KR20210116889A - 바이오센서 - Google Patents

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KR20210116889A
KR20210116889A KR1020200033024A KR20200033024A KR20210116889A KR 20210116889 A KR20210116889 A KR 20210116889A KR 1020200033024 A KR1020200033024 A KR 1020200033024A KR 20200033024 A KR20200033024 A KR 20200033024A KR 20210116889 A KR20210116889 A KR 20210116889A
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oxidase
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KR1020200033024A
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박승준
천승환
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동우 화인켐 주식회사
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Abstract

본 발명에 따른 바이오센서는 기재; 상기 기재 상에 형성된 기준 전극 및 작동 전극을 포함하는 전극부; 및 상기 작동 전극 상에 형성된 효소 반응부;를 포함하고, 상기 기준 전극 및 작동 전극은 전도성 고분자 및 이온성 화합물을 함유하는 것을 특징으로 한다.

Description

바이오센서{BIOSENSOR}
본 발명은 바이오센서, 구체적으로 전도성 고분자와 이온성 화합물을 포함하는 바이오센서에 관한 것이다.
바이오센서는 단백질, 아미노산, 예컨대 특정 염기 서열을 함유하는 DNA 및/또는 RNA, 또는 다른 유기 분자와 같은 생물학적 분자의 존재를 검출하는데 사용되며, 대표적으로 글루코스 센서 등을 들 수 있다.
이러한 바이오센서는 일반적으로 효소 반응과 항원-항체 부착과 같은 생물학적 반응을 이용하여 수행된다. 효소와 항체는 그 반응상대물질을 선택적으로 인지하는 반응특이성이 매우 높을 뿐만 아니라 반응효율이 높아 고감도로 분석물질을 측정할 수 있으며, 이와 같은 반응특성을 이용하여 진단시스템을 개발함으로써 질병을 일으키는 지표물질을 조기 탐지하고 증세 초기에 적절히 치유될 수 있도록 하는 방안의 강구는 매우 중요하다.
특정 생체 분자의 존재를 검출할 수 있는 다양한 바이오센서는, 전기화학적 바이오센서, 나노 캔틸레버 바이오센서, 마이크로 또는 나노 전기 기계 시스템(MEMS/NEMS) 등이 있으며, 특히 전기화학적 바이오센서의 경우 나노 캔틸레버 바이오센서 및 MEMS/NEMS와는 달리, 전기 화학적 바이오센서의 신호 분석을 위해 전자 장치로 직접 검출하여 신속히 진단할 수 있다.
한편, 최근에는 자가 진단을 위하여 웨어러블 바이오센서(wearable biosensor)가 주목 받고 있다.
대한민국 공개특허 제2016-0140516호는 전기전도성 고분자와 효소를 포함하는 복합체, 및 전도성 고분자를 이용한 효소 활성 조절 방법에 관한 것으로서, 전도성 고분자 매트릭스와 상기 매트릭스 내부에 위치하는 효소를 포함하며, 상기 전도성 고분자에 전압을 인가하여 효소와 기질의 반응성을 조절하는 것인, 효소-기질 반응 조절용 복합체에 관한 내용을 개시하고 있다.
대한민국 공개특허 제2015-0097692호는 전기화학적 분석용 테스트 장치에 관한 것으로서, 상부에 2개 이상의 전도성 트랙이 배치된 기판; 적어도 하나의 전도성 트랙의 일부 상에 배치된 시약 조성물; 및 상기 2개 이상의 전도성 트랙의 일부를 덮음으로써 상기 기판과 함께 시료 수용 챔버를 형성하는 상부층을 포함하며, 적어도 하나의 전도성 트랙은 전도성 중합체를 포함하는 것인 테스트 장치에 관한 내용을 개시하고 있다.
그러나 종래 기술들의 경우 고농도 기질 측정시 면저항이 다소 높아 측정 시간 및 감도가 낮고, 신체 부착시 연신으로 인한 전극 크랙이 발생하는 문제 등이 다소 발생하고 있다. 그러므로, 신체 부착시 사용자의 동작 및 부착 위치의 자유도를 증가시킬 수 있는 바이오센서의 개발이 요구되고 있다.
대한민국 공개특허 제2016-0140516호(2016.12.07.) 대한민국 공개특허 제2015-0097692호(2015.08.26.)
본 발명은 전도성 고분자의 면저항을 낮추고, 연신으로 인한 전극크랙의 발생을 억제할 수 있는 바이오센서를 제공하고자 한다.
또한, 본 발명은 신체부착 시 사용자의 동작 및 부착 위치의 자유도를 증가시킬 수 있는 바이오센서를 제공하고자 한다.
또한, 본 발명은 측정 속도가 우수한 바이오센서를 제공하고자 한다.
본 발명은 기재; 상기 기재 상에 형성된 기준 전극 및 작동 전극을 포함하는 전극부; 및 상기 작동 전극 상에 형성된 효소 반응부;를 포함하고, 상기 기준 전극 및 작동 전극은 전도성 고분자 및 이온성 화합물을 함유하는, 바이오센서를 제공한다.
본 발명에 따른 바이오센서는 전도성 고분자의 면저항이 낮고, 연신으로 인한 전극크랙의 발생이 억제되는 이점이 있다.
또한, 본 발명에 따른 바이오센서는 연신율이 우수하여 신체부착 시에도 사용자의 동작이 자유로운 이점이 있다.
또한, 본 발명에 따른 바이오센서는 측정 속도가 우수한 이점이 있다.
이하, 본 발명에 대하여 더욱 상세히 설명한다.
본 발명에서 어떤 부재가 다른 부재 "상에" 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 직접 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 개재되는 경우도 포함한다.
본 발명에서 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함" 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 발명의 한 양태는, 기재; 상기 기재 상에 형성된 기준 전극 및 작동 전극을 포함하는 전극부; 및 상기 작동 전극 상에 형성된 효소 반응부;를 포함하고, 상기 기준 전극 및 작동 전극은 전도성 고분자 및 이온성 화합물을 함유하는, 바이오센서에 관한 것이다.
기재
본 발명에 따른 바이오센서는 기재를 포함하며, 상기 기재는　상기 바이오센서를 구성하는 구성요소들의 구조적인 기지(base)를 제공하는 기능을 한다.
예컨대, 기재는 유리 등과 같은 경성 재질을 갖거나 플렉서블 특성을 갖는 기재 필름 형태로 구현될 수 있다. 상기 기재가 플렉서블하게 구현되는 경우 상기 기재 필름에 적용될 수 있는 구체적인 물질의 예로는, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌이소프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트 등의 폴리에스테르계 수지; 디아세틸셀룰로오스, 트리아세틸셀룰로오스 등의 셀룰로오스계 수지; 폴리카보네이트계 수지; 폴리메틸(메타)아크릴레이트, 폴리에틸(메타)아크릴레이트 등의 아크릴계 수지; 폴리스티렌, 아크릴로니트릴-스티렌 공중합체 등의 스티렌계 수지; 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 시클로계 또는 노보넨 구조를 갖는 폴리올레핀, 에틸렌-프로필렌 공중합체 등의 폴리올레핀계 수지; 염화비닐계 수지; 나일론, 방향족 폴리아미드 등의 아미드계 수지; 이미드계 수지; 폴리에테르술폰계 수지; 술폰계 수지; 폴리에테르에테르케톤계 수지; 황화 폴리페닐렌계 수지; 비닐알코올계 수지; 염화비닐리덴계 수지; 비닐부티랄계 수지; 알릴레이트계 수지; 폴리옥시메틸렌계 수지; 에폭시계 수지; 열가소성 폴리우레탄 수지(TPU) 등과 같은 열가소성 수지로 구성된 필름을 들 수 있으며, 상기 열가소성 수지의 블렌드물로 구성된 필름도 사용할 수 있다. 또한, (메타)아크릴계, 우레탄계, 아크릴우레탄계, 에폭시계, 실리콘계 등의 열경화성 수지 또는 자외선 경화형 수지로 된 필름을 이용할 수도 있다. 이와 같은 투명 광학 필름의 두께는 적절히 결정될 수 있지만, 일반적으로는 강도나 취급성 등의 작업성, 박층성 등을 고려하여, 1 내지 500㎛로 결정될 수 있다. 특히 1 내지 300㎛가 바람직하고, 5 내지 200㎛가 보다 바람직하다.
바람직하게는 상기 기재는 플렉서블 특성을 갖는 기재 필름 형태로 구현되는 것이 신체 부착 시 사용자의 자유도 면에서 바람직하다.
상기 기재 필름은 적절한 1종 이상의 첨가제가 함유된 것일 수도 있다. 첨가제로는, 예컨대 자외선흡수제, 산화방지제, 윤활제, 가소제, 이형제, 착색방지제, 난연제, 핵제, 대전방지제, 안료, 착색제 등을 들 수 있다. 기재 필름은 필름의 일면 또는 양면에 하드코팅층, 반사방지층, 가스배리어층과 같은 다양한 기능성층을 포함하는 구조일 수 있으며, 기능성층은 전술한 것으로 한정되는 것은 아니며, 용도에 따라 다양한 기능성층을 포함할 수 있다.
또한, 필요에 따라 상기 기재 필름은 표면 처리된 것일 수 있다. 이러한 표면 처리로는 플라즈마(plasma) 처리, 코로나(corona) 처리, 프라이머(primer) 처리 등의 건식 처리, 검화 처리를 포함하는 알칼리 처리 등의 화학 처리 등을 들 수 있다.
전극부
본 발명에 따른 전극부는 기재 상에 형성되며, 기준 전극 및 작동 전극을 포함한다. 구체적으로 상기 전극부는 복수의 전극들로 이루어지며, 이러한 전극들에는 기준 전극과 작동 전극이 포함된다.
본 발명에서 상기 전극부는 후술할 효소 반응부를 구성하는 물질과 측정 대상 물질에 포함되어 있는 기질, 예컨대 글루코스의 반응에 의해 발생된 전기적 신호를 감지하는 역할을 수행한다.
상기 측정 대상 물질은 인체의 침, 땀, 체액, 혈액 등일 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다.
더욱 구체적으로, 상기 전극부를 구성하는 전극들은 작동 전극들 및 이 작동 전극들에 대응하는 기준 전극들을 포함하여 구성될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 기준 전극 및 작동 전극은 전도성 고분자 및 이온성 화합물을 함유한다.
본 발명에서 "전도성 고분자"는 전기 전도성을 갖는 고분자를 의미하며, 상기 전도성 고분자는 상기 전극부 내에서 도전성을 부여하는 역할을 수행한다. 종래의 바이오센서의 전극부는 일반적으로 금속 또는 카본블랙으로 이루어졌으나 본 발명에 따른 기준 전극 및 작동 전극은 전기 전도성 고분자를 이용하여 제조되기 때문에 신체의 움직임에 대응하여 연신이 가능한 이점이 있다. 또한, 종래에 전도성 고분자를 배선전극, 또는 작업전극의 일부에만 사용하던 것과는 달리, 전극트랙 전반에 사용함으로써 공정의 단순화 및 공정시간 단축의 이점이 있다.
본 발명의 일 실시형태에 있어서, 상기 전도성 고분자는 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)-폴리스티렌술폰산(PEDOT:PSS), 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리싸이오펜 및 폴리아세틸렌으로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상일 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다.
다만, 상기 전도성 고분자는 우수한 전기전도도를 갖고 다양한 응용이 가능하며, 열적 안정성과 화학적 안정성이 우수하므로, 상기 바이오센서에 적용시 성능 및 수명을 향상시킬 수 있는 이점이 있다.
구체적으로, 본 발명에 있어서, 상기 전도성 고분자는 PEDOT:PSS일 수 있으며, 이 경우 면저항이 더욱 낮고 이온성 화합물과 함께 포함되었을 경우 연신율이 더욱 증가하는 이점이 있어 바람직하다.
상기 이온성 화합물은 바이오센서의 면저항을 낮추고 연신율을 증가시키는 역할을 수행할 수 있다. 이론에 의해 제한되는 것을 바라지는 않으나, 상기 이온성 화합물은 상기 전도성 고분자 내부에 침투하여 전도성 고분자의 크기를 증가시키고 이온성 화합물이 가소제 역할을 함으로써 전기특성과 연신특성의 향상을 가져올 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시형태에 있어서, 상기 이온성 화합물은 피롤리디늄 양이온, 이미다졸륨 양이온, 피리디늄 양이온 및 리튬 양이온(Li+)으로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함할 수 있다.
상기 이온성 화합물이 전술한 양이온을 포함하는 경우, 바이오센서의 면저항을 낮추고 연신율을 증가시키는 이점이 있어 바람직하다.
본 발명의 또 다른 실시형태에 있어서, 상기 이온성 화합물은 하기 화학식 1 내지 8 중 어느 하나로 표시될 수 있다.
[화학식 1]
Figure pat00001
[화학식 2]
Figure pat00002
[화학식 3]
Figure pat00003
[화학식 4]
Figure pat00004
[화학식 5]
Figure pat00005
[화학식 6]
Figure pat00006
[화학식 7]
Figure pat00007
[화학식 8]
Figure pat00008
상기 화학식 1 내지 8에서,
R1 및 R2는 서로 독립적으로 수소 또는 메틸기이고,
n은 서로 독립적으로 0 내지 9의 정수이다.
상기 이온성 화합물이 Li+, 상기 화학식 1 내지 8 중 어느 하나로 표시되는 양이온성 화합물인 경우 상기 바이오센서의 면저항을 낮추고 연신율을 증가시키는 효과가 더욱 우수하기 때문에 바람직하다.
본 발명의 또 다른 실시형태에 있어서, 상기 이온성 화합물은 술포닐이미드계 음이온을 포함할 수 있다. 상기 이온성 화합물이 술포닐이미드계 음이온을 포함하는 경우 전도성 고분자 내에 침투가 용이한 이점이 있어 바람직하다.
본 발명의 또 다른 실시형태에 있어서, 상기 이온성 화합물은 하기 화학식 9 또는 10으로 표시될 수 있다.
[화학식 9]
Figure pat00009
[화학식 10]
Figure pat00010
상기 이온성 화합물이 상기 화학식 9 또는 10으로 표시되는 음이온성 화합물인 경우 전도성 고분자 내에 침투가 더욱 용이한 이점이 있어 바람직하다.
상기 이온성 화합물은 1종 이상이 상기 전도성 고분자와 함께 배합되어 전극을 형성할 수 있으나, 다만, 하나의 전극을 형성할 때 상기 이온성 화합물은 동일한 이온성을 띠는 화합물들이 상기 전도성 고분자와 함께 배합될 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시형태에 있어서, 상기 전도성 고분자 대 상기 이온성 화합물의 중량비는 1:0.1 내지 1:1.5, 바람직하게는 1:0.2 내지 1:1.0, 더욱 바람직하게는 1:0.3 내지 1:0.8일 수 있으며, 이 경우 전도성 향상 및 용액의 분산 안정성에 유리한 이점이 있어 바람직하다.
상기 기준 전극 및/또는 작동 전극은 과산화수소 분해 효소를 더 포함할 수 있다. 상기 과산화수소 분해 효소는 후술할 효소 반응부를 구성하는 물질과 측정 대상 물질에 포함되어 있는 기질, 예컨대 글루코스의 반응 과정에서 발생하는 과산화수소를 분해하는 역할을 수행할 수 있다.
구체적으로, 상기 과산화수소 분해 효소를 포함하는 경우 과산화수소 분해효소의 산화 상태 변화에 따른 낮은 전압(0V)에서 대상물질의 측정이 가능하기 때문에 측정의 정확도를 상승시킬 수 있으므로 바람직하다.
상기 과산화수소 분해 효소는 본 발명의 목적을 저해하지 않는 것이라면 천연 효소 또는 합성 효소 어느 것을 사용하여도 무방하다. 예컨대 프러시안 블루, 홍당무과산화효소(HRP, horseradish peroxidase) 등을 사용할 수 있으나 이에 한정되지는 않는다.
상기 기준 전극은 Ag/AgCl층을 더 포함할 수 있으며, 경우에 따라 금 등의 pseudo-reference 등이 사용될 수도 있으나 이에 한정되지는 않는다. 요컨대 상기 기준 전극은 전도성 고분자 및 이온성 화합물을 함유하고, 상기 전도성 고분자 및 이온성 화합물로 이루어진 층 상에 Ag/AgCl층을 더 포함할 수 있으나 이에 한정되지는 않는다.
효소 반응부
본 발명에 따른 바이오센서는 상기 작동 전극 상에 형성된 효소 반응부를 포함한다.
상기 효소 반응부는 전극부 상에 형성되어 있으며, 특정 기질과 반응하는 효소를 포함하여 측정 대상 물질에 포함되어 있는 기질과 반응하는 구성요소이다.
상기 효소 반응부는 기질과 반응 작용을 하는 효소를 포함하며, 상기 효소 반응부에 포함되는 효소의 종류에 따라 기질과의 반응을 이용하여 특정 물질을 검출, 진단할 수 있다.
상기 효소는 예컨대, 　글루코스 산화효소(glucose oxidase), 글루코스 탈수소효소(glucose dehydrogenase), 트립신(Trypsin), 알돌라아제(Aldolase), 콜레스테롤 산화 효소(cholesterol oxidase), 락테이트 산화효소(lactate oxidase) 락테이트 탈수소효소(lactate dehydronase), 아스코빅산 산화효소(ascorbic acid oxidase), 알코올 산화효소(alcohol oxidase), 알코올 탈수소효소(alcohol dehydrogenase), 글루탐산 탈수소효소(glutamate dehydrogenase) 등을 들 수 있으나 이에 한정되지는 않는다.
예컨대, 상기 효소가 글루코스 산화효소인 경우, 전기적 자극을 가하여 측정 대상 물질(시료 또는 샘플)에 있는 기질인 글루코스와 반응하여 측정 대상 물질(시료 또는 샘플) 내 포함된 글루코스를 검출 및 정량할 수 있다.
구체적으로, 상기 효소 반응부는 글루코스 산화효소 또는 글루코스 탈수소효소를 포함할 수 있으며, 상기 효소 반응부에서의 반응 및 전극부의 신호 감지 원리를 예시적으로 설명하면 다음과 같다.
예컨대, 측정 대상 물질인 시료를 바이오센서에 주입하면, 시료에 포함되어 있는 글루코스가 효소 반응부의 글루코스 산화효소 또는 글루코스 탈수소효소에 의하여 산화되고, 글루코스 산화효소 또는 글루코스 탈수소효소는 환원된다. 이때, 전자전달매개체는 글루소크 산화효소 또는 글루코스 탈수소효소를 산화시키고, 자신은 환원된다. 환원된 전자전달매개체는 일정 전압이 가해진 전극 표면에서 전자를 잃고 전기화학적으로 다시 산화된다. 시료 내의 글루코스 농도는 전자전달매체가 산화되는 과정에서 발생되는 전류량에 비례하므로, 이 전류량을 측정함으로써 글루코스 농도를 측정할 수 있다.
본 발명에 따른 바이오센서는 전술한 기재; 전극부; 및 효소 반응부; 외에 통상적으로 포함되는 그 밖의 구성, 예컨대 이온 교환막, 배선부, 배선연결부, 온도 센서 등을 더 포함할 수 있다.
이온 교환막
본 발명의 또 다른 실시형태에 있어서, 상기 바이오센서는 이온 교환막을 더 포함할 수 있다.
상기 이온 교환막은 상기 효소 반응부 상에 더 포함될 수 있다. 구체적으로 상기 이온 교환막은 상기 효소 반응부 상에 형성되어 있으며, 시료에 포함되어 있는 물질들 중에서 측정 대상 성분만을 통과시키기 때문에, 외부의 불순물 이온 성분의 침투를 방지하여 효소 반응부를 구성하는 물질, 예컨대 글루코스 센서인 경우 글루코스 산화효소 또는 글루코스 탈수소효소를 보호한다.
본 발명의 또 다른 실시형태에 있어서, 상기 이온 교환막은 나피온을 포함할 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다. 다만, 상기 이온 교환막이 나피온을 포함하는 경우 상기 효소 반응부의 상기 효소가 제거되는 현상을 억제할 수 있고, 외부에서 유입되는 물질에 의한 측정 오차를 억제하는 필터의 역할을 수행할 수 있어 바람직하다.
온도 센서
온도　센서는 상기 기재 상에 형성되어　기질　농도가 측정되는 환경의 온도를 측정하는 구성요소이다. 즉, 상기 온도 센서는 온도에 대응하는 전류를 전류 분석 기능을 하는 IC에 전달하며, 상기 IC는 상기 온도 센서로부터 전달받은 전류값을 설정된 변환 알고리즘에 따라 온도값을 변환한다. 측정되는　기질　농도에는 온도에 따라 편차가 있을 수 있기 때문에,　기질의 농도와 함께 온도를 측정하고, 이 온도에 따라　기질의 농도를 보정하거나, 측정된 농도와 온도를 매칭(matching)시켜 활용할 수 있다.
배선부 및 배선 연결부
배선부는 상기 전극부를 구성하는 전극들, 구체적으로 기준 전극 및 작동 전극들 및 온도 센서로부터 연장 형성된 복수의 전기 배선들로 이루어진다. 상기 배선부는 상기 전극부를 구성하는 전극들과 동일한 구성일 수 있으나 이에 한정되지 않는다. 구체적으로 상기 배선부는 전도성 고분자 및 이온성 화합물을 함유할 수 있다. 이러한 배선부는 FPCB(Flexible Printed Circuit Board)와 같은 전기적 연결 매체를 매개로 전류 분석 기능을 하는 감지 분석 수단에 연결될 수 있다. 상기 배선부의 종단에는 패드 영역이 구비될 수 있으며, 상기 FPCB는 상기 패드 영역에 접착되어 전기적으로 연결될 수 있다.
배선 연결부는 상기 배선부를 구성하는 전기 배선들을 전기적으로 연결하는 구성요소이다. 예컨대, 상기 배선 연결부는 상기 배선부의 종단에 연결되는 패드 영역에 구비될 수 있으며, 도전성 테이프 또는 도전성 코팅층을 포함하는 형태로 구성될 수 있다.
상기 배선 연결부에 의해 감지 전류 포화시간이 단축되는 원리를 설명하면 다음과 같다.
상기 배선 연결부를 이용하여 상기 배선부를 구성하는 복수의 전기 배선들을 전기적으로 연결하면, 상기 전극부를 구성하는 상기 기준 전극과 상기 작동 전극이 전기적으로 쇼트(short) 되어 상기 기준 전극에 대비하여 상기 작동 전극에서 미리 전압을 인가해준 것과 같은 효과를 가지기 때문에, 이 전극들 간의 전위차 수준이 유사하게 맞추어짐에 따라 센서의 측정 시간이 단축된다.
이를 보다 구체적으로 설명하면 다음과 같다.
상기 배선부를 구성하는 복수의 전기 배선들은 상기 전극부를 구성하는 복수의 전극들, 요컨대 기준 전극 및 작동 전극들에 연결되어 있고, 상기 배선부의 종단, 즉 전기 배선들의 종단에는 패드 영역이 구비되어 있다.
만약, 상기 바이오센서를 사용하지 않는 상태에서 상기 배선 연결부를 이용하여 상기 배선부를 구성하는 복수의 전기 배선들을 전기적으로 연결하지 않는다면, 이 전기 배선들에 연결되어 있는 전극들은 플로팅(floating) 상태가 되며, 이에 따라 각 전극들 간에는 미세한 전위 편차가 발생한다. 이러한 상태에서 상기 바이오센서를 사용하여 기질 농도를 측정코자 하는 경우, 이 전위 편차는 오차 성분으로 작용하기 때문에 이를 제거하기 위한 시간이 요구된다.
반면, 본 발명의 경우, 상기 배선부를 구성하는 전기 배선들을 전기적으로 연결하는 상기 배선 연결부가 상기 전극부를 구성하는 복수의 전극들 간의 초기 전위 편차를 실질적으로 0에 가깝게 줄이기 때문에,　상기 효소 반응부의　기질　반응에 의해 상기 전극부를 통해 감지되는 전류의 포화 시간(Saturation Time)이 수초 미만으로 단축된다.
즉, 본 발명의 바이오센서를 사용하지 않는 상태에서는, 상기 배선 연결부를 이용하여 상기 배선부를 구성하는 복수의 전기 배선들을 전기적으로 연결하여 상기 전극부를 구성하는 복수의 전극들 간의 초기 전위 편차를 실질적으로 0에 가깝게 줄이고, 사용자가 바이오센서를 사용하여 기질 농도를 측정하는 경우, 상기 배선 연결부를 제거한 이후 감지 분석 수단의 동작에 의해 전류를 감지하기 때문에, 상기 전극부를 통해 감지되는 전류의 포화 시간(Saturation Time)이 수초 미만으로 단축된다.
본 발명에 따른 바이오센서는 기준 전극과 작동 전극 내에 전도성 고분자와 함께 이온성 화합물이 배합되기 때문에 상기 전도성 고분자의 면저항이 낮아져 전기적 특성이 우수하고, 연신율이 증가하여 신체 부착 시 사용자의 동작 및 부착 위치의 자유도가 증가하는 이점이 있다. 또한, 증가된 연신율로 인하여 부착시 전극에 크랙이 발생하는 현상이 억제되는 이점이 있다.
상기 바이오센서의 제조방법을 본 발명에서 한정하지는 않는다. 예컨대, 상기 기준 전극 및 작동 전극은 상기 전도성 고분자와 이온성 화합물을 포함하는 조성물을 스크린 인쇄 또는 잉크젯 인쇄하여 제조될 수 있으나 이에 한정되지는 않는다.
이때, 필요에 따라 상기 조성물에는 용매가 더 포함될 수 있으며, 예컨대 에탄올, 이소프로필알코올, 프로필알코올, 이소부틸알코올, 노말부틸알코올, 에틸렌글리콜, 및 글리세린과 같은 알코올계　용매; 에틸렌글리콜모노에틸에테르, 부틸카르비톨, 및 부틸카르비톨아세테이트와 같은 에테르계　용매; 아세톤, 및 메틸에틸콘과 같은 케톤계　용매; 초산부틸, 글루타르산디메틸, 및 트리아세틴과 같은 에스테르계　용매　등을 사용할 수 있다.
이하, 본 명세서를 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 상세히 설명한다. 그러나, 본 명세서에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 명세서의 범위가 아래에서 상술하는 실시예들에 한정되는 것으로 해석되지는 않는다. 본 명세서의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 명세서를 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다. 또한, 이하에서 함유량을 나타내는 "%" 및 "부"는 특별히 언급하지 않는 한 중량 기준이다.
실시예 및 비교예
실시예 1
전극배선 전도성 고분자 조성물로써, PEDOT:PSS 1wt% 혼합용액 100g과 이온성 액체(화학식 1) 0.4g, 그리고 프탈로시안블루 0.4g을 혼합 후 교반기를 이용하여 30분간 교반하였다.
기재로써 쇼어경도가 95A인 TPU 상부에, 전도성 고분자 조성물을 스크린 인쇄하고 125℃/30분간 경화하여 전극배선을 형성하였다.
작동 전극으로 이용되는 전극배선 상부에 글루코스 산화효소를 드랍핑 후 80℃/10분 동안 건조하고 나피온을 추가 드랍핑하여 30분간 자연건조하였다.
기준 전극으로 이용되는 전극배선 상부에 Ag/AgCl 조성물을 스크린 인쇄한 후 100℃/20분간 경화하여 글루코스 센서를 제작하였다.
제작된 글루코스 센서에 글루코스 0.1 mM을 드랍하여 current가 안정화된 20초 후의 current를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
실시예 2
실시예 1과 동일하게 제작된 센서를 10% 연신한 상태에서, 글루코스 0.1 mM을 드랍하여 current가 안정화된 20초 후의 current를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
실시예 3
전극배선 전도성 고분자 조성물로써, PEDOT:PSS 1wt% 혼합용액 100g과 이온성 액체(화학식 1) 0.7g, 그리고 프탈로시안블루 0.5g을 혼합 후 교반기를 이용하여 30분간 교반하였다.
기재로써 쇼어경도가 95A인 TPU상부에, 전도성 고분자 조성물을 스크린 인쇄하고 125℃/30분간 경화하여 전극배선을 형성하였다.
작동 전극으로 이용되는 전극배선 상부에 글루코스 산화효소를 드랍핑 후 80℃/10분 동안 건조하고 나피온을 추가 드랍핑하여 30분간 자연건조하였다.
기준 전극으로 이용되는 전극배선 상부에 Ag/AgCl 조성물을 스크린 인쇄한 후 100℃/20분간 경화하여 글루코스 센서를 제작하였다.
제작된 글루코스 센서를 10% 연신한 상태에서 글루코스 0.1 mM을 드랍하여 current가 안정화된 20초 후의 current를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
실시예 4
전극배선 전도성 고분자 조성물로써, PEDOT:PSS 1wt% 혼합용액 100g과 이온성 액체(화학식 2) 0.4g, 그리고 프탈로시안블루 0.4g을 혼합 후 교반기를 이용하여 30분간 교반하였다.
전극배선 전도성 고분자 조성물을 이용하여, 실시예 1과 동일하게 글루코스 센서를 제작하여 10% 연신한 상태에서, 글루코스 0.1 mM을 드랍하여 current가 안정화된 20초 후의 current를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
실시예 5
전극배선 전도성 고분자 조성물로써, PEDOT:PSS 1wt% 혼합용액 100g과 이온성 액체(화학식 3) 0.4g, 그리고 프탈로시안블루 0.4g을 혼합 후 교반기를 이용하여 30분간 교반하였다.
전극배선 전도성 고분자 조성물을 이용하여, 실시예 1과 동일하게 글루코스 센서를 제작하여 10% 연신한 상태에서, 글루코스 0.1 mM을 드랍하여 current가 안정화된 20초 후의 current를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
실시예 6
전극배선 전도성 고분자 조성물로써, PEDOT:PSS 1wt% 혼합용액 100g과 이온성 액체(화학식 4) 0.4g, 그리고 프탈로시안블루 0.4g을 혼합 후 교반기를 이용하여 30분간 교반하였다.
전극배선 전도성 고분자 조성물을 이용하여, 실시예 1과 동일하게 글루코스 센서를 제작하여 10% 연신한 상태에서, 글루코스 0.1 mM을 드랍하여 current가 안정화된 20초 후의 current를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
실시예 7
전극배선 전도성 고분자 조성물로써, PEDOT:PSS 1wt% 혼합용액 100g과 이온성 액체(화학식 5) 0.4g, 그리고 프탈로시안블루 0.4g을 혼합 후 교반기를 이용하여 30분간 교반하였다.
전극배선 전도성 고분자 조성물을 이용하여, 실시예 1과 동일하게 글루코스 센서를 제작하여 10% 연신한 상태에서, 글루코스 0.1 mM을 드랍하여 current가 안정화된 20초 후의 current를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
실시예 8
전극배선 전도성 고분자 조성물로써, PEDOT:PSS 1wt% 혼합용액 100g과 이온성 액체(화학식 6) 0.4g, 그리고 프탈로시안블루 0.4g을 혼합 후 교반기를 이용하여 30분간 교반하였다.
전극배선 전도성 고분자 조성물을 이용하여, 실시예 1과 동일하게 글루코스 센서를 제작하여 10% 연신한 상태에서, 글루코스 0.1 mM을 드랍하여 current가 안정화된 20초 후의 current를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
실시예 9
전극배선 전도성 고분자 조성물로써, PEDOT:PSS 1wt% 혼합용액 100g과 이온성 액체(화학식 7) 0.4g, 그리고 프탈로시안블루 0.4g을 혼합 후 교반기를 이용하여 30분간 교반하였다.
전극배선 전도성 고분자 조성물을 이용하여, 실시예 1과 동일하게 글루코스 센서를 제작하여 10% 연신한 상태에서, 글루코스 0.1 mM을 드랍하여 current가 안정화된 20초 후의 current를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
실시예 10
전극배선 전도성 고분자 조성물로써, PEDOT:PSS 1wt% 혼합용액 100g과 이온성 액체(화학식 8) 0.4g, 그리고 프탈로시안블루 0.4g을 혼합 후 교반기를 이용하여 30분간 교반하였다.
전극배선 전도성 고분자 조성물을 이용하여, 실시예 1과 동일하게 글루코스 센서를 제작하여 10% 연신한 상태에서, 글루코스 0.1 mM을 드랍하여 current가 안정화된 20초 후의 current를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
실시예 11
전극배선 전도성 고분자 조성물로써, PEDOT:PSS 1wt% 혼합용액 100g과 이온성 액체(화학식 9) 0.4g, 그리고 프탈로시안블루 0.4g을 혼합 후 교반기를 이용하여 30분간 교반하였다.
전극배선 전도성 고분자 조성물을 이용하여, 실시예 1과 동일하게 글루코스 센서를 제작하여 10% 연신한 상태에서, 글루코스 0.1 mM을 드랍하여 current가 안정화된 20초 후의 current를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
실시예 12
전극배선 전도성 고분자 조성물로써, PEDOT:PSS 1wt% 혼합용액 100g과 이온성 액체(화학식 10) 0.4g, 그리고 프탈로시안블루 0.4g을 혼합 후 교반기를 이용하여 30분간 교반하였다.
전극배선 전도성 고분자 조성물을 이용하여, 실시예 1과 동일하게 글루코스 센서를 제작하여 10% 연신한 상태에서, 글루코스 0.1 mM을 드랍하여 current가 안정화된 20초 후의 current를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
비교예 1
전극배선 조성물로써, Carbon Black 30 wt%의 수지조성물 100g과 프탈로시안블루 3g을 혼합 후 교반기를 이용하여 30분간 교반하였다.
기재로써 쇼어경도가 95A인 TPU 상부에, 전극배선 조성물을 스크린 인쇄하고 100℃/20분간 경화하여 전극배선을 형성하였다.
작동 전극으로 이용되는 전극배선 상부에 글루코스 산화효소를 드랍핑 후 80℃/10분 동안 건조하고 나피온을 추가 드랍핑하여 30분간 자연건조하였다.
기준 전극으로 이용되는 전극배선 상부에 Ag/AgCl 조성물을 스크린 인쇄한 후 100℃/20분간 경화하여 글루코스 센서를 제작하였다.
제작된 글루코스 센서에 글루코스 0.1 mM을 드랍하여 current가 안정화된 20초 후의 current를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
비교예 2
비교예 1과 동일하게 제작된 센서를 10% 연신한 상태에서, 글루코스 0.1 mM을 드랍하여 current가 안정화된 20초 후의 current를 측정하여 하기 표 1에 나타내었다.
이온성 화합물 전도성 고분자 조성물 중 이온성 액체 wt% 연신율
[%]		 Current
[nA]
실시예 1 화학식 1 0.4 0 48
실시예 2 화학식 1 0.4 10 48
실시예 3 화학식 1 0.7 10 51
실시예 4 화학식 2 0.4 10 55
실시예 5 화학식 3 0.4 10 50
실시예 6 화학식 4 0.4 10 49
실시예 7 화학식 5 0.4 10 51
실시예 8 화학식 6 0.4 10 44
실시예 9 화학식 7 0.4 10 49
실시예 10 화학식 8 0.4 10 46
실시예 11 화학식 9 0.4 10 55
실시예 12 화학식 10 0.4 10 53
비교예 1 - - 0 51
비교예 2 - - 10 0
표 1에 따르면, 본원 실시예의 경우 글루코스 센서를 10% 연신하여도 current가 측정되나, 일반적인 금속전극을 사용한 비교예 2의 경우, 글루코스 센서를 연신할 때 전극이 단전되어 측정이 불가능한 것을 알 수 있다.

Claims (10)

  1. 기재;
    상기 기재 상에 형성된 기준 전극 및 작동 전극을 포함하는 전극부; 및
    상기 작동 전극 상에 형성된 효소 반응부;
    를 포함하고,
    상기 기준 전극 및 작동 전극은 전도성 고분자 및 이온성 화합물을 함유하는,
    바이오센서.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 이온성 화합물은 피롤리디늄 양이온, 이미다졸륨 양이온, 피리디늄 양이온 및 리튬 양이온으로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함하는 것인 바이오센서.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 이온성 화합물은 술포닐이미드계 음이온을 포함하는 것인 바이오센서.
  4. 제2항에 있어서,
    상기 이온성 화합물은 하기 화학식 1 내지 8 중 어느 하나로 표시되는 것인 바이오센서:
    [화학식 1]
    Figure pat00011

    [화학식 2]
    Figure pat00012

    [화학식 3]
    Figure pat00013

    [화학식 4]
    Figure pat00014

    [화학식 5]
    Figure pat00015

    [화학식 6]
    Figure pat00016

    [화학식 7]
    Figure pat00017

    [화학식 8]
    Figure pat00018

    상기 화학식 1 내지 8에서,
    R1 및 R2는 서로 독립적으로 수소 또는 메틸기이고,
    n은 서로 독립적으로 0 내지 9의 정수이다.
  5. 제3항에 있어서,
    상기 이온성 화합물은 하기 화학식 9 또는 10으로 표시되는 것인 바이오센서:
    [화학식 9]
    Figure pat00019

    [화학식 10]
    Figure pat00020
    .
  6. 제1항에 있어서,
    상기 전도성 고분자는 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)-폴리스티렌술폰산, 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리싸이오펜 및 폴리아세틸렌으로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상인 것인 바이오센서.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 전도성 고분자 대 상기 이온성 화합물의 중량비는 1:0.1 내지 1:1.5인 것인 바이오센서.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 효소 반응부는 글루코스 산화효소(glucose oxidase), 글루코스 탈수소효소(glucose dehydrogenase), 트립신(Trypsin), 알돌라아제(Aldolase), 콜레스테롤 산화 효소(cholesterol oxidase), 락테이트 산화효소(lactate oxidase) 락테이트 탈수소효소(lactate dehydronase), 아스코빅산 산화효소(ascorbic acid oxidase), 알코올 산화효소(alcohol oxidase), 알코올 탈수소효소(alcohol dehydrogenase) 또는 글루탐산 탈수소효소(glutamate dehydrogenase)를 포함하는 것인 바이오센서.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 효소 반응부 상에 형성된 이온 교환막을 더 포함하는 것인 바이오센서.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 이온 교환막은 나피온을 포함하는 것인 바이오센서.
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