KR20210062982A - 바이오 센서 - Google Patents

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KR20210062982A
KR20210062982A KR1020190151300A KR20190151300A KR20210062982A KR 20210062982 A KR20210062982 A KR 20210062982A KR 1020190151300 A KR1020190151300 A KR 1020190151300A KR 20190151300 A KR20190151300 A KR 20190151300A KR 20210062982 A KR20210062982 A KR 20210062982A
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KR1020190151300A
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권혜림
이영근
조수호
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동우 화인켐 주식회사
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    • C12Q1/00—Measuring or testing processes involving enzymes, nucleic acids or microorganisms; Compositions therefor; Processes of preparing such compositions
    • C12Q1/001—Enzyme electrodes
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Abstract

본 발명의 실시예들에 따른 바이오 센서는 기판, 기판 상에 배치된 반응 전극층 및 반응 전극층 상에 배치된 효소 반응층을 포함하는 작업 전극 및 작업 전극과 이격된 기준 전극을 포함하며, 반응 전극층의 표면 조도(Ra)는 0.2 내지 1.5 ㎛이다. 바이오 센서의 측정 범위가 증가하여 소량의 감지 대상 물질에 대한 농도를 정확하게 측정할 수 있다.

Description

바이오 센서{BIO SENSOR}
본 발명은 바이오 센서에 관한 것이다. 보다 상세하게는, 효소 반응층을 포함하는 바이오 센서에 관한 것이다.
인간의 평균 수명이 증가함에 따라, 헬스 케어 산업이 급속히 팽창하고 있다. 특히, 여러 가지 생체 신호들을 어디서든 편리하게 측정할 수 있는 휴대 가능한 소형 바이오 센서에 대한 요구가 점차 증가하고 있다.
종래의 바이오 센서는 체액(땀, 눈물, 혈액 등)에 포함된 화학종들과 반응하는 효소를 사용하였다. 상기 효소가 상기 화학종과 반응하여 전류가 발생하면, 이를 측정하여 해당 화학종의 농도를 측정한다.
이 중, 땀, 눈물 및 소변은 혈액보다 일부 감지 대상 물질을 소량 함유한다. 감지 대상 물질의 농도가 특정 수준 미만일 경우, 측정 전류값이 노이즈와 경쟁하여 측정 오차가 증가할 수 있다. 또한, 상기 농도가 극히 미량일 경우 검출이 불가능할 수 있다.
예를 들면, 대한민국 공개특허공보 특2001-0110272호는 전극에 프러시안 블루를 도입한 바이오 센서를 개시하지만, 바이오 센서의 감도를 향상시키기 위한 연구가 추가적으로 필요하다.
대한민국 공개특허공보 특2001-0110272호
본 발명의 일 과제는 감지 성능이 향상된 바이오 센서를 제공하는 것이다.
1. 기판; 상기 기판 상에 배치된 반응 전극층 및 상기 반응 전극층 상에 배치된 효소 반응층을 포함하는 작업 전극; 및 상기 기판 상에서 상기 작업 전극과 이격된 기준 전극을 포함하며, 상기 반응 전극층의 표면 조도(Ra)는 0.2 내지 1.5 ㎛인, 바이오 센서.
2. 위 1에 있어서, 상기 작업 전극은 상기 기판 및 상기 반응 전극층 사이에 배치된 제1 배선 전극을 더 포함하며, 상기 제1 배선 전극은 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 백금(Pt), 티타늄(Ti), 니켈(Ni), 주석(Sn), 몰리브덴(Mo), 코발트(Co) 및 은-팔라듐-구리 합금(APC)으로 구성된 군에서 선택된 적어도 하나를 포함하는, 바이오 센서.
3. 위 1에 있어서, 상기 반응 전극층은 전자 수송 물질을 포함하는, 바이오 센서.
4. 위 3에 있어서, 상기 전자 수송 물질은 프러시안 블루(prussian blue), 포타슘 페리시아나이드(potassium ferricyanide), 포타슘 페로시아나이드(potassium ferrocyanide), 염화헥사아민루테늄(Ⅲ)(hexaammineruthenium(Ⅲ) chloride), 페로센(ferrocene), 페로센 유도체, 퀴논(quinones), 퀴논 유도체 및 하이드로퀴논(hydroquinone)으로 구성된 군에서 선택된 적어도 하나를 포함하는, 바이오 센서.
5. 위 1에 있어서, 상기 반응 전극층은 탄소계 전극 보호 물질을 포함하는, 바이오 센서.
6. 위 5에 있어서, 상기 탄소계 전극 보호 물질은 카본 페이스트를 포함하는, 바이오 센서.
7. 위 1에 있어서, 상기 효소 반응층은 글루코스 산화 효소, 콜레스테롤 산화 효소, 락테이트 산화 효소, 아스코빅산 산화 효소, 알코올 산화 효소, 글루코스 탈수소 효소, 글루탐산 탈수소 효소, 락테이트 탈수소 효소 및 알코올 탈수소 효소 중 적어도 하나를 포함하는, 바이오 센서.
8. 위 1에 있어서, 상기 작업 전극은 상기 효소 반응층 상에 배치된 이온 필터층을 더 포함하는, 바이오 센서.
9. 위 1에 있어서, 상기 표면 조도는 0.3 내지 1 ㎛인, 바이오 센서.
10. 위 1에 있어서, 상기 반응 전극층 및 상기 기판 사이에 배치된 제1 배선 전극을 더 포함하는, 바이오 센서.
11. 위 1에 있어서, 상기 기판 및 상기 기준 전극 사이에 배치된 제2 배선 전극을 더 포함하는, 바이오 센서.
본 발명의 예시적인 실시예들에 따른 바이오 센서는 표면에 특정 범위의 조도(Ra)가 형성된 반응 전극층을 포함한다. 반응 전극층층의 표면적이 증가함으로써, 반응 전극층과 이온 반응층의 접촉 면적(반응 면적)이 증가할 수 있다. 따라서, 바이오 센서의 감도 및 감응 범위가 증가할 수 있으며, 소량 시료의 농도를 정확하게 측정할 수 있다.
도 1은 본 발명의 예시적인 실시예들에 따른 바이오 센서의 개략적인 평면도이다.
도 2 및 도 3은 본 발명의 예시적인 실시예들에 따른 바이오 센서의 개략적인 단면도이다.
본 발명의 실시예들은 기판 상에 배치되고 반응 전극층 및 효소 반응층을 포함하는 작업 전극 및 작업 전극과 이격된 기준 전극을 포함하며, 반응 전극층의 표면 조도(Ra)는 0.2 내지 1.5 ㎛인 바이오 센서를 제공한다. 바이오 센서의 측정 범위가 증가하여 소량의 감지 대상 물질에 대한 농도를 정확하게 측정할 수 있다.
이하, 본 발명의 실시예들에 대해 상세히 설명하기로 한다. 그러나 이는 예시적인 것에 불과하며 본 발명이 예시적으로 설명된 구체적인 실시 형태로 제한되는 것은 아니다.
도 1은 본 발명의 예시적인 실시예들에 따른 바이오 센서의 개략적인 평면도이다.
도 1을 참조하면, 예시적인 실시예들에 따른 바이오 센서(10)는 기판(100), 작업 전극(200) 및 기준 전극(300)을 포함한다. 바이오 센서(10)는 보조 센서(130) 및 배선부(140)를 포함할 수 있다. 배선부(140)는 제1 배선(142), 제2 배선(144) 및 제3 배선(146)을 포함할 수 있다.
기판(100)은 작업 전극(200), 기준 전극(300) 등이 배치되는 기재로 제공될 수 있다.
예를 들어, 기판(100)은 플렉서블 특성을 갖는 필름일 수 있다. 예를 들면, 상기 필름은 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌이소프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트 등의 폴리에스테르계 수지; 디아세틸셀룰로오스, 트리아세틸셀룰로오스 등의 셀룰로오스계 수지; 폴리카보네이트계 수지; 폴리메틸(메타)아크릴레이트, 폴리에틸(메타)아크릴레이트 등의 아크릴계 수지; 폴리스티렌, 아크릴로니트릴-스티렌 공중합체 등의 스티렌계 수지; 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 시클로계 또는 노보넨 구조를 갖는 폴리올레핀, 에틸렌-프로필렌 공중합체 등의 폴리올레핀계 수지; 염화비닐계 수지; 나일론, 방향족 폴리아미드 등의 아미드계 수지; 이미드계 수지; 폴리에테르술폰계 수지; 술폰계 수지; 폴리에테르에테르케톤계 수지; 황화 폴리페닐렌계 수지; 비닐알코올계 수지; 염화비닐리덴계 수지; 비닐부티랄계 수지; 알릴레이트계 수지; 폴리옥시메틸렌계 수지; 에폭시계 수지 등과 같은 열가소성 수지 또는 이들의 조합으로 형성된 필름을 포함할 수 있다. 또한, (메타)아크릴계, 우레탄계, 아크릴우레탄계, 에폭시계, 실리콘계 등의 열경화성 수지 또는 자외선 경화형 수지로 형성된 필름을 포함할 수 있다.
기판(100)의 두께는 적절히 결정될 수 있지만, 강도, 취급성, 작업성, 박층성 등을 고려하여, 1 내지 500㎛일 수 있다. 1 내지 300㎛가 바람직하고, 5 내지 200㎛가 보다 바람직하다.
예를 들면, 상기 기판(100)에는 첨가제가 함유될 수 있다. 예를 들면, 첨가제는, 자외선흡수제, 산화방지제, 윤활제, 가소제, 이형제, 착색방지제, 난연제, 핵제, 대전방지제, 안료, 착색제 등을 포함할 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 기판(100)은 필름의 일면 또는 양면에 기능성 층을 포함할 수 있다. 상기 기능성 층은 예를 들면, 하드코팅층, 반사방지층, 가스 배리어층 등을 포함할 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 기판(100)은 표면 처리될 수 있다. 예를 들면, 상기 표면 처리는 플라즈마(plasma) 처리, 코로나(corona) 처리, 프라이머(primer) 처리 등의 건식 처리, 검화 처리를 포함하는 알칼리 처리 등의 화학 처리를 포함할 수 있다.
도 2는 본 발명의 예시적인 실시예들에 따른 바이오 센서의 개략적인 단면도이다.
도 2를 참조하면, 예시적인 실시예들에 따른 바이오 센서(10)는 기판(100), 작업 전극(200) 및 기준 전극(300)을 포함한다. 작업 전극 (200)은 반응 전극층(220) 및 효소 반응층(230)을 포함한다. 기준 전극(300)은 기준 전극층(320)을 포함할 수 있다. 작업 전극(200) 및 기준 전극(300)은 제1 배선 전극(210) 및 제2 배선 전극(310)을 각각 포함할 수 있다.
작업 전극(200)에서는 감지 대상 물질의 산화환원 반응이 일어날 수 있다. 작업 전극(200)은 효소 반응층(230)의 효소와 시료 중의 감지 대상 물질의 반응에 의해 발생된 전기적 신호를 감지할 수 있다.
상기 시료는 인체의 땀, 눈물, 소변 등의 체액 및 혈액 등일 수 있다. 상기 시료가 땀, 눈물 또는 소변일 경우, 혈액보다 감지 대상 물질(예를 들면, 글루코스)을 소량 포함할 수 있다. 본 발명의 예시적인 실시예들에 따르면, 바이오 센서의 감도를 증가시켜 소량의 감지 대상 물질의 농도를 정확하게 측정할 수 있다.
제1 배선 전극(210)은 기판(100) 상에 배치될 수 있다. 예를 들면, 제1 배선 전극(210)은 기판(100)에 접촉할 수 있다. 제1 배선 전극(210)은 감지 대상 물질의 산화-환원 반응에서 발생한 전자 또는 정공이 전달되는 통로로 제공될 수 있다. 제1 배선 전극(210)은 제1 배선(142)을 통해 구동 집적 회로 칩과 연결될 수 있으며, 제1 배선(142)과 일체로 제공될 수도 있다.
제1 배선 전극(210)은 금속층 및 상기 금속층 상면 상에 배치된 금속 보호층을 더 포함할 수 있다. 예를 들면, 상기 금속 보호층은 상기 금속층을 덮을 수 있다. 상기 금속 보호층은 전기 전도성을 가지며, 작업 전극(200)의 산화-환원 반응으로 인해 상기 금속층이 산화-환원되는 것을 방지할 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 금속층은 Au, Ag, Cu, Pt, Ti, Ni, Sn, Mo, Co, Pd 및 이들의 합금 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 예를 들면, APC 합금(Ag-Pd-Cu alloy)이 사용될 수 있다. 상기 Au, Ag, APC 합금(Ag-Pd-Cu alloy) 및 Pt는 제1 배선 전극(210)의 전기 전도성을 향상시키고 저항을 감소시킬 수 있다. 따라서, 바이오 센서(10)의 검출 성능을 향상시킬 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 금속 보호층은 ITO(Indium Tin Oxide) 또는 IZO(Indium Zinc Oxide)를 포함할 수 있다. 상기 ITO 및 IZO는 전기 전도성을 가지면서도 화학적으로 안정하여 상기 금속층을 산화-환원 반응으로부터 효과적으로 보호할 수 있다.
예를 들면, 상기 금속 보호층은 상기 금속층이 대기와 직접 접촉하는 것을 방지하여 상기 금속층을 구성하는 금속 성분의 산화를 방지할 수 있다. 따라서, 상기 금속층에 의해 감지되는 전기적 신호의 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
반응 전극층(220)은 기판(100) 상에 배치될 수 있다. 일부 실시예들에 있어서, 반응 전극층(220)은 제1 배선 전극(210) 상에 배치될 수 있다. 반응 전극층(220)은 제1 배선 전극(210)의 상면을 덮을 수 있다. 이 경우, 반응 전극층(220)은 제1 배선 전극(210)을 바이오 센서(10)의 산화-환원 반응으로부터 보호할 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 반응 전극층(220)은 전자 수송 물질 및 탄소계 전극 보호 물질을 포함할 수 있다. 예를 들면, 상기 전자 수송 물질이 상기 탄소계 전극 보호 물질 내에 분산되어 반응 전극층(220)을 형성할 수 있다.
상기 전자 수송 물질은 반응 전극층(220)의 전자 및 정공의 수송 속도 및 안정성을 향상시킬 수 있다.
상기 전자 수송 물질은 예를 들면, 효소 반응층(230)에서 일어나는 감지 대상 물질의 산화-환원 반응에서 발생한 전자/정공을 수용하여 산화 또는 환원되는 물질을 포함할 수 있다. 상기 산화 또는 환원을 통해 전자/정공을 반응 전극층(220)으로 전달할 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 철(Fe)의 시안화 착물을 포함할 수 있다. 상기 철의 시안화 착물은 쉽게 산화 또는 환원될 수 있다. 따라서, 전자 및 정공을 용이하고 신속하게 수송할 수 있다.
예를 들면, 감지 대상 물질은 효소 반응층(230)의 효소와 반응하여 과산화수소(H2O2)를 형성할 수 있으며, 바이오 센서(10)는 과산화수소를 분해하면서 발생하는 전류를 측정할 수 있다.
과산화수소는 높은 산화환원전위를 가질 수 있다. 비교예에 있어서, 철의 시안화 착물을 사용하지 않을 경우, 높은 전위에서 과산화수소를 분해하여야 한다. 이 경우, 과산화수소 이외의 다른 물질들이 같이 분해되어 전류를 발생시킬 수 있다. 따라서, 바이오 센서(10)의 선택성이 저하될 수 있다.
예시적인 실시예들에 따르면, 철의 시안화 착물을 사용하여 과산화수소의 산화환원전위를 감소시킬 수 있다. 이 경우, 보다 낮은 전위에서 과산화수소를 선택적으로 분해할 수 있다. 따라서, 바이오 센서(10)의 선택성을 향상시킬 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 전자 수송 물질은 프러시안 블루(Prussian blue, Fe4[Fe(CN)6]3), 포타슘 페리시아나이드(Potassium ferricyanide, K3 [Fe(CN)6]), 포타슘 페로시아나이드(Potassium ferrocyanide, K4[Fe(CN)]6), 염화헥사아민루테늄(Ⅲ)(hexaammineruthenium(Ⅲ) chloride), 페로센(ferrocene), 페로센 유도체, 퀴논(quinones), 퀴논 유도체, 하이드로퀴논(hydroquinone) 등을 포함할 수 있다. 예를 들면, 프러시안 블루는 청색 안료로서, 높은 산화성을 가질 수 있다. 전자 수송 물질로서 프러시안 블루를 반응 전극층(220) 상에 배치할 경우 작업 전극(200)의 전기적 감도를 향상시킬 수 있다.
상기 탄소계 전극 보호 물질은 전기 전도성을 가질 수 있다. 따라서, 상기 탄소계 전극 보호 물질은 효소 반응층(230)에서 발생한 전자 및/또는 정공을 수송할 수 있다. 예시적인 실시예들에 있어서, 상기 탄소계 전극 보호 물질은 카본 페이스트(carbon paste)를 포함할 수 있다.
상기 전자 수송 물질은 반응 전극층(220)의 총 중량 중 0.01 내지 5 중량%로 포함될 수 있다. 상술한 함량 범위에서 상기 전자 수송 물질이 균일하게 분산될 수 있으며, 전자 및 정공을 효과적으로 수송할 수 있다. 바람직하게는, 상기 전자 수송 물질은 반응 전극층(220)의 총 중량 중 0.1 내지 3 중량%로 포함될 수 있다.
반응 전극층(220)의 표면 조도(Ra, 중심선 평균)는 0.2 내지 1.5 ㎛일 수 있다. 상기 표면 조도는 반응 전극층(220)의 표면적을 증가시킬 수 있다. 이 경우, 반응 전극층(220)과 효소 반응층(230) 사이에서 전자/정공이 이동할 수 있는 면적(이하, 반응 면적)이 증가할 수 있다. 따라서, 바이오 센서(10)의 감도 및 감응 범위가 증가할 수 있다.
상기 표면 조도가 0.2 ㎛ 미만일 경우, 감도 및 감응 범위 증가 효과가 미미할 수 있다. 상기 표면 조도가 1.5 ㎛ 초과일 경우, 측정 전류값의 산포가 증가할 수 있다. 바람직하게는, 상기 표면 조도는 0.3 내지 1㎛일 수 있다. 보다 바람직하게는, 상기 표면 조도는 0.3 내지 0.8 ㎛일 수 있다.
효소 반응층(230)은 반응 전극층(220) 상에 배치될 수 있다. 예를 들면, 반응 전극층(220)의 상면을 덮을 수 있다. 효소 반응층(230)에서 감지 대상 물질의 산화환원 반응이 일어날 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 효소 반응층(230)은 산화 효소 또는 탈수소 효소를 포함할 수 있다. 산화 효소 및 탈수소 효소는 검사 대상 물질의 종류에 따라 선택될 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 산화 효소는 글루코스 산화 효소(glucose oxidase), 콜레스테롤 산화 효소(cholesterol oxidase), 락테이트 산화 효소(cholesterol oxidase), 아스코빅산 산화 효소(ascorbic acid oxidase) 또는 알코올 산화 효소(alcohol oxidase) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 탈수소 효소는 글루코스 탈수소 효소(glucose dehydrogenase), 글루탐산 탈수소 효소(glutamate dehydrogenase), 락테이트 탈수소 효소(lactate dehydronase) 또는 알코올 탈수소 효소(alcohol dehydrogenase) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
이 경우, 바이오 센서(10)는 글루코스, 콜레스테롤, 락테이트, 아스코빅산, 알코올, 글루탐산 등의 농도를 측정할 수 있다.
예를 들면, 감지 대상 물질이 포함된 시료를 바이오 센서(10)에 주입하면, 시료에 포함되어 있는 감지 대상 물질이 산화 효소 또는 탈수소 효소와 반응하여 과산화수소(H2O2) 등의 부산물이 생성될 수 있다. 이때, 상기 전자 수송 물질은 상기 부산물을 환원시키고, 자신은 산화될 수 있다. 산화된 전자 수송 물질은 일정 전압이 가해진 전극 표면에서 전자를 얻어 다시 환원될 수 있다.
시료 내의 감지 대상 물질 농도는 전자 수송 물질이 산화되는 과정에서 발생되는 전류량에 비례할 수 있다. 따라서, 상기 전류량을 측정하여 감지 대상 물질 농도를 측정할 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 산화 효소 또는 탈수소 효소는 바인더를 통해 고정될 수 있다. 상기 바인더는 당분야에서 통상적으로 사용되는 바인더를 포함할 수 있으며, 예를 들면, 나피온, 이의 유도체 또는 키토산을 포함할 수 있다.
도 3은 본 발명의 예시적인 실시예들에 따른 바이오 센서의 개략적인 단면도이다.
도 3을 참조하면, 예시적인 실시예들에 따른 바이오 센서(20)는 작업 전극(200)은 이온 필터층(240)을 더 포함할 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 효소 반응층(230) 상에 이온 필터층(240)이 배치될 수 있다. 예를 들면, 이온 필터층(240)은 효소 반응층(230)의 상면을 덮을 수 있다.
이온 필터층(240)은 상기 검사 대상 물질을 제외한 화학 물질으로부터 효소 반응층(230)을 보호할 수 있다. 또한, 효소 반응층(230)의 산화 효소 또는 탈수소 효소가 외부 환경에 노출되는 것을 방지할 수 있다.
이온 필터층(240)은 감지 대상 물질만을 통과시킬 수 있다. 따라서, 효소 반응층(230)이 측정 대상 성분 외의 타 물질에 의해 변성, 손상되는 것을 방지할 수 있다.
이온 필터층(240)은 감지 대상 물질을 통과시키는 것이라면 당분야에서 통상적으로 사용되는 이온 교환막이 사용될 수 있으며, 불소계 고분자 화합물이 사용될 수 있다. 예를 들면, 이온 필터층(240)은 나피온(Nafion), 나피온 유도체, 폴리아닐린 등을 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
예시적인 실시예들에 있어서, 기준 전극(300)은 기판(100) 상에 작업 전극(200)과 이격되어 배치될 수 있다. 기준 전극(300)과 작업 전극(200)은 전기적으로 단절될 수 있다. 기준 전극(300)은 기판(100)의 작업 전극(200)이 배치된 면과 같은 면에 배치거나, 기판(100)을 사이에 두고 작업 전극(200)과 마주볼 수 있다.
기준 전극(300)은 측정 시 작업 전극(200)에서 측정되는 전류 값 또는 전위 값에 대한 기준치를 제공할 수 있다. 기준 전극(300)의 전위 값을 기준치로 하여 작업 전극(200)에서 일어나는 감지 대상 물질 산화-환원 반응을 특정할 수 있다.
또한, 상기 전류 값의 기준치와 작업 전극(200)에서 측정되는 전류 값을 비교하여 순수하게 측정 대상 성분(예를 들면, 감지 대상 물질)에 의해 변화한 전류 량을 계산할 수 있으며, 상기 전류 량으로부터 측정 대상 성분의 농도를 도출할 수 있다.
기준 전극(300)은 제2 배선 전극(310) 및 기준 전극층(320)을 포함할 수 있다. 기준 전극층(320)은 제2 배선 전극(310) 상에 형성될 수 있다.
제2 배선 전극(310)은 작업 전극(200)의 제1 배선 전극(210)과 동일한 소재로 형성될 수 있다.
기준 전극층(320)은, Ag/AgCl 전극을 포함할 수 있다. 상기 Ag/AgCl 전극 층은 Ag/AgCl 페이스트(paste)로부터 형성될 수 있다. 일부 실시예들에 있어서, 기준 전극층(320)의 측면으로 제2 배선(144)을 연결할 경우 제2 배선 전극(310)은 생략될 수 있다.
일부 실시예에들 있어서, 기준 전극(300)의 상면 상에 보호층이 배치될 수 있다. 상기 보호층은 기준 전극(300)을 외부 충격 및 환경으로부터 보호할 수 있다. 상기 보호층은 작업 전극(200)의 이온 필터층(240)과 동일하게 형성될 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 기판(100) 상에 반응 전극층(220) 및 효소 반응층(230)을 순서대로 적층하여 작업 전극(200)을 형성할 수 있다. 기준 전극(300)은 작업 전극(200)과 소정 거리 이격하여 형성할 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 기판(100)과 반응 전극층(220) 사이에 제1 배선 전극(210)을 형성할 수 있으며, 기판(100)과 기준 전극층(320) 사이에 제2 배선 전극(310)을 형성할 수 있다.
제1 배선 전극(210)은 기판(100) 상에 Au, Ag, Cu, Pt, Ti, Ni, Sn, Mo, Co, Pd 및 이들의 합금 중 적어도 하나를 포함하는 금속막을 형성한 후 이를 패터닝(patterning)하여 형성될 수 있다. 상기 패터닝 시 제1 배선 전극(210)과 이에 연결된 제1 배선(142)이 함께 형성될 수 있다. 기준 전극(300)도 동일한 방법으로 형성될 수 있다.
상기 패터닝은 당분야에서 통상적으로 사용되는 패터닝 공법이 사용될 수 있다. 예를 들면, 포토리소그라피(photolithography)를 사용할 수 있다.
제1 배선 전극(210)이 금속 보호층을 더 포함할 경우, 금속층을 먼저 패터닝한 후 상기 금속 보호층을 형성하거나, 상기 금속막 상에 ITO(Indium Tin Oxide) 또는 IZO(Indium Zinc Oxide) 도전성 산화물막을 형성한 후, 상기 금속막과 도전성 산화물막을 함께 패터닝하여 금속층 및 금속 보호층을 함께 형성될 수 있다.
반응 전극층(220)은 상기 전자 수송 물질 및 상기 탄소계 전극 보호 물질을 혼합한 조성물을 제1 배선 전극(210)에 도포한 후 건조하여 형성할 수 있다.
상기 도포는 당분야에서 통상적으로 사용되는 도포법이 사용될 수 있으며, 예를 들면, 각종 프린팅 방법이 사용될 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 혼합 조성물을 200 내지 500 mesh의 스크린을 이용한 스크린 인쇄할 수 있다. 이 경우, 반응 전극층(220)의 표면에 Ra 0.2 내지 1.5 ㎛의 거칠기가 형성될 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 혼합 조성물을 제1 배선 전극(210) 상에 도포 및 건조한 후, 노출된 면을 표면 처리할 수 있다. 상기 표면 처리는 플라즈마 처리, 코로나 처리, 자외선 세정 처리, 프라이머 처리, 검화 처리 등을 포함할 수 있다. 바람직하게는, 플라즈마 처리, 코로나 처리 또는 자외선 세정 처리를 통해 0.2 내지 1.5 ㎛ Ra의 표면 조도를 효과적으로 형성할 수 있다.
효소 반응층(230)은 예를 들면, 산화 효소 또는 탈수소 효소를 바인더와 혼합한 조성물을 반응 전극층(220) 상에 도포한 후 건조하여 형성될 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 효소 반응층(230)의 상면에 이온 필터층(240)을 형성할 수 있다. 이온 필터층(240)은 나피온 등의 이온 필터 기능을 갖는 물질을 도공 후 건조하여 형성될 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 작업 전극(200) 및 기준 전극(300) 각각에 배선부(140)가 연결될 수 있다. 작업 전극(200)에 연결된 제1 배선(142) 및 기준 전극(300)에 연결된 제2 배선(144)은 서로 전기적으로 이격될 수 있다. 배선부(140)는 구동 집적 회로(IC) 칩에 연결될 수 있다.
예를 들면, 배선부(140)는 작업 전극(200)의 반응 전극층(220)과 동일한 소재로 형성될 수 있으며, 기준 전극(300)과 동일한 소재로 형성될 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 제1 배선(142) 및 제2 배선(144)은 각각 작업 전극(200) 및 기준 전극(300)과 일체로 형성될 수 있다. 기판(100) 상에 카본 페이스트 막 및/또는 금속 막을 형성하고 이를 패터닝하거나 스크린 인쇄법을 통해 반응 전극층(220) 및 기준 전극(300)을 각각 제1 배선(142) 및 제2 배선(144)과 일체로 형성할 수 있다.
작업 전극(200) 및 기준 전극(300)으로부터 측정된 전기적 신호가 제1 배선(142) 및 제2 배선(144)을 통해 구동 IC 칩에 전달될 수 있으며, 구동 IC 칩이 측정 대상 성분의 농도를 계산할 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 바이오 센서(10)는 보조 센서(130)를 더 포함할 수 있다. 보조 센서(130)는 열감지 센서, pH 센서 및/또는 습도 센서를 포함할 수 있다. 예를 들면, 보조 센서(130)는 온도, pH 및/또는 습도를 측정하여, 바이오 센서의 측정 오차를 정정할 수 있다. 보조 센서(130)는 제3 배선(146)에 의해 상기 구동 IC 칩과 연결될 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 이들 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 첨부된 특허청구범위를 제한하는 것이 아니며, 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 실시예에 대한 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.
실시예 및 비교예
절연성 기재로 두께 180㎛ PET제 기판을 준비하였다.
기판 상에 약 2000Å 두께의 APC 층 및 약 500Å 두께의 IZO을 차례로 적층하여 제1 배선 전극을 형성하였다. 제1 배선 전극 상에 카본 페이스트 전극(프러시안블루 3wt% 포함, 두께 약 10㎛)을 형성하였다.
이 때, 스크린의 메쉬를 조절하여 카본 페이스트 전극의 표면 조도를 아래 표 1과 같이 조절하였다.
상기 제1 배선 전극과 동일한 소재로 상기 제1 배선 전극과 이격하여 제2 배선 전극을 형성하였다. 상기 제2 배선 전극 상에 Ag/AgCl 전극을 형성하여 기준 전극을 제조하였다.
상기 카본 페이스트 전극 및 상기 기준 전극을 코로나 처리(10kV, 10rpm)하였다.
상기 코로나 처리된 카본 페이스트 전극 상에 글루코스 산화효소가 키토산으로 고정된 효소 반응층을 형성하여 작업 전극을 제조하였다.
실험예
실시예 및 비교예들의 바이오 센서를 통해 0.1mM 글루코스 표준 용액의 농도를 측정하였다.
구체적으로는, 작업 전극 및 기준 전극을 전류측정장비(CHI-630E, CH Instruments, INC)에 연결하고 상기 표준 용액을 작업 전극 및 기준 전극에 고르게 적하한 후 -0.1 mV의 전압을 인가하고 150초 후의 전류값을 측정하였다.
또한, 각 실시예들에 있어서 각 5회씩 측정을 반복하여 평균 전류값 및 산포를 계산하였다. 계산된 값은 아래 표 1에 나타내었다.
　 표면 조도(㎛) 전류값(nA) 산포(RSD, %)
실시예 1 0.2 82.9 5.6
실시예 2 0.3 90.0 4.6
실시예 3 0.36 90.4 4.3
실시예 4 0.5 122 4.5
실시예 5 0.55 131 4.7
실시예 6 0.78 145.2 4.0
실시예 7 0.8 146.3 3.9
실시예 8 1.0 150.8 5.5
실시예 9 1.5 152.4 5.8
비교예 1 0.18 50.8 10.5
비교예 2 1.6 90.9 23.2
표 1을 참조하면, 반응 전극층의 표면 조도가 0.2 내지 1.5 ㎛ 범위를 벗어나는 비교예들에 비하여 실시예들의 측정 전류값이 크게 향상되고, 산포가 감소한 것이 확인되었다.
10: 바이오 센서
100: 기판
200: 작업 전극 210: 제1 배선 전극
220: 반응 전극층 230: 효소 반응층
240: 이온 필터층
300: 기준 전극 310: 제2 배선 전극
310: 기준 전극층

Claims (11)

  1. 기판;
    상기 기판 상에 배치된 반응 전극층 및 상기 반응 전극층 상에 배치된 효소 반응층을 포함하는 작업 전극; 및
    상기 기판 상에서 상기 작업 전극과 이격된 기준 전극을 포함하며,
    상기 반응 전극층의 표면 조도(Ra)는 0.2 내지 1.5 ㎛인, 바이오 센서.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 작업 전극은 상기 기판 및 상기 반응 전극층 사이에 배치된 제1 배선 전극을 더 포함하며, 상기 제1 배선 전극은 금(Au), 은(Ag), 구리(Cu), 백금(Pt), 티타늄(Ti), 니켈(Ni), 주석(Sn), 몰리브덴(Mo), 코발트(Co) 및 은-팔라듐-구리 합금(APC)으로 구성된 군에서 선택된 적어도 하나를 포함하는, 바이오 센서.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 반응 전극층은 전자 수송 물질을 포함하는, 바이오 센서.
  4. 청구항 3에 있어서, 상기 전자 수송 물질은 프러시안 블루(prussian blue), 포타슘 페리시아나이드(potassium ferricyanide), 포타슘 페로시아나이드(potassium ferrocyanide), 염화헥사아민루테늄(Ⅲ)(hexaammineruthenium(Ⅲ) chloride), 페로센(ferrocene), 페로센 유도체, 퀴논(quinones), 퀴논 유도체 및 하이드로퀴논(hydroquinone)으로 구성된 군에서 선택된 적어도 하나를 포함하는, 바이오 센서.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 반응 전극층은 탄소계 전극 보호 물질을 포함하는, 바이오 센서.
  6. 청구항 5에 있어서, 상기 탄소계 전극 보호 물질은 카본 페이스트를 포함하는, 바이오 센서.
  7. 청구항 1에 있어서, 상기 효소 반응층은 글루코스 산화 효소, 콜레스테롤 산화 효소, 락테이트 산화 효소, 아스코빅산 산화 효소, 알코올 산화 효소, 글루코스 탈수소 효소, 글루탐산 탈수소 효소, 락테이트 탈수소 효소 및 알코올 탈수소 효소 중 적어도 하나를 포함하는, 바이오 센서.
  8. 청구항 1에 있어서, 상기 작업 전극은 상기 효소 반응층 상에 배치된 이온 필터층을 더 포함하는, 바이오 센서.
  9. 청구항 1에 있어서, 상기 표면 조도는 0.3 내지 1 ㎛인, 바이오 센서.
  10. 청구항 1에 있어서, 상기 반응 전극층 및 상기 기판 사이에 배치된 제1 배선 전극을 더 포함하는, 바이오 센서.
  11. 청구항 1에 있어서, 상기 기판 및 상기 기준 전극 사이에 배치된 제2 배선 전극을 더 포함하는, 바이오 센서.
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