KR20210037586A

KR20210037586A - 감마선/중성자 측정용 섬광체 및 섬광체의 제조 방법 그리고 섬광체를 이용한 분리 측정 방법

Info

Publication number: KR20210037586A
Application number: KR1020200124657A
Authority: KR
Inventors: 김홍주; 아사드 칸; 김성환; 콕 부옹 판
Original assignee: 경북대학교 산학협력단
Priority date: 2019-09-26
Filing date: 2020-09-25
Publication date: 2021-04-06
Also published as: WO2021060930A1; KR102466494B1

Abstract

감마선/중성자 혼합장에서 감마선/중성자 분리 측정을 위한 LiI:X 섬광체가 개시된다. 상기 섬광체를 제조하기 위한 방법에 있어서, 상기 섬광체를 양질의 단결정으로 성장시키기 위해 열처리하여 습기를 제거할 수 있다. 상기 섬광체를 이용하여 최대가능도법으로 감마선 및 중성자를 구별하여 분리 측정할 수 있다.

Description

감마선/중성자 측정용 섬광체 및 섬광체의 제조 방법 그리고 섬광체를 이용한 분리 측정 방법{SCINTILLATOR FOR GAMMA-RAY AND NEURTON DETECTION, METHOD OF MANUFACTURING THE SCINTILLATOR AND SEPARATION MEASUREMENT METHOD USING SCINTILLATOR}

본 발명은 감마선/중성자 측정용 섬광체 및 섬광체의 제조 방법 그리고 섬광체를 이용한 분리 측정 방법에 관한 것이다.

LiI:Eu 섬광체는 Li이온이 중성자와 핵반응 하는 특성을 이용한 대표적인 중성자검출기이며, 상용화 되어있지만 감마선도 같이 측정되므로 감마선 및 중성자가 혼합된 방사선장에서 두 방사선을 구별하지 못하는 문제점이 있었다.

도 1은 LiI:Eu 섬광체로 칼륨-40의 1461 keV 및 토륨 계열의 2615 keV 감마선과 열중성자를 동시에 측정한 결과를 나타내는 도면이다. 도 1을 참조하면, 두 방사선의 측정 신호가 혼합되어 있으며, 스펙트럼 상에서 감마선과 중성자가 분리되지 않음을 나타낸다.

최근 세륨이 도핑 된 클릭 섬광체를 이용한 감마선과 중성자에 대한 감쇠시간 특성의 차이를 이용하여 피크 형상법으로 감마선 및 중성자를 분리 측정하는 방법에 대한 연구가 진행되고 있다. 클릭 섬광체의 모체인 이트륨 및 도핑 된 세륨은 고가의 희토류 원소이다. 이 경우, 방사선에 대한 내구성이 낮아서 수 Gy의 저선량에서 방사선 손상이 발생한다. 일반적으로 피크 형상법에서는 도 2에서 보는 바와 같이 섬광감쇠스펙트럼에서 2개 시간 윈도우에 측정되는 신호의 크기 비로 감쇠시간 특성을 평가하여 감마선과 중성자 측정 신호를 구별하지만 알파선은 따로 분리 측정하지 못한다.

따라서 감마선과 중성자 측정 신호를 분리할 수 있으면서, 그 효율이 높은 섬광체의 필요성이 요구되었다.

본 발명에서는, 감마선/중성자 혼합장에서 감마선/중성자를 효율적으로 분리하기 위한 섬광체를 제공하고자 한다.

본 발명에서는 또한 감마선/중성자 혼합장에서 감마선/중성자를 효율적으로 분리하기 위한 섬광체를 이용한 분리 측정 방법을 제시하고자 한다.

본 발명이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급된 과제로 제한되지 않는다. 언급되지 않은 다른 기술적 과제들은 이하의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.

본 발명에 따르면, 감마선/중성자 혼합장에서 감마선/중성자 분리 측정을 위한 LiI:X 섬광체가 개시된다.

일 예시에 따르면, 펄스모양을 최적화하기 위하여 활성제로 X = Sn, Ag, Tl, In 중 적어도 하나 이상을 첨가할 수 있다.

일 예시에 따르면, 활성제 X의 농도는 0 ≤ X ≤ 20 mol% 일 수 있다.

본 발명의 다른 일 예시에 따르면, 섬광체를 제조하기 위한 방법이 개시된다.

상기 제조 방법에 따르면, 상기 섬광체를 양질의 단결정으로 성장시키기 위해 열처리하여 습기를 제거할 수 있다.

일 예시에 따르면, 상기 제조 방법은, 150±20℃에서 20시간 이상 열처리하여 습기를 제거할 수 있다.

일 예시에 따르면, 상기 제조 방법은, 10^-6 torr 이상의 고진공에서 습기 제거를 수행할 수 있다.

본 발명의 또 다른 일 실시예에 따르면, 섬광체를 이용하여 최대가능도법으로 감마선 및 중성자를 구별하여 분리 측정하는 방법이 개시된다.

일 예시에 따르면, 펄스형상지수(SI)를 설정하여 감마선 및 중성자를 구별하여 분리 측정할 수 있다.

일 예시에 따르면, 상기 펄스형상지수(SI)를 -0.1 ≤ SI ≤0.1 범위로 설정하여 감마선 및 중성자를 분리 측정할 수 있다.

본 발명에 따른 섬광체를 이용할 경우 중성자 검출 효율이 우수한 효과가 있다.

본 발명에 따른 섬광체는 감마선 및 중성자의 분리가 기존의 섬광체에 비해 용이한 효과가 있다.

본 발명의 효과는 상술한 효과들로 제한되지 않는다. 언급되지 않은 효과들은 본 명세서 및 첨부된 도면으로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확히 이해될 수 있을 것이다.

도 1은 LiI:Eu 섬광체를 이용한 감마선 및 중성자에 대한 파고 스펙트럼을 나타내는 도면이다.
도 2는 세륨 도핑 클릭(Cs₂LiYCl₆:Ce³⁺; CLYC) 섬광체의 감마선/중성자에 대한 섬광시간 특성 스펙트럼을 나타내는 도면이다.
도 3은 감마선과 중성자를 본 발명에 따른 섬광체를 이용하여 최대가능도법으로 측정한 피크파형스펙트럼을 나타내는 도면이다.
도 4는 본 발명에 따른 섬광체를 이용하여 측정한 감마선 및 중성자의 섬광감쇠스펙트럼을 나타내는 도면이다.
도 5는 감마선과 중성자가 동시에 측정된 파고 스펙트럼을 나타내는 도면이다.
도 6은 최대가능도법으로 감마선과 중성자를 분리한 후 중성자만 측정한 파고 스펙트럼을 나타내는 도면이다.
도 7(a)는 건조와 정제과정을 생략한 LiI:Ag 섬광체를 이용한 스펙트럼을 나타내는 도면이다.
도 7(b)는 본 발명에 따라 건조 및 정제과정을 거쳐 수분을 제거한 후 육성된 LiI:Ag 섬광체의 펄스형상구분법으로 분리 측정된 감마선과 중성자의 2차원 스펙트럼을 나타내는 도면이다.

본 발명의 다른 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술 되는 실시 예를 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시 예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있으며, 단지 본 실시 예는 본 발명의 개시가 완전하도록 하고, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.

만일 정의되지 않더라도, 여기서 사용되는 모든 용어들(기술 혹은 과학 용어들을 포함)은 이 발명이 속한 종래 기술에서 보편적 기술에 의해 일반적으로 수용되는 것과 동일한 의미를 가진다. 일반적인 사전들에 의해 정의된 용어들은 관련된 기술 그리고/혹은 본 출원의 본문에 의미하는 것과 동일한 의미를 갖는 것으로 해석될 수 있고, 그리고 여기서 명확하게 정의된 표현이 아니더라도 개념화되거나 혹은 과도하게 형식적으로 해석되지 않을 것이다.

본 명세서에서 사용된 용어는 실시 예들을 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 '포함한다' 및/또는 이 동사의 다양한 활용형들 예를 들어, '포함', '포함하는', '포함하고', '포함하며' 등은 언급된 조성, 성분, 구성요소, 단계, 동작 및/또는 소자는 하나 이상의 다른 조성, 성분, 구성요소, 단계, 동작 및/또는 소자의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다. 본 명세서에서 '및/또는' 이라는 용어는 나열된 구성들 각각 또는 이들의 다양한 조합을 가리킨다.

본 발명의 주요 내용은 감마선과 중성자가 혼합된 방사선장에서 두 방사선을 분리 측정할 수 있는 LiI:X 섬광체 검출기와 이를 이용한 감마선/중성자 분리 측정법, 그리고 LiI:X 섬광체의 제조 방법에 관한 것이다.

본 발명에 따르면 두 방사선의 검출신호를 효율적으로 분리하기 위하여 LiI 모체에 에너지 전환 특성의 차이를 높일 수 있는 활성제(X=Sn, Ag, Tl, In)를 첨가한 LiI:X 섬광체를 제안하였고, 이 섬광체를 이용하여 감마선과 중성자 신호를 최대가능도법을 이용하여 분리 측정하였다. LiI 섬광체는 매우 습기에 취약하며, 습기에 노출된 경우 섬광체 단결정의 육성이 불가하므로 시약 내의 건조공정을 확정하였다. 건조공정의 온도가 지나치게 낮으면, 우수한 단결정 섬광체를 육성하기 어려우며, 건조공정의 온도가 지나치게 높으면, 에너지 효율이 낮아져 경제성이 낮아진다. 본 발명에서는 건조공정의 온도 및 시간을 한정함으로써, 최적의 분리 효과를 가지는 섬광체의 제조 방법에 대해 개시한다.

본 발명에서는 LiI:X(X=Sn, Ag, Tl, In) 섬광체를 이용하여 감마선과 중성자를 분리할 수 있다. LiI:X 섬광체에서 모체인 LiI 는 중성자 또는 감마선과 반응하여 에너지를 섬광체에 흡수하는 역할을 한다. LiI:X 섬광체에서 활성제로 도핑 한 Sn, Ag, Tl, In은 모체에서 흡수된 에너지를 전달받아 여기된 전자가 활성제의 발광중심에서 재결합하면서 섬광 현상을 일으킨다. 이 때 활성제의 종류와 조합에 따라 에너지 전환 효율의 차이가 발생하며 발광파장이나 섬광감쇠시간 특성이 변할 수 있다. 감마선과 중성자는 섬광체에서 전리작용을 일으킨다. 두 방사선의 물리적 성질에 의해 발생되는 전자의 전하밀도 차이가 발생하고, 모체와 활성제 간의 에너지 전환효율의 차이로 섬광시간 특성의 차이가 발생하며, 이를 평가하며 두 방사선을 분리 측정할 수 있다.

일 예시에 따르면, LiI:X 섬광체에서 활성제인 X 원소를 3가 희토류 또는 전이금속으로 변형하여 적용할 수도 있다. 이와 같이 3가 희토류 또는 전이금속을 활성제로 이용하는 경우, 활성제로 Sn, Ag, Tl, In를 적용하는 경우에 비해 감마선 및 중성자를 분리하는 측정 효과는 일부 부족할 수 있다.

일 예시에 따르면, LiI:X 섬광체에서 활성제 X의 농도는 0 ≤ X ≤ 20 mol%를 만족할 수 있다. 활성제 X는 섬광체의 발광효율을 증가시키는 역할을 수행할 수 있다. 그러나, 활성제의 농도가 지나치게 증가하게 되면 활성제에 의한 소광현상으로 인해 오히려 광 출력이 감소하는 문제점이 있다. 일 예시에 따르면, LiI 의 경우 활성제(X)의 농도가 20mol%를 넘게 되면 급격히 광출력이 감소하는 바, LiI:X 섬광체에서 활성제 X의 농도는 0 ≤ X ≤ 20 mol%를 만족할 수 있다.

도 3은 감마선과 중성자를 본 발명에 따른 섬광체를 이용하여 최대가능도법으로 측정한 피크파형스펙트럼을 나타내는 도면이다.

도 3은 감마선과 중성자를 본 발명에 따른 최대가능도법으로 측정한 피크파형스펙트럼으로서 본 발명에 따른 섬광체를 이용하여 감마선과 중성자가 혼합된 방사선장에서 두 종류의 방사선이 명확히 구별하여 측정할 수 있음을 나타낸다. 도 3에서 (1)은 분리된 중성자 측정 스펙트럼을 나타내며, (2)는 감마선 측정 스펙트럼이다. 즉 도 3을 참조하면 (1)과 (2)가 명확히 분리되어 구분됨을 확인할 수 있다.

도 4는 본 발명에 따른 섬광체를 이용하여 측정한 감마선 및 중성자의 섬광감쇠스펙트럼을 나타내는 도면이다.

도 4를 참조하면, 첨가된 활성제에 의한 에너지 밴드의 전이효율의 차이에 따라 중성자의 신호가 감마선에 비하여 훨씬 빠른 특성을 보인다. 이와 같은 특징을 이용하여 감마선과 중성자를 분리하여 측정할 수 있다.

이 때, 감마선과 중성자의 피크를 구별하는 형상지수(SI; Shape Indicator)는 다음 식으로 정의된다.

상기 수식에서, A_i는 FADC의 출력의 크기이며, W(t_i)는 i번째 시간간격에 대한 하중계수이다. 하중계수는

로 주어지며, 여기서

및

는 설정된 시간 윈도우 영역에서 중성자와 감마선 측정 신호의 각 평균값을 의미한다. 본 발명에 따르면 형상지수는 -0.1

0.1의 범위에서 감마선과 중성자를 분리 측정할 수 있다. 형상지수는 감마선과 중성자의 섬광 측정신호의 시간 특성의 차이로부터 결정된다. SI 지수가 크다는 것은 두 신호의 시간 특성차이가 크다는 것을 의미한다. 즉 이는 하나의 측정신호가 매우 빠르고, 다른 측정신호는 매우 느리다는 것을 의미한다. 측정신호가 느리면, 방사선의 계수효율이 감소하여 방사선 측정기로서의 특성이 매우 나빠지므로 형상지수의 범위를 -0.1 ~ 1.0 사이의 범위에서 분리 측정을 수행함으로써, 감마선과 중성자의 분리에 사용되는 최대가능도법의 효율을 높일 수 있는 효과가 존재한다.

최대가능도법은 감마선과 중성자의 측정 신호의 감쇠시간특성의 차이가 있는 모든 섬광체에 적용 가능하다.

도 5는 감마선과 중성자가 동시에 측정된 파고 스펙트럼을 나타내는 도면이다. 도 6은 최대가능도법으로 감마선과 중성자를 분리한 후 중성자만 측정한 파고 스펙트럼을 나타내는 도면이다. 도 5 내지 도 6을 통해, 감마선과 중성자가 분리되어 측정됨을 확인할 수 있는 효과가 있다.

도 7(a)는 건조와 정제과정을 생략한 LiI:Ag 섬광체를 이용한 스펙트럼을 나타내는 도면이다. 도 7(b)는 본 발명에 따라 건조 및 정제과정을 거쳐 수분을 제거한 후 육성된 LiI:Ag 섬광체의 펄스형상구분법으로 분리 측정된 감마선과 중성자의 2차원 스펙트럼을 나타내는 도면이다.

본 발명에 따른 LiI:X(X=Sn, Ag, Tl, In) 섬광체는 양질의 단결정으로 성장시키기 위해 습기를 제거할 수 있다. 일 예시에 따르면 본 발명에 따른 섬광체는 150±20℃에서 20시간 이상 열처리하여 습기를 제거할 수 있고, 이 습기 제거 공정은 10^-6 torr의 고진공에서 처리될 수 있다.

도 7을 참조하면, 건조 및 정제과정을 생략한 LiI:Ag의 경우보다, 적절한 건조 및 정제과정을 거친 LiI:Ag 단결정의 섬광체가 감마선 및 중성자의 분리 측정에 우수한 결과를 보이는 것을 확인할 수 있다.

본 발명에서는, 감마선 및 중성자의 혼합장에서 감마선 및 중성자를 효율적으로 분리하기 위하여 Sn, Ag, Tl, In 중 적어도 1개 이상을 활성제로 도핑 하는 방법을 제공한다. 중성자의 감쇠시간특성을 감마선의 시간특성보다 빠르게 하기 위하여 1개 이상의 활성제를 모체에 도핑 하여 에너지 밴드간의 전환 효율을 결정한다. 또한 섬광체의 단결정 성장을 위하여 섬광재료의 자유수 및 결합수를 제거하는 방법을 제공한다. 일 예시에 따르면, 최대가능도법을 이용하여 LiI:X 섬광체의 감마선 및 중성자선을 분리하여 측정하는 기술을 제공한다. LiI는 용융점이 469도로 비교적 낮고, 큐빅 구조를 가지므로 단결정 성장이 용이할 뿐만 아니라 주 성분 및 도핑 원소의 단가가 매우 저렴하여 방사선 검출기로서 경제적인 장점이 있다. 또한, LiI:X 섬광검출기는 열중성자에 대한 FOM(figure of merit; 감마선과 중성자를 구별할 수 있는 지표)가 2.2로 감마선/중성자 분리에 용이한 효과가 있다. 그리고, LiI:X 섬광체는 중성자에 대한 Li의 반응률이 높아서 중성자 검출효율이 우수한 효과가 있다.

본 발명의 결과물은 원자력발전소, 고에너지 가속기연구소, 방사성동위원소 생산시설 등 감마선과 중성자가 혼합된 영역에서 두 방사선을 분리하는 기술에 적용할 수 있다. 중성자는 감마선에 비하여 생물학적 효과가 크기 때문에 방사선 작업종사자의 방사선방호를 위해서 두 방사선의 선량평가를 분리하여 측정하는 것이 매우 중요하며, 본 발명의 섬광체를 이용하여 이를 측정할 수 있다. 또한, 고고도에서는 감마선이 주로 존재하는 지상과 달리 우주방사선에 의해 발생한 중성자 및 감마선이 혼재한다. 즉 본 발명은 생활환경방사선보호법에 따라 고고도 비행 승무원의 방사선 방호에서도 적용이 가능하다. 또한, 우주 개발에서 중성자 선량 평가는 우주선 승무원뿐만 아니라, 우주비행선, 인공위성 등의 안전한 운전을 위한 필수요건이며, 우주개발에 가장 중요한 물의 존재를 탐지하는 주요 기술에 해당한다. 본 발명의 섬광체를 이에 활용할 수 있다. 본 발명은, 중성자와 감마선을 동시에 구별하여 측정할 수 있으므로 핵물리학, 고에너지물리학, 산업체 방사선측정기기 등에도 활용이 가능한 효과가 있다.

이상의 실시 예들은 본 발명의 이해를 돕기 위하여 제시된 것으로, 본 발명의 범위를 제한하지 않으며, 이로부터 다양한 변형 가능한 실시 예들도 본 발명의 범위에 속하는 것임을 이해하여야 한다. 본 발명의 기술적 보호범위는 특허청구범위의 기술적 사상에 의해 정해져야 할 것이며, 본 발명의 기술적 보호범위는 특허청구범위의 문언적 기재 그 자체로 한정되는 것이 아니라 실질적으로는 기술적 가치가 균등한 범주의 발명에 대하여까지 미치는 것임을 이해하여야 한다.

Claims

감마선/중성자 혼합장에서 감마선/중성자 분리 측정을 위한 LiI:X 섬광체.
제1항에 있어서,
펄스모양을 최적화하기 위하여 활성제로 X = Sn, Ag, Tl, In 중 적어도 하나 이상을 첨가한 섬광체.
제2항에 있어서,
활성제 X의 농도가 0 ≤ X ≤ 20 mol% 인 섬광체.
제1항 내지 제3항 중 어느 한 항의 섬광체를 제조하기 위한 방법에 있어서,
상기 섬광체를 양질의 단결정으로 성장시키기 위해 열처리하여 습기를 제거하는 섬광체의 제조 방법.
제4항에 있어서,
상기 제조 방법은, 150±20℃에서 20시간 이상 열처리하여 습기를 제거하는 섬광체의 제조 방법.
제5항에 있어서,
상기 제조 방법은, 10^-6 torr 이상의 고진공에서 습기 제거를 수행하는 섬광체의 제조 방법.
제1항 내지 제3항 중 어느 한 항의 섬광체를 이용하여 최대가능도법으로 감마선 및 중성자를 구별하여 분리 측정하는 방법.
제7항에 있어서,
펄스형상지수(SI)를 설정하여 감마선 및 중성자를 구별하여 분리 측정하는 방법.
제8항에 있어서,
상기 펄스형상지수(SI)를 -0.1 ≤ SI ≤0.1 범위로 설정하여 감마선 및 중성자를 분리 측정하는 방법.