KR20190049191A - 전극 조립체 및 이차 전지 안정화 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체는 양극판 및 음극판; 상기 양극판과 상기 음극판 사이에 위치하는 분리막; 및 상기 분리막과 상기 양극판 사이 및 상기 분리막과 상기 음극판 사이에 위치하는 코팅층을 포함하고, 상기 분리막은, 상기 코팅층으로 덮여 있는 제1 부분과, 상기 양극판과 대면하는 표면 및 상기 음극판과 대면하는 표면을 노출하는 제2 부분을 포함하고, 상기 양극판 및 상기 음극판 중 적어도 하나는 PTC(Positive Temperature Coefficient) 물질을 포함한다.

Description

전극 조립체 및 이차 전지 안정화 방법{ELECTRODE ASSEMBLY AND METHOD OF STABILIZING SECONDARY BATTERY}
본 발명은 전극 조립체 및 이차 전지 안정화 방법에 관한 것으로서, 보다 구체적으로 전지셀 안정성이 향상된 전극 조립체 및 이를 이용한 이차 전지 안정화 방법에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서 이차 전지의 수요가 급격히 증가하고 있다. 이에 따라, 다양한 요구에 부응할 수 있는 이차 전지에 대한 연구가 많이 행해지고 있다.
이차 전지는 휴대폰, 디지털 카메라, 노트북 등의 모바일 기기뿐만 아니라, 전기 자전기, 전기 자동차, 하이브리드 전기 자동차 등의 동력 장치에 대한 에너지원으로도 많은 관심을 모으고 있다.
휴대폰, 카메라 등의 소형 디바이스에는 하나의 전지셀이 팩킹되어 있는 소형 전지팩이 사용되나, 노트북, 전기 자동차 등의 중대형 디바이스에는 둘 또는 그 이상의 전지셀들을 병렬 및/또는 직렬로 연결한 전지팩이 팩킹되어 있는 중형 또는 대형 전지팩이 사용되고 있다.
리튬 이차 전지의 경우, 우수한 전기적 특성을 가지고 있음에 비해 안정성이 낮은 문제점이 있다. 예를 들어, 리튬 이차 전지는 과충전, 과방전, 고온에 노출, 전기적 단락 등 비정상적인 작동 상태에서 전지 구성 요소들인 활물질, 전해질 등의 분해 반응이 유발되어 열과 가스가 발생하고, 이로 인해 초래된 고온 고압의 조건은 상기 분해 반응을 더욱 촉진하여 발화 또는 폭발을 일으킬 수 있다.
실시예들은 과충전 등에 의한 이상 발열 시에 안정적인 상태로 과충전이 종료될 수 있도록 하는 전극 조립체 및 이차 전지 안정화 방법을 제공하기 위한 것이다.
그러나, 본 발명의 실시예들이 해결하고자 하는 과제는 상술한 과제에 한정되지 않고 본 발명에 포함된 기술적 사상의 범위에서 다양하게 확장될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체는 양극판 및 음극판; 상기 양극판과 상기 음극판 사이에 위치하는 분리막; 및 상기 분리막과 상기 양극판 사이 및 상기 분리막과 상기 음극판 사이에 위치하는 코팅층을 포함하고, 상기 분리막은, 상기 코팅층으로 덮여 있는 제1 부분과, 상기 양극판과 대면하는 표면 및 상기 음극판과 대면하는 표면을 노출하는 제2 부분을 포함하고, 상기 양극판 및 상기 음극판 중 적어도 하나는 PTC(Positive Temperature Coefficient) 물질을 포함한다.
상기 양극판은 양극 집전체와 양극 활물질층을 포함하고, 상기 음극판은 음극 집전체와 음극 활물질층을 포함하며, 상기 분리막의 상부면에 대해 수직한 방향으로 상기 분리막의 제2 부분은 상기 양극 활물질층 및 상기 음극 활물질층과 중첩할 수 있다.
상기 분리막의 상부면에 대해 수직한 방향으로 상기 분리막 중에 상기 제2 부분이 차지하는 영역 전체와 중첩하는 상기 양극 집전체 부분 및 상기 음극 집전체 부분은 각각 상기 양극 활물질층 및 상기 음극 활물질층에 의해 덮일 수 있다.
상기 분리막의 제2 부분은 상기 분리막의 가장자리에 위치할 수 있다.
상기 코팅층은 유무기 복합층일 수 있다.
상기 분리막은 폴리올레핀계 물질을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지 안정화 방법은 양극판, 음극판, 상기 양극판과 상기 음극판을 전기적으로 절연하는 분리막, 상기 분리막과 상기 양극판 사이 및 상기 분리막과 상기 음극판 사이에 위치하는 코팅층을 포함하는 전극 조립체가 과충전으로 전지 전압 및 온도가 상승하는 단계; 상기 분리막은, 상기 코팅층으로 덮여 있는 제1 부분과, 상기 양극판과 대면하는 표면 및 상기 음극판과 대면하는 표면을 노출하는 제2 부분을 포함하고, 상기 제2 부분에 해당하는 상기 분리막이 열수축하여 상기 양극판과 상기 음극판이 서로 단락되는 단계; 상기 양극판과 상기 음극판의 단락에 의해 상기 전지 전압이 하강하는 단계; 상기 단락에 의해 상기 전지 전압이 하강한 이후에 충전 상태를 유지함으로써 온도가 상승하는 단계; 및 상기 양극판 및 상기 음극판 중 적어도 하나에 포함된 PTC(Positive Temperature Coefficient) 물질에 의해 저항이 증가하는 단계를 포함한다.
상기 PTC 물질에 의해 저항이 증가하는 단계는, 상기 충전 상태를 유지함으로써 온도가 상승하는 단계에서 발생할 수 있다.
상기 양극판은 양극 집전체와 양극 활물질층을 포함하고, 상기 음극판은 음극 집전체와 음극 활물질층을 포함하며, 상기 양극판과 상기 음극판이 서로 단락되는 단계는 상기 양극 활물질층과 상기 음극 활물질층이 서로 접촉하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 저항이 증가하는 단계에서 상기 전지 전압이 최대치에 도달할 수 있다.
실시예들에 따르면, 과충전 조건에서 미코팅부의 분리막이 수축하여 양극과 음극이 서로 단락이 되고, 방전이 일어나 안정적인 충전 상태(State of Charge)가 된다. 이때, 자가 발열에 의한 열폭주가 일어나지 않는 충전 상태에서 PTC 특성(Positive Temperature Coefficient; 특정한 온도에서 저항이 급격하게 증가)이 충분히 발현되어 과충전이 안전하게 종료될 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체를 개략적으로 도시한 도면이다.
도 2는 도 1의 전극 조립체가 과충전 조건에서 양극판과 음극판이 서로 단락되는 것을 나타내는 도면이다.
도 3은 비교예로서 미코팅부 없이 PTC 물질을 적용한 전극 조립체가 과충전 될 때 시간에 따른 전압 변화를 나타내는 그래프이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체가 과충전 될 때 시간에 따른 전압 변화를 나타내는 그래프이다.
도 5는 도 1에서 설명한 전극 조립체를 변형한 실시예를 나타내는 도면이다.
이하, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 여러 실시예들에 대하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예들에 한정되지 않는다.
본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 동일 또는 유사한 구성요소에 대해서는 동일한 참조 부호를 붙이도록 한다.
또한, 도면에서 나타난 각 구성의 크기 및 두께는 설명의 편의를 위해 임의로 나타내었으므로, 본 발명이 반드시 도시된 바에 한정되지 않는다. 도면에서 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었다. 그리고 도면에서, 설명의 편의를 위해, 일부 층 및 영역의 두께를 과장되게 나타내었다.
또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에" 또는 "상에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 어떤 부분이 다른 부분 "바로 위에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다. 또한, 기준이 되는 부분 "위에" 또는 "상에" 있다고 하는 것은 기준이 되는 부분의 위 또는 아래에 위치하는 것이고, 반드시 중력 반대 방향을 향하여 "위에" 또는 "상에" 위치하는 것을 의미하는 것은 아니다.
또한, 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함" 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수도 있는 것을 의미한다.
또한, 명세서 전체에서, "평면상"이라 할 때, 이는 대상 부분을 위에서 보았을 때를 의미하며, "단면상"이라 할 때, 이는 대상 부분을 수직으로 자른 단면을 옆에서 보았을 때를 의미한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체를 개략적으로 도시한 도면이다.
도 1을 참고하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체는 양극판(110), 음극판(120) 및 이들 사이에 위치하는 분리막(130)을 포함한다. 분리막(130)은 양극판(110)과 음극판(120)을 전기적으로 절연하는 역할을 한다. 양극판(110)은 양극 집전체(111), 양극 집전체(111)와 분리막(130) 사이에 위치하는 양극 활물질층(113)을 포함한다. 본 실시예에서 양극판(110)은 양극 집전체(111)와 양극 활물질층(113) 사이에 위치하는 PTC 층(112)을 더 포함한다. PTC 층(112)은 정 온도 계수(Positive Temperature Coefficient)를 갖는 층을 가리킨다.
양극 집전체(111)는 일반적으로 3 내지 500 마이크로미터의 두께로 만들 수 있다. 양극 집전체(111)는 본 실시예에 따른 전극 조립체를 포함하는 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 갖는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다. 양극 집전체(111) 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 결합력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태를 양극 집전체(111)가 가질 수 있다.
양극 활물질층(113)은 양극 활물질을 포함하고, 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이 금속으로 치환된 화합물, 화학식 Li1+yMn2-yO4(여기서, y는 0 내지 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물, 리튬 동 산화물(Li2CuO2), LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물, 화학식 LiNi1-yMyO2(여기서, M=Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga이고, y=0.01 내지 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물, 화학식 LiMn2-yMyO2(여기서, M=Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta이고, y=0.01 내지 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8(여기서, M=Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물, 화학식의 Li 일부가 알칼리 토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4, 디설파이드 화합물, Fe2(MnO4)3 등을 들 수 있지만, 이들에만 한정되는 것은 아니다.
양극 활물질층(113)은 상기 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 포함하는 양극 합제를 양극 집전체(111) 상에 탭이 형성될 부위를 제외한 나머지 부위에 도포한 후 건조 및 프레싱하여 제조될 수 있으며, 필요에 따라 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가할 수 있다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가될 수 있다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본 블랙, 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유, 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말, 산화 아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키, 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물, 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가될 수 있다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈, 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머, 술폰화 에틸렐-프로필렌-디엔 테르 폴리머, 스티렌 부타디엔 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체를 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 본 실시예에 따른 전극 조립체를 사용한 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체, 유리 섬유, 탄소 섬유 등의 섬유상 물질이 사용될 수 있다.
음극판(120)은 음극 집전체(121), 음극 집전체(121)와 분리막(130) 사이에 위치하는 음극 활물질층(123)을 포함한다. 본 실시예에서 음극판(120)은 음극 집전체(121)와 음극 활물질층(123) 사이에 위치하는 PTC 층(122)을 더 포함할 수 있다. PTC 층(122)은, 양극판(110)에서 설명한 PTC 층(112)과 동일한 성질을 가질 층이며, 양극판(110)과 음극판(120) 중 어느 하나에만 형성되거나 둘 다에 형성될 수도 있다.
음극 집전체(121)는 일반적으로 3 내지 500 마이크로미터의 두께로 만들 수 있다. 음극 집전체(121)는 본 실시예에 따른 전극 조립체를 포함하는 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 갖는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체(111)와 마찬가지로 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태를 음극 집전체(121)가 가질 수 있다
음극 활물질층(123)은 음극 활물질을 포함하고, 음극 활물질은 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소, LixFeO3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz(Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0≤x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물, 리튬 금속, 리튬 합금, 규소계 합금, 주석계 합금, SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4 또는 Bi2O5 등의 금속 산화물, 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자, Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
음극 활물질층(123)은 상기 음극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 포함하는 음극 합제를 음극 집전체(121) 상에 탭이 형성될 부위를 제외한 나머지 부위에 도포한 후 건조 및 프레싱하여 제조될 수 있으며, 필요에 따라 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가할 수 있다.
분리막(130)은 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용될 수 있다. 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머, 유리 섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용될 수 있다.
본 실시예에 따른 분리막(130) 상하부에는 각각 코팅층(135, 137)이 위치한다. 코팅층(135, 137)은 분리막(130)의 열적 안정성을 개선하기 위한 것이며, 유무기 복합층으로 형성될 수 있다. 코팅층(135, 137)은 세라믹 물질을 포함할 수 있다. 구체적으로, 본 실시예에 따른 분리막(130)은, 코팅층(135, 137)으로 덮여 있는 제1 부분(A)과 양극판(110)과 대면하는 분리막(130) 표면 및 음극판(120)과 대면하는 분리막(130) 표면이 노출된 제2 부분(B)을 포함한다. 다시 말해, 제2 부분(B)은 분리막(130)이 코팅층(135, 137)으로 덮여 있지 않은 부분을 가리킨다. 여기서, 분리막(130)의 상부면에 대해 수평한 방향을 도 1에 도시한 바와 같이 제1 방향이라고 할 때, 분리막(130)의 상부면에 대해 수직한 방향은 도 1에 도시한 바와 같이 제2 방향으로 볼 수 있고, 분리막(130)의 상부면에 대해 수직한 방향으로 분리막(130)의 제2 부분(B)은 양극 활물질층(113) 및 음극 활물질층(123)과 중첩할 수 있다. 이때, 분리막(130)의 상부면에 대해 수직한 방향으로 분리막(130) 중에 제2 부분(B)이 차지하는 영역 전체와 중첩하는 양극 집전체(111) 부분 및 음극 집전체(121) 부분은 각각 양극 활물질층(113) 및 음극 활물질층(123)에 의해 덮일 수 있다.
분리막(130)의 제1 부분(A)은 분리막(130) 전체에서 대부분의 면적을 차지할 수 있고, 분리막(130)의 제2 부분(B)은 분리막(130)의 가장자리 부분을 차지할 수 있다. 도 1에서는 분리막(130)의 한쪽 단부에만 제2 부분(B)에 해당하는 미코팅부가 형성되는 것으로 도시하였으나, 분리막(130)의 다른쪽 단부에도 제2 부분(B)과 같은 미코팅부가 추가로 형성될 수도 있다. 상기 미코팅부가 형성되는 위치 및 형태는 다양하게 변형 가능하다. 하지만, 상기 미코팅부가 차지하는 부분이 분리막(130) 전체 면적 대비하여 너무 넓은 경우에는, 전지가 정상 구동되는 상황에서 내구성에 좋지 않은 영향을 미칠 수 있다. 따라서, 미코팅부에 해당하는 제2 부분(B)의 면적은 전체 면적 대비하여 5% 이상 15% 이하인 것이 바람직하다. 제2 부분(B)의 면적이 전체 면적 대비하여 5% 미만인 경우에는, 분리막(130)의 열수축으로 인한 양극판(110)과 음극판(120)의 단락 가능성이 매우 낮아지므로 본 발명의 실시예에 따른 효과 구현 가능성이 떨어질 수 있다. 또, 제2 부분(B)의 면적이 전체 면적 대비하여 15%를 초과하는 경우에는, 내구성이 떨어질 수 있다.
앞에서 설명한 본 실시예에 따른 전극 조립체는 전해액에 함침되어 이차 전지를 구성할 수 있다.
이하에서는 본 실시예에 따른 PTC 층(112, 122)에 대해 좀 더 자세히 설명하기로 한다.
PTC 층(112, 122)은 전기 절연재로 기능하는 고분자 재료 및 전도성 충진제의 PTC 물질을 포함할 수 있다. 상기 고분자 재료는 PTC 물질 제조에 사용되는 통상적인 열가소성 폴리머를 특별한 제한 없이 채택하여 사용할 수 있다. 구체적으로, 열가소성 폴리머는 반-결정 물질이며, 이는 비정질 열가소성 물질과 비교할 때 반-결정 물질에서 PTC 특성을 획득하는 것이 더 용이할 수 있기 때문이다. 일 예로, 반-결정 열가소성 물질은 5% 이상의 결정도, 바람직하게는 10% 이상의 결정도, 더 바람직하게는 15% 이상의 결정도를 가질 수 있다. 여기서, 반-결정이라는 용어는, 열가소성 물질의 거동이 상당한 양의, 그러나 완전하게는 아닌 결정성 열가소성 거동을 나타내도록 하기에 충분한 결정도를 가지는 것을 의미한다.
본 실시예에서 열가소성 폴리머는, 고밀도 폴리에틸렌, 선형 저밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 중밀도 폴리에틸렌, 말레산무수물 기능기화된 폴리에틸렌, 말레산 무수물 기능기화된 엘라스토머 에틸렌 공중합체, 에틸렌-부텐 공중합체 에틸렌-옥텐 공중합체, 에틸렌-메틸 아크릴레이트, 에틸렌-에틸 아크릴레이트 및 에틸렌 부틸 아크릴레이트 공중합체와 같은 에틸렌-아크릴레이트 공중합체, 글리시딜 메타크릴레이트 변형 폴리에틸렌을 포함하는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 말레산무수물 기능기화된 폴리프로필렌, 글리시딜 메타크릴레이트 변형된 폴리프로필렌, 폴리비닐 클로라이드, 폴리비닐 아세테이트, 폴리비닐 아세틸, 아크릴 수지, 교대배열 폴리스티렌을 포함할 수 있다. 이에 제한되지 않고, 폴리아미드, 폴리-테트라-플루오로에틸렌, 폴리부틸렌-테레프탈레이트, 폴리페닐렌-설파이드, 폴리아미드이미드, 폴리이미드, 폴리에틸렌 비닐 아세테이트, 글리시딜 메타크릴레이트 변형 폴리에틸렌 비닐 아세테이트, 폴리비닐알코올, 폴리(메틸 메타크릴레이트), 폴리아크릴로 니트릴, 폴리부타디엔, 폴리에틸렌-테레프탈레이트, 폴리(8-아미노카프릴산), 폴리(비닐 알코올), 폴리카프로락톤 또는 하나 이상의 폴리머의 조합을 포함할 수 있다. 일 예로, 열가소성 폴리머로서 고밀도 폴리에틸렌과 같은 폴리에틸렌을 사용할 수 있으며, 여기서 "고밀도"란 0.94g/cm3 초과의 밀도를 갖는 것을 의미한다.
열가소성 폴리머의 양은 PTC 조성물 총 중량의 30 내지 90 중량%, 바람직하게는 40 내지 70 중량%, 더 바람직하게는 40 내지 60 중량%일 수 있다. 전도성 충진제로는 카본 블랙, 카본 파이버, 그래파이트와 같은 카본계 물질을 사용할 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. PTC 층(112, 122)으로서 세라믹 물질, 예를 들어 BaTiO3를 사용할 수 있다. 또한, 순수한 BaTiO3 원료에 원자가가 +3, +5인 Y2O3, Nb2O5를 혼합, 합성하여 PTC 층(112, 122)를 제조할 수도 있으며, 온도 전이를 위하여 Ba 자리에 Pb, Sr 원소를 치환할 수도 있다.
PTC 층(112, 122)에 포함되는 고분자 재료로서 앞에서 열거한 열가소성 물질이 통상적으로 사용될 수 있으나, 열경화성 수지의 사용을 완전히 배제하는 것은 아니다.
PTC 층(112, 122)은 특정 온도에서 도체에서 부도체로 바뀌는 PTC(Positive Temperature Coefficient) 특성을 나타내는 물질층으로서, PTC 층(112, 122)은 전지가 정상적으로 동작 중일 때는 충전, 방전에 상관없이 활물질이 일정한 도전성을 나타내도록 하는 역할을 하는 반면, 단락이나 사고로 인해 전지 내부 온도가 상승하게 될 때는 부도체로 바뀌어 전지가 제대로 동작하지 않도록 한다.
PTC 층의 유효 작동 온도는 섭씨 80도 내지 섭씨 140도 인 것이 바람직하다. 여기서 "PTC 층의 유효 작동 온도"라 함은, PTC 층이 PTC 특성을 나타내는 온도, 즉 과대 전류 발생시 줄(Joule)열 발생에 따라 저항이 급격히 증가하여 전류를 차단시키는 퓨즈의 기능을 할 수 있는 온도를 의미한다. 리튬 이차 전지의 사용 온도는 통상 방전의 경우 섭씨 -20도 내지 섭씨 60도이고, 충전은 0 내지 섭씨 45도에서 이루어진다. 그러나, 과충전이나 내부 단락 등에 의해 전지의 내부 온도가 섭씨 100도 이상으로 급격히 상승할 수 있으며, 이때 PTC 층이 작동하도록 구성되는 것이 바람직하다. 하지만, PTC 특성이 발현되는 온도가 섭씨 140도를 넘는 경우 전지의 내부 온도가 지나치게 상승할 때까지 PTC 특성이 나타나지 않으므로 전지의 안정성 측면에서 바람직하지 않다. 특히, PTC 특성이 충분히 발현되기 이전에 자가 발열로 인한 열폭주로 전지가 폭발하는 등의 이벤트가 발생할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 앞에서 설명한 바와 같이 PTC 특성이 충분히 발현되기 이전에 열폭주가 발생하는 것을 방지하기 위해, 분리막 가장자리 부분에 코팅층이 덮이지 않은 미코팅부를 구현할 수 있다. 이처럼, PTC 층과 미코팅부를 동시에 구현함으로써 과충전 등으로 인한 상태가 안전하게 종료하는 과정에 대해 후술하기로 한다.
도 2는 도 1의 전극 조립체가 과충전 조건에서 양극판과 음극판이 서로 단락되는 것을 나타내는 도면이다.
먼저, 전지가 과충전 되는 경우에 전지 전압 및 온도가 동시에 상승할 수 있다. 이때, 도 1에서 설명한 분리막(130)의 제2 부분(B)에 해당하는 미코팅부에서 열수축이 발생한다. 열수축으로 인해, 양극판(110)과 음극판(120)이 서로 마주보게 되고, 양극판(110)과 음극판(120)이 접촉하여 단락이 일어난다. 여기서, 양극 활물질층(113)과 음극 활물질층(123)이 직접 접촉할 수 있다. 본 실시예에서는 양극 활물질층(113)과 음극 활물질층(123)이 직접 접촉하도록 함으로써, 전지 제조 과정이나 정상적인 구동 중에 집전체(111, 121)끼리 단락되어 발생할 수 있는 폭발 또는 화재 등의 이벤트 발생 가능성을 낮출 수 있다.
양극판(110)과 음극판(120)이 접촉하여 단락이 일어나게 되면, 과충전에 의해 높아진 전지 전압이 하강하게 된다. 이처럼 전지 전압이 하강하여 안정한 충전 상태를 일정 시간 동안 유지한다. 이후 계속되는 충전으로 인해 다시 온도가 상승하게 되고, 양극판(110)과 음극판(120)에 포함된 PTC 층(112, 122)에서 고분자 재료가 팽창 및 용융되어 전지셀 저항이 증가하게 된다. 구체적으로 PTC 층(112, 122)에 포함된 고분자 재료와 전도성 충진재가 용융 온도 부근에서 급격한 열팽창 변화에 따른 고분자 재료에 존재하는 전도성 충진재 입자 사이의 간격이 증가하게 되어 전자의 흐름이 방해 받게 되어 전지 저항이 급격히 증가하게 되어 전류가 차단된다.
본 실시예에 따른 전극 조립체에 포함된 PTC 층(112, 122)은, 과충전 조건하에서 우선 분리막의 미코팅부의 열수축에 따른 양극판(110)과 음극판(120)의 단락에 의해 안정적인 충전 상태가 되어 PTC 특성이 충분히 발현될 수 있도록 한다.
도 3은 비교예로서 미코팅부 없이 PTC 물질을 적용한 전극 조립체가 과충전 될 때 시간에 따른 전압 변화를 나타내는 그래프이다.
도 3의 비교예는, 도 1 및 도 2에서 설명한 실시예와 대부분의 구성은 같으나, 도 1 및 도 2에서 설명한 분리막(130)의 제2 부분(B)에 해당하는 미코팅부가 존재하지 않고, 분리막(130)의 가장자리가 코팅층(135, 137)으로 덮여 있는 전극 조립체를 사용하여 과충전 테스트를 한 결과를 나타낸다. 과충전 테스트는 셀의 구동 전압 최대치의 1.5배 내지 2배인 종료 전압에 도달할 때까지 충전하고, 충전 중 또는 충전 종료 이후에 폭발 및 발화와 같은 이벤트가 없으면 테스트를 통과한다고 해석할 수 있다.
도 3을 참고하면, 특정 충전 상태 이상으로 과충전이 진행되면 자가 발열로 인한 열폭주가 일어나서 폭발 또는 화재와 같은 이벤트가 발생하게 된다. 구체적으로, 도 3에서 "Vent"로 표시한 부분은 이상 환경에 의해 셀 내부의 압력이 매우 증가하여 내부의 혼합 기체가 외부로 방출되는 것을 의미한다. "Vent" 현상이 일어나면, 폭발과 같은 이벤트의 전조 증상으로 전압이 일시적으로 감소할 수 있다. 이후, 종료 전압에 도달하기 전에 열폭주가 일어난다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체가 과충전 될 때 시간에 따른 전압 변화를 나타내는 그래프이다.
도 4를 참고하면, 미코팅부에서의 분리막 수축으로 인해 양극판과 음극판이 단락(Short)되어 전지 전압이 하강하고, 이와 같은 안정적인 충전 상태에서 PTC 특성이 발현되면서 전압 오버슈트가 발생한다. 전압 오버슈트로 인해 테스트 과정에서 나타날 수 있는 전지 전압의 최대치인 목표 전압에 도달한 이후에는 과충전 테스트를 종료할 수 있고, 이후 충전이 종료됨에 따라 전압이 안정적인 범위로 하강하게 된다. 본 실시예의 경우에는 도 3과 같이 폭발이나 화재 없이 안전하게 과충전 상황이 종료될 수 있다.
도 5는 도 1에서 설명한 전극 조립체를 변형한 실시예를 나타내는 도면이다.
도 5의 실시예는 도 1에서 설명한 실시예와 대부분의 구성이 동일합니다. 다만, 도 5의 실시예에서는 도 1에서 설명한 PTC 층(112, 122)이 양극판(110) 및 음극판(120)에서 활물질층(113, 123)과 별도의 층을 형성하는 것이 아니라 활물질층(113, 123) 내에 PTC 물질이 혼합되어 있습니다. 이와 관련하여 도 5를 참고하면, 분리막(130)과 양극 집전체(111) 사이에 PTC 물질이 혼합된 양극 활물질층(213)과, 분리막(130)과 음극 집전체(121) 사이에 PTC 물질이 혼합된 음극 활물질층(223)이 위치한다. 다시 말해, 양극판(110) 및 음극판(120)에서 양극 활물질층(213) 및 음극 활물질층(223) 내에 PTC 물질이 혼합되어 있다.
본 실시예에서도 도 2 및 도 4에서 설명한 바와 같이 안정적인 충전 상태에서 PTC 특성이 발현되어 폭발 및 화재와 같은 이벤트 발생 없이 과충전 상황이 종료될 수 있다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.
110: 양극판
120: 음극판
111: 양극 집전체
112, 122: PTC 층
113: 양극 활물질층
121: 음극 집전체
123: 음극 활물질층
130: 분리막
135, 137: 코팅층

Claims (11)

  1. 양극판 및 음극판;
    상기 양극판과 상기 음극판 사이에 위치하는 분리막; 및
    상기 분리막과 상기 양극판 사이 및 상기 분리막과 상기 음극판 사이에 위치하는 코팅층을 포함하고,
    상기 분리막은, 상기 코팅층으로 덮여 있는 제1 부분과, 상기 양극판과 대면하는 표면 및 상기 음극판과 대면하는 표면을 노출하는 제2 부분을 포함하고,
    상기 양극판 및 상기 음극판 중 적어도 하나는 PTC(Positive Temperature Coefficient) 물질을 포함하는 전극 조립체.
  2. 제1항에서,
    상기 양극판은 양극 집전체와 양극 활물질층을 포함하고, 상기 음극판은 음극 집전체와 음극 활물질층을 포함하며,
    상기 분리막의 상부면에 대해 수직한 방향으로 상기 분리막의 제2 부분은 상기 양극 활물질층 및 상기 음극 활물질층과 중첩하는 전극 조립체.
  3. 제2항에서,
    상기 분리막의 상부면에 대해 수직한 방향으로 상기 분리막 중에 상기 제2 부분이 차지하는 영역 전체와 중첩하는 상기 양극 집전체 부분 및 상기 음극 집전체 부분은 각각 상기 양극 활물질층 및 상기 음극 활물질층에 의해 덮여 있는 전극 조립체.
  4. 제1항에서,
    상기 분리막의 제2 부분은 상기 분리막의 가장자리에 위치하는 전극 조립체.
  5. 제1항에서,
    상기 코팅층은 유무기 복합층인 전극 조립체.
  6. 제1항에서,
    상기 분리막은 올레핀계 폴리머를 포함하는 전극 조립체.
  7. 제1항에서,
    상기 제2 부분이 상기 분리막 전체에서 차지하는 면적은 5% 이상 15% 이하인 전극 조립체.
  8. 양극판, 음극판, 상기 양극판과 상기 음극판을 전기적으로 절연하는 분리막, 상기 분리막과 상기 양극판 사이 및 상기 분리막과 상기 음극판 사이에 위치하는 코팅층을 포함하는 전극 조립체가 과충전으로 전지 전압 및 온도가 상승하는 단계;
    상기 분리막은, 상기 코팅층으로 덮여 있는 제1 부분과, 상기 양극판과 대면하는 표면 및 상기 음극판과 대면하는 표면을 노출하는 제2 부분을 포함하고, 상기 제2 부분에 해당하는 상기 분리막이 열수축하여 상기 양극판과 상기 음극판이 서로 단락되는 단계;
    상기 양극판과 상기 음극판의 단락에 의해 상기 전지 전압이 하강하는 단계;
    상기 단락에 의해 상기 전지 전압이 하강한 이후에 충전 상태를 유지함으로써 온도가 상승하는 단계; 및
    상기 양극판 및 상기 음극판 중 적어도 하나에 포함된 PTC(Positive Temperature Coefficient) 물질에 의해 저항이 증가하는 단계를 포함하는 이차 전지 안정화 방법.
  9. 제8항에서,
    상기 PTC 물질에 의해 저항이 증가하는 단계는, 상기 충전 상태를 유지함으로써 온도가 상승하는 단계에서 발생하는 이차 전지 안정화 방법.
  10. 제8항에서,
    상기 양극판은 양극 집전체와 양극 활물질층을 포함하고, 상기 음극판은 음극 집전체와 음극 활물질층을 포함하며,
    상기 양극판과 상기 음극판이 서로 단락되는 단계는 상기 양극 활물질층과 상기 음극 활물질층이 서로 접촉하는 단계를 포함하는 이차 전지 안정화 방법.
  11. 제8항에서,
    상기 저항이 증가하는 단계에서 상기 전지 전압이 최대치에 도달하는 이차 전지 안정화 방법.
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