KR20190027828A - Field effect device with polarity fluid gate - Google Patents
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Abstract
물리적 게이트를 갖지 않는, 예를 들어, 그래핀 기반 전계 효과 트랜지스터(GFET)들과 같은 나노스케일 전계 효과 트랜지스터(NFET)들이 본원에 개시된다. 대신, 이들은 극성 유체에 의해 게이팅된다. 이러한 트랜지스터를 사용하는 시스템 및 방법이 또한 개시된다.Nanoscale field effect transistors (NFETs), such as, for example, graphene based field effect transistors (GFETs), which do not have physical gates, are disclosed herein. Instead, they are gated by polarity fluids. Systems and methods using such transistors are also disclosed.
Description
관련 출원에 대한 상호 참조Cross-reference to related application
본 출원은 2016년 6월 30일자로 출원되고, 발명의 명칭이 "용량성 응답을 통한 나노스케일 재료를 이용한 유체에서의 이온 농도의 검출"인 미국 가특허 출원 제62/356,729호와, 2016년 6월 30일자로 출원되고, 발명의 명칭이 "땀 및 다른 체액의 유산염의 라벨 없는 검출을 위한 유산염-옥시다아제-기능화된 그래핀 폴리머 복합체"인 미국 가특허 출원 제62/356,742호에 대해 우선권을 주장하며, 그 각각이 전체로 본원에 참고로 통합된다.The present application is related to U.S. Provisional Patent Application No. 62 / 356,729, filed June 30, 2016, entitled " DETECTION OF ION CONCENTRATIONS IN FLUIDS USING NANO-SCALE MATERIALS WITH CAPACITIVE RESPONSE & No. 62 / 356,742, filed June 30, and entitled " Sulfate-Oxidase-Functionalized Graphene Polymer Complex for Labell-Free Detection of Sweat and Other Body Fluid Sulfates " Each of which is incorporated herein by reference in its entirety.
발명의 분야Field of invention
본원에 개시된 발명은 일반적으로 극성 유체에 의해 게이팅된 나노스케일 전계 효과 트랜지스터(NFET), 특히 그래핀 전계 효과 트랜지스터(GFET)의 설계, 제조 및 어플리케이션에 관한 것이다. 본 발명은 또한 일반적으로 전계 효과 트랜지스터를 이용한 화학적 및 생물학적 감지에 관한 것으로, 더욱 구체적으로 그래핀을 포함하는 생화학적으로 민감한 채널을 갖는 전계 효과 트랜지스터를 이용한 생화학 적 감지에 관한 것이다.The invention disclosed herein relates to the design, fabrication and application of nanoscale field effect transistors (NFETs), particularly graphene field effect transistors (GFETs), which are generally gated by polarity fluids. The present invention also relates generally to chemical and biological sensing using field effect transistors, and more particularly to biochemical sensing using field effect transistors having biochemically sensitive channels including graphene.
전계 효과 트랜지스터(FET)는 전계를 사용하여 디바이스의 전기적 거동을 제어하는 트랜지스터이다. 일반적으로, FET는 3개의 단자(예를 들어, 소스, 드레인 및 게이트) 및 활성 채널을 갖는다. 예를 들어, 반도전성 재료에 의해 형성된 활성 채널을 통해 전하 캐리어(전자 또는 정공)가 소스로부터 드레인으로 흐른다.A field effect transistor (FET) is a transistor that controls the electrical behavior of a device using an electric field. Generally, an FET has three terminals (e.g., source, drain, and gate) and an active channel. For example, charge carriers (electrons or holes) flow from the source to the drain through the active channel formed by the semiconductive material.
소스(S)는 캐리어가 채널로 들어가는 곳이다. 드레인(D)은 캐리어가 채널을 떠나는 곳이다. 드레인-대-소스 전압은 VDS이며, 소스 대 드레인 전류는 IDS이다. 게이트(G)는 소스와 드레인 사이의 전류를 제어하기 위해 게이트 전압(VG)을 인가함으로써 채널 전도도를 조절한다.The source S is where the carrier enters the channel. The drain (D) is where the carrier leaves the channel. The drain-to-source voltage is VDS and the source-to-drain current is IDS. The gate G adjusts the channel conductivity by applying a gate voltage VG to control the current between the source and the drain.
그래핀 전계 효과 트랜지스터(GFET)와 같은 나노스케일 전계 효과 트랜지스터(NFET)는 바이오프로브(bioprobe), 임플란트 등과 같은 많은 어플리케이션에서 광범위하게 사용된다.Nanoscale field effect transistors (NFETs) such as graphene field effect transistors (GFETs) are widely used in many applications such as bioprobes, implants, and the like.
이 분야에서 필요한 것은 FET의 보다 우수한 설계 및 이들을 사용하는 새로운 방식이다.What is needed in this field is a better design of the FET and a new way to use them.
일 양태에서, 전계 효과 트랜지스터가 본원에 개시된다. 전계 효과 트랜지스터는 드레인 전극; 드레인 전극; 소스 전극; 전기 절연성 기판; 기판 상에 배치된 나노스케일 재료층 - 여기서, 나노스케일 재료층은 전기적으로 도전성이고 화학적으로 민감한 채널을 부분적으로 규정하고, 나노스케일 재료층 및 채널은 드레인 전극과 소스 전극 사이에서 연장되고 드레인 전극과 소스 전극에 전기적으로 접속됨 - ; 및 나노스케일 재료층에 노출된 극성 유체에 의해 생성된 극성 유체 유도된 게이트 단자를 포함한다. 일부 실시예에서, 극성 유체는 타겟 피분석물을 포함한다. 추가적인 실시예에서, 극성 유체는 타겟 피분석물에 응답하여 전계 효과 트랜지스터의 게이트 전압 대 채널 전류 특성을 최적화하는 극성 유체 게이트 전압을 유도하기에 충분한 전하 농도를 갖는다.In an aspect, a field effect transistor is disclosed herein. The field effect transistor includes a drain electrode; Drain electrodes; A source electrode; An electrically insulating substrate; A nanoscale material layer disposed on the substrate, wherein the nanoscale material layer partially defines an electrically conductive, chemically sensitive channel, the nanoscale material layer and the channel extending between the drain electrode and the source electrode, Electrically connected to the source electrode; And a polarity fluid induced gate terminal produced by the polar fluid exposed to the nanoscale material layer. In some embodiments, the polar fluid comprises a target analyte. In a further embodiment, the polar fluid has a charge concentration sufficient to induce a polarity fluid gate voltage that optimizes the gate voltage vs. channel current characteristic of the field effect transistor in response to the target analyte.
일부 실시예에서, 정전류원 또는 정전압원에 의해 제공되는 정전류 또는 정전압이 소스 전극과 드레인 전극 사이에 인가된다.In some embodiments, a constant current or constant voltage provided by a constant current source or a constant voltage source is applied between the source and drain electrodes.
일부 실시예에서, 나노스케일 재료는 그래핀, CNT들, MoS2, 질화 붕소, 금속 디칼코게나이드(dichalcogenides), 포스포린, 나노 입자들, 양자점들, 풀러렌, 2D 나노스케일 재료, 3D 나노스케일 재료, OD 나노스케일 재료, 1D 나노스케일 재료 또는 그 임의의 조합을 포함한다.In some embodiments, the nanoscale material is selected from the group consisting of graphene, CNTs, MoS2, boron nitride, metal dichalcogenides, phospholines, nanoparticles, quantum dots, fullerenes, 2D nanoscale materials, 3D nanoscale materials, OD nanoscale material, 1D nanoscale material, or any combination thereof.
일부 실시예에서, 극성 유체는 극성 분자들을 갖는 용액, 극성 분자들을 갖는 가스, 타겟 감지 피분석물, 또는 그 조합을 포함한다.In some embodiments, the polar fluid includes a solution having polar molecules, a gas having polar molecules, a target sensing analyte, or a combination thereof.
일부 실시예에서, 극성 유체는 땀, 호흡, 타액, 귀지, 소변, 정액, 혈장, 생체-유체, 화학적 유체, 공기 샘플, 가스 샘플 또는 그 조합을 포함한다.In some embodiments, the polar fluid includes sweat, respiration, saliva, wax, urine, semen, plasma, bio-fluid, chemical fluid, air sample, gas sample or a combination thereof.
일부 실시예에서, 타겟 피분석물은 전해질, 글루코스(glucose), 유산(lactic acid), IL6, 사이토카인(cytokine), HER2, 코르티솔(cortisol), ZAG, 콜레스테롤, 비타민, 단백질, 약 분자(drug molecule), 메타볼라이트(metabolite), 펩타이드, 아미노산, DNA, RNA, 압타머(aptamer), 효소, 생체 분자, 화학 분자, 합성 분자 또는 그 조합을 포함한다.In some embodiments, the target analyte may be an electrolyte, glucose, lactic acid, IL6, cytokine, HER2, cortisol, ZAG, cholesterol, vitamins, proteins, molecules, metabolites, peptides, amino acids, DNA, RNA, aptamers, enzymes, biomolecules, chemical molecules, synthetic molecules or combinations thereof.
일부 실시예에서, 전계 효과 트랜지스터는 나노스케일 재료층 상에 퇴적된 수용체층을 더 포함하고, 수용체층은 타겟 피분석물을 타겟으로 하는 수용체들을 포함한다.In some embodiments, the field effect transistor further comprises a receptor layer deposited on the nanoscale material layer, wherein the receptor layer comprises receptors targeted to the target analyte.
일부 실시예에서, 수용체들은 피렌 붕산(PBA: pyrene boronic acid), 피렌 N-하이드록시숙신이미드 에스테르(피렌-NHS), 유기 화학물, 방향족 분자, 환형 분자, 효소, 단백질, 항체, 바이러스, 단일 가닥 DNA(ssDNA)들, 압타머, 무기 재료, 합성 분자, 생물학적 분자를 포함한다.In some embodiments, the receptors are selected from the group consisting of pyrene boronic acid (PBA), pyrene N-hydroxysuccinimide ester (pyrene -NHS), organic chemicals, aromatic molecules, cyclic molecules, enzymes, Single stranded DNA (ssDNA), platamer, inorganic material, synthetic molecule, biological molecule.
일부 실시예에서, 전계 효과 트랜지스터는 추가적인 기계적, 전기적, 화학적, 생물학적 기능 또는 그 조합에 대한 지지체를 제공하기 위해 나노스케일 재료층 아래의 백(back) 폴리머층을 더 포함한다.In some embodiments, the field effect transistor further comprises a back polymer layer beneath the nanoscale material layer to provide a support for additional mechanical, electrical, chemical, biological functionality, or a combination thereof.
일부 실시예에서, 백 폴리머층은 탄소 폴리머, 바이오 폴리머, PMMA, PDMS, 가요성 유리, 나노스케일 재료, 실리카 겔, 실리콘, 잉크, 인쇄된 폴리머 또는 그 임의의 조합을 포함한다.In some embodiments, the back polymer layer comprises a carbon polymer, a biopolymer, a PMMA, a PDMS, a flexible glass, a nanoscale material, a silica gel, a silicone, an ink, a printed polymer or any combination thereof.
일 양태에서, 극성 유체 내의 타겟 피분석물을 감지하기 위한 방법이 본원에 개시된다. 본 방법은, 극성 유체 샘플을 전계 효과 트랜지스터에 노출시키는 단계(여기서, 전계 효과 트랜지스터는, 드레인 전극; 소스 전극; 전기 절연성 기판; 기판 상에 배치된 나노스케일 재료층 - 여기서, 나노스케일 재료층은 전기적으로 도전성이고 화학적으로 민감한 채널을 부분적으로 규정하고, 나노스케일 재료층 및 채널은 드레인 전극과 소스 전극 사이에서 연장되고, 드레인 전극과 소스 전극에 전기적으로 접속됨 - ; 및 나노스케일 재료층에 노출된 극성 유체에 의해 생성된 극성 유체 유도된 게이트 단자를 포함하되, 극성 유체는 타겟 피분석물을 포함하고, 피분석물을 검출하기 위해 전계 효과 트랜지스터의 게이트 전압 대 채널 전류 특성을 최적화하는 극성 유체 게이트 전압을 유도하기에 충분한 전하 농도를 가짐); 제1 시점에서 제1 소스-드레인 전압을 측정하고, 제2 시점 및 후속 시점에서 제2 소스-드레인 전압을 측정하는 단계; 및 제1 소스-드레인 전압 및 제2 소스-드레인 전압에 기초하여 극성 유체의 타겟 피분석물의 농도를 결정하는 단계를 포함한다.In one aspect, a method for detecting a target analyte in a polar fluid is disclosed herein. The method includes exposing a polar fluid sample to a field effect transistor wherein the field effect transistor is a drain electrode, a source electrode, an electrically insulating substrate, a nanoscale material layer disposed on the substrate, A nanoscale material layer and a channel extending between the drain electrode and the source electrode and electrically connected to the drain electrode and the source electrode, and a layer of nanoscale material layer Wherein the polar fluid includes a target analyte and is adapted to detect polarity of the polarity fluid that optimizes the gate voltage versus channel current characteristic of the field effect transistor to detect the analyte Having a charge concentration sufficient to induce a gate voltage); Measuring a first source-drain voltage at a first time point, and measuring a second source-drain voltage at a second time point and a subsequent time point; And determining a concentration of the target analyte of the polar fluid based on the first source-drain voltage and the second source-drain voltage.
일부 실시예에서, 나노스케일 재료는 그래핀, CNT들, MoS2, 질화 붕소, 금속 디칼코게나이드, 포스포린, 나노 입자들, 양자점들, 풀러렌, 2D 나노스케일 재료, 3D 나노스케일 재료, OD 나노스케일 재료, 1D 나노스케일 재료 또는 그 임의의 조합을 포함한다.In some embodiments, the nanoscale material is selected from the group consisting of graphene, CNTs, MoS2, boron nitride, metal decalcogenide, phosphorous, nanoparticles, quantum dots, fullerene, 2D nanoscale materials, 3D nanoscale materials, OD nanoscale Materials, 1D nanoscale materials, or any combination thereof.
일부 실시예에서, 전계 효과 트랜지스터는 나노스케일 재료층 상에 퇴적된 수용체층으로 기능화되고, 수용체층은 타겟 피분석물을 타겟으로 하는 수용체들을 포함한다.In some embodiments, the field effect transistor is functionalized with a receptor layer deposited on the nanoscale material layer, and the receptor layer comprises receptors targeted to the target analyte.
일부 실시예에서, 수용체들은 피렌 붕산(PBA), 피렌 N-하이드록시숙신이미드 에스테르(피렌-NHS), 유기 화학물, 방향족 분자, 환형 분자, 효소, 단백질, 항체, 바이러스, 단일 가닥 DNA(ssDNA)들, 압타머, 무기 재료, 합성 분자, 생물학적 분자를 포함한다.In some embodiments, the receptors are selected from the group consisting of pyrene boric acid (PBA), pyrene N-hydroxysuccinimide ester (pyrene-NHS), organic chemicals, aromatic molecules, cyclic molecules, enzymes, proteins, ssDNAs, platamers, inorganic materials, synthetic molecules, and biological molecules.
일부 실시예에서, 타겟 피분석물은 전해질, 글루코스, 유산, IL6, 사이토카인, HER2, 코르티솔, ZAG, 콜레스테롤, 비타민, 단백질, 약 분자, 메타볼라이트, 펩타이드, 아미노산, DNA, RNA, 압타머, 효소, 생체 분자, 화학 분자, 합성 분자 또는 그 조합을 포함한다.In some embodiments, the target analyte is selected from the group consisting of electrolytes, glucose, lactic acid, IL6, cytokine, HER2, cortisol, ZAG, cholesterol, vitamins, proteins, drug molecules, metabolites, peptides, amino acids, , Enzymes, biomolecules, chemical molecules, synthetic molecules or combinations thereof.
일부 실시예에서, 극성 유체는 극성 분자들을 갖는 용액, 극성 분자들을 갖는 가스, 타겟 감지 피분석물 또는 그 조합을 포함한다.In some embodiments, the polar fluid includes a solution having polar molecules, a gas having polar molecules, a target sensing analyte, or a combination thereof.
일부 실시예에서, 본 방법은 제1 소스-드레인 전압과 제2 소스-드레인 전압 사이의 부분적 변화를 계산하는 단계를 더 포함한다.In some embodiments, the method further comprises calculating a partial change between a first source-drain voltage and a second source-drain voltage.
일부 실시예에서, 본 방법은 전계 효과 트랜지스터의 소스 전극과 드레인 전극 사이에 정전류를 인가하는 단계를 더 포함한다.In some embodiments, the method further comprises applying a constant current between the source electrode and the drain electrode of the field effect transistor.
일부 실시예에서, 본 방법은 전계 효과 트랜지스터의 상기 소스 전극과 상기 드레인 전극 사이에 정전압을 인가하는 단계를 더 포함한다.In some embodiments, the method further comprises applying a constant voltage between the source electrode and the drain electrode of the field effect transistor.
일부 실시예에서, 극성 유체는 땀, 호흡, 타액, 귀지, 소변, 정액, 혈장, 생체-유체, 화학적 유체, 공기 샘플, 가스 샘플 또는 그 조합을 포함한다.In some embodiments, the polar fluid includes sweat, respiration, saliva, wax, urine, semen, plasma, bio-fluid, chemical fluid, air sample, gas sample or a combination thereof.
일부 실시예에서, 본 방법은 추가적인 기계적, 전기적, 화학적, 생물학적 기능 또는 그 조합에 대한 지지체를 제공하기 위해 나노스케일 재료층 아래에 백 폴리머층을 더 포함한다.In some embodiments, the method further comprises a back polymer layer below the nanoscale material layer to provide a support for additional mechanical, electrical, chemical, biological functionality, or a combination thereof.
일부 실시예에서, 백 폴리머층은 탄소 폴리머, 바이오 폴리머, PMMA, PDMS, 가요성 유리, 나노스케일 재료, 실리카 겔, 실리콘, 잉크, 인쇄된 폴리머 또는 그 임의의 조합을 포함한다.In some embodiments, the back polymer layer comprises a carbon polymer, a biopolymer, a PMMA, a PDMS, a flexible glass, a nanoscale material, a silica gel, a silicone, an ink, a printed polymer or any combination thereof.
일 양태에서, 전계 효과 트랜지스터; 및In one aspect, a field effect transistor; And
전계 효과 트랜지스터와 전기적으로 접속된 정전류원 또는 정전압원을 포함하는 시스템이 본원에 개시된다. 전계 효과 트랜지스터는, 드레인 전극; 소스 전극; 전기 절연성 기판; 기판 상에 배치된 나노스케일 재료층 - 여기서, 나노스케일 재료층은 전기적으로 도전성이고 화학적으로 민감한 채널을 부분적으로 규정하고, 나노스케일 재료층 및 채널은 드레인 전극과 소스 전극 사이에서 연장되고, 드레인 전극과 소스 전극에 전기적으로 접속됨 - ; 및 나노스케일 재료층에 노출된 극성 유체에 의해 생성된 극성 유체 유도된 게이트 단자를 포함한다. 일부 실시예에서, 극성 유체는 타겟 피분석물을 포함한다. 일부 실시예에서, 극성 유체는 타겟 피분석물에 응답하여 전계 효과 트랜지스터의 게이트 전압 대 채널 전류 특성을 최적화하는 극성 유체 게이트 전압을 유도하기에 충분한 전하 농도를 갖는다.A system including a constant current source or a constant voltage source electrically connected to a field effect transistor is disclosed herein. The field effect transistor includes a drain electrode; A source electrode; An electrically insulating substrate; A nanoscale material layer disposed on a substrate, wherein the nanoscale material layer partially defines an electrically conductive, chemically sensitive channel, the nanoscale material layer and channel extending between the drain electrode and the source electrode, And a source electrode; And a polarity fluid induced gate terminal produced by the polar fluid exposed to the nanoscale material layer. In some embodiments, the polar fluid comprises a target analyte. In some embodiments, the polarity fluid has a charge concentration sufficient to induce a polarity fluid gate voltage that optimizes the gate voltage versus channel current characteristic of the field effect transistor in response to the target analyte.
일부 실시예에서, 정전류원은 전계 효과 트랜지스터를 통해 일정한 전류를 유지한다.In some embodiments, the constant current source maintains a constant current through the field effect transistor.
일부 실시예에서, 정전압원은 전계 효과 트랜지스터에 일정한 전압을 유지한다.In some embodiments, the constant voltage source maintains a constant voltage on the field effect transistor.
일부 실시예에서, 전압 출력 또는 전류 출력이 유선 또는 무선 송신을 통해 디지털 플랫폼에 전달된다.In some embodiments, the voltage output or current output is communicated to the digital platform via wired or wireless transmission.
일부 실시예에서, 디지털 플랫폼은 스마트 폰, 태블릿 컴퓨터, 스마트 시계, 차량 내 엔터테인먼트 시스템, 랩탑 컴퓨터, 데스크탑 컴퓨터, 컴퓨터 단말, 텔레비전 시스템, 전자-서적 판독기, 웨어러블 디바이스 또는 디지털 입력을 프로세싱하는 임의의 다른 유형의 컴퓨팅 디바이스를 포함한다.In some embodiments, the digital platform may be a smart phone, a tablet computer, a smart clock, an in-vehicle entertainment system, a laptop computer, a desktop computer, a computer terminal, a television system, an e-book reader, a wearable device, Type of computing device.
본 기술 분야의 통상의 기술자에게 알려진 바와 같이, 본원에 개시된 임의의 실시예는 본 발명의 임의의 양태와 결부하여, 단독으로 또는 다른 실시예와 조합하여 사용될 수 있다.As is known to those of ordinary skill in the art, any embodiment disclosed herein may be used alone or in combination with other embodiments in conjunction with any aspect of the present invention.
본 기술 분야의 통상의 기술자는 이하에 설명되는 도면들이 단지 예시적인 목적을 위한 것임을 이해할 것이다. 도면은 어떠한 방식으로든 본 교시의 범위를 한정하려는 것으로 의도되지 않는다.
도 1a는 그래핀 전계 효과 트랜지스터(gFET)를 나타내는 종래 기술의 실시예를 도시한다.
도 1b는 게이트 전압에 의해 제어되는 소스와 드레인 사이의 전류를 나타내는 종래 기술의 실시예를 도시한다.
도 2a는 게이트가 없는 그래핀 필드 효과(g-gFET)를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다.
도 2b는 g-gFET를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다.
도 2c는 g-gFET를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다.
도 2d는 g-gFET를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다.
도 3a는 극성 유체가 움직이지 않는 극성 유체 게이트 단자(PFGT)를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다.
도 3b는 극성 유체가 제1 방향으로 흐르는 극성 유체 게이트 단자를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다.
도 3c는 극성 유체가 제2 방향으로 흐르는 극성 유체 게이트 단자를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다.
도 4a는 유전체 및 게이트 금속을 갖는 도 2a 내지 도 2d에 도시된 베이스 디바이스를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다. 게이트 전위는 게이트 금속과 접지 사이에서 측정된다.
도 4b는 PFGT 내에 금속 전극이 추가된 도 2a 내지 도 2d에 도시된 베이스 디바이스를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다. 게이트 전위는 금속 전극과 접지 사이에서 측정된다.
도 4c는 PFGT 내의 유전체와 게이트 금속 및 금속 전극으로 보강된 도 2a 내지 도 2d에 도시된 베이스 디바이스를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다. 2개의 게이트 전위가 표시된 대로 측정된다.
도 5a는 정전류원과 결부하여 사용되는 GFET를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다.
도 5b는 정전압원과 결부하여 사용되는 GFET를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다.
도 6은 DI 수(DI water) 중의 NaCl 반응의 선택도 측정을 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 7은 DI 수 중의 NaCl 반응에 대한 감도 측정을 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 8은 땀의 염화물 반응을 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 9는 DI 수 중의 글루코스 반응의 선택도 측정을 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 10은 NaCl 중의 글루코스 반응 대 DI 수 중의 글루코스 반응을 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 11은 NaCl 수 중의 글루코스 반응의 선택도 측정을 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 12는 DI 수 중의 D-글루코스 반응의 감도 측정을 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 13은 GFET 제조를 통해 시각화된 기능화 단계를 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 14는 땀 중의 D-글루코스 반응을 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 15는 혈액 중의 D-글루코스 반응을 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 16은 혈액 글루코스와 땀 글루코스 사이의 측정 상관 관계를 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 17은 DI 수 중의 유산 반응의 선택도 측정을 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 18은 다양한 용액 중의 유산 반응의 선택도 측정을 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 19는 NaCl 중의 유산 반응 대 DI 수 중의 유산 반응을 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 20은 GFET 제조를 통해 시각화된 유산 기능화 단계를 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 21은 땀 소듐(sodium) 농도와의 센서 상관 관계에 대한 모델을 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 22는 땀 글루코스 농도와의 센서 상관 관계에 대한 모델을 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.
도 23은 PFT에 대한 트랜스-컨덕턴스 곡선을 나타내는 예시적인 실시예를 나타낸다.Those of ordinary skill in the art will appreciate that the drawings described below are for illustrative purposes only. The drawings are not intended to limit the scope of the present teachings in any way.
Figure 1a shows a prior art embodiment showing a graphene field effect transistor (gFET).
Figure IB shows a prior art embodiment showing the current between the source and the drain controlled by the gate voltage.
Figure 2a shows an exemplary embodiment representing a gateless graphene field effect (g-gFET).
Figure 2B illustrates an exemplary embodiment representing a g-gFET.
Figure 2C shows an exemplary embodiment representing a g-gFET.
Figure 2D shows an illustrative embodiment representing a g-gFET.
FIG. 3A shows an exemplary embodiment in which the polarity fluid exhibits a non-moving polarity fluid gate terminal (PFGT).
FIG. 3B illustrates an exemplary embodiment in which the polarity fluid is flowing in a first direction. FIG.
3C shows an exemplary embodiment in which the polarity fluid has a polarity fluid gate terminal flowing in a second direction.
4A illustrates an exemplary embodiment of the base device shown in Figs. 2A-2D with a dielectric and a gate metal. The gate potential is measured between the gate metal and ground.
FIG. 4B shows an exemplary embodiment of the base device shown in FIGS. 2A-2D with metal electrodes added in the PFGT. The gate potential is measured between the metal electrode and ground.
Figure 4c shows an exemplary embodiment showing the base device shown in Figures 2a-2d reinforced with a dielectric in the PFGT and a gate metal and a metal electrode. Two gate potentials are measured as indicated.
5A shows an exemplary embodiment showing a GFET used in conjunction with a constant current source.
5B shows an exemplary embodiment showing a GFET used in conjunction with a constant voltage source.
Figure 6 shows an exemplary embodiment showing the selectivity measurement of the NaCl reaction in DI water (DI water).
Figure 7 shows an exemplary embodiment showing the sensitivity measurement for the NaCl reaction in DI water.
8 shows an exemplary embodiment showing the chloride reaction of perspiration.
Figure 9 shows an exemplary embodiment showing the selectivity measurement of the glucose response in DI water.
Figure 10 shows an illustrative example showing the glucose reaction in NaCl versus the glucose reaction in DI water.
Figure 11 shows an exemplary embodiment showing the selectivity measurement of the glucose reaction in NaCl water.
Figure 12 shows an exemplary embodiment showing the sensitivity measurement of a D-glucose reaction in DI water.
Figure 13 shows an illustrative embodiment of a functionalization step visualized through GFET fabrication.
Figure 14 shows an exemplary embodiment showing the D-glucose reaction during sweat.
Figure 15 shows an illustrative embodiment showing the D-glucose response in blood.
Figure 16 shows an exemplary embodiment showing the measured correlation between blood glucose and sweat glucose.
Figure 17 shows an exemplary embodiment showing selectivity measurement of lactic acid reaction in DI water.
Figure 18 shows an illustrative embodiment showing selectivity measurements of lactic acid reactions in various solutions.
Figure 19 shows an exemplary embodiment showing the lactic acid reaction in NaCl versus lactic acid in DI water.
Figure 20 shows an illustrative embodiment illustrating the step of functionalizing the abstraction that is visualized through GFET fabrication.
Figure 21 shows an exemplary embodiment representing a model for sensor correlation with sweat sodium concentration.
Figure 22 shows an exemplary embodiment illustrating a model for sensor correlation with sweat glucose concentration.
23 shows an exemplary embodiment showing a trans-conductance curve for PFT.
나노스케일 전계 효과 트랜지스터 및 이를 제조하고 사용하는 방법이 본원에 개시된다.Nanoscale field effect transistors and methods of making and using them are disclosed herein.
일반적인 그래핀 전계 효과 트랜지스터Typical graphene field effect transistors
그래핀은 현저한 기계적 저항을 가지며; 이는 대략 단일층 또는 이중층의 두께가 그 주요 전기적 특성을 잃지 않고 실질적인 기계적 응력을 받을 수 있게 한다. 이러한 기계적 강도는 그래핀을 인듐 주석 산화물(ITO)이 주도하는 현재 세대의 투명한 도전성 산화물(TCO)을 대체할 수 있는 이상적인 후보로 만든다. 그래핀과 달리, ITO는 부서지기 쉽고 기계적 응력에 민감하지만; 낮은 시트 저항과 높은 투명도는 높은 재료비를 상쇄하기에 충분하다. 한편, 큰 면적 및 낮은 시트 저항 그래핀 시트의 제조는 화학 기상 퇴적(CVD)을 사용하는 비교적 간단하고 확장 가능한 프로세스이며, 90% 초과의 투명도를 갖는 약간의 원자층과 적절한 처리 후 100 미만의 시트 저항을 산출한다.Graphene has significant mechanical resistance; This allows the thickness of the single layer or double layer to be subjected to substantial mechanical stress without losing its main electrical properties. This mechanical strength makes graphene an ideal candidate to replace the current generation of transparent conductive oxides (TCO) dominated by indium tin oxide (ITO). Unlike graphene, ITO is brittle and sensitive to mechanical stresses; Low sheet resistance and high transparency are sufficient to offset high material costs. On the other hand, the fabrication of large area and low sheet resistance graphene sheets is a relatively simple and scalable process using chemical vapor deposition (CVD), with a few atomic layers with greater than 90% transparency and less than 100 sheets Calculate the resistance.
도 1a에 도시된 바와 같이, 그래핀 FET는 일반적으로 SiO2 층으로 덮인 Si 웨이퍼 상에 제조되며, 그래핀은 트랜지스터 채널을 형성한다. 그래핀 트랜지스터는 3개의 단자, 즉, 그래핀 채널과 접촉하는 소스 및 드레인 금속 전극과 도핑된 Si 기판에 의해 인에이블된 글로벌 백 게이트로 구성된다. 이러한 피쳐는 Grat-FET에서 그래핀의 특징적인 양극성 수송 거동을 촉진하여, 기판에서 적절한 게이트 전압으로 바이어싱될 때, n형 및 p형 수송 모두를 달성한다. 본원에 그 전체가 참조로 통합되는, 예를 들어, 국제 특허 공개 WO2015/164,552호에 개시된 정보를 포함하는 임의의 적용 가능한 방법이 GFET를 제조하기 위해 적용될 수 있다.As shown in FIG. 1A, a graphene FET is typically fabricated on a Si wafer covered with a SiO2 layer, and graphene forms a transistor channel. The graphene transistor consists of three terminals, a source and drain metal electrode in contact with the graphene channel, and a global backgate enabled by the doped Si substrate. These features promote the characteristic bipolar transport behavior of graphene in the Grat-FET, achieving both n-type and p-type transport when biased at the appropriate gate voltage on the substrate. Any applicable method, including, for example, the information disclosed in WO2015 / 164,552, incorporated herein by reference in its entirety, can be applied to fabricate a GFET.
도 1b는 게이트 전압에 의해 제어되는 소스와 드레인 사이의 전류를 나타낸다. 게이트 전압의 방향 및 크기를 변화시킴으로써, 결과적인 전류 흐름 곡선은 소스 및 드레인을 "V" 형태로 취한다. V 형태의 곡선의 선단 부분에서, 게이트 전압의 작은 변화는 채널 전류(IDS)에서 상당하고 검출 가능한 변화로 귀결되며, V 형태의 곡선의 2개의 단부에서 안정화되는 경향이 있다.1B shows the current between the source and the drain controlled by the gate voltage. By varying the direction and magnitude of the gate voltage, the resulting current flow curve takes the source and drain in the " V " form. In the tip portion of the V-shaped curve, a small change in the gate voltage results in a significant and detectable change in the channel current (I DS ) and tends to be stabilized at the two ends of the V-shaped curve.
게이트 없는 전계 효과 트랜지스터Gate-less field effect transistor
일 양태에서, 물리적 게이트를 갖지 않는 새로운 유형의 전계 효과 트랜지스터(FET)가 본원에 개시된다.In one aspect, a new type of field effect transistor (FET) having no physical gate is disclosed herein.
도 2a 내지 도 2d는 물리적 게이트를 갖지 않는 FET의 다양한 실시예를 도시한다. 도 2a는 기판(1), 소스 전극(2), 드레인 전극(3), 수용체(4), 그래핀층(5) 및 백 폴리머(6)를 포함하는 예시적인 그래핀 기반 FET(210)를 도시한다. 본원에 개시된 바와 같이, 기판은 폴리아미드, PET, PDMS, PMMA, 다른 플라스틱, 이산화 규소, 실리콘, 유리, 산화 알루미늄, 사파이어, 게르마늄, 비화 갈륨, 인화 인듐, 실리콘과 게르마늄의 합금, 직물, 섬유, 실크, 종이, 셀룰로오스 기반 재료, 절연체, 금속, 반도체일 수 있으며, 강성일 수 있거나, 유연할 수 있거나 그 임의의 조합일 수 있다. 일부 실시예에서, 기판(1)은 실리콘 카바이드 기판일 수 있고, 그래핀층(5)이 실리콘 카바이드 기판(도 2b)으로부터 실리콘의 승화에 의해 직접적으로 실리콘 카바이드 기판 상에 에피택셜 성장될 수 있다.Figures 2A-2D illustrate various embodiments of FETs without physical gates. 2A illustrates an exemplary graphene-based
소스 전극(2)은 다수 캐리어가 전극 간 도전성 채널로 흐르는 전계 효과 트랜지스터 내의 전극 영역이다. 소스 전극으로서 사용될 수 있는 예시적인 재료는 은, 금, 탄소, 그래파이트 잉크, 도전성 직물, 도전성 섬유, 금속, 도전성 재료, 도전성 폴리머, 도전성 겔, 이온 겔, 도전성 잉크, 비금속 도전성 재료를 포함하지만 이에 한정되지 않는다.The
드레인 전극(3)은 소스 전극(2)과 대향하는 측 상의 전극이다. 소스 전극으로서 사용될 수 있는 예시적인 재료는 은, 금, 탄소, 그래파이트 잉크, 도전성 직물, 도전성 섬유, 금속, 도전성 재료, 도전성 폴리머, 도전성 겔, 이온 겔, 도전성 잉크, 비금속 도전성 재료를 포함하지만 이에 한정되지 않는다.The
일부 실시예에서, 그래핀층(5)은 균일한 두께, 바람직하게는 하나 이상의 그래핀 단일층의 미리 정해진 두께를 가질 수 있다. 두께가 전기적 특성, 예를 들어, 밴드 갭, 캐리어 농도 등에 영향을 미치기 때문에 균일하고, 바람직하게 미리 정해진 두께는 감지 특성의 제어를 제공하고, 개별 센서 사이의 낮은 변동성을 갖는 재생 가능한 디바이스의 형성을 가능하게 한다.In some embodiments, the
일부 실시예에서, 그래핀층(5)은 에피택셜층일 수 있고, 그래핀층 기판은 그래핀층이 에피택셜 성장된 기판일 수 있다. 그래핀층을 성장 기판 상에 유지시킴으로써, 통상적으로 나노 단위의 얇은 그래핀층 및 구조를 취급할 필요가 없다. 또한, 그래핀층이 기판 상에 남을 수 있는 경우, 트랜지스터의 제조 동안 얇은 그래핀층을 손상시킬 위험이 감소된다.In some embodiments, the
일부 실시예에서, 그래핀층(5)은, 선택된 유형의 피분석물만이 그래핀층에 의해 검출되도록, 선택성을 위해 수용체(4)로 표면 처리될 수 있다. 예시적인 수용체(4)는 피렌 붕산(PBA), N- 하이드록시숙신이미드 에스테르(Pyrene-NHS), 유기 화학물, 방향족 분자, 환형 분자, 효소, 단백질, 항체, 바이러스, 단일 가닥 DNA(ssDNA), 압타머(aptamer), 무기 재료, 합성 분자, 생물학적 분자를 포함하지만, 이에 한정되지 않는다.In some embodiments, the
일부 실시예에서, 그래핀층(5) 및/또는 특정 유형의 화학물이 화학적으로 민감한 채널에 도달하는 것이 방지된다. 표면 처리는 금속 입자 및/또는 폴리머의 퇴적을 포함할 수 있다.In some embodiments, the
백 폴리머(6)는 그래핀에 기계적 지지체를 제공하기 위해 사용된다. 그리고, 도핑되면, 감지 반응에 새로운 양상을 추가할 수 있다. 예를 들어, 백 폴리머는 특정 타겟에 또한 결합할 수 있고, 트랜지스터 채널의 저항 변화에 기여할 수 있는 생체 분자로 도핑될 수 있다.The
디바이스(220, 230 및 240)는 디바이스(210)의 변형이다. 디바이스(220)에서, 백 폴리머층(6)은 생략된다. 디바이스(230)에서, 수용체층(4)은 생략된다. 디바이스(240)에서, 백 폴리머층(6) 및 수용체층(4) 모두가 생략된다.
본원에 개시된 바와 같이, 디바이스 또는 베이스 디바이스는 디바이스(210, 220, 230 및 240) 중 임의의 것일 수 있다.As disclosed herein, a device or base device may be any of devices 210,220, 230,
극성 유체 게이트 단자(PFGT)Polarity fluid gate terminal (PFGT)
그래핀은 한 원자가 각 정점을 형성하는 2차원, 원자 스케일, 육각형 격자 형태의 탄소의 동소체이다. 이는 그래파이트, 목탄, 탄소 나노튜브 및 풀러렌을 포함하는 다른 동소체의 기본 구조 요소이다. 이는 무한히 큰 방향족 분자, 편평한 다환 방향족 탄화수소 계열의 궁극적인 경우로 고려될 수 있다. 일부 실시예에서, 그래핀은 탄소 원자의 단일층이다. 그래핀의 각 탄소 원자는 4개의 전자를 갖는다. 이 전자 3개를 통해 탄소 원자는 3개의 가장 인접하게 이웃하는 탄소 원자에 결합하여 육각형 격자를 형성한다. 각각의 원자에 대해, 제4 전자는 전체 그래핀층에서 비국부화되며, 이는 전자 전류의 도전을 허용한다.Graphene is a two-dimensional, atomic-scale, hexagonal grid-like carbon isotope that forms an atom at each vertex. It is the basic structural element of other alloys, including graphite, charcoal, carbon nanotubes, and fullerenes. This can be considered the ultimate case of an infinitely large aromatic molecule, a flat polycyclic aromatic hydrocarbon series. In some embodiments, graphene is a single layer of carbon atoms. Each carbon atom of graphene has four electrons. Through these three electrons, a carbon atom bonds to the three most adjacent carbon atoms to form a hexagonal lattice. For each atom, the fourth electron is localized in the entire graphene layer, which allows the conduction of the electron current.
극성 유체가 그래핀층 상에 퇴적될 때, 그래핀의 특수 전자 특성은 극성 유체에서 전하의 재구성을 일으키고, 소스 및 드레인 전극 사이의 전류를 조절할 수 있는 액체 유도된 게이트 전압을 형성할 것이다.When a polarity fluid is deposited on the graphene layer, the special electronic properties of the graphene will cause a reconstruction of charge in the polarity fluid and form a liquid induced gate voltage capable of regulating the current between the source and drain electrodes.
도 3a는 극성 유체가 움직이지 않는 극성 유체 게이트 단자를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다. 도시된 바와 같이, 극성 또는 이온 성분의 전하가 극성 유체에서 재분산되어 극성 유체 게이트 단자(PFGT) 및 유도 유체 게이트 전압(VFG)을 생성한다. 이 전압은 V 형태 전류 대 유체 게이트 전압 곡선에서 x축(전압)에서의 시프트로 귀결될 수 있다. 언급된 바와 같이, V 형태 곡선의 선단에서, 게이트 전압의 작은 변화는 채널 전류(IDS)의 상당하고 검출 가능한 변화로 귀결될 수 있으며, V 형태 곡선의 2개의 단부에서 안정화되는 경향이 있다. V 형태 곡선의 선단으로의 시프트는 향상된 감도로 이어질 수 있으며: 전류 변화에 응답하여 전압의 매우 작은 변화가 검출될 수 있다. 마찬가지로, 전압 변화에 응답하여 전류의 매우 작은 변화가 또한 검출될 수 있다.FIG. 3A illustrates an exemplary embodiment in which a polar fluid has a polar fluid gate terminal that is immobile. As shown, the charge of polarity or ionic component is redispersed in the polar fluid to produce a polar fluid gate terminal (PFGT) and an induced fluid gate voltage (V FG ). This voltage can result in a shift in the x-axis (voltage) in the V-shape current vs. fluid gate voltage curve. As mentioned, at the tip of the V shape curve, small changes in the gate voltage can result in a significant and detectable change in the channel current (I DS ) and tend to stabilize at the two ends of the V shape curve. Shifts to the tip of the V shape curve can lead to improved sensitivity: very small changes in voltage can be detected in response to current changes. Likewise, very small changes in current in response to a voltage change can also be detected.
상술한 바와 같이, V 형태 곡선의 선단을 향하는 시프트는 보다 양호한 감도를 이끌 수 있다. 이러한 시프트는 극성 유체 유도된 게이트 전압에 의해 야기될 수 있다. 일부 실시예에서, 극성 유체 유도된 게이트 전압은 극성 유체 내의 하전 입자의 농도와 연관된다. 일부 실시예에서, 농도는 모든 음으로 하전된 입자 또는 모든 양으로 하전된 입자의 총량을 반영할 수 있다. V 형태 곡선의 시프트는 광범위한 하전 입자 농도와 상관할 수 있다. 일부 실시예에서, 시프트는 1 펨토(femto) g/L만큼 낮은 하전 입자(예를 들어, NaCl) 농도와 상관된다. 일부 실시예에서, 시프트는 300 g/L만큼 높은 하전 입자(예를 들어, NaCl) 농도와 상관된다. 그 결과, 전류 감지 시스템이 탄력적이며, 광범위한 전하 농도를 허용할 수 있음을 제시한다.As described above, the shift toward the tip of the V shape curve can lead to better sensitivity. This shift can be caused by the polarity fluid induced gate voltage. In some embodiments, the polarity fluid induced gate voltage is associated with the concentration of charged particles in the polar fluid. In some embodiments, the concentration may reflect the total amount of all negatively charged particles or all charged particles. The shift of the V shape curve can correlate with a wide range of charged particle concentrations. In some embodiments, the shift is correlated with a charged particle (e.g., NaCl) concentration as low as one femto g / L. In some embodiments, the shift is correlated with a charged particle (e.g., NaCl) concentration as high as 300 g / L. As a result, it is suggested that the current sensing system is flexible and can tolerate a wide range of charge concentrations.
도 3b는 극성 유체가 제1 방향으로 흐르는 극성 유체 게이트 단자를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다. 게이트 전위(VFG)의 크기는 극성 유체의 유속에 직접 비례할 것이다. VFG의 부호 또는 방향은, 예를 들어, 소스 드레인 단자를 따라 그리고 소스 드레인 단자 양단에서, 극성 유체의 흐름 방향에 따를 것이다. 예를 들어, 게이트 전압이 소스 드레인 방향을 따라 양(positive)이면, 반대 방향으로 음이 될 것이며, 반대의 경우도 마찬가지이다. 극성 유체가 소스 드레인 전압 양단에서 흐르는 경우, 게이트 전압이 Y 방향을 따라 양이면, -Y 방향으로는 음일 것이며, 그 반대의 경우도 마찬가지이다. 극성 유체의 방향이 변하면, 게이트 전압의 방향 또한 변할 것이다.FIG. 3B illustrates an exemplary embodiment in which the polarity fluid is flowing in a first direction. FIG. The magnitude of the gate potential (V FG ) will be directly proportional to the flow rate of the polarity fluid. The sign or direction of V FG will follow the flow direction of the polar fluid, for example, along the source drain terminal and across the source drain terminal. For example, if the gate voltage is positive along the source drain direction, it will be negative in the opposite direction, and vice versa. If a polarity fluid flows across the source-drain voltage, it will be negative in the -Y direction if the gate voltage is positive along the Y direction, and vice versa. As the direction of the polarity fluid changes, the direction of the gate voltage will also change.
도 3c는 극성 유체가 제1 방향과 반대인 제2 방향으로 흐르는 극성 유체 게이트 단자를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다.3C shows an exemplary embodiment showing a polarity fluid gate terminal in which a polar fluid flows in a second direction opposite to the first direction.
극성 유체 게이트 단자에서 게이트 전압 검출Detect gate voltage at polarity fluid gate terminal
도 4a 내지 도 4c는 극성 유체 게이트 단자(PFGT)에서 게이트 전압이 결정되는 셋업을 나타낸다.Figures 4A-4C illustrate a setup in which the gate voltage is determined at the polarity fluid gate terminal (PFGT).
도 4a는 유전체층(7) 및 게이트 금속(8)을 갖는 베이스 디바이스를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다. 여기서, 베이스 디바이스는 도면 부호 210, 220, 230 및 240과 같은 도 2a 내지 도 2d에 도시된 임의의 디바이스일 수 있다. 게이트 전위는 게이트 금속과 전위 사이에서 측정된다. 유전체층(7)은 베이스 디바이스의 기판(예를 들어, 도 2a 내지 도 2d에 도시된 기판(1)) 아래에 추가된다. 게이트 금속(8)은 유전체층(7) 아래에 추가된다. 게이트 금속(8)은 유도된 게이트 전압을 측정하기 위해서만 추가되고, 전압이 게이트 금속(8)을 통해 인가되지는 않을 것이다. 일부 실시예에서, Vg1은 PFGT 디바이스 특성 및 채널 유형에 따라 비선형 방식으로 변할 수 있다. 예를 들어, 채널이 그래핀(양극성(ambipolar))인 경우, Vg1은 그래핀 디바이스에 통상적인 트랜스컨덕턴스 응답을 따를 수 있다.4A shows an exemplary embodiment showing a base device having a
도 4b는 PFGT 내에 추가된 금속 전극을 갖는 도 2a 내지 도 2d에 도시된 베이스 디바이스를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다. 게이트 전위는 금속 전극과 접지 사이에서 측정된다. Vg2는 추가된 금속 전극과 활성 채널 사이의 이중층 커패시턴스에 의해 형성된 톱(top) 게이트 전압이다. Vg2는 PFGT 디바이스 특성 및 채널 유형에 따라 비선형 방식으로 변할 수 있다. 예를 들어, 채널이 그래핀(양극성)인 경우, Vg2는 그래핀 디바이스에 통상적인 트랜스컨덕턴스 응답을 따를 것이다(예를 들어, 도 23 참조).Figure 4B shows an exemplary embodiment of the base device shown in Figures 2A-2D with metal electrodes added in the PFGT. The gate potential is measured between the metal electrode and ground. Vg2 is the top gate voltage formed by the bilayer capacitance between the added metal electrode and the active channel. Vg2 can be changed in a non-linear manner depending on the PFGT device characteristics and channel type. For example, if the channel is graphene (bipolar), Vg2 will follow the transconductance response typical of graphene devices (see, e.g., FIG. 23).
도 4c는 PFGT 내의 유전체와 게이트 금속 및 금속 전극으로 보강된 도 2a 내지 도 2d에 도시된 베이스 디바이스를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다. 표시된 바와 같이, 2개의 게이트 전위가 측정된다. 2개의 게이트 전위(Vg1 및 Vg2)는 소스 드레인 전류/전압 및 유도된 PFG를 사용하여 조절되는 전기적 출력이다. Vg1과 Vg2의 동시 측정은 차세대 마이크로프로세서, 논리 게이트, 계산 회로, 무선 주파수(RF) 디바이스, 센서 등을 개발하는 데 사용할 수 있는 3중 게이트 구조를 생성한다.Figure 4c shows an exemplary embodiment showing the base device shown in Figures 2a-2d reinforced with a dielectric in the PFGT and a gate metal and a metal electrode. As indicated, two gate potentials are measured. The two gate potentials Vg1 and Vg2 are the electrical outputs adjusted using the source drain current / voltage and the induced PFG. Simultaneous measurement of Vg1 and Vg2 creates a triple gate structure that can be used to develop next-generation microprocessors, logic gates, calculation circuits, radio frequency (RF) devices, sensors,
도 4c는 PFGT 내의 유전체와 게이트 금속 및 금속 전극으로 보강된 도 2a 내지 도 2d에 도시된 베이스 디바이스를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다. 2개의 게이트 전압(예를 들어, Vg1 및 Vg2)이 PFGT에 공급되어, 원하는 어플리케이션을 위해 PFGT 디바이스의 전체적인 전기적 특성을 조절한다. Vg1 및 Vg2에 의한 동시 조절은 최소 에너지를 사용하여 보다 제어되는 방식으로 원하는 전기적 성능으로 디바이스 동작을 시프트시키는 데 사용할 수 있는 3중 게이트 구조를 생성한다. 이러한 디바이스는 차세대 마이크로프로세서, 논리 게이트, 계산 회로, 무선 주파수(RF) 디바이스, 센서 등을 개발하는 데 이용될 수 있다.Figure 4c shows an exemplary embodiment showing the base device shown in Figures 2a-2d reinforced with a dielectric in the PFGT and a gate metal and a metal electrode. Two gate voltages (e.g., Vg1 and Vg2) are provided to the PFGT to control the overall electrical characteristics of the PFGT device for the desired application. Simultaneous regulation by Vg1 and Vg2 creates a triple gate structure that can be used to shift device operation to the desired electrical performance in a more controlled manner using minimal energy. These devices can be used to develop next-generation microprocessors, logic gates, calculation circuits, radio frequency (RF) devices, sensors, and the like.
도 5a는 극성 유체 그래핀 전계 효과 트랜지스터(PFGFET)를 통한 센서 판독을 위해 사용되는 회로를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다. 도 5a에서, 정전류(IC)가 PFGFET에 공급된다. 출력 전압(VOUT)은 분배기 및 전류 제한 저항(R)을 사용하여 PFGFET에 걸쳐 판독된다. 그러면 전압 출력은 감지되는 피분석물의 농도에 대해 교정된다.5A illustrates an exemplary embodiment of a circuit used for sensor reading through a polarity fluid graphene field effect transistor (PFGFET). 5A, a constant current I C is supplied to the PFGFET. The output voltage (V OUT ) is read across the PFGFET using a divider and current limiting resistor (R). The voltage output is then calibrated against the concentration of the analyte being sensed.
도 5b는 PFGFET을 통한 센서 판독을 위해 사용되는 다른 회로를 나타내는 예시적인 실시예를 도시한다. 여기서, PFGFET에는 정전압(Vs)이 공급된다. 전류 또는 충전체(ΙOUT)는 전류 제한 저항(R)을 사용하여 PFGFET로부터 판독된다. 그 후, 전류 출력은 감지되는 피분석물의 농도에 대해 조정된다.Figure 5B illustrates an exemplary embodiment illustrating another circuit used for sensor readout via a PFGFET. Here, a constant voltage (Vs) is supplied to the PFGFET. The current or charge (I OUT ) is read from the PFGFET using a current limiting resistor (R). The current output is then adjusted for the concentration of analyte to be sensed.
본 발명을 상세히 설명하였지만, 첨부된 청구항들에서 정의된 본 발명의 범위를 벗어나지 않고 수정, 변형 및 등가의 실시예가 가능하다는 것이 명백할 것이다. 또한, 본 발명의 모든 예가 비한정적인 예로서 제공되는 것을 이해해야 한다.Although the invention has been described in detail, it will be apparent that modifications, variations and equivalent embodiments are possible without departing from the scope of the invention as defined in the appended claims. It is also to be understood that all examples of the invention are provided as non-limiting examples.
예들Examples
후술하는 비한정적인 예는 본원에 개시된 본 발명의 실시예를 추가로 나타내기 위해 제공된다. 후술하는 예에 개시된 기술은 본 발명의 실시에서 잘 기능하는 것으로 밝혀진 접근법을 나타내므로, 그 실시를 위한 모드의 예를 구성하는 것으로 고려될 수 있다는 것이 본 기술 분야의 통상의 기술자에게 이해되어야 한다. 그러나, 본 기술 분야의 통상의 기술자는 본 발명에 비추어, 개시된 특정 실시예에서 많은 변화가 이루어질 수 있고, 여전히 본 발명의 사상 및 범위를 벗어나지 않고 비슷하거나 유사한 결과를 얻을 수 있음을 이해해야 한다.The following non-limiting examples are provided to further illustrate embodiments of the invention disclosed herein. It should be understood by those of ordinary skill in the art that the techniques disclosed in the following examples illustrate approaches that have been shown to function well in the practice of the invention, and may be considered to constitute examples of modes for its practice. However, it should be understood by those of ordinary skill in the art that many changes can be made in the specific embodiments disclosed, and still have the benefit of the similar or similar results, without departing from the spirit and scope of the invention, in light of the present invention.
예 1Example 1
나노스케일 전계 효과 트랜지스터의 실험 조건Experimental conditions of nanoscale field effect transistor
디바이스는 물리적 게이트 단자가 없는 2 단자 NFET의 캐리어 채널로서 그래핀으로 제조되었다.The device was fabricated with graphene as the carrier channel of a two-terminal NFET without a physical gate terminal.
폴리머는 일반적으로 0.5 mm 미만의 두께를 갖는 그래핀 상에 배치되고, 이는 그 후 그래핀이 성장되었던 촉매 기판로부터 분리된다. 감지 시스템에 대한 유연한 폴리머 플랫폼이 그래핀 폴리머 복합체와 2개의 금속 전기 접촉부를 스테이징하는 데 사용되었다. 그래핀 폴리머 복합체가 유연한 폴리머 플랫폼에 결합되었다. 원하는 링커(linker) 분자의 용액이 그래핀 폴리머 복합체에 퇴적되어 배양된다. 과잉 링커 분자 용액이 그래핀 폴리머 복합체로부터 제거되었고; 2개의 금속 전기 접촉부가 그래핀 폴리머 복합체의 양쪽 에지 상에 퇴적되었다.The polymer is typically placed on graphene having a thickness of less than 0.5 mm, which is then separated from the catalyst substrate from which the graphene has been grown. A flexible polymer platform for the sensing system was used to stair the graphene polymer composite and the two metal electrical contacts. The graphene polymer composite was bonded to a flexible polymer platform. A solution of the desired linker molecule is deposited on the graphene polymer complex and cultured. The excess linker molecule solution was removed from the graphene polymer complex; Two metal electrical contacts were deposited on both edges of the graphene polymer composite.
그 후, 그래핀 폴리머 착체가 테플론, 폴리이미드 등과 같은 폴리머 기판 상에 놓여진 다음, 80-150 ℃에서 1-10분 동안 가열하여 임의의 불순물을 제거하였다.The graphene polymer complex was then placed on a polymer substrate such as Teflon, polyimide, etc. and then heated at 80-150 ° C for 1-10 minutes to remove any impurities.
그 후, GFET 센서를 사용할 준비가 되었다. 일부 경우에, 특정 피분석물에 대한 수용체가 그래핀층에 퇴적되었다.After that, I was ready to use the GFET sensor. In some cases, a receptor for a particular analyte has been deposited in the graphene layer.
땀을 통한 피분석물 감지용 센서 시스템에 있어서, 센서는:A sensor system for analyte detection through sweat, the sensor comprising:
o (캡톤(kapton))으로 이루어진 유연한 폴리머 플랫폼;o (capton);
o 유연한 폴리머 플랫폼에 결합된 그래핀 폴리머 복합체;a graphene polymer composite bonded to a flexible polymer platform;
o 유연한 폴리머 플랫폼에 또한 결합된 그래핀 폴리머 복합체의 층의 대향하는 에지 상의 센서 구성에 위치된 소스 전극 및 드레인 전극;a source electrode and a drain electrode located in the sensor configuration on opposite edges of the layer of the graphene polymer composite also bonded to the flexible polymer platform;
o 도전성 금속으로 구성된 각각의 소스 및 드레인 전극;o respective source and drain electrodes made of conductive metal;
o 2개의 전극 사이에서 원하는 피분석물 바이오 센싱을 위한 링커 분자로 기능화된 그래핀 폴리머 복합체층; 및o a graphene polymer complex layer functionalized as a linker molecule for the desired analyte biosensing between the two electrodes; And
o 분석될 깨끗한 땀의 소스에 매우 근접되게 유지된 센서 시스템.o A sensor system that is kept very close to the source of clean sweat to be analyzed.
땀을 통해 피분석물 농도를 결정하는 방법은 이하 단계를 포함한다:A method for determining analyte concentration through sweat comprises the steps of:
o 도전 채널을 갖는 기능화된 그래핀 폴리머 복합체 센서에 일정한 바이어스 전압을 인가하는 단계;applying a constant bias voltage to a functionalized graphene polymer composite sensor having a conductive channel;
o 센서 양단에서 제1 소스-드레인 전압을 측정하는 단계;o measuring a first source-drain voltage across the sensor;
o 도전 채널을 땀의 소스에 매우 근접하게 가져와서 깨끗한 땀에 도전 채널을 노출시키는 단계;o bringing the conductive channel very close to the source of perspiration to expose the conductive channel to clean sweat;
o 피분석물이 전자를 링커를 통해 채널로 방출시켜 링커 분자에 결합하며, 이는 채널 양단의 전위 변화로 귀결되는 단계;o the analyte releases electrons through the linker into the channel and binds to the linker molecule, resulting in a change in potential across the channel;
o 센서 양단의 제2 소스-드레인 전압을 측정하는 단계;o measuring a second source-drain voltage across the sensor;
o 제1 소스-드레인 전압과 제2 소스-드레인 전압 사이의 부분적인 변화에 기초하여 피분석물의 농도를 결정하는 단계.determining the concentration of the analyte based on a partial change between the first source-drain voltage and the second source-drain voltage;
분석 동안, 고정된 전류 또는 전압이 센서를 통과하였다. GFET 센서의 전기적 응답은 네거티브 제어로서 탈이온(DI) 수에서 피분석물을 사용하여 극성 용액의 피분석물에 대해 기록되었다. 기능화된 GFET에서의 DI 수 응답이 또한 측정되었다. 피분석물은 NaCl, D-글루코스 및 유산을 포함하였다.During the analysis, a fixed current or voltage passed through the sensor. The electrical response of the GFET sensor was recorded for the analyte in the polar solution using the analyte in deionized (DI) water as a negative control. The DI number response in the functionalized GFET was also measured. The analyte contained NaCl, D-glucose and lactic acid.
예 2Example 2
NaCl 샘플의 분석Analysis of NaCl Samples
이들 예에서, 고정된 전류 또는 전압이 GFET을 통과하였다. GFET 센서의 전기적 응답은 DI 수 중에서의 NaCl 농도 또는 기능화된 GFET에서의 DI 수 반응에 대하여 기록되었다.In these examples, a fixed current or voltage has passed through the GFET. The electrical response of the GFET sensor was recorded for either NaCl concentration in DI water or DI water response in a functionalized GFET.
선택도: DI 수 중의 다양한 NaCl 농도의 반응이 GFET 상에서 측정되어 NaCl에 대한 센서의 감도를 연구하였다. DI 수에서, 0에서 1 g/L 범위의 다양한 NaCl 농도의 용액을 준비하였다. 이 테스트는 GFET에 2ul의 최저 농도를 도입함으로써 시작되고, 그 후 3분 후에 더 높은 농도를 가하는 등이며; 예를 들어, 도 6에 나타내어진 예에서는 0.05 g/L에서 0.1 g/L로 진행한다. 모든 농도가 GFET 상에 도입될 때까지 계속되었다. Selectivity : The reaction of various concentrations of NaCl in DI water was measured on a GFET to study the sensitivity of the sensor to NaCl. In DI water, solutions of varying concentrations of NaCl ranging from 0 to 1 g / L were prepared. This test begins by introducing a minimum concentration of 2 uL into the GFET, followed by a higher concentration after 3 minutes, and so on; For example, in the example shown in Fig. 6, it proceeds from 0.05 g / L to 0.1 g / L. And continued until all concentrations were introduced on the GFET.
도 6은 GFET가 단지 DI 수에 상당한 반응을 나타내지 않으며, DI 수에서 NaCl 농도를 증가시키는 선형 반응을 나타낸다는 것을 보여준다. 증가하는 농도는 채널 양단의 전압을 변화시켰고, 이로써 제어로서 DI 수 중의 NaCl에 대한 높은 선택도를 보였다.Figure 6 shows that the GFET exhibits a linear response that does not show a significant response to only the DI number and increases the NaCl concentration in the DI water. Increasing concentrations varied the voltage across the channel, thereby showing a high selectivity for NaCl in DI water as a control.
감도: DI 수 중의 다양한 NaCl 농도의 반응이 또한 GFET 상에서 측정되어 NaCl을 향한 센서의 감도 범위를 연구하였다. DI 수에서 0.1 mg/dl에서 10 mg/dL까지의 범위로 지수적으로 증가하는 NaCl 농도를 갖는 용액이 준비되었다. 테스트는 GFET 상에 2ul의 최저 농도를 도입한 다음, 3분 후에 다음으로 높은 농도를 가하는 등으로 시작되었다. 여기서, 농도는 대수적으로 증가했으며, 예를 들어, 0.1 ng/dl에서 1 ng/dl로, 그 후 10 ng/dl로, 그 후 0.1 ug/dl 등으로 증가했다. 모든 농도가 GFET 상에 도입될 때까지 계속되었다. Sensitivity : The reaction of various NaCl concentrations in DI water was also measured on a GFET to study the sensitivity range of the sensor towards NaCl. Solutions with exponentially increasing NaCl concentrations ranging from 0.1 mg / dl to 10 mg / dL in DI water were prepared. The test was initiated by introducing a minimum concentration of 2 uL onto the GFET and then by applying the next higher concentration after 3 minutes. Here, the concentration increased logarithmically, for example, from 0.1 ng / dl to 1 ng / dl, then to 10 ng / dl, and then to 0.1 ug / dl. And continued until all concentrations were introduced on the GFET.
도 7은 GFET가 단지 DI 수에 상당한 반응을 나타내지 않았고, DI 수에서 NaCl의 최저 농도에서 최고 농도로 시작하는 지수 반응을 나타낸다는 것을 보여준다. 증가하는 농도는 채널 양단의 전압을 변화시켰으며, 이로써 제어로서 DI 수 내 NaCl에 대해 약 250 펨토그램/리터의 고감도를 보였다.Figure 7 shows that the GFET did not show a significant response to only the DI number and exhibited an exponential response beginning with the highest concentration at the lowest concentration of NaCl in DI water. The increasing concentration changed the voltage across the channel, which resulted in a high sensitivity of about 250 femtograms / liter for NaCl in DI water as a control.
땀에서의 염화물 반응: 인간의 땀의 염화물 농도의 측정이 인간 피험자로 수행되었다. 테스트는 피험자에게 달리기, 때때로 수분 공급을 위한 물 섭취와 같은 신체 활동을 수행하도록 요구했다. Chloride Reaction in Sweat: A measurement of the chloride concentration of human sweat was performed as a human subject. The test required subjects to perform physical activities such as running and, occasionally, water intake for hydration.
GFET는 인간 피험자에 의해 팔뚝 및 아래 등(에크린(eccrine) 땀샘)에 착용되었다. 땀에서 염화물 농도로 인한 전기적 반응은 피험자가 (달리기와 같은) 강렬한 신체 활동을 수행하는 동안 지속적으로 (500 밀리초마다) 전송 및 기록되었다. 도 8에서 나타낸 바와 같이, 땀의 염화물 농도의 변화는 전압의 부분적 변화에 의해 관찰되어 나타내어진다.GFETs were worn by human subjects in the forearm and lower back (eccrine glands). The electrical response due to the chloride concentration in the sweat was transmitted and recorded continuously (every 500 milliseconds) while the subject performed intense physical activity (such as running). As shown in Fig. 8, the change in the chloride concentration of the sweat is observed by the partial change of the voltage.
도 8은 피부에 부착된 PFGFET을 사용하는 2명의 인간 피험자의 땀 삼투압의 실시간 농도를 나타낸다. 땀에서의 삼투압 농도는 개인의 신체적 기능과 직접적으로 상관된다. 피험자 1은 단거리 선수이고 피험자 2는 조깅하는 사람이었다. 단거리 선수(피험자 1)는 조깅하는 사람(피험자 2 및 달리기 2)과 비교하여 더 빠른 페이스(달리기 1)로 동일한 거리를 달렸다. 보다 강렬한 피험자의 신체 활동, 더 높은 측정된 신체 삼투압 농도를 관찰하였다. 신체 삼투압의 피크는 가장 강렬한 신체 활동 기간 동안 관찰되었다. 또한 강렬한 신체 활동 기간 동안 신체 삼투압이 감소하는 것으로 관찰되었다. 이것은 피험자가 적절한 소금의 보충 없이 물을 너무 많이 섭취했을 때 발생했다. 이 데이터에서, 곡선의 기울기가 0이 되면, 저나트륨혈증을 나타낸다. 이 기간 동안 신체는 (이온 밸런스를 유지하기 위해) 가능한 많은 소금을 유지하려고 하므로, 전체적인 신체 삼투압의 농도가 매우 느리게 변한다.Figure 8 shows the real-time concentration of sweat osmolarity in two human subjects using PFGFETs attached to the skin. The concentration of osmotic pressure in sweat is directly correlated with an individual's physical function.
다음의 신규한 결과 및/또는 특징이 관찰되었다.The following new results and / or features have been observed.
높은 선택도: PFGT에 의해 조절된 GFET(NFET)는 상이한 통제 유체에서 NaCl 농도에 대해 매우 선택적 반응(>97%)을 나타내었다. High selectivity : The GFET (NFET) controlled by PFGT showed a very selective response (> 97%) to NaCl concentration in the different control fluids.
높은 감도: PBA로 기능화된 GFET는 250 펨토그램/리터의 검출 한계(LOD)를 갖는 NaCl에 대해 높은 감도를 나타내었다. GFET 센서는 높은 신호 대 잡음비를 가지며, 매우 선택적이며, 결합을 위한 높은 표면적으로 인해 표면과 분자 사이의 결합이 더 높다. 이러한 모든 요인은 GFET를 매우 민감하게 만드는 크게 차별화된 역할을 한다. High Sensitivity : The PFET-functionalized GFET showed high sensitivity to NaCl with a detection limit (LOD) of 250 femtograms / liter. GFET sensors have a high signal-to-noise ratio, are highly selective, and have a higher surface-to-molecule bond due to their high surface area for bonding. All of these factors play a very different role in making the GFET very sensitive.
극성 분자로 인한 게이트 조절: 극성 유체(물, 소금 등)에서, 극성 분자(이온 등)가 NFET 상에 극성 유체 게이트 단자(PFGT)를 형성한다는 것이 관찰되었다. 그래핀 표면 부근의 극성 분자는 전하 전달을 위한 채널을 생성시키는 유전 효과를 유발했다. PFGT의 게이팅 강도는 유체 내의 극성 분자의 전하 및 농도 모두에 의존하였다. 이러한 제3 극성 유체 게이트 단자(PFGT)는 극성 유체에서 NaCl 농도로부터의 전기적 응답을 조절했다. Gate Control Due to Polar Molecules : It has been observed that, in polar fluids (water, salt, etc.), polar molecules (ions, etc.) form a polarity fluid gate terminal (PFGT) on the NFET. Polar molecules in the vicinity of the graphene surface have caused a dielectric effect that creates channels for charge transfer. The gating strength of PFGT was dependent on both the charge and concentration of polar molecules in the fluid. This third polarity fluid gate terminal (PFGT) controlled the electrical response from the NaCl concentration in the polar fluid.
연속 모니터링: 유도된 극성 유체 게이트 단자로부터의 NFET 채널 전류의 조절로 인한 유체 내의 이온 농도가 연속적으로 측정되었다. 일단 이온 용액이 NFET의 표면에서 제거되면, 극성 유체 게이팅된 NFET의 전기적 반응이 기본 또는 초기 값으로 되돌아갔다. Continuous monitoring : The concentration of ions in the fluid due to the modulation of the NFET channel current from the induced polarity fluid gate terminal was continuously measured. Once the ionic solution has been removed from the surface of the NFET, the electrical response of the polarity fluid gated NFET has returned to a baseline or initial value.
NFET 표면 위의 극성 유체의 유도 운동: NFET 표면과 극성 유체 사이의 증가된 소수성으로 인해, (DI 수 중의 NaCl과 같은) 극성 유체가 NFET 표면으로부터 즉시 반발하거나 이탈하려고 하는 것을 관찰하였다. 유체 내의 극성 분자(예를 들어, NaCl)의 농도가 높을수록, PFGT의 강도가 높아져서 반발 효과가 더 커진다. 이 반발 효과는 NFET 상의 NaCl 분자에 의한 PFGT로 인한 전기 응답의 조절과 결합되어 매우 민감하고 선택적이며 연속적인 모니터링 전해질 시스템을 가능하게 한다. Guided Motion of Polar Fluids on NFET Surface: Due to the increased hydrophobicity between the NFET surface and the polar fluid, it has been observed that a polar fluid (such as NaCl in DI water) will immediately repel or tear away from the NFET surface. The higher the concentration of polar molecules in the fluid (e.g., NaCl), the higher the strength of PFGT and the greater the repulsion effect. This repulsion effect is combined with the control of the electrical response due to PFGT by NaCl molecules on the NFET, enabling a very sensitive, selective and continuous monitoring electrolyte system.
인간의 땀에 대한 실시간 연속 염화물 모니터링: 예로서, GFET는 인간 피험자에 의해 팔뚝 및 아래 등(에크린 땀샘) 상에 착용되었다. 땀은 희석되고 초여과된(ultra-filtered) 혈액이다. 피험자가 a) 강렬한 신체 활동(운동) b) (사무실 책상에 앉고 식사를 하는 것과 같은) 강렬하지 않은 신체 활동을 수행하는 동안, 땀의 염화물 농도로 인한 전기적 반응이 연속적으로(500 밀리초마다) 송신 및 기록되었다. 땀(주로 NaCl)의 배경 이온 농도는 2개의 단자 GFET 디바이스 위에 PFGT를 형성한다는 것이 관찰되었다. CI- 이온으로 인한 GFET 상의 유도된 PFGT의 게이팅 강도의 변화는 인간의 땀에서 CI 이온 분자의 연속적인 비침습적 모니터링을 가능하게 했다. 땀은 매우 희석되고 초여과되므로, 염화물 농도를 연속적으로 측정하기에 매우 우수한 극성 유체인 것으로 관찰되었다. Real-time continuous chloride monitoring for human sweat : As an example, GFETs were worn by human subjects on the forearm and lower back (echinaceous glands). Sweat is diluted and ultra-filtered blood. B) During electrical activity (such as sitting and eating at the office desk) during non-intense physical activity, the electrical response due to chloride concentration in the sweat is continuous (every 500 milliseconds) Transmitted and recorded. It has been observed that the background ion concentration of perspiration (primarily NaCl) forms PFGT on the two terminal GFET devices. Changes in the gating intensity of the induced PFGT on the GFET due to the CI- ion enabled continuous noninvasive monitoring of CI ion molecules in human sweat. Since sweat is very dilute and superfiltered, it has been observed that it is a very good polar fluid for continuously measuring the chloride concentration.
예 3Example 3
D-글루코스 샘플의 분석Analysis of D-Glucose Samples
이들 실시예에서, 고정된 전류 또는 전압이 GFET을 통과하였다.In these embodiments, a fixed current or voltage has passed through the GFET.
GFET/PBA 센서의 전기적 응답은 다음에 대해 기록되었다:The electrical response of the GFET / PBA sensor was recorded for:
o DI 수 중의 D-글루코스 농도o D-glucose concentration in DI water
o 인공 땀(DI + NaCl + 유산) 중의 D-글루코스 농도o D-glucose concentration in artificial sweat (DI + NaCl + lactic acid)
o 기능화되지 않은 GFET 상의 DI 수 중의 D-글루코스 농도o D-glucose concentration in DI water on non-functionalized GFET
o 기능화된 디바이스 상의 DI 수 중의 락토오스 농도(대조 1)o Lactose concentration in DI water on functionalized devices (control 1)
o 기능화된 디바이스의 인공 땀 농도(대조 2)o Artificial sweat concentration of functionalized device (Control 2)
o 기능화된 GFET 상의 DI 수 반응o DI water reaction on functionalized GFET
o 인간의 땀 글루코스 측정: 착용 가능한 GFET/PBA 센서를 사용하여 인간의 땀에서 글루코스 농도의 실시간 연속 모니터링이 수행되었다. 실시간으로 연속되는 땀 글루코스 반응은 상업적으로 이용 가능한 혈액 글루코스 측정기를 사용하는 혈액 글루코스 측정과 상관되었다.o Human sweat glucose measurement: A real-time continuous monitoring of glucose concentration in human sweat was performed using a wearable GFET / PBA sensor. Real-time continuous sweat glucose response was correlated with blood glucose measurements using a commercially available blood glucose meter.
기능화: 예로서, 그래핀 FET는 유체 내의 글루코스 분자에 특수하게 결합하는 링커 분자(로크(lock))로 기능화되었다. 예로서, GFET는 피렌 붕산(PBA: Pyrene Boronic Acid)으로 기능화되었다. 피렌 붕산은 파이(pi)-파이 결합을 사용하여 그래핀 표면에 결합한다. PBA는 D-글루코스와 가역성 붕소-음이온 착체를 형성한다. 제조 단계는 다음과 같다: Functionalization : As an example, graphene FETs have been functionalized with linker molecules (locks) that specifically bind to glucose molecules in the fluid. As an example, GFETs have been functionalized with Pyrene Boronic Acid (PBA). Pyrene boric acid bonds to the graphene surface using pi-pi bonds. PBA forms a reversible boron-anion complex with D-glucose. The manufacturing steps are as follows:
o 통상적으로 0.5mm 미만의 두께를 갖는 그래핀 상에 폴리머를 배치되었으며, 이는 그 후 성장된 촉매 기판으로부터 분리된다.The polymer is placed on graphene, which typically has a thickness of less than 0.5 mm, which is then separated from the grown catalyst substrate.
o 그 후, 그래핀 폴리머 착체가 테플론, 폴리이미드 등과 같은 폴리머 기판 상에 놓여지고 80-150 ℃에서 1-10 분 동안 가열되어 임의의 불순물을 제거한다.The graphene polymer complex is then placed on a polymer substrate, such as Teflon, polyimide, etc., and heated at 80-150 ° C for 1-10 minutes to remove any impurities.
o 그 후, 그래핀 폴리머가 실온에서 기능화를 위해 5-20분 동안 PBA 용액에 도입되었다.The graphene polymer was then introduced into the PBA solution for 5-20 minutes for functionalization at room temperature.
o 기능화 단계 후에 센서를 사용할 준비가 되었다.o The sensor is ready for use after the functionalization phase.
DI 수 중의 다양한 D-글루코스 농도의 반응이 GFET 상에서 측정되어 D-글루코스에 대해 기능화된 센서의 감도를 연구하였다.Reactions of various D-glucose concentrations in DI water were measured on the GFET to study the sensitivity of the sensor functionalized to D-glucose.
DI 수 중의 0.1 내지 100 mg/dL 범위의 D-글루코스 농도를 변화시킨 용액이 제조되었을 뿐만 아니라, DI 수 중의 다양한 농도의 락토오스가 제조되었다. 테스트는 GFET에 최저 농도 5ul을 도입한 다음, 3분 후 다음으로 높은 농도 등으로 진행하여 시작되었다. 모든 농도가 GFET에 도입될 때까지 계속하였다.Not only a solution in which D-glucose concentration in the range of 0.1 to 100 mg / dL in DI water was varied was prepared, but lactose of various concentrations in DI water was prepared. The test was initiated by introducing a minimum concentration of 5 uL into the GFET and then proceeding to the next highest concentration after 3 min. And continued until all concentrations were introduced into the GFET.
도 9는 GFET가 단지 DI 수 또는 락토오스 용액에 대해 상당한 반응을 나타내지 않았고, DI 수에서 D-글루코스 농도를 증가시키는 것에 대해 지수 반응을 나타낸다는 것을 보여준다. 증가하는 농도는 채널 양단의 전압을 변화시켰고, 이에 의해 대조로서 DI 수와의 D-글루코스에 대한 높은 선택도를 보였다.Figure 9 shows that the GFET did not show a significant response to only DI water or lactose solution and exhibited an exponential response to increasing the D-glucose concentration in DI water. The increasing concentration varied the voltage across the channel, thereby showing a high selectivity for D-glucose with the number of DIs as a control.
NaCl 중 글루코스 반응 대 DI 수 중 글루코스 반응: DI 수 및 NaCl 용액에서 다양한 D-글루코스 농도의 반응이 GFET 상에서 측정되어, DI 수 중 D-글루코스 대 NaCl 중 D-글루코스에 대한 기능화된 센서의 감도를 연구하였고 NaCl의 영향을 이해하였다. Glucose Reaction in NaCl versus DI Underwater Glucose Reaction : The reaction of various D-glucose concentrations in DI water and NaCl solution was measured on a GFET to determine the sensitivity of the functionalized sensor to D-glucose in D-glucose versus D-glucose in DI water And the effect of NaCl was understood.
DI 수 및 NaCl에서 각각 0.1로부터 100 mg/dL 범위의 다양한 농도의 D-글루코스를 갖는 용액이 제조되었다. 테스트는 GFET 상에 최저 농도 5ul를 도입한 다음, 3분 후에 다음으로 높은 농도 등으로 진행하는 식으로 시작되었다. 여기서, 농도는 대수적으로 증가했다. 모든 농도가 GFET에 도입될 때까지 계속하였다.Solutions with varying concentrations of D-glucose ranging from 0.1 to 100 mg / dL in DI water and NaCl, respectively, were prepared. The test was initiated by introducing a minimum concentration of 5 uL on the GFET and then proceeding to the next highest concentration after 3 minutes. Here, the concentration increased logarithmically. And continued until all concentrations were introduced into the GFET.
도 10은 NaCl 중의 D-글루코스 반응이 DI 수 중의 D-글루코스 반응보다 더욱 증폭되었음을 보여준다. GFET 상에 PFGT를 제공하는 극성 용액은 채널을 통한 전기적 응답을 증폭시킴으로써 감도를 증가시키고 가역성을 제공하였다.Figure 10 shows that the D-glucose reaction in NaCl was more amplified than the D-glucose reaction in DI water. The polar solution providing PFGT on the GFET increased sensitivity and reversibility by amplifying the electrical response through the channel.
NaCl 용액 중의 글루코스 반응의 선택도 측정: NaCl 중의 다양한 D-글루코스 농도의 반응이 GFET 상에서 측정되어, D-글루코스에 대한 기능화된 센서의 감도를 연구하였다. Determination of the selectivity of the glucose reaction in NaCl solution : The reaction of various D-glucose concentrations in NaCl was measured on the GFET to study the sensitivity of the functionalized sensor to D-glucose.
NaCl 용액에서 0.1로부터 100 mg/dL 범위의 다양한 농도의 D-글루코스를 갖는 용액이 제조되었을 뿐만 아니라, DI 수 중의 다양한 농도의 NaCl이 제조되었다. 테스트는 GFET 상에 최저 농도 5ul를 도입한 다음, 3분 후에 다음으로 높은 농도 등으로 진행하는 식으로 시작되었다. 여기서, 농도는 대수적으로 증가했다. 모든 농도가 GFET 상에 도입될 때까지 계속하였다.In addition to preparing solutions with varying concentrations of D-glucose ranging from 0.1 to 100 mg / dL in NaCl solution, various concentrations of NaCl in DI water were prepared. The test was initiated by introducing a minimum concentration of 5 uL on the GFET and then proceeding to the next highest concentration after 3 minutes. Here, the concentration increased logarithmically. And continued until all concentrations were introduced on the GFET.
도 11은 GFET가 단지 NaCl 용액에 대해 상당한 반응을 나타내지 않으며, NaCl 농도를 증가시키는 용액에 비해 고정된 NaCl 농도에서 증가하는 D-글루코스 농도의 용액에 대한 선형 반응을 나타냄을 보여준다. 증가하는 농도는 채널 양단의 전압을 변화시켰고, 이로써 D-글루코스에 대한 높은 선택성을 보였다. PBA로 기능화된 GFET(NFET)는 글루코스 농도에 대해 매우 선택적 반응(>95%)을 나타내었다.Figure 11 shows that the GFET exhibits a linear response to a solution of D-glucose concentration that increases at a fixed NaCl concentration relative to a solution that does not show a significant response to only NaCl solution and increases the NaCl concentration. Increasing concentrations varied the voltage across the channel, thereby indicating high selectivity for D-glucose. The PFET-functionalized GFET (NFET) showed very selective response (> 95%) to glucose concentration.
도 11은 기능화된 글루코스 센서가 NaCl에 민감하지 않지 않는 반면(주황색 곡선이 상당히 편평함), 글루코스 곡선은 NaCl 용액에 존재하는 글루코스의 증가하는 농도에 따라 증가한다는 사상을 제공한다.Figure 11 provides the idea that the functionalized glucose sensor is not sensitive to NaCl (the orange curve is fairly flat), while the glucose curve increases with increasing concentrations of glucose present in the NaCl solution.
DI 수 중의 D- 글루코스 반응의 감도 측정: DI 중의 다양한 D-글루코스 농도의 반응이 GFET 상에서 측정되어, D-글루코스에 대한 기능화된 센서의 감도 범위를 연구하였다. Sensitivity of D- glucose Reaction in DI Water : The response of various D-glucose concentrations in DI was measured on a GFET to study the sensitivity range of the functionalized sensor for D-glucose.
DI 수 중의 250 펨토그램/L로부터 100 mg/L 범위의 지수적으로 증가하는 글루코스 농도를 갖는 용액이 제조되었다. 테스트는 3분마다 5ul의 DI 수를 3회 도입한 후, 5ul의 최저 농도를 도입하고, 그 후 GFET 상에서 3분 후에 다음의 더 높은 농도를 도입하는 등의 식으로 진행하는 것으로 시작되었다. 여기서, 농도는 대수적으로 증가했으며; 예를 들어, 0.25 pg/l로부터, 그 후 2.5 pg/l 등이다. 모든 농도가 GFET 상에 도입될 때까지 계속하였다.Solutions with exponentially increasing glucose concentrations ranging from 250 femtograms per liter to 100 mg per liter in DI water were prepared. The test started by introducing 5 ul of DI water three times every 3 minutes, then introducing the lowest concentration of 5 ul, then introducing the next higher concentration after 3 minutes on the GFET, and so on. Here, the concentration increased logarithmically; For example, 0.25 pg / l, then 2.5 pg / l, and so on. And continued until all concentrations were introduced on the GFET.
도 12는 GFET가 단지 DI 수에 대한 상당한 반응을 나타내지 않았고, 변화된 채널 양단의 전류의 농도 증가로 최저 농도로부터 시작하여 최고 농도까지의 선형 반응을 나타내었고, 이에 의해 D-글루코스에 대한 약 250 펨토그램/리터(즉, 1.38e-12mmol/l)의 높은 감도를 보였다.Figure 12 shows that the GFET did not show a significant response to only the DI number and showed a linear response from the lowest concentration to the highest concentration due to the increased concentration of current across the changed channel thereby resulting in about 250 femtoseconds Gram / liter (i.e., 1.38e- 12 mmol / l).
기능화 단계: 도 13에 나타내어진 것은, 기능화 전, 기능화 후 및 글루코스가 센서 상에 도입된 후의 그래핀 센서에 대한 전류 반응이다. 이것은 GFET 제조 단계의 각 스테이지와, 각 스테이지 이후에 GFET의 전류 응답이 어떻게 변하는지를 이해하는 데 도움이 된다. 예를 들어, 도 13에는, 기능화 이전(파란색)과 비교하여 기능화 이후(주황색) 전류 반응이 증가하고, 링커 분자가 파이-파이 결합으로 결합되고, 그래핀의 표면 상의 전체 전하가 증가하기 때문에 이것이 발생한다는 것이 나타내어져 있다. 링커 분자는 글루코스 분자를 끌어당기고 이 전하 구름을 사용하여 글루코스 분자에 결합하여, 이전 상태와 비교하여 GFET 상의 전류를 감소시킨다. Functionalization step : What is shown in Fig. 13 is the current response to the graphene sensor before functionalization, after functionalization and after glucose is introduced onto the sensor. This helps to understand each stage of the GFET fabrication step and how the current response of the GFET changes after each stage. For example, in Figure 13, since the current response is increased after functionalization (orange) compared to before the functionalization (blue), the linker molecules are bonded in the pi-pi bond and the total charge on the surface of the graphene increases, . ≪ / RTI > The linker molecule attracts the glucose molecule and binds to the glucose molecule using this charge cloud to reduce the current on the GFET compared to the previous state.
땀 및 혈액에서의 D-글루코스 반응: 사람의 땀의 글루코스 농도의 측정이 인간 피험자로 수행되었다. 이 테스트는 피험자가 달리기와 같은 신체 활동을 수행할 것을 요구하였고, 몇 분마다 혈액 글루코스 측정기를 사용하여 혈액 글루코스를 측정하기 위해 혈액 샘플을 채취한다. GFET는 인간 피험자에 의해 팔뚝 및 아래 등(에크린 땀샘) 상에 착용된다. 땀의 D-글루코스 농도로 인한 전기적 반응은, 피험자가 (달리기와 같은) 강렬한 신체 활동을 수행하고 있는 동안 지속적으로(500 밀리초마다) 송신되고 기록되었다. D-Glucose Reaction in Sweat and Blood : Measurement of glucose concentration in human sweat was performed as a human subject. This test required the subject to perform physical activities such as running, and every few minutes blood samples were taken to measure blood glucose using a blood glucose meter. GFETs are worn by human subjects on the forearm and lower back (eccrine glands). The electrical response due to the D-glucose concentration of the sweat was transmitted and recorded continuously (every 500 milliseconds) while the subject was performing intense physical activity (such as running).
이 특별한 경우에, 신체 활동은 음식을 먹는 것이었다. 피험자가 착석할 때, 그의 글루코스는 땀과 혈액 글루코스 모두에서 볼 수 있는 것처럼 위로 올라 가기 시작할 것이다. 사람이 식사를 마치면, 글루코스 레벨이 떨어지고 안정화되기 시작할 것이다.In this particular case, physical activity was to eat food. When the subject is seated, his glucose will begin to climb up as seen in both sweat and blood glucose. When a person finishes eating, the glucose level will begin to fall and stabilize.
달리기의 경우, 달리기를 시작함에 따라, 신체는 글루코스를 사용하고 이를 끊어서 달리기 위한 에너지를 얻는다. 따라서 포도당의 감소를 볼 것이다. 그러나, 어느 시점이 지나면, 신체의 인슐린이 역할을 하고, 전체 글루코스 값이 다시 올라가기 시작할 것이다.In the case of running, as you begin to run, the body uses glucose and breaks it to get the energy to run. So you will see a decrease in glucose. However, at some point in time, the body's insulin will play a role and the whole glucose value will begin to rise again.
도 14는 전압의 부분적인 변화에 의해 나타내어지는, 땀의 D-글루코스 농도의 변화를 나타낸다.Figure 14 shows the change in D-glucose concentration of sweat, which is indicated by a partial change in voltage.
도 15의 혈액 글루코스 데이터는 또한 운동의 전체 지속 기간 동안 시간에 대해 플롯팅되었다. 땀 글루코스 측정은 혈액 글루코스 측정과 상관되었다. 여기에서, 대응 혈액 글루코스 값에 대한 땀 글루코스 값이 혈액(혈액 대 땀)에 대해 플롯팅되어 상관 R2를 얻었으며, 이는 땀 글루코스와 혈액 글루코스가 얼마나 잘 매칭되는지에 대한 사상을 제공하였다.The blood glucose data of Figure 15 was also plotted against time for the entire duration of the exercise. Sweat glucose measurements were correlated with blood glucose measurements. Here, the sweat glucose value for the corresponding blood glucose value was plotted against the blood (blood versus sweat) to obtain the correlation R 2 , which provided an idea of how well the sweat glucose and blood glucose match.
도 16은 혈액 글루코스와 땀 글루코스 사이의 측정 상관을 추가로 나타낸다. 여기에서, 3개의 상이한 센서가 같은 시간에 동일한 사람에 대해 사용되었다. 150개 초과의 땀 글루코스 곡선이 상관을 위해, 연구 전체 기간 동안, 그 혈액 글루코스와 함께 10명의 인간 피험자로부터 수집되었다. 피험자는 신체 활동(운동, 달리기 등)을 수행했거나 신체 활동을 수행하지 않았다(책상에 앉아 있기 등). 이러한 150개의 곡선에 대해 계산된 상관은, 도 16에 또한 나타낸 바와 같이, 땀과 혈액 사이의 R2 = 84%였다.Figure 16 further shows the measurement correlation between blood glucose and sweat glucose. Here, three different sensors were used for the same person at the same time. Over the course of the study, over 150 sweat glucose curves were collected from 10 human subjects along with their blood glucose for correlation. Subjects did physical activities (such as exercising, running, etc.) or did not perform physical activities (such as sitting at a desk). The calculated correlation for these 150 curves was R 2 = 84% between sweat and blood as also shown in FIG.
다음의 신규한 결과 및/또는 특징이 관찰되었다.The following new results and / or features have been observed.
높은 선택도: PBA로 기능화된 GFET(FET)는 상이한 통제 유체에서 글루코스 농도에 대해 매우 선택적 반응(>95%)을 나타내었다. High selectivity : The PFET-functionalized GFET (FET) showed very selective response (> 95%) to glucose concentration in different control fluids.
높은 감도: PBA로 기능화된 GFET는 250 펨토그램/리터, 즉 1.38e-12 mmol/l의 검출 한계(LOD: limit of detection)로 D-글루코스에 대해 높은 감도를 나타내었다. 기존의 글루코스 측정은 0.3-1.1 mmol/l 사이의 LOD를 갖는다. PBA로 기능화된 GFET는 기존의 표준 글루코스 측정 디바이스보다 근사적으로 1010배 더 민감하다. GFET 센서는 높은 신호 대 잡음비를 가지며, 고도로 선택적이고 결합을 위한 높은 표면적으로 인해 표면과 수용체 분자 사이의 더 높은 결합이 존재한다. 이 모든 요인들은 GFET를 매우 민감하게 만드는 데 큰 차별화 역할을 한다. High Sensitivity : The PFET-functionalized GFET exhibited high sensitivity to D-glucose with a limit of detection (LOD) of 250 femtograms / liter, 1.38e- 12 mmol / l. Conventional glucose measurements have an LOD between 0.3-1.1 mmol / l. The PFET-functionalized GFET is approximately 1010 times more sensitive than conventional standard glucose measurement devices. GFET sensors have a high signal-to-noise ratio, and are highly selective and have a higher bond between the surface and receptor molecules due to the high surface area for bonding. All of these factors play a large differentiating role in making the GFET very sensitive.
극성 분자로 인한 게이트 조절: (물, 소금 등과 같은) 극성 유체에서, (이온과 같은) 극성 분자는 NFET 상에 극성 유체 게이트 단자(PFGT)를 형성한 것으로 관찰되었다. 그래핀 표면 부근의 극성 분자는 전하 전달을 위한 채널을 생성하는 유전 효과를 유도했다. PFGT의 게이팅 강도는 유체 내의 극성 분자의 전하 및 농도 모두에 의존하였다. 이러한 제3 극성 유체 게이트 단자(PFGT)는 극성 유체에서 글루코스 농도로부터의 전기적 응답을 조절했다. Gate Control Due to Polar Molecules : In polar fluids (such as water, salt, etc.), polar molecules (such as ions) have been observed to form polarity fluid gate terminals (PFGT) on NFETs. Polar molecules near the graphene surface induced a genetic effect that creates channels for charge transfer. The gating strength of PFGT was dependent on both the charge and concentration of polar molecules in the fluid. This third polarity fluid gate terminal (PFGT) controlled the electrical response from the glucose concentration in the polar fluid.
연속 글루코스 모니터링: 그래핀 표면 상의 PBA-글루코스 결합의 가역성은 극성 유체로 형성된 NFET 상의 극성 유체 게이트 단자로 인한 전하 조절에 의해 크게 향상되었다. 극성 유체에서 (이온 등과 같은) 극성 분자의 농도가 높을수록, PBA-D-글루코스 결합의 더 큰 가역성이 관찰되었다. 센서에 결합된 글루코스 농도가 땀의 글루코스 농도보다 더 높으면, 그 깁스(Gibbs) 자유 에너지로 인해, PBA로부터 결합되지 않은 글루코스 분자 및 가역성이 관찰되고, 이는 글루코스의 농도가 잠시 떨어질 때, 도 14에 기록된 전기적 반응에서 명백히 보인다. 이는 극성 유체에서 D-글루코스 분자의 재사용 가능하고 실시간 연속적인 모니터링을 허용했다. Continuous glucose monitoring : The reversibility of the PBA-glucose bond on the graphene surface was greatly enhanced by the charge control due to the polarity fluid gate terminal on the NFET formed of the polar fluid. The higher the concentration of polar molecules (such as ions) in the polar fluid, the greater reversibility of the PBA-D-glucose bond was observed. If the glucose concentration bound to the sensor is higher than the glucose concentration of the sweat, unbound glucose molecules and reversibility are observed from the PBA due to its Gibbs free energy, which, when the concentration of glucose drops for a while, It is evident in the recorded electrical response. This allowed reusable, real-time continuous monitoring of D-glucose molecules in polar liquids.
센서 표면 위의 극성 유체의 움직임으로 인한 글루코스 센서의 재사용성: NFET 위의 (소금의 글루코스와 같은) 극성 유체의 움직임은 링커 분자로부터 결합된 글루코스 분자의 제거를 향상시킨다는 것이 관찰되었다. 예를 들어, 글루코스 용액이 GFET 내의 그래핀 표면으로부터 제거될 때, GFET의 전기적 응답은 기본 값으로 되돌아갔다. Reusability of the glucose sensor due to polar fluid motion over the sensor surface : It has been observed that the movement of polar liquids (such as salt of glucose) on the NFET improves the removal of bound glucose molecules from the linker molecule. For example, when the glucose solution was removed from the graphene surface in the GFET, the electrical response of the GFET returned to the default value.
NFET 표면 위의 극성 유체의 유도된 움직임: (소금의 글루코스와 같은) 극성 유체가 NFET 표면과 극성 유체 사이의 증가된 소수성으로 인해, NFET 표면으로부터 즉시 반발하거나 이탈하려고 하는 것을 관찰되었다. 유체 내의 극성 분자의 농도가 높을수록, PFGT의 강도가 높아져서 반발 효과가 더 커진다. (섹션 e에서 상술한) 결합된 글루코스 분자의 제거 및 NFET 상의 PFGT로 인한 전기적 반응의 조절과 결합된 이러한 반발 효과는 높은 감도의, 선택적 및 연속적인 글루코스 시스템 모니터링을 허용했다. Induced Movement of Polar Fluid on NFET Surface : It has been observed that a polar fluid (such as a salt of glucose) tends to repel or tear away from the NFET surface due to increased hydrophobicity between the NFET surface and the polar fluid. The higher the concentration of polar molecules in the fluid, the higher the strength of PFGT and the greater the repulsion effect. This repulsive effect, coupled with the removal of bound glucose molecules (as described in Section e) and the regulation of electrical responses due to PFGT on the NFET, allowed for a highly sensitive, selective and continuous glucose system monitoring.
인간의 땀에서의 실시간 연속 포도당 모니터링: PBA로 기능화된 GFET는 인간 피험자에 의해 팔뚝 및 아래 등(에크린 땀샘) 상에 착용되었다. 땀은 희석되고 초여과된 혈액이다. 피험자가 a) 강렬한 신체 활동(운동) 및 b) (사무실 데스크에 앉아서 식사를 하는 등과 같은) 강렬하지 않은 신체 활동을 수행한 동안, 땀에서의 글루코스 농도로 인한 전기적 반응이 지속적으로 (500 밀리초마다) 송신 및 기록되었다. 땀 글루코스 반응은 활동 길이(통상적으로 20분에서 6시간 초과) 동안 혈액 글루코스 측정을 사용하여 몇 분마다 취해진 혈액 클루코스 판독과 상관되었다. 땀에서의 배경 이온 농도(주로 NaCl)는 2개의 단자 GFET/PBA 디바이스 위에 PFGT를 형성한다는 것이 관찰되었다. GFET 상의 PFGT로 인한 PBA와 D-글루코스 결합 사이의 향상된 가역성은 인간의 땀에서 글루코스 분자의 지속적이고 비침습적 모니터링을 가능하게 했다. 혈액 글루코스와 땀 글루코스 측정 사이에 84%(R2)의 상관이 계산되었다. 상관은 다양한 신체 활동 조건 하에서 10명의 인간 피험자로부터 수집된 150개 초과의 땀 글루코스 반응에 대해 계산되었다. 땀은 매우 희석되고 초여과되기 때문에, 글루코스를 지속적으로 측정하기에 매우 좋은 극성 유체라는 것이 관찰되었다. Real-Time Continuous Glucose Monitoring in Human Sweat : PBA-functionalized GFETs were worn by human subjects on the forearm and lower back (eccrine glands). Sweat is diluted and superfiltrated blood. While the subjects were performing a) intense physical activity (exercise) and b) non-intense physical activity (such as sitting at the office desk and eating), the electrical response due to glucose concentration in the sweat was constant (500 milliseconds ) Was transmitted and recorded. The sweat glucose response was correlated with blood cloquor readings taken every few minutes using a blood glucose measurement during the activity length (typically 20 minutes to more than 6 hours). It has been observed that the background ion concentration in the sweat (mainly NaCl) forms PFGT over the two terminal GFET / PBA devices. Improved reversibility between PBA and D-glucose binding due to PFGT on GFETs enabled continuous and non-invasive monitoring of glucose molecules in human sweat. A correlation of 84% (R 2 ) between blood glucose and sweat glucose measurements was calculated. Correlation was calculated for over 150 sweat glucose responses collected from 10 human subjects under various physical activity conditions. Since sweat is very dilute and superfiltered, it has been observed that polar fluids are very good for continuous measurement of glucose.
예 4Example 4
유산 샘플의 분석Analysis of lactic acid samples
이들 실시예에서, 고정된 전류 또는 전압이 GFET을 통과하였다.In these embodiments, a fixed current or voltage has passed through the GFET.
기능화: 그래핀 FET는 유체 내의 유산 분자에 특수하게 결합하는 링커 분자(로크)로 기능화되었다. 예를 들어, GFET는 중간 피렌-NHS 링크 화학을 사용하여 그래핀 표면에 유산염 옥시다아제(LOx)로 기능화되었다. Functionalization : Graphene FETs have been functionalized with linker molecules (locks) that specifically bind to lactic acid molecules in the fluid. For example, GFETs have been functionalized with oxalic acid oxydase (LOx) on the surface of graphene using mid-pyrene-NHS link chemistry.
o 일반적으로 0.5mm 미만의 두께로 그래핀 상에 폴리머가 배치되며, 이는 그 후 성장된 촉매 기판으로부터 분리된다.The polymer is usually placed on the graphene with a thickness of less than 0.5 mm, which is then separated from the grown catalyst substrate.
o 그 후, 그래핀 폴리머 착체는 테플론, 폴리이미드 등과 같은 폴리머 기판 상에 놓여지며, 임의의 불순물을 제거하기 위해 80-150 ℃에서 1-10분 동안 가열된다.The graphene polymer complex is then placed on a polymer substrate, such as Teflon, polyimide, etc., and heated at 80-150 ° C for 1-10 minutes to remove any impurities.
o 그 후, 그래핀 폴리머는 실온에서의 기능화를 위해 5-20분 동안 피렌-NHS 용액에 도입된다.The graphene polymer is then introduced into the pyrene-NHS solution for 5-20 minutes for functionalization at room temperature.
o 그 후, 그래핀 폴리머는 실온에서 5-20분 동안 결합시키기 위해 LOx 용액에 도입된다.The graphene polymer is then introduced into the LOx solution for bonding at room temperature for 5-20 minutes.
o 기능화 단계 후에 센서를 사용할 준비가 된다.o After the functionalization phase, the sensor is ready for use.
GFET/LOx 센서의 전기적 응답이 다음에 대해 기록되었다:The electrical response of the GFET / LOx sensor was recorded for:
o DI 수의 유산 농도o Concentration of abundance of DI water
o 인공 땀의 유산 농도(DI + NaCl + 글루코스)o Concentration of artificial perspiration (DI + NaCl + Glucose)
o 기능화되지 않은 GFET 상의 NaCl의 유산 농도o Acute concentrations of NaCl on unfunctionalized GFETs
o 기능화된 GFET 상의 NaCl의 유산 농도o Acute concentrations of NaCl on functionalized GFETs
o 기능화된 디바이스의 인공 땀 농도(대조 2)o Artificial sweat concentration of functionalized device (Control 2)
o 기능화된 GFET 상의 DI 수 반응o DI water reaction on functionalized GFET
DI 수 중의 유산 반응의 선택도 측정: DI에서 다양한 유산 농도의 반응이 GFET 상에서 측정되어 유산에 대해 기능화된 센서의 감도를 연구하였다. DI 수 중의 0-25mM 범위의 다양한 농도의 유산을 갖는 용액이 제조되었다. 이 테스트는 GFET 상에 2ul의 최저 농도를 도입한 다음, 3분 후에 다음으로 가장 높은 농도로 진행하는 등으로 시작되었다. 모든 농도가 GFET 상에 도입될 때까지 계속하였다. Determination of the selectivity of the lactic acid reaction in DI water : The reaction of diverse acid concentrations in DI was measured on the GFET and the sensitivity of the sensor functionalized to lactic acid was studied. Solutions with various concentrations of lactic acid ranging from 0-25 mM in DI water were prepared. This test was initiated by introducing a minimum concentration of 2 μl on the GFET, then proceeding to the next highest concentration after 3 minutes, and so on. And continued until all concentrations were introduced on the GFET.
도 17은, GFET가 단지 DI 수에 상당한 반응을 일으키지 않고, DI 수의 유산 농도 증가에 대한 다항식 반응을 나타내었으며, 증가하는 농도는 채널 양단의 전압을 변화시켰으며, 이에 의해 대조로서 DI 수를 사용하여 DI 수 중의 유산에 대한 높은 선택도를 보여준다는 것을 나타낸다.Figure 17 shows that the GFET exhibited a polynomial response to an increase in the lactate concentration of the DI number without causing a significant response to the DI number and the increasing concentration changed the voltage across the channel, Indicating a high selectivity for lactic acid in DI water.
다양한 용액에서의 유산 반응의 선택도 측정: 다양한 용액에서의 다양한 유산 농도의 반응이 GFET 상에서 측정되어, 기능화되지 않은 센서 상에서의 유산에 대한 기능화된 센서의 감도 및 반응을 연구하였다. NaCl 및 NaCl-글루코스에서 0-25mM 범위의 다양한 농도의 유산을 갖는 용액이 제조하었다. 이 테스트는 GFET 상에 2ul의 최저 농도를 도입한 다음, 3분 후에 다음의 가장 높은 농도로 진행하는 등의 식으로 시작되었다. 모든 농도가 GFET 상에 도입될 때까지 각 용액에 대해 개별적으로 계속하였다. Selectivity of lactic acid reactions in various solutions: The response of various lactic acid concentrations in various solutions was measured on a GFET to study the sensitivity and response of the functionalized sensor to lactic acid on unfunctionalized sensors. Solutions with various concentrations of lactic acid ranging from 0-25 mM in NaCl and NaCl-glucose were prepared. This test was initiated by introducing a minimum concentration of 2 uL on the GFET and then proceeding to the next highest concentration after 3 minutes. And continued for each solution individually until all concentrations were introduced on the GFET.
도 18은, GFET가 단지 NaCl 또는 NaCl-글루코스 대조에 상당한 반응을 나타내지 않았으며, NaCl 및 NaCl-글루코스 용액에서 증가하는 유산 농도에 대한 다항식 반응(polynomial response)을 나타내었음을 보여준다. 증가하는 농도는 채널 양단의 전압을 변화시켰고, 이로써 유산에 대한 높은 선택도를 보였다. 유산 NaCl 용액의 비기능화된 센서에 대한 상당한 반응은 없었으며, 센서의 유산에 대한 선택도와 감도를 더욱 강조했다.Figure 18 shows that the GFET showed no significant response to only NaCl or NaCl-glucose control and showed a polynomial response to increasing lactate concentrations in NaCl and NaCl-glucose solutions. Increasing concentrations altered the voltage across the channel, resulting in high selectivity for lactic acid. There was no significant response to the non-functionalized sensor of the acidic NaCl solution and further emphasized the sensitivity and selectivity of the sensor for abortion.
NaCl 중의 유산 반응 대 DI 수 중의 유산 반응: DI 수와 NaCl 용액 중의 다양한 유산 농도의 반응이 GFET 상에서 측정되어 DI 수 중의 유산 대 NaCl 중의 유산에 대한 기능화된 센서의 감도를 연구하고 NaCl 용액의 효과를 이해하였다. DI 수 및 NaCl에서 각각 0.1로부터 100 mg/dL 범위의 다양한 농도의 유산을 갖는 용액이 제조되었다. 테스트는 GFET 상에 2ul의 최저 농도를 도입한 다음, 3분 후에 다음으로 높은 농도를 가하는 등으로 시작되었다. 이는 모든 농도가 GFET 상에 도입될 때까지 계속되었다. The abiotic response in NaCl DI water in the lactic acid reaction: The reaction of a variety of lactic acid concentration in DI water and NaCl solution is measured on GFET study the sensitivity of the functionalized sensor for inheritance of inheritance for NaCl in DI water, which was to understand the effect of the NaCl solution. Solutions with varying concentrations of lactic acid ranging from 0.1 to 100 mg / dL in DI water and NaCl, respectively, were prepared. The test was initiated by introducing a minimum concentration of 2 uL onto the GFET and then by applying the next higher concentration after 3 minutes. This continued until all concentrations were introduced on the GFET.
도 19는 NaCl에서 유산 반응이 DI 수에서 유산 반응보다 적게 증폭됨을 보여준다.Figure 19 shows that lactate response in NaCl is less than lactate response in DI water.
GFET 제조를 통해 시각화된 유산 기능화 단계: 기능화 전과 기능화 후, 그리고 유산이 센서에 도입된 후의 그래핀 센서에 대한 전류 반응이 도 20에 도시되어 있다. 이는 GFET 제조 단계의 각 스테이지와, 각 스테이지 이후에 GFET의 전류 반응이 어떻게 변하는지 이해하는 데 도움이 된다. 예를 들어, 도 20은 기능화 이전(파란색)과 비교하여 기능화 이후(주황색)에 전류 반응이 감소함을 보여준다. 링커 분자는 유산 분자를 끌어당기고 이와 결합하여, 이전 상태와 비교하여 GFET 상의 전류를 감소시킨다. Visualization of the GFAP process through lactation functionalization : The current response to the graphene sensor before and after functionalization and after the lactation is introduced into the sensor is shown in FIG. This helps to understand each stage of the GFET fabrication step and how the current response of the GFET changes after each stage. For example, Figure 20 shows that the current response decreases after functionalization (orange) compared to before blue (blue). The linker molecule attracts and associates the lactate molecule and reduces the current on the GFET compared to the previous state.
다음의 신규한 결과 및/또는 특징이 관찰되었다.The following new results and / or features have been observed.
높은 선택도: LOx로 기능화된 GFET(FET)는 상이한 통제 유체에서 유산 농도에 대해 매우 선택적인 반응(> 94%)을 나타내었다. High selectivity : The LOX-functionalized GFET (FET) exhibited highly selective response (> 94%) to lactate concentration in different control fluids.
높은 감도: 피렌 NHS로 기능화된 GFET는 250 펨토그램/리터, 즉 2.78e-12mmol/l의 검출 한계(LOD)로 유산에 대해 높은 감도를 나타내었다. 기존의 유산 측정은 0.001-10mmol/l 사이의 LOD를 갖는다. 피렌 NHS로 기능화된 GFET는 기존의 표준 유산 측정 디바이스보다 근사적으로 108배 민감하다. GFET 센서는 높은 신호 대 잡음비를 가지며 매우 선택적이며 결합에 대한 높은 표면적으로 인해 표면과 수용체 분자 사이에 더 높은 결합이 존재한다. 이러한 모든 요인은 GFET를 매우 민감하게 만드는 데 있어 큰 차별화된 역할을 한다. High Sensitivity : Pyrene NHS-functionalized GFETs exhibited high sensitivity to lactic acid with a detection limit of 250 femtograms / liter, 2.78e- 12 mmol / l. Conventional lactic acid measurements have an LOD between 0.001-10 mmol / l. The pyrene NHS-functionalized GFET is approximately 108 times more sensitive than conventional standard heritage measurement devices. GFET sensors have a high signal-to-noise ratio and are highly selective and there is a higher bond between the surface and receptor molecules due to the high surface area to bond. All of these factors play a big different role in making GFETs very sensitive.
극성 분자로 인한 게이트 조절: (물, 소금 등과 같은) 극성 유체에서, (이온과 같은) 극성 분자가 NFET 상에 극성 유체 게이트 단자(PFGT)를 형성한다는 것이 관찰되었다. 그래핀 표면 부근의 극성 분자는 전하 전달을 위한 채널을 생성시키는 유전 효과를 유발했다. PFGT의 게이팅 강도는 유체 내의 극성 분자의 전하 및 농도 모두에 의존하였다. 이러한 제3 극성 유체 게이트 단자(PFGT)는 극성 유체에서의 유산 농도로부터의 전기적 응답을 조절하였다. Gate Control Due to Polar Molecules : It has been observed that, in polar fluids (such as water, salt, etc.), polar molecules (such as ions) form a polarity fluid gate terminal (PFGT) on the NFET. Polar molecules in the vicinity of the graphene surface have caused a dielectric effect that creates channels for charge transfer. The gating strength of PFGT was dependent on both the charge and concentration of polar molecules in the fluid. This third polarity fluid gate terminal (PFGT) controlled the electrical response from the lactic acid concentration in the polar fluid.
NFET 표면 위의 극성 유체의 유도된 움직임: (인공 땀의 유산과 같은) 극성 유체는 NFET 표면과 극성 유체 사이의 증가된 소수성으로 인해, NFET 표면으로부터 즉각적으로 반발하거나, 이탈하려고 하는 것으로 관찰되었다. 유체 내의 극성 분자의 농도가 높을수록, PFGT의 강도가 높아져서 반발 효과가 더 커진다. NFET 상의 PFGT로 인한 전기적 반응의 조절과 결합된 이러한 반발 효과는 매우 민감하고, 선택적이며 지속적인 유산 시스템 모니터링을 가능하게 하였다. Induced Movement of Polar Fluids on NFET Surfaces : Polar fluids (such as the abortion of artificial perspiration) have been observed to repel or attempt to release immediately from the NFET surface due to increased hydrophobicity between the NFET surface and the polar fluid. The higher the concentration of polar molecules in the fluid, the higher the strength of PFGT and the greater the repulsion effect. This repulsive effect, combined with the regulation of the electrical response due to PFGT on the NFET, enabled very sensitive, selective and continuous monitoring of the abortion system.
예 5Example 5
추가 분석Further analysis
땀 소금 농도 상관: 도 21은 대응하는 땀 소듐 농도에 대한 땀 센서 반응을 나타낸다. Correlation of sweat salt concentration : Fig. 21 shows the sweat sensor response to the corresponding sodium sweat concentration.
증가하는 농도의 NaCl(0.1 mg/dl 내지 100 mg/dl)이 3분마다 그래핀 센서 상에 추가되었다. 테스트는 최저 농도(예를 들어, 0.1 mg/dl)의 2 ul을 떨어뜨린 후, 3분 간격으로 다음으로 더 높은 농도(예를 들어, 0.2 mg/dl)를 떨어뜨리는 등으로 시작되었다. 전압의 상응하는 부분적 변화가 측정되었다. 이는 10개의 다른 센서에 대해 반복되었고, 15%의 최대 오차가 관찰되었다. 이것은 땀 소듐과 대응하는 전압 변화 사이의 상관에 대한 모델로서의 역할을 한다.Increasing concentrations of NaCl (0.1 mg / dl to 100 mg / dl) were added on the graphene sensor every 3 minutes. The test was initiated by dropping 2 μl of the lowest concentration (eg, 0.1 mg / dl) followed by dropping the next higher concentration (eg, 0.2 mg / dl) every three minutes. A corresponding partial change in voltage was measured. This was repeated for 10 different sensors and a maximum error of 15% was observed. This serves as a model for the correlation between sweat sodium and the corresponding voltage change.
땀 글루코스 농도 상관: 도 22는 대응하는 땀 글루코스 농도에 대한 땀 센서 반응을 나타낸다. Sweat Glucose Concentration Correlation : Figure 22 shows the sweat sensor response to the corresponding sweat glucose concentration.
증가하는 농도의 글루코스(0.1 mg/dl 내지 100 mg/dl)가 3분마다 그래핀 센서 상에 추가되었다. 테스트는 최소 농도(예를 들어, 0.1 mg/dl)의 5 ul을 떨어뜨린 후, 3분 간격으로 다음으로 더 높은 농도(예를 들어, 0.2 mg/dl)로 진행하는 등으로 시작되었으며, 대응하는 전압의 부분적 변화가 측정되었다. 이는 10개의 다른 센서에 대해 반복되었고, 5%의 최대 오차가 관찰되었다. 이는 땀 글루코스와 대응하는 전압 변화 사이의 상관에 대한 모델로서의 역할을 한다.Increasing concentrations of glucose (0.1 mg / dl to 100 mg / dl) were added on the graphene sensor every 3 minutes. The test was initiated by dropping 5 μl of the minimum concentration (eg, 0.1 mg / dl) followed by a 3-minute interval followed by a higher concentration (eg, 0.2 mg / dl) A partial change in the voltage was measured. This was repeated for 10 different sensors and a maximum error of 5% was observed. This serves as a model for the correlation between sweat glucose and the corresponding voltage change.
트랜스-컨덕턴스 곡선: 도 23은 PFGT 디바이스에 대한 트랜스-컨덕턴스 곡선을 나타낸다. Trans-Conductance Curve : Figure 23 shows the trans-conductance curve for a PFGT device.
0.1 ng/dl로부터 1 ㎎/dl 범위의 증가하는 농도를 갖는 NaCl 용액이 3분마다 센서 상에 떨어진다. 테스트는 최저 농도(예를 들어, 0.1 ng/dl) 2 ul을 떨어뜨린 후, 3분 간격으로 다음으로 더 높은 농도(1 ng/dl)로 진행하는 등으로 시작되었다.NaCl solutions with increasing concentrations ranging from 0.1 ng / dl to 1 mg / dl fall on the sensor every 3 minutes. The test was initiated by dropping 2 μl of the lowest concentration (eg, 0.1 ng / dl) followed by a 3-minute interval followed by a higher concentration (1 ng / dl).
극성 유체가 도입됨에 따라, 그래핀 센서 상에 디바이(debye)층이 형성되고, 게이팅 효과가 관찰되며, 디바이 길이 및 게이팅 효과 모두는 극성 분자의 농도 함수이다. NaCl 용액의 초기 농도의 경우, DI가 더 지배적이며, 이로 인해 구멍이 더 많이 생기고 전압이 떨어짐을 알 수 있다. 그러나, 몇 방울 떨어뜨린 후, 용액 중의 NaCl 농도가 증가하면, 더욱 지배적으로 되고 디바이층 부근에 더 많은 전자가 생성되고, 이에 의해 전압의 증가를 나타낸다.As a polarity fluid is introduced, a debye layer is formed on the graphene sensor and a gating effect is observed, both the device length and the gating effect being a function of the concentration of polar molecules. For the initial concentration of NaCl solution, DI is more dominant, which leads to more holes and lower voltage. However, after a few drops, the NaCl concentration in the solution increases, becoming more dominant and producing more electrons in the vicinity of the device layer, thereby indicating an increase in voltage.
이는 극성 유체로 게이팅된 그래핀 센서의 트랜스-컨덕턴스 특성을 나타낸다.This represents the transconductance characteristic of a graphene sensor gated with a polar fluid.
상술한 다양한 방법 및 기술은 본 발명을 수행하기 위한 다수의 방법을 제공한다. 물론, 설명된 모든 목적 또는 이점이 본원에 설명된 임의의 특정 실시예에 따라 반드시 달성될 필요는 없다는 것을 이해해야 한다. 따라서, 예를 들어, 본 기술 분야의 통상의 기술자는 본원에서 교시되거나 제안될 수 있는 다른 목적 또는 이점을 반드시 달성하지 않으면서 본원에서 교시된 하나의 이점 또는 이점들의 그룹을 달성하거나 최적화하는 방식으로 본 방법이 수행될 수 있음을 이해할 것이다. 다양한 유리한 및 불리한 대안들이 본원에 언급되어 있다. 일부 바람직한 실시예는 구체적으로 하나, 다른 또는 몇몇 유리한 특징을 포함하는 한편, 다른 것은 구체적으로 하나, 다른 또는 몇몇 불리한 특징을 배제하는 한편, 여전히 다른 것은 하나, 다른 또는 몇몇 유리한 특징을 포함함으로써 현재의 불리한 특징을 구체적으로 완화시킨다는 것을 이해해야 한다.The various methods and techniques described above provide a number of methods for carrying out the present invention. It is, of course, to be understood that not necessarily all of the objects or advantages described may necessarily be achieved in accordance with any particular embodiment described herein. Thus, for example, one of ordinary skill in the art will readily appreciate that one skilled in the art can, using the teachings of the present disclosure, utilize the teachings herein in a manner that accomplishes or optimizes a group of benefits or advantages taught herein without necessarily achieving other purposes or advantages It will be appreciated that the present method can be performed. Various favorable and unfavorable alternatives are mentioned herein. While some preferred embodiments specifically include one, another, or some advantageous feature, others exclude one, another, or some disadvantageous feature, while others still include one, another, or some advantageous feature, It should be understood that it specifically relaxes the disadvantageous features.
또한, 본 기술 분야의 통상의 기술자는 상이한 실시예로부터의 다양한 특징들의 적용 가능성을 이해할 것이다. 마찬가지로, 상술한 다양한 요소, 특징 및 단계뿐만 아니라 이러한 각각의 요소, 특징 또는 단계에 대한 다른 알려진 등가물이 본원에 설명된 원리에 따른 방법을 수행하기 위해 본 기술 분야의 통상의 기술자에 의해 혼합되고 매칭될 수 있다. 다양한 요소, 특징 및 단계 중 일부는 구체적으로 포함될 것이고 다른 것들은 다양한 실시예에서 구체적으로 배제될 것이다.In addition, those of ordinary skill in the art will appreciate the applicability of various features from different embodiments. Likewise, other known equivalents to each of these elements, features, or steps, as well as the various elements, features, and steps described above, may be combined and matched by one of ordinary skill in the art to perform the methods in accordance with the principles described herein . Some of the various elements, features, and steps will be specifically contemplated and others will be specifically excluded from the various embodiments.
비록 본 발명이 특정 실시예 및 예와 관련하여 개시되었지만, 본 발명의 실시예가 구체적으로 개시된 실시예를 넘어서 다른 대안적인 실시예 및/또는 사용과 수정 및 그 균등물로 확장된다는 것이 본 기술 분야의 통상의 기술자에게 이해될 것이다.Although the present invention has been described in connection with specific embodiments thereof, it will be understood by those skilled in the art that the embodiments of the present invention extend beyond the specifically disclosed embodiments to other alternative embodiments and / or uses and modifications and equivalents thereof Will be understood by those of ordinary skill in the art.
많은 변형 및 대안적인 요소가 본 발명의 실시예에 개시되어 있다. 또 다른 변형 및 대안적인 요소가 본 기술 분야의 통상의 기술자에게 명백할 것이다.Many variations and alternative elements are disclosed in the embodiments of the present invention. Other variations and alternatives will be apparent to those of ordinary skill in the art.
일부 실시예에서, 본 발명의 특정 실시예를 설명하고 청구하는 데 사용되는 분자량, 반응 조건 등과 같은 요소의 양, 특성을 표현하는 숫자는 일부 경우에 "대략(about)"이라는 용어로 수정되도록 이해되어야 한다. 따라서, 일부 실시예에서, 기재된 설명 및 첨부된 청구항에 개진된 수치 파라미터는 특정 실시예에 의해 얻어지도록 추구되는 원하는 특성에 따라 변할 수 있는 근사치이다. 일부 실시예에서, 수치 파라미터는 보고된 유효 자릿수의 수의 관점에서 통상의 반올림 기법을 적용하여 해석되어야 한다. 넓은 범위의 본 발명의 일부 실시예를 개진하는 수치 범위 및 파라미터가 근사치임에도 불구하고, 특정 예에 개진된 수치는 가능한 한 정확하게 보고된다. 본 발명의 일부 실시예에서 제시된 수치는 그 각각의 테스트 측정에서 발견된 표준 편차로부터 반드시 필연적으로 발생하는 특정 오차를 포함할 수 있다.In some embodiments, the numerical quantities used to describe and claim the specific embodiments of the present invention, such as molecular weight, reaction conditions, and the like, characterization are sometimes understood to be modified to the term " about " . Thus, in some embodiments, the numerical parameters set forth in the written description and the appended claims are approximations that may vary depending upon the desired properties sought to be obtained by the specific embodiments. In some embodiments, numerical parameters should be interpreted by applying ordinary rounding techniques in terms of the number of reported significant digits. Although numerical ranges and parameters that approximate some embodiments of the invention in a wide range are approximations, the numerical values set forth in the specific examples are reported as precisely as possible. The numerical values presented in some embodiments of the present invention may include certain errors necessarily resulting from the standard deviation found in their respective test measurements.
일부 실시예에서, (특히 이하의 청구 범위의 특정 맥락에서) 본 발명의 특정 실시예를 설명하는 맥락에서 사용되는 용어 "어느(a)" 및 "어떤(an)" 및 "그(the)" 및 유사한 참조는 단수형과 복수형 모두를 포함하도록 해석될 수 있다. 본원에서의 값의 범위의 기술은 그 범위 내에 속하는 각각의 개별 값을 개별적으로 참조하는 단축된 방법으로서의 역할을 하도록 단지 의도된 것이다. 본원에서 달리 지시하지 않는 한, 각각의 개별 값은 본원에서 개별적으로 인용된 것처럼 명세서에 통합된다. 본원에 설명된 모든 방법은 본원에서 달리 지시되지 않는 한, 또는 문맥에 의해 명확하게 달리 모순되지 않는 한, 임의의 적절한 순서로 수행될 수 있다. 본원의 특정 실시예와 관련하여 제공된 임의의 및 모든 예 또는 예시적인 언어(예를 들어, "~와 같은")의 사용은 단지 본 발명을 보다 잘 나타내도록 의도된 것이며, 달리 청구되는 본 발명의 범위를 제한하지 않는다. 명세서에서 어떠한 언어도 본 발명의 실시에 필수적인 임의의 청구되지 않은 요소를 나타내는 것으로 해석되어서는 안된다.In some embodiments, the terms " a " and " an " as used in the context of describing a particular embodiment of the invention (particularly in the context of the following claims) And similar references may be construed to encompass both singular and plural. The description of ranges of values herein is merely intended to serve as a shortened method of individually referencing each individual value falling within that range. Unless otherwise indicated herein, each individual value is incorporated into the specification as if it were individually recited herein. All methods described herein may be performed in any suitable order unless otherwise indicated herein or otherwise clearly contradicted by context. It should be understood that the use of any and all examples or exemplary language (e.g., "such as") provided in connection with the specific embodiments herein is merely intended to better illuminate the invention, It does not limit the scope. No language in the specification should be construed as indicating any non-claimed element essential to the practice of the invention.
본원에 개시된 본 발명의 대체 요소 또는 실시예의 그룹은 한정적인 것으로 해석되어서는 안된다. 각 그룹 멤버는 개별적으로 또는 그룹의 다른 멤버 또는 본원 있는 다른 요소와의 임의의 조합으로 언급하거나 청구될 수 있다. 편의성 및/또는 특허성을 이유로 그룹의 하나 이상의 멤버가 그룹에 포함되거나 그룹에서 삭제될 수 있다. 이러한 임의의 포함 또는 삭제가 발생하는 경우, 명세서는 수정된 그룹을 포함하는 것으로 본원에서 간주되어, 첨부된 청구 범위에서 사용된 모든 마쿠시(Markush) 그룹의 기재된 설명을 수행한다.Alternate elements or groups of embodiments of the invention disclosed herein should not be construed as limiting. Each group member may be referred to or claimed individually or in any combination with other members of the group or with other elements herein. One or more members of the group may be included or deleted from the group for convenience and / or patentability reasons. Whenever such optional inclusion or deletion occurs, the specification shall be considered herein to include the modified group and carry out the described description of all Markush groups used in the appended claims.
본 발명의 바람직한 실시예가 본원에 설명된다. 이러한 바람직한 실시예에 대한 변형은 상술한 설명을 읽음으로써 본 기술 분야의 통상의 기술자에게 명백해질 것이다. 본 기술 분야의 통상의 기술자는 이러한 변형을 적절하게 채용할 수 있으며, 본 발명은 본원에 구체적으로 설명된 것과 다르게 실시될 수 있다는 것이 고려된다. 따라서, 본 발명의 많은 실시예는 적용 가능한 법률에 의해 허용되는 바와 같이 본 명세서에 첨부된 청구항에 열거된 청구물의 모든 수정 및 등가물을 포함한다. 또한, 본원에서 달리 지시되지 않는 한 또는 문맥에 의해 명확히 모순되지 않는 한, 그 모든 가능한 변형에서 상술한 요소의 임의의 조합이 본 발명에 포함된다.Preferred embodiments of the present invention are described herein. Modifications to these preferred embodiments will become apparent to those of ordinary skill in the art upon reading the foregoing description. It will be appreciated by those of ordinary skill in the art that such variations may be suitably employed and that the present invention may be practiced otherwise than as specifically described herein. Accordingly, many embodiments of the invention include all modifications and equivalents of the claims recited in the claims appended hereto as permitted by applicable law. Furthermore, unless otherwise indicated herein or otherwise clearly contradicted by context, any combination of the above-recited elements in all possible variations thereof is included in the present invention.
또한, 본 명세서 전체에 걸쳐 특허 및 인쇄된 공보에 대한 다수의 참조가 이루어졌다. 상기 인용된 참고 문헌 및 인쇄된 공보 각각은 본원에 그 전체가 참조로 개별적으로 통합된다.In addition, numerous references have been made to the patents and printed publications throughout this specification. Each of the above cited references and printed publications are individually incorporated herein by reference in their entirety.
결론적으로, 본원에 개시된 본 발명의 실시예는 본 발명의 원리를 예시하는 것으로 이해되어야 한다. 채용될 수 있는 다른 수정이 본 발명의 범위 내에 있을 수 있다. 따라서, 제한이 아닌 예시의 방식으로, 본 발명의 대안적인 구성이 본원의 교시에 따라 이용될 수 있다. 따라서, 본 발명의 실시예는 나타내어지고 설명된 바와 같이 정확하게 한정되지 않는다.In conclusion, it should be understood that the embodiments of the invention disclosed herein are illustrative of the principles of the invention. Other modifications that may be employed may be within the scope of the present invention. Thus, by way of example and not limitation, alternative arrangements of the present invention may be utilized in accordance with the teachings herein. Therefore, embodiments of the present invention are not precisely limited as shown and described.
Claims (27)
드레인 전극;
소스 전극;
전기 절연성 기판;
상기 기판 상에 배치된 나노스케일 재료층 - 상기 나노스케일 재료층은 전기적으로 도전성이고 화학적으로 민감한 채널을 부분적으로 규정하고, 상기 나노스케일 재료층 및 상기 채널은 상기 드레인 전극과 상기 소스 전극 사이에서 연장되고 상기 드레인 전극과 상기 소스 전극에 전기적으로 접속됨 -; 및
상기 나노스케일 재료층에 노출된 극성 유체에 의해 생성된 극성 유체 유도된 게이트 단자
를 포함하고,
상기 극성 유체는 타겟 피분석물(analyte)을 포함하며,
상기 극성 유체는, 상기 타겟 피분석물에 응답하여 상기 전계 효과 트랜지스터의 게이트 전압 대 채널 전류 특성을 최적화하는 극성 유체 게이트 전압을 유도하기에 충분한 전하 농도를 갖는 것인, 전계 효과 트랜지스터.In a field effect transistor,
Drain electrodes;
A source electrode;
An electrically insulating substrate;
A nanoscale material layer disposed on the substrate, the nanoscale material layer partially defining an electrically conductive and chemically sensitive channel, the nanoscale material layer and the channel extending between the drain electrode and the source electrode And electrically connected to the drain electrode and the source electrode; And
A polar fluid-induced gate terminal < RTI ID = 0.0 >
Lt; / RTI >
The polar fluid comprising a target analyte,
Wherein the polarity fluid has a charge concentration sufficient to induce a polarity fluid gate voltage in response to the target analyte to optimize gate voltage versus channel current characteristics of the field effect transistor.
정전류원 또는 정전압원에 의해 제공되는 정전류 또는 정전압이 상기 소스 전극과 상기 드레인 전극 사이에 인가되는 것인, 전계 효과 트랜지스터.The method according to claim 1,
Wherein a constant current or a constant voltage provided by a constant current source or a constant voltage source is applied between the source electrode and the drain electrode.
상기 나노스케일 재료는, 그래핀, CNT들, MoS2, 질화 붕소, 금속 디칼코게나이드(dichalcogenides), 포스포린, 나노 입자들, 양자점들, 풀러렌, 2D 나노스케일 재료, 3D 나노스케일 재료, OD 나노스케일 재료, 1D 나노스케일 재료 또는 그 임의의 조합을 포함하는 것인, 전계 효과 트랜지스터.3. The method according to claim 1 or 2,
The nanoscale material may be selected from the group consisting of graphene, CNTs, MoS 2 , boron nitride, metal dichalcogenides, phospholines, nanoparticles, quantum dots, fullerenes, 2D nanoscale materials, 3D nanoscale materials, Scale material, a 1D nanoscale material, or any combination thereof.
상기 극성 유체는, 극성 분자들을 갖는 용액, 극성 분자들을 갖는 가스, 타겟 감지 피분석물 또는 그 조합을 포함하는 것인, 전계 효과 트랜지스터.4. The method according to any one of claims 1 to 3,
Wherein the polar fluid comprises a solution having polar molecules, a gas having polar molecules, a target sensing analyte or a combination thereof.
상기 극성 유체는, 땀, 호흡, 타액, 귀지, 소변, 정액, 혈장, 생체-유체, 화학적 유체, 공기 샘플, 가스 샘플 또는 그 조합을 포함하는 것인, 전계 효과 트랜지스터.5. The method according to any one of claims 1 to 4,
Wherein the polar fluid comprises sweat, respiration, saliva, wax, urine, semen, plasma, bio-fluid, chemical fluid, air sample, gas sample or a combination thereof.
상기 타겟 피분석물은, 전해질, 글루코스(glucose), 유산(lactic acid), IL6, 사이토카인(cytokine), HER2, 코르티솔(cortisol), ZAG, 콜레스테롤, 비타민, 단백질, 약(drug) 분자, 메타볼라이트(metabolite), 펩타이드, 아미노산, DNA, RNA, 압타머(aptamer), 효소, 생체 분자, 화학 분자, 합성 분자 또는 그 조합을 포함하는 것인, 전계 효과 트랜지스터.6. The method according to any one of claims 1 to 5,
The target analytes can be selected from the group consisting of electrolytes, glucose, lactic acid, IL6, cytokine, HER2, cortisol, ZAG, cholesterol, vitamins, Wherein the cell comprises a metabolite, a peptide, an amino acid, a DNA, an RNA, an aptamer, an enzyme, a biomolecule, a chemical molecule, a synthetic molecule or a combination thereof.
상기 나노스케일 재료층 상에 퇴적된 수용체층을 더 포함하고, 상기 수용체층은 상기 타겟 피분석물을 타겟으로 하는 수용체들을 포함하는 것인, 전계 효과 트랜지스터.7. The method according to any one of claims 1 to 6,
Further comprising a receptor layer deposited on the nanoscale material layer, wherein the receptor layer comprises receptors targeted to the target analyte.
상기 수용체들은, 피렌 붕산(PBA: pyrene boronic acid), 피렌 N-하이드록시숙신이미드 에스테르(피렌-NHS), 유기 화학물, 방향족 분자, 환형 분자, 효소, 단백질, 항체, 바이러스, 단일 가닥 DNA(ssDNA)들, 압타머, 무기 재료, 합성 분자, 생물학적 분자를 포함하는 것인, 전계 효과 트랜지스터.8. The method of claim 7,
The receptors may be selected from the group consisting of pyrene boronic acid (PBA), pyrene N-hydroxysuccinimide ester (pyrene-NHS), organic chemicals, aromatic molecules, cyclic molecules, enzymes, proteins, (ssDNAs), platamers, inorganic materials, synthetic molecules, biological molecules.
추가적인 기계적, 전기적, 화학적, 생물학적 기능 또는 그 조합에 대한 지지체를 제공하기 위해 상기 나노스케일 재료층 아래에 백 폴리머층(back polymer layer)을 더 포함하는, 전계 효과 트랜지스터.9. The method according to any one of claims 1 to 8,
Further comprising a back polymer layer under the nanoscale material layer to provide a support for additional mechanical, electrical, chemical, biological functionality, or a combination thereof.
상기 백 폴리머층은, 탄소 폴리머, 바이오 폴리머, PMMA, PDMS, 가요성 유리, 나노스케일 재료, 실리카 겔, 실리콘, 잉크, 인쇄된 폴리머 또는 그 임의의 조합을 포함하는 것인, 전계 효과 트랜지스터.10. The method of claim 9,
Wherein the back polymer layer comprises a carbon polymer, a biopolymer, a PMMA, a PDMS, a flexible glass, a nanoscale material, a silica gel, a silicone, an ink, a printed polymer or any combination thereof.
극성 유체 샘플을 전계 효과 트랜지스터에 노출시키는 단계;
제1 시점에서 제1 소스-드레인 전압을 측정하고, 제2 시점 및 후속 시점에서 제2 소스-드레인 전압을 측정하는 단계; 및
상기 제1 소스-드레인 전압 및 상기 제2 소스-드레인 전압에 기초하여 상기 극성 유체의 상기 타겟 피분석물의 농도를 결정하는 단계
를 포함하고,
상기 전계 효과 트랜지스터는,
드레인 전극;
소스 전극;
전기 절연성 기판;
상기 기판 상에 배치된 나노스케일 재료층 - 상기 나노스케일 재료층은 전기적으로 도전성이고 화학적으로 민감한 채널을 적어도 부분적으로 규정하고, 상기 나노스케일 재료층 및 상기 채널은 상기 드레인 전극과 상기 소스 전극 사이에서 연장되고 상기 드레인 전극과 상기 소스 전극에 전기적으로 접속됨 -; 및
상기 나노스케일 재료층에 노출된 상기 극성 유체에 의해 생성된 극성 유체 유도된 게이트 단자
를 포함하며,
상기 극성 유체는 상기 타겟 피분석물을 포함하고, 상기 피분석물을 검출하기 위해 상기 전계 효과 트랜지스터의 게이트 전압 대 채널 전류 특성을 최적화하는 극성 유체 게이트 전압을 유도하기에 충분한 전하 농도를 갖는 것인, 극성 유체 내의 타겟 피분석물을 감지하기 위한 방법.A method for sensing a target analyte in a polar fluid,
Exposing the polar fluid sample to a field effect transistor;
Measuring a first source-drain voltage at a first time point, and measuring a second source-drain voltage at a second time point and a subsequent time point; And
Determining a concentration of the target analyte of the polar fluid based on the first source-drain voltage and the second source-drain voltage;
Lt; / RTI >
Wherein the field effect transistor comprises:
Drain electrodes;
A source electrode;
An electrically insulating substrate;
A nanoscale material layer disposed on the substrate, the nanoscale material layer at least partially defining an electrically conductive and chemically sensitive channel, the nanoscale material layer and the channel being between the drain electrode and the source electrode And electrically connected to the drain electrode and the source electrode; And
A polar fluid-induced gate terminal < RTI ID = 0.0 >
/ RTI >
Wherein the polarity fluid comprises the target analyte and has a charge concentration sufficient to derive a polarity fluid gate voltage that optimizes the gate voltage versus channel current characteristic of the field effect transistor to detect the analyte And detecting a target analyte in the polar fluid.
상기 나노스케일 재료는, 그래핀, CNT들, MoS2, 질화 붕소, 금속 디칼코게나이드, 포스포린, 나노 입자들, 양자점들, 풀러렌, 2D 나노스케일 재료, 3D 나노스케일 재료, OD 나노스케일 재료, 1D 나노스케일 재료 또는 그 임의의 조합을 포함하는 것인, 극성 유체 내의 타겟 피분석물을 감지하기 위한 방법.12. The method of claim 11,
Wherein the nanoscale material is selected from the group consisting of graphene, CNTs, MoS 2 , boron nitride, metal decalcogenide, phospholin, nanoparticles, quantum dots, fullerene, 2D nanoscale materials, 3D nanoscale materials, OD nanoscale materials, Lt; RTI ID = 0.0 > 1D < / RTI > nanoscale material, or any combination thereof.
상기 전계 효과 트랜지스터는, 상기 나노스케일 재료층 상에 퇴적된 수용체층으로 기능화되고, 상기 수용체층은, 상기 타겟 피분석물을 타겟으로 하는 수용체들을 포함하는 것인, 극성 유체 내의 타겟 피분석물을 감지하기 위한 방법.13. The method according to claim 11 or 12,
Wherein the field effect transistor is functionalized with a receptor layer deposited on the nanoscale material layer and wherein the receptor layer comprises receptors targeted to the target analyte. / RTI >
상기 수용체들은, 피렌 붕산(PBA), 피렌 N-하이드록시숙신이미드 에스테르(피렌-NHS), 유기 화학물, 방향족 분자, 환형 분자, 효소, 단백질, 항체, 바이러스, 단일 가닥 DNA(ssDNA)들, 압타머, 무기 재료, 합성 분자, 생물학적 분자를 포함하는 것인, 극성 유체 내의 타겟 피분석물을 감지하기 위한 방법.14. The method of claim 13,
The receptors are selected from the group consisting of pyrene boric acid (PBA), pyrene N-hydroxysuccinimide ester (pyrene-NHS), organic chemicals, aromatic molecules, cyclic molecules, enzymes, proteins, antibodies, , A platemaker, an inorganic material, a synthetic molecule, and a biological molecule.
상기 타겟 피분석물은, 전해질, 글루코스, 유산, IL6, 사이토카인, HER2, 코르티솔, ZAG, 콜레스테롤, 비타민, 단백질, 약 분자, 메타볼라이트, 펩타이드, 아미노산, DNA, RNA, 압타머, 효소, 생체 분자, 화학 분자, 합성 분자 또는 그 조합을 포함하는 것인, 극성 유체 내의 타겟 피분석물을 감지하기 위한 방법.15. The method according to any one of claims 11 to 14,
Wherein the target analyte is selected from the group consisting of an electrolyte, glucose, lactic acid, IL6, cytokine, HER2, cortisol, ZAG, cholesterol, vitamin, protein, drug molecule, metabolicite, peptide, amino acid, DNA, Wherein the analyte comprises a biomolecule, a chemical molecule, a synthetic molecule, or a combination thereof.
상기 극성 유체는, 극성 분자들을 갖는 용액, 극성 분자들을 갖는 가스, 타겟 감지 피분석물 또는 그 조합을 포함하는 것인, 극성 유체 내의 타겟 피분석물을 감지하기 위한 방법.16. The method according to any one of claims 11 to 15,
Wherein the polar fluid comprises a solution having polar molecules, a gas having polar molecules, a target sensing analyte, or a combination thereof.
상기 제1 소스-드레인 전압과 상기 제2 소스-드레인 전압 사이의 부분적 변화를 계산하는 단계를 더 포함하는, 극성 유체 내의 타겟 피분석물을 감지하기 위한 방법.17. The method according to any one of claims 11 to 16,
And calculating a partial change between the first source-drain voltage and the second source-drain voltage.
상기 전계 효과 트랜지스터의 상기 소스 전극과 상기 드레인 전극 사이에 정전류를 인가하는 단계를 더 포함하는, 극성 유체 내의 타겟 피분석물을 감지하기 위한 방법.18. The method according to any one of claims 11 to 17,
Further comprising the step of applying a constant current between the source electrode and the drain electrode of the field effect transistor.
상기 전계 효과 트랜지스터의 상기 소스 전극과 상기 드레인 전극 사이에 정전압을 인가하는 단계를 더 포함하는, 극성 유체 내의 타겟 피분석물을 감지하기 위한 방법.19. The method according to any one of claims 11 to 18,
Further comprising applying a constant voltage between the source electrode and the drain electrode of the field effect transistor.
상기 극성 유체는, 땀, 호흡, 타액, 귀지, 소변, 정액, 혈장, 생체-유체, 화학적 유체, 공기 샘플, 가스 샘플 또는 그 조합을 포함하는 것인, 방법.20. The method according to any one of claims 11 to 19,
Wherein the polar fluid comprises sweat, respiration, saliva, wax, urine, semen, plasma, bio-fluid, chemical fluid, air sample, gas sample or a combination thereof.
추가적인 기계적, 전기적, 화학적, 생물학적 기능 또는 그 조합에 대한 지지체를 제공하기 위해 상기 나노스케일 재료층 아래에 백 폴리머층을 더 포함하는, 방법.21. The method according to any one of claims 11 to 20,
Further comprising a back polymer layer below the nanoscale material layer to provide a support for additional mechanical, electrical, chemical, biological functionality, or a combination thereof.
상기 백 폴리머층은, 탄소 폴리머, 바이오 폴리머, PMMA, PDMS, 가요성 유리, 나노스케일 재료, 실리카 겔, 실리콘, 잉크, 인쇄된 폴리머 또는 그 임의의 조합을 포함하는 것인, 방법.22. The method of claim 21,
Wherein the back polymer layer comprises a carbon polymer, a biopolymer, a PMMA, a PDMS, a flexible glass, a nanoscale material, a silica gel, a silicone, an ink, a printed polymer or any combination thereof.
전계 효과 트랜지스터; 및
상기 전계 효과 트랜지스터와 전기적으로 접속된 정전류원 또는 정전압원
을 포함하고,
상기 전계 효과 트랜지스터는,
드레인 전극;
소스 전극;
전기 절연성 기판;
상기 기판 상에 배치된 나노스케일 재료층 - 상기 나노스케일 재료층은 전기적으로 도전성이고 화학적으로 민감한 채널을 부분적으로 규정하고, 상기 나노스케일 재료층 및 상기 채널은 상기 드레인 전극과 상기 소스 전극 사이에서 연장되고 상기 드레인 전극과 상기 소스 전극에 전기적으로 접속됨 -; 및
상기 나노스케일 재료층에 노출된 극성 유체에 의해 생성된 극성 유체 유도된 게이트 단자
를 포함하며,
상기 극성 유체는 타겟 피분석물을 포함하고,
상기 극성 유체는, 상기 타겟 피분석물에 응답하여 상기 전계 효과 트랜지스터의 게이트 전압 대 채널 전류 특성을 최적화하는 극성 유체 게이트 전압을 유도하기에 충분한 전하 농도를 갖는 것인, 시스템.In the system,
A field effect transistor; And
A constant current source or a constant voltage source electrically connected to the field effect transistor
/ RTI >
Wherein the field effect transistor comprises:
Drain electrodes;
A source electrode;
An electrically insulating substrate;
A nanoscale material layer disposed on the substrate, the nanoscale material layer partially defining an electrically conductive and chemically sensitive channel, the nanoscale material layer and the channel extending between the drain electrode and the source electrode And electrically connected to the drain electrode and the source electrode; And
A polar fluid-induced gate terminal < RTI ID = 0.0 >
/ RTI >
Wherein the polar fluid comprises a target analyte,
Wherein the polarity fluid has a charge concentration sufficient to induce a polarity fluid gate voltage in response to the target analyte to optimize gate voltage versus channel current characteristics of the field effect transistor.
상기 정전류원은, 상기 전계 효과 트랜지스터를 통해 일정한 전류를 유지하는, 시스템.24. The method of claim 23,
Wherein the constant current source maintains a constant current through the field effect transistor.
상기 정전압원은, 상기 전계 효과 트랜지스터에 일정한 전압을 유지하는, 시스템.24. The method of claim 23,
Wherein said constant voltage source maintains a constant voltage on said field effect transistor.
전압 출력 또는 전류 출력이 유선 또는 무선 송신을 통해 디지털 플랫폼에 전달되는 것인, 시스템.24. The method of claim 23,
Wherein the voltage output or the current output is transmitted to the digital platform via wired or wireless transmission.
상기 디지털 플랫폼은, 스마트 폰, 태블릿 컴퓨터, 스마트 시계, 차량 내 엔터테인먼트 시스템, 랩탑 컴퓨터, 데스크탑 컴퓨터, 컴퓨터 단말, 텔레비전 시스템, 전자-서적(e-book) 판독기, 웨어러블 디바이스 또는 디지털 입력을 프로세싱하는 임의의 다른 유형의 컴퓨팅 디바이스를 포함하는 것인, 시스템.27. The method of claim 26,
The digital platform may be a smart phone, a tablet computer, a smart clock, an in-vehicle entertainment system, a laptop computer, a desktop computer, a computer terminal, a television system, an e-book reader, a wearable device, Of other types of computing devices.
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Legal Events
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