KR20180117403A - 플로우 프레임 구조체 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

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노태근
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문식원
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Abstract

본 발명은 플로우 프레임 구조체 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로써, 좀 더 상세하게는, 셀구조에 포함되는 카본펠트를 2개 이상으로 나누어 플로우 프레임의 전해액 흐름 방향으로 놓고, 각각의 카본펠트에 전해액이 동시에 유입될 수 있도록 유로를 형성함으로써, 셀 구동 시 전해액 공급에 따른 차압이 감소된 플로우 프레임 구조체 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.

Description

플로우 프레임 구조체 및 이를 포함하는 이차전지{FLOW FRAME AND SECONDARY VATTERY COMPRISING THE SAME}
본 발명은 플로우 프레임 구조체 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로써, 좀 더 상세하게는, 셀구조에 포함되는 카본펠트를 2개 이상으로 나누어 플로우 프레임의 전해액 흐름 방향으로 놓고, 각각의 카본펠트에 전해액이 동시에 유입될 수 있도록 유로를 형성함으로써, 셀 구동 시 전해액 공급에 따른 차압이 감소된 플로우 프레임 구조체 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
최근 석유나 석탄과 같은 기존 에너지 자원의 고갈이 예측되면서 이들을 대체할 수 있는 에너지에 대한 필요성이 높아지고 있으며, 대체에너지의 하나로서 연료전지, 금속 이차 전지, 플로우 배터리 등에 대한 관심이 높아지고 있다.
연료전지는 연료의 화학적 에너지를 직접 전기적 에너지로 변환시키는 에너지 변환 장치이다. 즉 연료전지는 연료가스와 산화제를 사용하고, 이들의 산화환원 반응 중에 발생하는 전자를 이용하여 전력을 생산하는 발전 방식이다. 연료전지의 막 전극 접합체(MEA)는 수소와 산소의 전기화학적 반응이 일어나는 부분으로서 캐소드와 애노드 그리고 전해액막, 즉 이온 전도성 전해액막으로 구성되어 있다.
레독스 플로우 전지(산화-환원 흐름 전지, Redox Flow Battery)란 전해액에 포함되어 있는 활성물질이 산화환원되어 충전방전되는 시스템으로 활성물질의 화학적 에너지를 직접 전기에너지로 저장시키는 전기화학적 축전 장치이다. 레독스 플로우 전지의 단위셀은 전극, 전해액 및 이온교환막(전해액막)을 포함한다.
기존 레독스 플로우 배터리의 전극은 카본펠트(carbon felt)를 사용하는데, 전극 활성 면적이 넓어 물질 전달 속도(transfer rate)가 빠른 장점이 있으나, 전해액이 카본펠트 전극에 전체적으로 고르게 퍼지며 반응에 참여하기에는 압력강하(pressure drop) 현상과 일정한 능동의 전해액 전달에 문제점이 생기게 된다.
이를 개선하기 위한 방법으로 바이폴라 플레이트(bipolar plate)에 유로를 형성시키고, 카본펠트 대신 연료전지에서 사용하는 카본 페이퍼 전극을 사용하여 압력 강화 현상을 줄이고, 물질 전달 속도도 유지하는 방법을 개발하여 성능을 향상시킨 결과를 보고하고 있지만, 이 방법은 카본페이퍼를 사용해야 하는 제한적인 문제가 발생하며, 카본펠트를 사용할 때 바이폴라 플레이트에 형성된 유로를 카본펠트가 누르면서 유로를 막게 되어 유로의 이점이 상쇄되는 단점이 있다. 이로 인하여 전극 활성 면적이 넓은 카본펠트 전극을 활용할 수 없다는 문제점이 있다.
이에 본 발명자는 카본펠트 전극을 활용하여 압력 강하 현상을 줄이고, 차압이 개선된 플로우 프레임 및 이차전지를 개발하기에 이르렀다.
한국공개특허 제10-1661570호
본 발명은 상술된 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로써, 일 실시 예에 따른 본 발명의 목적은, 높은 셀 차압에 의한 누액을 방지하고, 전해액의 공급속도를 증가시켜 물질전달 속도가 증가된 플로우 프레임 구조체 및 이를 포함하는 이차전지를 제공하고자 하는 것이다.
또한, 일 실시 예에 따른 본 발명의 목적은, 전해액의 공급속도를 유지하고 펌프에 부하가 가중되는 것을 방지하여 시스템 효율이 증가된 플로우 프레임 구조체 및 이를 포함하는 이차전지를 제공하고자 하는 것이다.
본 발명에 따른 플로우 프레임 구조체는 카본펠트층; 및 상기 카본펠트가 삽입되는 삽입홈이 구비된 플레이트;을 포함하며, 상기 카본펠트층 및 상기 삽입홈은 2개 이상의 카본펠트로 구성되는 것을 특징으로 한다.
일 실시 예에 따르면, 상기 카본펠트는, 동일한 크기로 구비되는 것을 특징으로 한다.
일 실시 예에 따르면, 상기 2개 이상의 카본펠트는, 상하 대칭형으로 구비되는 것을 특징으로 한다.
일 실시 예에 따르면, 상기 2개 이상의 카본펠트는, 상하 비 대칭형으로 구비되는 것을 특징으로 한다.
일 실시 예에 따르면, 상기 삽입홈은, 상기 플로우 프레임의 일면 또는 양면에 형성되는 것을 특징으로 한다.
일 실시 예에 따르면, 상기 플레이트는, 상기 카본펠트층에 전해액을 공급 및 배출하는 유로;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
일 실시 예에 따르면, 상기 플레이트는, 상기 삽입홈의 일 측에 상기 카본펠트에 공급 및 배출되는 전해액을 혼합하는 혼합부를 포함하는 것을 특징으로 한다.
일 실시 예에 따르면, 상기 유로는, 상기 카본펠트에 전해액을 공급하는 공급 유로; 및 상기 카본펠트를 통과한 전해액을 배출하는 배출 유로;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
일 실시 예에 따르면, 상기 공급 유로 및 배출 유로는, 상기 카본펠트에 상측, 하측, 우측 및 좌측 중 대향되는 방향에 위치되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 이차전지는 제1 엔드 플레이트; 상기 제1 엔드 플레이트 일면에 위치되는 제1 모노폴라 플레이트; 상기 제1 모노폴라 플레이트와 대향되는 방향에 위치되는 제2 모노폴라 플레이트; 상기 제1 모노폴라 플레이트와 상기 제2 모노폴라 플레이트 사이에 위치되는 이온 교환막; 및 상기 제2 모노폴라 플레이트 일면에 위치되고, 상기 제1 엔드 플레이트와 대향되는 제2 엔드 플레이트;를 포함하는 이차전지로서, 상기 제1 및 제2 모노폴라 플레이트 중 어느 하나 이상은 청구항 제1항 내지 제11항 중 어느 하나에 따른 플로우 프레임 구조체인 것을 특징으로 한다.
일 실시 예에 따르면, 상기 이차전지는, 상기 제1 및 제2 모노폴라 플레이트 사이에 한 개 이상의 바이폴라 플레이트를 더 포함하며, 상기 하나 이상의 바이폴라 플레이트 중 하나 이상은 상기 전극 구조체인 것을 특징으로 한다.
일 실시 예에 따르면, 상기 이차전지는, 리튬 이차 전지, 플로우 배터리 및 레독스 플로우 배터리 중 어느 하나인 것을 특징으로 한다.
본 발명에서의 플로우 프레임 구조체 및 레독스 플로우 전지는 길이가 짧은 카본펠트를 2개 이상 구비함으로써, 전해액의 흐름저항을 감소시키고 흐름저항으로부터 야기되는 차압을 감소시켜 전해액의 누액을 방지하는 효과가 발생하게 된다. 또한, 전해액 펌프의 부하가 경감되고, 소비전력을 낮출 수 있게 되어 에너지를 절감하는 효과를 발생하게 된다.
도 1은 본 발명의 일 실시 예에 따른 플로우 프레임 구조체의 분해 사시도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시 예에 따른 플로우 프레임을 나타낸 정면도이다.
도 3은 본 발명의 다른 실시 예에 따른 플로우 프레임 구조체의 분해 사시도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시 예에 따른 이차전지의 분해 사시도이다.
도 5는 본 발명의 다른 실시 예에 따른 이차전지의 분해 사시도이다.
도 6은 실험예 1의 전해액 유속 측정 결과 그래프이다.
도 7은 도 7의 (a)는 실시예 1의 laminar flow모델을 적용한 플로우 프레임을 도시한 정면도이고, (b)는 실시예 2의 laminar flow모델을 적용한 플로우 프레임을 도시한 정면도이다.
본 발명을 첨부된 도면을 참조하여 상세히 설명하면 다음과 같다. 여기서, 반복되는 설명, 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 공지 기능 및 구성에 대한 상세한 설명은 생략한다. 본 발명의 실시형태는 당 업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다. 따라서, 도면에서의 요소들의 형상 및 크기 등은 보다 명확한 설명을 위하여 과장될 수 있다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성 요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 보다 용이하게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐, 실시예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니다.
< 플로우 프레임 구조체>
도 1은 본 발명의 일 실시 예에 따른 플로우 프레임 구조체(10)의 분해 사시도이고, 도 2는 본 발명의 일 실시 예에 따른 플레이트(12)를 나타낸 정면도이고, 도 3은 본 발명의 다른 실시 예에 따른 플로우 프레임 구조체(10')의 분해 사시도이다.
본 발명의 일 실시 예에 따른 플로우 프레임 구조체(10)는 카본펠트층(11) 및 플레이트(12)를 포함할 수 있다.
카본펠트층(11)은 일반적으로 이차 전지에 사용되는 전극부로서, 후술되는 플레이트(12) 일면에 위치될 수 있다. 본 발명의 일 실시 예에 따른 카본펠트층(11)은 2개 이상의 카본펠트로 구성될 수 있다. 2개 이상의 카본펠트는 플레이트(12)의 길이 방향을 따라 배열될 수 있고, 상하 대칭 또는 비대칭으로 배열될 수 있다. 일 실시 예에 있어서, 카본펠트는 상하 대칭으로 배열되는 것이 바람직하다. 즉, 2개 이상의 카본펠트가 플레이트(12)의 평면상 수직방향으로 배열될 수 있다. 예를 들어, 카본펠트층(11)이 2개의 카본펠트가 구비되고, 그리고, 플레이트(12)의 길이 방향을 기준으로 중앙에 수평 방향으로 형성된 임의의 선을 기준으로 상측 및 하측의 카본펠트가 동일한 위치, 크기 및 모양으로 배열될 수 있다.
도 3을 참고하면, 3개의 카본펠트로 구성된 카본펠트층(11)은 플레이트(12)의 길이 방향 기준으로 3개의 카본펠트가 대향되게 배열될 수 있다. 여기서, 3개의 카본펠트는 상하 대칭 또는 비대칭으로 배열될 수 있다. 일 실시 예에 있어서, 3개의 카본펠트는 유로(3, 4) 형성 위치에 따라 좌측 혹은 우측으로 치우쳐 배열될 수 있다.
Figure pat00001
△P: 압력차, Q: 유량, μ: 상수, L: 카본펠트의 길이, A: 전해액이 흐르는 카본펠트의 내부 단면적, k: 카본펠트의 투과율
수학식 1을 참고하면, 차압은 카본펠트의 길이 및 유량과 비례하고, 전해액이 흐르는 카본펠트의 내부 단면적과 반비례하는 것을 알 수 있다.
따라서, 종래 셀구조에 포함되는 1개의 카본펠트층이 본 발명에 따른 카본펠트층(11)과 같이 2개 이상의 카본펠트로 나뉘어 플레이트(12) 길이 방향을 따라 배열될 경우, 카본펠트의 길이가 짧아지고, 전해액이 흐르는 카본펠트의 폭 또는 전해액이 흐르는 카본펠트의 내부 단면적이 2배로 증가하여, 셀 차압이 감소될 수 있다. 즉, 전해액의 흐름저항이 감소됨으로써, 전해액의 공급속도가 유지되고 펌프의 부하를 최소화하여 에너지를 절감할 수 있는 효과가 발생할 수 있다.
본 발명에 따른 카본펠트층(11)은 카본펠트 이외에 카본계 물질, 금속 또는 카본계 물질이 코팅되어 있는 금속을 포함할 수 있다.
카본계 물질은 카본 페이퍼(carbon paper), 카본 천(carbon cloth) 및 카본 섬유(carbon fiber)일 수 있으나, 당업계에서 일반적으로 사용되는 물질이라면 이에 한정되지 않는다.
금속은 전도성이 있는 금속 재료라면 한정되지 않으나 구체적으로, 텅스텐, 지르코늄, 티타늄과 같은 단일금속이거나 2종 이상의 금속 합금을 포함할 수 있다. 금속은 내화학성이 우수한 금속인 것이 바람직할 수 있다.
카본계 물질이 코팅되어 있는 금속은 전술한 금속의 정의가 적용될 수 있으며, 이 때 카본계 물질은 흑연(그라파이트), 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 덴카 블랙, 캐천 블랙, 활성 카본, 중다공성 카본, 탄소나노튜브, 탄소나노섬유, 탄소나노혼, 탄소나노링, 탄소나노와이어, 플러렌 및 수퍼P로 이루어진 군에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 혼합물일 수 있다.
플레이트(12)는 일면 또는 양면에 카본펠트층(11)을 삽입할 수 있는 역할을 할 수 있으며, PVC판(1)에 흑연판(도시되지 않음)이 접착된 형태 및 PVC판(1)와 흑연판이 분리된 형태 중 어느 하나로 제공될 수 있다. 후자의 경우에는 PVC판(1)와 흑연판 사이에 가스켓(도시되지 않음)이 추가될 수 있는 것에 유의한다.
일 실시 예에 있어서, 플로우 프레임(10)은 PVC판(1)와 흑연판이 접착제에 의하여 접착되어 일체화 되어 제공될 수 있다. 여기서, PVC판(1)는 카본펠트를 삽입할 수 있는 삽입홈(2)과 전해액을 공급 및 배출할 수 있는 유로(3, 4)가 형성될 수 있다.
다른 실시 예에 있어서, 플로우 프레임(10)은 2개의 PVC판(1)과 흑연판으로 형성될 수 있다. 2개의 PVC판(1)은 유로가 형성된 PVC판(1)과 2개 혹은 3개의 삽입홈(2)이 형성된 PVC판(1)을 포함할 수 있다. 흑연판은 2개의 PVC판(1) 사이에 위치될 수 있는데, 여기서, 흑연판은 2개 혹은 3개의 삽입홈(2)이 형성된 면적보다 큰 면적을 제공한다는 것을 유의한다.
상기 일 실시 예 및 다른 실시 예에 따른 플로우 프레임(10)의 삽입홈(2)은 PVC판(1) 일면 또는 양면에 제공될 수 있고, 2개 혹은 3개가 형성될 수 있으며, 둘 이상의 삽입홈(2)은 각각 일정거리 이격되어 형성될 수 있다.
종래 플로우 프레임의 경우, 압력 강하 현상을 줄이고, 물질 전달 속도를 유지하기 위해 카본펠트 혹은 카본페이퍼에 유로를 형성하였으나, 이차전지 제조 시 압력에 의해 카본펠트 혹은 카본페이퍼가 눌려 유로가 막히는 문제점이 있었다. 그러나, 본 발명에 따른 플로우 프레임(10)은 PVC판(1) 상에 유로가 형성됨으로써, 이차전지 체결 시 카본펠트 혹은 카본펠트층(11)에 의해 유로가 막히는 것을 방지할 수 있고, 셀 내부의 흐름 저항을 감소시키며, 전해액 공급속도 및 물질 전달 속도를 유지할 수 있는 효과가 발생할 수 있다.
또한, 플레이트(12)는 카본펠트층(11)에 공급 및 배출되는 전해액을 혼합하는 혼합부(도시되지 않음)를 포함할 수 있다. 구체적으로, 혼합부는 공급 유로로부터 공급되는 전해액을 카본펠트의 폭 방향으로 공급해주는 역할을 할 수 있고, 삽입홈(2)의 상측, 하측, 우측 및 좌측 중 대향되는 방향으로 위치될 수 있다.
플레이트(12)는 모노폴라 플레이트 및 바이폴라 플레이트 중 어느 하나에 적용될 수 있다. 여기서, 모노폴라 플레이트란 플레이트(12) 일면에만 카본펠트층(11)이 삽입되는 경우를 의미할 수 있고, 바이폴라 플레이트란 플레이트(12)의 양면에 카본펠트층(11)이 삽입되는 경우를 의미할 수 있다.
모노폴라 플레이트의 경우, 카본펠트층(11)에 전해액을 공급 및 배출하는 유로가 형성될 수 있다. 모노폴라 플레이트에 형성된 유로는 공급 유로(3) 및 배출 유로(4)를 포함할 수 있다. 구체적으로, 모노폴라 플레이트에는 하나의 입구 매니폴드(5) 및 출구 매니폴드(6)가 형성될 수 있고, 입구 매니폴드(5)로 공급된 전해액을 상측 카본펠트 및 하측 카본펠트로 분배하여 공급하는 공급 유로(3)와 상측 및 하측 카본펠트를 통과한 전해액을 출구 매니폴드(6)로 배출하는 배출 유로(4)를 포함할 수 있다. 따라서, 공급 유로(3)는 입구 매니폴드(5)에서 상측 및 하측 카본펠트로 분리되어 형성될 수 있고, 배출 유로(4)는 상측 및 하측 카본펠트에서 출구 매니폴드(6)로 합쳐지는 형태로 구성될 수 있다. 그리고, 입구 매니폴드(5)와 출구 매니폴드(6)는 대각선 방향으로 형성될 수 있으며, 공급 유로(3) 및 배출 유로(4)는 삽입홈(2)의 상측, 하측, 우측 및 좌측 중 대향되는 방향으로 위치될 수 있다.
<이차전지>
도 4는 본 발명의 일 실시 예에 따른 이차전지(100)의 분해 사시도이다. 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지(100)는 제1 엔드 플레이트(70), 제1 집전체(50), 제1 모노폴라 플레이트(20), 제2 모노폴라 플레이트(30), 이온 교환막(40), 제2 집전체(60) 및 제2 엔드 플레이트(80)를 포함할 수 있다. 여기서 제1 모노폴라 플레이트(20) 및 제2 모노폴라 플레이트(30) 중 어느 하나는 전술한 플로우 프레임 구조체일 수 있다. 즉, 제1 모노폴라 플레이트(20) 및 제2 모노폴라 플레이트(30) 중 어느 하나는 전술한 플로우 프레임 구조체(10, 10')이거나, 제1 모노폴라 플레이트(20) 및 제2 모노폴라 플레이트(30)는 각각 전술한 플로우 프레임 구조체(10, 10')일 수 있다.
이때, 제1 모노폴라 플레이트(20) 및 제2 모노폴라 플레이트(30)에 포함되는 카본펠트층(11)은 애노드(anode) 및 캐소드(cathode) 중 어느 하나 일 수 있는데, 예를 들어, 제1 모노폴라 플레이트(20)가 애노드일 경우 제2 모노폴라 플레이트(30)는 캐소드일 수 있다. 그리고, 제1 모노폴라 플레이트(20)에는 애노드 전해액이 공급되고, 제2 모노폴라 플레이트(30)에는 캐소드 전해액이 공급될 수 있다. 여기서, 제1 모노폴라 플레이트(20) 및 제2 모노폴라 플레이트(30) 네 모서리에 매니폴드가 형성될 수 있는데, 제1 모노폴라 플레이트(20)의 입구 매니폴드가 하측 오른쪽 모서리일 경우, 제2 모노폴라 플레이트(30)의 입구 매니폴드는 하측 왼쪽 모서리에 형성될 수 있다.
도5를 참고하면, 본 발명의 다른 실시 예에 따른 이차전지(100')는 제1 및 제2 모노폴라 플레이트(20, 30) 사이에 한 개 이상의 바이폴라 플레이트(90)를 더 포함할 수 있다. 여기서, 바이폴라 플레이트(90)는 전술한 플로우 프레임 구조체(10, 10')일 수 있다.
바이폴라 플레이트(bipolar plates, 90)는 연료전지 스택에서 각 전지를 분리하고 있는 전도성 판이며, 흔히 분리판(separator)이라고 한다. 바이폴라 플레이트(90)는 연료극판 및 공기극판 역할을 할 수 있고, 연료가스와 공기를 차단하거나, 연료가스와 공기의 유로 확보 및 외부회로에 전류를 전달하는 역할을 할 수 있다. 따라서, 높은 전기 전도성, 내식성, 열전도성과 함께 낮은 기체 투과성이 요구된다.
일 실시 예에 있어서, 바이폴라 플레이트(90)는 흑연, 탄소복합체 및 금속 재질을 이용할 수 있고, 흑연은 수지가 함침된 흑연일 수 있으며, 금속 재질로는 스테인레스 스틸, 알루미늄, 티타늄 혹은 구리 등을 포함할 수 있다. 예를 들어, 바이폴라 플레이트(90)는 흑연판이나 금속판 등의 전도체 재질의 기판에 기계 가공을 통하여 유로 채널을 형성하거나, 또는 유로 채널이 형성된 성형 몰드를 사용하여 전도체인 흑연복합소재나 금속판을 성형하여 바이폴라 플레이트를 제작할 수 있다. 이때, 바이폴라 플레이트(90)에 형성되는 유로는 일정 깊이 홈이 형성되어 구비되거나, 관통된 형태로 형성될 수 있다.
그리고, 바이폴라 플레이트(90)는 전지에서 발생된 열을 이차전지(100') 스택 전체에 분배하는 역할을 할 수 있으며, 과도하게 발생된 열은 공랭식 혹은 수냉식 열 교환을 통해 회수되어 버려지거나 사용할 수 있다.
본 발명에 따른 바이폴라 플레이트(90)는 PVC판(1)은 양면에 삽입홈(2) 및 유로가 형성될 수 있다.
또한, 본 발명의 다른 실시 예에 따른 이차전지(100')는 제1 및 제2 모노폴라 플레이트(20, 30) 사이 바이폴라 플레이트(90)가 위치됨으로써, 이온 교환막(40)이 제1 모노폴라 플레이트(20)와 바이폴라 플레이트(90) 사이 및 제2 모노폴라 플레이트(30)와 바이폴라 플레이트(90) 사이에 각각 위치될 수 있다.
본 명세서의 실시상태에 있어서, 이차전지(100, 100')는 리튬 이차 전지, 플로우 배터리 및 레독스 플로우 배터리 중 어느 하나일 수 있다.
일 실시 예에 있어서, 레독스 플로우 배터리는 본 발명에 따른 이차전지(100, 100') 구조를 포함하는 것을 제외하고는, 당 기술분야에 알려진 통상적인 방법에 따라 제조될 수 있다.
일반적으로 레독스 플로우 배터리는 전술한 이차전지(100, 100') 구조 이외에 애노드에 공급되는 음극 전해액을 삽입 및 보관하는 애노드 전해액 저장부 및 캐소드에 공급되는 캐소드 전해액을 삽입 및 보관하는 캐소드 전해액 저장부를 포함한다.
이때, 애노드 전해액 저장부에 저장되는 애노드 전해액은 펌프를 통하여 애노드 전해액 유입구를 통하여 애노드에 전달된 후 레독스 반응이 완료되면, 애노드 전해액 유출구를 통하여 다시 애노드 전해액 저장부로 이동하게 된다. 유사하게, 캐소드 전해액 저장부에 저장되는 캐소드 전해액은 펌프를 통하여 캐소드 전해액 유입구를 통하여 캐소드에 전달된 후 레독스 반응이 완료되면, 캐소드 전해액 유출구를 통하여 다시 캐소드 전해액 저장부로 이동하게 된다.
또한, 레독스 플로우 배터리는 인렛 포트(inlet port) 및 아웃렛 포트(outlet port)를 포함할 수 있다. 구체적으로, 인렛 포트는 제1 또는 제2 엔드 플레이트(70, 80)에 전해액 저장부로부터 전해액이 유입되는 전해액 유입구와 제1 또는 제2 모노폴라 플레이트(20, 30)의 입구 매니폴드(5)를 연결하는 역할을 할 수 있다. 유사하게, 아울렛 포트는 제1 혹은 제2 엔드 플레이트(70, 80)에 레독스 반응이 완료된 전해액이 배출되는 배출구와 제1 또는 제2 모노폴라 플레이트(20, 30)의 출구 매니폴드(6)를 연결하는 역할을 할 수 있다.
<실시예 1>
도요보사의 카본펠트 2개를 플로우 프레임 내에 삽입하였다. 카본펠트의 크기는 폭 16.25㎝ 및 길이 10㎝(단면적 162.5㎝2)로 형성되고, 분리막으로는 듀폰사의 나피온(Nafion)이 삽입됐다.
<실시예 2>
도요보사의 카본펠트 3개를 플로우 프레임 내에 삽입하였다. 카본펠트의 크기는 폭 16.25㎝ 및 길이 6.67㎝(단면적 108.4㎝2)로 형성되고, 분리막으로는 듀폰사의 나피온(Nafion)이 삽입됐다.
<비교예 1>
폭 16.25㎝ 및 길이 20㎝(단면적 325㎝2)의 카본펠트 1개로 구성된 것을 제외하고, 실시예 1과 동일하게 구성했다.
<실험예 1>
전해액 유량 측정
16.25*20㎝(단면적 325㎝2) 크기의 삽입홈이 형성된 플레이트를 포함하는 단전지에 폭 16.25㎝ 및 길이 20㎝(단면적 325㎝2)의 카본펠트 1개 및 폭 16.25㎝ 및 길이 10㎝(단면적 162.5㎝2)의 카본펠트 1개를 삽입한 후 펌프의 Hz에 따라 전해액 유속을 측정한 것이다. 단전지에 펌프 인버터 주파수를 35Hz에서 60Hz로 5Hz씩 증가시켰고, 각 스텝당 전해액 유량을 하기 표 1에 도시하였다.
Hz 325㎝2 162.5㎝2 0㎝2
Full(W-16.25, H-20㎝) Half(W-16.25, H-10㎝) Non-CF
Total(cc) ccm/㎝2 Total(cc) ccm/㎝2 Total(cc)
60 320 0.98 416 2.55 840
55 270 0.83 340 2.09 720
50 220 0.68 264 1.62 570
45 180 0.55 206 1.26 510
40 130 0.40 160 0.98 420
35 95 0.29 122 0.75 320
폭 16.25㎝ 및 길이 10㎝(단면적 162.5㎝2)의 카본펠트 1개를 삽입된 경우, 펌프 인버터 주파수 60Hz에서 최대 유량인 416cc/min이 확인되었으나, 폭 16.25㎝ 및 길이 20㎝(단면적 325㎝2)의 카본펠트 1개가 장착된 경우에는 60Hz에서 320cc/min이 확인되었다. 이는 카본펠트의 길이가 짧을수록 전해액 흐름저항이 감소됨을 알 수 있다. 또한 카본펠트를 삽입하지 않고 전해액을 공급한 경우(Non-CF), 폭 16.25㎝ 및 길이 6.67㎝(단면적 108.4㎝2)의 카본펠트 1개 대비 약 2배 이상의 유량이 증가하는 것이 확인되었다. 이 결과를 통해, 흐름저항의 상당부분은 다공성 매질, 즉, 카본펠트에 의해 발생하는 것을 의미한다.
<실험예 2>
전해액 유속 측정
상기 실시예1, 실시예2 및 비교예 1이 삽입된 단전지에 전해액을 공급하여 평균 유속을 측정하였다.
도 6을 참고하면, 펌프 인버터 주파수 50Hz 조건에서 비교예 1은 단위면적(㎝2) 당 0.65cc/min*㎝2의 유속이 확인되었고, 실시예 1은 동일한 조건에서 유속이 3.51cc/min*㎝2으로 증가한 것이 확인되었다. 카본펠트의 길이가 반으로 감소함에 따라 전해액 유량은 약 5.4배 증가한 것을 알 수 있다. 그리고, 실시예 2는 동일한 조건에서 유속이 5.17cc/min*㎝2으로 증가한 것이 확인되었다. 카본펠트의 길이가 약 1/3로 감소함에 따라 전해액 유량은 약 8배 증가한 것을 알 수 있다.
즉, 카본펠트의 길이가 감소되고, 전해액이 흐르는 총 카본펠트의 단면적이 2배 및 3배로 증가함으로써, 유속이 증가함을 알 수 있다.
<실험예 3>
전지성능측정
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 단전지에 각각 옥스켐(OXKEM)사의 상용전해액 1L를 각 전극에 순환공급하고, 충방전은 0.8~1.6V 범위에서 정전류(constant current) 모드로 진행했다. 이때, 충방전 속도는 50mA/cm2에서 300 mA/cm2으로 50mA/cm2씩 증가시켰고, 각 스텝당 충방전 3회 진행하여, 3번째 충방전싸이클의 성능을 하기 표 2에 도시하였다.
충방전 전류밀도
(mA/cm2, 정전류)		 비교예 1 실시예 1
방전
용량
(mAh)		 전류
효율
(%)		 전압
효율
(%)		 에너지
효율
(%)		 방전
용량
(mAh)		 전류
효율
(%)		 전압
효율
(%)		 에너지
효율
(%)
50mA/cm2 35165 91.6 91.8 84.1 35649 93.5 92.3 86.3
100mA/cm2 31288 94.9 84.7 80.3 32211 94.7 86.4 81.7
150mA/cm2 25498 96.2 77.7 74.7 27395 95.6 80.4 76.8
200mA/cm2 18160 96.9 70.5 68.3 21328 96.3 74.2 71.5
250mA/cm2 9808 97.9 62.5 61.2 14168 97.1 67.6 65.6
300mA/cm2 측정불가 6321 97.9 59.7 58.5
300mA/cm2의 고전류(고출력) 평가 조건에서 비교예 1은 원활한 충전과 방전이 이루어 지지 않아 측정이 불가능한 반면, 실시예 1은 비교예 1에 비해 5배 가량 빠른 전해액 유속을 갖기 때문에 충방전 과전압을 일정 부분 낮출 수 있었으며, 그로 인해 충방전에 문제가 없어 전지성능측정이 가능한 것을 확인할 수 있다.
또한, 50mA/cm2의 전류(출력) 평가 조건에서는 비교예 1에 비해 실시예 1이 2.2% 향상된 전지성능을 보였으며, 250mA/cm2의 전류(출력) 평가 조건에서 비교예 1에 비해 실시예 1은 4.4% 향상된 전지성능을 확인할 수 있다.
이는 전류밀도 증가 시, 전해액 유속을 증가시키기 위해 카본펠트층의 길이를 짧게하고 단면적이 증가시키는 것이 필요하다는 것을 의미한다.
<실험예 4>
전지층류측정
도 7의 (a)는 실시예 1의 laminar flow모델을 적용한 플로우 프레임을 도시한 것이고, (b)는 실시예 2의 laminar flow모델을 적용한 플로우 프레임을 도시한 것이다. 입구 매니폴드에 입구 경계 조건으로 325ml/min의 유량을 매니폴드 단면적으로 나누어 속도 조건을 부여하였으며, 출구 매니폴드 경계에는 대기압 조건을 부여하였다. 플로우 프레임의 유동 해석의 자유도(degree of freedom)는 1,050,452이고, 해석 시간은 972초, 사용된 메모리는 약 18GB이다.
표 3은 실시예 1의 공급 유로(A) 및 배출 유로(B)의 유량 속도를 측정한 것이고, 표 4는 실시예 2의 공급 유로(A, B, C)의 유량 속도를 측정한 것이다.
실시예 1 A B
Flow rate(ml/min) 161.5 161.65
실시예 2 A B C
Flow rate(ml/min) 107.75 107.34 107.41
입구 매니폴드에서 각각 상부 전극 방향(-x 방향)과 하부 전극 방향(+x 방향)으로 분기되어 나가는 유체의 속도는 양 방향에서 동일한 것을 확인할 수 있다. 또한 양 방향으로 분기되는 지점의 압력 역시 동일하므로 분리형 구조 플로우 프레임에서 상/하 전극 방향으로의 유동 분배는 균일하게 일어날 것으로 판단된다.
상기 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 당업계에서 통상의 지식을 가진 자라면 이하의 특허 청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역을 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
100, 100': 이차전지
10, 10': 플로우 프레임
11, 11': 카본펠트층
12, 12': 플레이트
1: PVC판
2: 삽입홈
3: 공급 유로
4: 배출 유로
5: 입구 매니폴드
6: 출구 매니폴드
20: 제1 모노폴라 플레이트
30: 제2 모노폴라 플레이트
40: 이온 교환막
50: 제1 집전체
60: 제2 집전체
70: 제1 엔드 플레이트
80: 제2 엔드 플레이트
90: 바이폴라 플레이트

Claims (12)

  1. 카본펠트층; 및
    상키 카본펠트가 삽입되는 카본펠트층 삽입홈이 형성된 플레이트;를 포함하며,
    상기 카본펠트층 및 상기 삽입홈은 2개 이상의 카본펠트로 구성되는 것을 특징으로 하는,
    플로우 프레임 구조체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 카본펠트는,
    동일한 크기로 구비되는 것을 특징으로 하는, 플로우 프레임 구조체.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 2개 이상의 카본펠트는,
    상하 대칭형으로 구비되는 것을 특징으로 하는, 플로우 프레임 구조체.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 2개 이상의 카본펠트는,
    상하 비 대칭형으로 구비되는 것을 특징으로 하는, 플로우 프레임 구조체.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 삽입홈은,
    상기 플로우 프레임의 일면 또는 양면에 형성되는 것을 특징으로 하는, 플로우 프레임 구조체.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 플레이트는,
    상기 카본펠트층에 전해액을 공급 및 배출하는 유로;를 포함하는 것을 특징으로 하는, 플로우 프레임 구조체.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 플레이트는,
    상기 삽입홈의 일 측에 상기 카본펠트층에 공급 및 배출되는 전해액을 혼합하는 혼합부를 포함하는 것을 특징으로 하는, 플로우 프레임 구조체.
  8. 제6항에 있어서,
    상기 유로는,
    상기 카본펠트에 전해액을 공급하는 공급 유로; 및
    상기 카본펠트를 통과한 전해액을 배출하는 배출 유로;를 포함하는 것을 특징으로 하는, 플로우 프레임 구조체.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 공급 유로 및 배출 유로는,
    상기 카본펠트에 상측, 하측, 우측 및 좌측 중 대향되는 방향에 위치되는 것을 특징으로 하는, 플로우 프레임 구조체.
  10. 제1 엔드 플레이트;
    상기 제1 엔드 플레이트 일면에 위치되는 제1 모노폴라 플레이트;
    상기 제1 모노폴라 플레이트와 대향되는 방향에 위치되는 제2 모노폴라 플레이트;
    상기 제1 모노폴라 플레이트와 상기 제2 모노폴라 플레이트 사이에 위치되는 이온 교환막; 및
    상기 제2 모노폴라 플레이트 일면에 위치되고, 상기 제1 엔드 플레이트와 대향되는 제2 엔드 플레이트;를 포함하는 이차전지로서,
    상기 제1 및 제2 모노폴라 플레이트 중 어느 하나 이상은 청구항 제1항 내지 제9항 중 어느 하나에 따른 플로우 프레임 구조체인 것을 특징으로 하는,
    이차전지.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 이차전지는,
    상기 제1 및 제2 모노폴라 플레이트 사이에 한 개 이상의 바이폴라 플레이트;를 더 포함하며,
    상기 하나 이상의 바이폴라 플레이트 중 하나 이상은 상기 플로우 프레임 구조체인 것을 특징으로 하는, 이차전지.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 이차전지는,
    리튬 이차 전지, 플로우 배터리 및 레독스 플로우 배터리 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는, 이차전지.
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