KR20170090483A - 고유동 폴리에테르이미드-실록산 조성물, 제조 방법 및 이로부터 제조된 물품 - Google Patents

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로버트 러셀 갈루치
파멜라 제이. 아펠
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사빅 글로벌 테크놀러지스 비.브이.
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Abstract

폴리에테르이미드-실록산 조성물이 개시되며, 상기 조성물은 70 내지 99.9 중량%의 5,000 내지 80,000 달톤의 중량 평균 분자량을 갖고, 10 내지 50 중량%, 바람직하게는 15 내지 40 중량%, 보다 바람직하게는 20 내지 35 중량%의 폴리실록산 함량을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머, 및 0.1 내지 30 중량%의 500 내지 1,200 달톤의 분자량을 갖는 아릴 포스페이트를 포함하고, 여기서 중량%는 상기 조성물의 총 중량을 기준으로 한다. 상기 조성물은 ASTM D1238에 따라 300℃에서 5.0 킬로그램의 하중 하에 측정될 때, 상기 아릴 포스페이트가 없는 동일한 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 용융 유동보다 10% 이상 더 큰 용융 유동을 갖는다.

Description

고유동 폴리에테르이미드-실록산 조성물, 제조 방법 및 이로부터 제조된 물품{HIGH FLOW POLYETHERIMIDE-SILOXANE COMPOSITIONS, METHOD OF MANUFACTURE, AND ARTICLES MADE THEREFROM}
열가소성 폴리머, 예를 들어 폴리에테르이미드-실록산, 폴리에테르이미드, 폴리카보네이트 및 이들의 블렌드(blend)는 전기 부품, 와이어 코팅, 건축 자재, 자동차 부품, 전자 장치 및 비행기 부품에 이용된다. 이러한 재료는 난연성이거나 낮은 인화성을 가지면서 열적으로 안정한 것이 가장 바람직하고 종종 필요로 된다. 일반적으로 열가소성 폴리머용 난연제로서의 포스페이트의 사용이 공지되어 있는 데, 특히 모노포스페이트의 사용, 예를 들어 트리페닐 포스페이트, 트리크레실 포스페이트, 디페닐크레실 포스페이트 등의 사용이 공지되어 있다. 이러한 모노포스페이트 에스테르는 열가소성 조성물의 성형 동안 표면으로 이동하는 것(종종 "쥬싱(juicing)"으로도 지칭됨)을 포함한 몇 가지 단점을 갖는 경향이 있다. 또한, 수용 가능한 수준의 난연성을 달성하기 위하여 추가 난연제, 특히 할로겐 함유 난연제가 종종 모노포스페이트와 함께 사용된다. 할로겐 함유 난연제는 환경 문제 및 몰드 표면의 피팅(pitting) 때문에 바람직하지 않다. 고농도의 상술한 포스페이트 에스테르가 사용되면, 내열성 및 충격 강도의 저하가 발생할 수 있다.
특정 응용에서 사용하기 위해 필요한 난연성 외에도 특정 가공 요건을 만족하는 폴리에테르이미드-실록산 또한 관심사이다. 예를 들어, 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 증가된 용융 유량(melt flow rate)은 일부 응용에 바람직할 것이다. 일부 응용에서, 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 영구 변형(permanent deformation)되기 전에 증가된 연신율(elongation)로부터 이익을 얻을 수 있다(즉, 증가된 항복 연신율(elongation at yield)).
따라서, 낮은 인화성을 유지하면서도, 개선된 용융 유량, 및 개선된 연신율, 보다 높은 강도 및 보다 높은 충격을 포함한 기계적 특성들의 바람직한 조합을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머를 포함하는 개선된 열가소성 조성물에 대한 지속적인 필요성이 남아 있다.
폴리에테르이미드-실록산 조성물이 개시되며, 상기 조성물은 70 내지 99.9 중량%의 5,000 내지 80,000 달톤의 중량 평균 분자량을 갖고, 10 내지 50 중량%, 바람직하게는 15 내지 40 중량%, 보다 바람직하게는 20 내지 35 중량%의 폴리실록산 함량을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머, 및 0.1 내지 30 중량%의 500 내지 1,200 달톤의 분자량을 갖는 아릴 포스페이트를 포함하고, 여기서 중량%는 상기 조성물의 총 중량을 기준으로 하고, 상기 조성물은 ASTM D1238에 따라 300℃에서 5.0 킬로그램의 하중 하에 측정될 때, 상기 아릴 포스페이트가 없는 동일한 폴리에테르이미드 조성물의 용융 유동보다 10% 이상 더 큰 용융 유동을 갖는다.
또한, 상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 제조 방법이 개시되며, 상기 방법은 상기 조성물의 성분을 용융 배합하는 단계, 및 상기 성분을 압출하는 단계를 포함한다.
또한, 상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물을 포함한 물품이 개시된다.
상술한 특징 및 다른 특징들이 이하의 상세한 설명에 의해 예시된다.
폴리에테르이미드-실록산 코폴리머 및 500 내지 1200 달톤(Da)의 분자량을 갖는 아릴 포스페이트를 포함한 폴리에테르이미드-실록산 조성물이 본 명세서에 기술된다. 본 발명자들은 폴리에테르이미드 실록산 조성물에서의 500 내지 1200 Da의 분자량을 갖는 아릴 포스페이트의 사용은 우수한 용융 유동 특성뿐만 아니라 개선된 물리적 특성(개선된 연신율 및 가요성, 및 낮은 인화성을 포함함)을 갖는 조성물을 제공함을 발견하였다. 상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 개시된 폴리에테르이미드-실록산 조성물이 양호한 투명도(clarity)를 추가로 유지하기 때문에 투명 물품을 필요로 하는 응용에 특히 유용하다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 폴리에테르이미드, 특히 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머를 포함한다. 상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머는 하기 화학식의 폴리에테르이미드 구조 단위를 1개 초과, 예를 들어 10 내지 1000개 또는 10 내지 500개 포함한다:
Figure pct00001
여기서, 각각의 R은 동일하거나 상이하며, 치환 또는 비치환된 2가 유기기이고, 예를 들어 C6-20 방향족 탄화수소기 또는 이의 할로겐화 유도체, 직쇄 또는 분지쇄 C2-20 알킬렌기 또는 이의 할로겐화 유도체, C3-8 사이클로알킬렌기 또는 이의 할로겐화 유도체이고, 특히 하기 화학식의 2가 기이다:
Figure pct00002
여기서, Q1은 -O-, -S-, -C(O)-, -SO2-, -SO-, -CyH2y- (여기서, y는 1 내지 5의 정수임) 또는 이의 할로겐화 유도체(퍼플루오로알킬렌기를 포함함), 또는 -(C6H10)z- (여기서, z는 1 내지 4의 정수임)이다. 일 구현예에 있어서, R은 m-페닐렌 또는 p-페닐렌이다.
또한, 상기 화학식 중, T는 -O- 또는 화학식 -O-Z-O-의 기이고, 여기서 -O- 또는 -O-Z-O- 기의 2가 결합은 3,3', 3,4', 4,3' 또는 4,4' 위치에 존재한다. 또한, 화학식 (1)의 -O-Z-O- 기 중 Z기는 치환 또는 비치환된 2가 유기기이고, 1 내지 6개의 C1-8 알킬기, 1 내기 8개의 할로겐 원자 또는 이들의 조합으로 선택적으로 치환된 방향족 C6-24 모노사이클릭 또는 폴리사이클릭 모이어티일 수 있으며, 단 Z의 원자가를 초과하지 않는다. 예시적인 Z기는 하기 화학식의 디하이드록시 화합물로부터 유도된 기를 포함한다:
Figure pct00003
여기서, Ra 및 Rb는 동일하거나 상이할 수 있고, 예를 들어 할로겐 원자 또는 1가 C1-6 알킬기이고; p 및 q는 각각 독립적으로 0 내지 4의 정수이고; c는 0 내지 4이고; 및 Xa는 하이드록시 치환된 방향족기를 연결하는 연결기(bridging group)이고, 여기서 각각의 C6 아릴렌기의 연결기 및 하이드록시 치환기는 C6 아릴렌기 상에서 서로에 대해 오르토, 메타 또는 파라(특히, 파라)로 위치한다. 연결기 Xa는 단일 결합, -O-, -S-, -S(O)-, -SO2-, -C(O)- 또는 C1-18 유기 연결기일 수 있다. C1 -18 유기 연결기는 사이클릭 또는 비사이클릭(acyclic), 방향족 또는 비방향족일 수 있고, 할로겐, 산소, 질소, 황, 규소 또는 인과 같은 헤테로 원자를 더 포함할 수 있다. C1 -18 유기기는 이에 연결된 C6 아릴렌기가 각각 C1-18 유기 연결기의 동일한 알킬리덴 탄소에 연결되거나 또는 서로 다른 탄소에 연결되도록 위치할 수 있다. Z기의 특정 예는 하기 화학식의 2가 기이다:
Figure pct00004
여기서, Q는 -O-, -S-, -C(O)-, -SO2-, -SO-, 또는 -CyH2y- (여기서, y는 1 내지 5의 정수임) 또는 이의 할로겐화 유도체(퍼플루오로알킬렌기를 포함함)이다. 특정 일 구현예에 있어서, Z는 상기 화학식에서 Q가 2,2-이소프로필리덴이 되도록 비스페놀 A로부터 유도된다.
상기 폴리에테르이미드는 T가 하기 화학식의 연결기인 상기 화학식의 단위를 10 몰% 이하, 5 몰% 이하 또는 2 몰% 이하로 선택적으로 포함한다:
Figure pct00005
.
일부 구현예들에 있어서, 단위들은 존재하지 않고, 여기서 R은 이러한 화학식들의 것이다.
일부 구현예들에 있어서, 상기 폴리에테르이미드는 폴리에테르이미드 술폰을 포함할 수 있다. 　일부 구현예들에 있어서, 상기 폴리에테르이미드는 술폰기를 함유하는 R기를 갖지 않거나, 술폰기가 상기 폴리에테르이미드 중에 존재하지 않는다.
일 구현예에 있어서, R은 m-페닐렌 또는 p-페닐렌이고, T는 -O-Z-O-이고, 여기서 Z는 상술한 디하이드록시 화합물로부터 유도된 2가기이다. 대안적으로, R은 m-페닐렌 또는 p-페닐렌이고, T는 -O-Z-O-이고, 여기서 Z는 상술한 디하이드록시 화합물로부터 유도된 2가 기이고, Q는 2,2-이소프로필리덴이다.
상기 폴리에테르이미드는 당해 기술분야의 통상의 기술자에게 잘 알려진 임의의 방법에 의해 제조될 수 있으며, 이는 하기 화학식의 방향족 비스(에테르 무수물)과 하기 화학식의 유기 디아민의 반응을 포함한다:
Figure pct00006
H2N-R-NH2
여기서 T 및 R은 상술한 바와 같이 정의된다. 상기 폴리에테르이미드의 코폴리머는 상기 화학식의 방향족 비스(에테르 무수물) 및 상이한 비스(무수물), 예를 들어 비스(무수물)의 조합을 사용하여 제조될 수 있으며, 여기서 T는 에테르 관능기를 함유하지 않으며, 예를 들어, T는 술폰이다.
비스(무수물)의 예로는 3,3-비스[4-(3,4-디카르복시페녹시)페닐]프로판 디안하이드라이드; 4,4'-비스(3,4-디카르복시페녹시)디페닐 에테르 디안하이드라이드; 4,4'-비스(3,4-디카르복시페녹시)디페닐 술피드 디안하이드라이드; 4,4'-비스(3,4-디카르복시페녹시)벤조페논 디안하이드라이드; 4,4'-비스(3,4-디카르복시페녹시)디페닐 술폰 디안하이드라이드; 2,2-비스[4-(2,3-디카르복시페녹시)페닐]프로판 디안하이드라이드; 4,4'-비스(2,3-디카르복시페녹시)디페닐 에테르 디안하이드라이드; 4,4'-비스(2,3-디카르복시페녹시)디페닐 술피드 디안하이드라이드; 4,4'-비스(2,3-디카르복시페녹시)벤조페논 디안하이드라이드; 4,4'-비스(2,3-디카르복시페녹시)디페닐 술폰 디안하이드라이드; 4-(2,3-디카르복시페녹시)-4'-(3,4-디카르복시페녹시)디페닐-2,2-프로판 디안하이드라이드; 4-(2,3-디카르복시페녹시)-4'-(3,4-디카르복시페녹시)디페닐 에테르 디안하이드라이드; 4-(2,3-디카르복시페녹시)-4'-(3,4-디카르복시페녹시)디페닐 술피드 디안하이드라이드; 4-(2,3-디카르복시페녹시)-4'-(3,4-디카르복시페녹시)벤조페논 디안하이드라이드; 및 4-(2,3-디카르복시페녹시)-4'-(3,4-디카르복시페녹시)디페닐 술폰 디안하이드라이드뿐아 아니라 이들의 다양한 조합을 포함한다.
유기 디아민의 예는 에틸렌디아민, 프로필렌디아민, 트리메틸렌디아민, 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌테트라민, 헥사메틸렌디아민, 헵타메틸렌디아민, 옥타메틸렌디아민, 노나메틸렌디아민, 데카메틸렌디아민, 1,12-도데칸디아민, 1,18-옥타데칸디아민, 3-메틸헵타메틸렌디아민, 4,4-디메틸헵타메틸렌디아민, 4-메틸노나메틸렌디아민, 5-메틸노나메틸렌디아민, 2,5-디메틸헥사메틸렌디아민, 2,5-디메틸헵타메틸렌디아민, 2,2-디메틸프로필렌디아민, N-메틸-비스(3-아미노프로필) 아민, 3-메톡시헥사메틸렌디아민, 1,2-비스(3-아미노프로폭시) 에탄, 비스(3-아미노프로필) 술피드, 1,4-사이클로헥산디아민, 비스-(4-아미노사이클로헥실) 메탄, m-페닐렌디아민, p-페닐렌디아민, 2,4-디아미노톨루엔, 2,6-디아미노톨루엔, m-자일릴렌디아민, p-자일릴렌디아민, 2-메틸-4,6-디에틸-1,3-페닐렌-디아민, 5-메틸-4,6-디에틸-1,3-페닐렌-디아민, 벤지딘, 3,3'-디메틸벤지딘, 3,3'-디메톡시벤지딘, 1,5-디아미노나프탈렌, 비스(4-아미노페닐) 메탄, 비스(2-클로로-4-아미노-3,5-디에틸페닐) 메탄, 비스(4-아미노페닐) 프로판, 2,4-비스(p-아미노-t-부틸) 톨루엔, 비스(p-아미노-t-부틸페닐) 에테르, 비스(p-메틸-o-아미노페닐) 벤젠, 비스(p-메틸-o-아미노펜틸) 벤젠, 1,3-디아미노-4-이소프로필벤젠, 비스(4-아미노페닐) 술피드, 비스-(4-아미노페닐) 술폰 및 비스(4-아미노페닐) 에테르를 포함한다. 또한, 이러한 화합물의 조합이 사용될 수 있다. 일부 구현예들에 있어서, 유기 디아민은 m-페닐렌디아민, p-페닐렌디아민, 술포닐 디아닐린 또는 상술한 것 중 1종 이상을 포함하는 조합이다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머는 하기 화학식의 하나 이상의 실록산 블록을 더 포함한다:
Figure pct00007
여기서,　각각의 R'는 독립적으로 C1-13 1가 하이드로카르빌기이고, E는 2 내지 50, 또는 5 내지 30, 또는 10 내지 40일 수 있다. 예를 들어, 각각의 R'는 독립적으로 C1-13 알킬기, C1-13 알콕시기, C2-13 알케닐기, C2-13 알케닐옥시기, C3-6 사이클로알킬기, C3-6 사이클로알콕시기, C6-14 아릴기, C6-10 아릴옥시기, C7-13 아릴알킬기, C7-13 아릴알콕시기, C7-13 알킬아릴기 또는 C7-13 알킬아릴 옥시기이다. 상술한 기는 불소, 염소, 브롬 또는 요오드, 또는 상술한 것 중 1종 이상을 포함한 조합으로 완전히 또는 부분적으로 할로겐화될 수 있다. 일 구현예에 있어서, 할로겐은 존재하지 않는다. 상술한 R'기의 조합이 동일한 코폴리머에서 사용될 수 있다. 일 구현예에 있어서, 상기 폴리실록산 단위는 최소 탄화수소 함량을 갖는 R'기를 포함한다. 특정 일 구현예에 있어서, 최소 탄화수소 함량을 갖는 R'기는 메틸기이다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머는 블록 또는 그라프트(graft) 코폴리머일 수 있다. 블록 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머는 폴리머 주쇄에 에테르이미드 단위 및 실록산 블록을 포함한다. 상기 에테르이미드 단위 및 상기 실록산 블록은 블록의 형태로(즉, AABB), 교번하면서(즉, ABAB), 또는 이들의 조합으로서 랜덤한(random) 순서로 존재할 수 있다. 그라프트 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머는 에테르이미드 블록을 포함하는 선형 또는 분지형 폴리머 주쇄에 연결된 실록산 블록을 포함하는 비선형 코폴리머이다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머는 방향족 비스무수물(bisanhydride) 및 상술한 바와 같은 유기 디아민 또는 디아민의 혼합물을 포함한 디아민 성분의 중합에 의해 형성될 수 있으며, 이는 하기 화학식의 폴리실록산 디아민일 수 있다:
Figure pct00008
여기서,　R2-R4는 각각 독립적으로 C1-13 1가 하이드로카르빌기이고, E는 상술한 바와 같다. R1 및 R6은 각각 독립적으로 C2-C20 탄화수소, 특히 C2-C20 아릴렌, 알킬렌 또는 아릴렌알킬렌기이다. 일 구현예에 있어서, R1 및 R6은 각각 C2-C20 알킬기, 특히 프로필렌과 같은 C2-C20 알킬기이고, E는 5 내지 100, 5 내지 75, 5 내지 60, 5 내지 15, 또는 15 내지 40의 평균값을 갖는다. 상기 화학식의 폴리실록산 디아민의 제조 방법은 당해 기술분야에 잘 알려져 있다.
일부 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머의 경우, 디아민 성분은 10 내지 90 몰%, 또는 20 내지 50 몰%, 또는 25 내지 40 몰%의 폴리실록산 디아민, 및 10 내지 90 몰%, 또는 50 내지 80 몰%, 또는 60 내지 75 몰%의 상술한 유기 디아민을 포함할 수 있다. 디아민 성분은 비스무수물(들)과의 반응 이전에 물리적으로 혼합 될 수 있으며, 따라서 실질적으로 랜덤 코폴리머를 형성할 수 있다. 대안적으로, 블록 또는 교번 코폴리머가 각각의 디아민과 방향족 비스무수물(들)의 선택적 반응에 의해 형성되어 후속적으로 함께 반응되는 폴리이미드 블록을 제조할 수 있다. 따라서, 상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머는 블록, 랜덤 또는 그라프트 코폴리머일 수 있다.
일 구현예에 있어서, 상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머는 하기 화학식의 단위를 갖는다:
Figure pct00009
여기서, R은 2가 C2-20 탄화수소기고, R1 및 R6은 각각 독립적으로 C2-20 2가 하이드로카르빌기이고, R2 내지 R5는 각각 독립적으로 C1-13 1가 하이드로카르빌기이고, E는 2 내지 50개, 바람직하게는 5 내지 30개, 보다 바람직하게는 10 내지 40개이고, T는 -O- 또는 화학식 -O-Z-O-의 기이고, 여기서 -O- 또는 -O-Z-O- 기의 2가 결합은 3,3', 3,4', 4,3' 또는 4,4' 위치에 존재하고, Z는 1 내지 6개의 C1-8 알킬기, 1 내기 8개의 할로겐 원자 또는 상술한 것 중 1종 이상을 포함한 조합으로 선택적으로 치환된 방향족 C6-24 모노사이클릭 또는 폴리사이클릭기이고, n은 5 내지 100의 정수이다.　 특정 일 구현예에 있어서, 에테르이미드의 R은 페닐렌이고, Z는 비스페놀 A로부터 유도되고, 각각의 R1 및 R6는 프로필렌이고, E는 2 내지 50, 바람직하게는 5 내지 30, 보다 바람직하게는 10 내지 40이고, n은 5 내지 100이고, 실록산의 각각의 R2 내지 R5는 메틸이다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머 중의 폴리실록산 단위 및 에테르이미드 단위의 상대적인 양은 목적하는 특성에 따라 달라지며, 본 명세서에 제공된 지침을 사용하여 선택된다. 특히, 상술한 바와 같이, 블록 또는 그라프트 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머는 소정의 E의 평균 값을 가지도록 선택되고, 조성물 중 목적하는의 중량%의 폴리실록산 단위를 제공하기에 유효한 양으로 선택되어 사용된다. 　일 구현예에 있어서, 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머는 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머의 총 중량을 기준으로 10 내지 50 중량%, 또는 10 내지 40 중량%, 또는 20 내지 35 중량%의 폴리실록산 단위를 포함한다.
일부 구현예들에 있어서, 상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머는 폴리스티렌 표준을 사용하여 겔 투과 크로마토그래피에 의해 측정될 때 1,000 내지 150,000 달톤의 중량 평균 분자량(Mw)을 가질 수 있고, 10 내지 50 중량%, 바람직하게는 15 내지 40 중량%, 보다 바람직하게는 20 내지 35 중량%의 폴리실록산 함량을 가질 수 있다. 일부 구현예들에 있어서, 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머는 5,000 내지 80,000 Da, 구부피로는 55,000 내지 75,000 Da, 보다 구부피로는 60,000 내지 70,000 Da의 Mw를 갖는다.
일부 구현예들에 있어서, 상기 폴리에테르이미드는 카르복시산 무수물, 아릴 아민 또는 이들의 조합을 포함한 말단기를 가질 수 있다.　 예를 들어, 폴리에테르이미드는 카르복시산 무수물 및 아릴 아민 말단기를 둘 다 가질 수 있다. 일부 구현예들에 있어서, 개선된 용융 안정성은 아릴 아민 말단기보다 더 큰 수의 카르복시산 무수물 말단기를 갖는 폴리에테르이미드에 의해 얻을 수 있다. 예를 들어, 개선된 용융 안정성은 아릴 아민 말단기보다 더 큰 수의 카르복시산 무수물 말단기를 갖는 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머에 의해 얻을 수 있다.
상기 폴리에테르이미드-실록산은 1000 백만분율(ppm) 미만의 할로겐(예를 들어, 염소 및 브롬 원자)를 가질 수 있다. 폴리에테르이미드-실록산은 100 ppm 미만의 전이 금속 함량을 더 가질 수 있으며, 특히 100 ppm 미만의 수은, 납, 카드뮴, 비소, 탈륨 및 이들의 조합을 가질 수 있다.
상기 폴리에테르이미드-실록산은 70 내지 99.9 중량%, 예를 들어 75 내지 99.9 중량%, 예를 들어 80 내지 99.9 중량%, 예를 들어 85 내지 99.9 중량%의 양으로 존재할 수 있으며, 여기서 중량%는 조성물의 총 중량을 기준으로 한다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 500 내지 1200 Da의 분자량을 갖는 아릴 포스페이트를 포함한다. 일부 구현예들에 있어서, 1200 Da 초과의 분자량을 갖는 아릴 포스페이트는 상기 폴리에테르이미드 조성물로부터 배제된다. 본 명세서에서 사용되는 바와 같이 "아릴 포스페이트"는 아릴 에스테르를 함유하고 벤질자리 양성자(benzylic protons)를 함유하지 않는 포스페이트이다. 아릴 포스페이트는 대기압에서 300℃ 이상의 비점을 가질 수 있다. 　아릴 포스페이트는 하기 화학식으로 표시될 수 있다:
Figure pct00010
여기서, R7, R8, R9 및 R10은 독립적으로 C6-20 아릴 또는 C6-28 알카릴기이고, X는 아릴렌기고, m은 0 또는 1이다. 아릴 포스페이트가 500 내지 1200 Da의 분자량을 갖는 아릴 포스페이트인 경우, n은 1 내지 5일 수 있다. 예를 들어, n은 1일 수 있다. 일부 구현예들에 있어서, 폴리에테르이미드 조성물은 2000 Da 초과, 특히 1500 Da 초과의 분자쟝을 갖는 아릴 포스페이트를 배제할 수 있고, 또는 2000 Da 초과, 특히 1500 Da 초과의 분자량을 갖는 아릴 포스페이트가 폴리에테르이미드 조성물 중에 존재하지 않는다.
상기 화학식 중, 아릴기는 아릴 또는 C1-8 알킬 치환된 아릴기(알카릴기)일 수 있다. 예를 들어, 아릴기는 크레실, 페닐, 자일레닐, 프로필페닐 또는 부틸페닐일 수 있다. 상기 아릴렌기 X는 2가(dihydric) 화합물로부터 유도될 수 있으며, 예를 들어 레조르시놀, 하이드로퀴논 및 비스페놀 A로부터 유도될 수 있다. 예를 들어, 아릴 포스페이트는 비스페놀 A 디포스페이트, 레조르시놀 디포스페이트, 비페놀 디포스페이트, 하이드로퀴논 디포스페이트, 아세토페논 비스페놀 디포스페이트, 디하이드록시 디페닐 에테르 디포스페이트 또는 상술한 것 중 1종 이상을 포함한 조합을 포함할 수 있다. 일 구현예에 있어서, 아릴기 R7, R8, R9 및 R10은 페닐일 수 있고, 아릴렌기 X는 비스페놀 A일 수 있다. 예를 들어, 아릴 포스페이트는 비스페놀 A 비스(디페닐 포스페이트)(BPADP) 일 수 있고, 여기서 n은 1이고, m은 1이고, X는 비스페놀 A이고, R7, R8, R9 및 R10은 페닐이고, 693 Da의 분자량을 가질 수 있다.
일부 구현예들에 있어서, 상기 포스페이트 구조에서 각각의 아릴 고리에 대하여 오직 1개의 아릴 산소 결합(linkage)을 갖는 아릴 포스페이트가 아릴 고리당 2개 이상의 산소 결합을 갖는 아릴 포스페이트보다 바람직할 수 있다. 아릴 고리당 1개의 아릴 산소 결합을 갖는 아릴 포스페이트의 예로는 비스페놀 A 비스(디페닐 포스페이트), 비스페놀 A 비스(디크레실 포스페이트), 비스페놀 A 비스(디자일릴 포스페이트), 비페닐 비스(디페닐 포스페이트), 비페닐 비스(디크레실 포스페이트) 및 상술한 것 중 1종 이상을 포함한 조합을 포함할 수 있다. 아릴 고리당 2개 이상의 산소 결합을 갖는 아릴 포스페이트의 예로는 레조르시놀 디포스페이트(레조르시놀 비스(디페닐)포스페이트 및 레조르시놀 비스(디크레실)포스페이트를 포함함), 하이드로퀴논 비스(디페닐)포스페이트, 플로 로글루시놀, 트리스(트리페닐 포스페이트) 및 상술한 것 중 1종 이상을 포함한 조합을 포함할 수 있다. 따라서, 일부 구현예들에 있어서, 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 아릴 포스페이트를 포함하며, 여기서 아릴 포스페이트는 상기 포스페이트 구조에서 각각의 아릴 고리에 대하여 오직 1개의 산소 원자 결합을 갖는다.
본 개시의 조성물에서 특히 유용한 아릴 포스페이트는 일반적으로 폴리에테르이미드 매트릭스에 대해 우수한 친화성을 가지며, 상기 조성물로부터 쥬스(juice), 블룸(bloom) 또는 이동(migrate)하지 않는다. 예를 들어, 아릴 포스페이트는 건조, 성형 또는 용융 가공 동안 또는 최종 용도 응용에서의 에이징(aging) 동안 조성물로부터 쥬스, 블룸 또는 이동하지 않는다.
상기 아릴 포스페이트는 0.1 내지 30 중량%의 양으로 존재할 수 있으며, 예를 들어 0.1 내지 25 중량%, 예를 들어 0.1 내지 20 중량%, 예를 들어 0.1 내지 15 중량%의 양으로 존재할 수 있고, 여기서 중량%는 조성물의 총 중량을 기준으로 한다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 선택적으로 적하 방지제(anti-drip agent), 예를 들어 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)과 같은 피브릴 형성 또는 비피브릴(non-fibril) 형성 플루오로 폴리머를 더 포함할 수 있다. 적하 방지제는 강성(rigid) 코폴리머, 예를 들어 스티렌-아크릴로니트릴 코폴리머(SAN)에 의해 캡슐화될 수 있다. SAN으로 캡슐화된 PTFE는 TSAN으로 알려져 있다. TSAN은 캡슐화된 플루오로폴리머의 총 중량을 기준으로 50 중량%의 PTFE 및 50 중량%의 SAN을 포함한다. SAN은, 예를 들어 코폴리머의 총 중량을 기준으로 75 중량%의 스티렌 및 25 중량%의 아크릴로니트릴을 포함할 수 있다. 적하 방지제가 존재하는 경우, 상기 적하 방지제는 총 조성물의 중량을 기준으로 0.1 내지 5 중량%, 또는 0.1 내지 3 중량%의 양으로 포함될 수 있다. 일반적으로, 보다 고농도(higher levels)(예를 들어, 5 중량% 초과)의 TSAN은 조성물의 압출 동안 과도한 다이(die) 팽창(swell)을 방지하기 위하여 회피되어야 한다.　 과도한 다이 팽창은 냉각되고 펠렛화될 수 있는 균일한 압출물(예를 들어, 스트랜드)의 제조를 어렵게 만들 수 있다.
상술한 성분들 외에도, 상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 열가소성 조성물에 통상적으로 혼입되는 다양한 첨가제를 선택적으로 포함할 수 있으며, 단 상기 첨가제는 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 목적하는 특성(예를 들어, 용융 유동, 연신율, 강도, 충격 및 난연 특성)에 상당한 악영향을 미치지 않도록 선택된다. 이러한 첨가제는 조성물을 형성하기 위하여 성분들을 혼합하는 동안 적절한 시간에 혼합될 수 있다. 첨가제로는 충격 개질제, 강화제, 충전제, 산화 방지제, 열 안정화제, 광 안정화제, 자외(UV)광 안정화제, 가소제, 윤활제, 몰드 이형제, 대전 방지제, 이산화티탄과 같은 착색제, 카본 블랙, 및 유기 염료, 표면 효과 첨가제(surface effect additives), 방사선 안정화제 및 난연제를 포함할 수 있다. 첨가제들의 조합이 사용될 수 있으며, 예를 들어 열 안정화제, 몰드 이형제 및 자외광 안정화제의 조합이 사용될 수 있다. 첨가제는 일반적으로 효과적이라고 알려진 양으로 사용된다. 예를 들어, (임의의 충격 개질제, 충전제 또는 강화제 이외의)첨가제의 총량은 폴리에테르이미드 조성물의 총 중량을 기준으로 0.01 내지 5 중량%일 수 있다.
가능한 충전제 또는 강화제로는, 예를 들어 운모(mica), 점토(clay), 장석(feldspar), 석영(quartz), 규암(quartzite), 펄라이트(perlite), 트리폴리(tripoli), 규조토(diatomaceous earth), 알루미늄 실리케이트(멀라이트(mullite)), 합성 칼슘 실리케이트, 용융 실리카(fused silica), 퓸드 실리카(fumed silica), 규사(sand), 질화붕소 분말, 규산 붕소 분말, 황산칼슘, 탄산칼슘(예를 들어, 초크(chalk), 석회석(limestone), 대리석(marble) 및 합성 침강 탄산칼슘), 탈크(talc)(섬유상, 모듈상(modular), 침상 및 라멜라 탈크를 포함함), 규회석(wollastonite), 중공(hollow) 또는 중실(solid) 유리구, 실리케이트 구, 알루미노실리케이트 또는 아모스피어(armospheres), 카올린(kaolin), 실리콘 카바이드의 휘스커(whiskers), 알루미나, 보론 카바이드, 철, 니켈, 또는 구리, 연속 또는 절단된 탄소 섬유 또는 유리 섬유, 황화 몰리브덴, 황화 아연, 바륨 티타네이트, 바륨 페라이트(ferrite), 바륨 술페이트, 중정석(heavy spar), TiO2, 산화알루미늄, 산화마그네슘, 입자상 또는 섬유상 알루미늄, 청동(bronze), 아연, 구리, 또는 니켈, 유리 박편(glass flakes), 박편화된(flaked) 실리콘 카바이드, 박편화된 알루미늄 디보라이드(aluminum diboride), 박편화된 알루미늄, 강철 박편, 천연 충전제(예를 들어, 목분(wood flour), 섬유상 셀룰로오스, 면(cotton), 사이잘(sisal), 황마(jute), 녹말(starch), 리그닌(lignin), 땅콩 껍질(ground nut shells) 또는 쌀 곡물 껍질(rice grain husk)), 강화 유기 섬유상 충전제(예를 들어, 폴리(에테르 케톤), 폴리이미드, 폴리벤족사졸, 폴리(페닐렌 술피드), 폴리에스테르, 폴리에틸렌, 방향족 폴리아미드,　방향족 폴리이미드, 폴리에테르이미드, 폴리테트라플루오로에틸렌 및 폴리(비닐 알콜))뿐만 아니라 상술한 충전제 또는 강화제 중 1종 이상을 포함한 조합을 포함한다. 충전제 및 강화제는 전도성을 촉진하기 위해 금속 재료의 층으로 코팅되거나, 또는 폴리머 매트릭스와의 접착력 및 분산성을 향상시키기 위해 실란으로 표면 처리될 수 있다. 충전제는 총 조성물 100 중량부를 기준으로 1 내지 200 중량부의 양으로 사용될 수 있다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 선택적으로 다른 폴리머(예를 들어, 폴리카보네이트(예를 들어, 비스페놀 A 폴리카보네이트), 폴리에스테르-카보네이트, 폴리에스테르, 폴리술폰 및 폴리아미드와 같은 다른 열가소성 폴리머)를 30 중량% 이하, 바람직하게는 20 중량% 이하의 양으로 더 포함할 수 있다.　 일부 구현예들에 있어서, 추가의 열가소성 폴리머는 포함되지 않고, 또는 폴리에테르이미드-실록산 이외의 열가소성 폴리머가 폴리에테르이미드-실록산 조성물로부터 배제될 수 있다.
일부 구현예들에 있어서, 상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 할로겐(예를 들어, 불소, 염소 및 브롬 중 1종 이상)을 본질적으로 함유하지 않을 수 있다. "불소, 염소 및 브롬 중 1종 이상을 본질적으로 함유하지 않는다"라는 것은 조성물의 총 중량부를 기준으로 100 중량 백만분율(ppm) 이하, 75 ppm 이하, 또는 50 ppm 이하의 불소 및/또는 브롬 및/또는 염소 함량을 갖는 것으로서 정의된다. 대안적으로 또는 부가적으로, 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 나트륨 이온을 본질적으로 함유하지 않으며, 즉 1000 ppm 이하, 바람직하게는 500ppm 이하의 나트륨 함량을 갖는다.　 일부의 경우, 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 수은, 납, 카드뮴, 비소 및 탈륨으로 이루어진 군으로부터 선택된 원소를 100 ppm 이하로 가질 수 있다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 공지된 일반적인 기술에 따라 다양한 방법으로 제조될 수 있다. 본 명세서에 기술된 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 일반적으로 임의의 공지된 방법을 사용하여 성분들을 용융 블렌딩함으로써 제조될 수 있다. 예를 들어, 폴리에테르이미드-실록산 및 아릴 포스페이트, 및 다른 선택적 성분은 먼저 HENSCHEL-Mixer 고속 믹서에서 블렌딩될 수 있다. 이에 한정되는 것은 아니나, 핸드 믹싱을 포함한 다른 저전단 공정 또한 이러한 블렌딩을 달성할 수 있다. 이후, 블렌드는 호퍼를 통해 이축 압출기로 공급될 수 있다. 대안적으로, 1종 이상의 성분들이 입구에서 압출기로 직접 공급되거나, 및/또는 측면 공급부를 통해 하류에서 공급됨으로써 조성물로 혼입될 수 있다. 또한, 첨가제가 바람직한 폴리에테르이미드-실록산을 포함한 마스터배치로 컴파운딩되어 압출기로 공급될 수 있다. 일반적으로, 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 250 내지 350℃(예를 들어, 270 내지 310℃)의 온도에서 용융 가공될 수 있다. 압출물은 수조(water batch)에서 급랭되고, 펠렛화될 수 있다. 이렇게 제조된 펠렛은 원하는 대로 1/4 인치의 길이 또는 그 미만일 수 있다. 이러한 펠렛은 이후 성형(molding), 형상화(shaping) 또는 형성(forming)에 사용될 수 있다.
본 개시의 조성물은 임의의 적합한 기술, 예를 들어, 용융 가공 기술을 사용하여 물품으로 형성될 수 있다. 　통상적으로 사용되는 용융 성형 방법은 사출 성형, 압출 성형, 블로우 성형, 회전 성형, 코이닝(coining) 및 사출 블로우 성형을 포함할 수 있다. 예를 들어, 용융 성형 방법은 사출 성형일 수 있다. 본 개시의 조성물은 압출에 의해 시트로, 및 캐스트 필름 및 블로운 필름 둘 다로 형성될 수 있다. 이러한 필름 및 시트는 추가로 물품 및 구조체로 열성형될 수 있는 데, 이러한 물품 및 구조체는 용융물로부터, 또는 조성물 가공의 후반 단계에서 배향될 수 있다. 조성물은 상이한 재료 및/또는 상이한 공정으로부터 제조된 물품 상에 오버몰딩(over-molded)될 수 있다. 또한, 물품은 압축 성형 또는 램(ram) 압출과 같은 기술을 사용하여 형성될 수 있다. 물품은 기계 가공에 의해 다른 형상으로 추가로 형성될 수 있다. 예시적인 물품으로는 전기 계량기, 전기 모터, 반사경(reflector), 프로파일 압출, 시트 및 필름, 점검창(sight glasses), 배관(tubing), 다이얼면(dial faces), 전기 커넥터, 회로 기판 또는 회로 기판 부품, 및 휴대용 전자 장치(hand-held electronic devices)의 부품을 포함한다.　 휴대용 전자 장치로는 전화기, 태블릿, 컴퓨터, 및 이들의 부품을 포함할 수 있다. 특정 일 구현예에 있어서, 물품은 코팅된 와이어, 전기 모터 또는 발전기의 부품, 가요성 플러그 커버 또는 커넥터, 또는 그립 개선용 핸들(handle for improved grip)이다. 또 다른 특정 구현예에 있어서, 물품은 얇은 물품, 예를 들어 전자 장치 용 하우징, 또는 예를 들어 전기 회로의 오버몰딩된(over-molded) 외부 층이다. 물품이 오버몰딩된 외부 층인 경우, 내습성이고 및/또는 기계적 손상 또는 진동으로부터 보호하는 고무 같은 가요성 외부 층이 제공될 수 있다. 물품은 3 센티미터(cm), 2.5 cm, 2 cm, 1 cm, 0.5 cm 또는 0.3 cm의 최대 두께를 가질 수 있다. 물품의 적어도 일부분은 0.1 내지 5.0 밀리미터(mm)의 두께를 가질 수 있으며, 예를 들어 물품의 적어도 일부분은 0.1 내지 2.0 mm의 두께를 가질 수 있다. 물품은 두께의 10배 이상인 길이를 가질 수 있으며, 예를 들어 물품의 길이는 두께의 100배 이상일 수 있다. 일부 구현예들에 있어서, 물품의 가장 긴 면은 5 cm 이상일 수 있다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 성형 물품에 대한 그의 이용 분야에 제한이 없다. 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 개선된 용융 유동 및 향상된 물리적 특성(충격 강도, 열 안정성 및 난연성을 포함함)의 조합이 필요한 응용에서 유리하게 사용될 수 있다. 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 또한 투명한 물품이 필요한 응용에서 유리하게 사용될 수 있다.
본 개시의 조성물로부터 제조된 물품은 소비재, 사무 기기, 컴퓨터, 전자 또는 통신 기기, 자동차 부품, 가정용 또는 산업용 공작 기계, 잔디 장비 및 가정용 기기를 포함하는 응용에서 사용될 수 있다. 용어 "자동차(automotive)"는 자동차(cars), 트럭, 오토바이, 스쿠터, 전동 자전거, 보트 및 스포츠 차량과 같은 임의의 운송 수단과 관련된 응용을 지칭한다. 물품은 다양한 산업 및 응용을 위한 다양한 장치 또는 장치의 부품을 포함할 수 있으며, 예를 들어 전기, 통신, 운송, 의료, 정보 관리, 자재 취급, 제조, 식품 서비스, 보관, 산업 응용 및 개인 위생 물품을 포함할 수 있다. 물품은 보다 복잡한 장치에 대한 부착력을 촉진할 수 있도록 스냅핏 커넥터(snap fit connector)를 가질 수 있다. 또한 물품은 구멍(holes) 또는 개구(apertures)를 가질 수 있다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 ASTM D1238에 따라 330℃에서 5.0 킬로그램의 하중(load) 하에 측정될 때 아릴 포스페이트가 없는 동일한 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 용융 유동보다 10% 이상 더 큰 용융 유동을 가질 수 있다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 성형 샘플은 ASTM D256에 따라 23℃에서 측정될 때, 아릴 포스페이트가 없는 동일한 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 성형 샘플의 노치형 아이조드(notched Izod) 충격 강도보다 5% 이상, 바람직하게는 10% 이상, 보다 바람직하게는 20% 이상 더 큰 노치형 아이조드 충격 강도를 가질 수 있다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 성형 샘플은 ASTM D638에 따라 측정될 때, 아릴 포스페이트가 없는 동일한 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 성형 샘플의 파단 인장 연신율(tensile elongation at break)보다 10% 이상, 바람직하게는 20% 이상 더 큰 파단 인장 연신율을 가질 수 있다.
또한, 상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 성형 샘플은 ASTM D638에 따라 측정될 때, 아릴 포스페이트가 없는 동일한 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 성형 샘플의 항복 인장 연신율보다 10% 이상, 바람직하게는 20% 이상, 보다 바람직하게는 40% 이상, 보다 더 바람직하게는 50% 이상 더 큰 항복 인정 연신율을 가질 수 있다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 각각 ASTM D638에 따라 측정될 때, 항복 인장 연신율의 1.5배 이상인 파단 인장 연신율을 가질 수 있다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 ASTM E1131에 따라 측정될 때, 질소 하에서 분당 20℃의 속도로 400℃까지 가열한 경우, 조성물의 초기 중량의 2% 이하의 중량 손실을 가질 수 있다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 120℃ 이상의 유리 전이 온도를 가질 수 있다.
상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 6분의 평형 시간 및 6.7 킬로그램(kg) 하중을 사용하여 300℃에서 10 입방센티미터/10분(cc/10분) 이상의 용융 부피 점도(melt volume viscosity)를 가질 수 있다.　 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 18분의 평형 시간을 사용하여 동일한 조건 하에서 측정될 때, 6분에서의 용융 점도 속도(melt viscosity rate)보다 30% 미만만큼, 바람직하게는 20% 미만만큼 더 높은 용융 점도 속도를 더 가질 수 있다.
본 명세서에 개시된 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머 및 아릴 포스페이트를 포함하며, 이는 개선된 용융 유동, 충격 강도, 열 안정성 및 난연성을 갖는 조성물을 생성한다. 조성물은 양호한 투명성(clarity)을 유지한다. 폴리에테르이미드 조성물은 양호한 용융 가공성, 예를 들어 120℃ 초과의 비캇(Vicat) 온도를 갖는 내고온성, 및 예를 들어 35 MPa 이하의 모듈러스(modulus) 및 50% 초과의 항복 연신율을 갖는 양호한 가요성을 갖는 열가소성 재료(thermoplastic)를 제공한다. 난연성, 및 특히 염소 및 브롬의 부재(100 ppm 미만) 하에서의 상술한 특성의 조합은 다양한 응용을 위하여 유용한 물품용 조성물을 제공할 수 있다. 따라서, 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머를 포함한 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 실질적 개선이 제공된다.
상기 조성물, 방법 및 물품이 이하의 비제한적인 실시예에 의해 추가로 설명된다.
실시예
표 1에 나타낸 재료를 본 실시예에서 사용하였다.
재료 설명 구입처
STM1500 비스페놀 A 디안하이드라이드, m-페닐렌 디아민 및 34 중량%의 비스(3-아미노프로필)폴리 디메틸실록산으로부터 유도된 구조 단위를 포함하고, 67,000 달톤(Da)의 중량 평균 분자량(Mw)을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머; CAS 등록번호 99904-16-2; SILTEM 1500으로 입수 SABIC
STM1600 비스페놀 A 디안하이드라이드, m-페닐렌 디아민 및 20 중량%의 비스(3-아미노프로필)폴리 디메틸실록산으로부터 유도된 구조 단위를 포함하고, 65,000 달톤(Da)의 중량 평균 분자량(Mw)을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머; CAS 등록번호 99904-16-2; SILTEM 1600으로 입수 SABIC
BPADP 비스페놀 A 비스(디페닐 포스페이트), CAS 등록번호 5945-33-5 ICL-IP America Inc.
TSAN 1:1의 SAN:PTFE의 비를 갖는 스티렌 아크릴로니트릴(SAN)로 캡슐화된 피브릴성(fibrillar) 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) SABIC
폴리에테르이미드-실록산 코폴리머(SILTEM)를 아릴 포스페이트, 구부피로 비스페놀 A 비스(디페닐 포스페이트)(BPADP)와 함께 압출하여 폴리에테르이미드-실록산 조성물을 제조하였다. 상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머는 임의의 아릴 아민 말단기를 초과하여 무수물 말단기를 가졌으며, 100 ppm 미만의 임의의 전이 금속, 1000 ppm 미만의 염소 또는 브롬, 및 100 ppm 미만의 임의의 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속(예를 들어, 나트륨, 칼륨, 칼슘 또는 마그네슘의 양이온)을 가졌다.
조성물을 6개의 배럴 구역을 갖는 30 밀리미터(mm) 직경의 공회전(co-rotating) 이축 압출기를 사용하여 제조하였다. 용융된 BPADP 아릴 포스페이트를 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 압출 동안 벤트(vent)의 하류에서 (제4 배럴 구역으로) 주입하였다.
250 회전수/분(rpm)의 축(screw) 속도 및 270 내지 310℃의 배럴 온도로 이축 압출기를 사용하였다. 압출기를 대기 중으로 배기하고, 외부 진공을 가하지 않았다. 압출물을 수조에서 냉각한 후 펠렛화하였다. 펠렛을 110℃에서 4시간 동안 건조시킨 후, 사출 성형에 사용하였다.
ASTM 시험 방법에 따라 30초의 사이클 시간을 갖고 270 내지 310℃의 용융 온도 및 90℃의 성형 온도에서 운전하는 사출 성형기를 사용하여 시편을 사출 성형하였다. 시험 전에 모든 성형 샘플을 50%의 상대 습도에서 48시간 이상 동안 상태조절(conditioned)하였다.
ASTM 시험 방법에 따라 물리적 특성을 측정하였으며, 후술하는 바와 같이 하기의 시험 및 시험 방법을 사용하였다. 달리 명시하지 않는 한, 모든 시험은 2015년에 시행한 시험이다.
용융 부피 유량(melt volume-flow rate: MVR)은 ASTM D1238에 따라 5.0 킬로그램의 하중 하에 300℃에서 건조 펠렛에 대해 수행하였다. MVR은 6분 및 18분의 평형 시간에서 300℃에서 10분당 입방센티미터(cc/10분) 단위로 측정하였다. 값이 높을수록 용융 유동이 더 높음을 나타낸다.
점도 대 전단 속도(viscosity vs. shear rate: MVM)는 ASTM D3835에 따라 약 30 내지 7000 초-1의 전단 속도를 사용하여 280℃에서 모세관 레오미터(capillary rheometer) 사용하여 측정하였다. 값이 낮을수록 용융 유량이 더 높음을 나타낸다.
분자량은 ASTM D5296에 따라 겔 투과 크로마토그래피(GPC)를 사용하여 측정하였다. 보다 저분자량의 포스페이트 부분의 GPC 곡선을 배제하기 위한 보정을 수행하였다. 폴리스티렌 표준을 상기 보정에 사용하였다.
유리전이온도(Tg)는 ASTM D638에 따라 3℃/분의 가열 속도로 동적기계분석법(dynamic mechanical analyses: DMA)을 사용하여 굴곡 모드로 3.2 밀리미터의 사출 성형 바에 대하여 측정하였다.
인장 특성은 ASTM D638에 따라 7.5 x 1/8 인치의 사출 성형 부품에 대하여 측정하였으며, 메가파스칼(MPa) 단위로 보고한다. 인장 모듈러스는 탄젠트(tangent)로 측정하였고, 인장 강도 및 연신율을 항복 및 파단에서 보고한다. 크로스헤드 속도는 분당 50 밀리미터이었다.
굴곡 모듈러스 및 강도는 ASTM D790에 따라 분당 50 밀리미터의 크로스헤드 속도를 사용하여 7.5 x 1/8 인치의 사출 성형 부품에 대해 측정하였다.
노치형 아이조드(notched Izod: NI) 충격 강도는 ASTM D256에 따라 5 파운드의 망치를 사용하여 2.5 x 1/2 x 1/8 인치의 사출 성형 바에 대하여 측정하였다.
열 중량 분석법(thermal gravimetric analysis: TGA)은 ASTM E1131에 따라 분당 20℃의 가열 속도로 질소 하에서 수행하였다.
조성물 및 특성을 하기 표에 요약하였으며, 여기서 성분량은 조성물의 총 중량을 기준으로 중량%로 나타냈다.
표 2에 나타낸 실시예 1 내지 5에 나타낸 바와 같이, 34 중량%의 실록산 단위를 혼입한 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머는 아릴 포스페이트와 블렌딩되어 서징(surging), 축 미끄러짐(screw slippage) 또는 배기 유동(vent flow)없이 용이하게 압출할 수 있는 조성물을 제공할 수 있다. 실시예 1 내지 5의 조성물은 육안 검사 시 투명했고, 또한 비교예 1(CE1)에 비해 예기치 않은 높은 용융 부피 유량(MVR)을 나타냈다. 비교예 1의 300℃에서의 MVR은 8.3 cc/10분이었다. 아릴 포스페이트의 첨가는 MVR을 179 cc/10분만큼 증가시켰다(실시예 5). 3 중량%의 BPADP 및 17.1 cc/10분의 MVR을 갖는 실시예 2에서 나타난 바와 같이, 단지 소량의 아릴 포스페이트만이 MVR을 배가(double)시키는데 필요하였다. 6분 및 18분의 평형 시간에서의 MVR은 실시예 1 내지 5의 조성물 각각에 대하여 약간만 변화하였고, 이는 폴리에테르이미드-실록산/아릴 포스페이트 조성물이 300℃에서 우수한 용융 안정성을 가짐을 나타냈다. 또한, 아릴 포스페이트를 포함한 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 현저한 중량 손실을 나타내지 않았고, 이는 또한 폴리머가 열화(degraded)되지 않음을 시사한다. 열 중량 분석법(TGA)은 심지어 10 중량% 이상의 BPADP를 갖는 샘플에서도, 중량 손실의 온셋(onset)이 모든 샘플에서 450℃를 초과함을 보였고, 이는 폴리에테르이미드-실록산 조성물 중에 아릴 포스페이트가 유지됨을 실증한다.
또한, 노치형 아이조드 충격 강도는 비교예 1의 302 줄/미터(J/m)에서 실시예 5의 462 J/m만큼 높게 증가하였다. 각각의 조성물은 노치형 아이조드 충격 시험에서 연성 파괴(ductile failure)를 보였다. 상기　폴리에테르이미드-실록산 조성물의 유리 전이 온도(Tg)는 동적기계분석법(DMA)을 사용하여 측정하였을 때 BPADP의 양이 증가할수록 감소하였지만, 가장 높은 함량으로 아릴 포스페이트 혼입한 것은 여전히 120℃ 초과의 Tg를 유지 하였다. 따라서, 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 연신율 및 충격 강도의 놀가운 증가에 수반된 용융 유동 특성의 큰 향상은 아릴 포스페이트를 상기 조성물에 혼입시킴으로써 달성되었다. 또한, 상기 조성물은 양호한 투명성을 유지하였고, 끓는 물(100℃)에서의 뒤틀림(distortion)에 저항하기에 충분한 열 능력을 가졌다. 또한, 놀랍게도 파단 인장 연신율이 비교예 1의 85%에서 15 중량%의 BPADP를 갖는 실시예 5의 156%만큼 높게 향상되었다. 또한, 실시예 1 내지 5의 조성물은 아릴 포스페이트를 함유하지 않는 비교예 1의 항복 인장 연신율에 비해 40 내지 90% 개선된 높은 항복 인장 연신율을 보였다.
또한, 아릴 포스페이트는 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머 매트릭스에 대하여 양호한 친화성을 나타냈으며, 수지 펠렛의 건조 또는 성형 부품의 오븐 에이징 동안 조성물로부터 쥬스, 블룸 또는 이동하지 않았다.
성분 CE1 E1 E2 E3 E4 E5
STM1500 100 98.5 97 95 90 85
　BPADP -- 1.5 3 5 10 15
특성
육안 검사: 외관 투명 투명 투명 투명 투명 투명
MVR, 300℃, 6분 (cc/10분) 8.3 10.2 17.1 25.6 54.3 179
MVR, 300℃, 6분 (cc/10분) 9.3 14.2 18.9 29.1 62.7 212
　MVR 개선 (%) -- 23 106 308 645 2158
GPC에 의한 Mw (달톤) 65,492 65,594 64,655 64,431 63,988 57,630
Tg DMA (℃) 167.0 152.7 147.0 140.3 130.9 122.5
TGA에 의한 중량 손실의 온셋 (℃) 478 482 479 476 472 463
인장 모듈러스 (MPa) 37.6 37.0 36.2 35.8 24.6 19.4
항복 인장 강도 (MPa) 15.0 20.4 19.4 17.9 16.3 14.6
항복 인장 연신율 (%) 41 71 66 58 71 78
파단 인장 강도 (MPa) 21.0 23.1 23.7 22.8 22.2 19.4
파단 인장 연신율 (%) 85 102 113 104 143 156
아이조드 충격 (노치형) (J/m) 302 371 382 421 459 462
표 3에 나타낸 바와 같이, 실시예 1 내지 5의 조성물을 280℃에서 점도 대 전단 속도(MVM)의 관점에서 추가로 특성분석하였고, 비교예 1의 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머와 비교하였다. 그 결과는 1.5 내지 15 중량%의 아릴 포스페이트를 갖는 조성물은 넓은 전단 속도 범위에서 24 내지 7017 초-1의 개선된 용융 유동(즉, 비교예 1보다 더 낮은 점도)을 갖는다는 것을 보여준다. 이러한 유형의 전단 속도는 와이어 코팅 및 사출 성형과 같은 다양한 용융 형성 공정에서 일반적으로 접할 수 있는 전단 속도를 나타낸다. 각각의 조성물의 전단 점도는 표 3에서 파스칼-초(Pa-s)로 보고하였다.
280℃에서의 전단 점도 (Pa-s)
전단 속도 (s -1 ) CE1 E1 E2 E3 E4 E5
24 3831 3429 2482 2095 1248 416
49 2547 2339 1751 1521 961 380
97 1657 1539 1162 1062 717 330
195 1060 997 769 728 509 253
304 785 746 588 558 405 207
499 559 540 436 416 308 165
645 473 455 366 356 269 151
997 348 338 280 272 208 122
1508 263 255 213 210 164 99
3004 159 154 132 132 107 68
5011 110 106 93 92 75 48
7017 88 86 76 75 60 39
실시예 6 내지 8로서 표 4에 나타낸 바와 같이, 20 중량%의 실록산 함량을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머를 포함하는 조성물을 5.0 내지 15.0 중량%의 아릴 포스페이트 BPADP를 포함하도록 제조하였다. 　실시예 6 내지 8은 이러한 샘플을 불투명하게 만드는 대전 방지제인 TSAN을 0.5 중량% 더 포함한다. 실시예 1 내지 5에서와 유사하게, 실시예 6 내지 8은 서징, 축 미끄러짐 또는 배기 유동 징후없이 압출되었다. 실시예 6 내지 8은 비교예 2에 비해 개선된 용융 유동 특성을 나타냈다. 예를 들어, 5 중량%의 BPADP를 함유하는 실시예 6의 폴리에테르이미드-실록산 조성물은 24 cc/10분의 MVR을 가졌으며, 이는 비교예 2의 MVR(10.2 cc/10분)에 비해 100% 초과의 증가를 보였다. 각각 10 및 15 중량%의 BPADP를 혼입시킨 실시예 7 및 8은 MVR이 50 cc/10분 초과로 증가될 수 있음을 보여주었다. GPC로 측정하였을 때, 분자량이 현저하게 변화되는 것이 관찰되지 않았으며, 이는 상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머가 열화되지 않음을 보여준다. 열 중량 분석법(TGA)을 사용하여 각각의 조성물에 대한 중량 손실의 온셋을 측정하였다. 심지어 비교적 고농도(high loadings)의 아릴 포스페이트(예를 들어, 15 중량% 이하의 BPADP)에서도, 중량 손실의 온셋은 400℃를 초과하였고, 이는 상기 아릴 포스페이트가 상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물 중 양호하게 유지됨을 보여준다. 유리 전이 온도(Tg)는 동적기계분석법(DMA)으로 측정하였을 때 감소하였지만, 실시예 8에서와 같이 15 중량%의 아릴 포스페이트를 포함함에도 불구하고 Tg는 145℃를 초과하였다. 실시예 6 내지 8은 비교예 2에 비해 인장 및 굴곡 모듈러스의 놀라운 증가를 보여준다. 파단 연신율은 비교예 2의 56%에서 실시예 8의 111%만큼 높게 증가 하였다. 또한, 흥미롭게도 아릴 포스페이트를 갖는 폴리에테르이미드-실록산 블렌드는 실온(23℃)뿐만 아니라 0℃에서도 보다 높은 노치형 아이조드 충격 강도를 보였다. 시험한 모든 조성물은 충격 시험 동안 연성 파괴를 보였다.
따라서, 아릴 포스페이트를 상기 조성물에 포함시킨 경우에 20%의 실록산 함량을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머 조성물의 용융 유동의 매우 큰 개선은 연신율, 및 인장 및 굴곡 모듈러스의 예상치 못한 증가를 수반하였다. 또한, BPADP를 포함한 조성물은 끓는 물 안에 두었을 때 뒤틀림에 저항하기에 충분한 열 능력을 보유하였다.
성분 CE2 E6 E7 E8
STM1600 99.5 94.5 89.5 84.5
TSAN (SAN:PTFE) 0.5 0.5 0.5 0.5
BPA-DP 　 5.0 10 15
　특성 　　
MVR, 300℃, 6분 (cc/10분) 10.2 24.0 53.0 108.0
GPC에 의한 Mw (달톤) 48,666 48,878 48,435 47,110
DMA Tg (℃) 195.5 191.8 161.3 148.2
TGA에 의한 중량 손실의 온셋 (℃) 478 469 456 401
인장 모듈러스 (MPa) 1090 1270 1330 1380
항복 인장 강도 (MPa) 40.5 41.5 40.6 38.3
파단 인장 연신율 (%) 56 103 95 111
굴곡 모듈러스 (MPa) 1260 1410 1410 1350
항복 굴곡 강도 (MPa) 52.7 57.6 55.9 53.0
23℃에서의 아이조드 충격 (노치형) (J/m) 427 395 453 475
0℃에서의 아이조드 충격 (노치형) (J/m) 354 361 397 376
표 5에 나타낸 바와 같이, 실시예 6 내지 8의 조성물을 280℃에서 점도 대 전단 속도(MVM)의 관점에서 추가로 특성분석하였고, 비교예 2의 폴리에테르이미드-실록산 조성물과 비교하였다. 그 결과는 5.0 내지 15 중량%의 아릴 포스페이트를 갖는 조성물은 넓은 전단 속도 범위에서 25 내지 7016 초-1의 개선된 용융 유동(즉, 비교예 2보다 더 낮은 점도)을 갖는다는 것을 보여준다. 이러한 유형의 전단 속도는 와이어 코팅 및 사출 성형과 같은 다양한 용융 성형 공정에서 일반적으로 접할 수 있는 전단 속도를 나타낸다. 각각의 조성물에 대한 전단 점도를 표 5에서 파스칼-초(Pa-s)로 보고하였다.
280℃에서의 전단 점도 (Pa-s)
전단 속도 (s -1 ) CE2 E6 E7 E8
25 5920 3022 1720 882
50 4187 2293 1339 770
101 2833 1618 1002 622
200 1884 1125 732 467
300 1463 901 597 382
501 1062 665 456 303
641 900 575 399 268
1003 668 439 311 216
1504 512 344 248 175
3007 317 226 166 121
5012 213 154 117 87
7016 169 125 93 69
상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물, 제조 방법 및 이로부터 제조된 물품이 이하의 구현예에 의해 추가로 예시되며, 이들은 비제한적이다.
구현예 1. 폴리에테르이미드-실록산 조성물로서, 상기 조성물은 5,000 내지 80,000 달톤의 중량 평균 분자량을 갖고, 10 내지 50 중량%, 바람직하게는 15 내지 40 중량%, 더욱 바람직하게는 20 내지 35 중량%의 폴리실록산 함량을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머 70 내지 99.9 중량%; 및 500 내지 1,200 달톤의 분자량을 갖는 아릴 포스페이트 0.1 내지 30 중량%;를 포함하고, 상기 중량%는 상기 조성물의 총 중량을 기준으로 하고, 상기 조성물이 ASTM D1238에 따라 300℃에서 5.0 킬로그램의 하중 하에 측정될 때, 상기 아릴 포스페이트가 없는 동일한 폴리에테르이미드 조성물의 용융 유동보다 10% 이상 더 큰 용융 유동을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 2. 상기 구현예 1의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, ASTM D256에 따라 23℃에서 측정될 때, 상기 아릴 포스페이트가 없는 동일한 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 성형 샘플의 노치형 아이조드 충격 강도보다 5% 이상, 바람직하게는 10% 이상, 더욱 바람직하게는 20% 이상 더 큰 노치형 아이조드 충격 강도를 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 3. 상기 구현예 1의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, ASTM D638에 따라 측정될 때, 상기 아릴 포스페이트가 없는 동일한 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 성형 샘플의 파단 인장 연신율보다 10% 이상, 바람직하게는 20% 이상 더 큰 파단 인장 연신율을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 4. 상기 구현예 1 내지 3 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, ASTM D638에 따라 측정될 때, 상기 아릴 포스페이트가 없는 동일한 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 성형 샘플의 항복 인장 연신율보다 10% 이상, 바람직하게는 40% 이상, 더욱 바람직하게는 50% 이상 더 큰 항복 인장 연신율을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 5. 상기 구현예 1 내지 4 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, 파단 인장 연신율이 항복 인장 연신율의 1.5배 이상인 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 6. 상기 구현예 1 내지 5 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, 상기 조성물이 ASTM E1131에 따라 측정되고, 질소 하에서 분당 20℃의 속도로 400℃까지 가열될 때, 상기 조성물의 초기 중량의 2% 이하의 중량 손실을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 7. 상기 구현예 1 내지 6 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, 상기 조성물이 120℃ 이상의 유리 전이 온도를 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 8. 상기 구현예 1 내지 7 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, 상기 조성물이 6분의 평형 시간 및 6.7 킬로그램의 하중을 사용하여 300℃에서 10.0 cc/10분 이상의 용융 부피 점도 속도(melt volume viscosity rate)를 갖고, 18분의 평형 시간을 사용하여 동일한 조건 하에서 측정될 때, 6분에서의 용융 점도 속도보다 30% 미만, 바람직하게는 20% 미만 더 높은 용융 점도 속도를 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 9. 상기 구현예 1 내지 8 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, 상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머가 하기 화학식의 단위를 포함하는 폴리에테르이미드-실록산 조성물:
Figure pct00011
여기서, R은 2가 C2-20 탄화수소기이고,
R1 및 R6은 각각 독립적으로 C2-20 2가 하이드로카르빌기이고,
R2 내지 R5는 각각 독립적으로 C1-13 1가 하이드로카르빌기이고,
E는 2 내지 50이고, 바람직하게는 5 내지 30이고, 더욱 바람직하게는 10 내지 40이고,
T는 -O- 또는 화학식 -O-Z-O-의 기이고, 여기서 상기 -O- 또는 상기 -O-Z-O- 기의 2가 결합은 3,3', 3,4', 4,3' 또는 4,4' 위치에 존재하고,
Z는 1 내지 6개의 C1-8 알킬기, 1 내지 8개의 할로겐 원자 또는 상술한 것 중 1종 이상을 포함한 조합으로 선택적으로 치환된 방향족 C6-24 모노사이클릭 또는 폴리사이클릭기이고,
n은 5 내지 100의 정수이다.
구현예 10. 상기 구현예 9의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, 상기 R이 하기 화학식의 2가 기인 폴리에테르이미드-실록산 조성물:
Figure pct00012
여기서, Q1은 -O-, -S-, -C(O)-, -SO2-, -SO-, -CyH2y-(여기서, y는 1 내지 5의 정수임) 및 이의 할로겐화 유도체, 또는 -(C6H10)z-(여기서, z는 1 내지 4의 정수임)이고,
상기 Z가 하기 화학식의 디하이드록시 화합물로부터 유도된 기이고,
Figure pct00013
여기서, Ra 및 Rb는 각각 독립적으로 할로겐 원자 또는 1가 C1-6 알킬기이고,
p 및 q는 각각 독립적으로 0 내지 4의 정수이고,
c는 0 내지 4이고,
Xa는 단일 결합, -O-, -S-, -S(O)-, -SO2-, -C(O)- 또는 C1-18 유기 연결기이다.
구현예 11. 상기 구현예 9 또는 10의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, 각각의 상기 R은 독립적으로 메타-페닐렌, 파라-페닐렌 또는 상술한 것 중 1종 이상을 포함한 조합이고, 상기 Z는 4,4'-디페닐렌 이소프로필리덴인 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 12. 상기 구현예 1 내지 11 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, 100 ppm 이하의 총 할로겐 함량 및 1000 ppm 이하의 총 나트륨 함량을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 13. 상기 구현예 1 내지 12 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, 상기 아릴 포스페이트가 비스페놀 A 디포스페이트, 레조르시놀 디포스페이트, 비페놀 디포스페이트, 하이드로퀴논 디포스페이트, 아세토페논 비스페놀 디포스페이트, 디하이드록시 디페닐 에테르 디포스페이트 또는 상술한 것 중 1종 이상을 포함한 조합을 포함하는, 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 14. 상기 구현예 1 내지 13 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, 상기 아릴 포스페이트가 포스페이트 구조에서 각각의 아릴 고리에 대해 1개의 산소 원자 결합을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 15. 상기 구현예 1 내지 14 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, 상기 아릴 포스페이트가 비스페놀 A 비스(디페닐 포스페이트)를 포함한 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 16. 상기 구현예 1 내지 15 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, 상기 아릴 포스페이트가 대기압에서 300℃ 이상의 비점을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 17. 상기 구현예 1 내지 15 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, 상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머 85 내지 99.9 중량%; 및 상기 아릴 포스페이트 0.1 내지 15 중량%를 포함한 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 18. 상기 구현예 1 내지 15 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, 스티렌-아크릴로니트릴로 캡슐화된 폴리테트라플루오로에틸렌을 포함한 적하 방지제를 0.1 내지 3.0 중량% 더 포함한 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 19. 상기 구현예 1 내지 18 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물에 있어서, 상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머가 카르복시산 무수물기 및 아릴 아민기를 포함하고, 상기 카르복시산 무수물 말단기가 상기 아릴 아민 말단기를 초과하는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
구현예 20. 상기 구현예 1 내지 19 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 제조 방법으로서, 상기 방법은 상기 조성물의 성분을 용융 배합하는 단계; 및 상기 성분을 압출하는 단계를 포함한 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 제조 방법.
구현예 21. 상기 구현예 1 내지 19 중 어느 하나의 폴리에테르이미드-실록산 조성물을 포함한 물품.
구현예 22. 상기 구현예 21의 물품에 있어서, 상기 물품이 코팅된 와이어, 전기 커넥터, 회로 기판, 오버몰딩된 전기 회로, 회로 기판 부품, 휴대용 전자 장치의 부품, 또는 모터 또는 발전기의 부품인 물품.
구현예 23. 상기 구현예 21 또는 22의 물품에 있어서, 상기 물품이 3 cm의 최대 두께를 갖는 물품.
구현예 24. 상기 구현예 21 내지 23 중 어느 하나의 물품에 있어서, 상기 물품이 수은, 납, 카드뮴, 비소 및 탈륨으로 이루어진 군으로부터 선택된 원소를 100 ppm이하로 갖는 물품.
일반적으로, 본 조성물, 방법 및 물품은 교대로 본 명세서에 개시된 임의의 적절한 성분 또는 단계를 포함하거나, 이들로 구성되거나, 또는 이들로 본질적으로 구성될 수 있다. 본 조성물, 방법 및 물품은 추가적으로 또는 대안적으로 선행 기술의 조성물에 사용되거나 또는 그렇지 않으면 본 특허청구범위의 기능 및/또는 목적의 달성에 필요하지 않은 임의의 성분, 재료, 구성 요소, 보조제(adjuvant) 또는 종(species)을 전혀 함유하지 않거나, 실질적으로 함유하지 않도록 배합될 수 있다. 모든 인용된 특허, 특허 출원 및 기타 참고 문헌은 인용에 의해 그 전문이 본 명세서에 통합된다. 그러나, 본 출원의 용어가 통합된 참고 문헌의 용어와 모순되거나 상충하는 경우, 본 출원으로부터의 용어가 통합된 참고 문헌으로부터의 상충하는 용어에 우선한다.
본 명세서에 개시된 모든 범위들은 종점을 포함하고, 상기 종점은 독립적으로 서로 조합될 수 있다. "또는"은 "및/또는"을 의미한다. 　"조합"은 블렌드, 혼합물, 합금, 반응 생성물 등을 포함한다. 또한, 용어 "제1", "제2" 등은 본 명세서에서 임의의 순서, 수량 또는 중요도를 나타내는 것이 아니라, 일 요소를 다른 요소로부터 구별하기 위해 사용된다. 용어 단수 형태 및 "상기"는 본 명세서에서 수량의 한정을 나타내는 것이 아니라, 본 명세서에서 달리 기재하거나, 문맥에 의해 명백히 모순되지 않는 한, 단수형 및 복수형을 모두 포함하는 것으로 해석되어야 한다. 본 명세서 전체에 걸쳐 "다른 구현예", "일 구현예" 등에 대한 언급은 상기 구현예와 관련하여 기술된 특정 요소가 본 명세서에서 기술된 적어도 하나의 구현예에 포함되며, 다른 구현예에는 존재하거나 존재하지 않을 수 있다는 것을 의미한다. 또한, 설명된 요소는 다양한 구현예에서 임의의 적합한 방식으로 조합될 수 있는 것으로 이해되어야 한다.
본 명세서에서 사용되는 바와 같이, 용어 "하이드로카르빌"은 탄소, 수소 및 선택적으로 1개 이상의 헤테로 원자(예를 들어, 할로겐, O, N, S, P 또는 Si와 같은 1, 2, 3 또는 4개의 원자)를 함유하는 기를 포함한다. "알킬"은 분지쇄 또는 직쇄 포화 1가 탄화수소기(예를 들어, 메틸, 에틸, i-프로필 및 n-부틸)를 의미한다. "알킬렌"은 직쇄 또는 분지쇄 포화 2가 탄화수소기(예를 들어, 메틸렌(-CH2-) 또는 프로필렌(-(CH2)3-))을 의미한다. "알케닐" 및 "알케닐렌"은 각각 1개 이상의 탄소-탄소 이중 결합을 갖는 1가 또는 2가 직쇄 또는 분지쇄 탄화수소기(예를 들어, 에테닐(-HC=CH2) 또는 프로페닐렌(-HC(CH3)=CH2-))을 의미한다. 　"알키닐"은 1개 이상의 탄소-탄소 삼중 결합을 갖는 직쇄 또는 분지쇄 1가 탄화수소기(예를 들어, 에티닐)을 의미한다. "알콕시"는 산소를 통해 결합된 알킬기(즉, 알킬-O-)를 의미하며, 예를 들어 메톡시, 에톡시 및 sec-부틸옥시를 의미한다. "사이클로알킬"및 "사이클로알킬렌"은 각각 화학식 -CnH2n -x 및 -CnH2n -2x-의 1가 및 2가 사이클릭 탄화수소기를 의미하며, 여기서 x는 고리화(cyclization)의 개수이다. "아릴"은 1가 모노사이클릭 또는 폴리사이클릭 방향족기(예를 들어, 페닐 또는 나프틸)을 의미한다. "아릴렌"은 2가 모노사이클릭 또는 폴리사이클릭 방향족기(예를 들어, 페닐렌 또는 나프틸렌)을 의미한다. 접두사 "할로"는 동일하거나 상이할 수 있는 1개 이상의 할로겐(F, Cl, Br 또는 I) 치환기를 포함한 기 또는 화합물을 의미한다. 접두사 "헤테로"는 헤테로 원자(예를 들어, 1, 2 또는 3개의 헤테로원자)인 1개 이상의 고리 구성원을 포함한 기 또는 화합물을 의미하며, 여기서 각각의 헤테로원자는 독립적으로 N, O, S 또는 P이다.
"치환된"은 화합물 또는 기가 수소 대신에 1개 이상(예를 들어, 1, 2, 3 또는 4개)의 치환기로 치환됨을 의미하며, 여기서 각각의 치환기는 독립적으로 니트로(-NO2), 시아노(-CN), 하이드록시(-OH), 할로겐, 티올(-SH), 티오시아노(-SCN), C1-6 알킬, C2-6 알케닐, C2-6 알키닐, C1-6 할로알킬, C1-9 알콕시, C1-6 할로알콕시, C3-12 사이클로알킬, C5-18 사이클로알케닐, C6-12 아릴, C7-13 아릴알킬렌(예를 들어, 벤질), C7-12 알킬아릴렌(예를 들어, 톨루일), C4-12 헤테로사이클로알킬, C3-12 헤테로아릴, C1-6 알킬술포닐(-S(=O)2-알킬), C6-12 아릴술포닐(-S(=O)2-아릴) 또는 토실(CH3C6H4SO2-)이되, 단 치환된 원자의 정상 원자가는 초과되지 않으며, 치환기는 화합물의 제조, 안정성 또는 바람직한 특성에 상당한 악영향을 미치지 않아야 한다. 화합물이 치환된 경우, 표시된 탄소 원자수는 치환기의 탄소 원자수를 포함한 기 내의 총 탄소 원자수이다.
특정 구현예들을 설명하였으나, 현재 예상되지 않거나 예상되지 않을 수 있는 대안물, 수정물, 변경물, 개선물 및 실질적 균등물이 출원인 또는 당해 기술분야의 통상의 기술자에게 떠오를 수 있다. 따라서, 출원되고 보정될 수 있는 첨부된 청구범위는 이러한 모든 대안물, 수정물, 변경물, 개선물 및 실질적 균등물을 포함하는 것으로 의도된다.

Claims (20)

  1. 폴리에테르이미드-실록산 조성물로서, 상기 조성물은
    5,000 내지 80,000 달톤의 중량 평균 분자량을 갖고, 10 내지 50 중량%의 폴리실록산 함량을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머 70 내지 99.9 중량%; 및
    500 내지 1,200 달톤의 분자량을 갖는 아릴 포스페이트 0.1 내지 30 중량%;를 포함하고,
    상기 중량%는 상기 조성물의 총 중량을 기준으로 하고,
    상기 조성물이 ASTM D1238에 따라 300℃에서 5.0 킬로그램의 하중(load) 하에 측정될 때, 상기 아릴 포스페이트가 없는 동일한 폴리에테르이미드 조성물의 용융 유동보다 10% 이상 더 큰 용융 유동을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
  2. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 성형 샘플이 하기 특성들 중 하나 이상을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물:
    ASTM D256에 따라 23℃에서 측정될 때, 상기 아릴 포스페이트가 없는 동일한 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 성형 샘플의 노치형 아이조드 충격 강도(notched Izod impact strength)보다 5% 이상 더 큰 노치형 아이조드 충격 강도;
    ASTM D638에 따라 측정될 때, 상기 아릴 포스페이트가 없는 동일한 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 성형 샘플의 파단 인장 연신율(tensile elongation at break)보다 10% 이상 더 큰 파단 인장 연신율; 및
    ASTM D638에 따라 측정될 때, 상기 아릴 포스페이트가 없는 동일한 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 성형 샘플의 항복 인장 연신율(tensile elongation at yield)보다 10% 이상 더 큰 항복 인장 연신율.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    파단 인장 연신율이 항복 인장 연신율의 1.5배 이상인 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 조성물이 ASTM E1131에 따라 측정되고, 질소 하에서 분당 20℃의 속도로 400℃까지 가열될 때, 상기 조성물의 초기 중량의 2% 이하의 중량 손실을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 조성물이 120℃ 이상의 유리 전이 온도를 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 조성물이 6분의 평형 시간 및 6.7 킬로그램의 하중을 사용하여 300℃에서 10.0 cc/10분 이상의 용융 부피 점도 속도(melt volume viscosity rate)를 갖고, 18분의 평형 시간을 사용하여 동일한 조건 하에서 측정될 때, 6분에서의 용융 점도 속도보다 30% 미만 더 높은 용융 점도 속도를 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머가 하기 화학식의 단위를 포함하는 폴리에테르이미드-실록산 조성물:
    Figure pct00014

    여기서,
    R은 2가 C2-20 탄화수소기이고,
    R1 및 R6은 각각 독립적으로 C2-20 2가 하이드로카르빌기이고,
    R2 내지 R5는 각각 독립적으로 C1-13 1가 하이드로카르빌기이고,
    E는 2 내지 50이고,
    T는 -O- 또는 화학식 -O-Z-O-의 기이고, 여기서 상기 -O- 또는 상기 -O-Z-O- 기의 2가 결합은 3,3', 3,4', 4,3' 또는 4,4' 위치에 존재하고,
    Z는 1 내지 6개의 C1-8 알킬기, 1 내지 8개의 할로겐 원자 또는 상술한 것 중 1종 이상을 포함한 조합으로 선택적으로 치환된 방향족 C6-24 모노사이클릭 또는 폴리사이클릭기이고,
    n은 5 내지 100의 정수이다.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 R이 하기 화학식의 2가 기인 폴리에테르이미드-실록산 조성물:
    Figure pct00015

    여기서,
    Q1은 -O-, -S-, -C(O)-, -SO2-, -SO-, -CyH2y-(여기서, y는 1 내지 5의 정수임) 및 이의 할로겐화 유도체, 또는 -(C6H10)z-(여기서, z는 1 내지 4의 정수임)이고,
    상기 Z가 하기 화학식의 디하이드록시 화합물로부터 유도된 기이고,
    Figure pct00016

    여기서,
    Ra 및 Rb는 각각 독립적으로 할로겐 원자 또는 1가 C1-6 알킬기이고,
    p 및 q는 각각 독립적으로 0 내지 4의 정수이고,
    c는 0 내지 4이고,
    Xa는 단일 결합, -O-, -S-, -S(O)-, -SO2-, -C(O)- 또는 C1-18 유기 연결기이다.
  9. 제7항 또는 제8항에 있어서,
    각각의 상기 R은 독립적으로 메타-페닐렌, 파라-페닐렌 또는 상술한 것 중 1종 이상을 포함한 조합이고, 상기 Z는 4,4'-디페닐렌 이소프로필리덴인 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서,
    100 ppm 이하의 총 할로겐 함량 및 1000 ppm 이하의 총 나트륨 함량을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 아릴 포스페이트가 비스페놀 A 디포스페이트, 레조르시놀 디포스페이트, 비페놀 디포스페이트, 하이드로퀴논 디포스페이트, 아세토페논 비스페놀 디포스페이트, 디하이드록시 디페닐 에테르 디포스페이트 또는 상술한 것 중 1종 이상을 포함한 조합을 포함하고, 바람직하게는 비스페놀 A 비스(디페닐 포스페이트)를 포함한 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 아릴 포스페이트가 포스페이트 구조에서 각각의 아릴 고리에 대해 1개의 산소 원자 결합을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
  13. 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 아릴 포스페이트가 대기압에서 300℃ 이상의 비점을 갖는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
  14. 제1항 내지 제12 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머 85 내지 99.9 중량%; 및
    상기 아릴 포스페이트 0.1 내지 15 중량%를 포함한 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
  15. 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서,
    스티렌-아크릴로니트릴로 캡슐화된 폴리테트라플루오로에틸렌을 포함한 적하 방지제(anti-drip agent)를 0.1 내지 3.0 중량% 더 포함한 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
  16. 제1항 내지 제15항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 폴리에테르이미드-실록산 코폴리머가 카르복시산 무수물기 및 아릴 아민기를 포함하고, 상기 카르복시산 무수물 말단기가 상기 아릴 아민 말단기를 초과하는 폴리에테르이미드-실록산 조성물.
  17. 제1항 내지 제16항 중 어느 한 항의 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 제조 방법으로서, 상기 방법은
    상기 조성물의 성분을 용융 배합하는 단계; 및
    상기 성분을 압출하는 단계를 포함한 폴리에테르이미드-실록산 조성물의 제조 방법.
  18. 제1항 내지 제16 항 중 어느 한 항의 폴리에테르이미드-실록산 조성물을 포함한 물품.
  19. 제 18항에 있어서,
    상기 물품이 코팅된 와이어, 전기 커넥터, 회로 기판, 오버몰딩된(over-molded) 전기 회로, 회로 기판 부품, 휴대용 전자 장치의 부품, 또는 모터 또는 발전기의 부품인 물품.
  20. 제18항 또는 제19항에 있어서,
    상기 물품이 3 cm의 최대 두께를 갖고, 상기 물품이 수은, 납, 카드뮴, 비소 및 탈륨으로 이루어진 군으로부터 선택된 원소를 100 ppm이하로 갖는 물품.
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