KR20130106933A - Battery case having heat-radiating layer and battery - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 열확산층이 형성된 전지 외장재 및 이를 구비한 전지에 관한 것이다.
The present invention relates to a battery packaging material having a thermal diffusion layer and a battery having the same.
일반적으로 리튬 이차 전지는 양극판과 음극판 사이의 세퍼레이터(이하, 양극판, 음극판 및 세퍼레이터를 전극 조립체로 칭함), 전해질(리튬 폴리머 전지는 세퍼레이터 겔형 고분자 전해질로 되어 있어 전해질의 역할을 함)로 이루어져 있다. In general, a lithium secondary battery includes a separator between a positive electrode plate and a negative electrode plate (hereinafter, a positive electrode plate, a negative electrode plate, and a separator is referred to as an electrode assembly), and an electrolyte (a lithium polymer battery is a separator gel polymer electrolyte to serve as an electrolyte).
한편, 리튬 폴리머 전지와 리튬 이온 전지의 특징을 간단히 비교하면 다음과 같다. On the other hand, the characteristics of a lithium polymer battery and a lithium ion battery are briefly compared as follows.
첫째, 리튬 폴리머 전지는 구조상 판상 구조가 가능하기 때문에, 리튬 이온 전지의 공정에서 필요로 하는 와인딩(winding) 공정을 반듯이 채택할 필요가 없다. 따라서, 다수의 판 형태로 전극 조립체를 적층할 수 있으며, 그 전극 조립체를 각형 구조에 매우 알맞은 형태로 제조할 수 있다. First, since the lithium polymer battery has a plate-like structure, it is not necessary to adopt the winding process required in the process of the lithium ion battery. Therefore, the electrode assembly can be laminated in the form of a plurality of plates, and the electrode assembly can be manufactured in a shape that is very suitable for the square structure.
둘째, 전해액이 모두 일체화된 셀(cell) 내부에 주입되어 있기 때문에 외부에 노출되는 전해액은 거의 존재하지 않는다. Second, since all of the electrolyte is injected into the integrated cell, there is almost no electrolyte exposed to the outside.
셋째, 자체가 판상 구조로 될 수 있기 때문에, 각형을 만들 때 압력을 가하지 않아도 된다. 따라서, 결정적으로 전지 외장재를 두껍고 딱딱한 각형 또는 원통형 캔(can) 대신, 얇고 연성(flexible)인 파우치(pouch)로 제조할 수 있게 된다. Third, because it can be a plate-like structure itself, it is not necessary to apply pressure when making a square. Thus, it is crucially possible to manufacture the battery packaging material in a thin, flexible pouch instead of a thick, rigid square or cylindrical can.
이와 같이 전지 외장재로서 연성 파우치를 이용하게 되면, 캔에 비해 두께를 대폭 줄일 수 있어, 같은 체적내에 더욱 많은 전극 조립체를 수용할 수 있게 된다. 즉, 전지의 용량을 대폭 늘릴 수 있게 된다. 또한 전지 외장재가 연성이기 때문에, 전지를 원하는 형태로 쉽게 제조할 수 있고, 따라서 각종 전자기기에 장착하기 쉬운 장점이 있다. When the flexible pouch is used as the battery packaging material as described above, the thickness can be significantly reduced compared to the can, and thus more electrode assemblies can be accommodated in the same volume. That is, the capacity of the battery can be significantly increased. In addition, since the battery packaging material is soft, the battery can be easily manufactured in a desired form, and therefore, there is an advantage in that it is easy to attach to various electronic devices.
그러나, 이러한 파우치 형태의 전지 외장재는 전지 용량 증대 및 다양한 형태로의 가공성에도 불구하고, 열 방출 특성이 우수하지 않아 전지의 사용 가능 시간을 단축되는 문제가 있다. 즉, 파우치 형태의 전지 외장재는 기본적으로 표면에 방열 성능을 저하시키는 나일론이나 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)가 형성되어 있음으로써, 전지의 충방전중 발생하는 발열 현상에 적극적으로 대응할 수 없고, 또한 온도 증가에 따라 방전량이 증가하여 전지의 사용 가능 시간이 급격히 감소하는 문제가 있다. However, such a pouch type battery packaging material has a problem of shortening the usable time of the battery due to its excellent heat dissipation characteristics, despite increasing battery capacity and workability in various forms. That is, the pouch-type battery exterior material is formed on the surface of nylon or polyethylene terephthalate (PET) that degrades the heat dissipation performance basically, it can not actively respond to the heat generated during the charging and discharging of the battery, and also increase the temperature Accordingly, there is a problem that the amount of discharge increases and the usable time of the battery is drastically reduced.
또한, 전지의 발열 현상에 따라 전지의 온도가 기준 온도 이상이 되면, 전극 조립체 또는 전해액이 분해되고, 결국 이로 인하여 다량의 가스가 발생한다. 따라서, 이와 같은 가스 발생은 전지의 내압을 증가시킴으로써, 전지 자체가 부풀어 오르는 소위 스웰링(swelling) 현상을 발생시켜 전지의 신뢰성을 크게 저하시키는 문제가 있다. In addition, when the temperature of the battery becomes higher than the reference temperature due to the heat generation phenomenon of the battery, the electrode assembly or the electrolyte is decomposed, and as a result, a large amount of gas is generated. Therefore, such gas generation increases the internal pressure of the battery, thereby causing a so-called swelling phenomenon in which the battery itself swells, thereby greatly reducing the reliability of the battery.
한편, 상술한 리튬 폴리머 전지에는 온도 증가시 충전 전류를 차단하기 위해 온도에 비례하여 저항이 증가하는 양성 온도 소자가 장착된다. 즉, 보호회로기판 자체 또는 보호회로기판과 전극 조립체의 연결 부분에 양성 온도 소자를 설치함으로써, 전지의 온도 증가시 상기 양성 온도 소자를 통하여 흐르는 전류가 감소하거나 또는 차단되도록 하고 있다. 물론, 상기와 같이 양성 온도 소자를 통하여 흐르는 전류가 감소하거나 차단되면, 대체로 전지의 발열 현상 및 온도 증가 현상이 정지된다. 더욱이 상기 양성 온도 소자는 전지의 온도에 민감하게 반응하도록 전지 외장재에 일정 부분이 접촉하도록 되어 있다. 그러나, 상술한 바와 같이 상기 전지 외장재는 표면에 방열 성능이 좋지 않는 나일론이나 폴리에틸렌테레프탈레이트가 형성되어 있음으로써, 내부에서 발생하는 열이 상기 양성 온도 소자에 신속하게 전달되지 못하는 단점이 있다. 따라서, 전지 자체의 온도가 증가하여도 상기 양성 온도 소자가 신속하게 반응하지 않음으로써, 전지의 신뢰성을 크게 저하시키는 문제가 있다. On the other hand, the above-described lithium polymer battery is equipped with a positive temperature element in which the resistance increases in proportion to the temperature in order to block the charging current when the temperature increases. That is, by providing a positive temperature element at the protective circuit board itself or at the connection portion of the protective circuit board and the electrode assembly, the current flowing through the positive temperature element decreases or is blocked when the temperature of the battery increases. Of course, when the current flowing through the positive temperature element is reduced or blocked as described above, the heat generation phenomenon and the temperature increase phenomenon of the battery are generally stopped. Furthermore, the positive temperature element is adapted to contact a portion of the battery envelope so as to be sensitive to the temperature of the battery. However, as described above, the battery packaging material is formed of nylon or polyethylene terephthalate having poor heat dissipation performance, so that heat generated therein cannot be quickly transferred to the positive temperature device. Therefore, even if the temperature of the battery itself increases, the positive temperature element does not react quickly, thereby causing a problem of greatly lowering the reliability of the battery.
또한, 종래의 전지 외장재는 기계적 강도가 약하여 외부 충격에 매우 취약하다는 문제가 있다. 예를 들면, 전지 외장재가 날카로운 물건(예를 들면, 바늘 또는 못)에 찔렸을 경우 구멍이 쉽게 형성되고, 애완동물 등에게 물렸을 경우 쉽게 찢어진다. 더욱이, 위와 같이 날카로운 물건이 외장재를 관통하여 내부의 전극 조립체까지 접촉하게 되면, 양극판과 음극판이 직접 쇼트되어, 전지가 발화하거나 폭발할 수도 있다.
In addition, the conventional battery packaging material has a problem that the mechanical strength is weak and very vulnerable to external impact. For example, when the battery case is stuck to a sharp object (for example, a needle or a nail), a hole is easily formed, and when a battery bite is bitten, it is easily torn. Furthermore, when the sharp object penetrates the exterior material and contacts the internal electrode assembly, the positive electrode plate and the negative electrode plate are directly shorted, and the battery may ignite or explode.
방열 특성을 향상시키기 위해, 외장재에 카본블랙, 티타니아, 그래파이트 등을 사용하는 것을 고려할 수 있으나, 열전도율이 만족스럽지 못해 방열 특성이 충분하지 않으며, CNT를 사용하는 경우에도 고농도의 분산이 어려워 소량으로만 사용할 수 있는 문제점과 인체 유해성 논란이 있어 문제된다.
In order to improve the heat dissipation characteristics, it may be considered to use carbon black, titania, graphite, and the like for the exterior material, but the heat conductivity is not satisfactory, and the heat dissipation characteristics are not sufficient. There are problems that can be used and controversy over human hazards.
본 발명은 상기의 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 열전도율이 우수하고, 열충격에 대한 내구성을 가지고, 유연한 부위에도 적용될 수 있는 우수한 기계적 물성을 제공하는 열확산 조성물을 이용하여 제조된 전지 케이스를 제공하는 것을 목적으로 한다.
An object of the present invention is to provide a battery case manufactured using a thermal diffusion composition which has excellent thermal conductivity, has excellent durability against thermal shock, and provides excellent mechanical properties that can be applied to flexible parts. It is done.
또한, 조성물 내의 그래핀 배향성을 향상시켜 열확산 특성이 우수한 열확산 조성물을 이용하여 제조된 전지 케이스를 제공하는 것을 목적으로 한다.
In addition, an object of the present invention is to provide a battery case manufactured by using a thermal diffusion composition having excellent thermal diffusion characteristics by improving graphene orientation in a composition.
상기의 목적을 달성하기 위한 본 발명은, The present invention for achieving the above object,
베이스 기재; 상기 베이스 기재의 일면 또는 양면에 형성된 열확산층;을 포함하여 이루어진 전지 외장재로서, 상기 열확산층은 그래핀(Graphene) 10 내지 60 중량%, 유기 바인더 10 내지 70 중량%, 분산제 0.1 내지 8 중량% 및 용제를 포함하여 이루어진 열확산 조성물로 형성된 전지 외장재를 제공한다. 상기 열확산층은 베이스 기재의 일면에 형성되는 경우, 베이스 기재의 반대면에는 절연층이 형성될 수 있다. 상기 베이스 기재는 알루미늄(Al), 철(Fe), 탄소(C), 크롬(Cr), 망간(Mn), 니켈(Ni) 중에서 적어도 하나 이상 포함된 금속판일 수 있다.
A base substrate; And a thermal diffusion layer formed on one or both surfaces of the base substrate, wherein the thermal diffusion layer comprises 10 to 60% by weight of graphene, 10 to 70% by weight of an organic binder, 0.1 to 8% by weight of a dispersant, and It provides a battery packaging material formed of a thermal diffusion composition comprising a solvent. When the thermal diffusion layer is formed on one surface of the base substrate, an insulating layer may be formed on the opposite surface of the base substrate. The base substrate may be a metal plate including at least one of aluminum (Al), iron (Fe), carbon (C), chromium (Cr), manganese (Mn), and nickel (Ni).
또한, 상기 열확산 조성물은 배향제 0.1 내지 10 중량%를 더 포함할 수 있으며, 상기 배향제로는 탄소수 6 내지 20의 지방산을 포함할 수 있고, 일례로, 스테아릭산, 라우릭산, 미리스틱산, 팔미틱산, 올레산, 리놀렌산, 아라키돈산 중에서 적어도 하나 이상을 포함할 수 있다.
In addition, the thermal diffusion composition may further comprise 0.1 to 10% by weight of the aligning agent, the aligning agent may include a fatty acid having 6 to 20 carbon atoms, for example, stearic acid, lauric acid, mystic acid, palmi It may include at least one of tic acid, oleic acid, linolenic acid, arachidonic acid.
또한, 상기 그래핀은 히드라진, 나트륨 하이드라이드, 하이드로퀴논, 나트륨 보로하이드라이드, 아스코빅산, 및 글루코스 중 적어도 하나 이상을 이용하여 환원시키고, 수소분자를 포함하는 환원성 가스로 재차 환원시켜 전처리한 것을 특징으로 하는 전지 외장재를 제공한다.
In addition, the graphene is reduced by using at least one or more of hydrazine, sodium hydride, hydroquinone, sodium borohydride, ascorbic acid, and glucose, and reduced by a reducing gas containing a hydrogen molecule again pre-treatment It provides a battery packaging material.
또한, 상기 그래핀은 평균적으로 2층 내지 10층 범위내인 것을 특징으로 하는 전지 외장재를 제공한다.
In addition, the graphene provides a battery packaging material, characterized in that in the range of 2 to 10 layers on average.
또한, 상기 그래핀은 평균 입경이 100㎚ ~ 25㎛ 범위내인 것을 특징으로 하는 전지 외장재를 제공한다.
In addition, the graphene provides a battery packaging material, characterized in that the average particle diameter is in the range of 100nm ~ 25㎛.
또한, 상기 그래핀은 C/O 비율이 10 이상이고, C/N 비율이 30 이상인 것을 특징으로 하는 전지 외장재를 제공한다.
In addition, the graphene provides a battery packaging material, characterized in that the C / O ratio is 10 or more, C / N ratio is 30 or more.
또한, 상기 유기 바인더는, Tg가 0℃ ~ 60℃ 범위내인 유기 바인더를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 전지 외장재를 제공한다.
In addition, the organic binder provides a battery packaging material, comprising an organic binder having a Tg in the range of 0 ° C to 60 ° C.
또한, 상기 용제는 200℃ 이상의 고비점을 갖는 용제인 것을 특징으로 하는 전지 외장재를 제공한다.
In addition, the solvent provides a battery packaging material, characterized in that the solvent having a high boiling point of 200 ℃ or more.
본 발명은 또한, 양극, 음극, 및 전해질을 포함하여 이루어진 전지부와, 상기 전지부를 수납하는 수납부를 구비한 외장재를 포함하고, 상기 외장재는 전술한 전지 외장재인 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지를 제공한다.
The present invention also provides a lithium secondary battery comprising a battery unit including a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte, and an exterior member including a housing unit accommodating the battery unit, wherein the exterior member is the aforementioned battery exterior member. do.
상기의 구성적 특징을 갖는 본 발명의 전지 외장재는 열전도성이 우수하면서 분산성이 우수하고, 기계적 물성이 좋은 열확산 조성물로 형성된 열확산층을 구비하여 열전도율, 도막 물성 등이 매우 우수하다.
The battery packaging material of the present invention having the above-described structural features is excellent in thermal conductivity, coating properties, and the like, having a thermal diffusion layer formed of a thermal diffusion composition having excellent thermal conductivity and excellent dispersibility and good mechanical properties.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 전지 외장재의 사시도이다. 1 is a perspective view of a battery packaging material according to an embodiment of the present invention.
이하에서는 실시예 및 도면을 통하여 본 발명을 보다 상세히 설명하기로 한다. 하기의 설명은 본 발명의 구체적 일례에 대한 것이므로, 비록 단정적, 한정적 표현이 있더라도 특허청구범위로부터 정해지는 권리범위를 제한하는 것은 아니다.
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to examples and drawings. Although the following description relates to a specific example of the present invention, even if there is a definite and definite expression, the scope of the right defined by the claims is not limited.
본 발명의 일실시예에 따른 전지 외장재는 베이스 기재, 상기 베이스 기재의 일면 또는 양면에 형성된 열확산층을 포함하여 이루어진 전지 외장재로서, 상기 열확산층은 그래핀(Graphene) 10 내지 60 중량%, 유기 바인더 10 내지 70 중량%, 분산제 0.1 내지 8 중량% 및 용제를 포함하여 이루어진 열확산 조성물로 형성된 것을 특징으로 한다.
A battery packaging material according to an embodiment of the present invention is a battery covering material including a base material, a heat diffusion layer formed on one or both sides of the base material, the heat diffusion layer is graphene (Graphene) 10 to 60% by weight, an organic binder It is characterized in that it is formed of a thermal diffusion composition consisting of 10 to 70% by weight, dispersant 0.1 to 8% by weight and a solvent.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 전지 외장재(110)의 사시도 및 부분 단면도로서, 베이스 기재(111), 상기 베이스 기재(111)의 일면 또는 양면(도시되지 않음)에 형성된 열확산층(112)을 포함하여 이루어진다. 베이스 기재(111)의 내부는 전지부와의 절연을 위한 절연층(113)이 형성되는 것이 좋다. 외장재(110)의 형상은 도시된 바에 제한되지 않으며 다양한 형태로 성형될 수 있다. 도시된 일례로 설명하면, 전지 외장재(100)는 상호 접혀 가장자리가 열융착되는 제1영역(114)과 제2영역(115)으로 구분될 수 있다. 상기 제1영역(114)에는 양극, 음극, 세퍼레이터, 및 전해질을 포함하여 이루어진 전지부(도시되지 않음)가 수납될 수 있도록 일정 넓이 및 깊이를 갖는 수납부(116)가 더 형성될 수 있다. 상기 수납부(116)의 양쪽 측면에 형성되어 차후 열융착 등에 의해 일정 방향으로 접히는 측면 폴딩부(117)가 존재할 수 있으며, 상기 수납부(116)의 전방에 형성되어 차후 양성 온도 소자나 보호회로기판 등이 위치되는 전방 평탄부(118)가 존재할 수 있다. 또한, 도시되지 않았으나 전지부의 양극 및 음극을 외부와 전기적으로 연통시키는 양극탭 및 음극탭이 구비될 수 있다.
1 is a perspective view and a partial cross-sectional view of a
상기 베이스 기재(111)로는, 제한되지 않으나 알루미늄(Al), 철(Fe), 탄소(C), 크롬(Cr), 망간(Mn), 니켈(Ni) 중에서 적어도 하나 이상 포함된 금속판일 수 있다. 금속판(111)을 철이 함유된 재질로 할 경우에는 기계적 강도가 강해지고, 알루미늄이 함유된 재질로 할 경우에는 방열 성능이 좋아지므로, 사용 목적이나 용도에 알맞게 재질을 선택함이 좋다. 더불어, 상기 베이스 기재(111)를 철이 함유된 재질로 할 경우에는 철 84~88.2%, 탄소 0.5% 이하, 크롬 11-15% 및 망간 0.3-0.5%로 이루어진 합금이나, 철 63.7~75.9%, 탄소 0.1-0.3%, 크롬 12-18% 및 니켈 7-12%의 합금을 이용함이 좋다. 더불어, 상기 금속판(111)은 한국공업규격(KS)중 STS301, STS304, STS305, STS316L, 또는 STS321중 선택된 어느 하나(또는, 일본공업규격(JIS) SUS301, SUS304,SUS305, SUS316L, 또는 SUS321중 선택된 어느 하나)를 이용할 수 있으나, 이러한 공업규격으로 본 발명을 한정하는 것은 아니다.
The
상기 열확산층은 베이스 기재의 일면에 형성될 수 있고, 이 경우에는 베이스 기재의 반대면에 절연층이 형성될 수 있다. 바람직하기로는 열확산층은 베이스 기재의 외부면에, 절연층은 베이스 기재의 내부면에 형성될 수 있다. 절연층은 제한되지 않으며, 유기 또는 무기 절연재를 사용할 수 있다. 일례로서, 변성 폴리프로필렌(CPP), 나일론 또는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)중 선택된 어느 하나의 베이스 수지로 이루어질 수 있다. 절연층은 코팅 방식으로 또는 라미네이트 방식으로 형성될 수 있다. 특히, 알로이 필름(alloy film) 형태일 수 있다. 좀 더 구체적으로 베이스 수지 성분 이외에도 분말상의 충격강화용 고무, 상기 고무를 감싸는 밀착 강화용 가용화제 및 접착제가 더 포함될 수 있다. 이와 같이 하여 본 발명은 베이스 수지에 함유된 분말상의 충격강화용 고무로 인하여, 전지 외장재의 연신율이 더욱 좋아지고, 또한 내충격성도 더욱 우수해진다. 더욱이, 상기 충격강화용 고무를 감싸는 밀착 강화용 가용화제로 인하여 상기 베이스 기재(111)에 대한 밀착성도 우수하게 되며, 별도의 접착제를 도포하는 공정이 필요없어 바로 절연 시트를 고열에서 라미네이트할 수 있게 된다. 즉, 전지 외장재의 제조 공정을 더욱 간략화시킬 수 있게 된다.
The thermal diffusion layer may be formed on one surface of the base substrate, and in this case, an insulating layer may be formed on the opposite surface of the base substrate. Preferably, the thermal diffusion layer is formed on the outer surface of the base substrate, the insulating layer may be formed on the inner surface of the base substrate. The insulating layer is not limited, and organic or inorganic insulating materials may be used. As one example, it may be made of any one of a base resin selected from modified polypropylene (CPP), nylon or polyethylene terephthalate (PET). The insulating layer may be formed by coating or by lamination. In particular, it may be in the form of an alloy film. More specifically, in addition to the base resin component, a powdery impact reinforcing rubber, an adhesion enhancing solubilizer and an adhesive surrounding the rubber may be further included. In this manner, the present invention provides better elongation of the battery packaging material and more excellent impact resistance due to the powdery impact reinforcing rubber contained in the base resin. Furthermore, due to the adhesion strengthening solubilizer that surrounds the impact reinforcing rubber, the adhesion to the
상기 열확산층은 열확산 조성물을 건조도막 두께가 3~30㎛, 바람직하게는 5~20㎛이 되도록 베이스 기재에 도포하여 코팅하거나 별도의 시트로 만들어 라미네이트 하는 방법으로 형성될 수 있다. 코팅시에는 베이스 기재에 대한 열확산 조성물이 건조도막 두께가 3㎛ 미만이 되도록 도포되면 도막의 내용제성과 방열성이 나쁘고, 30㎛을 초과하면 제조원가가 높아져 바람직하지 않다. 도포 방법은 제한되지 않으며, 통상적인 방법으로 행할 수 있다. 예를 들어, 바-코터 혹은 롤코우터 방법이 사용될 수 있다. 베이스 기재에 열확산 조성물을 도포 후 건조시킴으로써 베이스 기재의 일면 또는 양면에 열확산층이 형성된다. 건조는 이로써 한정하는 것은 아니지만, 열풍가열방식 혹은 유도가열방식으로 행할 수 있다. 열확산 조성물에 경화성 재료가 포함된 경우, 열경화 또는 광경화 과정을 추가로 진행할 수 있다.
The thermal diffusion layer may be formed by coating the thermal diffusion composition on a base substrate such that the dry film thickness is 3 to 30 μm, preferably 5 to 20 μm, or coating and laminating a separate sheet. At the time of coating, if the thermal diffusion composition for the base substrate is applied so that the dry coating thickness is less than 3 μm, solvent resistance and heat dissipation of the coating film are bad, and if it exceeds 30 μm, manufacturing cost is high, which is undesirable. The coating method is not limited and can be carried out by a conventional method. For example, a bar coater or roll coater method can be used. The thermal diffusion layer is formed on one side or both sides of the base substrate by applying and drying the thermal diffusion composition on the base substrate. Although drying is not limited to this, it can carry out by a hot air heating system or an induction heating system. When the heat diffusion composition includes a curable material, the heat curing or photocuring process may be further performed.
이하 열확산 조성물에 대하여 설명한다. Hereinafter, the thermal diffusion composition will be described.
열확산층은 그래핀(Graphene) 10 내지 60 중량%, 유기 바인더 10 내지 70 중량%, 분산제 0.1 내지 8 중량% 및 용제를 포함하여 이루어진 열확산 조성물로 형성될 수 있다. 본 발명은 그래핀을 사용함으로써 열방사 특성을 우수하게 가져갈 수 있다. 또한, 배향제를 사용함으로써 그래핀의 배향성을 향상시켜 열전도성과 전기전도성을 우수하게 가져갈 수 있다. 여기서, 배향제는 열확산 조성물내에서 그래핀의 배향성을 향상시키는 성분을 의미하며, 그래핀의 배향성이란 그래핀이 일정하게 배열되는 정도를 의미하고, 배향성 향상이란 배향제를 첨가하기 전의 그래핀 배향성 대비 첨가 후의 그래핀 배향성이 좋아져서 결과적으로 열방사율이 증가하는 경우를 의미한다.
The thermal diffusion layer may be formed of a thermal diffusion composition including 10 to 60% by weight of graphene, 10 to 70% by weight of an organic binder, 0.1 to 8% by weight of a dispersant, and a solvent. The present invention can bring excellent thermal radiation characteristics by using graphene. Moreover, by using an aligning agent, the orientation of graphene can be improved and it can bring about excellent thermal conductivity and electrical conductivity. Here, the alignment agent means a component that improves the orientation of graphene in the thermal diffusion composition, and the orientation of graphene means the degree to which graphene is uniformly aligned, and the improvement in orientation is graphene orientation before adding the alignment agent. It means that the graphene orientation after contrast addition is improved, resulting in an increase in thermal emissivity.
상기 그래핀은 열방사 특성을 더욱 높이기 위해 사용된다. 그래핀은 열전도율이 4500~5300W/mk로 매우 우수한 것으로 알려져 있다. 그래핀은 전체 조성물에서 1 내지 60 중량% 사용될 수 있다. 1 중량% 미만에서는 열방사 특성이 낮으며, 60 중량%를 초과하는 경우 분산성이나 저장 안정성이 떨어질 수 있다. The graphene is used to further increase the thermal radiation characteristics. Graphene is known to have excellent thermal conductivity of 4500 ~ 5300W / mk. Graphene can be used from 1 to 60% by weight in the total composition. If it is less than 1% by weight, the thermal radiation property is low, and if it exceeds 60% by weight, dispersibility or storage stability may be deteriorated.
그래핀은 표면에 열방사 특성을 저해하는 작용기가 존재할 수 있다. 이 경우 그래핀을 사용하여도 원하는 열방사 특성을 얻지 못할 수 있다. 따라서, 바람직하기로는 사용하는 그래핀은 환원 전처리 과정을 통하여 상기 작용기를 상당수 제거하는 것이 좋다. 일례로서, 그래핀을 히드라진, 나트륨 하이드라이드, 하이드로퀴논, 나트륨 보로하이드라이드, 아스코빅산, 및 글루코스 중 적어도 하나 이상을 이용하여 환원시키고, 수소분자를 포함하는 환원성 가스로 재차 환원시켜 전처리하는 것이 좋다. 특히, 그래핀은 C/O 비율이 10 이상이고, C/N 비율이 30 이상이거나 질소가 존재하지 않도록 전처리하는 것이 좋다. Graphene may have a functional group on the surface that inhibits the thermal radiation properties. In this case, even using graphene may not achieve the desired thermal radiation characteristics. Therefore, it is preferable that the graphene to be used preferably removes many of the functional groups through a reduction pretreatment process. As an example, it is preferable to reduce the graphene using at least one or more of hydrazine, sodium hydride, hydroquinone, sodium borohydride, ascorbic acid, and glucose, and reduce the graphene again with a reducing gas containing hydrogen molecules to pretreat. . In particular, it is preferable that the graphene has a C / O ratio of 10 or more, and a C / N ratio of 30 or more or pretreatment such that nitrogen is not present.
상기 그래핀은 평균적으로 2층 내지 10층 범위내인 것이 좋다. 다만, 이에 제한되는 것은 아니며, 단층인 것을 사용할 수도 있다. 10층을 넘어서는 경우에는 열방사 특성이 떨어질 수 있다. 상기 그래핀은 제한되지 않으나 평균 입경이 100㎚ ~ 25㎛ 범위내인 것을 사용할 수 있다.
The graphene is preferably in the range of 2 to 10 layers on average. However, the present invention is not limited thereto, and a single layer may be used. In the case of more than 10 layers, the thermal radiation property may be degraded. The graphene is not limited, but an average particle diameter of 100 nm to 25 μm may be used.
본 발명은 필요에 따라 그래핀만을 사용하는 경우의 제조 단가를 보조하기 위해 그래파이트를 선택적으로 사용할 수 있다. 그래파이트는 1 내지 40 중량% 사용될 수 있으며, 바람직하기로는 5 내지 40 중량% 사용될 수 있다. 5 중량% 미만의 경우에는 제조 단가 절감 측면에서 효과가 미미하며, 40 중량%를 초과하는 경우에는 열방사 특성이 떨어지며 분산성이나 저장 안정성에 문제가 있을 수 있다. 그래파이트의 평균 입경은 제한되지 않으나 1~5㎛인 입자를 사용할 수 있다.
According to the present invention, graphite may be selectively used to aid the manufacturing cost when only graphene is used as needed. Graphite may be used 1 to 40% by weight, preferably 5 to 40% by weight. If the amount is less than 5% by weight, the effect of reducing the manufacturing cost is insignificant, and if it exceeds 40% by weight, the thermal radiation property is lowered, there may be a problem in dispersibility or storage stability. The average particle diameter of graphite is not limited, but particles having a size of 1 to 5 μm may be used.
상기 배향제는 그래핀의 배향성을 향상시킬 수 있는 성분이라면 제한되지 않는다. 바람직하기로는 탄소수 6 내지 20의 지방산을 사용하는 것이 좋다. 예상컨대, 지방산의 카르복실기가 그래핀과 결합된 후 그래핀을 평면 방향으로 더욱 배향시키는 것으로 생각된다. 그래핀이 평면 방향으로 더욱 배향됨으로써 그래핀간의 접촉면적이 넓어지게 되고 접촉 저항(contact resistance)이 줄어들게 되므로 열전도성이 향상되고 전기 전도도가 증가하게 된다. The aligning agent is not limited as long as it is a component capable of improving the orientation of graphene. Preferably, fatty acids having 6 to 20 carbon atoms are used. It is contemplated that the graphene is more orientated in the planar direction after the carboxyl groups of the fatty acids have been combined with the graphene. As the graphene is more oriented in the planar direction, the contact area between the graphenes becomes wider and the contact resistance decreases, thereby improving thermal conductivity and increasing electrical conductivity.
배향제는 일례로서, 스테아릭산, 라우릭산, 미리스틱산, 팔미틱산, 올레산, 리놀렌산, 아라키돈산 중에서 적어도 하나 이상을 포함할 수 있다.
The alignment agent may include at least one of stearic acid, lauric acid, myristic acid, palmitic acid, oleic acid, linolenic acid, arachidonic acid, as an example.
상기 유기 바인더는 10 내지 70 중량%로 배합될 수 있다. 열확산 조성물 중 유기 바인더의 함량이 10중량부 미만이면, 도막 물성의 향상효과가 부족하며, 70 중량부를 초과하면 열전도성이 저하되어 바람직하지 않다.
The organic binder may be blended in 10 to 70% by weight. If the content of the organic binder in the thermal diffusion composition is less than 10 parts by weight, the effect of improving the coating film properties is insufficient, and if it exceeds 70 parts by weight, the thermal conductivity is lowered, which is not preferable.
상기 유기 바인더는 제한되지 않으나 구체적인 일례로서 에폭시계 수지, 아크릴계 수지, 하이드로카본계 수지, 폴리에스테르계 수지, 비닐계 수지, 우레탄계 수지, 우레탄 아크릴레이트계 수지 등을 포함하여 사용할 수 있으며, Tg가 0℃ ~ 60℃ 범위내인 유기 바인더를 사용할 수 있다. The organic binder is not limited, but specific examples thereof include epoxy resins, acrylic resins, hydrocarbon resins, polyester resins, vinyl resins, urethane resins, urethane acrylate resins, and the like. Organic binders within the range of 0 ° C. to 60 ° C. can be used.
또한, 상기 유기 바인더는 제한되지 않으나 Tg가 50℃ 이상인 고 Tg 유기 바인더와 Tg가 25℃ 미만인 저 Tg 유기 바인더를 함께 사용할 수 있다. 고 Tg 바인더는 열확산 시트의 강도나 물성 등의 기계적 물성을 제공하기 위해 필요하며, 저 Tg 바인더는 작업 중에 갈라짐을 방지하고 유연성을 제공하여 굽힘성이나 내구성, 신축성을 제공할 수 있다. 또한, 고 Tg 유기 바인더는 Tg가 60~100℃ 범위일 수 있으며, 저 Tg 유기 바인더는 Tg가 -15℃ 이하일 수 있다. 상기 고 Tg 유기 바인더는 에폭시 레진계일 수 있으며, 상기 저 Tg 유기 바인더는 폴리에스터 수지계일 수 있다. In addition, the organic binder is not limited, but a high Tg organic binder having a Tg of 50 ° C. or more and a low Tg organic binder having a Tg of less than 25 ° C. may be used together. High Tg binders are required to provide mechanical properties such as the strength and physical properties of the thermal diffusion sheet, while low Tg binders can provide flexibility and flexibility by preventing cracking during operation and providing flexibility. In addition, the high Tg organic binder may have a Tg range of 60 to 100 ° C., and the low Tg organic binder may have a Tg of −15 ° C. or less. The high Tg organic binder may be epoxy resin based, and the low Tg organic binder may be polyester resin based.
상기 고 Tg 유기 바인더는 제한되지 않으나 열확산 조성물 전체 중량 대비 1 내지 15 중량% 포함되고, 상기 저 Tg 유기 바인더는 제한되지 않으나 전체 중량 대비 4 내지 35 중량% 포함될 수 있다. 고 Tg 유기 바인더 대비 저 Tg 유기 바인더의 함량이 더 높을 수 있으며, 특히 1.5~10배 더 사용될 수 있다.
The high Tg organic binder is not limited but may be included in an amount of 1 to 15 wt% based on the total weight of the thermal diffusion composition, and the low Tg organic binder may be included in an amount of 4 to 35 wt% based on the total weight. The content of the low Tg organic binder may be higher than that of the high Tg organic binder, and may be used 1.5 to 10 times more.
상기 용제는 200℃ 이상의 고비점을 갖는 용제인 것이 좋다. 200℃ 미만의 비점을 갖는 용제만 사용하는 경우에는 열확산 조성물로 열확산 시트 제조시에 작업성이 떨어지거나 작업 중 갈라짐이 발생할 수 있다.
It is preferable that the said solvent is a solvent which has a high boiling point of 200 degreeC or more. When only a solvent having a boiling point of less than 200 ° C. is used, workability may be degraded or cracking may occur during the production of the thermal diffusion sheet with the thermal diffusion composition.
상기 분산제는 제한되지 않으며, 도료나 페이스트에 사용되는 분산제를 사용할 수 있다. 양쪽성 분산제가 좋으며, 산가와 아민가가 높은 분산제가 좋을 수 있다.
The dispersant is not limited and may be a dispersant used in paints and pastes. Amphoteric dispersants are good and dispersants with high acid and amine values can be good.
기타 필요에 따라 다양한 첨가제가 추가될 수 있으며 제한되지 않는다.
Various additives may be added according to other needs and are not limited.
이하 제조예 및 실시예를 통하여 보다 상세하게 설명한다. 하기의 실시예는 본 발명의 예시 목적을 위한 것이며 특허청구범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
Hereinafter, the preparation examples and examples will be described in more detail. The following examples are for illustrative purposes of the present invention and are not intended to limit the claims.
<실시예> <Examples>
그래핀 환원 전처리Graphene Reduction Pretreatment
그래핀(Graphene)을 히드라진 0.1M 수용액에 2시간 80℃에서 교반하여 그래핀 환원물을 형성시켰다. 환원된 그래핀을 D.I water로 세척하고 80℃에서 24시간 건조하였다. 건조된 분말을 아르곤(95vol%)/수소(5vol%) 환원가스를 10000h-1의 부피유량으로 흘려보낸 후 1000℃의 고온으로 환원분위기를 형성하여 잔류 carbonyl 기와 carboxyl 기를 환원시켜 환원 전처리가 완료된 그래핀을 얻었다. 얻어진 그래핀을 원소분석기로 분석한 결과 C/O 비율은 10.5, C/N 비율은 32 이었다.
Graphene was stirred in an aqueous solution of hydrazine 0.1M at 80 ° C. for 2 hours to form a graphene reduction product. The reduced graphene was washed with DI water and dried at 80 ° C. for 24 hours. After argon (95vol%) / hydrogen (5vol%) reducing gas was flowed at a volume flow rate of 10000h -1, the dried powder was formed at a high temperature of 1000 ° C to reduce residual carbonyl and carboxyl groups. Got a pin. As a result of analyzing the obtained graphene with an element analyzer, the C / O ratio was 10.5 and the C / N ratio was 32.
열확산 조성물의 제조Preparation of Thermal Diffusion Composition
<제조예 1> ≪ Preparation Example 1 &
환원 전처리된 그래핀(Graphene) 분말 40g, 에폭시 레진(epoxy resin) 7g, 폴리에스터 수지(polyester resin) 13g, 글리콜 에테르 에스터 계열 솔벤트(Glycol ether ester type solvent) 44.5g, 분산제 5g, 배향제로서 스테아릭산 0.5g을 혼합한 다음 3 roll mill 분산 작업을 실시하여 열확산 조성물을 제조하였다.
40 g of reduced pretreated graphene powder, 7 g of epoxy resin, 13 g of polyester resin, 44.5 g of glycol ether ester type solvent, 5 g of dispersant, stearate as an alignment agent 0.5 g of lactic acid was mixed and then subjected to a 3 roll mill dispersion operation to prepare a thermal diffusion composition.
<제조예 2> ≪ Preparation Example 2 &
환원 전처리된 그래핀(Graphene) 분말 30g, 그래파이트 10g, 에폭시 레진(epoxy resin) 7g, 폴리에스터 수지(polyester resin) 13g, 글리콜 에테르 에스터 계열 솔벤트(Glycol ether ester type solvent) 44.5g, 분산제 5g, 배향제로서 스테아릭산 0.5g을 혼합한 다음 3 roll mill 분산 작업을 실시하여 열확산 조성물을 제조하였다.
30 g of reduced pretreated graphene powder, 10 g of graphite, 7 g of epoxy resin, 13 g of polyester resin, 44.5 g of glycol ether ester type solvent, 5 g of dispersant, orientation 0.5 g of stearic acid was mixed and then subjected to a 3 roll mill dispersion operation to prepare a thermal diffusion composition.
<제조예 3> ≪ Preparation Example 3 &
환원 전처리된 그래핀(Graphene) 분말 40g, 에폭시 레진(epoxy resin) 7g, 폴리에스터 수지(polyester resin) 13g, 글리콜 에테르 에스터 계열 솔벤트(Glycol ether ester type solvent) 44.5g, 분산제 5g, 배향제로서 팔미틱산 0.5g을 혼합한 다음 3 roll mill 분산 작업을 실시하여 열확산 조성물을 제조하였다.
40 g of reduced pretreated graphene powder, 7 g of epoxy resin, 13 g of polyester resin, 44.5 g of glycol ether ester type solvent, 5 g of dispersant, Palmi as an alignment agent 0.5 g of tic acid was mixed and then subjected to a 3 roll mill dispersion operation to prepare a thermal diffusion composition.
<제조예 4> ≪ Preparation Example 4 &
환원 전처리된 그래핀(Graphene) 분말 40g, 에폭시 레진(epoxy resin) 7g, 폴리에스터 수지(polyester resin) 13g, 글리콜 에테르 에스터 계열 솔벤트(Glycol ether ester type solvent) 44.5g, 분산제 5g, 배향제로서 스테아릭산 2g을 혼합한 다음 3 roll mill 분산 작업을 실시하여 열확산 조성물을 제조하였다.
40 g of reduced pretreated graphene powder, 7 g of epoxy resin, 13 g of polyester resin, 44.5 g of glycol ether ester type solvent, 5 g of dispersant, stearate as an alignment agent 2 g of lactic acid was mixed and then subjected to a 3 roll mill dispersion operation to prepare a thermal diffusion composition.
<제조예 5> ≪ Production Example 5 &
제조예 1에서, 배향제를 사용하지 않은 것을 제외하고는 동일하게 제조하였다.
In Preparation Example 1, the same preparation was carried out except that no alignment agent was used.
<제조예 6> ≪ Production Example 6 &
제조예 5에서, 환원 전처리 하지 않은 그래핀을 사용한 것을 제외하고는 동일하게 제조하였다.
In Preparation Example 5, it was prepared in the same manner except that graphene was not reduced pretreatment.
<비교제조예 1> <Comparative Production Example 1>
제조예 5에서, 그래핀 대신에 그래파이트를 동일한 함량으로 사용한 것을 제외하고는 동일하게 제조하였다.
In Preparation Example 5, it was prepared in the same manner except that graphite was used in the same amount instead of graphene.
상기의 제조예 1~6, 비교제조예 1의 열확산 조성물을 전지 외장재의 베이스 기재로 사용되는 재료와 동일한 알루미늄 호일에 인쇄한 후 특성을 측정하여 하기의 표 1에 나타내었다.
The thermal diffusion compositions of Preparation Examples 1 to 6 and Comparative Production Example 1 were printed on the same aluminum foil as the material used as the base substrate of the battery packaging material, and then the properties thereof were measured and shown in Table 1 below.
전처리×40
Pretreatment ×
(W/mk)Thermal conductivity
(W / mk)
표 1에서 드러나듯이, 그래파이트를 사용한 경우에 비하여 그래핀을 사용한 경우가 방열 특성이 우수하였다. 특히, 배향제를 함유한 경우, 환원 전처리한 그래핀을 사용하는 경우에는 전기전도도 및 열전도율이 현저히 좋아지는 것을 확인할 수 있었다. 따라서, 본 발명의 열확산 조성물로 전지 외장재의 열확산층에 사용하는 것은 매우 유용하다.
As shown in Table 1, the graphene was superior to the heat dissipation characteristics compared to the graphite. In particular, in the case of containing the alignment agent, it was confirmed that the electrical conductivity and the thermal conductivity were remarkably improved when using graphene subjected to reduction pretreatment. Therefore, it is very useful to use the thermal-diffusion layer of a battery exterior material with the thermal-diffusion composition of this invention.
110: 전지 외장재
111: 베이스 기재
112: 열확산층
113: 절연층 110: battery exterior material
111: base substrate
112: thermal diffusion layer
113: insulation layer
Claims (13)
상기 베이스 기재의 일면 또는 양면에 형성된 열확산층;을 포함하여 이루어진 전지 외장재로서,
상기 열확산층은 그래핀(Graphene) 10 내지 60 중량%, 유기 바인더 10 내지 70 중량%, 분산제 0.1 내지 8 중량% 및 용제를 포함하여 이루어진 열확산 조성물로 형성된 전지 외장재.
A base substrate;
A battery exterior material comprising; a heat diffusion layer formed on one or both sides of the base substrate,
The thermal diffusion layer is formed of a thermal diffusion composition comprising 10 to 60% by weight of graphene, 10 to 70% by weight of an organic binder, 0.1 to 8% by weight of a dispersant and a solvent.
상기 열확산층은 베이스 기재의 일면에 형성되고, 베이스 기재의 반대면에는 절연층이 형성된 것을 특징으로 하는 전지 외장재.
The method of claim 1,
The thermal diffusion layer is formed on one surface of the base substrate, the battery packaging material, characterized in that the insulating layer is formed on the opposite side of the base substrate.
상기 베이스 기재는 알루미늄(Al), 철(Fe), 탄소(C), 크롬(Cr), 망간(Mn), 니켈(Ni) 중에서 적어도 하나 이상 포함된 금속판인 것을 특징으로 하는 전지 외장재.
The method of claim 1,
The base substrate is a battery packaging material, characterized in that the metal plate containing at least one of aluminum (Al), iron (Fe), carbon (C), chromium (Cr), manganese (Mn), nickel (Ni).
상기 열확산 조성물은 배향제 0.1 내지 10 중량%를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전지 외장재.
The method of claim 1,
The thermal diffusion composition further comprises 0.1 to 10% by weight of the alignment agent.
상기 배향제로는 탄소수 6 내지 20의 지방산을 포함하는 것을 특징으로 하는 전지 외장재.
5. The method of claim 4,
The battery pack member, characterized in that the aligning agent contains a fatty acid having 6 to 20 carbon atoms.
상기 배향제는 스테아릭산, 라우릭산, 미리스틱산, 팔미틱산, 올레산, 리놀렌산, 아라키돈산 중에서 적어도 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전지 외장재.
The method of claim 5,
Wherein the alignment agent comprises at least one of stearic acid, lauric acid, myristic acid, palmitic acid, oleic acid, linolenic acid, and arachidonic acid.
상기 그래핀은 히드라진, 나트륨 하이드라이드, 하이드로퀴논, 나트륨 보로하이드라이드, 아스코빅산, 및 글루코스 중 적어도 하나 이상을 이용하여 환원시키고, 수소분자를 포함하는 환원성 가스로 재차 환원시켜 전처리한 것을 특징으로 하는 전지 외장재.
The method of claim 1,
The graphene is reduced by using at least one or more of hydrazine, sodium hydride, hydroquinone, sodium borohydride, ascorbic acid, and glucose, and reduced by a reducing gas containing hydrogen molecules again to pretreatment. Battery exterior material.
상기 그래핀은 평균적으로 2층 내지 10층 범위내인 것을 특징으로 하는 전지 외장재.
The method of claim 1,
The graphene battery cell, characterized in that in the range of 2 to 10 layers on average.
상기 그래핀은 평균 입경이 100㎚ ~ 25㎛ 범위내인 것을 특징으로 하는 전지 외장재.
The method of claim 1,
The graphene is a battery packaging material, characterized in that the average particle diameter is in the range of 100nm ~ 25㎛.
상기 그래핀은 C/O 비율이 10 이상이고, C/N 비율이 30 이상인 것을 특징으로 하는 전지 외장재.
The method of claim 1,
The graphene has a C / O ratio of 10 or more, the C / N ratio of 30 or more battery cell, characterized in that.
상기 유기 바인더는, Tg가 0℃ ~ 60℃ 범위내인 유기 바인더를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 전지 외장재.
The method of claim 1,
The organic binder is a battery packaging material, characterized in that Tg comprises an organic binder in the range of 0 ℃ ~ 60 ℃.
상기 용제는 200℃ 이상의 고비점을 갖는 용제인 것을 특징으로 하는 전지 외장재.
The method of claim 1,
The solvent is a battery packaging material, characterized in that the solvent having a high boiling point of 200 ℃ or more.
상기 전지부를 수납하는 수납부를 구비한 외장재를 포함하고,
상기 외장재는 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항의 전지 외장재인 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지. A battery part including a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte,
An outer material having an accommodating part for accommodating the battery part,
The exterior material is a lithium secondary battery, characterized in that the battery exterior material of any one of claims 1 to 12.
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KR1020120028603A KR20130106933A (en) | 2012-03-21 | 2012-03-21 | Battery case having heat-radiating layer and battery |
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---|---|---|---|---|
CN110034356A (en) * | 2019-04-28 | 2019-07-19 | 北京立博泰业科技有限公司 | A kind of graphene heating layer battery heating and thermal insulation sheath and preparation method thereof |
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-
2012
- 2012-03-21 KR KR1020120028603A patent/KR20130106933A/en not_active Application Discontinuation
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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A201 | Request for examination | ||
E902 | Notification of reason for refusal | ||
E601 | Decision to refuse application |