KR20110061492A - Structure of graphene and inorganic material, and electrical device comprising the same - Google Patents

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Abstract

PURPOSE: The stacking structure of graphene and inorganic materials and an electric element including the same are provided to improve the movement efficiency of electric charges by reducing defects between the interface of the graphene and the inorganic materials. CONSTITUTION: The stacking structure of graphene and inorganic materials includes graphene and inorganic materials containing crystalline. At least one crystal surface of the inorganic materials is in parallel with the reference surface of the graphene. A substrate is further arranged on the grapheme. The inorganic materials are one or more selected from a group including Ge, Si, Sn, SiC, AlAs, AlP, AlSb, Al2O3, BP, GaAs, GaN, GaP, GaSb, GaNO, InN, InNO, InAs, InP, InSb, CdS, CdSe, CdTe, ZnO, ZnS, ZnSe, ZnTe, PbS, PbTe, AlN, BN, BNO, MgS, MgSe, and MgTe.

Description

그라펜 및 무기물의 적층 구조체 및 이를 구비한 전기소자{Structure of graphene and inorganic material, and electrical device comprising the same}Structure of graphene and inorganic material, and electrical device comprising the same

그라펜 및 무기물의 적층 구조체 및 이를 구비한 전기소자에 관한 것으로, 전하 이동이 원활하게 되어 소자의 전기적 특성을 향상하는 것이 가능하며 경제성이 우수한 그라펜 및 무기물의 적층 구조체 및 이를 구비한 전기소자에 관한 것이다.The present invention relates to a lamination structure of graphene and an inorganic material and an electric device having the same. It is about.

일반적으로 그래파이트(graphite)는 탄소 원자가 6각형 모양으로 연결된 판상의 2차원 그라펜 시트(graphene sheet)가 적층되어 있는 구조이다. 최근 그래파이트로부터 한층 또는 수층의 그라펜을 벗겨 내어, 상기 시트의 특성을 조사한 결과 기존의 물질과 다른 매우 유용한 특성이 발견되었다.In general, graphite (graphite) is a structure in which a plate-shaped two-dimensional graphene sheet (graphene sheet) in which carbon atoms are connected in a hexagonal shape is stacked. Recently, one or more layers of graphene were stripped from graphite and the properties of the sheet were examined to find very useful properties that differ from existing materials.

상기 그라펜의 경우, 주어진 두께의 그라펜의 결정 방향성에 따라서 전기적 특성이 변화하므로 선택 방향으로 전기적 특성을 발현시킬 수 있다. 이러한 그라펜의 특징은 향후 탄소계 전기 소자 또는 탄소계 전자기 소자 등에 적용될 수 있다.In the case of the graphene, since the electrical characteristics change according to the crystal orientation of the graphene having a given thickness, the electrical characteristics may be expressed in a selection direction. The characteristics of the graphene may be applied to a carbon-based electric device or a carbon-based electromagnetic device in the future.

그러나 상기 그라펜에 물질을 적층하여 소자를 제조할 경우, 그라펜과 적층된 물질 사이의 계면 구조는 소자의 특성에 많은 영향을 미치게 된다. 또한 그라펜과 적층된 물질 사이의 전하 이동이 수반될 경우, 상기 계면의 결함은 그라펜과 적층된 물질 사이의 계면 저항으로 작용하게 된다. 따라서 그라펜의 우수한 전도 특성을 효과적으로 이용하기 위해서는 상기 계면 결함이 최소화된 구조체를 개발할 필요가 있다.However, when the device is manufactured by laminating a material on the graphene, the interface structure between the graphene and the stacked material has a great influence on the characteristics of the device. In addition, when a charge transfer between the graphene and the stacked material is involved, the defect of the interface acts as an interface resistance between the graphene and the stacked material. Therefore, in order to effectively use the excellent conduction characteristics of graphene, it is necessary to develop a structure in which the interface defect is minimized.

이에 일구현예에서 해결하고자 하는 기술적 과제는 계면결함이 최소화되어 계면저항이 감소하며 경제성이 우수한 그라펜 및 무기물의 적층 구조체를 제공하는 것이다.Accordingly, the technical problem to be solved in one embodiment is to provide a laminated structure of graphene and inorganic materials having excellent interface efficiency due to minimized interface defects and reduced interface resistance.

일구현예에서 해결하고자 하는 또 다른 기술적 과제는 상기 적층 구조체를 채용한 다양한 전기 소자를 제공하는 것이다.Another technical problem to be solved in one embodiment is to provide various electrical devices employing the laminated structure.

일태양에 따르면, 상기 그라펜 및 무기물 함유 구조체는,According to one embodiment, the graphene and the inorganic-containing structure,

그라펜; 및 결정계(crystal system)을 갖는 무기물;을 포함하며,Graphene; And an inorganic material having a crystal system;

상기 무기물의 적어도 하나의 결정면(crystal plane)은 상기 그라펜의 (0001) 기준면에 평행하게 배향될 수 있다.At least one crystal plane of the inorganic material may be oriented parallel to the (0001) reference plane of the graphene.

일구현예에 따르면, 상기 구조체는 그라펜 상에 기판을 더 구비할 수 있다.According to one embodiment, the structure may further include a substrate on the graphene.

일구현예에 따르면, 상기 무기물의 결정면은 육각형, 오각형, 사각형의 원자 배열을 가질 수 있다.According to one embodiment, the crystal surface of the inorganic material may have an atomic arrangement of hexagonal, pentagonal, square.

일구현예에 따르면, 상기 무기물의 결정계는 등축정계(cubic system), 정방정계(tetragonal system), 육방정계(hexagonal system), 사방정계(orthorhomic system), 삼방정계(trigonal system), 단사정계(monoclinic system), 또는 삼사정계(triclinic system) 중 하나 이상이 될 수 있다.According to one embodiment, the inorganic crystal system is an cubic system, a tetragonal system, a tetragonal system, a hexagonal system, an orthorhomic system, a trigonal system, a monoclinic system. system, or one or more of the triclinic system.

일구현예에 따르면, 상기 무기물은 Ge, Si, Sn, SiC, AlAs, AlP, AlSb, Al2O3, BP, GaAs, GaN, GaP, GaSb, GaNO, InN, InNO, InAs, InP, InSb, CdS, CdSe, CdTe, ZnO, ZnS, ZnSe, ZnTe, PbS, PbTe, AlN, BN, BNO, MgS, MgSe, 또는 MgTe 으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상일 수 있다.According to one embodiment, the inorganic material is Ge, Si, Sn, SiC, AlAs, AlP, AlSb, Al 2 O 3 , BP, GaAs, GaN, GaP, GaSb, GaNO, InN, InNO, InAs, InP, InSb, It may be at least one selected from the group consisting of CdS, CdSe, CdTe, ZnO, ZnS, ZnSe, ZnTe, PbS, PbTe, AlN, BN, BNO, MgS, MgSe, or MgTe.

일구현예에 따르면, 상기 무기물은 ZnO, GaN, Al2O3 또는 이들의 조합물일 수 있다.According to one embodiment, the inorganic material may be ZnO, GaN, Al 2 O 3 or a combination thereof.

일구현예에 따르면, 상기 무기물의 육각형 원자배열에서 1번과 3번에 위치한 두 원자 사이의 길이는, 그라펜을 구성하는 육각 단위체의 1번과 4번에 위치한 탄소원자 사이의 길이의 -20% 내지 20%의 범위를 가질 수 있다.According to one embodiment, the length between the two atoms located at positions 1 and 3 in the hexagonal atomic arrangement of the mineral is -20 of the length between the carbon atoms at positions 1 and 4 of the hexagonal units constituting the graphene. It may range from% to 20%.

일구현예에 따르면, 상기 무기물의 육각형 원자 배열의 단축과 상기 그라펜의 장축은 동일 방향으로 배향될 수 있다.According to one embodiment, the short axis of the hexagonal atomic arrangement of the inorganic material and the long axis of the graphene may be oriented in the same direction.

일구현예에 따르면, 상기 무기물은 에피택시 형태로 그라펜 상에 적층될 수 있다.According to one embodiment, the inorganic material may be laminated on the graphene in the form of epitaxy.

일구현예에 따르면, 상기 그라펜은 시트 형태로서 1mm2 이상의 면적을 가질 수 있다.According to one embodiment, the graphene may have an area of 1 mm 2 or more in the form of a sheet.

일태양에 따르면, 상기 구조체는 각종 전기 소자에 채용할 수 있다.According to one embodiment, the structure can be employed in various electrical devices.

일태양에 따른 구조체는,Structure according to one embodiment,

표면을 가지는 기판; 결정계를 가지는 무기물로서, 상기 결정계의 적어도 하나의 결정면이 상기 기판의 표면에 평행하게 배향되는 무기물; 상기 기판의 표면 및 무기물 사이에 위치한 그라펜을 포함할 수 있다.A substrate having a surface; An inorganic material having a crystal system, the inorganic material of which at least one crystal surface of the crystal system is oriented parallel to the surface of the substrate; It may include a graphene located between the surface of the substrate and the inorganic material.

상기 그라펜 및 무기물 함유 구조체는 계면 사이의 결함이 최소화되어 계면 저항이 감소하므로 전하 이동 효율을 증가시키는 것이 가능하며, 경제성이 우수한 그라펜을 사용하므로 각종 전기 소자, 예를 들어 LED, 태양전지, 전력 소자 등에 활용가능하다.The graphene and the inorganic-containing structure is possible to increase the charge transfer efficiency because the interface resistance is reduced by minimizing defects between the interface, and because of the economical use of graphene, various electrical devices, for example, LED, solar cell, It can be utilized for power devices.

도 1은 육방 정계의 면가지수를 나타내는 개략도이다.
도 2a 및 2b는 그라펜과 무기물의 계면 배향 상태를 나타내는 개략도이다.
도 3a 및 3b는 그라펜 및 무기물의 6각형 단위체의 축 길이를 나타내는 개략도이다.
도 4는 그라펜과 무기물이 적층된 원자 상태를 나타내는 개략도이다.
도 5는 실시예 1에서 얻어진 그라펜의 표면에서 수직으로 성장한 ZnO의 나노로드를 나타내는 SEM사진이다.
도 6은 실시예 1에서 얻어진 ZnO 나노로드와 그라펜 사이의 계면을 TEM으로 분석한 결과를 나타낸다.
도 7은 실시예 2에서 얻어진 나노전력소자의 특성을 평가한 결과를 나타낸다1 is a schematic diagram showing a surface index of a hexagonal system.
2A and 2B are schematic diagrams showing an interface alignment state of graphene and an inorganic material.
3A and 3B are schematic views showing the axial lengths of the hexagonal units of graphene and minerals.
4 is a schematic diagram showing an atomic state in which graphene and an inorganic material are stacked.
FIG. 5 is a SEM photograph showing nanorods of ZnO grown vertically on the surface of graphene obtained in Example 1. FIG.
6 shows the results of analyzing the interface between the ZnO nanorods and the graphene obtained in Example 1 by TEM.
7 shows the results of evaluating the characteristics of the nanopower device obtained in Example 2.

본 발명의 일태양에 따른 그라펜 및 무기물 함유 구조체는 그라펜; 및 결정계(crystal system)을 갖는 무기물;을 포함하며, 상기 무기물의 적어도 하나의 결정면(crystal plane)이 상기 그라펜의 (0001) 기준면에 평행하게 배향된 형태를 가질 수 있다.Graphene and inorganic-containing structures according to one aspect of the present invention is graphene; And an inorganic material having a crystal system, wherein at least one crystal plane of the inorganic material may have a form oriented parallel to the (0001) reference plane of the graphene.

본 명세서에서 사용되는 "그라펜"이라는 용어는 복수개의 탄소원자들이 서로 공유결합으로 연결되어 폴리시클릭 방향족 분자를 형성한 것으로서, 상기 공유결합으로 연결된 탄소원자들은 기본 반복단위로서 6원환을 형성하나, 5원환 및/또는 7원환을 더 포함하는 것도 가능하다. 그 결과 상기 그라펜은 서로 공유결합된 탄소원자들(통상 sp2 결합)의 단일층으로서 보이게 된다. 상기 그라펜은 단일층으로 이루어질 수 있으나, 이들이 여러 개 서로 적층되어 복수층을 형성하는 것도 가능하며, 최대 100nm까지의 두께를 형성할 수 있다.The term "graphene" as used herein refers to a plurality of carbon atoms covalently linked to each other to form a polycyclic aromatic molecule, wherein the carbon atoms linked to the covalent bond form a six-membered ring as a basic repeating unit, It is also possible to further include a 5-membered ring and / or a 7-membered ring. As a result, the graphene appears as a single layer of covalently bonded carbon atoms (usually sp 2 bonds). The graphene may be formed of a single layer, but they may be stacked with each other to form a plurality of layers, and may form a thickness up to 100 nm.

상기 그라펜의 기본 단위체는 탄소 6개로 이루어진 6원환이며, 이와 같은 6원환이 판상으로 서로 연결된 후, 서로 적층된 구조를 갖는다. 이와 같은 6원환 구조체는 육각기둥 구조(hexagonal prism structure)와 유사하므로, 이와 동일한 면지수 및 방향지수가 적용될 수 있다. 상기 육각기둥의 단위표는 도 1에 도시한 바와 같이, 같은 평면에서 120°로 교차하고 있는 a1, a2, a3축과 이 평면에 수직한 c축을 갖게 된다. 따라서 면지수 및 방향지수는 이 4개의 축에 대응하는 4개의 지수를 갖게 되며, 예를 들어 Miller 지수에 의해 정의될 수 있다. 예를 들어 판상의 2차원 구조체인 상기 그라펜의 6원환의 기준면은 도1에 그림자 처리된 면으로 (0001)의 지수를 갖는다.The basic unit of the graphene is a six-membered ring composed of six carbons, and after such six-membered rings are connected to each other in a plate shape, they have a stacked structure. Since the six-membered ring structure is similar to the hexagonal prism structure, the same surface index and direction index may be applied. As shown in FIG. 1, the unit table of the hexagonal column has a 1 , a 2 , and a 3 axes intersecting at 120 ° in the same plane and a c axis perpendicular to the plane. Therefore, the surface index and the direction index have four indices corresponding to these four axes, and can be defined, for example, by Miller indices. For example, the reference plane of the six-membered ring of the graphene, which is a plate-shaped two-dimensional structure, has an index of (0001) as the plane shaded in FIG.

이와 마찬가지로 무기물, 예를 들어 금속이나 금속산화물의 경우는 다양한 결정계를 가질 수 있으며, 예를 들어 등축정계(cubic system), 정방정계(tetragonal system), 육방정계(hexagonal system), 사방정계(orthorhomic system), 삼방정계(trigonal system), 단사정계(monoclinic system), 또는 삼사정계(triclinic system) 등의 결정계를 가질 수 있다. 상기 결정계는 Miller 지수에 의해 정의되는 결정면들을 포함할 수 있다. 상기 무기물의 결정면은 단위구조로서 육각형, 오각형, 또는 사각형의 다양한 원자 배열을 가질 수 있다.Similarly, inorganic materials such as metals and metal oxides may have various crystal systems, for example, cubic system, tetragonal system, hexagonal system, orthorhomic system. ), A trigonal system, a monoclinic system, or a triclinic system. The crystal system may include crystal planes defined by Miller indices. The crystal plane of the inorganic material may have various atomic arrangements of hexagonal, pentagonal, or square as a unit structure.

일구현예에서, 다양한 결정계를 갖는 무기물의 적어도 하나의 결정면은 그라펜의 (0001) 기준면에 평행하게 배향될 수 있으며, 그 결과 무기물의 소정층이 상기 그라펜의 (0001)면에 실질적으로 평행하게 배열될 수 있다.In one embodiment, at least one crystal plane of the inorganic material having various crystal systems may be oriented parallel to the (0001) reference plane of graphene, such that a predetermined layer of inorganic material is substantially parallel to the (0001) plane of the graphene. Can be arranged.

이와 같은 구조체의 예를 도 2a 및 도 2b에 도시한다. 도 2a는 그라펜 상에 시트 형상의 무기물이 적층된 예를 도시하며, 그 계면 상에서 그라펜의 기준면인 (0001)면에 평행하게 무기물이 배열하고 있음을 알 수 있다. 막대(rod)형태로 적층된 도 2b의 경우도, 그 계면 상에서 그라펜의 기준면 (0001)면과 평행하게 무기물의 계면이 성장된 것임을 알 수 있다. 일구현예에서, 상기 그라펜은 에피탁시 구조를 가질 수 있으므로, 상기 무기물 막대 및 그라펜의 결정 구조는 실질적으로 동일 또는 유사한 배향을 가질 수 있다. 도 2a 및 도 2b를 참고할 때, 무기물의 일 결정면이 상기 그라펜의 (0001)면에 평행하도록 직접 배향되는 형태로 무기물이 형성(성장)될 수 있다.Examples of such structures are shown in FIGS. 2A and 2B. 2A illustrates an example in which sheet-shaped inorganic materials are stacked on graphene, and it can be seen that inorganic materials are arranged in parallel with the (0001) plane, which is a reference plane of graphene, on an interface thereof. In the case of FIG. 2B stacked in a rod form, it can be seen that the interface of the inorganic material is grown in parallel with the reference plane (0001) plane of the graphene on the interface. In one embodiment, since the graphene may have an epitaxy structure, the crystal structures of the inorganic rod and the graphene may have substantially the same or similar orientation. Referring to FIGS. 2A and 2B, an inorganic material may be formed (grown) in a form in which one crystal surface of the inorganic material is directly oriented so as to be parallel to the (0001) plane of the graphene.

소정 결정면이 상기 그라펜의 (0001)면에 평행하도록 상기 무기물을 배향시키기 위하여, 상기 구미물의 결정 구조는 단위구조로서 육각형, 오각형, 사각형의 원자 배열을 가질 수 있다.In order to orient the inorganic material so that a predetermined crystal plane is parallel to the (0001) plane of the graphene, the crystal structure of the gummi may have an atomic arrangement of hexagonal, pentagonal, and square as a unit structure.

상기 무기물의 비제한적 예로서는 Ge, Si, Sn, SiC, AlAs, AlP, AlSb, Al2O3, BN, BP, GaAs, GaN, GaP, GaSb, GaNO, InN, InNO, InAs, InP, InSb, CdS, CdSe, CdTe, ZnO, ZnS, ZnSe, ZnTe, PbS, PbTe, AlN, BNO, MgS, MgSe, 및 MgTe으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상을 들 수 있다.Non-limiting examples of the inorganic material include Ge, Si, Sn, SiC, AlAs, AlP, AlSb, Al 2 O 3 , BN, BP, GaAs, GaN, GaP, GaSb, GaNO, InN, InNO, InAs, InP, InSb, CdS , CdSe, CdTe, ZnO, ZnS, ZnSe, ZnTe, PbS, PbTe, AlN, BNO, MgS, MgSe, and MgTe.

상술한 바와 같이, 상기 무기물은 그라펜의 c-축 상에서 기준면과 평행하게 배향되며, 이와 같은 배향 상태에서 상기 무기물은 예를 들어 에피택시(epitaxy)한 구조로 성장하게 된다. 상기 에피택시한 구조는 그라펜의 장축과 무기물의 단축이 서로 인접하여 정렬되도록 배치된 구조를 의미하며, 상기 그라펜의 장축 및 무기물의 단축의 정의를 도 3a 및 도 3b에 도시한다. 도 3a는 그라펜의 6원환 단위체를 나타내며, 여기서 C1과 C4 사이의 길이를 그라펜의 장축으로 정의하며, 이는 대략적으로 2.852Å에 해당한다. 도 3b는 무기물 중 예를 들어 ZnO의 결정 구조 단위체를 나타내며, 여기서 1번과 3번에 위치한 산소 원자 사이의 길이를 단축으로 정의할 수 있고, 이는 대략적으로 3.261Å에 해당한다. 상기 그라펜의 장축과 무기물(ZnO)의 단축 사이의 길이차인 0.409Å은 대략적으로 그라펜의 장축을 기준으로 약 14.3%에 해당하므로, 상기 그라펜의 장축과 무기물의 단축의 길이가 유사한 값을 가짐을 알 수 있다. 하지만, 그라펜의 인접한 두 탄소원자 사이의 길이는 1.425Å이며, ZnO의 인접한 Zn-O 사이의 길이는 1.995Å로서 그 길이차인 0.570Å은 그라펜을 기준으로 약 40.0%에 해당한다.As described above, the inorganic material is oriented parallel to the reference plane on the c-axis of the graphene, and in such an alignment state, the inorganic material is grown into an epitaxial structure, for example. The epitaxial structure means a structure in which the long axis of the graphene and the short axis of the inorganic material are arranged to be adjacent to each other, and the definition of the long axis of the graphene and the short axis of the inorganic material is illustrated in FIGS. 3A and 3B. 3a shows the six-membered ring unit of graphene, where the length between C1 and C4 is defined as the long axis of graphene, which corresponds approximately to 2.852 mm 3. FIG. 3b shows a crystal structural unit of ZnO, for example, among inorganic materials, in which a length between oxygen atoms located at 1 and 3 may be defined as a short axis, which corresponds to approximately 3.261 μs. 0.409 mm, the difference in length between the major axis of graphene and the minor axis of inorganic material (ZnO), is approximately 14.3% based on the major axis of graphene, and thus the length of the major axis of graphene and the minor axis of inorganic material are similar. It can be seen that. However, the length between two adjacent carbon atoms of graphene is 1.425 kV, and the length between adjacent Zn-O of ZnO is 1.995 kPa and the difference of 0.570 kPa is about 40.0% based on graphene.

따라서 상기 그라펜과 무기물이 적층되는 경우, 무기물의 단축이 그라펜의 장축 상에 인접하여 정렬되도록 배향되며, 그에 따라 판상의 구조를 갖는 그라펜과 평행하게 무기물도 판상의 구조를 가지며 적층이 이루어질 수 있다.Therefore, when the graphene and the inorganic material is laminated, the short axis of the inorganic material is oriented so as to be aligned adjacent to the long axis of the graphene, so that the inorganic material has a plate-like structure and the lamination is made in parallel with the graphene having a plate-like structure. Can be.

상기 그라펜과 장축과 무기물의 단축의 길이차는 상기 그라펜의 장축길이를 기준으로 -20% 내지 20%의 범위를 사용할 수 있다. 상기 범위 내에서 그라펜의 장축과 무기물의 단축이 인접하여 정렬되도록 배향되는 것이 가능해질 수 있다.The length difference between the graphene, the long axis, and the short axis of the inorganic material may be in the range of -20% to 20% based on the long axis length of the graphene. It may be possible to align such that the long axis of the graphene and the short axis of the inorganic material are aligned adjacent to each other within the above range.

이와 같은 적층의 예를 도 4에 도시한다. 도 4에서 원으로 표시한 부분이 그라펜의 장축과 무기물의 단축이 정렬되어 일치하는 부분을 나타내며, 이와 같은 상호 작용에 따라 무기물의 평행한 배향이 이루어질 수 있게 된다. 도 4에 도시된 바와 같이, 그라펜의 모든 장축이 무기물의 단축과 정렬되어 일치하거나, 또는 무기물의 모든 단축이 그라펜의 장축과 정렬되어 일치해야 하는 것은 아니며, 이들의 일부가 일치하는 것도 물론 가능하다.An example of such a lamination is shown in FIG. The circled portion in FIG. 4 indicates a portion in which the long axis of the graphene and the short axis of the inorganic material are aligned to coincide with each other, and parallel orientation of the inorganic material may be achieved according to such interaction. As shown in FIG. 4, not all major axes of graphene are aligned with and coincide with the minor axis of the mineral, or not all minor axes of minerals are aligned with the major axis of the graphene, and some of them coincide. It is possible.

이와 같은 그라펜과 무기물이 평행한 구조에 따라서, 그라펜과 무기물의 배향성이 일정한 방향성을 가지게 될 가능성이 높아짐에 따라 상기 그라펜과 무기물의 계면 사이에 존재하는 결함이 최소화될 수 있다. 즉, 그라펜 상에 무기물을 적층할 경우, 무기물의 소정 결정면이 그라펜의 기준면인 (0001)면에 평행하지 않고, 상호 수직하거나 사선방향으로 성장할 가능성이 감소하게 되므로, 계면 상태에서 결함을 감소시킬 수 있게 된다.According to the structure in which the graphene and the inorganic material are parallel, defects existing between the graphene and the inorganic material may be minimized as the orientation of the graphene and the inorganic material is likely to have a constant orientation. In other words, when the inorganic material is laminated on the graphene, a predetermined crystal plane of the inorganic material is not parallel to the (0001) plane, which is the reference plane of the graphene, and the possibility of growth in the vertical or oblique directions is reduced, thereby reducing defects at the interface state. You can do it.

상기 구조체에서, 상기 무기물은 단원자층 내지 10cm의 범위로 적층하는 것이 가능하며, 그 구조는 로드(rod), 와이어, 박막, 벌크의 형태로 형성할 수 있으며, 예를 들어 나노로드, 나노와이어, 나노박막, 벌크의 형태로 형성할 수 있다.In the structure, the inorganic material can be laminated in the range of monoatomic layer to 10cm, the structure can be formed in the form of rods (wires), thin films, bulk, for example, nanorods, nanowires, It can be formed in the form of a nano thin film, bulk.

이와 같이 계면 결함이 최소화됨에 따라 상기 계면을 따라 전하이동이 발생할 경우, 상기 계면에서의 전하 이동 효율이 증가하게 되고 그에 따라 계면 저항이 감소하게 된다. 이와 같이 감소된 계면 저항은, 상기 그라펜과 무기물 함유 구조체를 채용한 각종 전기 소자, 예를 들어 발광다이오드(LED), 태양전지, 전력 소자 등의 효율을 증가시키게 된다.In this way, when charge transfer occurs along the interface as the interface defects are minimized, the charge transfer efficiency at the interface is increased, thereby reducing the interface resistance. This reduced interface resistance increases the efficiency of various electrical devices employing the graphene and the inorganic-containing structure, such as light emitting diodes (LEDs), solar cells, and power devices.

상기 그라펜 및 무기물 함유 구조체는 다양한 기판 상에 형성하는 것이 가능하며, 금속 기판, 비금속 기판 또는 이들의 적층 기판을 사용할 수 있다. 상기 비금속 기판은 무기질 기판으로서 예를 들어 Si 기판, 글래스 기판, GaN 기판, 실리카 기판, ITO기판 등을 사용할 수 있으며, 이들을 적층하여 실리콘층/실리카층과 같이 사용할 수 있다. 상기 비금속 기판으로서 유기질 기판은 플라스틱 기판 등을 사용할 수 있다. 상기 금속 기판으로서는 니켈 기판, 구리 기판 및 텅스텐 기판으로 이루어지는 군으로부터 선택된 하나 이상을 사용할 수 있다.The graphene and the inorganic-containing structure may be formed on various substrates, and a metal substrate, a nonmetal substrate, or a laminated substrate thereof may be used. The nonmetal substrate may be, for example, an Si substrate, a glass substrate, a GaN substrate, a silica substrate, an ITO substrate, or the like, and may be laminated and used together with a silicon layer / silica layer. As the non-metal substrate, an organic substrate may be a plastic substrate or the like. As the metal substrate, one or more selected from the group consisting of a nickel substrate, a copper substrate, and a tungsten substrate can be used.

상술한 그라펜 및 무기물 함유 구조체는 다음과 같이 제조할 수 있다.The graphene and the inorganic-containing structure described above can be prepared as follows.

우선 그라펜은 종래에 알려진 방법에 따라 제조하는 것이 가능하며, 예를 들어 한국특허공개 2009-0043418호에 기재된 방법에 따라 제조할 수 있다. 상기 그라펜은 1mm2 이상의 면적을 가질 수 있으며, 예를 들어 1mm2 내지 100m2의 면적 또는 1mm2 내지 25m2의 면적을 가질 수 있다. 또한 상기 그라펜은 단위면적 1mm2당 99% 이상의 영역에서 그라펜이 존재하며, 예를 들어 단위면적 1mm2 당 99% 내지 99.999%의 영역에서 존재할 수 있다. 이와 같은 존재범위에서 상기 그라펜은 균질하게 존재할 수 있으며, 그에 따라 균질한 전기적 특성 등을 나타낼 수 있다.First, the graphene can be prepared according to a conventionally known method, for example, it can be prepared according to the method described in Korean Patent Publication No. 2009-0043418. The graphene may have an area of 1 mm 2 or more, for example, an area of 1 mm 2 to 100 m 2 or an area of 1 mm 2 to 25 m 2 . In addition, the graphene is present in the region of 99% or more per 1 mm 2 unit area, for example, may be present in the region of 99% to 99.999% per 1 mm 2 unit area. The graphene may be present in a homogeneous range in such a range, and thus may exhibit homogeneous electrical properties.

상기 그라펜을 무기물을 포함한 용액 내에 침지하여 그라펜 상에서 무기물을 용액 성장을 실시할 수 있다. 이와 같은 용액내 성장에 따라 무기물은 그라펜의 기준면인 (0001)면에 평행하게 무기물의 일 결정면이 배향하여 성장할 수 있게 된다.The graphene may be immersed in a solution containing an inorganic material to effect solution growth of the inorganic material on the graphene. According to the growth in the solution, the inorganic material can be grown by aligning one crystal surface of the inorganic material in parallel to the (0001) plane which is the reference plane of the graphene.

상기 무기물 함유 용액에서 사용가능한 용매로서는 상기 무기물을 분산 또는 용해시킬 수 있는 것이라면 제한 없이 사용할 수 있으며, 에탄올, 메탄올, 아세톤, 물 등을 사용할 수 있으며, 그 농도는 0.001M 내지 1.0M의 범위를 갖가질 수 있다. The solvent usable in the inorganic-containing solution may be used without limitation as long as it can disperse or dissolve the inorganic material, and ethanol, methanol, acetone, water, and the like may be used, and the concentration may be in the range of 0.001M to 1.0M. Can have

상기 무기물의 성장은 50 내지 100℃의 온도범위에서 10분 내지 4시간 동안 수행할 수 있다.Growth of the inorganic material may be performed for 10 minutes to 4 hours in a temperature range of 50 to 100 ℃.

상기 그라펜은 상술한 바와 같은 다양한 기판 상에 미리 형성한 후, 여기에 무기물을 적층하는 것도 가능하다.The graphene may be previously formed on various substrates as described above, and then inorganic materials may be laminated thereon.

이하에서 실시예를 들어 본 발명을 보다 상세하게 설명하나 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples, but the present invention is not limited thereto.

실시예 1Example 1

본 연구는 Zinc acetate[(C2H3O2)2Zn] 파우더를 에탄올에 용해시켜 0.01M 용액을 만든 후 spin coat 또는 dip-coat법을 이용하여 가로 세로 길이가 2cm, 2cm인 그라펜이 코팅되어 있는 플라스틱 기판 (PET) 기판 위에 ZnO 씨드층을 형성 시킨다. 씨드가 형성된 그래핀이 코팅되어 있는 플라스틱 기판은 ZnO 성장을 위한 용액에 담그어 ZnO 나노로드를 형성시킨다. ZnO 성장용액은 Zinc nitrate[Zn(NO3)2ㆍ6H2O]와 Hexamethylenetetramine(HMT)[C6H12N4]을 DI water 250ml에 용해시켜 제조하였으며, 이때 상기 Zinc nitrate[Zn(NO3)2ㆍ6H2O]와 Hexamethylenetetramine의 농도는 각각 0.025M 및 0.025M로 조절하였다. 제조된 ZnO 성장용액에 씨드가 형성된 기판을 담그고 용액온도를 95℃ 로 하여 3시간 동안 반응하여 그라펜 기판 위에 ZnO 나노로드를 합성시킨다. 형성된 ZnO 나노로드는 길이가 약 2000nm 지름이 약 100nm 정도를 가지고 있다.In this study, zinc acetate [(C 2 H 3 O 2 ) 2 Zn] powder was dissolved in ethanol to make 0.01M solution, and then graphene with 2cm and 2cm in width and length using spin coat or dip-coat method was used. A ZnO seed layer is formed on the coated plastic substrate (PET) substrate. The seeded graphene-coated plastic substrate is immersed in a solution for ZnO growth to form ZnO nanorods. ZnO growth solution was prepared by dissolving Zinc nitrate [Zn (NO 3 ) 2 ㆍ 6H 2 O] and Hexamethylenetetramine (HMT) [C 6 H 12 N 4 ] in 250 ml of DI water, wherein the Zinc nitrate [Zn (NO 3) ) 2 ㆍ 6H 2 O] and Hexamethylenetetramine concentration was adjusted to 0.025M and 0.025M, respectively. Dip the substrate with the seed formed in the prepared ZnO growth solution and react for 3 hours at a solution temperature of 95 ° C. to synthesize ZnO nanorods on the graphene substrate. The formed ZnO nanorods have a length of about 2000 nm and a diameter of about 100 nm.

도 5는 그라펜의 표면에서 수직으로 성장한 ZnO의 나노로드를 나타낸다.5 shows nanorods of ZnO grown vertically on the surface of graphene.

상기 ZnO 나노로드와 그라펜 사이의 계면을 TEM으로 분석한 결과를 도 6에 나타낸다. 상기 도 6으로부터 계면상에서 ZnO (0001)면과 그라펜의 (0001)면이 평행하게 배향이 이루어지고 있음을 알 수 있다. 도 6에서, 왼쪽 도면은 Si 기판 상의 그라펜 결정면, ZnO 나노로드의 원자 결정면이 순차적으로 적층된 것을 나타내고, 직사각형으로 표시된 부분은 그라펜과 ZnO 나노로드의 계면을 보다 정확히 분석하기 위하여 적층물의 일부분을 확대하여 TEM 분석한 시료를 나타내고; 중앙 도면의 상부 원으로 표시된 부분은 ZnO 나노로드 원자 결정면, 하부 원으로 표시된 부분은 그라펜 원자 결정면을 나타낸다. 오른쪽 도면은 전자회절패턴을 나타내는 것으로, 상부 도면은 ZnO 나노로드의 전자회절패턴, 하부 도면은 그라펜의 전자회절패턴을 각각 나타내며, 이들이 순차적 및 규칙적으로 적층되어 있음을 알 수 있다.6 shows the results of analyzing the interface between the ZnO nanorods and graphene by TEM. It can be seen from FIG. 6 that the ZnO (0001) plane and the (0001) plane of graphene are aligned in parallel on the interface. In FIG. 6, the left figure shows that the graphene crystal plane on the Si substrate, the atomic crystal plane of the ZnO nanorods are sequentially stacked, and the portion indicated by the rectangle is a part of the stack to more accurately analyze the interface between the graphene and the ZnO nanorods. Shows a sample obtained by enlarging TEM; The portion indicated by the upper circle in the central figure represents the ZnO nanorod atomic crystal plane, and the portion indicated by the lower circle represents the graphene atomic crystal plane. The figure on the right shows the electron diffraction pattern, the upper figure shows the electron diffraction pattern of the ZnO nanorods, and the lower figure shows the electron diffraction pattern of the graphene, respectively, and these are sequentially and regularly stacked.

실시예 2Example 2

PET 기판 위에 약 100nm의 두께의 ITO가 코팅된 기판을 사용하여 실시예 1에 나타난 동일한 공정을 사용하여 ZnO 나노로드를 성장시킨다. 성장된 ZnO 나노로드의 길이 및 지름은 PET 기판위에 그라펜이 코팅된 기판을 사용하여 ZnO 나노로드를 성장하였을 경우와 동일하다. ITO 기판의 경우 약 70ohm/sq의 면저항을 가지고 있으며, 그래핀 기판의 경우 약 200ohm/sq의 면저항을 가지고 있다. 각각의 기판을 이용하여 나노 전력소자를 제작한다. 나노 전력 소자를 제작하는 방법은 다음과 같다. ITO가 코팅된 PET 기판위에 ZnO 나노로드를 성장 시킨 샘플을 하판으로 하고, PET 기판위에 ITO가 코팅된 기판을 상판으로 한다. 얻어진 상판 및 하판을 겹쳐서 나노전력 소자를 구성하였으며 상판 및 하판의 ITO를 전극을 연결하여 나노전력 소자에서 발생하는 전류를 측정한다. 그라펜을 이용한 나노전력 소자 또한 상기의 방법과 동일한 방법으로 제작하며, 그라펜이 코팅된 PET 기판위에 ZnO 나노로드를 성장 시킨 샘플을 하판으로 하고, PET 기판위에 그라펜이 코팅된 기판을 상판으로 한다. 얻어진 상판 및 하판을 겹쳐서 나노전력 소자를 구성하였으며 상판 및 하판의 그라펜을 전극으로 연결하여 나노전력 소자에서 발생하는 전류를 측정한다. 도 7의 왼쪽 그래프는 ITO 코팅된 나노전력소자의 결과를 나타내고, 오른쪽 그래프는 그라펜 코팅된 나노전력소자의 결과를 나타낸다. 나노 전력 소자를 0.9 kgf의 힘으로 눌렀을 경우 ITO의 경우 약 1(A/cm2의 전류가 발생하며, 그라펜의 경우 약 2(A/cm2의 전류가 발생함을 알 수 있다. 그라펜(200ohm/sq.)의 경우 ITO(70ohm/sq.)의 경우 보다 면저항이 약 3배 높음에 도 불구하고 발생되는 전력이 2배 증가됨을 알 수 있으며, 이는 그라펜 (0001)면과 ZnO 나노로드 (0001)면이 평행하게 적층됨으로써 계면 결함이 감소하여 전하의 이동이 효율적으로 일어남을 의미한다. ZnO nanorods are grown using the same process shown in Example 1 using a substrate coated with ITO of about 100 nm thick on a PET substrate. The length and diameter of the grown ZnO nanorods are the same as when the ZnO nanorods were grown using a graphene-coated substrate on a PET substrate. The ITO substrate has a sheet resistance of about 70 ohm / sq and the graphene substrate has a sheet resistance of about 200 ohm / sq. Each substrate is used to fabricate a nano power device. The method of manufacturing a nano power device is as follows. A sample in which ZnO nanorods were grown on an ITO-coated PET substrate was used as a lower plate, and an ITO-coated substrate was used as an upper plate. The obtained upper and lower plates were overlapped to form a nanopower device, and the ITOs of the upper and lower plates were connected to electrodes to measure current generated from the nanopower device. The nanopower device using graphene is also manufactured in the same manner as the above method, and a sample in which ZnO nanorods are grown on a graphene-coated PET substrate is used as a lower plate, and a graphene-coated substrate is used as an upper plate. do. The upper and lower plates thus obtained were superimposed to form a nanopower device, and the graphenes of the upper and lower plates were connected to electrodes to measure currents generated from the nanopower devices. 7 shows the results of the ITO coated nanopower device, and the right graph shows the results of the graphene coated nanopower device. When the nano-power device is pressed with a force of 0.9 kgf, it can be seen that a current of about 1 (A / cm 2) occurs in the case of ITO and about 2 (A / cm 2) in the case of graphene. In the case of (200 ohm / sq.), The generated power is doubled even though the sheet resistance is about 3 times higher than that of ITO (70 ohm / sq.), Which is a graphene (0001) plane and ZnO nano. By stacking the rod (0001) surfaces in parallel, the interface defects are reduced, which means that the movement of charges occurs efficiently.

Claims (18)

그라펜; 및
결정계(crystal system)을 갖는 무기물;을 포함하며,
상기 무기물의 적어도 하나의 결정면(crystal plane)이 상기 그라펜의 (0001) 기준면에 평행하게 배향된 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.Graphene; And
It includes; inorganic having a crystal system (crystal system);
At least one crystal plane of the inorganic material is oriented parallel to the (0001) reference plane of the graphene. 제1항에 있어서,
상기 구조체가 그라펜 상에 기판을 더 구비하는 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.The method of claim 1,
Graphene and inorganic-containing structure wherein the structure further comprises a substrate on the graphene. 제1항에 있어서,
상기 무기물의 결정면이 육각형, 오각형, 사각형의 원자 배열을 갖는 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.The method of claim 1,
Graphene and inorganic-containing structure, wherein the crystal plane of the inorganic substance has a hexagonal, pentagonal, quadrangular atomic arrangement. 제1항에 있어서,
상기 무기물의 결정계가 등축정계(cubic system), 정방정계(tetragonal system), 육방정계(hexagonal system), 사방정계(orthorhomic system), 삼방정계(trigonal system), 단사정계(monoclinic system), 또는 삼사정계(triclinic system) 중 하나 이상인 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.The method of claim 1,
The crystal system of the inorganic substance is a cubic system (cubic system), tetragonal system (tetragonal system), hexagonal system (hexagonal system), orthorhomic system, trigonal system (trigonal system), monoclinic system (monoclinic system), or triclinic system Graphene and inorganic-containing structure, which is at least one of (triclinic system). 제1항에 있어서,
상기 무기물이 Ge, Si, Sn, SiC, AlAs, AlP, AlSb, Al2O3, BP, GaAs, GaN, GaP, GaSb, GaNO, InN, InNO, InAs, InP, InSb, CdS, CdSe, CdTe, ZnO, ZnS, ZnSe, ZnTe, PbS, PbTe, AlN, BN, BNO, MgS, MgSe, 및 MgTe으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상인 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.The method of claim 1,
The inorganic material is Ge, Si, Sn, SiC, AlAs, AlP, AlSb, Al 2 O 3 , BP, GaAs, GaN, GaP, GaSb, GaNO, InN, InNO, InAs, InP, InSb, CdS, CdSe, CdTe, Graphene and inorganic-containing structures, which are at least one selected from the group consisting of ZnO, ZnS, ZnSe, ZnTe, PbS, PbTe, AlN, BN, BNO, MgS, MgSe, and MgTe. 제1항에 있어서,
상기 무기물이 ZnO, GaN, Al2O3 또는 이들의 조합물인 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.The method of claim 1,
Graphene and inorganic-containing structure wherein the inorganic material is ZnO, GaN, Al 2 O 3 or a combination thereof. 제3항에 있어서,
상기 무기물의 육각형 원자배열에서 1번과 3번에 위치한 두 원자 사이의 길이가, 그라펜을 구성하는 육각 단위체의 1번과 4번에 위치한 탄소원자 사이의 길이의 -20% 내지 20%의 범위를 갖는 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.The method of claim 3,
In the hexagonal hexagonal arrangement of the mineral, the length between two atoms located at positions 1 and 3 ranges from -20% to 20% of the length between the carbon atoms at positions 1 and 4 of the hexagonal units constituting the graphene. Graphene and inorganic-containing structure having. 제3항에 있어서,
상기 무기물의 육각형 원자 배열의 단축과 상기 그라펜의 장축이 동일 방향으로 배향된 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.The method of claim 3,
A graphene and inorganic-containing structure in which the short axis of the hexagonal atomic arrangement of the inorganic material and the long axis of the graphene are oriented in the same direction. 제1항에 있어서,
상기 무기물이 에피택시 형태로 그라펜 상에 적층된 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.The method of claim 1,
Graphene and inorganic-containing structure is the inorganic material is laminated on the graphene in the form of epitaxy. 제1항에 있어서,
상기 그라펜이 시트 형태로서 1mm2 이상의 면적을 갖는 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.The method of claim 1,
The graphene and the structure containing the graphene and the inorganic material having an area of 1mm 2 or more in the form of a sheet. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 따른 상기 구조체를 구비하는 전기 소자.An electrical element comprising the structure according to any one of claims 1 to 10. 표면을 가지는 기판;
결정계를 가지는 무기물로서, 상기 결정계의 적어도 하나의 결정면이 상기 기판의 표면에 평행하게 배향되는 무기물; 및
상기 기판의 표면 및 무기물 사이에 위치한 그라펜을 포함하는 그라펜 및 무기물 함유 구조체.A substrate having a surface;
An inorganic material having a crystal system, the inorganic material of which at least one crystal surface of the crystal system is oriented parallel to the surface of the substrate; And
Graphene and inorganic-containing structure comprising a graphene located between the surface of the substrate and the inorganic material. 제12항에 있어서,
상기 무기물의 결정면이 육각형, 오각형, 사각형의 원자 배열을 갖는 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.The method of claim 12,
Graphene and inorganic-containing structure, wherein the crystal plane of the inorganic substance has a hexagonal, pentagonal, quadrangular atomic arrangement. 제12항에 있어서,
상기 무기물의 결정계가 등축정계(cubic system), 정방정계(tetragonal system), 육방정계(hexagonal system), 사방정계(orthorhomic system), 삼방정계(trigonal system), 단사정계(monoclinic system), 또는 삼사정계(triclinic system) 중 하나 이상인 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.The method of claim 12,
The crystal system of the inorganic substance is a cubic system (cubic system), tetragonal system (tetragonal system), hexagonal system (hexagonal system), orthorhomic system, trigonal system (trigonal system), monoclinic system (monoclinic system), or triclinic system Graphene and inorganic-containing structure, which is at least one of (triclinic system). 제12항에 있어서,
상기 무기물이 Ge, Si, Sn, SiC, AlAs, AlP, AlSb, Al2O3, BP, GaAs, GaN, GaP, GaSb, GaNO, InN, InNO, InAs, InP, InSb, CdS, CdSe, CdTe, ZnO, ZnS, ZnSe, ZnTe, PbS, PbTe, AlN, BN, BNO, MgS, MgSe, 및 MgTe으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상인 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.The method of claim 12,
The inorganic material is Ge, Si, Sn, SiC, AlAs, AlP, AlSb, Al 2 O 3 , BP, GaAs, GaN, GaP, GaSb, GaNO, InN, InNO, InAs, InP, InSb, CdS, CdSe, CdTe, Graphene and inorganic-containing structures, which are at least one selected from the group consisting of ZnO, ZnS, ZnSe, ZnTe, PbS, PbTe, AlN, BN, BNO, MgS, MgSe, and MgTe. 제13항에 있어서,
상기 무기물의 육각형 원자배열에서 1번과 3번에 위치한 두 원자 사이의 길이가, 그라펜을 구성하는 육각 단위체의 1번과 4번에 위치한 탄소원자 사이의 길이의 -20% 내지 20%의 범위를 갖는 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.The method of claim 13,
In the hexagonal hexagonal arrangement of the mineral, the length between two atoms located at positions 1 and 3 ranges from -20% to 20% of the length between the carbon atoms at positions 1 and 4 of the hexagonal units constituting the graphene. Graphene and inorganic-containing structure having. 제13항에 있어서,
상기 무기물의 육각형 원자 배열의 단축과 상기 그라펜의 장축이 동일 방향으로 배향된 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.The method of claim 13,
A graphene and inorganic-containing structure in which the short axis of the hexagonal atomic arrangement of the inorganic material and the long axis of the graphene are oriented in the same direction. 제1항에 있어서,
상기 무기물이 에피택시 형태로 그라펜 상에 적층된 것인 그라펜 및 무기물 함유 구조체.The method of claim 1,
Graphene and inorganic-containing structure is the inorganic material is laminated on the graphene in the form of epitaxy.
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