KR20090092542A - 붕규산 유리 조성물, 이를 이용한 인공 치아 및 인공 치아제조 방법 - Google Patents

붕규산 유리 조성물, 이를 이용한 인공 치아 및 인공 치아제조 방법

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Abstract

인공 치아의 산화 지르코늄 세라믹 코어와 표면층 사이의 결합력을 증가시키는 붕규산 유리 조성물, 이를 이용한 인공 치아 및 인공치아 제조 방법이 제공된다. 붕규산 유리 조성물은 aB2O3-bSiO2- cM2O-dR2O3-eGO2-fQO를 포함하여 이루어지고, a+b+c+d+e+f=100중량%이며, 20≤a≤30, 20≤b≤30, 0≤c≤10, 2≤d≤20, 2≤e≤10, 및 2≤f≤10이고, M은 Li, Na 및 K에서 선택된 적어도 하나이며, R은 La, Al 및 Y에서 선택된 적어도 하나이고, G는 Ti, Ce 및 Zr에서 선택된 적어도 하나이고, Q는 Mg 및 Ca에서 적어도 하나이다.

Description

붕규산 유리 조성물, 이를 이용한 인공 치아 및 인공 치아 제조 방법{Borosilicate glass composition, and artificial tooth using the same and method for fabricating artificial tooth}
본 발명은 붕규산 유리 조성물, 이를 이용한 인공 치아 및 인공 치아 제조 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 인공 치아의 세라믹 코어와 표면층 비니어 포세린(veneer porcelain)의 결합력을 증가시키는 붕규산 유리 조성물 및 이를 이용한 인공 치아 및 인공 치아 제조 방법에 관한 것이다.
치과용 포세린은 심미성이 우수한 수복 재료로서 1960년대 초반 도입되었지만, 낮은 파절 강도로 인해 금속을 강화한 금속-포세린 치관의 형태로 치과 임상에서 활용되고 있다. 그렇지만 하부 금속에 의한 빛의 불투과성으로 인해 자연치에 가까워지는 것에서 한계를 드러냈으며, 근래 세라믹 재료의 제조 및 가공 기술의 진보에 힘입어 금속을 완전히 배제한 올-세라믹(all-ceramic) 수복물이 심미성이 우수한 수복 재료로서 보편화되어 가고 있다.
올-세라믹 수복용 재료로는 열가압성형하여 수복물을 제작하고 류사이트(leucite)나 리튬디실리케이트(lithium disilicate) 결정을 분산 강화한 글라스-세라믹 재료, 융점보다 낮은 저온에서 소결한 다공성 산화 알루미늄 소결체에 글라스를 용융침투 처리하여 산화 알루미늄-유리 복합체를 형성하는 방법 및 상온에서 등방향 압축(cold isostatic press: CIP) 하여 성형하고 융점보다 낮은 온도에서 소결한 안정화 산화 지르코늄 블록이나 고온에서 등방향 압축(high isostatic press: HIP)하여 소결한 고밀도 산화 알루미늄 또는 산화 지르코늄 소결체가 활용되고 있다.
산화 알루미늄과 산화 지르코늄과 같은 세라믹 재료로는 자연 치아의 심미성을 재현할 수 없기 때문에 전통적인 올-세라믹 수복용 재료와 마찬가지로 고강도의 세라믹 하부 코어와 포세린 상부구조로 이루어진 이중 구조를 이루고 있다. 이러한 이중 구조는 심미적이기는 하지만 취약한 얇은 포세린층의 파절 위험성이 큰 문제점으로 지적되고 있다.
따라서, 올-세라믹 수복물의 구조 안정성을 개선하기 위해서는 고강도의 세라믹 코어와 포세린층 사이의 결합력 개선이 요구되는 실정이다.
이에 본 발명에서는 세라믹 코어와 포세린층 사이의 결합력을 개선시킬 수 있는 붕규산 유리 조성물을 제공하고자 하는 것이다.
또한, 본 발명에서는 상기한 바와 같은 붕규산 유리 조성물을 이용한 인공 치아를 제공하고자 하는 것이다.
또한, 본 발명에서는 상기한 바와 같은 붕규산 유리 조성물을 이용한 인공 치아 제조 방법을 제공하고자 하는 것이다.
본 발명의 과제들은 이상에서 언급한 과제들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물은 aB2O3-bSiO2-cM2O-dR2O3-eGO2-fQO를 포함하여 이루어지고, 상기 a+b+c+d+e+f=100중량%이며, 20≤a≤30, 20≤b≤30, 0≤c≤10, 2≤d≤20, 2≤e≤10, 및 2≤f≤10이고, 상기 M은 Li, Na, 및 K에서 선택된 적어도 하나와, 상기 R은 La, Al, 및 Y에서 선택된 적어도 하나와, 상기 G는 Ti, Ce, 및 Zr에서 선택된 적어도 하나와, 상기 Q는 Mg 및 Ca에서 선택된 적어도 하나를 포함한다.
또한, 상기 붕규산 유리 조성물은 색조절제를 더 포함할 수 있으며, 상기 색조절제는 예를 들어 Nb2O3, Fe2O3, AgCO3, MnO 및 SnO에서 선택된 적어도 하나를 포함하고, 상기 색조절제는 0중량%를 초과하고 5중량% 이하의 범위로 포함될 수 있다.
이러한 상기 붕규산 유리 조성물은 인공 치아의 세라믹 코어와 표면층의 결합에 사용될 수 있고, 상기 표면층은 예를 들어 포세린 또는 생체 활성 유리일 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물은 aB2O3-bSiO2-cY2O3-dM2O-eGO2를 포함하여 이루어지고, 상기 a+b+c+d+e=100중량%이며, 50≤a≤60, 10≤b≤30, 2≤c≤6, 2≤d≤10, 및 2≤e≤6이고, 상기 M은 Na, 및 K에서 선택된 적어도 하나와, 상기 G는 Ti, Ce, 및 Zr에서 선택된 적어도 하나를 포함한다.
또한, 상기 붕규산 유리 조성물은 색조절제를 더 포함할 수 있으며, 상기 색조절제는 Nb2O3, Fe2O3, AgCO3, MnO 및 SnO에서 선택된 적어도 하나를 포함하고, 상기 색조절제는 0중량%를 초과하고 5중량% 이하의 범위로 포함될 수 있다.
이러한 상기 붕규산 유리는 인공 치아의 세라믹 코어와 표면층의 결합에 사용될 수 있으며, 상기 표면층은 포세린 또는 생체 활성 유리일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 인공 치아의 제조 방법은 세라믹 코어에 상기한 바와 같은 붕규산 유리 조성물을 용융침투하는 단계, 및 상기 붕규산 유리 조성물이 용융 침투된 상기 세라믹 코어에 표면층을 형성하는 단계를 포함한다.
상기 인공 치아 제조 방법에서 상기 세라믹 코어의 표면은 고강도 입자를 분사하여 미세 요철이 형성되어 있다.
또한, 상기 인공 치아 제조 방법에서 상기 표면층은 포세린 또는 생체 활성 유리이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 인공 치아는 세라믹 코어, 상기 세라믹 코어 표면에 위치한 표면층, 및 상기 세라믹 코어와 상기 표면층 사이에 개재되어 있는 상기한 바와 같은 붕규산 유리 조성물을 포함한다.
상기 인공 치아에서 상기 표면층은 포세린 또는 생체 활성 유리일 수 있다.
본 발명에 따른 붕규산 유리 조성물을 세라믹 코어의 표면에 적용할 경우, 올-세라믹 수복물에서 하부 세라믹 코어와 상부 포세린층 사이의 결합력을 증가시킬 뿐만 아니라, 세라믹 코어의 표면에 생체 활성 유리를 코팅하는 경우에도 양호한 결합력을 얻을 수 있는 효과가 있다.
도 1은 제 1군과 제 2군의 시편에서의 포세린에 균열이 발생하는 하중에 대한 와이블 분석 결과를 나타낸 그래프이다.
도 2는 제 1 군과 제 2군의 시편에서의 3점 굽힘 시험 후 파절된 포세린의 표면을 주사전자 현미경으로 관찰한 사진으로, (a)는 제 1 군 시편의 파절면 사진이고 (b)는 제 2 군 시편의 파절면 사진이다.
도 3은 제 3군과 제 4군의 시편의 X-선 회절분석한 결과이다.
도 4는 제 4군의 시편을 유사 체액에 8주간 침적하였을 때의 주사전자현미경 관찰 결과이다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
이하, 본 발명의 일 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물을 설명한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물은 알칼리 붕규산계 유리(akali borosilicate-based glass)에 산화 란탄(La2O3), 산화 알루미늄(Al2O3), 및 산화 이트륨(Y2O3)에서 선택된 적어도 하나를, 산화 티타늄(TiO2), 산화 세슘(CeO2), 및 산화 지르코늄(ZrO2)에서 선택된 적어도 하나를, 산화 마그네슘(MgO) 및 산화 칼슘(CaO)에서 선택된 적어도 하나를 포함하는 것이다.
알칼리 붕규산계 유리는 산화 보론(B2O3)과 산화 규소(SiO2)를 기본으로 하여, 여기에 알칼리 산화물이 포함된 것이다. 알칼리 산화물은 산화 리튬(Li2O), 산화 나트륨(Na2O), 및 산화 칼륨(K2O)이 적용될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물에 포함되는 각 구성 성분의 함량에 대해 설명한다. 본 발명의 일 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물의 함량은 총 100중량%를 기준으로 개별 성분의 함량을 의미한다.
붕규산 유리 조성물에서 SiO2의 함량은 20 내지 30중량%가 바람직하다. SiO2는 실리콘 원자가 그 주위를 둘러싼 4개의 산소 원자를 사이에 두고 인접하는 4개의 실리콘 원자와 결합하는 구조를 갖는다. 이러한 SiO2는 유리 망목형성 산화물(glass networkformer)로서, 유리의 고온 유동성과 융점, 그리고 BaTiO3 모재에 대한 용해도를 결정하는 가장 중요한 인자로서 작용한다.
또한, 붕규산 유리 조성물에서의 B2O3의 함량은 20 내지 30중량가 바람직하다. B2O3는 SiO2와 더불어 유리 망목형성 산화물 역할을 하며 BaTiO3 모재에 대한 용해도를 결정하는 주요 인자이다. B2O3는 융제로서 유리의 융점을 크게 떨어뜨리며 고온 유동성 향상에 효과적인 역할을 한다.
붕규산 유리 조성물에서의 알칼리 산화물, 즉 산화 리튬(Li2O), 산화 나트륨(Na2O)과 산화 칼륨(K2O) 중 적어도 하나는 0 내지 10중량%의 범위로 포함될 수 있다. 즉, 산화 리튬(Li2O), 산화 나트륨(Na2O)과 산화 칼륨(K2O) 중 하나가 0 내지 10중량% 범위로 포함될 수도 있고, 산화 리튬(Li2O), 산화 나트륨(Na2O)과 산화 칼륨(K2O)에서 둘 이상이 각각 0 내지 10중량%의 범위로 포함될 수도 있다. 이러한 알칼리 산화물은 유리 망목수식 산화물(glass network-modifier)로서, SiO2 또는 B2O3로 이루어진 유리 망목구조를 끊어주어 유리 융점을 떨어뜨리고, 고온 유동성을 향상시키는 역할을 한다.
붕규산 유리 조성물에서의 산화 란탄(La2O3), 산화 알루미늄(Al2O3), 및 산화 이트륨(Y2O3) 중 적어도 하나는 2 내지 20중량%의 범위로 포함될 수 있다. 즉, 산화 란탄(La2O3), 산화 알루미늄(Al2O3), 및 산화 이트륨(Y2O3) 중 하나가 2 내지 20중량% 범위로 포함될 수도 있고, 산화 란탄(La2O3), 산화 알루미늄(Al2O3), 및 산화 이트륨(Y2O3)에서 둘 이상이 각각 2 내지 20중량%의 범위로 포함될 수도 있다. 이러한 산화 란탄(La2O3), 산화 알루미늄(Al2O3), 및 산화 이트륨(Y2O3)은 붕규산 유리의 내구성을 향상시키고, 색상에 영향을 미친다.
붕규산 유리 조성물에서의 산화 티타늄(TiO2), 산화 세륨(CeO2), 및 산화 지르코늄(ZrO2) 중 적어도 하나는 2 내지 10중량% 범위로 포함될 수 있다. 즉, 산화 티타늄(TiO2), 산화 세슘(CeO2), 및 산화 이트륨(Y2O3) 중 하나가 2 내지 10중량% 범위로 포함될 수도 있고, 산화 티타늄(TiO2), 산화 세륨(CeO2), 및 산화 지르코늄(ZrO2)에서 둘 이상이 각각 2 내지 10중량%의 범위로 포함될 수도 있다. 이러한, 산화 티타늄(TiO2), 산화 세륨(CeO2), 및 산화 지르코늄(ZrO2)은 붕규산 유리의 내구성을 향상시키고, 색상에 영향을 미친다.
붕규산 유리 조성물에서의 산화 마그네슘(MgO)과 산화 칼슘(CaO) 중 적어도 하나는 2 내지 10중량%의 범위로 포함될 수 있다. 즉, 산화 마그네슘(MgO)과 산화 칼슘(CaO) 중 하나가 2 내지 10중량% 범위로 포함될 수도 있고, 산화 마그네슘(MgO)과 산화 칼슘(CaO) 모두가 각각 2 내지 10중량%로 포함될 수도 있다. 이러한 산화 마그네슘(MgO)과 산화 칼슘(CaO)은 붕규산 유리의 내구성을 향상시킨다.
상술한 바와 같은 본 발명의 일 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물은 용융 상태에서 점도가 상대적으로 낮아 요철 구조나 다공질 구조의 세라믹에 대하여 높은 침투성을 가지고 있다. 또한, 포세린 또는 생체활성 유리와 반응하여 화학적으로 결합이 가능하다. 따라서, 본 발명의 일 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물은 인공 치아의 세라믹 코어에 용융침투되어, 예를 들어 포세린이나 생체 활성 유리 등으로 이루어진 표면층과 산화 지르코늄의 세라믹 코어의 결합력을 증가시키도록 적용될 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물은 그것이 적용되는 인공 치아의 치관색과 일치하도록 하기 위해, 색조절제를 더 포함할 수 있다. 이러한 색조절제로는 예를 들어 산화 니오븀(Nb2O3), 산화 철(Fe2O3), 탄산 은(AgCO3), 산화 망간(MnO) 및 산화 주석(SnO)에서 적어도 하나 선택될 수 있으며, 함량은 인공 치아의 치관색에 따라 다양한 범위로 조절될 수 있으며, 예를 들어 0중량%를 초과하고 5중량% 이하의 범위, 바람직하게는 0중량%를 초과하고 2중량% 이하의 범위로 붕규산 유리 조성물에 포함될 수 있다.
계속해서, 본 발명의 다른 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물을 설명한다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물은 알칼리 붕규산계 유리(akali borosilicate-based glass)에 산화 이트륨(Y2O3)과, 산화 티타늄(TiO2), 산화 세슘(CeO2), 및 산화 지르코늄(ZrO2)에서 선택된 적어도 하나를 포함하는 것이다. 알칼리 붕규산계 유리는 산화 보론(B2O3)과 산화 규소(SiO2)를 기본으로 하여, 여기에 알칼리 산화물, 예를 들어 산화 나트륨(Na2O), 및 산화 칼륨(K2O)을 포함한다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물에 포함되는 각 구성 성분의 함량에 대해 설명한다. 본 발명의 다른 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물의 함량은 총 100중량%를 기준으로 개별 성분의 함량을 의미한다.
붕규산 유리 조성물에서 SiO2와 B2O3의 함량은 각각 50 내지 60중량%과 10 내지 30중량%가 바람직하다. SiO2와 B2O3는 상술한 바와 같이 유리 망목형성 산화물(glass networkformer)로서, 유리의 고온 유동성과 융점, 그리고 BaTiO3 모재에 대한 용해도를 결정하는 가장 중요한 인자로서 작용한다.
또한, 붕규산 유리 조성물에서의 알칼리 산화물, 즉 산화 나트륨(Na2O)과 산화 칼륨(K2O) 중 적어도 하나는 2 내지 10중량%의 범위로 포함될 수 있다. 즉, 산화 나트륨(Na2O)과 산화 칼륨(K2O) 중 하나가 2 내지 10중량% 범위로 포함될 수도 있고, 산화 나트륨(Na2O)과 산화 칼륨(K2O)에서 둘 이상이 각각 2 내지 10중량%의 범위로 포함될 수도 있다. 이러한 알칼리 산화물은 유리 망목수식 산화물로서, SiO2 또는 B2O3로 이루어진 유리 망목구조를 끊어주어 유리 융점을 떨어뜨리고, 고온 유동성을 향상시키는 역할을 한다.
붕규산 유리 조성물에서의 산화 이트륨(Y2O3)은 2 내지 6중량%의 범위로 포함될 수 있다. 이러한 산화 이트륨(Y2O3)은 붕규산 유리의 내구성을 향상시키고, 색상에 영향을 미친다.
붕규산 유리 조성물에서의 산화 티타늄(TiO2), 산화 세륨(CeO2), 및 산화 지르코늄(ZrO2) 중 적어도 하나는 2 내지 10중량%의 범위로 포함될 수 있다. 즉, 산화 티타늄(TiO2), 산화 세슘(CeO2), 및 산화 이트륨(Y2O3) 중 하나가 2 내지 10중량% 범위로 포함될 수도 있고, 산화 티타늄(TiO2), 산화 세슘(CeO2), 및 산화 지르코늄(ZrO2)에서 둘 이상이 각각 2 내지 10중량%의 범위로 포함될 수도 있다. 이러한 산화 티타늄(TiO2), 산화 세륨(CeO2), 및 산화 지르코늄(ZrO2)은 붕규산 유리의 내구성을 향상시키고, 색상에 영향을 미친다.
상술한 바와 같은 본 발명의 다른 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물은 용융 상태에서 점도가 상대적으로 낮아 요철 구조나 다공질 구조의 세라믹에 대하여 높은 침투성을 가지고 있다. 또한, 포세린 또는 생체활성 유리와 반응하여 화학적으로 결합이 가능하다. 따라서, 본 발명의 일 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물은 인공 치아의 세라믹 코어에 용융침투되어, 예를 들어 포세린이나 생체 활성 유리 등으로 이루어진 표면층과 산화 지르코늄의 세라믹 코어의 결합력을 증가시키도록 적용될 수 있다.
또한, 본 발명의 다른 실시예에 따른 붕규산 유리 조성물은 그것이 적용되는 인공 치아의 치관색과 일치하도록 하기 위해, 색조절제를 더 포함할 수 있다. 이러한 색조절제로는 예를 들어 산화 니오븀(Nb2O3), 산화 철(Fe2O3), 탄산 은(AgCO3), 산화 망간(MnO) 및 산화 주석(SnO)에서 적어도 하나 선택될 수 있으며, 함량은 인공 치아의 치관색에 따라 다양한 범위로 조절될 수 있으며, 예를 들어 0중량%를 초과하고 5중량% 이하의 범위, 바람직하게는 0중량%를 초과하고 2중량% 이하의 범위로 붕규산 유리 조성물에 포함될 수 있다.
계속해서, 본 발명의 일 실시예에 인공 치아 제조 방법에 대해 설명한다.
우선, 인공 치아의 세라믹 코어에 상술한 바와 같은 본 발명의 실시예들에 따른 붕규산 유리 조성물을 용융침투한다.
인공 치아의 세라믹 코어는 예를 들어 산화 알루미늄(Al2O3) 또는 산화 지르코늄(ZrO2) 등을 포함하여 이루어질 수 있다.
산화 알루미늄(Al2O3)은 다공질 구조를 갖고 있으며, 산화 지르코늄(ZrO2)은 완전 소결된 것으로 다공질 구조를 갖지 않는다. 따라서, 산화 지르코늄(ZrO2)을 포함하여 이루어진 세라믹 코어의 경우 붕규산 유리 조성물을 용융침투하기 전에 소정의 표면 처리를 필요로 한다.
산화 지르코늄(ZrO2)을 포함하여 이루어진 세라믹 코어의 표면 처리를 보다 상세하게 설명한다. 소결된 세라믹 코어를 예를 들어 약 2 내지 10기압의 압력으로 10 내지 100㎛ 고강도 입자, 예를 들어 산화 알루미늄(Al2O3) 분말, 산화티탄 분말, 하이드록시아파타이트(hydroxyapatite) 분말을 분사 처리 하여, 세라믹 코어의 표면에 미세한 요철 구조를 만든다. 산화 알루미늄(Al2O3), 산화티탄 및 하이드록시아파타이트 분말의 분사 처리에 의해 안정화 산화 지르코늄(ZrO2)의 표면에서는 정방정 구조가 단사정 구조로 상변태가 일어나면서 미세 마이크로 크랙(microcrack)이 생성된다. 또한, 산화 지르코늄(ZrO2)을 포함하여 이루어진 세라믹 코어는 산화 지르코늄(ZrO2) 분말을 성형한 다음 소결하고 있기 때문에 내부에는 기공 등의 결함이 포함되어 있다. 따라서, 고강도 입자에 의해 분사 처리된 세라믹 코어의 표면층에는 산화 지르코늄(ZrO2) 입자의 탈락, 기공 및 마이크로 크랙으로 인한 결함 등이 존재한다.
다음. 다공질 구조를 포함하는 산화 알루미늄(Al2O3)을 포함하여 이루어지는 세라믹 코어 또는 표면 처리된 산화 지르코늄(ZrO2)을 포함하여 이루어지는 세라믹 코어에 침투성과 결합성이 있는 본 발명의 실시예들에 따른 붕규산 유리 조성물을 용융침투한다.
이때, 붕규산 유리 조성물은 분말 형태의 것으로 적용될 수 있으며, 분말을 알코올이나 증류수 적절한 용액으로 혼합한 다음 세라믹 코어의 표면에 균일하게 도포하고 승온 속도 약 5 내지 50℃/분으로 약 1,000 내지 1,200℃까지 온도를 올려서 약 0.5 내지 1시간 동안 유지한다. 표면에 잔류하는 미반응 붕규산 유리를 제거하기 위해 예를 들어 산화 알루미늄 분말, 산화티타늄 분말, 하이드록시아파타이트 분말을 분사할 수 있다.
상술한 바와 같이, 붕규산 유리 조성물을 세라믹 코어에 용융침투시킴으로써 세라믹 코어의 표면층에 존재하는 결함을 제거할 뿐만 아니라, 후술하는 표면층과 화학적으로 반응하여 결합이 일어나므로 결합력을 증가시키는 효과를 갖는다. 또한, 세라믹 코어의 표면층 결함을 제거하므로, 세라믹 코어 자체의 강도 또한 개선된다. 아울러, 세라믹 코어 표면층의 결합 계면에서 수분이 침투될 수 있는 여지를 제거하므로 내구성이 개선된다.
이어, 붕규산 유리가 용융 침투된 세라믹 코어에 표면층을 형성한다. 표면층은 예를 들어 포세린 또는 생체 활성 유리일 수 있다.
이상과 같은 본 발명의 일 실시예에 따른 방법에 의해 제조된 인공 치아는 세라믹 코어, 세라믹 코어 상의 표면층, 및 세라믹 코어와 표면층 사이에 개재되어 있는 붕규산 유리 조성물을 포함하여 이루어질 수 있다.
이하, 실험예를 통하여 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 단, 하기 실험예들은 본 발명을 예시하기 위한 것으로서 본 발명이 하기 실험예들에 의하여 한정되는 것은 아님이 이해되어야 한다.
실험예 1
산화 붕소(B2O3), 산화 규소(SiO2), 산화 란탄(La2O3), 산화 알루미늄(Al2O3), 산화 이트륨(Y2O3), 산화 세슘(CeO2), 산화 티타늄(TiO2), 및 산화 칼슘(CaO)을 각각 20중량%, 25중량%, 20중량%, 16중량%, 2중량%, 5중량%, 2중량% 및 7중량%에, 색조절제로서 산화 니오븀(Nb2O5), 산화 철(Fe2O3), 탄산 은(AgCO3), 산화 망간(MnO), 및 산화 주석(SnO)의 혼합물을 3중량% 첨가하여 24시간 동안 균일하게 볼 밀(ball mill) 혼합하여 붕규산 유리 조성물을 제조하였다.
이어, 혼합 분말을 백금 도가니에 채우고 전기로에서 승온속도 10 ℃/분의 속도로 1,400℃까지 온도를 올려 2시간 동안 유지한 다음, 수중에서 급랭하여 100 메쉬 통과 분말로 제조하였다.
다음, 치과 임상에서 올-세라믹 수복물 제작에 이용되는 가소된 산화 지르코늄 블록(Zirkonzahn, Enrico Steger Bruneck, Italy)을 밀링(milling)하여 폭 4㎜ × 두께 0.6㎜ × 길이 25㎜가 되도록 준비한 다음, 8.3 ℃/분의 승온속도로 1,500℃로 온도를 올려서 2시간 동안 유지하여 산화 지르코늄 소결체를 준비하였다.
이어, 산화 지르코늄 블록의 표면에 평균 입경 50㎛ 산화 알루미늄(Al2O3) 분말을 10㎜ 떨어진 위치에서 수직하게 3기압의 압력으로 15초간 분사하였으며 이후 증류수 중에서 5분간 초음파 세척하여 건조시켰다.
준비한 시편은 2개의 군으로 분류하여 제 1군에는 직접 포세린을 소부처리 하여 표면층을 형성하였고, 나머지 제 2군에는 상술한 붕규산 유리 조성물을 용융침투 처리한 다음 포세린을 소부처리 하여 표면층을 형성하였다. 즉, 제 2군에는 용융침투 처리군의 표면에는 붕규산 유리 조성물 분말을 분말/증류수 비율이 40/5가 되도록 혼합한 다음, 산화 지르코늄 소결체 표면에 균일하게 도포하고, 승온속도 10℃/분으로 1,100℃까지 온도를 올려서 1시간 동안 유지하였다. 표면에 잔류하는 미반응 붕규산 유리 조성물의 제거를 위해 평균 입경 50㎛의 산화 알루미늄 분말을 10㎜ 떨어진 위치에서 3기압으로 20초간 분사하였다.
제 1군과 제 2군의 시편에 포세린으로 이루어진 표면층을 형성하기 위해, 산화 지르코늄 전용의 바디 포세린(body porcelain) 분말(ICE Zirkon Ceramic, Zirkonzahn, Italy)을 통상적인 절차에 따라 축성하고 제조 회사가 추천한 소성 조건에 따라 830℃에서 소성 하였으며, 시편의 전체적인 두께는 1.2㎜로 조절하였다.
완성된 제 1군과 제 2군의 시편을 3점 굽힘 시험 후, 파절강도의 와이블(Weibull) 분석 결과를 도 1에 표시하였고, 굽힘 시험 후의 포세린 파절면을 주사 전자 현미경으로 관찰한 다음 도 2에 표시하였다.
도 1을 참조하면 제 1군의 시편에서의 포세린의 평균 파절강도와 와이블 계수는 각각 74.3㎫과 3.112를 나타낸 반면, 제 2군의 시편에서는 각각 91.4㎫과 5.323을 보여 본 발명의 실시예들에 따른 붕규산 유리 조성물이 용융침투된 제 2군의 시편에서의 포세린 파절강도가 약 23%의 증가되었고, 강도의 분산이 감소된 결과를 나타냈다.
또한, 도 2를 참조하면 제 1군의 시편에서의 파절 양상은 다수의 기공을 함유하는 상대적으로 매끈한 파면이 관찰되어 파절에 대한 저항성이 낮게 나타났지만, 제 2군의 시편에서는 상대적으로 기공이 감소된 거친 금(hackle)을 나타내는 파면이 관찰되어 붕규산 유리 조성물의 용융침투 처리로 인해 파절에 대한 저항성이 증가된 결과를 나타냈다.
실험예 2
산화 붕소(B2O3), 산화 규소(SiO2), 산화 나트륨(Na2O), 산화 칼륨(K2O), 산화 란탄(La2O3), 산화 알루미늄(Al2O3), 산화 이트륨(Y2O3), 산화 세슘(CeO2), 산화 티타늄(TiO2), 산화 칼슘(CaO), 및 산화 마그네슘(MgO)을 각각 24중량, 24중량%, 4중량%, 6중량%, 12중량%, 12중량%, 2중량%, 2중량%, 2중량%, 6중량%, 및 6중량%을 첨가하여 24시간 동안 균일하게 볼밀 혼합하여 붕규산 유리 조성물을 제조하였다.
이어, 혼합 분말을 백금 도가니에 채우고 전기로에서 승온속도 10℃/분의 속도로 1,400℃까지 온도를 올려 2시간 동안 유지한 다음, 수중에서 급랭하여 325 메쉬 통과 분말로 제조하였다.
다음, 가압 성형용 산화 지르코늄 분말을 1000㎏/㎠의 압력을 가하여 직경 15㎜의 원판 형상으로 성형하고, 등방향 압축 성형기(Ilsin Autoclave Co, Korea)로 1,800kg/㎠의 압력을 가한 후, 전기로에서 50℃/시간의 승온 속도로 1,500℃로 온도를 올려 2시간 동안 소결하였다. 소결체의 준비 후 표면에 수직하게 평균 입경 50㎛ 산화 알루미늄(Al2O3) 분말을 10㎜ 떨어진 위치에서 3기압의 압력으로 15초간 분사하였으며, 이후 증류수 중에서 5분간 초음파 세척하여 건조시켰다.
이어, 상술한 붕규산 유리 조성물 분말을 분말/증류수 비율이 40/5가 되도록 혼합한 다음, 산화 지르코늄 소결체 표면에 균일하게 도포하고 승온속도 10 ℃/분으로 1,100℃까지 온도를 올려서 1시간 동안 유지하였다. 표면에 잔류하는 미반응 붕규산 유리 조성물의 제거를 위해 평균 입경 50㎛ 산화 알루미늄(Al2O3) 분말을 10㎜ 떨어진 위치에서 3기압의 압력으로 20초간 분사하였다.
준비한 시편을 2개의 군으로 분류하여 제 3군에는 표면에 평균 입경 1㎛ 이하로 제조된 월라스토나이트(wollastonite)를 코팅하고, 나머지 제 4군에는 산화 마그네슘(MgO), 산화 칼슘(CaO), 산화 규소(SiO2), 산화 인(P2O5), 불화 칼슘(CaF2)을 각각 4.3중량%, 44.7중량%, 34.2중량%, 16.3중량% 및 0.5중량%의 조성을 갖는 생체 활성 유리 분말을 코팅한 후, 제 3군과 제 4군의 시편을 1,300℃에서 30분 유지하고 1,050℃에서 1시간 유지한 후 로냉하였다.
표면층의 반응성을 조사하기 위해 제 3군과 제 4군의 시편을 행크스(Hanks) 용액(H2387, Sigma Chemical Co, USA)에 염화 칼슘 이수화물(CaCl2·2H2O, calcium chloride dihydrate) 0.185g/L, 황산 마그네슘(MgSO4, magnesium sulfate) 0.09767g/L, 탄산 수소 나트륨(NaHCO3, sodium hydrogen carbonate) 0.350g/L를 첨가한 다음 1N의 염산 수용액을 첨가하여 pH를 7.4로 조절한 유사 체액에 4주 동안 침적하였다.
유사 체액에 8주간 침적 후의 x-선 회절분석 결과를 도 3에 나타냈으며, 주사전자현미경 관찰 결과를 도4에 나타냈다. 유사 체액 침적 후 제 3군과 제 4군의 표면층에서는 하이드록시아파타이트(hydroxyapatite, HA)가 석출되어 표면층에서 반응성을 나타냈다.
이상에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 예시적으로 설명하였으나, 본 발명의 범위는 상기와 같은 특정 실시예에 한정되지 아니하며, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 본 발명의 특허청구범위에 기재된 범주 내에서 적절하게 변경 가능한 것이다.

Claims (17)

  1. aB2O3-bSiO2- cM2O-dR2O3-eGO2-fQO를 포함하여 이루어지고,
    상기 a+b+c+d+e+f=100중량%이며, 20≤a≤30, 20≤b≤30, 0≤c≤10, 2≤d≤20, 2≤e≤10, 및 2≤f≤10이고,
    상기 M은 Li, Na, 및 K에서 선택된 적어도 하나와,
    상기 R은 La, Al, 및 Y에서 선택된 적어도 하나와,
    상기 G는 Ti, Ce, 및 Zr에서 선택된 적어도 하나와,
    상기 Q는 Mg 및 Ca에서 선택된 적어도 하나를 포함하는 붕규산 유리 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서,
    색조절제를 더 포함하는 붕규산 유리 조성물.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 색조절제는 Nb2O3, Fe2O3, AgCO3, MnO 및 SnO에서 선택된 적어도 하나를 포함하는 붕규산 유리 조성물.
  4. 제 2항에 있어서,
    상기 색조절제는 0중량%를 초과하고 5중량% 이하의 범위로 포함되는 붕규산 유리 조성물.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 붕규산 유리는 인공 치아의 세라믹 코어와 표면층의 결합에 사용되는 붕규산 유리 조성물.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 표면층은 포세린 또는 생체 활성 유리인 붕규산 유리 조성물.
  7. aB2O3-bSiO2-cY2O3-dM2O-eGO2를 포함하여 이루어지고,
    상기 a+b+c+d+e=100중량%이며, 50≤a≤60, 10≤b≤30, 2≤c≤6, 2≤d≤10, 및 2≤e≤6이고,
    상기 M은 Na, 및 K에서 선택된 적어도 하나와,
    상기 G는 Ti, Ce, 및 Zr에서 선택된 적어도 하나를 포함하는 붕규산 유리 조성물
  8. 제 7 항에 있어서,
    색조절제를 더 포함하는 붕규산 유리 조성물.
  9. 제 7 항에 있어서,
    상기 색조절제는 Nb2O3, Fe2O3, AgCO3, MnO 및 SnO에서 선택된 적어도 하나를 포함하는 붕규산 유리 조성물.
  10. 제 7항에 있어서,
    상기 색조절제는 0중량%를 초과하고 5중량% 이하의 범위로 포함되는 붕규산 유리 조성물.
  11. 제 7 항에 있어서,
    상기 붕규산 유리는 인공 치아의 세라믹 코어와 표면층의 결합에 사용되는 붕규산 유리 조성물.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 표면층은 포세린 또는 생체 활성 유리인 붕규산 유리 조성물.
  13. 세라믹 코어에 제 1 항 내지 제 12항 중 어느 하나의 항에 따른 붕규산 유리 조성물을 용융침투하는 단계; 및
    상기 붕규산 유리 조성물이 용융 침투된 상기 세라믹 코어에 표면층을 형성하는 단계를 포함하는 인공 치아 제조 방법.
  14. 제 13 항에 있어서,
    상기 세라믹 코어의 표면은 고강도 입자를 분사하여 미세 요철이 형성되어 있는 인공 치아 제조 방법.
  15. 제 13 항에 있어서,
    상기 표면층은 포세린 또는 생체 활성 유리인 인공 치아 제조 방법.
  16. 세라믹 코어;
    상기 세라믹 코어 표면에 위치한 표면층; 및
    상기 세라믹 코어와 상기 표면층 사이에 개재되어 있는 제 1 항 내지 제 12 항 중 어느 하나의 항에 따른 붕규산 유리 조성물을 포함하는 인공 치아.
  17. 제 16 항에 있어서,
    상기 표면층은 포세린 또는 생체 활성 유리인 인공 치아.
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