KR20090051381A - Negative electrode for lithium rechargeable battery and lithium rechargeable battery comprising the same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 리튬 이차 전지용 음극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 양극 및 세퍼레이터와 함께 전극 조립체로 권취될 때 전극 조립체의 중심을 향하는 내면에 형성되는 내면 음극활물질층의 접착력을 증가시키고, 외면에 형성되는 외면 음극활물질층의 유연성을 증가시켜 음극으로부터 음극활물질이 탈락되는 현상을 최소화하여 음극의 수명특성을 개선할 수 있는 리튬 이차 전지용 음극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지에 관한 것이다.The present invention relates to a negative electrode for a lithium secondary battery and a lithium secondary battery including the same, and more particularly to the adhesion of the inner negative electrode active material layer formed on the inner surface toward the center of the electrode assembly when wound with the positive electrode and the separator. The present invention relates to a negative electrode for a lithium secondary battery and a lithium secondary battery including the same, thereby increasing the flexibility of the outer negative electrode active material layer formed on the outer surface and minimizing the dropping of the negative electrode active material from the negative electrode, thereby improving the life characteristics of the negative electrode. .
본 발명은 음극 집전체와 상기 음극 집전체의 양면에 코팅되는 음극활물질층을 포함하며, 양극 및 세퍼레이터와 함께 전극 조립체로 권취되는 리튬 이차전지용 음극에 있어서, 상기 전극 조립체의 권취 중심을 향하는 상기 음극 집전체의 내면에 코팅되는 내면 음극활물질층의 바인더와 상기 내면과 반대면인 상기 음극 집전체의 외면에 코팅되는 외면 음극활물질층의 바인더가 서로 다른 것을 특징으로 한다.The present invention includes a negative electrode current collector and a negative electrode active material layer coated on both surfaces of the negative electrode current collector, the negative electrode for a lithium secondary battery is wound in an electrode assembly together with a positive electrode and a separator, the negative electrode facing the winding center of the electrode assembly The binder of the inner negative electrode active material layer coated on the inner surface of the current collector and the outer surface of the negative electrode active material layer coated on the outer surface of the negative electrode current collector opposite to the inner surface are different from each other.
이차 전지, 활물질층, 접착력, 유연성, SBR계 바인더, PVdF계 바인더 Secondary Battery, Active Material Layer, Adhesion, Flexibility, SBR Binder, PVdF Binder
Description
본 발명은 리튬 이차 전지용 음극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 양극 및 세퍼레이터와 함께 전극 조립체로 권취될 때 전극 조립체의 중심을 향하는 내면에 형성되는 내면 음극활물질층의 접착력을 증가시키고, 외면에 형성되는 외면 음극활물질층의 유연성을 증가시켜 음극으로부터 음극활물질이 탈락되는 현상을 최소화하여 음극의 수명특성을 개선할 수 있는 리튬 이차 전지용 음극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지에 관한 것이다.The present invention relates to a negative electrode for a lithium secondary battery and a lithium secondary battery including the same, and more particularly to the adhesion of the inner negative electrode active material layer formed on the inner surface toward the center of the electrode assembly when wound with the positive electrode and the separator. The present invention relates to a negative electrode for a lithium secondary battery and a lithium secondary battery including the same, thereby increasing the flexibility of the outer negative electrode active material layer formed on the outer surface and minimizing the dropping of the negative electrode active material from the negative electrode, thereby improving the life characteristics of the negative electrode. .
최근의 휴대용 소형 전자기기의 전원으로서 각광받고 있는 리튬 이차 전지는 유기 전해액을 사용하여 기존의 알칼리 수용액을 사용한 전지보다 2 배이상의 높은 방전 전압을 보임으로써 높은 에너지 밀도를 나타내는 전지이다.BACKGROUND ART Lithium secondary batteries, which are in the spotlight as power sources of recent portable small electronic devices, exhibit high energy densities by exhibiting a discharge voltage twice as high as that of a battery using an alkaline aqueous solution using an organic electrolyte solution.
리튬 이차 전지의 양극 및 음극은 활물질 조성물을 극판에 도포하여 제조된다. 상기 활물질 조성물에는 활물질과 이 활물질을 극판에 부착시키기 위하여 바인더를 포함한다. 양극에는 도전성을 증가시키기 위하여, 도전재를 더 포함할 수 있 다. 바인더는 이와 같이, 극판에 활물질의 접착력 및 결착력을 부여하기 위해 사용되며, 리튬 이차 전지의 성능 중 장기 수명 특성은 활물질의 극판에 대한 접착력에 의해 좌우된다고 알려져 있다. 이는 바인더의 접착력이 약할 경우, 전지를 장기간 사용하면, 활물질이 극판으로부터 탈락될 수 있기 때문이다. 즉, 활물질의 극판에 대한 접착력은 활물질과 활물질 사이의 결착 및 활물질과 극판 사이의 접착력을 제공하는 바인더에 의해 결정된다. The positive electrode and the negative electrode of the lithium secondary battery are prepared by applying the active material composition to the electrode plate. The active material composition includes an active material and a binder for attaching the active material to the electrode plate. The anode may further include a conductive material to increase conductivity. As described above, the binder is used to impart the adhesion and binding strength of the active material to the electrode plate, and long-term life characteristics of the performance of the lithium secondary battery are known to depend on the adhesion of the active material to the electrode plate. This is because, when the adhesive strength of the binder is weak, the active material may be removed from the electrode plate when the battery is used for a long time. In other words, the adhesion of the active material to the pole plate is determined by a binder that provides binding between the active material and the active material and adhesion between the active material and the pole plate.
특히 원통형 전지의 경우 권취시 극판이 원형으로 휘어지게 되는데, 원통 내부를 향하고 있는 면의 경우, 극판 탈락의 발생 빈도가 높을 수 있으며, 원통 외부를 향하고 있는 면의 경우, 극판이 늘어나는 형태로 휘어질 수 있다. 이에 따라, 활물질이 기재로부터 탈락될 수 있으며, 결과적으로 리튬 이차 전지의 수명이 짧아질 수 있다.In particular, in the case of a cylindrical battery, the pole plate is bent in a circular shape, and in the case of the face facing the inside of the cylinder, the occurrence of the fall of the plate may be high. Can be. Accordingly, the active material may be dropped from the substrate, and as a result, the life of the lithium secondary battery may be shortened.
본 발명은 양극 및 세퍼레이터와 함께 전극 조립체로 권취될 때 전극 조립체의 중심을 향하는 내면에 형성되는 내면 음극활물질층의 접착력을 증가시키고, 외면에 형성되는 외면 음극활물질층의 유연성을 증가시켜 음극으로부터 음극활물질이 탈락되는 현상을 최소화하여 음극의 수명특성을 개선할 수 있는 리튬 이차 전지용 음극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지를 제공하는 것을 그 목적으로 한다.The present invention increases the adhesion of the inner negative electrode active material layer formed on the inner surface toward the center of the electrode assembly when the electrode assembly is wound together with the positive electrode and the separator, and increases the flexibility of the outer negative electrode active material layer formed on the outer surface to reduce the negative electrode from the negative electrode It is an object of the present invention to provide a lithium secondary battery negative electrode and a lithium secondary battery including the same, which can minimize the dropping of the active material to improve the life characteristics of the negative electrode.
상기와 같은 과제를 해결하기 위해서 안출된 본 발명의 리튬 이차전지용 음 극은 음극 집전체와 상기 음극 집전체의 양면에 코팅되는 음극활물질층을 포함하며, 양극 및 세퍼레이터와 함께 전극 조립체로 권취되는 리튬 이차전지용 음극에 있어서, 상기 전극 조립체의 권취 중심을 향하는 상기 음극 집전체의 내면에 코팅되는 내면 음극활물질층의 바인더와 상기 내면과 반대면인 상기 음극 집전체의 외면에 코팅되는 외면 음극활물질층의 바인더가 서로 다른 것을 특징으로 한다. 이때, 상기 내면 음극활물질층의 바인더는 상기 외면 음극활물질층의 바인더보다 음극 집전체와 접착력이 크도록 형성될 수 있다. 또한, 상기 외면 활물질층의 바인더는 내면 활물질층의 바인더보다 유연성이 크도록 형성될 수 있다. 또한, 상기 내면 활물질층의 바인더는 상기 외면 활물질층의 바인더보다 접착력이 크며, 상기 내면 음극활물질층의 바인더는 상기 외면 음극활물질층의 바인더보다 유연성이 작게 되도록 형성될 수 있다.The negative electrode for a lithium secondary battery of the present invention devised to solve the above problems includes a negative electrode current collector and a negative electrode active material layer coated on both sides of the negative electrode current collector, and the lithium wound around the electrode assembly together with the positive electrode and the separator. In the negative electrode for a secondary battery, the binder of the inner negative electrode active material layer coated on the inner surface of the negative electrode current collector toward the winding center of the electrode assembly and the outer surface of the negative electrode active material layer coated on the outer surface of the negative electrode current collector that is opposite to the inner surface It is characterized by different binders. In this case, the binder of the inner negative electrode active material layer may be formed to have a greater adhesive strength with the negative electrode current collector than the binder of the outer negative electrode active material layer. In addition, the binder of the outer surface active material layer may be formed to have greater flexibility than the binder of the inner surface active material layer. In addition, the binder of the inner surface active material layer has a greater adhesive strength than the binder of the outer surface active material layer, the binder of the inner negative electrode active material layer may be formed to have a smaller flexibility than the binder of the outer negative electrode active material layer.
또한, 본 발명에서 상기 내면 음극활물질층의 바인더는 폴리비닐 디플루오라이드(PVdF)계 바인더로 이루어질 수 있다. 또한, 상기 내면 음극활물질층의 바인더는 폴리비닐 디플루오라이드와 폴리메틸메타크릴레이트의 혼합물로 이루어질 수 있다. 또한, 상기 내면 음극활물질의 바인더는 폴리메틸메타크릴레이트 5 내지 50 중량%와 폴리비닐 디플루오라이드 50 내지 95 중량%로 이루어질 수 있다. In addition, the binder of the inner surface negative electrode active material layer in the present invention may be made of a polyvinyl difluoride (PVdF) -based binder. In addition, the binder of the inner negative electrode active material layer may be made of a mixture of polyvinyl difluoride and polymethyl methacrylate. In addition, the binder of the inner negative electrode active material may be composed of 5 to 50% by weight of polymethyl methacrylate and 50 to 95% by weight of polyvinyl difluoride.
또한, 본 발명에서 상기 외면 음극활물질층의 바인더는 스티렌-부타디엔 러버(SBR)계 바인더로 이루어질 수 있다. In addition, the binder of the outer negative electrode active material layer in the present invention may be made of a styrene-butadiene rubber (SBR) -based binder.
또한, 본 발명의 리튬 이차전지는 양극 집전체에 양극 활물질층이 형성되는 양극과, 음극 집전체에 음극 활물질층이 형성되는 음극과, 상기 양극과 상기 음극 사이에 개재되는 세퍼레이터가 권취되어 형성되는 전극 조립체를 포함하며, 상기 음극은 상기 전극 조립체의 권취 중심을 향하는 상기 음극 집전체의 내면에 코팅되는 내면 음극활물질층의 바인더와 상기 내면과 반대면인 상기 음극 집전체의 외면에 형성되는 외면 음극활물질층의 바인더가 서로 다르게 되도록 형성될 수 있다.In addition, the lithium secondary battery according to the present invention is formed by winding a positive electrode in which a positive electrode active material layer is formed on a positive electrode current collector, a negative electrode in which a negative electrode active material layer is formed in a negative electrode current collector, and a separator interposed between the positive electrode and the negative electrode. An electrode assembly, wherein the cathode is formed on a binder of an inner surface negative electrode active material layer coated on an inner surface of the negative electrode current collector facing the winding center of the electrode assembly and an outer surface of the negative electrode current collector opposite to the inner surface The binder of the active material layer may be formed to be different from each other.
본 발명에 따르면 양극 및 세퍼레이터와 함께 전극 조립체로 권취될 때 전극 조립체의 중심을 향하는 내면에 형성되는 내면 음극활물질층의 접착력을 증가시키고, 외면에 형성되는 외면 음극활물질층의 유연성을 증가시켜 음극으로부터 음극활물질이 탈락되는 현상을 최소화할 수 있는 효과가 있다.According to the present invention, when the electrode and the separator are wound together with the electrode assembly, the adhesion of the inner negative electrode active material layer formed on the inner surface toward the center of the electrode assembly is increased, and the flexibility of the outer negative electrode active material layer formed on the outer surface is increased from the negative electrode. It is effective to minimize the phenomenon that the negative electrode active material is eliminated.
또한,본 발명에 따르면 음극에서 음극 활물질이 탈락되는 현상을 최소화하여 음극의 수명특성 및 리튬 이차전지의 수명 특성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.In addition, according to the present invention there is an effect to minimize the phenomenon that the negative electrode active material is dropped from the negative electrode to improve the life characteristics of the negative electrode and the life characteristics of the lithium secondary battery.
이하, 첨부한 도면을 참조하면서 본 발명의 실시예를 통하여 본 발명의 리튬 이차전지용 음극 및 이를 포함하는 리튬 이차전지에 대하여 상세히 설명한다. Hereinafter, the negative electrode for a lithium secondary battery of the present invention and a lithium secondary battery including the same will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
먼저 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지용 음극에 대하여 설명한다. First, a negative electrode for a lithium secondary battery according to an embodiment of the present invention will be described.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차 전지용 음극의 평면도이다. 도 2는 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지용 음극을 포함하는 전극 조립체의 평면도이다.1 is a plan view of a negative electrode for a rechargeable lithium battery according to an embodiment of the present invention. 2 is a plan view of an electrode assembly including a cathode for a lithium secondary battery according to an embodiment of the present invention.
본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지용 음극(10)은, 도 1을 참조하면, 음극 집전체(12)와 음극활물질층(14)을 포함하여 형성된다. 상기 리튬 이차전지용 음극(10)은, 도 2를 참조하면, 리튬 이차전지용 양극(20) 및 세퍼레이터(30)와 함께 권취되어 전극 조립체(100)를 형성하게 된다.Referring to FIG. 1, the lithium secondary battery
상기 음극(10)은 음극 집전체(12)의 양면에 형성되는 음극활물질층(14)에 포함되는 바인더의 특성을 달리하여 음극(10)이 전극 조립체(100)로 권취될 때 음극활물질층(14)이 음극 집전체(12)로부터 분리되거나, 음극활물질이 음극 집전체(12)로부터 탈락되는 것을 최소화하게 된다.The
상기 음극 집전체(12)는 박판의 구리 호일로 형성되며, 양면에는 탄소재를 주성분으로 하는 음극활물질층(14)이 형성된다. 또한, 상기 음극 집전체(12)의 양단에는 음극활물질층(14)이 코팅되지 않은 영역인 음극무지부(16)가 형성될 수 있다. 상기 음극무지부(16)의 어느 하나의 영역에 음극탭(도시하지 않음)이 용접되어 결합된다.The negative
상기 음극 집전체(12)는 전극 조립체(100)로 권취될 때 전극 조립체(100)의 권취 중심을 향하는 내면(12a)과 전극 조립체(100)의 권취 중심의 반대 방향을 향하는 외면(12b)으로 구분될 수 있다.The negative
상기 음극활물질층(14)은 음극활물질과 바인더를 포함하며, 음극 집전체(12)의 양면(12a, 12b)에 코팅되어 형성된다. 상기 음극활물질층(14)은 음극 집전체(12)의 내면(12a)에 형성되는 내면 음극활물질층(14a)과 음극 집전체(12)의 외 면(12b)에 형성되는 외면 음극활물질층(14b)으로 구분되어 형성된다. 상기 내면 음극활물질층(14a)과 외면 음극활물질층(14b)은 음극(10)이 전극 조립체로 권취되는 과정에서 서로 다른 힘의 작용을 받게 된다. 즉, 상기 내면 음극활물질층(14a)은 평판 상태로 있는 경우에 비하여 음극 집전체(12)의 내면(12a)과 평행한 방향으로 압축응력을 받게 된다. 이에 비하여 상기 외면 음극활물질층(14b)은 음극 집전체(12)의 외면(12b)방향과 평행한 방향으로 인장 응력을 받게 된다. 따라서, 상기 내면 음극활물질층(14a)과 외면 음극활물질층(14b)은 서로 다른 특성을 갖는 것이 바람직하게 된다. 즉, 상기 내면 음극활물질층(14a)의 바인더와 외면 음극활물질층(14b)의 바인더는 서로 다른 특성을 갖는 바인더로 사용되는 것이 바람직하다.The negative electrode
상기 음극활물질은 리튬 이온을 가역적으로 인터칼레이션/디인터칼레이션할 수 있는 탄소 물질이 사용되며, 리튬 이온 이차 전지에서 일반적으로 사용되는 탄소계 음극 활물질로 사용될 수 있다. 상기 음극활물질은 대표적인 예로는 결정질 탄소, 비정질 탄소 또는 이들의 혼합물로 이루어질 수 있다. 한편, 상기 내면 음극활물질층(14a)과 외면 음극활물질층(14b)은 동일한 음극활물질로 형성될 수 있다.The negative electrode active material may be a carbon material capable of reversibly intercalating / deintercalating lithium ions, and may be used as a carbon-based negative electrode active material generally used in lithium ion secondary batteries. The negative electrode active material may be made of crystalline carbon, amorphous carbon, or a mixture thereof. Meanwhile, the inner negative electrode
상기 결정질 탄소의 예로는 무정형, 판상, 인편상(flake), 구형 또는 섬유형의 천연 흑연 또는 인조 흑연과 같은 흑연을 들 수 있고, 상기 비정질 탄소의 예로는 소프트 카본(soft carbon: 저온 소성 탄소) 또는 하드 카본(hard carbon), 메조페이스 피치 탄화물, 소성된 코크스 등을 들 수 있다. 또한, 상기 결정성 탄소는 메조페이스(mesophase) 구형 입자로부터 탄화 단계(carbonizing step) 및 흑연화 단계를 거쳐 제조된 탄소 물질 또는 섬유형 메조페이스 핏치(mesophase pitch fiber)로부터 탄화 단계 및 흑연화 단계를 거쳐 제조된 섬유형 흑연(graphite fiber)이 바람직하다.Examples of the crystalline carbon include graphite such as amorphous, plate, flake, spherical or fibrous natural graphite or artificial graphite, and examples of the amorphous carbon include soft carbon (soft carbon) Or hard carbon, mesophase pitch carbide, calcined coke, or the like. In addition, the crystalline carbon is a carbonization step and a graphitization step from a carbon material or fibrous mesophase pitch fibers prepared through a carbonizing step and a graphitization step from mesophase spherical particles Preferred is a fibrous graphite produced through.
상기 음극활물질층(14)의 바인더는 음극활물질 입자들을 서로 잘 부착시키고, 또한 음극 활물질을 음극 집전체(12)에 잘 부착시키는 역할을 하게 된다. 상기 바인더의 접착력이 약할 경우, 이차전지의 장시간 사용에 따라 음극활물질이 음극 집전체(12)로부터 탈락될 수 있다. 상기 음극활물질의 음극 집전체(12)에 대한 접착력은 활물질과 활물질 사이의 결착 및 활물질과 음극 집전체(12) 사이의 접착력을 제공하는 바인더에 의해 결정된다. The binder of the negative electrode
상기 음극활물질층(14)의 바인더의 함량은 음극활물질에 대하여 바인더의 ㅎ함량이 1 내지 10 중량%이다. 상기 바인더의 함량이 너무 적으면 음극활물질들 사이의 결합력 또는 음극활물질과 음극 집전체(12) 사이의 접착력이 불충분하게 된다. 또한, 상기 바인더의 함량이 너무 많으면 접착력은 좋아지지만, 음극활물질 함량의 감소에 따라 리튬 이차전의 용량이 감소하게 되어 리튬 이차전지의 고용량화를 어렵게 한다.The content of the binder of the negative electrode
상기 내면 음극활물질층(14a)의 바인더와 외면 음극활물질층(14b)의 바인더는 서로 다른 특성을 갖는 것이 바람직하게 된다. 상기에서 설명한 바와 같이 음극활물질층(14)은 음극 집전체(12)의 내면(12a)에 형성되는 내면 음극활물질층(14a)과 음극 집전체(12)의 외면(12b)에 형성되는 외면 음극활물질층(14b)은 서로 다른 서로 다른 힘의 작용을 받게 된다. The binder of the inner negative electrode
상기 내면 음극활물질층(14a)의 바인더는 음극 집전체(12)와 접착력이 큰 물질이 사용되는 것이 바람직하다. 상기 내면 음극활물질층(14a)은 전극 조립체로 권취되는 과정에서 음극 집전체(12)의 표면과 평행한 방향으로 수축되면서 압축응력을 받게 된다. 상기 내면 음극활물질층(14a)은 압축응력을 받게 되면서 음극 집전체(12)로부터 박리될 가능성이 높게 된다. 상기 내면 음극활물질층(14a)의 바인더는 바람직하게는 폴리비닐 디플루오라이드(PVdF)계 바인더가 사용되는 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐 디플루오라이드(PVdF)계 바인더는 접착력이 다른 바인더에 비하여 크게 된다. 상기 폴리비닐 디플루오라이드(PVdF)계 바인더는 음극활물질과 음극 집전체(12)의 접착력을 증가시키게 된다. 따라서, 상기 내면 음극활물질층(14a)은 음극이 전극 조립체로 권취되는 과정에서 폴리비닐 디플루오라이드(PVdF)계의 작용에 의하여 음극활물질이 음극 집전체(12)로부터 탈락되는 현상을 최소화하게 된다. 또한, 상기 내면 음극활물질층(14a)은 리튬 이차전지가 사용되는 과정에서도 음극활물질이 음극 집전체(12)로부터 탈락되는 현상을 최소화하게 되어 리륨 이차전지의 수명 특성을 향상시키게 된다.As the binder of the inner surface negative electrode
또한, 상기 내면 음극활물질층(14a)의 바인더는 폴리비닐 디플루오라이드(PVdF)계에 폴리메틸메타크릴레이트가 혼합된 물질이 사용될 수 있다. 상기 내면 음극활물질층(14a)의 바인더는 폴리비닐 디플루오라이드(PVdF)계 바인더로만 사용하는 경우에 리튬 이온 전지의 충방전 반응시 활물질의 리튬(Li)과 바인더의 불 소(F)기와의 비가역 반응으로 LiF를 형성할 수 있다. 상기 LiF는 충방전 반응에서 이용되어야 할 리튬의 양이 감소하여 전지의 효율을 저하시킬 수 있다. 한편, 상기 내면 음극활물질층(14a)의 접착력을 향상시키기 위하여 바인더인 폴리비닐 디플루오라이드(PVdF)의 함량을 증가시키는 경우에 음극활물질의 양이 상대적으로 감소하게 되어 리튬 이차전지의 용량이 감소하게 된다.In addition, the binder of the inner negative electrode
상기 폴리메틸메타크릴레이트는 불소기를 함유하지 않는 바인더이며 폴리비닐 디플루오라이드(PVdF)와의 상용성이 우수한 고분자 화합물이다. 상기 폴리메틸메타크릴레이트는 음극 활물질층의 음극 집전체(12)에 대한 접착력을 감소시키지 않으면서 LiF의 형성을 최소화하게 된다. 또한, 상기 폴리메틸메타크릴레이트는 음극활물질층(14)과 음극 집전체(12)의 결합력을 증가시키게 된다. The polymethyl methacrylate is a binder that does not contain a fluorine group and is a polymer compound having excellent compatibility with polyvinyl difluoride (PVdF). The polymethyl methacrylate minimizes the formation of LiF without reducing the adhesion of the negative electrode active material layer to the negative electrode
상기 내면 음극활물질층(14a)의 바인더에 포함된 폴리메탈메타크릴레이트의 함량은 바인더의 전체 함량에 대하여 50중량%보다 작은 함량으로 포함된다. 상기 폴리메틸메타크릴레이트의 함량이 50중량%를 초과하면, 내면 음극활물질층(14a)이 너무 딱딱해져서 음극(10)이 전극 조립체(100)로 권취될 때 음극이 변형되는 것을 방해하게 되며, 내면 음극활물질층(14a)의 박리를 유발할 수 있다.The content of the polymetal methacrylate included in the binder of the inner negative electrode
이하, 본 발명의 내면 음극활물질층(14a)의 바인더의 바람직한 실시예를 기재한다. Hereinafter, a preferred embodiment of the binder of the inner surface negative electrode
(실시예 1)(Example 1)
폴리비닐 디플루오라이드를 리튬 이차 전지용 음극의 내면 음극활물질 층(14a)의 바인더로 사용하였다.Polyvinyl difluoride was used as a binder of the inner surface negative electrode
상기 리튬 이차 전지용 음극의 내측 활물질로 메조페이스 카본 파이버(mesophase carbon fiber: MCF) 및 제조된 바인더를 혼합하여 리튬 이차 전지용 음극의 내측 활물질 조성물 슬러리를 제조하였다. 제조된 리튬 이차 전지용 음극의 내측 활물질 조성물을 Cu 박막에 캐스팅(tape casting)하여 음극을 제조하였다.Mesophase carbon fiber (MCF) and the prepared binder were mixed with the inner active material of the negative electrode for a lithium secondary battery to prepare a slurry of the inner active material composition of the negative electrode for a lithium secondary battery. An inner active material composition of the prepared lithium secondary battery negative electrode was cast on a Cu thin film to prepare a negative electrode.
(실시예 2)(Example 2)
폴리비닐 디플루오라이드 95 중량%와 폴리메탈메타크릴레이트 5 중량%를 혼합하여 리튬 이차 전지용 음극의 내면 음극활물질층(14a)의 바인더를 제조한 점을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하였다.The same procedure as in Example 1 was conducted except that 95 wt% polyvinyl difluoride and 5 wt% polymetal methacrylate were mixed to prepare a binder of the inner negative electrode
(실시예 3 내지 5)(Examples 3 to 5)
폴리비닐 디플루오라이드 및 폴리메탈메타클릴레이트의 비율을 하기 표 1에 나타낸 것과 같이 변경시킨 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하였다.It carried out similarly to Example 1 except having changed the ratio of polyvinyl difluoride and polymetal methacrylate as shown in Table 1 below.
(비교예 1)(Comparative Example 1)
폴리비닐 디플루오라이드 45 중량%와 폴리메탈메타크릴레이트 55 중량%를 혼합하여 리튬 이차 전지용 음극의 내면 음극활물질층(14a)의 바인더를 제조한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하였다. 45 wt% of polyvinyl difluoride and 55 wt% of polymetal methacrylate were mixed in the same manner as in Example 1 except that the binder of the inner negative electrode
상기 실시예 1-5 및 비교예 1의 방법으로 제조된 음극을 이용하여, 활물질 조성물의 기판에 대한 접착력을 알아보기 위하여, 박리 테스트(peeling test)를 ASTM D903의 방법으로 실시하였다. 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다. 하기 표 1 에서, 접착 강도는 실시예 1의 폴리비닐 디플루오라이드만을 사용한 경우의 음극활물질 조성물 필름을 Cu 박막으로부터 떼어내기 위하여 요구되는 힘을 100%로 환산한 경우의 %를 나타낸다. 하기 표 1에서, 폴리비닐 디플루오라이드 및 폴리메틸메타크릴레이트의 비율 양은 중량%이다.Using a negative electrode prepared by the method of Example 1-5 and Comparative Example 1, in order to determine the adhesion of the active material composition to the substrate, a peeling test (peeling test) was performed by the method of ASTM D903. The results are shown in Table 1 below. In the following Table 1, adhesive strength shows the% when the force required in order to remove the negative electrode active material composition film in case of using only the polyvinyl difluoride of Example 1 from a Cu thin film in 100%. In Table 1 below, the proportion amounts of polyvinyl difluoride and polymethylmethacrylate are in weight percent.
상기 표 1에 나타낸 것과 같이, 실시예 1 ~ 5의 바인더를 사용한 활물질 조성물은 접착강도가 양호함을 알 수 있다. 그러나, 비교예 1의 경우는 실시예에 비하여 접착 강도가 상대적으로 낮아짐을 알 수 있다. As shown in Table 1, it can be seen that the active material composition using the binder of Examples 1 to 5 has a good adhesive strength. However, in the case of Comparative Example 1, it can be seen that the adhesive strength is relatively lower than that of the Example.
상기 외면 음극활물질층(14b)의 바인더는 내면 음극활물질층(14a)의 바인더보다 유연성이 큰 바인더로 사용되는 것이 바람직하다. 상기 외면 음극활물질층(14b)은 음극이 전극 조립체로 권취되는 과정에서 음극 집전체(12)의 표면 방향과 평행한 방향으로 늘어나게 되면서 인장응력을 받게 된다. 따라서, 상기 외면 음극활물질층(14b)은 표면에 균열이 발생되거나 음극 집전체(12)로부터 박리될 가능성이 높게 된다. The binder of the outer negative electrode
상기 외면 음극활물질층(14b)의 바인더는 상대적으로 유연성이 큰 스티렌-부타디엔러버(SBR)계 바인더를 사용하는 것이 바람직하다. 상기 스티렌-부타디엔러버(SBR)계 바인더는 탄성력이 폴리비닐 디플루오라이드(PVdF)계 바인더를 포함하는 다른 바인더보다 크게 된다. 따라서, 상기 외면 음극활물질층(14b)은 음극이 전극 조립체로 권취되는 과정에서 유연성이 확보되어 표면에 균열이 발생되거나 음극 집전체(12)로부터 박리되어 탈락되는 현상을 최소화할 수 있다. 또한, 상기 외면 음극활물질층(14b)은 리튬 이차전지가 사용되는 과정에서도 음극활물질이 음극 집전체(12)로부터 탈락되는 현상을 최소화하게 되어 리륨 이차전지의 수명 특성을 향상시키게 된다.The binder of the outer negative electrode
상기 양극(20)은 도전성이 우수한 알루미늄(Al) 호일(foil)로 이루어진 양극 집전체(22)와, 그 양면에 코팅된 양극 활물질층(24)을 포함하고 있다. 상기 양극활물질로는 LiCoO2, LiMn2O4, LiNiO2, LiMnO2 등의 리튬산화물이 사용되고 있다. 상기 양극의 양단에는 양극 활물질층이 형성되지 않은 양극 무지부가 형성된다. 상기 양극 무지부의 일단에는 양극탭이 접합되어 있다. 상기 양극(20)은 리튬 이차전지에서 사용되는 일반적인 양극으로 형성될 수 있으며 여기서 상세한 설명은 생략한다.The
상기 세퍼레이터(30)는 음극(10)과 양극(20) 사이에 위치하여 음극(10)과 양극(20)을 전기적으로 절연시키게 된다. 상기 세퍼레이터(30)는 리튬 이차전지에서 사용되는 일반적인 세퍼레이터로 형성될 수 있으며 여기서 상세한 설명은 생략한다.The
한편, 미설명부호인 40은 전극조립체를 권취하고 전극조립체의 형상을 유지하기 위하여 사용되는 센터핀이다.Meanwhile,
다음은 도 1의 리튬 이차전지용 음극이 적용되는 리튬 이차전지의 실시예에 대하여 설명한다. Next, an embodiment of a lithium secondary battery to which the anode for lithium secondary battery of FIG. 1 is applied will be described.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지용 음극을 포함하는 리튬 이차전지의 수직 단면도이다.3 is a vertical cross-sectional view of a lithium secondary battery including an anode for a lithium secondary battery according to an embodiment of the present invention.
본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지는, 도 3을 참조하면, 전극 조립체(100)와, 상기 전극 조립체(200)와 전해액을 수용하는 원통형 캔(300)과, 상기 원통형 캔(300) 상부에 조립되어 상기 원통형 캔(300)을 밀봉하며 상기 전극 조립체(200)에서 발생되는 전류를 외부 장치로 흐르게 하는 캡 조립체(400)를 포함하여 형성된다. Referring to FIG. 3, a lithium secondary battery according to an exemplary embodiment of the present invention includes an
상기 리튬 이차전지는 원통형 리튬 이차전지로 형성된다. 그러나, 한편, 상기 리튬 이차전지는 원통형 리튬 이차전지 외에도 각형 리튬 이차전지나 파우치형 리튬 이차전지일 수 있음은 물론이다. 즉, 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지용 음극이 권취되어 형성되는 전극 조립체가 사용될 수 있는 다양한 형태의 리튬 이차전지일 수 있다.The lithium secondary battery is formed of a cylindrical lithium secondary battery. However, the lithium secondary battery may be a rectangular lithium secondary battery or a pouch type lithium secondary battery in addition to the cylindrical lithium secondary battery. That is, it may be a lithium secondary battery of various forms in which an electrode assembly formed by winding a negative electrode for a lithium secondary battery according to an embodiment of the present invention may be used.
상기 전극 조립체(100)는 음극 집전체(12)의 표면에 음극활물질층(14)이 코팅된 음극(10)과 양극 집전체의 표면에 양극활물질층이 코팅된 양극(20) 및 상기 음극판(10) 및 양극판(20) 사이에 위치하여 음극(10)과 양극판(20)을 전기적으로 절연시키는 세퍼레이터(30)가 젤리-롤 형상으로 권취되어 형성된다. 또한, 상기 전극 조립체는 음극에 결합되는 음극탭(50)과 양극에 결합되는 양극탭(55)을 더 포함하여 형성된다. 또한, 상기 전극 조립체(100)는 전극 조립체(100)와 캡 조립체(300)의 전기적 절연을 위한 상부 절연판(60)과 전극 조립체(100)와 캔(200) 하부의 전기적 절연을 위한 하부 절연판(65)을 더 포함하여 형성될 수 있다.The
상기 음극(10)은 도 1의 실시예에 따른 음극으로 형성되며 여기서 상세한 설명은 생략한다. 상기 양극(20)과 세퍼레이터(30)는 일반적인 리튬 이차전지에서 사용되는 양극과 세퍼레이터로 형성되며 여기서 상세한 설명은 생략한다.The
상기 원통형 캔(200)은 원통형 전극 조립체(100)가 수용될 수 있는 소정 공간이 형성되도록 일정 직경을 갖는 원통형 측면판(210)과, 원통형 측면판(210)의 하부를 밀폐하는 하면판(220)을 포함하여 형성되며, 원통형 측면판(210)의 상부는 전극 조립체(100)를 삽입하기 위하여 개구되어 있다. 상기 원통형 캔(200)의 하면판(220) 중앙에 전극 조립체(100)의 음극탭(50)이 접합됨으로써, 원통형 캔(200) 자체는 음극 역할을 수행하게 된다. 또한, 상기 원통형 캔(200)은 일반적으로 알루미늄(Al), 철(Fe) 또는 이들의 합금으로 형성된다. 더불어 상기 원통형 캔(200)은 상부의 개구에 결합되는 상기 캡 조립체(300)의 상부를 압박하도록 상단에서 내부로 휘어진 크림핑(crimping)부(230)가 형성된다. 또한, 상기 원통형 캔(200)은 크림핑부(230)로부터 하방으로 캡 조립체(200)의 두께에 대응되는 거리만큼 이격된 위치에 캡 조립체(300)의 하부를 압박하도록 안쪽으로 움푹 파인 비딩(beading) 부(240)가 더 형성되어 있다. 한편, 상기 리튬 이차전지는 원통형 캔(200) 외에 다양한 캔이 사용될 수 있음은 물론이다. The cylindrical can 200 has a
상기 캡 조립체(300)는 안전 밴트(310)와 전류차단수단(320)과 가스켓(330)과 이차보호소자(380) 및 캡 업(390)을 포함하여 형성된다. 상기 안전 밴트(310)는 판상으로 중앙에 하부로 돌출되는 돌출부가 형성되어 캡 조립체(300)의 하부에 위치하며, 이차전지의 내부에서 발생한 압력에 의하여 돌출부가 상부 방향으로 변형하게 된다. 상기 안전 밴트(310)의 하면에는 전극 조립체(100)의 음극(10) 및 양극(20) 중에서 한 전극 예를 들어, 양극(20)에서 인출한 양극탭(55)이 용접되어 안전 밴트(310)와 전극 조립체(100)의 양극(20)이 전기적으로 연결된다. 여기서 음극(10) 및 양극(20) 중 나머지 전극, 예를 들어 음극은 음극탭(50)에 의해 혹은 직접 접촉 방식에 의해 캔(200)과 전기적으로 연결된다.The
상기 안전 밴트(310)와 전류차단수단(320)과 가스켓(330)과, 이차보호소자(380) 및 캡 업(390)은 리튬 이차전지에서 일반적으로 사용되는 것으로서 여기서 상세한 설명은 생략한다. The
미설명 부호인 350은 전류차단수단(320)의 상면과 하면을 관통하는 비아홀이다. 또한, 미설명 부호인 360은 비아홀(330)을 통하여 전류차단수단(320)의 상면에 형성되는 도전판(도면에 도시하지 않음)과 하면에 형성되는 도전판(도면에 도시하지 않음)을 전기적으로 연결하는 도전 비아(via)이다.
이상에서 설명한 것은 본 발명에 따른 리튬 이차 전지용 음극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지를 실시하기 위한 실시예에 불과한 것으로서, 본 발명은 상기한 실시예에 한정되지 않고, 이하의 특허청구범위에서 청구하는 바와 같이 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변경 실시가 가능한 범위까지 본 발명의 기술적 사상에 해당한다.What has been described above is only an embodiment for carrying out a lithium secondary battery negative electrode and a lithium secondary battery comprising the same according to the present invention, the present invention is not limited to the above-described embodiment, as claimed in the following claims As described above, any person having ordinary skill in the art to which the present invention pertains falls within the spirit of the present invention without departing from the gist of the present invention.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차 전지용 음극의 평면도이다.1 is a plan view of a negative electrode for a rechargeable lithium battery according to an embodiment of the present invention.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지용 음극을 포함하는 전극 조 립체의 평면도이다.2 is a plan view of an electrode assembly including a negative electrode for a rechargeable lithium battery according to an embodiment of the present invention.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 리튬 이차전지용 음극을 포함하는 리튬 이차전지의 수직 단면도이다.3 is a vertical cross-sectional view of a lithium secondary battery including an anode for a lithium secondary battery according to an embodiment of the present invention.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명><Description of the symbols for the main parts of the drawings>
10 - 음극 12 - 음극 집전체10-negative electrode 12-negative electrode current collector
14 - 음극활물질층 14a - 내면 음극활물질층14-Cathode
14b - 외면 음극활물질층14b-outer cathode active material layer
100 - 전극 조립체 200 - 원통형 캔100-electrode assembly 200-cylindrical can
300 - 캡조립체300-cap assembly
Claims (11)
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