KR20070012128A - 고온용 연료전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 고온용 연료전지 시스템에 관하여 개시한다. 개시된 고온용 연료전지 시스템은 상기 전극들로부터 노출된 전해질막의 연장부분의 양면을 각각 커버하는 내측부와, 상하로 서로 결합된 외측부를 구비하는 상부 및 하부 시트 가스켓; 상기 시트 가스켓의 상기 외측부 상에 각각 배치되어 도전성 플레이트 및 상기 시트 가스켓 사이를 실링하는 고무 가스켓; 상기 하부 시트 가스켓 및 상부 시트 가스켓 사이에서 상기 외측부 사이를 실링하는 접착제;를 구비한다. 상기 상부 및 하부 시트 가스켓의 상기 내측부의 단부는 상기 전극의 에지와 상기 전해질막 사이에 배치된 것을 특징으로 한다.

Description

고온용 연료전지 시스템{High temperature fuel cell system}
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 고온용 연료전지의 부분 단면도이다.
도 2 및 도 3은 본 발명에 따른 단위 셀의 시트 가스켓 및 전해질막의 결합방법을 설명하는 평면도이다.
본 발명은 고온에서 사용하는 연료전지 시스템에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 수소전도체로서 고분자 전해질막에 포함된 인산을 사용하는 연료전지 시스템에 관한 것이다.
연료전지(fuel cell)는 메탄올, 에탄올, 천연가스와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다. 연료전지는 사용되는 전해질의 종류에 따라, 인산형 연료전지, 용융 탄산염형 연료전지, 고체 산화물형 연료전지, 고분자 전해질형 또는 알칼리형 연료전지 등으로 분류된다. 이들 각각의 연료전지는 근본적으로 동일한 원리에 의해 작동되지만 사용되는 연료의 종류, 운전 온도, 촉매, 전해질 등이 서 로 다르다.
고분자 전해질막 연료전지(PEMFC: polymer electrolyte membrane fuel cell)는 다른 연료전지에 비하여 출력 특성이 탁월하며 작동온도가 낮고 아울러 빠른 시동 및 응답 특성을 가지며, 자동차와 같은 이동용 전원은 물론, 주택, 공공 건물과 같은 분산용 전원 및 전자기기용과 같은 소형 전원 등 그 응용범위가 넓은 장점을 가진다.
PEMFC에 있어서, 고분자 전해질막의 재료로서는, 일반적으로, 술포네이트고불화폴리머(perfluorosulfonic acid polymer), 예컨대 NAFIONTM 과 같은 고분자 전해질이 사용되어 왔다. 이러한 고분자 전해질막은 적정량의 물을 함습함으로써 우수한 이온전도성을 발휘하게 된다는 것이다.
종래의 PEMFC는, 이러한 고분자 전해질막의 건조 문제로 인하여, 주로 100 ℃ 이하의 온도에서, 예를 들면 약 80 ℃에서, 작동되어 왔다. 그러나, 약 100 ℃ 이하의 낮은 작동온도로 인하여, 다음과 같은 문제점이 발생하는 것으로 알려져 있다. 즉, PEMFC의 대표적인 연료인 수소부화가스(hydrogen-rich gas)는 천연가스 또는 메탄올과 같은 유기연료를 개질하여 얻는데, 이러한 수소부화가스는 부산물로서 이산화탄소뿐만 아니라 일산화탄소를 함유한다. 일산화탄소는 캐소드와 애노드에 함유되어 있는 촉매를 피독시키는 경향이 있다. 일산화탄소로 피독된 촉매의 전기화학적 활성은 크게 저하되고 그에 따라 PEMFC의 작동효율 및 수명도 심각하게 감소된다. 주목할 점은, 일산화탄소가 촉매를 피독시키는 경향은 PEMFC의 작동온도가 낮을 수록 심화된다는 것이다.
PEMFC의 작동온도를 약 130 ℃ 이상으로 상승시키면, 일산화탄소에 의한 촉매 피독을 회피할 수 있으며, PEMFC의 온도 제어도 매우 용이하게 되므로, 연료개질기의 소형화 및 냉각장치의 단순화가 가능해지고, 그에 따라, PEMFC 발전 시스템 전체를 소형화할 수 있다. 그러나, 종래의 일반적인 전해질막, 즉, 술포네이트고불화폴리머(perfluorosulfonic acid polymer)와 같은 고분자 전해질은 고온에서 수분의 증발로 인한 성능 저하가 심하다.
고온용 연료전지에 사용되는 전해질막은 수소이온 전도체로서 물 대신에 인산 또는 황산 등과 같은 강산을 사용한다. 따라서 인산 이나 황산등의 강산을 고분자 멤브레인에 함침시켜 사용하고 있다. 인산이 함침된 멤브레인을 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치시켜 MEA를 제조한 후, 복수의 MEA를 도전성 플레이트를 매개로 하여 적층하여 연료전지 스택을 형성한다. 연료인 수소와 공기를 각각 애노드 전극과 캐소드 전극에 공급하여 화학 반응을 통해 전기를 발생시킨다. 이때 공급된 연료가 촉매 상에서 반응하지 않고 멤브레인을 통하여 또는 MEA측면을 따라 다른 전극으로 이동하지 못하게 하는 것이 매우 중요하다. 연료가 반응하지 않고 반대극으로 이동하면 연료효율이 감소할 뿐아니라, 전압감소가 발생하여 전압 밀도(power density)도 감소한다.
연료가 멤브레인을 통하여 이동하는 것은 치밀한 멤브레인 구조를 형성함으로써 차단할 수 있으며, MEA측면을 통해 이동하는 것은 MEA 주변에 가스켓을 사용하여 실링한다.
미국특허 제6,720,103호에는 시트 가스켓과 고무 가스켓을 사용하는 연료전지가 개시되어 있다. 그러나 인산을 함침한 멤브레인은 박막이고, 미끄러울 뿐만 아니라, 특히 주변환경에 따라 수축되므로, 개시된 미국특허 6,720,103호에서는 멤브레인이 시트 가스켓으로부터 이격될 수 있으며, 따라서 시트 가스켓에 의한 밀봉이 보장되지 않는다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 멤브레인의 수축 또는 팽창을 고려한 밀봉 특성이 향상된 고온용 연료전지 시스템을 제공하는 것이다.
상기의 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 고온용 연료전지 시스템은:
전해질막의 양면에 각각 마련되는 애노드 전극 및 캐소드 전극을 구비하는 복수의 멤브레인 전극 어셈블리(MEA)과, 상기 각 전극과 접촉되게 설치되는 복수의 도전성 플레이트를 구비하며, 상기 전해질막은 수소전도체로서 인산을 포함하며,
상기 전해질막은 상기 전극들로부터 노출된 연장부분을 포함하며, 상기 전해질막의 연장부분의 양면을 각각 커버하는 내측부와, 상하로 서로 결합된 외측부를 구비하는 상부 및 하부 시트 가스켓;
상기 시트 가스켓의 상기 외측부 상에 각각 배치되어 상기 도전성 플레이트 및 상기 시트 가스켓 사이를 실링하는 고무 가스켓;
상기 하부 시트 가스켓 및 상부 시트 가스켓 사이에서 상기 외측부 사이를 실링하는 접착제;를 구비하며,
상기 상부 및 하부 시트 가스켓의 상기 내측부의 단부는 상기 전극의 에지와 상기 전해질막 사이에 배치된 것을 특징으로 한다.
상기 시트 가스켓은 유리전이온도가 130 ℃ 이상이며, 열분해온도가 200 ℃ 이상인 내열성 고분자로 이루어진 것이 바람직하다.
한편, 상기 시트 가스켓은 폴리이미드, 폴리벤즈이미다졸, 폴리(아미드이미드), 폴리 아릴렌 에틸렌 포스핀 옥사이드로 이루어진 그룹 중 선택된 적어도 하나 이상으로 제조된 것이 바람직하다.
또한 상기 접착제는 실리콘계, 불소계, 아마이드계 수지로 이루어진 그룹 중 선택된 적어도 하나의 수지로 제조된 내열성 접착제인 것이 바람직하다.
상기 고무 가스켓은 불소계 수지인 것이 바람직하다.
이하, 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 고온용 연료전지 시스템을 상세히 설명한다. 이 과정에서 도면에 도시된 층이나 영역들의 두께는 명세서의 명확성을 위해 과장되게 도시된 것이다.
도 1은 수 십 ~ 수 백의 단위 셀이 적층된 연료전지의 단위 셀의 일부 단면도이다. 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 고온용 연료전지의 단위 셀은 전해질막(10)의 양면에 각각 마련되는 애노드 전극(20) 및 캐소드 전극(30)을 구비하는 멤브레인 전극 어셈블리(membrane electrode assembly: MEA)을 구비한다. 각 전극(20,30)의 상부에는 도전성 플레이트(41,42)가 설치된다. 도전성 플레이트(41,42)에는 연료, 즉 기체 상태의 수소 또는 산화제로서의 공기를 해당 전극(20,30)에 공급하는 유로(미도시)가 형성되어 있다.
상기 전해질막(10)은 고온, 예컨대 130 ℃에서 사용되므로, 종래의 물 대신에 수소전도체로서 산이 포함된다. 전해질막(10)은 고온에서의 사용으로 수축될 수 있으며, 길이 수축률은 대략 1~2 % 이다. 상기 전해질막(10)은 상기 전극들(20,30)로부터 노출된 연장부분(12)을 포함한다.
본 발명의 연료전지 시스템은 연료의 실링을 위해서 1차적으로 시트 가스켓(51,52)을 사용하고, 2차적으로 고무 가스켓(61,62)을 사용한다.
단위 셀에 사용되는 시트 가스켓(51,52)은 상부 시트 가스켓(51)과 하부 가스켓(52)으로 이루어져 있으며, 이들 가스켓(51,52)은 서로 접착제(60)에 의해서 결합된 외측부(53,54)와, 상기 전해질막(10)의 각 면을 접촉하는 내측부(55,56)로 이루어져 있다. 상기 상부 시트 가스켓(51) 및 하부 시트 가스켓(52)의 단부는 각각 상기 전해질막(10) 및 해당 전극(20,30)의 에지 사이에 배치되게 하는 것이 바람직하다. 이러한 전극(20,30) 및 전해질막(10) 사이의 배치는 전해질막(10)의 수축시에도 전극(20,30) 및 가스켓(51,52) 사이의 밀봉을 양호하게 한다.
상기 상부 및 하부 시트 가스켓(51,52)은 인산과 같은 강산에 노출되므로 산에 강한 소재가 사용된다. 상부 및 하부 시트 가스켓(51,52)은 대략 1~300 ㎛ 두께를 가진다. 상기 시트 가스켓(51,52)은 두께가 1 ㎛ 이하일 경우 취급하기가 어렵고, 300 ㎛ 이상일 경우 전극과 전해질막 사이의 밀착성을 악화시킨다. 또한, 상기 시트 가스켓(51,52)은 유리전이온도(glass transition temperature)가 130 ℃ 이상이어야 한다. 시트 가스켓(51,52)의 유리전이온도가 130 ℃ 이하인 경우, 형상변화가 천천히 진행되어서 결국 실링 특성이 나빠진다. 또한, 시트 가스켓(51,52)의 내 측부(55,56)가 전해질막(10)고 접촉하므로 내산성이 유수해야 한다. 또한, 장시간 고온에서 노출되므로 열분해 온도가 200 ℃ 이상이어야 한다. 보다 바람직하게는 열분해 온도가 400 ℃ 이상이어야 한다. 시트 가스켓(51,52)는 예컨대, 폴리이미드(polyimide), 폴리벤즈이미다졸(polybenzimidazole), 폴리(아미드이미드)(poly(amideimide)), 폴리 아릴렌 에틸렌 포스핀 옥사이드(poly(arylene ether phosphine oxide)로 제조될 수 있다. 상기 접착제(60)는 상부 및 하부 시트 가스켓(51,52)을 고정시키는 역할을 하는 것으로서, 상온에서 접착하는 것, 상온에서 접착후 고온에서 열처리하여 후 경화하는 것, 고온에서 용융, 압착하여 접착시키는 것이 있다. 고온에서 열처리 또는 용융 압착하는 방식은 공정이 복잡할 뿐 아니라, 산에 함유된 물이 휘발할 수도 있는 불리한 점이 있다. 따라서 상기 접착제로서 바람직한 것은 상온에서 접착이 가능한 방식이다. 또한 고온에 장기간 노출되기 때문에 열분해온도가 높은 접착제가 좋다. 일반적으로 핫프레싱에 의한 실링과 비교하여 접착력이 불리할 수 있는데 이를 보완하기 위해 상부 및 하부 시트가스켓(51,52) 위에 고무가스켓(61,62)을 두어 기밀성을 높일 수 있다. 상기 접착제(60)는 고온에서도 접착력을 유지하는 실리콘계, 불소계, 아마이드계 수지로 제조된 내열성 접착제를 사용한다. 이러한 접착제(60)는 상온에서 시트 가스켓들을 접착하여 사용할 수 있는 장점이 있다.
상기 고무 가스켓(71,72)은 내열성 재료로서 불소계 재질인 것이 바람직하다. 고무 가스켓(71,72)은 연료의 리크를 2차적으로 실링한다. 고무 가스켓(71,72)은 내열성 및 화학적 안정성이 우수한 재질, 예컨대 실리콘계 또는 불소계 등이 사 용될 수 있다.
본 발명에 따른 전해질막(10)은 박막이며, 인산이 함침되어 기계적 강도가 매우 약하다. 또한, 전극(20,30) 및 전해질막(10) 사이에 시트 가스켓(51,52)의 단부를 끼어넣어야 하므로 통상적인 결합방법, 예컨대 전해질막(10)의 양면에 가스켓(51,52)을 결합하는 방법을 사용하기가 어렵다.
도 2 및 도 3은 본 발명에 따른 단위 셀의 시트 가스켓 및 전해질막(10)의 결합방법을 설명하는 도면이다.
도 2를 참조하면, 하부 시트 가스켓(52)의 외측부(54)에 접착제(60)를 도포한다. 접착제(60)의 도포는 PET 필름(미도시)에 접착제를 도포한 후, PET 필름을 상기 하부 시트 가스켓(52) 상에 정렬한 후, PET 필름을 상기 시트 가스켓(52)으로부터 떼어내어서 PET 필름 상에 있는 접착제(60)를 상기 시트 가스켓(52)으로 전사시키는 방법을 사용할 수 있다.
도 3을 참조하면, 상기 하부 시트 가스켓(52)의 내측부(56)에 인산이 포함된 전해질막(10)을 배치한다. 이때 전해질막(10)이 외측부(54) 상의 접착제(60)에 접촉하지 않게 한다.
이어서, 상부 시트 가스켓(51)을 하부 시트 가스켓(52)에 정렬한 후, 시트 가스켓들(51,52)을 가압하면 상부 시트 가스켓(51) 및 하부 시트 가스켓(52)의 외측부(53,54)는 서로 상온에서 접착된다. 이때 이들 시트 가스켓(51,52) 사이에는 전해질막(10)이 배치된다. 이어서, 전해질막(10) 상에 해당 전극(20,30)을 접착시킨다. 이때, 전극(20,30)의 에지가 시트 가스켓(51,52)의 내측 단부와 겹치는 전극 (20,30)을 사용한다. 이러한 전극(20,30)의 배치에 따라서, 전극(20,30)의 에지와 전해질막(10) 사이에 시트 가스켓(51,52)의 단부가 인입된 상태로 된다. 이하의 고무 가스켓(71,72)과 도전성 플레이트(41,42)의 결합은 일반적인 방법의 적용이 가능하므로 상세한 설명은 생략한다.
이상에서 설명한 바와 같이 본 발명에 따른 고온용 연료전지 시스템은 전해질막의 수축 또는 팽창 시에도 실링이 양호한 이점이 있다.
본 발명은 도면을 참조하여 실시예를 참고로 설명되었으나, 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호범위는 첨부된 특허청구범위에 한해서 정해져야 할 것이다.

Claims (6)

  1. 전해질막의 양면에 각각 마련되는 애노드 전극 및 캐소드 전극을 구비하는 복수의 멤브레인 전극 어셈블리(MEA)과, 상기 각 전극과 접촉되게 설치되는 복수의 도전성 플레이트를 구비하며, 상기 전해질막에는 수소전도체로서 인산을 포함하는 고온용 연료전지 시스템에 있어서,
    상기 전해질막은 상기 전극들로부터 노출된 연장부분을 포함하며, 상기 전해질막의 연장부분의 양면을 각각 커버하는 내측부와, 상하로 서로 결합된 외측부를 구비하는 상부 및 하부 시트 가스켓;
    상기 시트 가스켓의 상기 외측부 상에 각각 배치되어 상기 도전성 플레이트 및 상기 시트 가스켓 사이를 실링하는 고무 가스켓;
    상기 하부 시트 가스켓 및 상부 시트 가스켓 사이에서 상기 외측부 사이를 실링하는 접착제;를 구비하며,
    상기 상부 및 하부 시트 가스켓의 상기 내측부의 단부는 상기 전극의 에지와 상기 전해질막 사이에 배치된 것을 특징으로 하는 고온용 연료전지 시스템.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 시트 가스켓은 유리전이온도가 130 ℃ 이상이며, 열분해온도가 200 ℃ 이상인 내열성 고분자로 이루어진 것을 특징으로 하는 고온용 연료전지 시스템.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 시트 가스켓은 폴리이미드, 폴리벤즈이미다졸, 폴리(아미드이미드), 폴리 아릴렌 에틸렌 포스핀 옥사이드로 이루어진 그룹 중 선택된 적어도 하나 이상으로 제조된 것을 특징으로 하는 고온용 연료전지 시스템.
  4. 제 2 항에 있어서,
    상기 시트 가스켓의 두께는 1 ~ 300 ㎛ 인 것을 특징으로 하는 고온용 연료전지 시스템.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 접착제는 실리콘계, 불소계, 아마이드계 수지로 이루어진 그룹 중 선택된 적어도 하나의 수지로 제조된 내열성 접착제인 것을 특징으로 하는 고온용 연료전지 시스템.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 고무 가스켓은 불소계 수지인 것을 특징으로 하는 고온용 연료전지 시스템.
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