KR20070009002A - Cathode catalyst for fuel cell, electrode for fuel cell and fuel cell system comprising the same - Google Patents

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Abstract

A cathode catalyst for a fuel cell is provided to be superior in a reduction activity of oxygen and to improve performances of a membrane-electrode assembly and a fuel cell system. The cathode catalyst for a fuel cell comprises perovskite, and a metal that is supported on the perovskite and selected from the group consisting of Ag, Pt, Pd, and Ru. The perovskite is at least one selected from the group consisting of La_(1-X)Sr_(X)CoO_(3)(wherein, X is 0.2 to 0.4), La_(1-Y)Sr_(Y)CuO_(3)(wherein, Y is 0.2 to 0.4), La_(1-Z)Sr_(Z)FeO_(3)(wherein, Z is 0.2 to 0.4), and La_(1-W)Sr_(W)MnO_(3)(wherein, W is 0.2 to 0.4).

Description

연료 전지용 캐소드 촉매, 이를 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템{CATHODE CATALYST FOR FUEL CELL, ELECTRODE FOR FUEL CELL AND FUEL CELL SYSTEM COMPRISING THE SAME}Cathode catalyst for fuel cell, membrane-electrode assembly for fuel cell comprising same, and fuel cell system comprising same TECHNICAL FIELD

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 개략적인 도면.1 is a schematic diagram of a membrane-electrode assembly for a fuel cell according to one embodiment of the present invention;

도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지 시스템의 개략적인 도면.2 is a schematic diagram of a fuel cell system according to one embodiment of the invention.

[산업상 이용 분야][Industrial use]

본 발명은 연료 전지용 캐소드 촉매, 이를 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것으로서, 산소의 환원 반응 활성이 우수한 연료 전지용 캐소드 촉매 및 이를 포함하는 막-전극 어셈블리 및 연료 전지 시스템에 관한 것이다.The present invention relates to a cathode catalyst for a fuel cell, a membrane-electrode assembly for a fuel cell including the same, and a fuel cell system including the same. The present invention relates to a cathode catalyst for a fuel cell having excellent reduction activity of oxygen, a membrane-electrode assembly and a fuel cell system including the same.

[종래 기술] [Prior art]

연료 전지(Fuel cell)는 메탄올, 에탄올, 천연기체와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산화제(예:산소)의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다.A fuel cell is a power generation system that converts the chemical reaction energy of hydrogen and oxidants (eg, oxygen) contained in hydrocarbon-based materials such as methanol, ethanol, and natural gas directly into electrical energy.

연료 전지는 사용되는 전해질의 종류에 따라, 인산형 연료 전지, 용융 탄산염형 연료 전지, 고체 산화물형 연료 전지, 고분자 전해질형 또는 알칼리형 연료 전지 등으로 분류된다. 이들 각각의 연료 전지는 근본적으로 같은 원리에 의해 작동되지만 사용되는 연료의 종류, 운전 온도, 촉매, 전해질 등이 서로 다르다.Fuel cells are classified into phosphoric acid fuel cells, molten carbonate fuel cells, solid oxide fuel cells, polymer electrolyte or alkaline fuel cells, etc., depending on the type of electrolyte used. Each of these fuel cells operates on essentially the same principle, but differs in the type of fuel used, operating temperature, catalyst, electrolyte, and the like.

연료전지의 대표적인 예로는 고분자 전해질형 연료 전지(PEMFC: Polymer Electrolyte Membrane Cell), 직접 산화형 연료 전지(Direct Oxidation Fuel Cell)를 들 수 있다. 상기 직접 산화형 연료 전지에서 연료로 메탄올을 사용하는 경우는 직접 메탄올 연료 전지(DMFC: Direct Methanol Fuel Cell)라 한다. 상기 고분자 전해질형 연료 전지는 화석 에너지를 대체할 수 있는 청정 에너지원으로서, 출력 밀도 및 에너지 전환 효율이 높고, 상온에서 작동이 가능하며 소형화 및 밀폐화가 가능하므로 무공해 자동차, 가정용 발전 시스템, 이동 통신 장비의 휴대용 전원, 군사용 장비 등의 분야에 폭넓게 사용이 가능하다.Representative examples of the fuel cell include a polymer electrolyte fuel cell (PEMFC) and a direct oxidation fuel cell (Direct Oxidation Fuel Cell). When methanol is used as a fuel in the direct oxidation fuel cell, it is called a direct methanol fuel cell (DMFC). The polymer electrolyte fuel cell is a clean energy source that can replace fossil energy, and has high power density and energy conversion efficiency, can be operated at room temperature, and can be miniaturized and encapsulated. It can be widely used in fields such as portable power supply and military equipment.

본 발명의 목적은 산소의 환원 반응 활성이 우수한 연료 전지용 캐소드 촉매를 제공하는 것이다.An object of the present invention is to provide a cathode catalyst for a fuel cell which is excellent in the reduction reaction activity of oxygen.

본 발명의 다른 목적은 상기 촉매를 포함하여, 성능이 향상된 연료 전지용 막-전극 어셈블리 및 연료 전지 시스템을 제공하는 것이다.Another object of the present invention is to provide a fuel cell membrane-electrode assembly and a fuel cell system having the improved performance, including the catalyst.

상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 페롭스카이트 및 상기 페롭스카이 트에 담지되고 Ag, Pt, Pd 및 Ru로 이루어진 군에서 선택되는 금속을 포함하는 연료 전지용 캐소드 촉매를 제공한다.In order to achieve the above object, the present invention provides a cathode catalyst for a fuel cell comprising a perovskite and a metal supported on the perovskite and selected from the group consisting of Ag, Pt, Pd and Ru.

본 발명은 또한 서로 대향하여 위치하는 애노드 및 캐소드 전극 및 상기 애노드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질막을 포함하고, 상기 캐소드 전극은 본 발명의 캐소드 촉매를 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리를 제공한다.The present invention also provides an anode and cathode electrode positioned opposite each other and a polymer electrolyte membrane positioned between the anode and the cathode electrode, the cathode electrode provides a membrane-electrode assembly for a fuel cell comprising the cathode catalyst of the present invention.

본 발명은 또한 상기 막-전극 어셈블리 및 상기 막-전극 어셈블리의 양면에 배치되는 세퍼레이터를 포함하고, 연료의 산화와 산화제의 환원 반응을 통하여 전기를 발생시키는 적어도 하나의 전기 발생부, 상기 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 연료 공급부, 및 상기 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부를 포함하는 연료 전지 시스템을 제공한다.The invention also includes a separator disposed on both sides of the membrane-electrode assembly and the membrane-electrode assembly, at least one electricity generating unit for generating electricity through oxidation of the fuel and reduction of the oxidant, the fuel Provided is a fuel cell system including a fuel supply unit for supplying an electricity generator, and an oxidant supply unit for supplying the oxidant to the electricity generator.

이하 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail.

본 발명의 연료 전지용 캐소드 촉매는 페롭스카이트 및 이 페롭스카이트에 담지되고 Ag, Pt, Pd 및 Ru로 이루어진 군에서 선택되는 금속을 포함한다.The cathode catalyst for a fuel cell of the present invention includes a perovskite and a metal supported on the perovskite and selected from the group consisting of Ag, Pt, Pd and Ru.

상기 금속들은 캐소드 전극에서의 속도 결정 단계인 산소의 해리, 흡착이 용이한 금속으로서, 상기 금속을 촉매로 사용함으로써 산소의 환원 반응 속도를 향상시킬 수 있다. 그 중에서도 Ag는 산소의 해리, 흡착이 가장 용이한 금속인 바, 본 발명에 바람직하게 사용될 수 있다.The metals are metals that are easily dissociated and adsorbed of oxygen, which is a rate determining step in the cathode, and may improve the rate of reduction of oxygen by using the metal as a catalyst. Among them, since Ag is the metal which is most easily dissociated and adsorbed, it can be preferably used in the present invention.

그러나, 이러한 금속만을 촉매로 사용하는 경우, 이 금속들이 소결(sintering)될 수 있어, 담체에 담지시켜 사용하는 것이 바람직하다. 본 발명에서 담체로 사용되는 페롭스카이트는 상기 금속들과의 결합력이 좋아 금속을 고정시킬 수 있고, 양호한 전기 전도성을 갖는다. 페롭스카이트 담체는 상기 금속 입자를 단단하게 고정하여 입자들이 뭉치는 것을 방지하므로, 금속 입자의 표면적을 넓게 하여 산소의 환원 반응 활성을 높일 수 있다.However, when only these metals are used as catalysts, these metals can be sintered, and it is preferable to use them on a carrier. The perovskite used as a carrier in the present invention has a good bonding strength with the metals to fix the metal, and has good electrical conductivity. Since the perovskite carrier hardens the metal particles to prevent the particles from agglomerating, the perovskite carrier can increase the surface area of the metal particles to increase the reduction activity of oxygen.

페롭스카이트는 여러가지 다양한 물성(강유전성, 강자성, 초전성, 압전성 등)이 나타나는 금속 산화물의 대표적인 구조 중 하나로, 이러한 구조를 갖는 금속 산화물을 일컫기도 한다. 본 발명에서 사용가능한 대표적인 예로는 La1-XSrXCoO3, La1-YSrYCuO3, La1-ZSrZFeO3 및 La1-WSrWMnO3를 들 수 있고, 그 중 La1-XSrXCoO3 또는 La1-YSrYCuO3가 가장 바람직하다. 다만, 본 발명에 사용될 수 있는 페롭스카이트가 상기 범위로 제한되는 것은 아니다.Perovskite is one of the representative structures of metal oxides having various physical properties (ferroelectricity, ferromagnetic, pyroelectricity, piezoelectricity, etc.), and also refers to metal oxides having such a structure. Representative examples of usable in the present invention include La 1-X Sr X CoO 3 , La 1-Y Sr Y CuO 3 , La 1-Z Sr Z FeO 3 and La 1-W Sr W MnO 3 , among which Most preferred are La 1-X Sr X CoO 3 or La 1-Y Sr Y CuO 3 . However, perovskite that can be used in the present invention is not limited to the above range.

상기 La1-XSrXCoO3, La1-YSrYCuO3, La1-ZSrZFeO3 및 La1-WSrWMnO3에서, X, Y, Z, W는 0.2 내지 0.4의 범위의 값을 갖는 것이 바람직한데, 이는 상기 범위에서 La1-XSrXCoO3, La1-YSrYCuO3, La1-ZSrZFeO3 및 La1-WSrWMnO3가 우수한 전기 전도도를 나타내기 때문이다.In the La 1-X Sr X CoO 3 , La 1-Y Sr Y CuO 3 , La 1-Z Sr Z FeO 3 and La 1-W Sr W MnO 3 , X, Y, Z, W is 0.2 to 0.4 It is preferred to have a value in the range, which is excellent in La 1-X Sr X CoO 3 , La 1-Y Sr Y CuO 3 , La 1-Z Sr Z FeO 3 and La 1-W Sr W MnO 3 It is because it shows electrical conductivity.

본 발명의 캐소드 촉매에 있어서, 상기 금속의 함량은 상기 페롭스카이트 담체와 상기 금속의 중량을 합한 총 중량 중 20 내지 40 중량%를 차지하는 것이 바람직하고, 30 내지 35 중량%를 차지하는 것이 더욱 바람직하다. 상기 금속의 함량이 20 중량% 미만이면, 촉매의 산소 환원 반응 활성이 부족한 문제가 있고, 40 중량%를 초과하는 경우 페롭스카이트의 기공을 막는 문제가 있다.In the cathode catalyst of the present invention, the metal content preferably accounts for 20 to 40% by weight, more preferably 30 to 35% by weight, based on the total weight of the weight of the perovskite carrier and the metal. . When the content of the metal is less than 20% by weight, there is a problem in that the oxygen reduction reaction activity of the catalyst is insufficient, and when it exceeds 40% by weight, there is a problem of blocking pores of the perovskite.

상술한 구성을 갖는 본 발명의 캐소드 촉매를 포함하는 연료 전지용 막/전극 어셈블리는 고분자 전해질 막 및 이 고분자 전해질 막 양면에 각각 배치되는 캐소드 전극 및 애노드 전극을 포함한다. 이하, 첨부된 도 1을 참조하여, 본 발명의 연료 전지용 막/전극 어셈블리를 설명하기로 한다.The membrane / electrode assembly for a fuel cell including the cathode catalyst of the present invention having the above-described configuration includes a polymer electrolyte membrane and a cathode electrode and an anode electrode disposed on both sides of the polymer electrolyte membrane. Hereinafter, a membrane / electrode assembly for a fuel cell of the present invention will be described with reference to FIG. 1.

도 1을 참고하면, 본 발명의 막-전극 어셈블리(10)는 고분자 전해질막(110) 및 상기 고분자 전해질막(110)의 양면에 각각 배치되는 전극(100, 100')을 포함한다. 상기 전극은 전극기재(105,105') 및 상기 전극기재 표면에 형성된 촉매층(102,102')을 포함한다.Referring to FIG. 1, the membrane-electrode assembly 10 of the present invention includes a polymer electrolyte membrane 110 and electrodes 100 and 100 ′ disposed on both surfaces of the polymer electrolyte membrane 110, respectively. The electrode includes an electrode substrate 105, 105 'and a catalyst layer 102, 102' formed on the surface of the electrode substrate.

상기 막-전극 어셈블리(10)에서, 고분자 전해질막(110)의 일면에 배치되는 전극(100)을 애노드 전극이라 하고, 다른 일면에 배치되는 전극(100')을 캐소드 전극이라 한다. 애노드 전극(100)은 전극기재(105)를 지나 애노드 촉매층(102)으로 전달된 연료로부터 수소이온과 전자를 생성시키는 산화반응을 일으키고, 고분자 전해질막(110)은 상기 애노드 전극(100)에서 발생한 수소이온을 캐소드 전극(100')으로 이동시키며, 캐소드 전극(100')은 상기 고분자 전해질막(110)을 통해 공급받은 수소이온과 전극기재(105')를 지나 캐소드 촉매층(102')으로 전달된 산화제로부터 물을 생성시키는 환원반응을 일으키며, 상기 과정을 통해 전기 에너지가 발생한다. In the membrane-electrode assembly 10, the electrode 100 disposed on one surface of the polymer electrolyte membrane 110 is called an anode electrode, and the electrode 100 ′ disposed on the other surface is called a cathode electrode. The anode electrode 100 causes an oxidation reaction to generate hydrogen ions and electrons from the fuel transferred through the electrode base 105 to the anode catalyst layer 102, and the polymer electrolyte membrane 110 is generated at the anode electrode 100. The hydrogen ions are transferred to the cathode electrode 100 ', and the cathode electrode 100' is passed through the hydrogen ions and the electrode base 105 'supplied through the polymer electrolyte membrane 110 to the cathode catalyst layer 102'. It causes a reduction reaction to produce water from the oxidant, and electrical energy is generated through the above process.

상기 캐소드 전극은 상술한 구성을 갖는 캐소드 촉매를 포함한다.The cathode electrode includes a cathode catalyst having the above-described configuration.

상기 애노드 촉매층(102)은 일반적으로 연료 전지에서 애노드 촉매로 사용되며, 연료의 산화 반응을 촉매적으로 도와주는 금속 촉매를 포함하는 것으로서, 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 또는 백금-M 합금(M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이 금속) 중에서 선택되는 1종 이상의 촉매를 포함하는 것이 바람직하며, 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금, 백금-코발트 합금 또는 백금-니켈 중에서 선택되는 1종 이상의 촉매를 포함하는 것이 더욱 바람직하다.The anode catalyst layer 102 is generally used as an anode catalyst in a fuel cell, and includes a metal catalyst which catalyzes the oxidation reaction of a fuel. Platinum, ruthenium, osmium, platinum-ruthenium alloy, platinum-osmium alloy At least one selected from a platinum-palladium alloy or a platinum-M alloy (M is at least one transition metal selected from the group consisting of Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu and Zn) It is preferred to include a catalyst, more preferably at least one catalyst selected from platinum, ruthenium, osmium, platinum-ruthenium alloy, platinum-osmium alloy, platinum-palladium alloy, platinum-cobalt alloy or platinum-nickel. Do.

또한 일반적으로 상기 금속 촉매로는 담체에 지지된 것이 사용된다. 상기 담체로는 아세틸렌 블랙, 흑연과 같은 탄소를 사용할 수도 있고, 알루미나, 실리카, 지르코니아, 티타니아 등의 무기물 미립자를 사용할 수도 있다. 담체에 담지된 귀금속을 촉매로 사용하는 경우에는 상용화된 시판되는 것을 사용할 수도 있고, 또한 담체에 귀금속을 담지시켜 제조하여 사용할 수도 있다. 담체에 귀금속을 담지시키는 공정은 당해 분야에서 널리 알려진 내용이므로 본 명세서에서 자세한 설명은 생략하여도, 당해 분야에 종사하는 사람들에게 쉽게 이해될 수 있는 내용이다.In general, as the metal catalyst, those supported on a carrier are used. As the carrier, carbon such as acetylene black or graphite may be used, or inorganic fine particles such as alumina, silica, zirconia, titania, or the like may be used. In the case of using the noble metal supported on the carrier as a catalyst, a commercially available commercially available product may be used, or the noble metal supported on the carrier may be prepared and used. Since the process of supporting the precious metal on the carrier is well known in the art, detailed descriptions thereof will be readily understood by those skilled in the art even if the detailed description is omitted.

상기 전극기재(105,105')로는 탄소 페이퍼, 탄소 천(cloth), 탄소 펠트(carbon felt) 또는 금속 천이 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 전극 기재는 연료 전지용 전극을 지지하는 역할을 하면서 촉매층으로 반응 가스를 확산시켜 촉매층으로 반응 기체가 쉽게 접근할 수 있는 역할을 함과 더불어, 반응에 필요하거나, 반응 중 생성된 전자를 도전하는 기능을 한다. 또한 상기 전극 기재는 탄소 페이퍼나 탄소 천을 불소 계열 수지로 발수 처리한 것을 사용하는 것이 연료 전지의 구동시 발생되는 물에 의하여 기체 확산 효율이 저하되는 것을 방 지할 수 있어 바람직하다. 상기 불소 계열 수지로는 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리테트라플루오로에틸렌, 플루오리네이티드 에틸렌 프로필렌(Fluorinated ethylene propylene), 폴리클로로트리플루오로에틸렌(polychlorotrifluoroethylene), 플루오로에틸렌 폴리머 등이 사용될 수 있다. The electrode substrates 105 and 105 'may be carbon paper, carbon cloth, carbon felt or metal cloth, but are not limited thereto. The electrode substrate serves to support the fuel cell electrode while diffusing the reaction gas into the catalyst layer to facilitate the access of the reaction gas to the catalyst layer, and to conduct electrons necessary for the reaction or generated during the reaction. Do it. In addition, it is preferable to use a water-repellent treatment of carbon paper or carbon cloth with a fluorine resin as the electrode base material, since the gas diffusion efficiency can be prevented from being lowered by water generated when the fuel cell is driven. As the fluorine-based resin, polyvinylidene fluoride, polytetrafluoroethylene, fluorinated ethylene propylene, polychlorotrifluoroethylene, fluoroethylene polymer, or the like may be used.

또한, 상기 전극(100, 100')은 상기 전극 기재(105, 105')와 상기 촉매층(102, 102') 사이에 기체 확산 효과를 더욱 증진시키기 위하여, 미세 기공층(microporous layer)을 더욱 포함할 수도 있다. 상기 미세 기공층은 도전성 분말 물질, 바인더 및 필요에 따라 아이오노머를 포함하는 조성물을 도포하여 형성된다. 상기 도전성 분말로는 예를 들어 탄소 분말, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 활성 탄소, 또는 카본 나노 튜브, 카본 나노 파이버, 카본 나노 와이어, 카본 나노 혼(carbon nano-horn) 또는 카본 나노 링(carbon nano ring) 등과 같은 나노 카본 등이 사용될 수 있다.In addition, the electrodes 100 and 100 'further include a microporous layer to further enhance the gas diffusion effect between the electrode substrates 105 and 105' and the catalyst layers 102 and 102 '. You may. The microporous layer is formed by applying a composition comprising a conductive powder material, a binder, and an ionomer as necessary. Examples of the conductive powder include carbon powder, carbon black, acetylene black, activated carbon, or carbon nanotubes, carbon nanofibers, carbon nanowires, carbon nano-horns, or carbon nano rings. Nano carbon and the like can be used.

상기 고분자 전해질막(110)은 상기 애노드 전극에서 발생한 수소이온을 캐소드 전극으로 이동시킨다. 따라서, 상기 고분자 전해질막(110)은 일반적으로 연료 전지에서 고분자 전해질 막으로 사용되며, 수소 이온 전도성을 갖는 고분자 수지로 제조된 것은 어떠한 것도 사용할 수 있다. 그 대표적인 예로는 측쇄에 설폰산기, 카르복실산기, 인산기, 포스포닌산기 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 양이온 교환기를 갖고 있는 고분자 수지를 들 수 있다. 또한 상기 양이온 교환 수지는 이온 교환비가 3 내지 33이고, 당량 중량(equivalent weight: EW)이 700 내지 2,000인 것이 바람직하다. 상기 이온 교환 수지의 이온 교환비란, 고분자 주쇄 (backbone)의 탄소 및 양이온 교환기의 수에 의하여 정의된다. 또한, 이온 교환비가 3 내지 33이면, 당량 중량이 700 내지 2,000에 해당된다. The polymer electrolyte membrane 110 moves hydrogen ions generated at the anode electrode to the cathode electrode. Therefore, the polymer electrolyte membrane 110 is generally used as a polymer electrolyte membrane in a fuel cell, and any one made of a polymer resin having hydrogen ion conductivity may be used. Representative examples thereof include a polymer resin having a cation exchange group selected from the group consisting of sulfonic acid groups, carboxylic acid groups, phosphoric acid groups, phosphonic acid groups and derivatives thereof in the side chain. In addition, the cation exchange resin preferably has an ion exchange ratio of 3 to 33 and an equivalent weight (EW) of 700 to 2,000. The ion exchange ratio of the ion exchange resin is defined by the number of carbon and cation exchange groups in the polymer backbone. Moreover, when ion exchange ratio is 3-33, the equivalent weight corresponds to 700-2,000.

상기 고분자 수지의 대표적인 예로는 플루오르계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 폴리이미드계 고분자, 폴리에테르이미드계 고분자, 폴리페닐렌설파이드계 고분자, 폴리술폰계 고분자, 폴리에테르술폰계 고분자, 폴리에테르케톤계 고분자, 폴리에테르-에테르케톤계 고분자 또는 폴리페닐퀴녹살린계 고분자 중에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있고, 더 바람직하게는 폴리(퍼플루오로술폰산), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤, 폴리(2,2'-m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸(poly(2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole) 또는 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 중에서 선택되는 1종 이상을 들 수 있다. Representative examples of the polymer resin include a fluorine polymer, a benzimidazole polymer, a polyimide polymer, a polyetherimide polymer, a polyphenylene sulfide polymer, a polysulfone polymer, a polyether sulfone polymer and a polyether ketone It may include at least one selected from a polymer, a polyether-etherketone-based polymer or a polyphenylquinoxaline-based polymer, more preferably poly (perfluorosulfonic acid), poly (perfluorocarboxylic acid), Copolymers of tetrafluoroethylene with fluorovinyl ethers containing sulfonic acid groups, defluorinated sulfided polyether ketones, aryl ketones, poly (2,2'-m-phenylene) -5,5'-bibenzimidazole or at least one selected from (poly (2,2 '-(m-phenylene) -5,5'-bibenzimidazole) or poly (2,5-benzimidazole).

본 발명의 막/전극 어셈블리(10)를 포함하는 본 발명의 연료 전지 시스템은 적어도 하나의 전기 발생부, 연료 공급부 및 산화제 공급부를 포함한다.The fuel cell system of the present invention including the membrane / electrode assembly 10 of the present invention includes at least one electricity generator, a fuel supply and an oxidant supply.

상기 전기 발생부는 본 발명의 막-전극 어셈블리(10)와 세퍼레이터를 포함하고, 연료와 산화제가 세퍼레이터에 의해 촉매층에 공급됨으로써 연료와 산화제의 전기화학적인 반응을 통하여 전기를 발생시키는 역할을 한다. The electricity generating unit includes the membrane-electrode assembly 10 and the separator of the present invention, and serves to generate electricity through the electrochemical reaction of the fuel and the oxidant by supplying fuel and oxidant to the catalyst layer by the separator.

상기 연료 공급부는 연료를 전기 발생부로 공급하는 역할을 하며, 상기 산화제 공급부는 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 한다. 본 발명에서 연료로는 기체 또는 액체 상태의 수소 또는 탄화수소 연료를 사용할 수 있다. 탄화수소 연료의 대표적인 예로는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 또는 천연 가스를 들 수 있다.The fuel supply unit serves to supply fuel to the electricity generator, and the oxidant supply unit serves to supply oxidant to the electricity generator. In the present invention, the fuel may be hydrogen or hydrocarbon fuel in gas or liquid state. Representative examples of hydrocarbon fuels include methanol, ethanol, propanol, butanol or natural gas.

본 발명의 일 실시예에 따른 연료 전지 시스템의 개략적인 구조를 도 2에 나타내었으며, 이를 참조로 보다 상세하게 설명하면 다음과 같다. 도 2에 나타낸 구조는 연료 및 산화제를 펌프를 사용하여 전기 발생부로 공급하는 시스템을 나타내었으나, 본 발명의 연료 전지 시스템이 이러한 구조에 한정되는 것은 아니며, 펌프를 사용하지 않고 모세관 현상을 이용하는 연료 전지 시스템 구조에 사용할 수도 있다.A schematic structure of a fuel cell system according to an embodiment of the present invention is shown in FIG. 2, which will be described in more detail with reference to the following. Although the structure shown in FIG. 2 shows a system for supplying fuel and oxidant to an electric generator using a pump, the fuel cell system of the present invention is not limited to such a structure, and a fuel cell using a capillary phenomenon without using a pump is shown. Can also be used for system architecture.

본 발명의 연료 전지 시스템(50)은 연료와 산화제의 전기화학적인 반응을 통해 전기 에너지를 발생시키는 적어도 하나의 전기 발생부(19)와, 상기한 연료를 공급하는 연료 공급부(1)과, 산화제를 상기 전기 발생부(19)로 공급하는 산화제 공급부(5)를 포함하여 구성된다.The fuel cell system 50 of the present invention includes at least one electricity generation unit 19 for generating electrical energy through an electrochemical reaction between a fuel and an oxidant, a fuel supply unit 1 for supplying the fuel, and an oxidant. It is configured to include an oxidant supply unit 5 for supplying to the electricity generating unit 19.

상기 연료를 공급하는 연료 공급부(1)는 연료를 저장하는 연료 탱크(9)와, 연료 탱크(9)에 연결 설치되는 연료 펌프(11)를 구비한다. 상기한 연료 펌프(11)는 소정의 펌핑력에 의해 연료 탱크(9)에 저장된 연료를 배출시키는 기능을 하게 된다. The fuel supply unit 1 for supplying the fuel includes a fuel tank 9 storing fuel and a fuel pump 11 connected to the fuel tank 9. The fuel pump 11 serves to discharge the fuel stored in the fuel tank 9 by a predetermined pumping force.

상기 전기 발생부(19)로 산화제를 공급하는 산화제 공급부(5)는 소정의 펌핑력으로 산화제를 흡입하는 적어도 하나의 산화제 펌프(13)를 구비한다.The oxidant supply unit 5 for supplying the oxidant to the electricity generating unit 19 is provided with at least one oxidant pump 13 for sucking the oxidant with a predetermined pumping force.

상기 전기 발생부(19)는 연료와 산화제를 산화/환원 반응시키는 막/전극 어셈블리(21)와 이 막/전극 어셈블리(21)의 양측에 연료와 산화제를 공급하기 위한 바이폴라 플레이트(23, 25)로 구성된다.The electricity generator 19 is a membrane / electrode assembly 21 for oxidizing / reducing a fuel and an oxidant and bipolar plates 23 and 25 for supplying fuel and oxidant to both sides of the membrane / electrode assembly 21. It consists of.

본 발명의 연료 전지 시스템은 인산형, 고분자 전해질형, 직접 산화 연료 전지 또는 알칼리형 연료 전지일 수 있으며, 특히 고분자 전해질형 또는 직접 산화 연료 전지 시스템인 것이 바람직하다.The fuel cell system of the present invention may be a phosphoric acid type, a polymer electrolyte type, a direct oxidation fuel cell or an alkaline fuel cell, and it is particularly preferable that the fuel cell system is a polymer electrolyte type or a direct oxidation fuel cell system.

이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 기재한다. 다만, 하기의 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일뿐, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, preferred embodiments of the present invention are described. However, the following examples are only preferred embodiments of the present invention, and the present invention is not limited by the following examples.

(실시예 1)(Example 1)

질산은 4.8g을 증류수에 녹여서 La0 .7Sr0 .3CoO3 에 함침시킨 후 120oC에서 12시간동안 건조시켰다. 건조된 분말을 공기 분위기, 350oC에서 4시간 동안 소성하였고, 그 후 수소 분위기 300oC에서 2시간 동안 환원하여 La0 .7Sr0 .3CoO3 에 20 중량%의 은이 담지된 촉매를 제조하였다. 4.8g of silver nitrate dissolved in distilled water La 0 .7 Sr 0 .3 CoO 3 Impregnated in and dried at 120 ° C. for 12 h. The dried powder in air, calcined at 350 o C was for 4 hours, then reduced for 2 hours in a hydrogen atmosphere 300 o C La 0 .7 Sr 0 .3 CoO 3 20 wt% silver was prepared on the catalyst.

상기 은이 담지된 촉매 3g, 폴리에틸렌글리콜디아크릴레이트(PEGDA) 1 g, 벤조일 퍼옥사이드 0.01 g 및 5 중량% Nafion 0.7 g을 메탄올 10g에 첨가하여 촉매층 형성용 코팅 조성물을 제조하였다. 상기 조성물을 탄소 페이퍼에 코팅한 후 90도 오븐에 4시간 방치하여 촉매층이 형성된 캐소드 전극을 제조하였다.3 g of the silver-supported catalyst, 1 g of polyethylene glycol diacrylate (PEGDA), 0.01 g of benzoyl peroxide, and 0.7 g of 5 wt% Nafion were added to 10 g of methanol to prepare a coating composition for forming a catalyst layer. After coating the composition on carbon paper and left for 4 hours in a 90 degree oven to prepare a cathode electrode having a catalyst layer.

20 중량%의 백금이 담지된 탄소분말(Pt/C, Johnson Matthey사 제품) 3 g, 폴리에틸렌글리콜디아크릴레이트(PEGDA) 1 g, 벤조일 퍼옥사이드 0.01 g 및 5 중량% Nafion 0.7 g을 메탄올 10g에 첨가하여 촉매층 형성용 코팅 조성물을 제조하였다. 상기 조성물을 탄소 페이퍼에 코팅한 후 90도 오븐에 4시간 방치하여 촉매층이 형성된 애노드 전극을 제조하였다.3 g of carbon powder (Pt / C, Johnson Matthey) supported by 20% by weight of platinum, 1 g of polyethylene glycol diacrylate (PEGDA), 0.01 g of benzoyl peroxide, and 0.7 g of 5% by weight of Nafion in 10 g of methanol It was added to prepare a coating composition for forming a catalyst layer. The composition was coated on carbon paper and then left in a 90 degree oven for 4 hours to prepare an anode electrode having a catalyst layer.

상기 애노드 및 캐소드 전극 사이에 Nafion(DuPont 사 제품) 고분자 전해질 막을 놓고 100 도에서 80 분간 소성한 후 열간 압연하여 막/전극 어셈블리(MEA)를 제조하였다.A Nafion (manufactured by DuPont) polymer electrolyte membrane was placed between the anode and the cathode electrode and calcined at 100 ° C. for 80 minutes, followed by hot rolling to prepare a membrane / electrode assembly (MEA).

상기 제조된 막/전극 어셈블리를 두 장의 가스켓(gasket) 사이에 삽입한 후 일정형상 의 가스 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 2개의 바이폴러 플레이트에 삽입한 후 구리 엔드(end) 플레이트 사이에서 압착하여 단위 전지를 제조하였다.The prepared membrane / electrode assembly is inserted between two gaskets, and then inserted into two bipolar plates in which a gas flow channel and a cooling channel of a predetermined shape are formed, and then compressed between copper end plates. The battery was prepared.

(비교예 1) (Comparative Example 1)

20 중량%의 백금이 담지된 탄소분말(Pt/C, Johnson Matthey사 제품) 3 g, 폴리에틸렌글리콜디아크릴레이트(PEGDA) 1 g, 벤조일 퍼옥사이드 0.01 g 및 5 중량% Nafion 0.7 g을 메탄올 10g에 첨가하여 제조된 촉매층 형성용 코팅 조성물을 탄소 페이퍼에 코팅한 후 90도 오븐에 4시간 방치하여 촉매층이 형성된 전극을 제조하고, 이를 애노드 및 캐소드 전극으로 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 단위 전지를 제조하였다.3 g of carbon powder (Pt / C, Johnson Matthey) supported by 20% by weight of platinum, 1 g of polyethylene glycol diacrylate (PEGDA), 0.01 g of benzoyl peroxide, and 0.7 g of 5% by weight of Nafion in 10 g of methanol The coating composition prepared by addition was coated on carbon paper and left in a 90 degree oven for 4 hours to prepare an electrode on which a catalyst layer was formed, and was used in the same manner as in Example 1 except that it was used as an anode and a cathode electrode. A unit cell was prepared.

실시예 1과 비교예 1의 단위 전지에 대해 전지 성능 측정 장치를 이용하여 전압-전류 특성을 측정하였다. 그 결과 페롭스카이트 담체에 은이 담지된 촉매를 캐소드 전극으로 사용한 실시예 1의 단위 전지가 탄소 담지 백금 촉매를 사용한 비교예 1의 단위 전지와 유사한 전압-전류 특성을 나타냄을 알 수 있었다.The voltage-current characteristics of the unit cells of Example 1 and Comparative Example 1 were measured using a battery performance measuring apparatus. As a result, it was found that the unit cell of Example 1 using the catalyst supported by silver on the perovskite carrier as the cathode electrode showed similar voltage-current characteristics as the unit cell of Comparative Example 1 using the carbon-supported platinum catalyst.

본 발명은 캐소드 촉매층의 산소 환원 반응 활성을 향상시켜 이를 포함하는 막-전극 어셈블리 및 연료 전지의 성능을 향상시킬 수 있다.The present invention can improve the oxygen reduction reaction activity of the cathode catalyst layer to improve the performance of the membrane-electrode assembly and the fuel cell including the same.

Claims (7)

페롭스카이트; 및 Perovskite; And 상기 페롭스카이트에 담지된 Ag, Pt, Pd 및 Ru로 이루어진 군에서 선택되는 금속을 포함하는 연료 전지용 캐소드 촉매.A cathode catalyst for a fuel cell comprising a metal selected from the group consisting of Ag, Pt, Pd and Ru supported on the perovskite. 제 1 항에 있어서, The method of claim 1, 상기 페롭스카이트는 La1 - XSrXCoO3(X는 0.2 내지 0.4), La1 - YSrYCuO3(Y는 0.2 내지 0.4), La1 - ZSrZFeO3(Z는 0.2 내지 0.4) 및 La1 - WSrWMnO3(W는 0.2 내지 0.4)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 연료 전지용 캐소드 촉매.The perovskite is La 1 - X Sr X CoO 3 (X is 0.2 to 0.4), La 1 - Y Sr Y CuO 3 (Y is 0.2 to 0.4), La 1 - Z Sr Z FeO 3 (Z is 0.2 to 0.4 And La 1 - W Sr W MnO 3 (W is 0.2 to 0.4), at least one cathode catalyst for fuel cells. 제 2 항에 있어서, The method of claim 2, 상기 페롭스카이트는 La1 - XSrXCoO3(X는 0.2 내지 0.4) 및 La1 - YSrYCuO3(Y는 0.2 내지 0.4)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 연료 전지용 캐소드 촉매.The perovskite is at least one cathode catalyst for a fuel cell selected from the group consisting of La 1 - X Sr X CoO 3 (X is 0.2 to 0.4) and La 1 - Y Sr Y CuO 3 (Y is 0.2 to 0.4). 제 1 항에 있어서, The method of claim 1, 상기 금속의 함량은 상기 페롭스카이트와 상기 금속의 총 중량에 대하여 20 내지 40 중량%인 연료 전지용 캐소드 촉매.The content of the metal is 20 to 40% by weight of the cathode catalyst for the fuel cell relative to the total weight of the perovskite and the metal. 서로 대향하여 위치하는 애노드 및 캐소드 전극; 및Anode and cathode electrodes positioned opposite one another; And 상기 애노드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질막을 포함하고,It includes a polymer electrolyte membrane located between the anode and the cathode, 상기 캐소드 전극은 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항의 캐소드 촉매를 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리.6. The membrane electrode assembly of claim 1, wherein the cathode comprises the cathode catalyst of any one of claims 1 to 4. 제 5 항의 막-전극 어셈블리 및 세퍼레이터를 포함하고, 연료와 산화제의 전기 화학적인 반응을 통하여 전기를 발생시키는 적어도 하나의 전기 발생부;At least one electricity generator comprising the membrane-electrode assembly and the separator of claim 5, wherein the at least one electricity generator generates electricity through an electrochemical reaction between a fuel and an oxidant; 상기 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 연료 공급부; 및A fuel supply unit supplying the fuel to the electricity generation unit; And 상기 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부An oxidant supply unit for supplying the oxidant to the electricity generating unit 를 포함하는 연료 전지 시스템.Fuel cell system comprising a. 제 6 항에 있어서, 상기 연료 전지 시스템은 고분자 전해질형 연료 전지 시스템 또는 직접 산화형 연료 전지 시스템인 연료 전지 시스템.7. The fuel cell system of claim 6, wherein the fuel cell system is a polymer electrolyte fuel cell system or a direct oxidation fuel cell system.
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