KR20040092105A - Stacked type lithium secondary battery with separated two films of separator and its fabrication - Google Patents

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KR20040092105A KR1020030026289A KR20030026289A KR20040092105A KR 20040092105 A KR20040092105 A KR 20040092105A KR 1020030026289 A KR1020030026289 A KR 1020030026289A KR 20030026289 A KR20030026289 A KR 20030026289A KR 20040092105 A KR20040092105 A KR 20040092105A
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Abstract

PURPOSE: Provided are a multilayer lithium secondary battery with separated two films of separator, which eliminates the risk of electrical short and has improved charge/discharge characteristics, and a manufacturing method thereof by simple attachment process using a small-sized device. CONSTITUTION: The lithium secondary battery is manufactured by the method comprising the steps of: (a) attaching a plurality of anode plates(100a) adjacent to each other onto one side of a first separator(200); (b) attaching a plurality of cathode plates(100b) adjacent to each other onto one side of a second separator(200); (c) disposing both separators(200) to be overlapped each other and folding both separators along a line between plates sequentially in one direction to obtain a laminate(400); and (d) injecting an electrolytic solution and packing. In the laminate, two separated films of separator have a pattern folded in one direction from the inside to the outside, the anode plates and the cathode plates are arranged alternatively, and taps of the anode plates are piled on one another and taps of the cathode plates are piled on one another.

Description

분리된 2겹의 격리막을 이용한 적층형 리튬이차전지 및 그 제조방법{STACKED TYPE LITHIUM SECONDARY BATTERY WITH SEPARATED TWO FILMS OF SEPARATOR AND ITS FABRICATION }Stacked lithium secondary battery using separated two-layer separator and its manufacturing method {STACKED TYPE LITHIUM SECONDARY BATTERY WITH SEPARATED TWO FILMS OF SEPARATOR AND ITS FABRICATION}

본 발명은 리튬이차전지 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 구체적으로는 복수의 음극판과 복수의 양극판이 격리막을 사이에 두고 서로 대면하게 형성된 적층형 리튬이차전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a lithium secondary battery and a method of manufacturing the same, and more particularly, to a stacked lithium secondary battery in which a plurality of negative electrode plates and a plurality of positive electrode plates are disposed to face each other with an separator therebetween, and a method of manufacturing the same.

전지는 전기화학적 반응에 의해 화학적 에너지를 전기적 에너지로 변환시키는 장치로서, 이들은 크게 일차 전지와 이차 전지로 구분된다. 충방전이 가능한 이차전지 중 높은 전압과 높은 에너지 밀도를 갖고 있는 리튬이차전지가 현재 가장 주목받고 있다.A battery is a device that converts chemical energy into electrical energy by an electrochemical reaction, which is largely divided into a primary battery and a secondary battery. Among secondary batteries capable of charging and discharging, lithium secondary batteries having high voltage and high energy density are currently attracting most attention.

종래의 리튬이차전지의 제조방법의 한 예가 도 6에 도시되어 있다. 상기 방법에 따른 리튬이차전지는 그리드 형태의 음극 집전체(11), 매트릭스 필름 형태의 음극(12), 매트릭스 필름 형태의 격리막(13), 매트릭스 필름 형태의 양극(14), 그리드 형태의 양극 집전체(15)를 순차 적층한 후 라미네이터를 통과시켜 상기 요소들을 일체화시킨 후, 다시 지그-재그 형태로 접어 원하는 형태의 구조를 갖도록 하는 것을 특징으로 한다. 이러한 방법의 예로는 미국특허 제5,460,904호를 참조하기 바란다. 상기한 방법에 의해 제조된 리튬이차전지(이하 "일체형 리튬이차전지"라 칭함)는 전극이 일체화되어 있어 접는 공정에서 전극의 손상, 즉 접히는 가장자리(edge)에서 전극활물질이 전류집전체로부터 탈락되는 현상이 종종 발생한다는 문제점을 갖고 있다.An example of a conventional method of manufacturing a lithium secondary battery is shown in FIG. 6. Lithium secondary battery according to the method is a negative electrode collector 11 in the form of a grid, a negative electrode 12 in the form of a matrix film, a separator 13 in the form of a matrix film, a positive electrode 14 in the form of a matrix film, a positive electrode collector in the form of a grid After stacking the whole 15 in sequence and passing through the laminator to integrate the elements, it is characterized in that the zigzag-fold again to have a desired structure. See US Pat. No. 5,460,904 for an example of such a method. Lithium secondary batteries (hereinafter, referred to as "integrated lithium secondary batteries") manufactured by the above-described method have electrodes integrated so that the electrode active material falls off from the current collector at the folding edge, i.e., at the folding edge. The problem is that the phenomenon often occurs.

이러한 문제점을 해결하기 위해, 복수의 음극판 및 복수의 양극판을 사용한 예가 한국특허 제309604호 및 제336396호에 개시되어 있다. 도 7은 상기 한국특허제309604호에 따른 복수의 음극판과 양극판의 격리막 상에서의 배치를 보여주는 단면도이다. 상기 한국특허 제309604호 및 336396호는 격리막(21)의 한면에 복수의 음극판(22)을 소정의 간격(적어도 전극판 하나가 삽입될 수 있는 간격)을 두고 접착시키고, 다른 쪽 면에 복수의 양극판(23)을 소정의 간격(적어도 전극판 하나가 삽입될 수 있는 간격)을 두고 접착시킨 후 이들을 지그재그 형태로 접어 복수의 음극판(22)과 양극판(23)이 서로 교대로 적층된 구조의 리튬이차전지(이하, "적층형 리튬이차전지"라 함)를 제조하는 방법을 개시하고 있다. 미설명된 도면 부호 24는 접착제층이다. 상기한 적층형 리튬이차전지는 일체형의 단점, 즉 접음 공정에서 초래되는 전극의 손상을 방지할 수 있다는 장점을 가지고 있다. 그러나, 상기한 방법은 지그재그 형태로 접음에 따라 접는 공정이 복잡할 뿐만 아니라 격리막을 팽팽하게 유지하기가 곤란하여 전극과 격리막 사이에 틈이 생기게 된다. 전극과 격리막 사이에 생기는 틈은 충방전 특성을 나쁘게 하여 전지의 수명을 단축시키게 된다. 특히, 전극의 면적이 커질수록 전극과 격리막 사이에 틈이 생길 확률이 커지게 되어 균일한 전기적 특성을 가진 전지의 제조가 어려운 단점이 있다. 더 나아가, 양극판과 음극판의 폭 길이 만큼에 해당되는 간격을 두고 전극판이 접착됨으로 인해, 전극판이 부착되는 격리막의 길이가 길어져서 전극판의 부착 공정에 사용되는 장치의 대형화를 유발하여 대규모의 작업 공간이 요구된다.In order to solve this problem, examples using a plurality of negative electrode plates and a plurality of positive electrode plates are disclosed in Korean Patent Nos. 309604 and 336396. 7 is a cross-sectional view showing the arrangement of the plurality of negative electrode plates and the positive electrode plate according to the Korean Patent No. 309604 on the separator. Korean Patent Nos. 309604 and 336396 attach a plurality of negative electrode plates 22 to one surface of the separator 21 at a predetermined interval (at least one electrode plate can be inserted therebetween), and to the other surface. After bonding the positive electrode plates 23 at a predetermined interval (at least one electrode plate can be inserted) and folding them in a zigzag form, the lithium plates having a plurality of negative electrode plates 22 and the positive electrode plates 23 alternately stacked with each other. A method of manufacturing a secondary battery (hereinafter referred to as a "laminated lithium secondary battery") is disclosed. Unexplained reference numeral 24 is an adhesive layer. The stacked lithium secondary battery has the disadvantage of being integrated, that is, it can prevent damage to the electrode caused in the folding process. However, in the above method, the folding process is complicated by folding in a zigzag form, and it is difficult to keep the separator tight, resulting in a gap between the electrode and the separator. The gap between the electrode and the separator degrades the charge / discharge characteristics and shortens the life of the battery. In particular, as the area of the electrode increases, the probability of occurrence of a gap between the electrode and the separator increases, which makes it difficult to manufacture a battery having uniform electrical characteristics. Furthermore, since the electrode plates are bonded at intervals corresponding to the widths of the positive electrode plates and the negative electrode plates, the length of the separator to which the electrode plates are attached increases, resulting in an increase in the size of the apparatus used for the electrode plate attaching process and thus a large work space. Is required.

본 발명자에 의한 한국공개특허공보 제2002-93781호는 격리막의 한면에 음극판과 양극판을 일정한 순서로 배열한 후 지그재그 형태가 아니라 일정한 방향으로 접어 리튬이차전지를 제조하는 방법을 개시하고 있다. 상기한 방법은 지그재그 형태의 문제점을 해결할 수 있다는 장점을 갖는다. 그러나, 상기한 방법은 음극판과 양극판이 서로 인접하게 배열됨에 따라 전기적 쇼트가 발생할 우려가 있어 전기적 쇼트가 발생하지 않도록 세심한 주의를 기울어야 한다. 그리고, 전극판이 접착된 부분의 길이가 길어 전극판의 부착공정에 사용되는 장치의 대형화를 유발하여 대규모의 작업 공간이 요구된다는 단점이 있다.Korean Laid-Open Patent Publication No. 2002-93781 by the present inventors discloses a method of manufacturing a lithium secondary battery by arranging a negative electrode plate and a positive electrode plate in a predetermined order on one surface of a separator and then folding it in a predetermined direction rather than in a zigzag form. The above method has the advantage that it can solve the problem of zigzag form. However, in the above method, since the negative electrode plate and the positive electrode plate are arranged adjacent to each other, an electric short may occur, and care must be taken to prevent the electric short. In addition, the length of the portion to which the electrode plate is bonded is long, which causes the enlargement of the apparatus used for the electrode plate attachment process, and thus requires a large working space.

따라서, 지그재그 형태로 접음에 따른 단점들(접음공정의 불편함과 전극의 수명단축)을 해결함과 아울러 전기적 쇼트의 발생 위험을 방지할 수 있는 새로운 적층형 리튬이차전지 및 그 제조방법이 요구되어 왔다.Accordingly, there has been a need for a new stacked lithium secondary battery and a method of manufacturing the same, which can solve the disadvantages of the folding (inconvenience in the folding process and shorten the life of the electrode) and prevent the occurrence of electrical short. .

따라서, 본 발명의 목적은 지그재그 형태로 접는 것이 아니라 일정한 한 방향으로 접음을 반복함과 아울러, 쇼트의 위험이 없는 새로운 적층형 리튬이차전지의 제조방법을 제공하는 것이다.Accordingly, it is an object of the present invention to provide a method of manufacturing a new stacked lithium secondary battery that does not fold in a zigzag form but repeats folding in a constant direction, and there is no risk of short circuit.

본 발명의 다른 목적은 전극판이 차지하는 길이를 최소화하여 전극판의 부착 공정에 요구되는 장치를 소형화할 수 있는 새로운 적층형 리튬이차전지의 제조방법을 제공하는 것이다.Another object of the present invention is to provide a method for manufacturing a new stacked lithium secondary battery which can minimize the length occupied by the electrode plate and thereby miniaturize the device required for the electrode plate attachment process.

본 발명의 또 다른 목적은 쇼트의 위험이 없을 뿐만 아니라 전지의 충방전 특성이 향상된 적층형 리튬이차전지를 제공하는 것이다.Still another object of the present invention is to provide a laminated lithium secondary battery which has not only a risk of shorting but also improved charge / discharge characteristics of a battery.

본 발명의 도 다른 목적은 전극판의 부착공정을 단순화할 수 있는 리튬이차전지의 제조방법을 제공하는 것이다.Another object of the present invention is to provide a method for manufacturing a lithium secondary battery that can simplify the attachment process of the electrode plate.

도 1은 본 발명에 따른 격리막 상에서 전극판의 배치를 보여주는 사시도이다.1 is a perspective view showing the arrangement of the electrode plate on the separator according to the present invention.

도 2A 및 도 2B는 도 1에 따른 두 개의 격리막이 상호 겹쳐진 상태를 보여주는 단면도 및 평면도이다.2A and 2B are cross-sectional views and plan views illustrating a state in which two separators according to FIG. 1 overlap with each other.

도 3은 본 발명에 따라 한 방향으로 순차 접어 얻어진 적층체의 단면도이다.3 is a cross-sectional view of the laminate obtained by sequentially folding in one direction according to the present invention.

도 4는 전류집전체에 전극활물질을 함유하는 용액을 코팅한 후 일정한 크기로 절단하여 얻어진 탭을 갖는 전극판을 보여준다.4 shows an electrode plate having a tab obtained by coating a solution containing an electrode active material on a current collector and then cutting it to a constant size.

도 5는 본 발명의 실시예 2에서 제조된 리튬이차전지의 방전 용량을 나타낸 수명 곡선이다.5 is a life curve showing the discharge capacity of the lithium secondary battery prepared in Example 2 of the present invention.

도 6은 종래의 방법에 따른 일체형 리튬이차전지의 제조방법을 보여준다.6 shows a method of manufacturing an integrated lithium secondary battery according to a conventional method.

도 7은 한국특허 제309604호에 따른 복수의 음극판과 양극판의 격리막 상에서의 배치를 보여주는 단면도이다.7 is a cross-sectional view showing the arrangement of a plurality of negative electrode plates and positive electrode plates on the separator according to Korean Patent No. 309604.

본 발명에 따른 리튬이차전지의 제조방법은 a) 제1 격리막의 한면에 복수의 음극판을 서로 인접하게 접착하는 단계, b) 제2 격리막의 한면에 복수의 양극판을 서로 인접하게 접착하는 단계, c) 제1 격리막과 제2 격리막을 서로 겹친 후 전극판 사이에 형성된 접음선을 따라 한 방향으로 순차 접어 적층체를 제조하는 단계, 및 d) 상기 적층체를 외장재에 넣고 전해액을 주입한 후 포장하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다. 상기한 방법은 전극판을 접는 단계를 일정한 한 방향으로 수행함에 따라 지그재그 형태로 접는 방식에 비해 접는 공정을 단순화시킬 수 있을 뿐만 아니라, 전극판이 차지하는 길이를 최소화하여 전극판의 부착공정에 사용되는 장치를 소형화할 수 있다. 그리고, 격리막을 팽팽하게 유지할 수 있어 전지의 수명특성을 향상시킨다.A method of manufacturing a lithium secondary battery according to the present invention includes the steps of a) adhering a plurality of negative electrode plates adjacent to each other on one side of the first separator, b) adhering a plurality of positive electrode plates adjacent to each other on one side of the second separator, c ) Manufacturing a laminate by overlapping the first separator and the second separator sequentially and then folding them in one direction along a folding line formed between the electrode plates, and d) putting the laminate in an exterior material and injecting an electrolyte solution and then packing the laminate. Characterized in that it comprises a step. The above method can simplify the folding process as compared with the zigzag folding method by performing folding the electrode plate in a certain direction, and minimizes the length occupied by the electrode plate, thereby being used in the electrode plate attaching process. Can be miniaturized. In addition, the separator can be kept taut to improve battery life characteristics.

도 1은 본 발명에 따른 격리막 상에서 전극판의 배치를 보여주는 사시도이다. 도 1에 도시된 바와 같이, 복수의 음극판(100a) 및 양극판(100b)(이하, 이둘을 합쳐 전극판(100)이라 함)이 제1 격리막(200') 및 제2 격리막(200")(이하, 이 둘을 합쳐 격리막(200)이라 함)의 한면에 각각 서로 인접하게 배치된다.1 is a perspective view showing the arrangement of the electrode plate on the separator according to the present invention. As shown in FIG. 1, the plurality of negative electrode plates 100a and the positive electrode plates 100b (hereinafter, collectively referred to as the electrode plate 100) may be formed of the first separator 200 ′ and the second separator 200 ″ ( Hereinafter, the two are combined to be adjacent to each other on one surface of the separator 200).

본 명세서에서 "인접하다"라는 것은, 전극판(100)이 서로 물리적으로 접촉한다는 것을 의미하는 것이 아니라, 접음선(300)을 따라 접었을 때 전극판(100)이 서로 겹쳐질 수 있음을 말한다. 격리막(200) 상에서 전극판(100)의 배열은 서로 인접하게 배치된다는 조건 외에도, 접음선(300)을 따라 접음을 반복하였을 때, 음극판(100a)의 탭(103a)은 음극판(100a)끼리, 양극판(100b)의 탭(103b)은 양극판(100b)끼리 서로 중첩된다는 조건을 만족하여야 한다. 서로 중첩된 탭(103b)은 적절한 리드선(예를 들면, 각각 니켈과 알루미늄 리드선)에 의해 초음파 융착으로 서로 연결된다.In this specification, “adjacent” does not mean that the electrode plates 100 are in physical contact with each other, but rather that the electrode plates 100 may overlap each other when folded along the fold line 300. In addition to the condition that the arrangement of the electrode plates 100 on the separator 200 is disposed adjacent to each other, when the folding is repeated along the folding line 300, the tabs 103a of the negative electrode plate 100a are separated from each other. The tab 103b of the positive electrode plate 100b must satisfy the condition that the positive electrode plates 100b overlap each other. The tabs 103b superposed on each other are connected to each other by ultrasonic welding by suitable lead wires (for example, nickel and aluminum lead wires, respectively).

복수의 음극판(100a)과 복수의 양극판(100b)을 별도의 격리막(200' 및 200")상에 배치함으로써 전극판(100)의 부착공정을 단순화할 수 있는 장점을 갖는다. 예를 들면, 종래 기술에 따르면, 격리막(200)의 한면에 복수의 음극판(100a)을 소정의 접착시키고, 다른 쪽 면에 복수의 양극판(100b)을 접착시키기 위해서는 우선 격리막(200)의 한면에 복수의 음극판(100a)을 부착시키고, 격리막(200)을 뒤집은 후 복수의 양극판(100b)을 부착하게 된다. 이 때, 격리막(200)을 뒤집는 공정은 정확하게 수행되어야 한다. 정확하게 뒤집지 않으면 양극판(100b)이 잘못된 위치에 부착될 수 있으며 이것은 곧바로 불량을 야기하게 된다. 그리고, 양극판(100b)의 부착에 문제가 발생한 경우 양극판(100b) 뿐만 아니라 음극판(100a)도 못쓰게 되어 경제적 손실을 야기하게 된다. 따라서, 음극판(100a)과 양극판(100b)을 별도의 격리막(200' 및 200")에 부착함으로써 이러한 문제점을 해결하게 된다.By arranging the plurality of negative electrode plates 100a and the plurality of positive electrode plates 100b on separate separators 200 'and 200 ", the attaching process of the electrode plate 100 can be simplified. For example, the conventional method According to the technique, in order to adhere the plurality of negative electrode plates 100a to one surface of the separator 200 and to bond the plurality of positive electrode plates 100b to the other surface, first, the plurality of negative electrode plates 100a to one side of the separator 200 ), The separator 200 is inverted, and then the plurality of positive electrode plates 100b are attached, and at this time, the process of inverting the separator 200 has to be performed accurately. If a problem occurs in the adhesion of the positive electrode plate 100b, the negative electrode plate 100a as well as the negative electrode plate 100a may be damaged, resulting in an economic loss. )and This problem is solved by attaching the positive electrode plate 100b to the separate separators 200 'and 200 ".

이 때, 안쪽에서 접혀지는 전극판(100)[도 2A 및 도 2B에서 양극판(100b)]은 바깥쪽에서 접혀지는 전극판(100)[도 2A 및 도 2B에서 음극판(100a)]보다 서로 인접한 두 전극사이의 간격이 약간 좁게 설정된다. 그 이유는 안쪽에서 접혀짐에 따라 접히는 부분의 길이가 작아지기 때문이다. 전극판(100)의 부착은 당해 분야에서 널리 공지된 방법으로 행해진다. 예를 들면, 격리막(200) 상에 전극판(100)이 부착될 부분을 접착제로 코팅하거나, 또는 전극판(100)에 접착제를 코팅하여 격리막(200)에 부착할 수 있다. 사용될 수 있는 접착제의 바람직한 예로는 폴리프로필렌 옥사이드, 폴리우레탄, 폴리메타메틸 아크릴레이트, 폴리시아노 아크릴레이트, 폴리에틸렌 아크릴산, 폴리아크릴로니트릴, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리헥사플로필렌 플루오라이드 및 폴리에틸렌 옥사이드 수지, 또는 이들의 혼합물로 구성되는 군에서 선택되는 이온전도성 폴리머를 들 수 있다. 이들은 적절한 유기용매에 용해되어 격리막(200) 또는 전극판(100)에 도포된다. 사용 가능한 유기용매로는, 디메틸 카보네이트, 아세토니트릴, 테트라히드로푸란, 아세톤, 메틸에틸 케톤 등을 들 수 있다.At this time, the electrode plate 100 folded in the inside (the positive plate 100b in FIGS. 2A and 2B) is two adjacent to each other than the electrode plate 100 folded in the outside (the negative plate 100a in FIGS. 2A and 2B). The spacing between the electrodes is set slightly narrower. The reason is that the length of the folded portion becomes smaller as it is folded inside. The electrode plate 100 is attached by a method well known in the art. For example, a portion to which the electrode plate 100 is to be attached on the separator 200 may be coated with an adhesive, or an adhesive may be coated on the electrode plate 100 and attached to the separator 200. Preferred examples of adhesives that can be used are polypropylene oxide, polyurethane, polymethymethyl acrylate, polycyano acrylate, polyethylene acrylic acid, polyacrylonitrile, polyvinylidene fluoride, polyhexaflophylene fluoride and polyethylene oxide resin. Or an ion conductive polymer selected from the group consisting of mixtures thereof. These are dissolved in a suitable organic solvent and applied to the separator 200 or the electrode plate 100. Examples of the organic solvent that can be used include dimethyl carbonate, acetonitrile, tetrahydrofuran, acetone, and methyl ethyl ketone.

도 4는 본 발명에 사용될 수 있는 전극판(100)의 바람직한 일예를 보여주는 사시도이다. 도 4에서 알 수 있는 바와 같이, 상기한 전극판(100)은 전류집전체(101)에 전극활물질을 함유하는 용액을 코팅하여 전류집전체(101) 상에 전극활물질의 코팅층(102)을 형성하고, 이들을 일정한 크기로 절단하여 얻어진다. 전극판(100)의 형태는, 탭(103)을 갖는다는 조건하에, 특별히 제한되지 아니하며, 사각형 또는 원형 등 요구되는 전지의 최종 형태에 따라 다양하게 변형시킬 수 있다. 즉, 절단기 또는 펀칭기의 틀의 형태를 적절히 변경시킴으로써 원하는 형태를 갖는 전극판(100)을 대량으로 생산할 수 있다. 전류집전체(101)에 코팅되는 전극활물질(구체적으로는 양극활물질 및 음극활물질)의 예로는 특별히 제한되지 아니하며, 리튬이차전지에 사용되는 통상의 물질이 널리 사용될 수 있다. 양극 활물질 및 음극활물질의 바람직한 예들은 미국특허 제5,837,015호, 제5,635,151호 및 제5,501,548호 등에 자세히 기재되어 있다. 양극활물질은 리튬이온의 삽입/탈리가가능한 물질이면 특별히 제한되지 아니하며, 구체적 예로서는, LiCoO2, LiMn2O4, LiNiO2, LiMnO2등의 리튬 전이금속 산화물을 들 수 있다. 또한 음극활물질의 예로는 리튬 금속 또는 리튬합금이나, 탄소 또는 흑연과 같이 리튬 이온의 삽입/탈리가 가능한 물질을 들 수 있으며, 바람직하게는 탄소 또는 흑연이다. 양극활물질은 결정구조 내로 리튬이온이 삽입과 탈리가 되면서 진행되는 전기화학적 반응 전위가 높으며, 반대로 음극활물질은 양극활물질보다 반응전위가 낮다. 상기한 음극활물질 및 양극활물질은 적당한 용매에 분산된 후 전류집전체(101)에 코팅된 후 일정한 크기로 절단하여 음극판(100a) 및 양극판(100b)을 각각 형성한다. 상기 전극활물질은 전류집전체(101)의 한면에 코팅될 수 있으나, 도 4에 도시된 바와 같이 양면에 코팅되는 것이 바람직하다. 양면에 코팅함으로써 전지의 체적당 방전용량을 증가시킬 수 있다는 이점이 있다. 전류집전체(101)로 사용될 수 있는 금속의 예로는 특별히 제한되지 아니하며, 상기한 미국특허 제5,837,015호, 제5,635,151호 및 제5,501,548호에 자세히 기재되어 있다. 본 발명의 바람직한 구체예에서는 알루미늄 박판 및 구리 박판을 각각 양극용 및 음극용 전류집전체(101)로 사용하였다. 한편, 상기한 전극활물질은 일반적으로 전도성을 향상시키는 도전재 및 상기 전극활물질과 도전재를 전류집전체(101)에 접착시키는 결합제와 함께 전류집전체(101)에 피복된다. 상기한 도전재 및 결합제의 선택은 사용되는 전극활물질의 종류에 따라 적절히 선택할 수 있으며, 이러한 사항은 전지 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 널리 공지되어 있다. 필요할 경우, 기타의 첨가제(예를 들면, 산화방지제, 난연제 등)가 추가될 수 있다.4 is a perspective view showing a preferred example of the electrode plate 100 that can be used in the present invention. As can be seen in FIG. 4, the electrode plate 100 coats a solution containing an electrode active material on the current collector 101 to form a coating layer 102 of the electrode active material on the current collector 101. And these are cut | disconnected to a fixed magnitude | size. The shape of the electrode plate 100 is not particularly limited under the condition that the tab 103 is provided, and may be variously modified according to the final shape of the battery, such as a square or a circle. That is, by appropriately changing the shape of the mold of the cutter or punching machine, it is possible to mass-produce the electrode plate 100 having a desired shape. Examples of the electrode active material (specifically, the positive electrode active material and the negative electrode active material) coated on the current collector 101 are not particularly limited, and a conventional material used for a lithium secondary battery may be widely used. Preferred examples of the positive electrode active material and the negative electrode active material are described in detail in US Pat. Nos. 5,837,015, 5,635,151 and 5,501,548. The positive electrode active material is not particularly limited as long as it is a material capable of insertion / desorption of lithium ions, and specific examples thereof include lithium transition metal oxides such as LiCoO 2 , LiMn 2 O 4 , LiNiO 2 , and LiMnO 2 . In addition, examples of the negative electrode active material include lithium metal or lithium alloy, or a material capable of inserting / desorbing lithium ions such as carbon or graphite, and preferably carbon or graphite. The positive electrode active material has a high electrochemical reaction potential as lithium ions are inserted and desorbed into the crystal structure, whereas the negative electrode active material has a lower reaction potential than the positive electrode active material. The negative electrode active material and the positive electrode active material are dispersed in a suitable solvent, coated on the current collector 101, and then cut into a predetermined size to form the negative electrode plate 100a and the positive electrode plate 100b, respectively. The electrode active material may be coated on one side of the current collector 101, but is preferably coated on both sides as shown in FIG. Coating on both sides has the advantage that the discharge capacity per volume of the battery can be increased. Examples of the metal that can be used as the current collector 101 are not particularly limited, and are described in detail in the above-described US Pat. Nos. 5,837,015, 5,635,151 and 5,501,548. In a preferred embodiment of the present invention, a thin aluminum sheet and a thin copper sheet were used as the current collector 101 for the positive electrode and the negative electrode, respectively. On the other hand, the electrode active material is generally coated on the current collector 101 with a conductive material to improve the conductivity and a binder for bonding the electrode active material and the conductive material to the current collector 101. The selection of the conductive material and the binder may be appropriately selected depending on the type of electrode active material used, and these matters are well known to those skilled in the art of battery. If desired, other additives (eg antioxidants, flame retardants, etc.) may be added.

음극판(100a)과 양극판(100b)의 개수는 음극활물질의 종류, 양극활물질의 종류, 전해질의 종류, 전지의 방전 용량 등을 고려하여 적절히 선택할 수 있다. 음극판(100a)의 개수는 양극판(100b)의 개수에 비해 한 개 더 사용되는 것이 일반적이다. 음극판(100a)의 개수가 100개를 넘어설 경우 접는 공정이 너무 복잡해질 우려가 있어, 2-100개의 범위내에서 조절될 수 있다. 바람직하게는 3-50개, 보다 바람직하게는 3-20개, 가장 바람직하게는 4-15개이다.The number of the negative electrode plate 100a and the positive electrode plate 100b may be appropriately selected in consideration of the type of the negative electrode active material, the type of the positive electrode active material, the type of the electrolyte, the discharge capacity of the battery, and the like. The number of the negative electrode plates 100a is generally used one more than the number of the positive electrode plates 100b. If the number of the negative electrode plate 100a exceeds 100, the folding process may be too complicated, and thus may be adjusted within the range of 2-100. It is preferably 3-50, more preferably 3-20, most preferably 4-15.

도 2A 및 도 2B는 도 1에 도시된 제1 격리막(200') 및 제2 격리막(200")이 상호 겹쳐진 상태를 보여주는 단면도 및 평면도이고, 도 3은 본 발명에 따라 한 방향으로 순차 접어 얻어진 적층체의 단면도이다. 도 2A 및 도 2B에 도시된 바와 같이, 음극판(100a)이 부착된 제1 격리막(200')과 양극판(100b)이 부착된 제2 격리막(200")은 서로 겹쳐진다. 그 후, 지그재그 형태로 접는 것이 아니라 정해진 한 방향으로 순차 접어, 도 3에 도시된 바와 같이 음극판(100a)과 양극판(100b)이 교대로 서로 대면하게 형성되고, 이들이 격리막(200)에 의해 분리된 적층체(400)가 제조된다.2A and 2B are cross-sectional views and a plan view showing a state in which the first separator 200 'and the second separator 200 "illustrated in FIG. 1 overlap each other, and FIG. 3 is sequentially folded in one direction according to the present invention. As shown in Figs. 2A and 2B, the first separator 200 'with the negative electrode plate 100a and the second separator 200 " with the positive electrode plate 100b overlap each other. . Thereafter, instead of being folded in a zigzag form, they are sequentially folded in a predetermined direction, and as shown in FIG. 3, the negative electrode plate 100a and the positive electrode plate 100b are alternately formed to face each other, and they are separated by the separator 200. The laminate 400 is manufactured.

도 3에서 알 수 있는 바와 같이, 상기 적층체(400)는 복수의 음극판(100a)과 양극판(100b)이 격리막(200)을 사이에 두고 교대로 서로 대면하게 형성된다. 음극판(100a)과 양극판(100b)은 격리막(200)에 의해 완전히 차단되어 있어 쇼트의 발생 위험이 완전히 제거된다. 이 때, 격리막(200)은 일정한 방향으로 순차 접혀지므로, 서로 분리된 두겹의 필름이 안쪽에서 바깥쪽으로 한쪽 방향으로 순차 접혀진 형태를 취하게 된다. 구체적으로는, 상기 격리막(200)은, 통상의 일체형 전지에서 나타나는 한겹의 필름이 순차 접혀진 형태{일명, 나선형(spiral)형태}를 갖는 것이 아니라, 분리된 두겹의 필름이 안쪽에서 바깥쪽으로 일정한 방향으로 순차 접혀진 형태를 취하며, 두겹의 필름 사이에 형성된 공간에 음극판(100a)과 양극판(100b)이 교대로 서로 대면하게 된다. 본 발명에 따른 격리막(200)의 구조는 분리된 두 겹의 필름이 안쪽에서 바깥쪽으로 일정한 방향으로 접혀짐에 따라 격리막(200)은형태를 갖는다. 여기서, 격리막(200)은 음극판(100a)과 양극판(100b)을 전기적으로 절연시키며 이온의 통로를 제공해주는 역할을 한다. 격리막(200)의 바람직한 예로는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등과 같은 폴리올레핀 필름, 폴리비닐리덴플루오라이드, 헥사프로필렌플루오라이드 및 폴리에틸렌옥사이드 필름을 들 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다. 폴리에틸렌 필름이 격리막(200)으로서 가장 일반적으로 사용되고 있다. 상기한 격리막(200)은 또한 두 가지 이상의 다공성 필름이 겹쳐진 형태로 사용될 수도 있다.As can be seen in FIG. 3, the laminate 400 is formed such that a plurality of negative electrode plates 100a and positive electrode plates 100b face each other alternately with the separator 200 therebetween. Since the negative electrode plate 100a and the positive electrode plate 100b are completely blocked by the separator 200, the risk of occurrence of a short is completely eliminated. At this time, since the isolation layer 200 is sequentially folded in a predetermined direction, two layers of films separated from each other are sequentially folded in one direction from the inside to the outside. Specifically, the separator 200 does not have a form in which one layer of film, which appears in a typical integrated battery, is sequentially folded (aka, a spiral form), but a direction in which two separate layers of film are fixed from the inside outward. It takes a form folded sequentially, the negative electrode plate 100a and the positive electrode plate 100b alternately face each other in the space formed between the two layers of film. According to the structure of the separator 200 according to the present invention, as the separated two layers of film are folded in a predetermined direction from the inside to the outside, the separator 200 is Take form. Here, the separator 200 serves to electrically insulate the negative electrode plate 100a and the positive electrode plate 100b and provide a passage of ions. Preferred examples of the separator 200 include, but are not limited to, polyolefin films such as polyethylene, polypropylene, polyvinylidene fluoride, hexapropylene fluoride, and polyethylene oxide films. Polyethylene film is most commonly used as separator 200. The separator 200 may also be used in the form of two or more porous films overlapped.

일반적으로, 최종적인 전지는 외장재의 홈(pouch)에 상기 적층체(400)를 넣고 전해질을 함침시킨 후 외장재의 3면을 진공 상태에서 열융착함으로써 얻어지게 된다. 외장재로는 철 또는 알루미늄 금속으로 이루어진 캔 형태 또는 알루미늄박과 폴리머층들로 구성된 외장재 등 다양하게 적용할 수 있다. 전해질은 액체형 전해질, 젤형 폴리머 전해질 또는 고체형 폴리머 전해질이 널리 사용될 수 있다. 본 발명의 구체예에서는, 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트,디에틸 카보네이트, 메틸에틸 카보네이트 등의 극성 유기용매에 리튬염, 예를 들면, LiCF3SO3, Li(CF3SO2)2,LiPF6, LiBF4, LiClO4,LiN(SO2C2F5)2를 용해하여 얻어진 전해액을 사용하였다.In general, the final battery is obtained by placing the laminate 400 in a pouch of the packaging material and impregnating an electrolyte, followed by thermal fusion of three surfaces of the packaging material in a vacuum state. The exterior material may be variously applied, such as a can form made of iron or aluminum metal, or an exterior material made of aluminum foil and polymer layers. As the electrolyte, a liquid electrolyte, a gel polymer electrolyte or a solid polymer electrolyte may be widely used. In a specific embodiment of the present invention, lithium salts such as LiCF 3 SO 3 , Li (CF 3 SO 2 ) 2, in polar organic solvents such as ethylene carbonate, propylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, methylethyl carbonate, etc. An electrolytic solution obtained by dissolving LiPF 6 , LiBF 4 , LiClO 4, and LiN (SO 2 C 2 F 5 ) 2 was used.

상기한 본 발명에 따른 제조방법은 연속 공정으로 수행할 수 있다. 예를 들면, 연속적으로 감겨진 격리막 2겹을 일정한 속도로 권출하고, 상기한 a), b), c) 및 d) 단계를 순차적으로 수행함으로써 리튬이차전지를 연속적으로 얻을 수 있다. 이 때, 전극판(100)을 접는 공정이 지그재그 형태로 접는 것이 아니라, 한쪽 방향으로만 순차 접음을 반복함으로써 격리막을 팽팽하게 유지할 수 있다. 그리고 접는 횟수가 종전의 방법에 비해 약 1/2 수준으로 감소되어 공정의 개선이 이루어진다.The manufacturing method according to the present invention described above can be carried out in a continuous process. For example, a lithium secondary battery can be continuously obtained by unwinding two layers of separators wound continuously at a constant speed and sequentially performing steps a), b), c) and d). At this time, the step of folding the electrode plate 100 is not folded in a zigzag form, but the separation membrane can be kept taut by repeating folding only in one direction. And the number of folding is reduced to about 1/2 level compared to the previous method to improve the process.

본 발명은 또한 상기 방법에 의해 제조되는 적층형 리튬이차전지에 관한 것으로서, 상기 적층형 리튬이차전지는 복수의 음극판과 복수의 양극판이 격리막을 사이에 두고 교대로 서로 대면하게 형성된다. 보다 구체적으로는, 본 발명은 복수의 음극판, 복수의 양극판, 상기 음극판과 양극판을 분리시키는 격리막, 및 전해질을 포함하는 적층형 리튬이차전지에 있어서, 상기 격리막은 분리된 두 겹의 필름이 안쪽에서 바깥쪽으로 지그재그 형태가 아니라 일정한 한 방향으로 접혀진 형태를 가지며, 두겹의 필름 사이에 형성된 공간에 음극판과 양극판이 교대로 대면하는 적층형 리튬이차전지에 관한 것이다. 본 발명에 따른 적층형 리튬이차전지는 복수의 음극판과 양극판이 격리막을 사이에 두고 교대로 서로 대면하게 형성되고, 음극판의 탭은 음극판끼리, 양극판의 탭은 양극판끼리 서로 중첩되고, 상기 격리막은 분리된 두 겹의 필름이 안쪽에서 바깥쪽으로 일정한 방향으로 접혀진 형태를 가지며, 전해질이 양극판과 격리막 그리고 격리막과 음극판 사이에 충진된 구조를 갖는다. 상기한 구조를 갖는 적층형 리튬이차전지는 양극판과 음극판의 비바람직한 전기적 연결에 의한 쇼트의 발생위험이 없다. 더 나아가, 상기 적층형 리튬이차전지는 일정한 방향으로 접어져서 얻어지기 때문에 충방전 특성이 향상된다. 구체적으로는, 한국특허 제309604호 및 제336396호에 개시된 지그재그 형태로 제조되는 리튬이차전지와 달리, 상기한 구조의 리튬이차전지는 일정한 방향으로 접어서 제조됨에 따라 격리막이 팽팽하게 유지되고, 충방전 특성의 향상 및 전지 수명의 연장을 달성할 수 있다.The present invention also relates to a stacked lithium secondary battery produced by the above method, wherein the stacked lithium secondary battery is formed such that a plurality of negative electrode plates and a plurality of positive electrode plates face each other alternately with an separator therebetween. More specifically, the present invention is a laminated lithium secondary battery comprising a plurality of negative electrode plates, a plurality of positive electrode plates, a separator separating the negative electrode plate and the positive electrode plate, and an electrolyte, wherein the separator is separated from two layers of film inside from outside The present invention relates to a stacked lithium secondary battery in which a negative electrode plate and a positive electrode plate alternately face each other in a space formed between two layers of films, instead of being zigzag to the side. In the stacked lithium secondary battery according to the present invention, a plurality of negative electrode plates and a positive electrode plate are alternately formed to face each other with the separator interposed therebetween, the tabs of the negative electrode plate overlapping each other, the tabs of the positive electrode plate overlapping each other, and the separator separated. The two layers of film are folded in a predetermined direction from the inside to the outside, and the electrolyte has a structure filled between the anode plate and the separator and between the separator plate and the cathode plate. The stacked lithium secondary battery having the above structure does not have a risk of occurrence of a short due to an undesirable electrical connection between the positive electrode plate and the negative electrode plate. Furthermore, since the multilayer lithium secondary battery is obtained by being folded in a constant direction, the charge and discharge characteristics are improved. Specifically, unlike the lithium secondary battery manufactured in the zigzag form disclosed in Korean Patent Nos. 309604 and 336396, the lithium secondary battery of the above structure is kept folded in a predetermined direction, the separator is kept taut, and charge and discharge Improvements in properties and extension of battery life can be achieved.

이하, 실시예를 들어 본 발명을 구체적으로 설명한다. 하기의 실시예는 본 발명의 이해를 위해 제시되는 것으로서, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 정신 및 범위 내에서 다양한 보완 및 변경이 가능하다.Hereinafter, an Example is given and this invention is demonstrated concretely. The following examples are presented for the understanding of the present invention, and the scope of the present invention is not limited to these examples. Various modifications and variations are possible within the spirit and scope of the invention.

실시예Example

실시예 1: 전극판의 제조Example 1 Preparation of Electrode Plates

양극판 및 음극판은 널리 공지되어 있는 방법으로 제조하였다. 양극활물질로서 분말상태의 LiCoO2100g, 도전제로서 카본 블랙 5g, 바인더로서 폴리비닐리덴 플루오라이드 5g을 균일하게 혼합하고, 이들 혼합물을 N-메틸피롤리돈(NMP) 100ml에 첨가하여 페이스트를 제조한 후, 전류집전체인 두께 15㎛의 알루미늄 호일 양면에균일하게 도포한 후 건조하였다. 압착에 의해 150㎛의 두께의 양극판 전구체를 제조하였다. 음극활물질로서 분말상태의 흑연 100g, 바인더로서 폴리비닐리덴 플루오라이드 10g을 균일하게 혼합하고, 이들 혼합물을 N-메틸피롤리돈(NMP) 100ml에 첨가하여 페이스트를 제조한 후, 집전체인 두께 10㎛의 구리 호일 양면에 도포하고 건조하였다. 압착에 의해 두께 150㎛의 음극판 전구체를 제조하였다. 얻어진 양극판 및 음극판 전구체를 절단하여, 도 4에 도시된, 0.5 cm × 0.5cm 크기의 탭이 형성된 3cm×5cm 크기의 음극판 및 양극판을 각각 제조한 후 카세트에 적재하였다.The positive electrode plate and the negative electrode plate were prepared by well known methods. 100 g of LiCoO 2 in powder form as a cathode active material, 5 g of carbon black as a conductive agent, and 5 g of polyvinylidene fluoride as a binder were uniformly mixed, and the mixture was added to 100 ml of N-methylpyrrolidone (NMP) to prepare a paste. After that, it was uniformly coated on both sides of aluminum foil having a thickness of 15 µm which is a current collector, and then dried. By pressing, a positive electrode plate precursor having a thickness of 150 μm was prepared. 100 g of powdered graphite as a negative electrode active material and 10 g of polyvinylidene fluoride as a binder were uniformly mixed, and the mixture was added to 100 ml of N-methylpyrrolidone (NMP) to prepare a paste, and then a current collector having a thickness of 10 It was applied to both sides of a micrometer copper foil and dried. A negative electrode plate precursor having a thickness of 150 μm was prepared by pressing. The obtained positive electrode plate and negative electrode plate precursor were cut to prepare negative electrode plates and positive electrode plates each having a size of 3 cm x 5 cm with tabs having a size of 0.5 cm x 0.5 cm shown in FIG. 4, and then loaded in a cassette.

실시예 2: 전지의 제조Example 2: Preparation of Cells

아세토니트릴(알드리치사)과 폴리에틸렌옥사이드(알드리치사, 평균분자량 1,000,000)를 중량비로 100:3 의 비율로 균일하게 혼합하여 폴리머 용액을 제조하였다.Acetonitrile (Aldrich) and polyethylene oxide (Aldrich, average molecular weight 1,000,000) were uniformly mixed in a ratio of 100: 3 by weight to prepare a polymer solution.

연속적으로 감겨진 다공성 폴리에틸렌 필름(엔텍사 제 Tecklon, 두께: 25㎛)을 2단으로 권출하면서, 상기 2단으로 권출된 상기 필름의 한면에 상기 폴리머 용액을 액체 정량 토출장치를 이용하여 두께 2㎛로 연속적으로 도포하였다. 상기 카세트에 적재된 음극판과 양극판을 각각 순차적으로 폴리머 용액이 도포된 면에 취출하여 도 1에 도시된 형태로 부착하였다. 이어서 두겹의 필름을 서로 겹친 후 한쪽방향으로 순차 접어 양극판과 음극판이 격리막을 사이에 두고 대면하는 적층체를 도 3과 같이 제조하였다. 돌출된 양극판과 음극판의 탭들은 각각 니켈과 알루미늄 리드선을 추가하여 초음파로 융착하여 연결하였다. 전지에 사용되는 외장재인 알루미늄을 성형하여 홈을 만들어 상기 적층체를 넣고, LiPF6이 1.2몰 농도이고 용매가 에틸렌 카보네이트와 에틸메틸 카보네이트 부피비로 1:1인 전해액 3ml를 첨가한 후, 외장재의 3면은 진공 상태에서 열융착하여 전지 두께 3.8mm, 폭 35mm, 길이 62mm의 적층형 리튬이차전지를 제조하였다.While continuously winding the porous polyethylene film (Tecklon manufactured by Entec Co., Ltd., thickness: 25 μm) in two stages, the polymer solution was placed on one side of the film wound in two stages by using a liquid metering discharge device, and having a thickness of 2 μm. Was applied continuously. The negative electrode plate and the positive electrode plate loaded on the cassette were sequentially taken out on the surface to which the polymer solution was applied and attached in the form shown in FIG. 1. Subsequently, two layers of films were stacked on top of each other, and then folded in one direction to prepare a laminate in which the positive electrode plate and the negative electrode plate faced with the separator interposed therebetween as shown in FIG. 3. The tabs of the protruding positive electrode plate and the negative electrode plate were welded by ultrasonic welding by adding nickel and aluminum lead wires, respectively. The laminate was formed by molding aluminum, which is an exterior material used in a battery, and the laminate was placed, and 3 ml of an electrolyte solution having a LiPF 6 of 1.2 mol and a solvent of 1: 1 in a volume ratio of ethylene carbonate and ethylmethyl carbonate was added. The surface was heat-sealed in a vacuum to prepare a stacked lithium secondary battery having a battery thickness of 3.8 mm, a width of 35 mm, and a length of 62 mm.

비교예 1: 전지의 제조Comparative Example 1: Preparation of Battery

도 7에 도시된 바와 같이, 상기 실시예 2에서 음극판과 음극판 사이에, 그리고 양극판과 양극판 사이에 소정의 간격(3.3 cm)을 두고 상기 격리막이 지그재그 형태로 연속적으로 접혀진 것을 제외하고는, 상기 실시예 2와 동일하게 수행하여 적층형 리튬이차전지를 제조하였다.As shown in FIG. 7, except that the separator was continuously folded in a zigzag form at a predetermined interval (3.3 cm) between the negative electrode plate and the negative electrode plate and between the positive electrode plate and the positive electrode plate in Example 2, A laminated lithium secondary battery was prepared in the same manner as in Example 2.

아래의 표 1은 상기 실시예 2와 비교예 1를 비교한 결과를 요약한 것이다.Table 1 below summarizes the results of comparing Example 2 and Comparative Example 1.

시험예 1: 전지의 수명특성 비교Test Example 1 Comparison of Battery Life Characteristics

상기 실시예 2에서 제조된 전지와 상기 비교예 1에서 제조된 전지를 연속적으로 충전과 방전을 거듭하여 수명 시험을 실시하였다. 그 결과를 도 5에 나타내었다.The battery manufactured in Example 2 and the battery prepared in Comparative Example 1 were repeatedly charged and discharged to carry out a life test. The results are shown in FIG.

도 5에서 알 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따라 실시예 2에서 제조된 전지는 150 싸이클 이상이 진행되어도 방전 용량이 92 % 이상으로 유지되면서 평탄한 기울기를 가짐으로써 수명특성이 매우 우수함에 비해, 비교예 1에서 제조된 전지는 방전 용량이 88 % 이하로 떨어지고 계속해서 감소하는 경향이 더욱 커짐을 알 수 있다.As can be seen in Figure 5, the battery manufactured in Example 2 according to the present invention has a flat slope while maintaining the discharge capacity is 92% or more even if 150 cycles or more, compared to the very excellent life characteristics, It can be seen that the battery produced in Example 1 has a greater tendency for the discharge capacity to drop below 88% and continue to decrease.

본 발명에 따른 리튬이차전지의 제조방법은 다음과 같은 효과를 제공한다. 먼저, 음극판과 양극판이 서로 인접하게 배치되는 것이 아니라 격리막에 의해 명확하게 분리됨으로써, 음극판과 양극판의 비바람직한 전기적 연결에 의한 쇼트의 발생 위험을 제거할 수 있다. 그리고, 접음 공정이 지그재그 형태로 진행되는 것이 아니라 일정한 방향으로 진행됨으로써, 지그재그 형태로 접을 때 발생할 수 있는 문제점, 예를 들면, 공정의 불편함과, 격리막을 팽팽하게 유지하기가 곤란하여 전극과 격리막 사이에 틈이 생겨 전지의 수명이 단축됨을 해결할 수 있다. 상기한 이점 외에도, 음극판과 음극판 그리고 양극판과 양극판이 서로 인접하게 배치되기 때문에, 한국특허 제309604호, 제336396호 및 한국공개특허공보 제2002-93781호에 비해 전극판(100)이 접착된 부분의 길이가 1/2로 줄어들어 접음 공정에 사용되는 장치가 소형화될 수 있으며, 작업 공간의 효율적 운영이 가능해진다. 더 나아가, 한국특허 제309604호, 제336396호 및 한국공개특허공보 제2002-93781호에 비해, 접는 횟수를 약 1/2 정도로 감소시킬 수 있어 작업의 효율이 현저히 향상된다. 그리고, 상기 공정으로 제조된 본 발명의 리튬이차전지는 격리막을 팽팽하게 유지하여 연속적으로 감으면서 접음으로써 격리막을 사이에 두고 음극판과 양극판이 평면적으로 상호 대면하는 안정한 계면 구조를 이루게 되어 충방전 특성이 우수하게 된다. 그리고 음극판과 양극판이 격리막에 의해 완전히 분리되어 있으므로 쇼트의 발생이 차단된다.The method of manufacturing a lithium secondary battery according to the present invention provides the following effects. First, the negative electrode plate and the positive electrode plate are not disposed adjacent to each other, but are clearly separated by the separator, thereby eliminating the risk of occurrence of a short due to an undesirable electrical connection between the negative electrode plate and the positive electrode plate. In addition, the folding process does not proceed in a zigzag form but proceeds in a predetermined direction, such as problems that may occur when folding in a zigzag form, for example, inconvenience of the process, and difficulty in keeping the separator tight. The gap is formed between the battery life can be solved. In addition to the above advantages, since the negative electrode plate and the negative electrode plate and the positive electrode plate and the positive electrode plate are disposed adjacent to each other, the portion to which the electrode plate 100 is bonded as compared to the Korean Patent Nos. 309604, 336396 and 2002-93781 By reducing the length of the device to 1/2, the device used in the folding process can be miniaturized, and the working space can be efficiently operated. Furthermore, compared with Korean Patent Nos. 309604, 336396, and Korean Patent Publication No. 2002-93781, the number of times of folding can be reduced by about 1/2, thereby improving work efficiency significantly. In addition, the lithium secondary battery of the present invention manufactured by the above process maintains the separator in tension, and folds it continuously while folding to form a stable interface structure in which the negative electrode plate and the positive electrode plate face each other in a planar manner with the separator interposed therebetween. Will be excellent. In addition, since the negative electrode plate and the positive electrode plate are completely separated by the separator, generation of a short is blocked.

Claims (6)

a) 제1 격리막의 한면에 복수의 음극판을 서로 인접하게 접착하는 단계,a) adhering a plurality of negative electrode plates adjacent to each other on one side of the first separator, b) 제2 격리막의 한면에 복수의 양극판을 서로 인접하게 접착하는 단계,b) adhering a plurality of positive plates adjacent to each other on one side of the second separator, c) 제1 격리막과 제2 격리막을 서로 겹친 후 전극판 사이에 형성된 접음선을 따라 한쪽 방향으로 순차 접어 분리된 두 겹의 격리막이 안쪽에서 바깥쪽으로 일정한 방향으로 접혀진 형태를 가지며, 두 겹의 필름 사이에 형성된 공간에 음극판과 양극판이 교대로 위치하고, 음극판의 탭은 음극판끼리, 양극판 탭은 양극판끼리 서로 중첩되는 적층체를 제조하는 단계, 및c) Two layers of separators are formed by overlapping the first separator and the second separator, and then sequentially folding the separators in one direction along a fold line formed between the electrode plates. Manufacturing a laminate in which a negative electrode plate and a positive electrode plate are alternately positioned in a space formed therebetween, the tabs of the negative electrode plate overlapping each other, and the positive electrode tabs overlapping each other; d) 상기 적층체를 외장재에 넣고 전해액을 주입한 후 포장하는 단계를 포함하는 리튬이차전지의 제조방법.d) a method of manufacturing a lithium secondary battery comprising the step of putting the laminate in an outer packaging material and injecting an electrolyte solution. 제1항에 있어서, 상기 양극판 및 음극판이 각각 양극활물질 및 음극활물질이 전류집전체의 한면 또는 양면에 코팅된 것임을 특징으로 하는 방법.The method of claim 1, wherein the positive electrode plate and the negative electrode plate is characterized in that the positive electrode active material and the negative electrode active material is coated on one side or both sides of the current collector, respectively. 제2항에 있어서, 상기 양극활물질이 리튬 전이금속 산화물이고, 상기 음극활물질이 금속성 리튬, 리튬 합금, 탄소 또는 흑연이고, 상기 격리막이 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리비닐리덴플루오라이드, 헥사프로필렌플루오라이드, 폴리에틸렌옥사이드 및 이들의 혼합물로 구성되는 군에서 선택된 다공성 필름이고, 상기 전해질이 액체형 전해질, 젤형 폴리머 전해질 또는 고체형 폴리머 전해질인 것을 특징으로 하는 방법.The method of claim 2, wherein the positive electrode active material is a lithium transition metal oxide, the negative electrode active material is metallic lithium, lithium alloy, carbon or graphite, the separator is polyethylene, polypropylene, polyvinylidene fluoride, hexapropylene fluoride, A porous film selected from the group consisting of polyethylene oxide and mixtures thereof, wherein the electrolyte is a liquid electrolyte, a gel polymer electrolyte or a solid polymer electrolyte. 탭을 갖는 복수의 음극판, 탭을 갖는 복수의 양극판, 상기 음극판과 양극판을 분리시키는 격리막, 및 전해질을 포함하는 적층형 리튬이차전지에 있어서, 상기 격리막은 분리된 두 겹의 필름이 안쪽에서 바깥쪽으로 일정한 방향으로 접혀진 형태를 가지며, 두 겹의 필름 사이에 형성된 공간에 음극판과 양극판이 교대로 위치하고, 음극판의 탭은 음극판끼리, 양극판 탭은 양극판끼리 서로 중첩되는 것을 특징으로 하는 적층형 리튬이차전지.In a stacked lithium secondary battery including a plurality of negative electrode plates having tabs, a plurality of positive electrode plates having tabs, a separator separating the negative electrode plates and the positive electrode plates, and an electrolyte, the separators have two layers of film separated from inside to outside. The stacked lithium secondary battery having a form folded in the direction, the negative electrode plate and the positive electrode plate is alternately positioned in the space formed between the two layers of film, the tabs of the negative electrode plate and the positive electrode plate tabs overlap each other. 제4항에 있어서, 상기 양극판 및 음극판이 각각 양극활물질 및 음극활물질이 전류집전체의 한면 또는 양면에 코팅된 것임을 특징으로 하는 리튬이차전지.The lithium secondary battery according to claim 4, wherein the positive electrode plate and the negative electrode plate are coated on one or both surfaces of a current collector with a positive electrode active material and a negative electrode active material, respectively. 제5항에 있어서, 상기 양극활물질이 리튬 전이금속 산화물이고, 상기 음극활물질이 금속성 리튬, 리튬 합금, 탄소 또는 흑연이고, 상기 격리막이 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리비닐리덴플루오라이드, 헥사프로필렌플루오라이드, 폴리에틸렌옥사이드 및 이들의 혼합물로 구성되는 군에서 선택된 다공성 필름이고, 상기 전해질이 액체형 전해질, 젤형 폴리머 전해질 또는 고체형 폴리머 전해질인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.The method of claim 5, wherein the positive electrode active material is a lithium transition metal oxide, the negative electrode active material is metallic lithium, lithium alloy, carbon or graphite, the separator is polyethylene, polypropylene, polyvinylidene fluoride, hexapropylene fluoride, A porous film selected from the group consisting of polyethylene oxide and mixtures thereof, wherein the electrolyte is a liquid electrolyte, a gel polymer electrolyte or a solid polymer electrolyte.
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