KR20030034086A - 산가스 배출저감 및 전기집진기 성능향상을 위한수산화칼륨 연도가스 분사기술 - Google Patents

산가스 배출저감 및 전기집진기 성능향상을 위한수산화칼륨 연도가스 분사기술 Download PDF

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Abstract

탄소질연료 화력발전소로부터 배출되는 산가스를 저감시키는 방법. 수산화칼륨 수용액 건식세정법은 발전소 연도가스로부터의 산화질소, 산화황, 염화수소 및 불화수소의 형성을 저감하는 데에 사용된다. 연도가스로부터 분진물질을 제거하기 위해서 전기집진기를 이용하는 이들 발전소는, 상기 성분의 상류에 수산화칼륨을 분사시킴으로써 상기 성분의 성능을 향상시킨다. 이점에 부가하여, 최종생성물은 매립처리되는 것보다 비료로서 상업적으로 이용될 수 있는 이점이 있다.

Description

산가스 배출저감 및 전기집진기 성능향상을 위한 수산화칼륨 연도가스 분사기술{POTASSIUM HYDROXIDE FLUE GAS INJECTION TECHNIQUE TO REDUCE ACID GAS EMISSIONS AND IMPROVE ELECTROSTATIC PRECIPITATOR PERFORMANCE}
미국특허 제4,246,245호; 제5,814,288호에는, 건식세정모드에서 수산화/산화 칼슘/마그네슘을 사용하는 것이 개재되어 있는데, 여기서는 알칼리-이산화황의 반응성을 높이기 위해서 연도가스를 노점근처까지 이르게 한다. 슬러리 또는 건식거품의 알칼리를 보통의 자루여과장치 상류의 연도가스에 도입함으로써, 상기 자루여과장치에 포집되어 있는 이산화황을 아황산/황산 알칼리로서 포획하여, 연도가스흐름으로부터 제거한다. 이들 방법으로는 그 목적한 바를 이룰 수는 있지만, 연도가스로부터 SO2만 제거하는 것이 아니라, 플라이애시 조절제인 삼산화황(SO3)도 제거한다. 이들 기술을 사용하여, 분진포집에 하류 ESP를 이용하면, 플라이애시 비저항성의 증가에 의해 효율이 나빠진다.
나트륨계 화합물도 건식세정모드에 사용되고 있다(예컨대, 미국특허 제4,960,445호 및 제5,002,741호). 또한, 이 알칼리는 ESP 또는 자루여과장치 상류의 연도가스에 도입된다. 이들은 산화황 및 산화질소의 배출 모두를 효과적으로 저감시킨다고 알려져 있다. ESP의 성능도 향상된다. 상기 나트륨계 화합물은 산화황 및 산화질소의 배출을 저감시키고, ESP성능을 향상시키는데 효과적이지만, 상업적 가치가 없다. 더욱이, 나트륨계 화합물은 가용성이어서 지하 대수층으로 침투하여 물의 염도를 증가시킬 수 있기 때문에 매립하기에 부적합하다. 나트륨 흡수제는 대기오염물질을 저감시키는 데에 매우 효과적이지만, 이들 흡수제의 사용에 따른 잠재적 지하수 오염이 그 대기오염물의 저감이익을 상쇄시킬 수 있다.
U.S. EPA에 의해 규정된 수준으로 이산화황을 저감시키기 위한 장치는 여러 종류가 있지만, 산화질소에 대해서 그렇지 않다. U.S. EPA는 2003년도에 오존주의기간(5월∼9월) 동안 미국 동부 및 중서부 주에서의 모든 종류의 석탄보일러의 산화질소 배출량을 0.15IbNOx/106Btu까지로 규제하였다.
대부분의 상업적 NOx저감기술은 이 한도를 만족시킬 수 없다. 기술들이 개발단계에 있지만, 현재 사용할 수 있는 이러한 저레벨의 NOx배출을 충족시키는 기술은 선택적 촉매 환원법(selective catalytic reduction, SCR) 뿐이다. 이 SCR법은 암모니아 첨가 및 연도가스흐름에 위치한 하류촉매를 사용하여, 석탄연소과정에서 생성된 NOx를 파괴한다. 이러한 접근은 자본비용 및 운용비용 모두의 점에서 비용이 많이 든다. 더욱이, 석탄 중의 비소(<10ppmw)는 촉매의 활성을 저하시킬 수 있어 그 생명을 짧게 한다. 또한, 연소과정에서 아황산/황산 암모늄 및 황산칼슘은 촉매를 가릴수 있어, 그 효과를 저감시킨다. U.S. EPA는 또한 분진물질의 사이즈를 2.5마이크론(PM2.5) 미만으로 규제한다. SCR기술에는 암모니아를 첨가하는 것이 필요하여, 항상 암모니아 슬립이 존재하며, 이것은 이산화황(SO2) 및 이산화질소(NO2)와 반응하여, 대기 중에 미세분진[(NH4)2SO4및 NH4NO3](MP2.5)의 농도를 증가시킨다.
본 발명의 방법은 나트륨 흡수제의 사용에 따른 매립지 오염발생이라는 문제보다는 이점을 제공하고, 고가의 화학비료(농업기술자에 의하면 K2SO4/KNO3의 가격은 톤당 150불임)인 황산칼륨/질산칼륨/플라이애시 혼합물을 제공한다. 수산화칼륨 분무건조 세정기술은, 석탄연소 발전소의 NOX배출량이 배출허용치가 되도록 저NOX버너 및 재연소기술를 조합하여 NOX트림으로서 사용할 수 있고, SCR기술에 필요에 따라 제공된다.
또한, 이것은 자루여과장치와 조합하여 사용하는 경우에는 저비용의 방법으로서, 부가적인 SO2/NOX조절기술이 없이 소형 석탄연소 급탄기의 SO2, NOX및 분진배출량이 배출허용치가 되게 한다. 최근, 소형 석탄연소 급탄기는 더욱 엄격해진 환경규제에 의해 단종에 직면하여 있다. 현재 일반적인 해결책은 석탄연소 급탄기 대신에 상대적으로 고가인 유동상 석탄연소 시스템을 이용하는 것으로, 이것은 이산화황 및 산화질소가 조절될 수 있고, 자루여과장치에 분진조절이 포함되어 있다. 따라서, 다수의 소형 급탄기 사용자들은 자본비용이 낮은 천연가스연소 보일러/열수히터로 전환하고 있다. 자본비용은 낮지만, 석탄에 비해서 천연가스는 더욱 고가이기 때문에 천연가스로의 전환은 생산/제조비용이 상승하게 되어, 운용비용이 매년 증가한다.
이들 석탄연소 급탄기에 필요한 것은 자본비용 및 운용비용이 낮고, 소형의 석탄연소 급탄기 유니트로부터 산화질소와 산화황 및 분진을 저감시키기 위한 개장기술, 즉 수산화칼륨 건식세정기를 설치하는 것이다.
(관련출원)
본 출원은, 1999년 2월 3일에 제출된 미국출원번호 09/243,501이고, 현재의 미국특허 제6,085,674호의 일부계속출원이며; 1999년 6월 21일에 제출된 미국 가특허출원번호 60/140,174에 관련된 것이다.
본 발명은 탄소질연료 연소 연도가스에서 산가스, 산화질소, 산화황, 염화수소 및 불화수소를 저감시키기 위해 제공되는 수산화칼륨 수용액 건식세정법에 관한 것이다. 더욱이, 전기집진기(ESP)를 연소 연도가스에서 분진을 제거하는 데에 사용하면, 그 효율도 향상된다
본 발명의 다른 여러 목적, 특징 및 이점은 실시예에 의해서 나타낸 도면에 따른 상세한 설명에 의해 더욱 명백히진다.
도 1은 KOH 및 NaHCO3과 SO2및 NO의 반응; KOH와 HCL 및 HF의 반응의 반응평형을 나타낸다.
도 2는 수산화칼륨 분사건조 세정시스템의 설명도이다.
본 발명자는 산가스; 탄소질연료 연소 연도가스로부터 산화질소, 산화황, 염화수소 및 불화수소를 저감시키는 수산화칼슘 수용액을 사용한 공정을 발견하였다. 또한 연소 연도가스로부터 분진 제거하는 데에 전기집진기(ESP)를 사용하면, 그 효율도 향상될 것이다. 본 기술에 대한 출원은 ESP 또는 자루여과장치의 상류에 병류 연도가스분무탑을 설치하는 것을 포함하는 것이 바람직하다. 수산화칼륨(KOH) 수용액은 분진조절장치의 상류의 연도가스에 분무건조된다. 이 KOH는 SO2및 SO3와 반응하여, K2SO4를 형성하고, NO 및 NO2와 반응하여 KNO3를 형성하고, HCl과 반응하여 KCl을 형성하며, HF와 반응하여 KF를 형성한다. 이들 염은 분진으로서 포획되어 탄소질연료의 플라이애시와 함께 ESP 또는 자루여과장치로부터 제거된다.
본 발명자는 탄소질연료 연소 연도가스에 수소화칼륨을 분무건조하여, 상기 수산화칼륨과 산화황 및 산화질소를 반응시켜 황산/아황산칼륨 및 질산/아질산칼륨을 형성시킴으로써, 상기 가스로부터 산화황 및 산화질소를 제거하는 데에 사용될 수 있는 방법을 발견하였다. 또한, 전기집진기(ESP) 로드 및 플레이트 상의 이들 칼륨염의 존재는 통과하는 연도가스에 전류흐름의 부여를 촉진시켜, 로드로부터 플레이트까지 "불꽃방전" 전압을 증가시킨다. 증가된 전압에 의해 ESP 성능이 향상된다.
NaTec Resources Inc.(미국특허 제5002741호)는 분진으로서 천연 중탄산수소나트륨(나아콜라이트)을 사용하여 탄소질연료 연소 연도가스, ESP 또는 여과자루장치의 상류에 분사한다. 이 기술은 575MWe 갈탄 텍사스 전기설비보일러에 적용되어, 산화황(SO2및 SO3)의 배출량을 70% 저감시키며, 동시에 산화질소(NOX) 배출량을 40% 저감시켰다. 또한, 플라이애시 조절제인 SO3도 제거되어 버리지만, 그 나트륨염은 "불꽃방전" 전압을 상승시켜, ESP성능을 향상시킨다.
또한, 나아콜라이트의 입자크기가 작을 수록, 산가스 제거 및 흡수제 이용효과가 높아진다. 입자크기가 9마이크론인 경우, 약 100%의 SO2가 1.0의 표준등몰비 (NSR)로 제거되었다. 입자크기가 44마이크론 정도이면, NSR 1.0으로의 SO2의 제거율이 65~75% 범위로 저하하였다.
나아콜라이트는 석탄연소 연도가스로부터 산화황 및 산화질소를 제거하고, ESP 성능을 향상시키기 위해서는 건식세정에 매우 적합하다는 것을 알 수 있다. 그러나, 생성된 황산나트륨 및 질산나트륨은 즉각적으로 상업적으로 사용할 수 없고, 나트륨은 고체폐기물 처리흐름 중에 있어야하는 원소이다. 연도가스 건식세정에 의해 생성된 나트륨염은 용해성이 높기 때문에, 지하 대수층의 잠재적 오염을 억제하기 위해서 고가의 점토피복매립을 수행해야만 한다.
황산칼륨 및 질산칼륨은 대응하는 나트륨염과 화학적으로 유사하지만, 비료산업에 있어서 시장잠재력이 있는 바람직한 염이다. SO2및 NO와 나트륨 및 칼륨 화합물의 반응에 비해서 반응속도를 빠르게 할 수는 없지만;
2KOH + SO2+ 0.5O2-> K2SO4+ H2O
2KOH + 2NO + 1.5O2-> 2KNO3+ H2O
및
2NaHCO3+ SO2+ 0.5O2-> Na2SO4+ H2O + 2CO2
2NaHCO3+ NO + 1.5O2-> 2NaNO3+ H2O + 2CO2
에 관여하는 연도가스온도범위에 대한 SO2및 NO와의 중탄산나트륨(NAHCO3) 및 KOH의 반응의 평형계수를 JANAF 열화학적 표(JANAF THERMOCHEMICAL TABLE)를 사용하여 구하였다.
이들 반응에 대한 평형계수를 도1에 비교하여 나타내었다. 나타낸 바와 같이, KOH 반응의 평형계수는 NaHCO3의 것보다 훨씬 크다. 그러므로, KOH가 연도가스로부터의 산화황 및 산화질소의 제거의 점에서 NaHCO3보다 더욱 효과적이라고 생각할 수 있다. 또한, 이하의 수산화칼륨과 다른 연도가스 산성분의 반응에 대한 반응평형을 구하였다.
2KOH + SO3-> K2SO4+ H2O
KOH + HCl -> KCl + H2O
KOH + HF -> KF + H2O
도 1에서 알 수 있듯이, KOH와 삼산화황과의 반응은 할로겐가스(HCl 및 HF)와의 반응보다 훨씬 우세하지만, 이들 3종의 산가스 모두는 일부만 제거된다. 연도가스 중 SO3의 농도가 25ppmv 이상이면 연무를 야기할 수 있다. SO3연무는 고온연소온도에서 작동하고, SO3의 형성을 촉진시키는 플라이애시 중에 과산화바나듐을 보유하는 기름연소 발전소에서 자주 나타난다.
또한, 흡수제의 입자크기가 작을 수록, 그것의 단위중량당 표면적이 커지고 그 반응성도 높아진다는 것을 잘 알려져 있다. 그러므로, 용액으로서 분사된 KOH(분자수준의 입자)는 반응에 대해 무한표면적을 가지며, 100% KOH 활용이 분무건조세정에서 빠르게 달성될 수 있다.
분무건조세정에 사용되는 수산화칼륨-물 용액의 농도는 1중량% 미만부터 명목적으로는 50중량%까지 펌프가능한 어느 농도이어도 좋다. 연도가스로의 수산화칼륨의 첨가속도는 연도가스속도 SO2, SO3, NO, HCL 및 HF의 연도가스농도에 따라 각 적용시마다 결정된다. KOH의 속도는 특정한 적용에 대해서 소정 산가스 저감에 따라서 설정된다. 어느 적용에서의 KOH의 속도는 소정(모든 산가스의 몰농도를 차지함)의 등몰비(NSR)로 고정할 수 있다. 하나의 NSR로, 모든 산가스와 반응할 수 있는 충분한 KOH가 반드시 있어야 한다. 이 기술을 SO3혼탁조절에만 사용하면, 그 속도는 연도가스의 연무가 소실되는 수준으로 SO3가 저감되도록 설정하며, 예컨대 일반적으로 10~20ppm의 수준에서는 연무가 없다. KOH를 ESP성능을 향상시키기 위해서만 사용하면, 그 속도는 연도가스에 분사되어 KOH 반응물의 농도 증가시켜, 소망하는 ESP 성능을 갖도록 설정한다.
본 발명의 방법의 일반적인 실시예를 도 2에 개략적으로 나타낸다. 이 개략도에서의 특정한 변화는 본 발명의 전후관계에서 나타나 있는 상기 변화와 함께 당업자에 의해 이해되어 질 수 있다. 표2에 나타낸 실시예에서, 분무건조탑(2)는 연도가스 분진조절장치(8)의 상류에 설치된다. 탄소질연료 보일러 상의 분진조절장치의 상류의 연도가스의 온도는 일반적으로 250~500℉의 범위이다. KOH 용액(예컨대, 25% KOH)은 이것을 연도가스흐름(1)으로 분무하는 분무건조탑에 펌프된다.
분무는 연도가스의 흐름에 관하여 병류 또는 직교류 방향으로 분사될 수 있고; 특히, 도 2에 나타내듯이 병류방향으로 분사하는 것이 바람직하다. 기계적 또는 이중유동 노즐(5) 중 어느 하나를 KOH 용액분무에 사용할 수 있다. 공기, 수증기 또는 불활성 가스를 분사유체로서 사용해도 좋다. KOH용액을 고온 연도가스와 밀착접촉함으로써, 분사된 용액의 수분은 증발하고, 분자수준의 KOH는 연도기체흐름 중의 산가스성분과 반응한다. 현탁물 중의 생성된 칼륨염은 탑을 떠나(7) 분진조절장치로 들어간다. 이 분진조절장치(8)는 전기집진기, 자루여과장치 또는 다른 형태의 분진조절장치이어도 좋다. 칼륨염을 포함한 분진은 건식거품(9) 중의 가스흐름으로부터 제거된다. 연도가스(10)는 분진조절장치의 출구(10)로 나가 굴뚝을 통해 대기로 빠져 나간다.
칼륨염과 혼합된 플라이애시는 비료로서 판매할 수도 있다. 또는, 습식 전기집진기를 사용하면, 가용성 칼륨염을 플라이애시로부터 분리(용액중에 염존재)한 다음 적절한 결정화제에 침전시켜, 여과, 건조하여 고농축 K2SO4/KNO3비료제품을 제조할 수도 있다.
본 발명을 상세한 실시예를 참고로 하여 상세하게 기재하였지만, 본 발명의 사상과 범주를 이탈하지 않고 당업자에 의해서 각종 변형과 수정이 가해질 수 있다.

Claims (15)

  1. 탄소질연료 연소 연도가스로부터 산화질소(NOX) 및/또는 산화황(SO2및 SO3) 배출을 저감시키는 방법으로서,
    (a) 수산화칼륨 수용액을 분진조절장치의 상류의 연도가스 접촉장치에 도입하는 단계로, 상기 수산화칼륨 수용액이 연도가스로 분무화되는 단계;
    (b) 상기 수산화칼륨 수용액의 수분은 증발시키고, 상기 수산화칼륨과 상기 연도가스에 함유된 산가스를 반응시켜 칼륨염을 형성하기에 충분한 연도가스 접촉장치 내에서의 잔류시간을 제공하는 단계;
    (c) 연도가스로부터의 탄소질연료 플라이애시와 공혼합된 상기 칼륨염을 함유하는 상기 분진을 분진조절장치에 의해 제거하는 단계; 및
    (d) 상기 제거된 분진을 토양비료로서 사용하기 위해 조제하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 탄소질연료는 무연탄, 연청탄, 아역청탄 및 갈탄; 타르 및 그 에멀젼; 비투맨 및 그 에멀젼; 천연가스, 프로판, 부탄, 석유코크, 석유 및 그 에멀젼; 및 석탄의 물 및/또는 기름 슬러리, 종이분쇄슬러지 고형분, 하수슬러지 고형분로 이루어진 군 중 1종 이상을 함유하고, 이 군 중의 모든 연료의 배합물 및 그 혼합물을 함유하는 것을 특징으로 하는 방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 수산화칼륨 수용액은 수산화칼륨 1중량% 미만부터 명목적으로는 수산화칼륨 50중량%까지 함유하는 것을 특징으로 하는 방법
  4. 제3항에 있어서, 상기 수산화칼륨 수용액은 약 20~50중량%의 수산화칼륨을 함유하는 것을 특징으로 하는 방법.
  5. 제1항에 있어서, 상기 연도가스 접촉장치는 덕트내 주입, 분무탑주입 또는 기타 타입의 적합한 연도가스-수산화칼륨 용액 접촉장치로 이루어진 군 중 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  6. 제1항에 있어서, 상기 수산화칼륨 수용액은 상기 연도가스흐름방향에 대해서 병류, 직교류 또는 향류 방향으로 상기 탄소질 연도가스흐름으로 분무되고; 가장 바람직하게는 상기 용액을 상기 연도가스흐름에 대해서 병류방향으로 분무하는 것을 특징으로 하는 방법.
  7. 제1항에 있어서, 상기 수산화칼륨 수용액은 기계노즐 또는 이중유동노즐에 의해 분무화되는 것을 특징으로 하는 방법.
  8. 제7항에 있어서, 상기 이중유동노즐용 분무화유체는 공기, 증기, 질소 또는불활성 가스 발생가스로 이루어진 군 중 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  9. 제1항에 있어서, 상기 분진조절장치는 건식 전기집진기, 습식 전기집진기, 자루여과장치, 습식 세정기 또는 다른 고효율 분진제거장치로 이루어진 군 중 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  10. 제9항에 있어서, 상기 침전, 여과 및 건조설비는 결정화기, 여과기, 원심분리기, 회전건조소각로, 유동건조기, 분무건조기, 나사식 건조기 및 다른 적절한 분리/건조 장치로 이루어진 군 중 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  11. 제1항에 있어서, 상기 플라이애시, 및 질산칼륨과 황산칼륨을 주로 함유하는 상기 칼륨염은 공혼합물로서 건조상태로 포집하여 비료 또는 비료성분으로 사용하는 것을 특징으로 하는 방법.
  12. 제1항에 있어서, 질산칼륨 및 황산칼륨을 주로 함유하는 상기 칼륨염은 플라이애시 분진으로부터 분리하여 용액으로 포집한 다음, 용액으로부터 침전시키고, 여과, 건조하여 비료 또는 비료성분으로서 사용하는 것을 특징으로 하는 방법.
  13. 제1항에 있어서, 상기 수산화칼륨이 첨가되는 침전, 여과 및 건조 설비는 결정화기, 여과기, 원심분리기, 회전건조소각로, 유동건조기, 분무건조기, 나사식 건조기 및 다른 적절한 분리/건조 장치로 이루어진 군 중 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  14. 제1항에 있어서, 상기 수산화칼륨 분무를 연도가스흐름에 분사하여, 연도가스 중의 삼산화황에 의해 발생되는 연도가스연무를 저감시킴에 있어서, 상기 수산화칼륨의 첨가속도는 상기 연도가스 중의 삼산화황의 농도를 25ppmv 이하의 레벨로 저감시킬 수 있는 정도인 것을 특징으로 하는 방법.
  15. 제1항에 있어서, 상기 수산화칼륨 분무를 연도가스흐름에 분사하여, 전기집진기의 성능이 향상되도록 상기 전기집진기의 "불꽃방전" 전압을 증가시킴으로써 전기집진기의 성능을 향상시킴에 있어서, 상기 수산화칼륨의 첨가속도는 소망하는 정도의 성능을 제공하는 정도인 것을 특징으로 하는 방법.
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