KR19980703672A - 고체 중합체 전해질을 갖는 연료 전지 - Google Patents

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Abstract

양측면상에 촉매 재료 및 각각 하나의 콜렉터가 배치된, 프로토를 통과시킬 수 있는 막을 갖는 연료 전지에 있어서, 상기 연료 전지는
- 막(14)을 향한 콜렉터(16, 18)의 측면상에, 표면 거칠기가 2 ㎛이고 가스를 통과시킬 수 있는 도전성 탄소-에어로겔이 제공되고,
- 상기 탄소-에어로겔 위에는, 백금 또는 백금 합금으로 이루어진 각각 하나의 촉매층(15, 17)이 최종 재료로서 제공되며,
- 상기 촉매층(15, 17) 사이에는, 두께가 3 내지 50 ㎛이고 플라즈마 화학적으로 증착된 하나의 막(14)이 있는 것을 특징으로 한다.

Description

고체 중합체 전해질을 갖는 연료 전지
연료 전지는 특히 가스 형태의 수소 및 산소의 형태로 된 화학 에너지를 전기 에너지로 변환시키기 위해 사용된다. 공지된 다수의 타입 중에서, 예를 들어 이동식으로 사용하기 위해서는 소위 PEM-연료 전지(PEM = Polymr-Elektrolyt- Membran)가 바람직하다. 상기 연료 전지의 장점은, 상기 전지가 비교적 낮은 작동 온도(약 100℃까지)에서도 작동되고, 부식성 액체 전해질을 갖지 않으며, 이산화탄소(CO2)에 대해 민감하지 않고, 마지막으로 기계적인 구성이 비교적 간단하다는 점이다. PEM-연료 전지는 셀 하우징, 냉각 유니트 또는 분리기, 가스를 공급 및 분배하기 위한 수단 및 연료 전지 스택을 다수의 부재로 구성하기 위한 수단 이외에, 원래는 고체 전해질 막에 인접해 있는 양극측 및 음극측 위에 있는, 가스를 통과시키는, 다공성의 2개의 도전성 콜렉터로 구성된다.
콜렉터와 막 사이에는 각각 하나의 촉매가 미세하게 분배된, 촉매적으로 작용하는 형태로, 예를 들어 백금 또는 백금 합금의 형태로 존재한다. 연료 전지의 각 하나의 측면에는 연소 가스, 특히 수소 또는 수소를 함유하는 가스, 및 산화체, 특히 산소 또는 공기와 같은 산소를 함유하는 가스가 공급된다. 양극에서는 수소가 산화되고, 이 때 막을 통해 산소측으로 확산되는 프로토가 형성되며; 이 경우에는 통상적으로 물이 함께 끌려간다(소위 드래그 효과; Drag-Effect). 음극에서는 프로토가 환원된 산소와 함께 소위 생성되는 물로 재결합되며, 상기 생성되는 물은 적합한 방법으로 연료 전지로부터 분리된다.
드래그 효과에 의해 막의 양극면으로부터 물이 제거되기 때문에, 나중에 물을 충분히 공급하지 않으면 양극측이 완전히 마르게 되어 기능을 상실하게 된다. 다른 문제점들로서는, 막을 제조할 때 비용이 많이 든다는 점과, 촉매 충전이 낮고 출력 밀도가 높은, 특히 공기 동작시 거의 대기압을 갖는 막/전극-유니트를 제조할 때 비용이 저렴한 프로세스가 없다는 점이다. 말하자면, 막이 비교적 두꺼운 경우에는 오옴적인 손실이 효율을 감소시키도록 작용한다.
연료 전지를 위한 기술적인 해결책은 이미 독일 특허 공개 공보 제 33 21 984호 및 유럽 특허 공개 공보 제 0 560 295호에 공지되어 있다. 이 경우 가스를 통과시키는 도전성 층, 즉 콜렉터로서는 카아본지(유럽 특허 출원 4 215 183호) 및 카아본 직물이 사용된다(“J. Appl. Electrochem.”, Vol. 22 (1992), Pages 1 to 7); 또한 금속 구조물도 사용된다(독일 특허 공개 공보 제 42 06 490호). 프로토를 통과시키는 막으로서는, 나피온, 라이미온 및 퍼미온과 같이 과플루오르화되고 술포화된 중합체가 사용된다(“Ber. Bunsenges. Phys. Chem.”, Bd. 94 (1990), Pages 1008 to 1014). 막의 층두께는 취급을 용이하게 하기 위해 50 내지 200 ㎛이다. 상기 막의 중요한 특성은 내열성(약 100℃까지), 환원적이고 산화적인 안정성, 내산성 및 가수 분해에 대한 안정성, 이온(H+)이 동시에 전도될 때의 충분히 낮은 고유의 전기 저항( 10 Ω·㎝), 낮은 수소 또는 산소의 투과 및 Pin-hole-자유이다. 막은 동시에 최대로 친수성을 가져야 하는데, 그 목적은 존재하는 물을 통해서 프로토의 통과를 보장하기 위해서 뿐만 아니라 - 물을 양극으로 대응 확산함으로써 - 막의 건조 및 도전성의 감소를 피하기 위해서이다. 상기 특성들은 통상적으로 지방족 수소-탄소-결합을 갖지 않는 재료에 의해 달성되며, 이것은 예를 들어 수소를 불소로 대체함으로써 또는 지방족 구조물이 존재함으로써 이루어진다; 프로토의 통과는 산 강도가 높은 술폰산기를 혼입함으로써 얻어진다.
프로토를 통과시키는 막과 콜렉터 사이에 배치된 전극은 원래 연료 전지의 기능성을 위한 촉매층이다. 예를 들어 탄소 위에 제공될 수 있는, 미세하게 분배된 촉매 재료로 이루어진 상기 층에서 기본적인 프로세스가 이루어지는데, 상기 프로세스는 양극층 위에서의 수소 흡착, 수소 분해 및 수소 산화 또는 음극측 위에서의 산소의 상응하는 환원이다. 상기 층은 가스를 충분히 통과시켜야 하고, 촉매 활성적이어야 한다. 즉, 내부 표면이 커야 한다. 이 경우 백금과 같은 촉매의 량은 경제적인 이유에서 최소여야 한다. 이 때 연료 전지 전극은, 예컨대 3 ㎎/㎠(유럽 특허 공개 공보 제 0 560 295호) 내지 0.095 ㎎/㎠(유럽 특허 공개 공보 제 0 569 062호) 또는 0.07 ㎎/㎠(“J. Electrochem. Soc.”, Vol. 139 (1992), Pages L28 to L30)의 량을 필요로 한다. 콜렉터, 전극(= 촉매) 및 막 사이의 내부 콘택을 보장하기 위해, 상기 층들은 대부분 고온으로 프레싱된다. 개별 연료 전지의 하우징은, 가스의 공급을 양호하게 보장할 뿐만 아니라 생성되는 물을 양호하게 빼낼 수 있도록 설계된다. 출력을 충분히 유지하기 위해, 연료 전지는 대부분 스택으로 결합되며, 이 때에 전술한 요구 조건들이 구조적으로 충족된다.
또한, 얇은 막에 의해 내부를 습윤시키는 방식도 공지되어 있지만(세계 지적 소유권 기구 특허 출원 공개 명세서 제 92/13365호), 상기 방식에서는 층두께가 처리될 수 있는 최소 두께( 50 ㎛)로 제한된다. 또한, 전극 위에 얇은 막( 20 ㎛)이 습식 화학적으로 제공되고, 그 다음에 프레싱되어 전체 두께가 40 ㎛가 되는 방식도 이미 공지되어 있다(미국 특허 명세서 제 5 242 764호). 상기 처리 방식은 물론 예를 들어 층두께 및 프로세스 중에서의 재료 손실을 고려해서 습식 화학적 방법으로만 제한되며, 또한 특히 막이 얇을 경우에는 콜렉터 표면의 평탄화 요구에 대한 해결책이 충족될 수 없다. 사용된 전극은 또한 1 ㎎/㎠의 백금 충전을 가지기 때문에, 높은 출력 밀도 및 낮은 비용과 관련된 요구들과는 관계가 멀다. 또한 막/전극-유니트의 에지는 상기 유니트를 오버래핑하는, 중앙 개구를 갖는 막에 의해 밀봉된다. 그러나 이것은 실현되기가 매우 어렵고 까다롭다. 그 이유는, 말봉막이 마찬가지로 매우 얇아야 하기 때문이다; 또한, 막의 단계화도 비용이 매우 많이 든다.
현재의 기술에서는 또 다른 문제점들이 나타날 수 있다. 따라서, 콜렉터가 높은 압력으로 프레싱된다 할지라도, 예를 들어 카아본지 또는 카아본 직물로 이루어진 콜렉터는 촉매 재료와 부분적으로 단지 점형태로만 접촉된다. 따라서 전자들이 전극으로부터 콜렉터로 흐르기가 어려울 수밖에 없다. 막은 통상적으로 습식 화학적 방법(중합 반응, 술폰화)에 의해 제조되지만, 상기 방법은 어쩔 수 없이 폐기의 문제 및 환경 부담을 야기시킨다.
본 발명은 양측면상에 촉매 재료 및 각각 하나의 콜렉터가 배치된, 프로토를 통과시킬 수 있는 하나의 막을 갖춘 연료 전지에 관한 것이다.
도 1은 공지된 연료 전지의 막/전극-유니트용 결합 플랜을 나타낸 개략도이다.
도 2는 본 발명에 따라 개선된 연료 전지의 전지 구성의 결합 플랜을 개략적으로 나타낸 개략도이다.
본 발명의 목적은, 양측면상에 촉매 재료 및 각각 하나의 콜렉터가 배치된, 프로토를 통과시킬 수 있는 막을 갖는 연료 전지에 있어서, 한편으로는 막의 내부 저항을 감소시키고 연료 측면상에서의 건조를 방지하며, 다른 한편으로는 막을 경제적으로 제조할 수 있도록 연료 전지를 형성하는 것이다.
상기 목적은 본 발명에 따라, 막을 향한 콜렉터의 측면상에 표면 거칠기가 2 ㎛이고 가스를 통과시킬 수 있는 전도성 탄소-에어로겔이 제공되고, 상기 탄소-에어로겔 위에 백금 또는 백금 합금으로 이루어진 각각 하나의 촉매층이 최종 물질로서 제공되며, 상기 촉매층 사이에는 두께가 3 내지 50 ㎛이고 플라즈마 화학적으로 증착된 하나의 막이 존재함으로써 달성된다.
“얇은층 연료 전지”로도 언급될 수 있는, 본 발명에 따른 연료 전지의 장점은 탄소-에어로겔이다. 예를 들어 “J. Appl. Phys.”, Vol. 73 (1993), Pages 581 to 584호에 공지된 상기 재료는 - 적합한 방법에 의해 - 하나의 콜렉터 위에 제공된다. 상기 콜렉터는 바람직하게 흑연지 또는 탄소 직물로 이루어지고, 바람직하게는 예컨대 폴리테트라플루오르에틸렌과 함께 소수성이 된다.
상기 탄소-에어로겔은 바람직하게, 10-2내지 10-3Ω-1·㎝-1의 고유의 도전성 및 0.06 내지 0.7 g/㎤의 두께를 가진다; 구멍의 크기는 20 내지 100 ㎚이다(기공도는 약 95%까지이다). 탄소-에어로겔의 소수성은 출발 단량체의 선택에 의해 및 프로세스 제어에 의해, 그리고 상응하는 재처리에 의해 조절될 수 있다. 탄소-에어로겔의 원래의 목적은, 흑연지 및 탄소 직물의 매우 평평하지 않은 표면 구조물을 지역적으로 넓게 평탄화(거칠기는 2 ㎛)하는 것이다. 그럼으로써, 한편으로는 콜렉터와 촉매 재료 사이의 내부 콘택이 가능해지고, 다른 한편으로는 비교적 얇은 막이 플라즈마 화학적으로 증착될 수 있는 충분히 평평한 기판이 형성된다.
상기 탄소-에어로겔 위에는 얇은 촉매층이 제공된다. 상기 공정은 바람직하게 플라즈마 화학적인 프로세스에 의해 이루어지며, 이 경우 플라즈마 증착 반응기내에서는 예컨대 10-4내지 10 mbar의 저압 플라즈마로, 상기 압력하에서 예를 들어 트리메틸씨클로펜타디에닐 백금과 같은 가스 형태의 유기 백금 화합물로부터 얇은 다공성 백금층이 증착된다; 여기 상태는 고주파, 마이크로파 또는 ECR-전송기(ECR = Elektronen-Cyclotron-Resonanz)에 의해 이루어질 수 있다. 상기 유형의 층은 고유의 전기 저항( 1 mΩ·㎝)을 갖고, 예컨대 약 20 μΩ·㎝의 고유의 저항을 갖는다. 백금층을 형성하기 위해 대안적으로 스퍼터링 방법 및 다른 증착 방법이 사용될 수도 있다(참조: “J. Electrochem. Soc.”, Vol. 139 (1992), Pages L28 to L30).
상기 촉매층은 3 내지 50 ㎛, 바람직하게는 5 내지 20 ㎛의 층두께를 갖는, 프로토를 통과시키는 막에 배치된다. 플라즈마 중합 반응 프로세스에 의해 제조되는 상기 막은 - 습윤 상태에서 - 바람직하게 10 Ω·㎝의 고유의 전기 저항을 갖는다. 플라즈마 화학적인 증착은 바람직하게, 10-4내지 10 mbar의 압력하에 있는 가스 형태의 단량체를 사용하여 고주파, 마이크로파 또는 ECR-전송기에 의해 여기된 저압 플라즈마로 이루어진다. 적합한 단량체는 예를 들어, 옥타플루오르씨클로부탄 및 페르플루오르벤젠과 같은 과플루오르화 된 화합물이거나, 또는 산화성 분해를 위한 부식 장소일 수 있는 지방족 수소 원자를 플라즈마 중합체내에 형성하지 않는 C-H-결합을 갖는 단량체이다. 프로토를 통과시키는 막의 특성은, SO2, SO3, 트리플루오르메탄술폰산 또는 상기 물질의 불소 화합물, 트리플루오르초산과 같은 강한 산성의 탄산, 및 휘발성 인산 화합물과 같은 적합한 가스들이 프로세스 가스에 혼합됨으로써 이루어진다(참조: “Ber. Bunsenges. Phys. Chem.”, Bd. 98 (1994), Pages 631 to 635).
촉매 및 막의 플라즈마 증착 프로세스는, 부분적으로는 동시에 이루어질 수도 있다. 상기 방법에 의해, 프로토를 통과시키는 중합체(이오노머) 및 촉매의 내부 결합이 막에 가까운 전극 영역에 걸쳐서 실현될 수 있다. 이 때, 촉매 부분 사이의 구멍들은 예컨대 약 0.1 ㎎ Pt/㎠로 적게 채워지기 때문에, 전체적으로 또는 부분적으로는 이오노머로 채워질 수도 있다.
프로토를 통과시키는 막에는 다른 하나의 촉매층이 배치된다. 상기 층은 마찬가지로 플라즈마 화학적으로 막 위에 직접 증착될 수 있지만, 또한 다른 기술에 의해서도 증착될 수 있다. 그 다음에 상기 촉매층 위에 통상적으로 제 1콜렉터와 동일한 재료로 이루어진 제 2콜렉터가 배치되고, 이어서 전체적으로 함께 프레싱 된다.
연료 전지를 제조하기 위해 대안적으로, 촉매 재료 및 콜렉터로 이루어진 완전히 평평한 배치가 막 위에 프레싱될 수 있다. 이 경우에도 전제가 되는 것은, 탄소-에어로겔로 이루어진 층에 의해 양호한 콘택을 얻기 위해서는 평탄화가 충분히 이루어져야 한다는 것이다. 다른 하나의 제조 가능성은, 제 2전극 위에 마찬가지로 하나의 막이 증착되고, 그 다음에 동일하게 구성된 2개의 부품으로 이루어진 얇은 층의 연료 전지가 결합 프로세스에 의해, 예컨대 프레싱에 의해 결합되는 것이다.
본 발명에 따라 연료 전지를 구성할 때는 2개의 콜렉터가 상이한 크기를 갖는 결합 방식이 바람직하다. 상기 방법에 의해, 양극 공간과 음극 공간 사이에 기밀 방식의 전기 절연 결합이 가능해진다. 상기 방식의 밀봉은, 예를 들어 독일 특허 공개 공보 제 33 21 984호에 공지된 바와 같은 통상적인 전지를 구성할 때뿐만 아니라, 독일 특허 출원 명세서 Akt.Z. P 44 42 285.7호(“연료 전지 및 상기 전지로 제조된 배터리”)의 대상인 개선적인 계획안에서도 가능하다.
도 1에서는 공지된 연료 전지의 막/전극-유니트용 결합 플랜이 공기 작동과 함께 도시되었다. 상기 플랜에서는, 막의 재료로 이루어질 필요가 없고, 또한 예를 들어 막/전극 유니트의 전체 에지를 감쌀 수 있는 부가의 밀봉 재료가 사용된다. 도 2에는 본 발명에 따른 개선적인 연료 전지의 전지 구성의 결합 플랜이 개략적으로 도시되었다.
도 1 및 도 2에 도시된 도면 부호는 하기의 부재를 지시한다:
10, 20 : 전지 하우징 11, 21 : 수소-가스 공간
12, 22 : 가스 파이프 13, 23 : 공기-가스 공간
14, 24 : 막 15, 25 : 양극
16, 26 : 콜렉터 17, 27 : 음극
18, 28 : 콜렉터 19 : 밀봉부
29 : 클램프
본 발명에 따른 연료 전지의 구성은 통상적인 연료 전지에서 나타나는 문제점들을 하기와 같이 해결한다:
- 층두께가 작음으로써 층의 저항이 낮아지고, 물의 재확산이 높아진다. 즉, 막이 완전히 건조되지 않는다.
- 탄소-에어로겔로 이루어진 매끄러운 층으로 인해 전극/막-유니트와 콜렉터 사이의 내부 콘택이 가능해진다.
- 진공 프로세스가 사용되기 때문에 제조 방법이 환경 친화적이다.

Claims (9)

  1. 양측면상에 촉매 재료 및 각각 하나의 콜렉터가 배치된, 프로토를 통과시킬 수 있는 연료 전지에 있어서,
    - 막(14)을 향한 콜렉터(16, 18)의 측면상에 표면 거칠기가 2 ㎛이고 가스를 통과시킬 수 있는 도전성 탄소-에어로겔이 제공되고,
    - 상기 탄소-에어로겔 위에 백금 또는 백금 합금으로 이루어진 하나의 촉매층(15, 17)이 최종 물질로서 제공되며,
    - 상기 촉매층(15, 17) 사이에는 두께가 3 내지 50 ㎛이고 플라즈마 화학적으로 증착된 하나의 막(14)이 있는 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  2. 제 1항에 있어서, 탄소-에어로겔이 10-2내지 103Ω-1·㎝-1의 고유의 전기 전도성 및 0.06 내지 0.7 g/㎤의 밀도를 갖는 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  3. 제 1항 또는 2항에 있어서, 탄소-에어로겔의 층두께가 ≥ 100 ㎛인 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  4. 제 1항 내지 제 3항 중 어느 한 항에 있어서, 콜렉터(16, 18)가 흑연지 또는 탄소 직물로 이루어진 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  5. 제 1항 내지 제 4항 중 어느 한 항 또는 다수의 항에 있어서, 막(14)의 층두께가 5 내지 20 ㎛인 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  6. 제 1항 내지 제 5항 중 어느 한 항 또는 다수의 항에 있어서, 막(14)이 습윤 상태에서 고유의 전기 저항( 10 Ω·㎝)을 갖는 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  7. 제 1항 내지 제 6항 중 어느 한 항 또는 다수의 항에 있어서, 막이 고주파, 마이크로파 또는 전자-사이클로트론-공명-송신기에 의해 여기된 저압 플라즈마로 10-4내지 10 mbar의 압력하에서 가스 형태의 단량체로부터 제조되는 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  8. 제 1항 내지 제 7항 중 어느 한 항 또는 다수의 항에 있어서, 백금 촉매가 고주파, 마이크로파 또는 전자-사이클로트론-공명-송신기에 의해 여기된 저압 플라즈마로 10-4내지 10 mbar의 압력하에서 가스 형태의 백금 화합물로부터 제조되고, 1 mΩ·㎝의 고유의 전기 저항을 갖는 것을 특징으로 하는 연료 전지.
  9. 제 1항 내지 제 8항 중 어느 한 항 또는 다수의 항에 있어서, 2개의 콜렉터(16, 18)가 상이한 크기를 갖는 것을 특징으로 하는 연료 전지.
KR1019970707071A 1995-04-07 1996-03-22 고체 중합체 전해질을 갖는 연료 전지 KR19980703672A (ko)

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