KR102673603B1 - 염소-36 동위원소를 함유하는 방사성 폐기물을 원 위치에서 분석하기 위한 장치 - Google Patents

Abstract

본 발명은 특히 염소-36 동위원소를 함유하는 방사성 폐기물(1)을 원위치에서 분석하기 위한 장치에 관한 것으로서, 상기 폐기물(1)을 수용하기 위한 홀더(3); 상기 폐기물에 의해 방출되는 511keV의 감마선의 코인시던스를 감지하도록 구성된 적어도 2개의 감지기(2)의 어레이 - 상기 홀더(3) 및 상기 어레이는 서로에 대해 이동 가능함 -; 및 적어도 이들 코인시던스의 측정에 기초하여 상기 폐기물(1) 내의 염소-36의 함량을 결정하기 위한 측정 수단을 포함한다.

Description

염소-36 동위원소를 함유하는 방사성 폐기물을 원 위치에서 분석하기 위한 장치

본 발명은 염소-36 동위원소를 함유하는 방사성 폐기물을 원위치에서 분석하는 장치 및 방법에 관한 것이다.

그러므로, 본 발명은 핵 시설의 해체 또는 핵 생산 과정에서 유발된 물질의 방사성 특성(핵 측정)에 관한 것이다.

특정 방사성 폐기물에 존재하는 염소-36(³⁶Cl)의 함량을 측정할 필요성은 특히 가스 흑연 원자로 분야의 원자로의 흑연에 있어서 잘 알려져있다.

그리고, 염소-36의 측정을 개선하는 것이 항상 바람직하다.

본 발명의 목적은 폐기물의 성질과 특히 염소의 함량을 더 잘 알아내는 것이다. 염소-36은 수명이 긴 방사성 동위원소(300,000년 정도)이다. 함량에 대한 인지는 산업적 처리 및 저장 수단이 필요한 정도로 정확하게 적용되도록 한다. 따라서이 측정은 큰 경제적인 난제를 제시한다.

해결되어야 할 문제의 모음은 이 값이 하류 처리 및 저장 수단 선택의 결정 요인일 때, 이 방사성 동위 원소의 활동의 원위치에서의 측정이 어렵다는 것이다.

실제로, 가스 흑연 반응기 분야를 분해는 것은 염소-36을 함유하고 또는 가능하면 함유하는 수천 톤의 흑연을 생성한다. 동일한 문제의 모음은 배출물의 생산 또는 액체 또는 기체 유출물의 제어 동안 포함된다.

지금까지 원위치에서의 측정은 알려지지 않았다. 실제로, 염소-36의 함량 평가는 폐기물로부터 샘플에 대한 물리 화학적 분석에 의해 수행된다.

실제로, 몇 그램의 샘플을 채취하여 화학적으로 처리하여 염소를 추출한 다음 물리적으로 처리하여 이 추출물의 염소-36 함량을 평가한다.

이 분석 방법의 주된 장점은 신뢰성과 측정의 매우 높은 정확도이다.

그러나 그 단점이 중대하다.

사실, 이러한 방법은 샘플의 수의 증가에 의해서만 감소될 수 있는 샘플링 오류의 높은 위험과 함께 낮은 대표성을 갖는다. 이것은 비용의 상당한 증가를 초래한다는 것을 쉽게 이해할 수 있다. 더욱이 방사성 위험(오염 등)은 물론 분석 중에 안전성을 고려해야 한다.

더욱이, 이런 종류의 분석을 수행하는 실험실은 드물기 때문에 샘플링과 결과 사이의 지연이 상당하며, 이는 문제가 되는 폐기물의 산업적 처리를 어렵게 만든다.

서면 문서와 관련하여 본 발명의 기술적 배경은 다음과 같이 설명할 수 있다:

- RODRIGUEZ M ET AL : "염소-36의 방사 화학 분석", 체코슬로바키아 물리학 저널, 클루베 학술지 발행인-컨설턴트, NE, 56권, 1호, 2006년 1월 1일;

- J A B GIBSON ET AL : "액체 신틸레이션 계수기를 이용한 절대 표준화", 물리학 E 시리즈의 과학 기술 저널, 2권, 1968년 1월 1일;

- WO 2013/120919A1

본 발명은 샘플을 수집할 필요 없이 현장에서(in situ) 작업할 수 있는 분석 솔루션을 제안함으로써 상기 기재된 어려움을 해결하는 것을 목표로 한다.

따라서, 본 발명의 제 1 측면은 염소-36 동위원소를 함유하는 방사성 폐기물(1)을 원위치에서 분석하기 위한 장치에 관한 것이다.

이러한 장치는:

- 상기 방사성 폐기물을 위한 수용 매체;

- 상기 방사성 폐기물에 의해 방출된 511 keV 감마선들의 코인시던스(coincidence)를 감지하도록 구성되는 적어도 2개의 감지기의 어셈블리로서,

- 상기 수용 매체 및 상기 어셈블리는 서로에 관하여 이동가능한, 상기 어셈블리 ; 뿐만 아니라

- 적어도 이러한 코인시던스의 측정으로부터 상기 방사성 폐기물의 염소-36의 함량의 추론을 가능케 하는 측정 수단을 포함하는 사실에 의해 필수적으로 주목된다.

본 장치의 비 한정적인 유리한 특징에 따르면:

- 상기 수용 매체 및 상기 어셈블리는 서로에 관하여 회전 및/또는 병진이동이동가능하고;

- 상기 감지기는 상기 어셈블리 내에서, 상기 매체를 중심으로 환형으로 그리고 상기 방사성 폐기물을 면하도록 배치되고;

- 상기 감지기는 적어도 8개이고;

- 상기 감지기는 반도체 재료로 구성된 신틸레이터 또는 다이오드이고;

- 상기 측정 수단은 적어도 하나의 프로세서 및 제어 컴퓨터를 포함하고, 상기 프로세서 및 제어 컴퓨터는 상기 감지기의 제어, 상기 코인시던스의 획득의 관리 및 수행, 수집된 정보의 처리 및 결과의 디스플레이를 보장하고;

- 상기 측정 수단은 염소-36을 제외한 다른 원자 종에 의해 방출된 감마선의 코인시던스을 식별하고 수량화하며 상기 코인시던스의 총 합으로부터 이러한 수량화를 공제(deduct)하도록 구성되고;

- 상기 감지기는 상기 방사성 폐기물에 의해 방출된 511 keV 감마선의 코인시던스를 감지하는 것 뿐만 아니라 3중 코인시던스를 감지하도록 구성되고;

- 상기 감지기는 우연한 코인시던스의, 즉, 상호 관련이 없는 2개의 광자가 감지될 때의, 수를 감지하도록 구성된다.

본 발명의 다른 측면은 상기 기재된 특징들 중 하나에 따른 장치를 사용하여 염소-36 동위원소를 함유하는 방사성 폐기물을 원위치에서 분석하기 위한 방법에 관한 것이다.

상기 방법은 상기 수용 매체 상에 상기 방사성 폐기물을 퇴적하는 것 및 상기 방사성 폐기물에 의해 방출된 511 keV 감마선들의 코인시던스를 감지하는 것을 적어도 포함한다.

본 방법의 다른 비한정적이며 유리한 특징에 있어서:

- 특히 중공 실린더의 형태로 발생하는 고체 폐기물의 분석이 수행되고;

- 액체 형태 또는 기체 형태로 발생하는 폐기물의 분석이 수행되고;

- 상기 폐기물은 컨테이너에 담기거나 또는 상기 감지기가 그 주변에 배치되는 파이프내에서 순환하며,

- 상기 폐기물은 컨테이너에 담기거나 또는 상기 감지기(2)가 그 주변에 배치되는 파이프내에서 순환한다.

본 발명의 다른 특징 및 이점은 본 발명의 바람직한 실시예의 다음 설명을 읽음으로써 명백해질 것이다. 이 설명은 첨부된 도면을 참조하여 주어진다.
도 1 및 도 2는 본 발명에 따른 장치의 작동 원리가 예시될 수 있게 하는 아래 및 전방으로부터의 매우 개략적인 도면이다.
도 3은 본 발명의 장치의 실시예의 정면도이다.
도 4는 이 장치의 변형예의 정면도이다.
도 5는 거짓 흑연 재킷(false graphite jacket)의 염소-36의 활성을 나타내는 동작 성능 그래프이다.

염소-36 측정의 원리는 염소-36이 양전자 또는 양의 전자인 β⁺를 방출한다는 사실에 근거한다. 흑연으로(또는 더 일반적으로 흑연으로 만들어진 대상물의 물질로) 방출되면, 이들 양의 전자는 표준 전자(음의 전자)를 빠르게 만나게 되고, 전자는 서로 180°에서 방출된 511 keV의 에너지로 2개의 감마선(γ)의 각 β⁺에 대해 스스로를 멸종시키고 방출을 유도한다. 본 발명의 범위 내에서 주로 사용되는 것은 이러한 유형의 측정 원리이다.

본원에서 제안된 하나의 해법은 대상물에 함유된 염소-36의 전체 측정을 직접 허용하는 특정 도구로 구성된다.

예를 들어, 이러한 대상물은 직경 20cm, 길이 60cm의 중공 실린더인 흑연 재킷(graphite jacket)으로 무게는 약 20kg이다.

첨부된 도 1 및 도 2를 참조하면, 이러한 장치는 상기 특정 경우에 전술한 재킷으로 구성된 상기 폐기물(1)에 의해 방출된 511keV 감마선(R)의 더블 코인시던스(double coincidence)를 감지하도록 구성된 감지기(2)의 어셈블리를 포함하는 것이 주목된다.

변형 실시예에서, 폐기물(여기서는 고체인 경우)은 임의의 다른 형태를 취할 수 있다. 이 형태의 원통형 재킷은 원자력 발전소의 경우에 사용되며, 이는 본 발명에 따른 장치의 가능한 예시로서 사용되는 것으로 설명된다.

폐기물에 대한 또 다른 가능한 형태는 평행 육면체 형태(즉, 흑연 벽돌 형태)이지만 어떤 방식으로든 제한적이지는 않다.

이때, 장치가 전체적으로 도시된 도 3 및 도 4를 참조하면, 재킷(1)은 베이스(3) 상에 놓여있다. 이들 도면의 이중 화살표에 의해 도시된 바와 같이, 베이스는 병진 이동으로(아래에 위로 위에서 아래로) 뿐만 아니라, 이를 기준으로 회전하여(두 개의 반대 방향으로) 수단이 이동하는 것을 허용하는 수단을 포함한다.

이러한 수단은 발명의 핵심을 적절하게 구성하지 않기 때문에 도시되거나 기록되지 않는다. 단순화를 위해 감지기의 매체도 표시되지 않았다.

이는 감지기(2)에 의해 대상의 전체가 균질하게 검사될 수 있게 한다.

물론, 이 장치의 "운동학적 반전(kinematic inversion)", 즉 베이스(3)가 고정되고 감지기(2)의 어셈블리가 상기 언급된 2회의 병진 및 회전 운동으로 작동 될 수 있는 변형인 것을 고려하는 것이 가능하다.

여기서 감지기(2)는 8개이다. 물론, 이 수는 제한적이지 않다. 그러나 적염소-36을 함유하는 상기 폐기물에 의해 방출된 511 keV 감마선의 코인시던스를 감지하기를 원하기 때문에 적어도 2와 같다. 32와 같은 숫자는 측정 비용/결과 비율과 관련하여 합리적으로 절충된 것으로 보인다.

감지기는 도 4와 같이 쌍으로 수퍼임포징된 두 개의 "플로어(floor)"에 배치 될 수 있는 것이 주목될 것이다.

본 발명의 생성을 위해 사용가능하고 권장되는 감지기는 LaBr₃ 물질로 제조 된 감지기이다. 이러한 감지기는 감지 감도, 에너지 분해능(감마 분광 분석 능력) 및 시간 분해능(대략 나노초까지 확장해야하는 시간 식별 능력) 측면에서 우수한 절충안을 제공한다.

전자 카드(4) 및 제어 컴퓨터(5)는 도구의 제어, 수집의 실행 및 관리, 정보의 처리 및 결과의 출력을 제공한다.

따라서, 측정된 대상물 주변에 배치된 감지기(2)는 감마선을 감지할 수 있다. 두 탐지기가 동시에 511 keV 감마선을 감지할 때 우연한 코인시던스 이외에 양전자와 전자의 소멸을 수반할 가능성이 매우 높다. 따라서, 이러한 시스템은, 그 수가 교정 후에 물질에서 방출된 β⁺의 수를 계산할 수 있게 하는 이러한 소멸에 대한 설명을 허용한다.

이들 β⁺의 일부분의 기원인 염소-36의 활성을 결정하기 위해서는 다른 기원에 해당하는 코인시던스를 고려할 필요가 있다.

따라서, 상기 장치는 동시 발생하는 511 keV 감마선을 감지하는 감지기(2)를 사용하여 감마 분광 분석을 수행한다(베이스(3)의 회전 및 병진 이동 중의 변위 동안 기계적 인덱싱으로 인해 공간적으로 분해된다).

이 감마 분광 분석은 β⁺ 방출체(emitter), 마찬가지로, 더블 코인시던스의 수로부터 그 수가 공제(deduct)되는 감마 방출체(예컨대 유로퓸-152)의 식별 및 정량화를 허용한다.

감마 분광 분석은 또한 방출될 가능성이 있는 고에너지 감마선에 의해 β⁺ 생성의 정량화를 허용한다. 채택된 현상은 1.022 MeV 이상의 에너지의 감마선에 의한 전자-양전자 쌍(일반적으로 예를 들어 코발트-60에서 유도 된 것)의 생성이다.

이 장치는 감마 분광 분석의 결과를 사용하여 쌍 생성에 의한 β⁺ 생성을 계산한다. 이것은 물론 장치가 이 목적을 위해 미리 교정된 것으로 가정한다.

또한, "삼중 코인시던스(triple coincidence)"라는 원리는 코발트-60에서 유도된 감마 방사선에 의해 야기된 양전자의 수의 더 정확한 평가를 허용한다.

이것은 코발트-60이 2개의 동기식 고 에너지 감마선을 방출한다는 사실에 근거한다. 두 개의 감마선 중 하나가 양전자-전자 쌍으로 변환되면, 감지기는 동시에 생성된 양전자의 소멸에서 유래한 두 개의 광자와 코발트에 의해 방출된 제 2 감마선을 동시에 감지할 것이다.

장치에 다수의 감지기를 장착한 사실로 인해 3중 코인시던스의 일치 가능성이 높아졌고 장기적으로 염소와 관련된 더 나은 결과를 얻을 수 있다.

고 에너지 감마선에 의해 생성된 β⁺의 보정 계산에 중요할 수 있는 하나의 요소는 대상물의 국부 밀도(즉, "질량 손실")의 계산이다. 이 계산은 상이한 각도에서의 상이한 감지기들에서 보이는 대상물의 각 영역에서 파생된 정보를 기반으로하는 조정(자동 단층 촬영)을 통해 수행된다.

이 장비는 그에 영향을 주는 우연한 코인시던스(두 개의 상호 관련되지 않은 511 keV 감마선이 감지된 경우)의 수를 평가할 수도 있다.

이러한 조건에서, 이 장치는 매우 중요한 소프트웨어 부분(상기 기재된 측정의 공정을 수행함)을 통합한다. 이것은, 감지의 상호 코인시던스를 사용하여, 대상물의 β⁺ 방출 속도를 추론하고, 분광 분석에 의해 β⁺ 방출체 및 감마를 식별하고 이들 감마 스펙트럼을 기반으로 한 쌍 생성을 통해 대상물 밀도 및 β⁺ 방출의 카토그라피를 설정한다. 도구는 제작하는 것 이외의 다른 정보를 조작할 필요가 없다.

그러나 실제로는 도구가 감마 방사기가 아닌 β⁺ 방출체의 합계를 정량화 하는 것이 주목되어야 한다. 가스 흑연 원자로 분야에서 파생된 흑연의 특별한 경우에는 염소-36이 독점적으로 관련되어있는 것으로 보인다. 다른 순수한 β⁺ 방출 요소가 있는 경우(이를 식별하고 정량화하도록 허용되는 감마 방출이 없으므로), 도구는 염소-36의 활성보다 증가한다.

이 단계들의 전체는 현재 본문의 끝 부분에 나타나는 표 형식으로 그룹화된다.

본 출원에 의해 본질적으로 고려되는 적용은, 특히 염소-36의 함량에 기초하여 가스-흑연 반응기로부터 유도된 흑연의 산업상 스크리닝 또는 적절한 처리이다.

잠재적 응용 분야 중 하나는 프로세스 제어(경보, 추적, 재고 관리)를 위해 파이프에서 순환하는 가스, 액체 또는 고체 유출물의 β⁺ 방출체 함량을 실시간으로 측정하는 것이다.

액체 또는 기체의 경우, 파이프는 그 주변에 감지기가 배치된 채로, 유체가 순환하는 상기 기재된 재킷에 비교가능하게 포함되는 것이 고려될 수 있다.

파이프에서 유체가 순환하는 동안 수행되는 하나의 측정은 측정 기간 동안 장치를 통과한 유체의 염소-36의 평균값을 제공한다.

감지기의 수, 액체의 속도(또는 기체 또는 고체) 및 기본 수집 시간은 불확도가 예상되는 크기의 측정치를 얻도록 조정되어야 한다.

도 5는 거짓 20kg 흑연 재킷의 염소-36의 활성을 도시하는 이론적인 작동 성능 그래프이다.

"거짓" 재킷은 순수한 흑연으로 구성된 원소가 포함되어 있으며, 금속 삽입물이 없으며 대략 500 μSv/h의 최대 활성을 가지고 있음을 의미한다. 그것의 오염은 대략 0.5 Bq/cm²이며 오염 스펙트럼은 연료 스펙트럼이다.

측정된 활동은 두 가지 표준 편차만큼 증가한다. 대상물의 실제 활동은 이 값보다 작으며 신뢰 수준은 97.5%이다.

다음과 같은 가정이 이루어진다:

1/ ³⁶Cl외의 β⁺ 방출체 : 염소-36의 양전자와 같은 양전자의 생산(Eu가 포함 된 경우, 베크렐레스는 염소-36의 활성과 거의 동일함).

2/ 감마 분광법에 의한 이들 방출체의 측정(통상적인 편차 10%);

3/ 염소-36 이외의 순수한 β⁺ 방출체 없음;

4/ 코발트-60의 양전자의 전형적인 측정 편차(분광 분석, 계산, 삼중 코인시던스): 10%;

5/ 우연한 오류의 전형적인 편차: 10%;

6/ 전체 코인시던스에 걸친 "포아송(poisson)" 오류.

단계	목적 및 결과
코인시던스의 총 수의 측정	우연한 코인시던스의 오류 및 포아송의 법칙을 사용하여 에러를 산정
분광 분석:
a) 베타+ 및 감마 방출체의 식별 및 정량화	관련된 에러의 산정
b) 고 에너지 감마 방사선의 플럭스의 측정 및 쌍의 생성으로부터 유도된 양전자의 흐름의 산정	플럭스, 즉, 쌍 생성의 속도에 대한 반전에 있어서 관련된 에러의 산정
c) 코발트-60으로 인한 511keV의 삼중 코인시던스의 계산	쌍의 생성의 통합된 평가
염소-36을 포함하는 "베타+방출체+사일런트 감마(silent gamma)"로 인한 양전자의 "순(net)" 수 획득	이러한 총 수에 영향을 주는 오류의 최종 계산
"다른 β+방출체 및 "사일런트 감마"의 존재의 추가적인 인지 없이, 그 활동에 걸친 증가를 구성하도록 염소-36의 존재에 전체 결과를 할당	계산되었던 측정 불확실성에 의해 필수적으로 경우 계산된 증가가 또한 증가된다

(*): 여기서 의미하는 것은 방출하지 않기 때문에 감마선의 관점에서 사일런트(silent)인 베타 + 방출체이다.

본 발명에 따른 장치 및 이를 구현하는 방법은 검사실 뿐만 아니라 검사 대상물이 저장된 장소에서 직접 사용될 수 있다. 이 사용은 예를 들어 염소-36 측정의 결과에 기초하여 저장된 대상물의 스크리닝을 유도할 수 있다. 따라서 측정된 함량에 따라 폐기물의 매장 깊이가 더 크거나 적게 선택될 것이다. 따라서 염소-36의 효과적인 측정은 흑연 폐기물 처리 및 저장 수단의 배치를 허용하며 이는 간신히 필요하고 결과적으로 최저 비용이 드는 것에 해당된다.

따라서 이 장치는 샘플링 및 복합 방사 화학 분석에 의한 모든 대체 측정과 달리 고려될 대상물의 전체적이고 비파괴적인 측정을 허용한다. 또한 염소-36은 물질 내에 매우 불균일하게 분포되어 있어 샘플링에 의한 측정의 신뢰성을 떨어 뜨린다는 점에 유의할 필요가 있다.

본 발명에 따른 장치를 사용하는 사람은 예를 들어 폐기물 또는 배출물의 해체 작업중인 오퍼레이터, 생산자, 감사원, 방사성 폐기물 관리 기관이다.

물론, 적어도 감지기에 의해 기록된 코인시던스의 측정에 기초하여, 이전에 기재된 것 이외의, 폐기물의 염소-36 함량의 추론를 허용하는 측정 수단이 사용될 수 있다.

Claims (14)

1. 염소-36 동위원소를 함유하는 방사성 폐기물(1)을 원위치에서 분석하기 위한 장치로서, 상기 장치가:
   - 상기 방사성 폐기물(1)을 위한 수용 매체(3);
   - 상기 방사성 폐기물에 의해 방출된 511 keV 감마선들의 코인시던스들(coincidences)을 감지하도록 구성되는 적어도 2개의 감지기들(2)의 어셈블리로서,
   - 상기 수용 매체(3) 및 상기 어셈블리는 서로에 관하여 이동가능한, 상기 어셈블리 ; 뿐만 아니라
   - 적어도 이러한 코인시던스들의 측정으로부터 상기 방사성 폐기물(1)의 염소-36의 함량의 추론을 가능케 하는 측정 수단을 포함하며,
   상기 측정 수단은 적어도 하나의 프로세서(4) 및 제어 컴퓨터(5)를 포함하고, 상기 프로세서 및 제어 컴퓨터는 상기 감지기의 제어, 코인시던스들의 획득의 관리 및 수행, 수집된 정보의 처리 및 결과의 디스플레이를 보장하며,
   상기 측정 수단은 염소-36을 제외한 다른 원자 종에 의해 방출된 감마선들의 코인시던스들을 식별하고 수량화하며 코인시던스들의 총 합으로부터 이러한 수량화를 공제(deduct)하도록 구성되는 것을 특징으로 하는 장치.
2. 청구항 1에 있어서, 상기 수용 매체(3) 및 상기 어셈블리는 서로에 관하여 회전 및/또는 병진이동으로 이동가능한 것을 특징으로 하는 장치.
3. 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 감지기들(2)은 상기 어셈블리 내에서, 상기 수용 매체(3)를 중심으로 환형으로 그리고 상기 방사성 폐기물(1)을 면하도록 배치되는 것을 특징으로 하는 장치.
4. 청구항 3에 있어서, 상기 감지기들(2)은 적어도 8개인 것을 특징으로 하는 장치.
5. 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 감지기들(2)은 반도체 재료로 구성된 신틸레이터(scintillator) 또는 다이오드인 것을 특징으로 하는 장치.
6. 청구항 5에 있어서, 상기 감지기들(2)은 상기 방사성 폐기물(1)에 의해 방출된 511 keV 감마선들의 코인시던스들을 감지하는 것 뿐만 아니라 3중 코인시던스들을 감지하도록 구성되는 것을 특징으로 하는 장치.
7. 청구항 1에 있어서, 상기 감지기들(2)은 우연한 코인시던스들의, 즉, 상호 관련이 없는 2개의 광자들이 감지될 때의, 수를 감지하도록 구성되는 것을 특징으로 하는 장치.
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