KR102602625B1 - 모기 기피제 조성물 및 이의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명에 따른 모기 기피제 조성물은, 육계, 사인, 국화, 배초향, 백지 뿌리, 육두구, 박하 및 회향을 각각 100에서 500 중량부 범위 내에서 혼합하여 혼합물을 형성하고, 70 내지 95% 농도의 에탄올 100-700 중량부를 용매로 하여 상기 혼합물 100 중량부를 혼합하여 혼합액을 생성 후, 상기 혼합액을 45℃ 내지 55℃의 온도 분위기로 저온 가열 하여 파촐리 알콜, 멘솔, 및 플라보노이드 중 적어도 하나의 휘발성 유효성분의 휘발을 억제하고, 상기 저온 가열된 혼합액에 700khz 내지 1400khz의 주파수 대역의 초음파를 24시간 내지 96시간 동안 가하는 저온 초음파 추출법을 적용하여 상기 육계, 상기 사인, 상기 국화, 상기 배초향, 상기 백지 뿌리, 상기 육두구, 상기 박하 및 상기 회향 6가지 천연성분의 유효성분을 상기 저온 초음파 추출법의 단일 공정으로 추출하고 이를 통해 상기 유효성분의 균일성 및 양산성을 확보하며, 상기 유효 성분 추출물은, 25% 내지 85% 에탄올, 정제수 및 이들의 혼합물 중 어느 하나와의 혼합을 통해 농도가 희석되는 모기 기피제 조성물에 의해 구현될 수 있다.

Description

모기 기피제 조성물 및 이의 제조방법{COMPOSITION FOR REPELLING MOSQUITOS AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 모기 기피제 조성물 및 이의 제조방법에 관한 것으로서, 보다 구체적으로는 인체에 무해하고 안전한 천연성분으로 구성되고, 피부 진정 효과를 가지면서 유효 성분의 추출성이 우수하여 양산에 적합한 모기 기피제 조성물 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
모기는 사람과 가축을 흡혈하여 수면을 방해하고, 야외활동을 제약하는 등 직접적 및 간접적으로 피해를 줄 뿐만 아니라 뎅기열, 황열병, 뇌염, 말라리아 등 각종 질병을 매개하는 해충이다.
이러한 모기의 공격으로부터 인체를 보호하기 위해 다양한 해결방안이 연구되어 왔으며, 그 가운데 대표적인 방법으로 모기를 죽이는 효과는 거의 없으나 모기가 기피하는 물질을 함유하여 모기가 무는 것을 막아주는 기피제를 피부나 옷에 뿌려 사용하는 것이다.
하지만 기피제는 인체에 직접적으로 살포되어 사용되는 점을 고려하면서 모기의 감각기에 자극을 줄 수 있는 방제 기능을 가져야 하는 것은 물론 인체에 대한 독성이 없어야 하고, 인간과 생태계에 미치는 영향이나 부작용의 최소화 등 그 화학성분의 요구조건이 매우 까다롭다.
지금까지 다양한 모기 기피제가 알려져 있는데, 특히 N,N-diethyl -m-toluamide(DEET)라는 물질이 모기 기피효과가 우수하여 널리 사용되고 있다. 그러나, DEET는 불쾌한 냄새를 가지고 있으며, 피부 침투력이 높기 때문에 어린이, 임산부, 저혈압 환자, 민감성 피부를 가진 사람 등에 대하여 그 사용이 제한되고 있으며, 특히 미국에서는 20% 이상 농도의 DEET를 함유하는 모기 기피제를 제조하지 못하도록 규제하고 있다.
최근에는 인체에 안전하면서 자극이 적고, 친화적인 향을 갖는 천연 성분의 모기 기피제에 대한 개발 필요성이 요구되면서 육계나 배초향을 이용한 천연재료 추출물을 이용하는 방안이 고려되고 있다. 그러나, 육계의 주 성분인 쿠마린(coumarin)은 끓는점이 300℃가 넘어 열추출 효율이 낮고, 배초향의 유효 성분인 파촐리 알콜은 끓는점이 물보다 낮아 열추출 방법으로 획득하기 곤란하며, 증류된 증기를 냉각시켜 유효 성분을 얻는 증류법을 이용하여 추출해야 한다. 즉 각 재료별 유효 성분의 추출법이 상이하여 제조 공정의 단일화가 어렵고, 유효 성분의 추출효율이 제 각각이라 동일한 제품이라 하더라도 동일한 효과를 보증하기 곤란한 측면이 있다.
이에 본 출원인은 다양한 모기 기피제 천연재료를 단일 공법에 의해 추출할 수 있도록 하여 제조 효율을 높이는 것은 물론 천연재료에 표함되는 유효 성분의 추출성을 균일하게 확보할 수 있는 모기 기피제 조성물 및 이의 제조방법을 제안하고자 한다.
- 대한민국 공개특허 제10-2011-0126888호(지속효과가 우수한 천연 모기 기피제 조성물) - 대한민국 공개특허 제10-2020-0137703호(천연 모기 기피제 조성물)
한국식품영양과학회지 제41권 제7호. 2012.07 914 page - 920 page
본 발명의 목적은 추출조건 및 제조조건이 상이한 천연재료를 단일 공정에 의해 효율적이고 균일한 유효 성분을 갖도록 하는 모기 기피제 조성물 및 이의 제조방법을 제공함에 있다.
본 발명의 다른 목적은 인체에 무해한 천연재료를 이용하여 모기를 회피하는 모기 기피제 조성물 및 이의 제조방법을 제공함에 있다.
또한, 본 발명의 또 다른 목적은 피부에 도포되었을 때 피부에 트러블을 일으키지 않으면서 물리적 자극이나 모기 물림에 의한 피부 손상을 치유하는 모기 기피제 조성물 및 이의 제조방법을 제공함에 있다.
상기한 목적은 본 발명에 따라, 육계, 사인, 국화, 배초향, 백지 뿌리, 육두구, 박하 및 회향을 각각 100에서 500 중량부 범위 내에서 혼합하여 혼합물을 형성하고, 70 내지 95% 농도의 에탄올 100-700 중량부를 용매로 하여 상기 혼합물 100 중량부를 혼합하여 혼합액을 생성 후, 상기 혼합액을 45℃ 내지 55℃의 온도 분위기로 저온 가열 하여 파촐리 알콜, 멘솔, 및 플라보노이드 중 적어도 하나의 휘발성 유효성분의 휘발을 억제하고, 상기 저온 가열된 혼합액에 700khz 내지 1400khz의 주파수 대역의 초음파를 24시간 내지 96시간 동안 가하는 저온 초음파 추출법을 적용하여 상기 육계, 상기 사인, 상기 국화, 상기 배초향, 상기 백지 뿌리, 상기 육두구, 상기 박하 및 상기 회향 6가지 천연성분의 유효성분을 상기 저온 초음파 추출법의 단일 공정으로 추출하고 이를 통해 상기 유효성분의 균일성 및 양산성을 확보하며, 상기 유효 성분 추출물은, 25% 내지 85% 에탄올, 정제수 및 이들의 혼합물 중 어느 하나와의 혼합을 통해 농도가 희석되는 모기 기피제 조성물에 의해 달성된다.
상기한 목적은 본 발명에 따라, 육계, 사인, 국화, 배초향, 백지 뿌리, 육두구, 박하 및 회향을 각각 100에서 500 중량부 중 어느 하나로 하는 혼합물을 생성하는 단계; 70 내지 95% 농도의 에탄올 100-700 중량부를 용매로 하여 상기 혼합물 100 중량부를 혼합하여 혼합액을 생성하는 단계; 및 상기 혼합액을 45℃ 내지 55℃의 온도 분위기로 저온 가열 하여 파촐리 알콜, 멘솔, 및 플라보노이드 중 적어도 하나의 휘발성 유효성분의 휘발을 억제하고, 상기 육계, 상기 사인, 상기 국화, 상기 배초향, 상기 백지 뿌리, 상기 육두구, 상기 박하 및 상기 회향 6가지 천연성분의 유효성분을 상기 저온 초음파 추출법의 단일 공정으로 추출하여 상기 유효성분의 균일성 및 양산성을 확보하기 위해, 상기 저온 가열된 혼합액에 700khz 내지 1400khz의 주파수 대역의 초음파를 24시간 내지 96시간 동안 가하는 저온 초음파 추출을 통해 유효성분을 추출하는 단계; 및 상기 유효 성분을 추출하는 단계 이후, 25% 내지 85% 에탄올, 정제수 및 이들의 혼합물 중 어느 하나와의 혼합을 통해 농도를 희석하는 단계;에 의해 달성된다.
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본 발명에 따르면, 유효 성분의 추출조건과 제조 조건이 상이한 천연재료를 단일 공정에 의해 유효 성분의 균일성을 확보하면서도 유효 성분의 추출효율을 높여 효과적으로 양산하는데 적합하다. 이를 통해 화학물질로 제조되는 기존의 모기 기피제 대비 인체 유해성을 없애고 화학물질로 제조되는 제품처럼 균일한 모기 기피효과를 얻을 수 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 천연유래 물질에 의해 생성되는 모기 기피제 조성물은 추출액 농도가 33% 수준에서도 모기 기피율이 95% 이상을 유지하므로 모기 기피 효과가 탁월하면서 화학물질 제제와는 달리 인체에 무해하다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 모기 기피제 조성물 제조방법에 대한 흐름도를 도시한다.
도 2 내지 도 4는 본 출원인이 실시한 시험방법에 대한 참조 이미지를 도시한다.
도 5는 실시예에 따른 모기 기피제를 피험자에게 도포하였을 때, 빨간집모기와 흰줄숲모기의 기피율을 도시한다.
도 6은 실시예에 따른 모기 기피제에 대한 빨간집모기의 농도별 모기 기피율을 도시한다.
도 7은 도 6에 대한 프로빗 분석결과를 도시한다.
도 8은 실시예에 따른 모기 기피제에 대한 흰줄숲모기의 농도별 모기 기피율을 도시한다.
도 9는 도 8에 대한 프로빗 분석결과를 도시한다.
도 10은 실시예에 따른 모기 기피제의 모기 기피효과 지속시간에 대한 참조도면을 도시한다.
도 11은 본 실시예에 따라 생성된 모기 기피제를 피부에 도포하였을 때 피부 안정성 및 피부 진정효과에 대한 실험 이미지를 도시한다.
본 발명을 설명하기에 앞서서, 본 발명에서 언급되는 주요 재료에 대해 간략히 설명하면 아래와 같다.
- 아래 -
육계는 페닐프로파노이드(phenylpropanoid), 타닌(tannin), 페놀산(phenolic acid), 디테르페노이드(diterpenoid), 쿠마린(coumarin) 등의 성분을 함유하며, 본 명세서에서 "육계"라 기재하는 것은 서양에서 음식 재료로 사용되는 시나몬(cinamon)을 지칭하지 않음을 미리 밝혀둔다.
육계는 중국계의 카시아(cassia), 베트남계의 사이공 시나몬, 및 인도네시아 시나몬 중 하나를 지칭할 수 있다. 통상 한국에서 지칭되는 육계는 카시아 품종을 지칭하나, 사이공 시나몬 및 인도네시아 시나몬도 본 명세서에 기재되는 "육계"에 해당한다. 그리고, 육계는 상기 언급된 카시아, 사이공 시나몬, 및 인도네시아 시나몬의 나무 껍질을 지칭한다.
서양 요리에 사용되는 시나몬은 계피라고도 불리며, 곤충을 쫏는 유효 성분인 신남알데하이드(cinnamaldehyde) 성분 및 쿠마린(coumarin) 성분이 카시아, 사이공 시나몬 및 인도네시아 시나몬 대비 1/100 내지 1/250에 불과하다. 동일한 유효 성분 추출을 위해서는 본 명세서에서 언급하는 육계 대비 100배 내지 250배의 재료가 더 필요하며 과도한 자재 비용에 요구되므로 상업성을 확보할 수 없다.
서양 요리에 사용되는 시나몬의 신남알데하이드(cinnamaldehyde) 함량은 kg당 0.004%에 불과하나, 육계의 함량은 kg당 1%에 해당한다.
본 명세서에서 언급되는 백지(Angelica dahurica Benth. et Hooker, 白芷)는 미나리과의 식물인 구릿대의 뿌리를 건조시킨 약재로, 풍사(風邪)를 몰아내고 습(濕)을 없애며 부기를 없애고 통증을 완화시키는 약재로 알려져 있다. 백지의 뿌리에는 쿠마린(coumarin) 유도체의 성분인 비야크앙겔리신(Byakangelicin), 옥시포이세다닌(oxypeucedanin) 정유 등을 함유하고 있다. 백지의 효능은 뿌리에서 가장 높은 바, 본 명세서에 기재되는 백지는 백지 뿌리를 지칭하며, 본 명세서에서 백지와 백지 뿌리는 상호 혼용되어 기재될 수 있다.
본 명세서에서 언급되는 백지의 약리작용은 대장균, 이질균, 인플루엔자균에 대한 항균작용이 있으며, 혈관운동중추, 호흡중추, 미주신경에 흥분작용을 나타낸다. 특히 백지의 뿌리에 함유된 쿠마린은 페놀기를 포함한 간단한 구조의 물질로, 달콤한 향기를 내는 물질이지만 곤충과 곰팡이, 박테리아에 대해 적대적인 특징을 갖는다.
회향(Foeniculum　vulgare　Miller)은 미나리과 회향속에 속한 다년생 본초인 회향의 성숙한 과실을 건조한 것으로, 휘발성 화합물(정유), 페닐프로파노이드(phenylpropanoid), 모노터펜(monoterpene), 스틸벤(stilbene) 등을 함유하고 있다. 회향은 항균 및 항바이러스 기능이 있으며, 이에 더하여, 살균 및 항진드기 및 살충 효능을 갖는다. 본 발병에서 기재되는 회향은, 회향의 열매를 지칭하며, 회향의 열매라고 따로 기재하지 않고 회향이라고 기재 하토록 한다.
육두구(肉荳, nutmeg)는 미나리아재비목 육두구과의 상록활엽 교목의 육두구나무의 익은 열매를 말린 것으로, 육두구에는 많은 양의 지방(28 ~ 34%) 및 정유(3 ~ 9%)를 함유하고 있다. 지방의 성분은 주로 미리스트산(Myristic acid) 및 트리미리스틴(trimyristin)으로 구성되며, 정유의 성분은 d-캄펜(camphene)이 60 내지 80%를 차지하고, d-피넨(pinene), 리모넨(limonene), d-보르네올(borneol), l-
테르피네올(terpineol), 게라니올(geraniol), 샤프롤(safrol) 및 미리스티신(myristicin)을 함유한다. 육두구에 다량 함유된 트리미리스틴은 곤충에 대해 적대적 성분으로 분류된다.
사인(砂仁, Amomum villosum Lour)은 생강과에 속한 여러해살이 초본식물인 양춘사(陽春砂, Amomum villosum), 녹각사(綠殼砂, Amomum villosum var. xanthioides) 또는 해남사(海南砂, Amomum longiligulare TLWu)의 과실로 만든 약재로, 약효성분은 방향성 정유성분이 1.7% ∼ 3% 가량 함유되어 있고, 주성분은 디캄폴(d-camphor), 디보네올(dboneol), 보닐아세테이트(Bornyl　acetate), 리나롤(Linalol), 네롤달(Neroldal), 모노테르펜(monoterpene) 등을 포함한다.
박하(Mentha arvensis var piperascens)는 쌍떡잎식물 통화식물목 꿀풀과의 여러해 살이 숙근초로서, 식물 자체에 방향성을 가지고 있고 직립하여 상부에서 분지되어 있다. 박하는 청량하면서도 산뜻한 향을 발산하고, 피부나 두피에 존재하는 습진, 옴 등을 일으키는 병원성 진균, 대장균, 포도상구균 등의 미생물에 대해서 살균 및 항균작용을 갖는다. 박하의 함유물질 중 리모넨(limonene)은 농축할 경우 벌레같은 작은 생물의 신경계를 마비시켜 죽게만드는 천연 살충제로도 사용할 수 있다.
배초향(Chrysanthemum)는 초롱꽃목 국화과의 여러해살이풀로, 주로 정유, 플라보노이드(flavonoid), 세스퀴테르페노이드(sesquiterpene), 트리테르페노이드(triterpenoid) 등의 성분을 함유하고 있다. 국화에는 해열, 항염, 항균, 항바이러스, 항산화 등의 작용이 있는 것으로 알려져 있다.
배초향은 필리핀, 인도, 중극 남부 등에서 널리 재배되는 꿀풀과에 속하는 다년생 초로서 방아풀로도 알려져 있으며, 패출리 알코올(pachouli alcohol), 유제놀(eugenol), 신나믹 알데히드(cinnamic aldehyde), 파고스톨(pagostol), 파코울리 피리딘(pachouli pyridine) 등의 정유를 약 15% 정도 함유하는 것으로 알려져 있다. 배초향의 성분 중 패출리 알코올은 병해충의 퇴치에도 효과가 있어 예전에는 방충제로 옷 사이에 배초향 잎을 넣어 병해충으로부터 몸을 보호하였다.
배초향 추출은 증류법과 건조된 잎에 수분을 가하여 직접 추출하는 방법에 의해 추출되어 왔다. 증류법을 이용하는 경우 증류 전에 배초향 잎의 세포막을 파괴시키는 방법을 사용할 수 있다. 예를 들어 건조시킨 배초향의 잎, 줄기 등에서 증류법으로 저분자량의 휘발성이 우수한 성분들을 획득한 배초향(파촐리) 알코올의 함량이 높은 정유(essential oil)를 수득할 수 있다.
통상적인 배초향 추출물은 통상의 방법에 따라 여과하여 불순물을 제거한 액상 형태로 배초향 추출물을 얻을 수 있고 또한, 감압농축공정을 거쳐 농축시키거나 감압건조, 동결건조, 분무건조와 같은 건조공정을 거쳐 분말 형태로 추출물을 얻을 수 있다.
이하, 도면을 참조하여 본 발명을 상세히 설명하도록 한다.
본 발명에 따른 모기 기피제는 천연재료로 제조된다. 본 발명에 따른 천연재료는 육계, 사인, 국화, 배초향, 백지 뿌리, 육두구, 박하 및 회향으로서, 각 재료의 조성비는 아래의 각 호에 따라 결정될 수 있다.
1) 육계, 사인, 국화, 배초향, 백지 뿌리, 육두구, 박하 및 회향을 각각 100 중량부 내지 500 중량부 범위 내에서 혼합하여 혼합물을 생성하거나,
2) 육계, 사인, 국화, 배초향, 백지 뿌리, 육두구, 박하 및 회향을 동일 중량부로 하여 혼합물을 생성할 수 있다.
항목 1)에서 언급한 혼합물 조성비는, 백지와 육계의 함량을 400 중량부로 하고, 나머지 재료를 100 중량부로 하여 모기 기피 효과가 높은 쿠마린(coumarin) 및 쿠마린 유도체(coumarin derivative)의 함량을 높여 모기 기피 효과를 높이는 방식으로 혼합물을 생성할 수 있다.
다른 한편으로, 혼합물은 백지, 육계 및 회향을 각각 300-500 중량부, 200-400 중량부 및 200-400 중량부로 하고, 배초향을 100-300 중량부, 사인을 200-300 중량부, 육두구를 100-300 중량부, 국화와 박하를 각각 100-300 중량부로 하는 조성비를 가질 수 있다.
이러한 조성비에 따른 모기 기피제는 95% 이상의 모기 기피 효과를 얻으면서 실시예에 따른 모기 기피제를 사용자의 피부에 도포하였을 때 외부 자극이나, 모기에 물린 피부의 피부 진정 효과가 더 우수한 특징을 보인다.
항목 2)에 따른 혼합물을 통해 얻어지는 모기 기피제는 본 발명에서 최적의 모기 기피 효과를 얻는 조성비에 해당한다.
83% 알코올 및 정제수를 1:1로 혼합한 혼합액으로 유효 성분 추출액의 농도를 희석하였을 때, 희석된 유효 성분 추출액의 농도별 모기 기피율은 아래와 같다.
여기서, 희석 처리된 유효 성분 추출액은 모기 기피제라고 기재하고 설명할 수 있다. 설명과 이해의 편의를 위해 희석된 유효 성분 추출액 또는 모기 기피제라고 혼용되어 기재될 수 있으며 희석 비율이 상이할 때는 희석된 모기 기피제 또는 희석된 유효 성분 추출액이라고 혼용될 수 있다.
- 아래 -
유효 성분 추출액의 농도가 38.9%일 때, 빨간 집모기(Culex pipiens)의 모기 기피제에 대한 기피 효과는 95%에 이르고, 유효 성분 추출액의 농도를 28.4%로 하였을 때, 흰줄숲모기(Aedes albopictus)의 모기 기피제에 대한 기피 효과는 99.9%에 이르렀다.
본 발명에 따른 조성물의 주요 성분의 추출 특성은 다음과 같다.
- 다음 -
육계의 주요 유효 성분인 신남알데하이드(cinnamaldehyde)는 끓는점이 100℃ 보다 높아 유효 성분이 열에 대한 저항성이 높으며 물을 용매로 하여 가열하는 열추출법에 의해 추출될 수 있다.
배초향의 유효 성분은 파촐리 알콜(patchouli alcohol)로서 곤충에게 직접 접촉할 경우 곤충이 약화되거나 죽을 수 있다. 다만, 파촐리 알콜은 물보다 끓는점이 낮으므로 열추출법으로 획득할 수 없다. 배초향에서 파촐리 알콜을 추출하기 위해서는 가열하여 수증기로 만든 후, 수증기를 냉각하여 유효 성분을 추출하는 증류법이 통상 적용되고 있다.
박하의 유효 성분인 멘솔은 휘발성이 매우 강하고 끓는점이 매우 낮아 증류법에 의해서 추출될 수 있다.
백지는 뿌리에 유효 성분이 포함되며, 쿠마린 계열의 유효 성분인 안젤리신, 옥시포이세다닌을 포함한다. 백지의 유효 성분은 쿠마린 계열의 성분으로서 끓는점이 301.7℃로 높아 증류법으로는 추출되지 않는다.
국화에 포함되는 유효 성분은 플라보노이드는 벤젠 고리(C6) 2개가 3개의 탄소(C3)에 의해서 연결된 구조를 가지고 있는 물질군을 지칭하며, 안토시아닌, 플라본, 플라보놀, 이소플라본 등의 다양한 종류의 색소들이 플라보노이드에 포함된다. 플라보노이드의 끓는점은 80℃ - 87℃ 범위에 해당하며, 물의 끓는점 100℃에 가까울수록 유효 성분이 쉽게 파괴되는 특징이 있다. 플라보노이드는 열추출, 및 증류법에 의해 추출방법이 적당하지 않으며, 증류법이나 열추출을 시도할 경우 유효 성분의 대부분이 손실될 수 있다.
이상에서 살펴본 바와 같이 육계와 백지는 열추출법의 적용이 가능하고, 박하와 배초향은 증류법이 가능하며, 국화는 열추출법이나 증류법이 부적합함을 알 수 있다. 즉, 모기 기피제를 이루는 천연재료들의 추출법은 셋 이상이 요구된다는 것이며, 이러한 문제로 인하여 육계나 백지만을 이용하여 열추출법을 적용하는 천연재료 기반의 모기 기피제가 만들어지거나, 육계나 백지, 또는 국화와 허브 식물을 조합한 유형의 모기 기피제가 연구되어 왔다. 이에 본 출원인은 다음과 같은 방법을 통해 6가지의 천연재료를 단일 공정에 의해 유효 성분을 추출하고 이를 통해 유효 성분의 균일성 및 양산성을 확보하고자 한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 모기 기피제 조성물 제조방법에 대한 흐름도를 도시한다.
도 1을 참조하면, 일 실시예에 따른 모기 기피제 조성물 제조방법은,
육계, 사인, 국화, 배초향, 백지 뿌리, 육두구, 박하 및 회향을 동일 중량부로 하는 혼합물을 생성한다(S10). 이때, 혼합물은 칩(chip) 또는 분말 형태를 가질 수 있다.
여기서, 혼합물을 칩(Chip) 또는 분말의 형태로 만드는 이유는 재료(육계, 사인, 국화, 배초향, 백지 뿌리, 육두구, 박하 및 회향)의 유효 성분을 효율적으로 추출하기 위한 것으로서, 칩(chip) 또는 분말 형태로 혼합물을 잘게 부수는 과정에 해당한다. 칩으로 분쇄할 경우, 칩의 크기는 1mm 내지 10mm 범위일 수 있으며, 칩은 정형화된 형태로 분쇄되거나 또는 비정형 형태로 분쇄될 수도 있다. 칩의 형태는 반드시 균일한 형태를 유지할 필요는 없다.
다음으로, 70-95% 농도의 에탄올 100-700 중량부를 용매로 하여 상기 혼합물 100 중량부를 혼합하여 혼합액을 생성할 수 있다(S20). 이때, 용매인 에탄올은 45℃ 내지 55℃의 온도 분위기로 저온 가열될 수 있으며, 45℃ 내지 55℃의 온도는 용매인 알콜은 물론, 휘발성 및 비 휘발성 유효 성분이 손상되거나 휘발되지 않는 온도 범위에 해당한다.
혼합액의 가열온도는 최저 40℃이고, 최대 80℃에 해당하나, 이보다 낮은 온도나 높은 온도는 유효 성분 추출에 적합하지 않다.
에탄올과 혼합물이 혼합되면, 혼합물은 에탄올 내에서 입자 형태로 존재한다. 에탄올과 혼합물이 섞인 것을 혼합액이라 할 때, 혼합액은 45℃ 내지 55℃의 온도 분위기를 가질 수 있다. 혼합액의 온도는 아래의 두 가지 조건에 따라 정해질 수 있다.
- 아래 -
1) 유효 성분이 파촐리 알콜, 멘솔 및 플라보노이드와 같은 휘발성이거나, 또는 고온에 쉽게 파괴되는 경우, 혼합액의 온도는 이들 유효성 성분이 휘발되거나 파괴되는 온도보다 낮아야 한다.
2) 혼합액에서 유효 성분을 추출할 때. 혼합액의 온도가 높을수록 유효 성분의 추출효율은 증가한다. 단위시간(예컨대 1시간) 동안 추출되는 유효 성분의 량은 혼합액의 온도가 높을수록 증가한다.
이는 한약성분의 추출과 온도의 관계를 설명한 논문에서도 언급된 바 있다.
한국식물영양과학회지 제41권 제7호(2012.07)의 914 페이지 내지 920 페이지에는 대부분의 한약 재료의 유효 성분 추출효율이 용액(또는 용매)의 온도에 비례하여 증가함을 지적하고 있다.
한국식물영양과학회지 제41권 제7호(2012.07)의 914 페이지 내지 920 페이지에는 한약 재료의 유효 성분은 용액(또는 용매, 이하 생략함)을 가열하는 열추출법에 의해 유효 성분이 최대로 추출됨을 지적하고 있다. 또한, 상온(24℃)에서 22-40khz 대역의 초음파로 추출하는 것 보다 열 추출방법 대비 2배 내지 4배에 이르는 유효 성분 추출효율을 보인다는 것을 지적하고 있다.
본 발명에 따른 모기 기피제는 신남알데하이드(cinnamaldehyde)와 파촐리 알콜 및 멘솔 화합물과 같이 모기에 영향을 끼치는 비휘발성 화합물(예컨대 신남알데하이드(cinnamaldehyde), 안젤리신, 옥시포이세다닌 등) 및 휘발성 화합물(멘솔, 플라보노이드, 파촐리 알콜 등)이 다수 존재하므로 열추출법을 이용할 경우 휘발성 유효 성분의 유효 성분이 손실될 우려가 크다. 이에 본 출원인은 혼합액에 약한 열을 가하여 추출 효율을 증가시키면서 혼합물에 포함되는 유효 성분이 휘발되지 않도록 하며, 유효 성분의 함량이 높고 친환경 모기 기피제를 제조하는데 소요되는 시간을 대폭 감소시키는 방안을 고려하였다.
이를 위해, 본 출원인은 휘발성 화합물이 손상되지 않는 최대 온도를 80℃로 설정하고, 최대 온도인 80℃ 아래의 온도로 혼합액을 데운 뒤 초음파 추출법을 수행하는 방법을 고려하였다.
이때, 저온 초음파 추출법을 적용할 혼합액의 온도는 아래에 기재된 바에 따른 온도범위를 가질 수 있으며, 온도범위가 낮을수록 추출시간은 증가하고, 반대의 경우 감소할 수 있다.
- 41 ℃ 이상 79 ℃ 이하,
- 42 ℃ 이상 78 ℃ 이하,
- 43 ℃ 이상 77 ℃ 이하,
- 44 ℃ 이상 76 ℃ 이하,
- 45 ℃ 이상 75 ℃ 이하,
- 46 ℃ 이상 74 ℃ 이하,
- 47 ℃ 이상 73 ℃ 이하,
- 48 ℃ 이상 72℃ 이하,
- 49 ℃ 이상 71 ℃ 이하,
- 50 ℃ 이상 70 ℃ 이하,
- 51 ℃ 이상 69 ℃ 이하,
- 52 ℃ 이상 68 ℃ 이하,
- 53 ℃ 이상 67 ℃ 이하,
- 54 ℃ 이상 66 ℃ 이하,
- 55 ℃ 이상 65 ℃ 이하인 것일 수 있다.
바람직하게는 45℃ 내지 55℃의 온도 범위로 혼합액을 데워서 휘발성 유효 성분의 파괴나 손상을 최소화하며, 휘발성 유효 성분의 휘발을 최대한 억제하고 상온(24℃) 대비 높은 온도로 혼합액을 데운다.
다음으로, 혼합액에 대해 저온 초음파 추출을 진행한다(S30). 통상 한약이나 생약에 가해지는 40Khz 범위의 초음파 대신 실시예의 초음파 범위는 700khz 내지 1400khz의 주파수 범위를 갖는다.
초음파의 주파수 대역은 700khz 내지 1400khz에 해당하며, 혼합액을 강하게 진동시켜 유효 성분을 추출한다.
초음파 추출은 45℃ 내지 55℃의 온도 분위기에서 수행되며, 통상 천연재료를 100℃ 또는 그 이상으로 가열하는 것과 비교하여 본 출원인은 이를 상대적으로 저온인 점에 착안하여 "저온 초음파 추출(법)"이라 지칭하도록 한다.
저온 초음파 추출은 혼합액에 대해, 24시간 내지 96시간 정도가 진행될 수 있다.
혼합액의 온도 분위기가 45℃ 내지 55℃인 경우 시간이 96시간에 가깝게 진행되고, 혼합액의 온도 분위기가 55℃ 내지 80℃인 경우 저온 초음파 추출이 진행되는 시간은 감소하여 24시간 또는 그에 가까운 시간대로 추출 시간이 감소될 수 있다.
저온 초음파 추출에 의해 혼합액에 포함되는 칩(chip) 또는 분말 형태의 천연재료(육계, 사인, 국화, 배초향, 백지 뿌리, 육두구, 박하 및 회향)에서 유효 성분이 용매인 알콜에 추출된다. 알콜에 추출된 유효 성분은 알콜에 녹아 수용액의 형태가 되며 이를 용기에 담아 제품화할 수 있다.
이때, 저온 초음파 추출법을 적용하는 혼합액의 온도는 아래에 기재된 바에 따른 온도범위를 가질 수 있으며, 온도범위가 낮을수록 추출시간은 증가하고, 반대의 경우 감소할 수 있다.
그리고, 혼합액은 유효 성분이 휘발되기엔 낮고, 상온(24℃) 대비 높은 온도 분위기(45℃ 내지 55℃)에서 초음파에 의해 진동되어 유효 성분이 용출된다.
마지막으로, 혼합액은 유효 성분과 유효 성분 추출 과정에서 발생하는 부스러기와 같은 부산물을 필터링하고(S40), 유효 성분 추출물을 생성 후, 이를 용기에 담아 제품화할 수 있다.
이때, 추출된 유효 성분 추출물에는 25% 내지 85% 에탄올과의 혼합을 통해 농도를 희석하여 제품화 이전에 적정 농도로 출하될 수 있는데, 유효 성분 추출물의 희석은 25% 내지 85% 에탄올과의 혼합하거나, 또는 증류수와 혼합하여 유효 성분 추출물의 농도를 조절할 수 있다.
이러한 농도 희석은 S40 단계 이후 유효 성분 추출물의 농도를 희석하는 단계로서 추가적으로 수행될 수 있다. 모기 기피 효과를 얻는데 필요한 만큼의 농도로 희석하는 단계로서, 유효 성분 추출물의 원액 대비 농도는 옅어지고, 인체에 대한 부담은 감소시킬 수 있다
또한, 농도 희석 단계는, 25% 내지 85% 에탄올과 증류수를 1:1로 혼합한 것을 이용하여 유효 성분 추출물을 희석할 수도 있다. 다만 한정하지는 않는다.
이하, 구체적인 실험을 통해 실시예에 따라 제조된 모기 기피제의 모기 기피 효과를 살펴보도록 한다.
■ 실험 1
1. 실험 조건.
1) 모기의 선별
실험에 사용할 모기 암컷 성충 빨간집모기 200마리 또는 흰줄숲모기 50마리를 실험 1시간 전에 내부가 보이는 실험용 모기 케이지(Screened Cage; 80cm X 40cm X 40cm)에 넣고 안정시켰다. 두 종 모기의 모든 시험조건은 동일하나 모기 종에 따라 인체 흡혈 선호성이 다르므로 원활한 실험을 위해 빨간집모기는 암컷 성충 200마리를 사용하였고 흰줄숲모기는 암컷 성충 50마리를 사용하였다.
여기서, 모기 케이지 내부의 온도는 27.2 ± 2℃, 상대습도 65 ± 10%로 하였다.
2) 피험자의 조건
피험자는 날숨이 모기흡혈에 영향을 주지 않도록 마스크를 착용하였다. 시험시간은 야행성인 빨간집모기가 활발한 흡혈 활동을 하는 시간대인 오후 6시 이후에 실시하고, 주행성인 흰줄숲모기는 흡혈 활동이 가장 활발한 시간대인 오전 10시 전후 또는 오후 3시 내지 오후 6시 사이에 실시하였다.
피험자의 손목과 팔꿈치 사이의 팔뚝 부위 약 100 cm2 면적의 노출된 피부를 제외하고 면장갑과 면으로 감쌌다. 왼쪽 팔을 대조군, 오른쪽 팔을 처리군으로 하여 동일한 사람이 동일한 모기를 사용하여 실시하였다. 대조군에 사용하는 에탄올 용액의 농도는 WHO(World Health Organization) 기준에 맞추어 25%를 사용하였다.
그리고, 노출된 피부에 25% 에탄올 1 mL를 골고루 도포하고 약 1분간 건조시킨 팔을 대조군으로 하였다. 빨간집모기를 대상으로 실험 시 암컷 모기 200마리, 흰줄숲모기를 대상으로 실험 시 암컷모기 50마리가 들어있는 모기 케이지에 에탄올을 도포한 팔을 넣고 흡혈 시도의 정도에 따라 1분씩 3분 동안 피부에 착지하는 모기 수를 기록하였다.
피험자의 팔에 대한 모기의 착지 비율이 30초 내에 2 마리 이상 또는 30초 내에 1마리 그 다음 30초 내에 1마리가 앉으면 흡혈 준비가 된 모기집단으로 간주하고 시험을 시작하였다.
3) 모기 기피제 희석 조건
육계, 사인, 국화, 배초향, 백지 뿌리, 육두구, 박하 및 회향을 동일 중량부로 하는 분말 형태의 혼합물을 생성하고 혼합물에 83% 에탄올 100-700 중량부를 용매로 하여 상기 혼합물 100 중량부와 혼합하여 혼합액을 생성 후, 상기 혼합액에 대해 저온 초음파 추출을 수행하여 유효 성분 추출물을 추출한 후, 추출된 유효 성분 추출물의 농도 조절을 위해 25% 농도의 에탄올 또는 정제수를 섞어 5가지 농도의 유효 성분 추출물(이하, 모기 기피제라 기재한다)를 제조하였다.
모기 기피제의 농도는 1%, 3%, 10%, 20%, 33.3%에 해당하며, 저농도(1%)에서 고농도(33%)로 갈수록 모기 기피효과와 지속시간이 어떻게 변동하는지를 관찰하였다.
2. 실험 방법
도 2에 도시된 바와 같이, 피험자의 손목과 팔꿈치 사이의 팔뚝 부위 약 100 cm2 면적의 노출된 피부를 제외하고 면장갑과 면으로 감쌌다.
도 2에 도시된 실험 방법은 주행성 모기인지 야행성 모기인지에 따라 실험 시간과 방법에 일부 차이를 갖는다.
주행성인 흰줄숲모기를 대상으로 실험할 때는 도 3에 도시된 것처럼, 오전 10시 전후, 또는 오후 3시 내지 오후 6시의 시간대에 실험을 진행하지만, 야행성인 빨간집모기를 대상으로 실험할 때는 도 4에 도시된 것처럼, 모기 케이지 내부의 빨간집모기를 관찰하기 위한 조명만 남기며, 모기 케이지 주변은 실험 시간대에 맞게 어두운 상태를 유지한다.
피험자의 왼쪽 팔을 대조군, 오른쪽 팔을 처리군이라 정의할 경우, 동일한 피험자의 양쪽 팔을 각각 대조군과 처리군으로 하여 동일한 피험자가 동일한 모기집단에 접촉하도록 실험하였다. 대조군에 사용하는 에탄올 용액의 농도는 WHO (World Health Organization) 기준에 맞추어 25%를 사용하였다. 노출된 피부에 25% 에탄올 1 mL를 골고루 도포하고 약 1분간 건조시킨 팔을 대조군으로 하였다.
빨간집모기를 대상으로 실험 시, 암컷 모기 200마리, 흰줄숲모기를 대상으로 실험 시 암컷모기 50마리가 들어있는 모기 케이지에 에탄올을 도포한 팔을 넣고 흡혈 시도의 정도에 따라 1분씩 3분 동안 피부에 착지하는 모기 수를 기록하였다. 피험자의 팔에 대한 모기의 착지 비율이 30초 내에 2 마리 이상 또는 30초 내에 1마리 그 다음 30초 내에 1마리가 앉으면 흡혈 준비가 된 모기집단으로 간주하고 시험을 시작하였다.
처리군은 시료액을 사용하여 대조군과 동일한 방법으로 노출된 팔뚝에 처리한 후 같은 방법으로 시험하였다. 각 시험은 동일 피험자에 대해서는 동일한 모기를 사용하고, 1일 이내에 완료하였다. 반복 시험으로는 수일에 걸쳐 다른 배치의 모기를 이용하여 이 과정을 반복하였다. 통계적 분석을 위해 최소 3회 이상 반복 시험을 실시하였다.
3. 모기 기피효과 산출.
실험 데이터의 통계분석을 위하여 모기 기피율은 대조군의 흡혈 시도율을 감안하여 처리군의 기피율을 수정된 Abbott 공식에 의해 보정하여 산출하였다 (Abbott 1925). 수정된 Abbott 공식은 다음과 같다.
기피율 (%) = 100 x (대조군의 착지수 - 처리군의 착지수) / 대조군의 착지수
모기 기피제의 유효 농도 범위를 확인하기 위해 25% 에탄올을 용매로 사용하여 모기 기피제 희석액을 조제하였다. 모기의 기피 반응이 있는 농도를 사용하고, 이 중 50% 이하 기피 반응을 나타내는 농도는 2~3개, 50% 이상 기피 반응을 나타내는 농도 2~3개를 선정하여 사용하였다.
선정된 농도의 기피제를 각 피험자의 시험 팔뚝에 도포하고 기피효과 확인을 위한 실험을 실시하였다. 최소 5개 이상의 농도를 사용하였다. 각 시험은 동일 피험자에 대해서는 동일한 모기를 사용하고, 1일 이내에 완료하였다. 반복시험으로는 수일에 걸쳐 다른 배치의 모기를 이용하여 이 과정을 반복하였다. 피험자 당 최소 3회 이상 반복시험을 실시하였다. 기피효과는 위에서 언급한 수정된 Abbott 공식에 대입하여 구하였다. 모기 기피제의 유효농도(Effective Concentration, EC) EC50과 EC95, EC99.9은 프로빗 분석(Probit analysis)을 이용하여 95% 신뢰한계로 결정하였다.
4. 모기 기피효과 지속시간 (Complete Protection Time, CPT) 산출
본 시험은 실시예에 따른 모기 기피제의 기피효과 지속시간(CPT)을 알아내는 실험으로, 실험방법은 전술한 모기 기피효과 실험과 동일하고, 피험자에게 모기 기피제를 도포 후, 1시간 단위로 5시간까지 모기 기피 효과를 측정하였다. 다만 모기 피효과가 20%이하 시점에서는 시험을 종료하였다. 모기의 기피 측정을 위해, 피험자의 노출시간은 매회 3분간으로 하며, 피험자에 대한 모기의 착지 수를 측정하였다. 이를 60분 간격으로 반복 시험하였다.
모기 기피제의 모기 기피 지속성을 평가하기 위해 모기 기피제 살포 후의 경과 시간에 대한 차이검정은 Duncan's Multiple Range Test 통계법을 이용하였고, SPSS PC 통계프로그램을 통하여 확률 95% 수준에서 분석하였다.
5. 실험결과
1) 모기 기피제에 대한 모기의 기피효과.
빨간집모기와 흰줄숲모기에 대한 유효 성분 추출물 농도 33.3%(한약재 원액 : 83% 에탄올 : 정제수 = 1 : 1 : 1)에 대한 기피율을 측정하였다. 두 종의 모기에 대해 3분 동안 기피율을 확인한 결과 도 5에 도시된 바와 같이 빨간집모기는 평균 97.2%, 흰줄숲모기는 평균 97.6%로 나타났다.
1-1) 빨간집모기의 기피율
빨간집모기에 대해 모기 기피제의 유효농도 EC50과 EC90, EC99.9를 확인하기 위해 5가지 이상의 농도, 즉 1%, 3%, 10%, 20% 및 33.3%에서 기피율을 측정하였다. 측정 결과는 아래의 도 6에 도시된 바와 같다.
모기 기피제의 각 농도(1%, 3%, 10%, 20% 및 33.3%)에서 도출된 모기 기피율을 이용하여 95% 신뢰한계에서 프로빗 분석(Probit analysis)을 실시한 결과, 도 7에 도시된 바와 같이, R2 = 0.751, y = 2.232x + 7.982 로 나타났다.
도 6에서 모기 기피제의 농도가 1% 내지 20%일 때는 빨간집모기의 기피율은 22% 내지 35%에 해당하나, 모기 기피제의 농도가 33%에 이를때, 모기 기피 효과는 97%에 이르는 것을 볼 수 있다.
도 6에는 표시되지 않았으나, 본 출원인의 실험에서, 모기 기피제의 농도가 18.8%일 때, 모기 기피율이 50%에 이르는 유효농도(EC50)에 도달하며, 모기 기피제 농도가 38.9%일 때, 유효농도(EC90)는 95%의 기피율에 도달하였고, 모기 기피제 농도가 40.8%일 때, 99%의 기피율에 따른 유효농도(EC99.9)에 도달하는 것이 확인되었다.
1-2) 흰줄숲모기의 기피율
흰줄숲모기에 대한 모기 기피제의 유효농도 EC50과 EC90, EC99.9를 확인하기 위해 5가지 농도 (2%, 5%, 10%, 20%, 33.3%)에서 모기 기피율을 측정하였으며, 그 결과는 도 8에 도시된 바와 같다.
각 농도(2%, 5%, 10%, 20%, 33.3%)에서 도출된 모기 기피율을 이용하여 95% 신뢰한계에서 프로빗 분석(Probit analysis)을 실시한 결과, 도 9에 도시된 바와 같이 R2 = 0.738, y = 2.201x + 35.421 였다.
한편, 흰줄숲모기가 50%의 기피율을 보이는 유효농도(EC50)는 모기 기피제의 농도가 6.94%일 때에 해당하고, 95%의 기피율을 보이는 유효농도(EC90)는 모기 기피제의 농도가 28.4%일 때에 해당하며, 흰줄숲모기의 기피율이 99%을 보이는 유효농도(EC99.9)는 모기 기피제의 농도가 30.3%일 때로 확인되었다.
2) 모기 기피제의 기피효과 지속시간.
모기 기피제의 모기 기피 지속성을 평가하기 위해 모기 기피제 처리 후 1시간 간격으로 기피율을 측정하였다. 모기 기피제의 농도는 선행된 실험에서 95% 이상의 기피율을 보일 것으로 계산된 것으로 선정하였다. 따라서 빨간집모기는 33.3% 농도의 기피제로 암컷 200마리에 대하여 실험하였고, 흰줄숲모기는 30% 농도의 기피제로 50마리에 대하여 실시하였다.
실험 결과는 도 10에 도시된 바와 같으며, 모기 기피제 처리 직후 기피율은 빨간집모기가 97.2%, 흰줄숲모기는 90.3% 였다. 그리고 3시간째 기피율이 빨간집모기는 13.3% 였고 흰줄숲모기는 0.5% 였다.
도 10에 도시된 바와 같이, 모기 두 종 모두 처리 직후에는 기피율이 90%를 넘었으나, 처리 후 1시간이 지나면 기피율이 20% 이하로 떨어졌다. 시간별 모기 기피율 차이를 95% 신뢰한계에서 Duncan's Multiple Range Test로 분석한 결과, 빨간집모기는 모기 기피제 처리 직후의 모기 기피율이 1, 2, 3시간째 모기 기피율에 비해 높지만 1, 2, 3시간 사이의 모기 기피율은 차이가 없었다. 흰줄숲모기는 모기 기피제 처리 직후의 모기 기피율이 1시간 이후의 기피율보다 높고 1시간째의 모기 기피율이 2시간째의 기피율보다 높았으나, 2, 3시간 사이의 모기 기피율은 차이가 없었다.
도 11은 본 실시예에 따라 생성된 모기 기피제를 피험자의 피부에 도포하였을 때 피부 안정성 및 피부 진정효과에 대한 실험 이미지를 도시한다.
시험일로부터 6개월 내에 피부질환을 겪지 않았고, 피부 미용을 위한 시술을 받지 않은 19세 내지 60세의 피험자를 대상으로 시행되었으며, 도 11에 제시된 이미지는 Antera 3D 장비에 의해 촬상되었다.
실험 방법은 피험자의 팔둑에 물리적인 자극을 주어 홍반이 발생하도록 한 뒤, 피험자의 팔둑의 1㎠ 면적당 2ml의 모기 기피제를 도포하고 그 결과를 촬영하였다.
실험의 공정성을 위해 피험자의 양측 팔둑 중 어느 일 측에는 모기 기피제를 도포하여 시험군으로 하고, 다른 팔둑에는 모기 기피제를 도포하지 않는 대조군으로 하였다.
즉, 모기 기피제를 도포 하였을때와 도포하지 않았을 때의 피험자 반응성이 동일한 동일 피험자의 결과를 이용한 것이다. 본 실험은 총 22명을 대상으로 진행되었으며, 본 출원인은 그중 대표적인 이미지를 제시하였다.
도 11을 참조하면, 피험자의 시험군과 대조군을 살펴보면, 시험군과 대조군에 물리적 자극을 주어 팔둑에 붉은 빛(홍반)을 띄도록 한다. 도 11에서, 시험군의 이미지를 살펴보면 "물리적 자극 유발전" 항목의 이미지는 피험자에게 물리적 자극을 가하기 이전의 Antera 3D 이미지를 나타내고, "물리적 자극 유발 후" 항목은 피험자에게 물리적 자극을 가한 이후의 Antera 3D 이미지를 나타내며, "시험제품 1회 사용후" 항목은 본 실시예에 따른 모기 기피제를 1㎠당 2ml를 도포하고, 6시간 지난 후의 이미지를 나타낸다.
도 11에 도시된 바와 같이 물리적 자극 후 대조군은 본 실시예에 따른 모기 기피제를 도포하지 않은 바, 피부의 진정 효과가 거의 없고 피부색 붉은기(Redness average)에는 큰 변화가 없음을 볼 수 있다.
반면, 시험군은 본 실시예에 따른 모기 기피제를 도포한 후, 피부색 붉은기(Redness average)가 감소하는 것을 볼 수 있다. 총 22명의 피험자 모두 피부색 붉은기(Redness average)가 개선되었으며, 최저 9.29% 부터 최대 51.3%까지 개선되는 것이 관찰되었다.
또한 모기 기피제를 도포 후, 24시간이 지나고 피부에 부작용이 발생한 피험자는 없었다.
이는 본 실시예에 따른 모기 기피제가 천연유래 물질로 구성되고 33%의 농도를 적정 농도로서 사용하는데 따른다.
실험 2를 통해 실시예에 따른 모기 기피제는 인체에 무해하며, 부작용을 유발하지 않으면서도 피부 진정효과를 얻는 것이 관찰됨을 알 수 있다.
본 실시예 및 본 명세서에 첨부된 도면은 본 발명에 포함되는 기술적 사상의 일부를 명확하게 나타내고 있는 것에 불과하며, 본 발명의 명세서 및 도면에 포함된 기술적 사상의 범위 내에서 당업자가 용이하게 유추할 수 있는 다양한 변형 예와 구체적인 실시예는 모두 본 발명의 권리범위에 포함되는 것이 자명하다고 할 것이다.

Claims (7)

  1. 육계, 사인, 국화, 배초향, 백지 뿌리, 육두구, 박하 및 회향을 각각 100에서 500 중량부 범위 내에서 혼합하여 혼합물을 형성하고,
    70 내지 95% 농도의 에탄올 100-700 중량부를 용매로 하여 상기 혼합물 100 중량부를 혼합하여 혼합액을 생성 후,
    상기 혼합액을 45℃ 내지 55℃의 온도 분위기로 저온 가열 하여 파촐리 알콜, 멘솔, 및 플라보노이드 중 적어도 하나의 휘발성 유효성분의 휘발을 억제하고, 상기 저온 가열된 혼합액에 700khz 내지 1400khz의 주파수 대역의 초음파를 24시간 내지 96시간 동안 가하는 저온 초음파 추출법을 적용하여 상기 육계, 상기 사인, 상기 국화, 상기 배초향, 상기 백지 뿌리, 상기 육두구, 상기 박하 및 상기 회향 6가지 천연성분의 유효성분을 상기 저온 초음파 추출법의 단일 공정으로 추출하고 이를 통해 상기 유효성분의 균일성 및 양산성을 확보하며, 상기 유효 성분 추출물은, 25% 내지 85% 에탄올, 정제수 및 이들의 혼합물 중 어느 하나와의 혼합을 통해 농도가 희석되는 것을 특징으로 하는 모기 기피제 조성물.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 육계, 사인, 국화, 배초향, 백지 뿌리, 육두구, 박하 및 회향을 각각 100에서 500 중량부 중 어느 하나로 하는 혼합물을 생성하는 단계;
    70 내지 95% 농도의 에탄올 100-700 중량부를 용매로 하여 상기 혼합물 100 중량부를 혼합하여 혼합액을 생성하는 단계; 및
    상기 혼합액을 45℃ 내지 55℃의 온도 분위기로 저온 가열 하여 파촐리 알콜, 멘솔, 및 플라보노이드 중 적어도 하나의 휘발성 유효성분의 휘발을 억제하고,
    상기 육계, 상기 사인, 상기 국화, 상기 배초향, 상기 백지 뿌리, 상기 육두구, 상기 박하 및 상기 회향 6가지 천연성분의 유효성분을 상기 저온 초음파 추출법의 단일 공정으로 추출하여 상기 유효성분의 균일성 및 양산성을 확보하기 위해, 상기 저온 가열된 혼합액에 700khz 내지 1400khz의 주파수 대역의 초음파를 24시간 내지 96시간 동안 가하는 저온 초음파 추출을 통해 유효성분을 추출하는 단계; 및
    상기 유효 성분을 추출하는 단계 이후, 25% 내지 85% 에탄올, 정제수 및 이들의 혼합물 중 어느 하나와의 혼합을 통해 농도를 희석하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 모기 기피제 조성물의 제조방법.
  6. 삭제
  7. 삭제
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