KR102507012B1 - 운송 수단용 전고체 전지 - Google Patents

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Abstract

운송 수단용 전고체 전지는 캐소드, 상기 캐소드 상에 제공되는 고체 전해질층, 및 상기 고체 전해질층 상에 제공되는 애노드를 포함한다. 상기 고체 전해질층은 고체 전해질, 및 부도체인 세라믹을 포함한다.

Description

운송 수단용 전고체 전지{ALL SOLID CELL FOR VEHICLE}
본 발명은 운송 수단용 전고체 전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 높은 에너지 밀도를 가지면서, 안정한 운송 수단용 전고체 전지에 관한 것이다.
스마트폰 및 소형 전자 기기의 보급으로 인하여 이들의 소형 전원으로서 리튬 이차 전지의 개발이 진행되어 왔으며, 전기 운송 수단의 발전에 따라 리튬 이차 전지의 수요도 증가하고 있는 추세이다.
리튬 이차 전지는 리튬 이온을 주고 받을 수 있는 양극, 음극 소재와 리튬 이온의 수송을 담당하는 전해질로 구성되어 있다. 일반적인 리튬 이차 전지는 전해질로서 유기 용매에 리튬염을 용해시킨 액체 전해질을 사용하고 있으며, 단락방지를 목적으로 양극과 음극의 물리적인 접촉을 막기 위한 유기 섬유로 구성된 분리막을 함께 사용하고 있다. 가연성이 있는 유기 용매를 전해질 용매로 사용하였기 때문에 물리적인 파손으로 인한 단락 발생시 화재 및 폭발의 가능성이 높으며 실제로 다수의 사고가 발생하고 있다.
전고체 전지는 가연성의 액체 전해질을 고체 전해질로 대체한 전지이다. 다만 전고체 전지 역시, 일정 이상의 높은 에너지 밀도를 갖는 경우, 안정성이 떨어져 열 확산, 발연, 열에 의한 폭발 등이 발생하는 문제점이 있다.
한국등록특허 제10-0652324호
본 발명의 목적은 높은 에너지 밀도를 가지면서, 안정한 운송 수단용 전고체 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 운송 수단용 전고체 전지는 캐소드, 상기 캐소드 상에 제공되는 고체 전해질층, 및 상기 고체 전해질층 상에 제공되는 애노드를 포함한다. 상기 고체 전해질층은 고체 전해질, 및 부도체인 세라믹을 포함한다.
상기 고체 전해질층은 상기 캐소드 상에 제공되고, 상기 고체 전해질을 포함하고, 상기 세라믹을 포함하지 않는 제1 고체 전해질층, 및 상기 제1 고체 전해질층 상에 제공되고, 상기 고체 전해질 및 상기 세라믹을 포함하는 복합 전해질층을 포함할 수 있다.
상기 고체 전해질층은 상기 캐소드 상에 제공되고, 상기 고체 전해질 및 상기 세라믹을 포함하는 복합 전해질층, 및 상기 복합 전해질층 상에 제공되고, 상기 고체 전해질을 포함하고, 상기 세라믹을 포함하지 않는 제1 고체 전해질층을 포함할 수 있다.
상기 고체 전해질층은 상기 캐소드 상에 제공되고, 상기 고체 전해질 및 상기 세라믹을 포함하는 복합 전해질층, 및 상기 복합 전해질층을 둘러싸고, 상기 고체 전해질을 포함하고, 상기 세라믹을 포함하지 않는 코팅층을 포함할 수 있다.
상기 코팅층은 상기 캐소드 및 상기 복합 전해질층 사이에 제공되는 하부 코팅층, 상기 애노드 및 상기 복합 전해질층 사이에 제공되는 상부 코팅층, 상기 복합 전해질층의 일 측면에 접촉하고, 상기 하부 코팅층 및 상기 상부 코팅층 각각과 연결되는 제1 측부 코팅층, 및 상기 복합 전해질층의 타 측면에 접촉하고, 상기 제1 측부 코팅층과 이격되고, 상기 하부 코팅층 및 상기 상부 코팅층 각각과 연결되는 제2 측부 코팅층을 포함할 수 있다.
상기 고체 전해질의 중량 및 상기 세라믹의 중량의 비는 1:0.5 내지 1:5인 것인 것일 수 있다.
단면상에서, 상기 고체 전해질의 입도 및 상기 세라믹의 입도의 비는 1:1 내지 1:10인 것일 수 있다.
상기 고체 전해질의 입도는 0.1 내지 10 ㎛ 인 것일 수 있다.
상기 세라믹의 입도는 0.01 내지 5 ㎛ 인 것일 수 있다.
상기 고체 전해질은 Li3-N, LiSiCON, LiPON, Thio-LiSiCON, Li2S, Li2S-P2S5, Li2S-SiS2, Li2S-GeS2, Li2S-B2S5, Li2S-Al2S5, 및 아지로다이트(Argyrodite)계 황화물 고체 전해질 중 적어도 하나를 포함하는 것일 수 있다.
상기 세라믹은 알루미나(Alumina), 지르코늄 디옥사이드(Zirconium dioxide, ZrO2) 및 수산화 마그네슘(magnesium hydroxide, Mg(OH)2) 중 적어도 하나를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 운송 수단용 전고체 전지에 의하면, 높은 에너지 밀도를 가지면서, 안정한 운송 수단용 전고체 전지를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지의 개략적인 단면도이다.
도 2a, 도 2b, 도 2c, 및 도 2d 각각은 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지에 포함되는 고체 전해질층의 개략적인 단면도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 고체 전해질층에 포함되는 복합 전해질층을 상부에서 보았을 때, 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 4a는 본 발명의 일 실시예에 따른 고체 전해질층에 포함되는 고체 전해질의 개략적인 단면도이다.
도 4b는 본 발명의 일 실시예에 따른 고체 전해질층에 포함되는 세라믹의 개략적인 단면도이다.
이상의 본 발명의 목적들, 다른 목적들, 특징들 및 이점들은 첨부된 도면과 관련된 이하의 바람직한 실시예들을 통해서 쉽게 이해될 것이다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 통상의 기술자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다.
각 도면을 설명하면서 유사한 참조부호를 유사한 구성요소에 대해 사용하였다. 첨부된 도면에 있어서, 구조물들의 치수는 본 발명의 명확성을 위하여 실제보다 확대하여 도시한 것이다. 제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하부에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다.
이하에서는 본 발명의 일 실시예에 따른 운송 수단용 전고체 전지에 대하여 설명한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지의 개략적인 단면도이다.
도 1을 참조하면, 전고체 전지(SC)는 캐소드(100), 고체 전해질층(200) 및 애노드(300)를 포함한다. 도 1에서는 캐소드(100), 고체 전해질층(200) 및 애노드(300) 각각의 두께가 동일한 것을 예를 들어 도시하였으나, 이에 한정하는 것은 아니고, 캐소드(100), 고체 전해질층(200) 및 애노드(300) 각각의 두께 중 적어도 하나는 상이할 수 있다. 예를 들어, 캐소드(100) 및 애노드(300)의 두께는 동일하고, 고체 전해질층(200)의 두께는 캐소드(100) 및 애노드(300) 각각의 두께보다 두꺼운 것일 수 있다.
전고체 전지(SC)에서는 전기 화학 반응이 발생한다. 전고체 전지(SC)의 산화극인 애노드(300)에 공급된 수소가 수소 이온(Proton)과 전자(Electron)로 분리된 후, 수소 이온은 고체 전해질층(200)을 통해 환원극인 캐소드(100) 쪽으로 이동하고, 전자는 외부 회로를 통해 캐소드(100)로 이동하게 된다. 이에 따라 캐소드(100)에서 산소 분자, 수소 이온 및 전자가 함께 반응하여 전기와 열을 생성된다. 고체 전해질층(200)은 캐소드(100) 상에 제공된다. 고체 전해질층(200)은 캐소드(100) 및 애노드(300) 사이에 제공된다. 애노드(300)는 고체 전해질층(200) 상에 제공된다. 고체 전해질층(200)은 캐소드(100) 및 애노드(300) 각각과 접촉한다.
전고체 전지(SC)는 운송 수단의 에너지원으로 사용될 수 있다. 운송 수단이란 물건, 사람 등의 운송을 위해 사용되는 수단을 의미하는 것일 수 있다. 운송 수단은 예를 들어 육상 운송 수단, 해상 운송 수단, 천상 운송 수단을 포함한다. 육상 운송 수단은 예를 들어, 승용차, 승합차, 트럭, 트레일러 트럭, 및 스포츠카 등을 포함하는 자동차, 자전거, 오토바이, 기차 등을 포함할 수 있다. 해상 운송 수단은 예를 들어, 배, 잠수함 등을 포함할 수 있다. 천상 운송 수단은 예를 들어 비행기, 헹글라이더, 열기구, 헬리콥터, 드론 등의 소형 비형체를 포함하는 것일 수 있다.
도 2a, 도 2b, 도 2c, 및 도 2d 각각은 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지에 포함되는 고체 전해질층의 개략적인 단면도이다. 도 2b 및 도 2c에서는 복합 전해질층과 제1 고체 전해질층의 두께가 동일한 것을 예를 들어 도시하였으나, 이에 한정하는 것은 아니고, 복합 전해질층의 두께 및 제1 고체 전해질층의 두께는 서로 상이한 것일 수 있다. 예를 들어, 복합 전해질층의 두께는 제1 고체 전해질층의 두께보다 두꺼운 것일 수 있다. 에를 들어, 복합 전해질층의 두께는 제1 고체 전해질층의 두께보다 얇은 것일 수 있다.
도 2a, 도 2b, 도 2c, 및 도 2d를 참조하면, 고체 전해질층(200)은 고체 전해질(201) 및 세라믹(202)을 포함한다. 고체 전해질(201) 및 세라믹(202) 각각에 대해서는 보다 구체적으로 후술한다.
도 2a를 참조하면, 고체 전해질층(200)은 고체 전해질(201) 및 세라믹(202)을 모두 포함하는 하나의 단일층일 수 있다. 도 2b, 도 2c, 및 도 2d를 참조하면, 고체 전해질층(200)은 복수의 층들로 구성될 수 있다.
도 2b를 참조하면, 고체 전해질층(200)은 제1 고체 전해질층(210) 및 복합 전해질층(220)을 포함한다. 제1 고체 전해질층(210)은 캐소드(100) 상에 제공된다. 제1 고체 전해질층(210)은 고체 전해질(201)을 포함한다. 제1 고체 전해질층(210)은 세라믹(202)을 포함하지 않는다.
복합 전해질층(220)은 제1 고체 전해질층(210) 상에 제공된다. 복합 전해질층(220)은 고체 전해질(201) 및 세라믹(202)을 포함한다.
도 2c를 참조하면, 고체 전해질층(200)은 복합 전해질층(210) 및 제1 고체 전해질층(220)을 포함한다. 복합 전해질층(210)은 캐소드(100) 상에 제공된다. 복합 전해질층(210)은 고체 전해질(201) 및 세라믹(202)을 포함한다. 제1 고체 전해질층(220)은 복합 전해질층(210) 상에 제공된다. 제1 고체 전해질층(220)은 고체 전해질(201)을 포함한다. 제1 고체 전해질층(220)은 세라믹(202)을 포함하지 않는다.
도 2d를 참조하면, 고체 전해질층(200)은 복합 전해질층(210) 및 코팅층(231, 232, 233, 234)을 포함한다. 도 2d에서는 코팅층(231, 232, 233, 234)에 포함되는 고체 전해질을 표시하지 않았으나, 도 2d의 코팅층(231, 232, 233, 234)은 도 2b 및 도 2c 각각의 제1 고체 전해질층과 동일한 조성을 갖는 것일 수 있다. 또한, 도 2d에서는 코팅층(231, 232, 233, 234)의 두께가 복합 전해질층(210)의 두께보다 얇은 것을 예시적으로 도시하였으나, 이에 한정하는 것은 아니고, 코팅층(231, 232, 233, 234)의 두께는 복합 전해질층(210)의 두께와 동일한 것일 수 있다. 또한, 코팅층(231, 232, 233, 234)의 두께는 복합 전해질층(210)의 두께보다 두꺼운 것일 수도 있다.
복합 전해질층(210)은 캐소드(100) 상에 제공된다. 복합 전해질층(210)은 고체 전해질(201) 및 세라믹(202)을 포함한다. 코팅층(231, 232, 233, 234)은 복합 전해질층(210)을 둘러싼다. 코팅층(231, 232, 233, 234)은 고체 전해질(201)을 포함한다. 코팅층(231, 232, 233, 234)은 세라믹(202)을 포함하지 않는다.
코팅층(231, 232, 233, 234)은 하부 코팅층(231), 상부 코팅층(232), 제1 측부 코팅층(233), 및 제2 측부 코팅층(234)을 포함한다. 하부 코팅층(231)은 캐소드(100) 및 복합 전해질층(210) 사이에 제공된다. 상부 코팅층(232)은 애노드(300) 및 복합 전해질층(210) 사이에 제공된다. 제1 측부 코팅층(233)은 복합 전해질층(210)의 일 측면에 접촉한다. 제1 측부 코팅층(233)은 하부 코팅층(231) 및 상부 코팅층(232) 각각과 연결된다. 제2 측부 코팅층(234)은 복합 전해질층(210)의 타 측면에 접촉한다. 제2 측부 코팅층(234)은 제1 측부 코팅층(233)과 이격된다. 제2 측부 코팅층(234)은 하부 코팅층(231) 및 상부 코팅층(232) 각각과 연결된다.
고체 전해질(201)은 무기계 고체 전해질인 것일 수 있다. 고체 전해질(201)은 예를 들어, Li3-N, LiSiCON, LiPON, Thio-LiSiCON, Li2S, Li2S-P2S5, Li2S-SiS2, Li2S-GeS2, Li2S-B2S5, Li2S-Al2S5, 및 아지로다이트(Argyrodite)계 황화물 고체 전해질 중 적어도 하나를 포함하는 것일 수 있다. "A-B"는 화합물 내에 A 및 B 각각을 포함하고, A 중 적어도 일부는 B의 적어도 일부와 화학 결합하고 있는 것을 의미하는 것일 수 있다. "~"계는 화합물 내에 "~"에 해당하는 화합물 또는 "~"의 유도체을 포함하는 것을 의미하는 것일 수 있다. "유도체"는 특정 화합물을 모체로, 작용기의 도입, 산화, 환원, 원자의 치환 등등 모체의 구조와 성질을 변하지 않는 한도에서 변한 화합물을 의미한다.
세라믹(202)은 부도체인 것일 수 있다. 세라믹(202)은 알루미나(Alumina), 지르코늄 디옥사이드(Zirconium dioxide, ZrO2) 및 수산화 마그네슘(magnesium hydroxide, Mg(OH)2) 중 적어도 하나를 포함하는 것일 수 있다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 고체 전해질층에 포함되는 복합 전해질층을 상부에서 보았을 때, 개략적으로 나타낸 단면도이다. "상부에서 보았을 때"는 애노드(도 1의 300)에서 캐소드(도 1의 100) 방향으로 지면과 수직하게 보는 것을 의미하는 것을 의미할 수 있다.
도 3을 참조하면, 예를 들어, 상부에서 보았을 때, 서로 인접하는 4개의 고체 전해질(201)들 사이에, 9개의 세라믹(202)들이 서로 인접하여 배치될 수 있다. 다만 이는 예시적인 배치관계를 나타낸 것으로, 고체 전해질(201) 및 세라믹(202)은 복합 전해질층 내에서 다양하게 배치될 수 있다.
도 1 및 도 3을 참조하면, 고체 전해질(201)의 중량 및 세라믹(202)의 중량의 비는 1:0.5 내지 1:5인 것인 것일 수 있다. 중량은 무게를 의미하는 것일 수 있다. 고체 전해질(201)의 중량 및 세라믹(202)의 중량의 비가 1:0.5 미만이면, 전고체 전지(SC) 내에서 관통 또는 쇼트가 발생할 때, 열 확산을 방지하는 효과가 떨어져, 안정성 향상 효과가 미미할 수 있고, 고체 전해질(201)의 중량 및 세라믹(202)의 중량의 비가 1:5 초과이면, 고체 전해질층(200)의 이온 전도도가 떨어져, 전고체 전지(SC)의 충방전 용량이 떨어질 수 있다.
도 4a는 본 발명의 일 실시예에 따른 고체 전해질층에 포함되는 고체 전해질의 개략적인 단면도이다. 도 4b는 본 발명의 일 실시예에 따른 고체 전해질층에 포함되는 세라믹의 개략적인 단면도이다.
도 4a 및 도 4b를 참조하면, 단면상에서, 고체 전해질(201)의 입도(R) 및 세라믹(202)의 입도(r)의 비는 1:1 내지 1:10인 것일 수 있다. 고체 전해질(201)의 입도(R) 및 세라믹(202)의 입도(r)의 비가 1:1 미만이면 전고체 전지(SC) 내에서 관통 또는 쇼트가 발생할 때, 열 확산을 방지하는 효과가 떨어져 안정성 향상 효과가 미미할 수 있고, 1:10을 초과이면 고체 전해질층(200)의 이온 전도도가 떨어져 셀 성능이 열화될 수 있다.
고체 전해질(201)의 입도(R)는 0.1 내지 10 ㎛ 인 것일 수 있다. 고체 전해질(201)의 입도(R)는 예를 들어, 평균 입자경 D50으로 측정한 것일 수 있다. 고체 전해질(201)의 입도(R)가 0.1 ㎛ 미만이면, 슬러리 제작 및 균일한 전지 성능의 구현이 어렵고, 10 ㎛ 초과이면, 합제의 공극율이 커져서 이온전도도가 하락할 수 있는바 전지 성능이 떨어질 수 있다.
세라믹(202)의 입도(r)는 0.01 내지 5 ㎛ 인 것일 수 있다. 세라믹(202)의 입도(r)는 예를 들어, 평균 입자경 D50으로 측정한 것일 수 있다. 세라믹(202)의 입도(r)가 0.01 ㎛ 미만이면, 슬러리 제작이 어렵고 균일하게 분포시키는 것이 쉽지 않아 안전성 향상의 효과가 미미할 수 있고, 5 ㎛ 초과이면, 고체전해질층에의 충진율이 저하되어 이온 전도도가 떨어질 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지는 종래의 전고체 전지와 달리, 고체 전해질층에 세라믹을 포함하여, 높은 이온 전도도를 가져, 높은 에너지 밀도를 가지면서도, 안정성이 우수하다. 이에 따라, 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지는 운송 수단의 에너지원으로 사용하기 적합하다.
이상, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 설명하였지만, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적인 특징으로 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예는 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.
SC: 전고체 전지 100: 캐소드
200: 고체 전해질층 201: 고체 전해질
202: 세라믹 300: 애노드

Claims (11)

  1. 캐소드;
    상기 캐소드 상에 제공되는 고체 전해질층; 및
    상기 고체 전해질층 상에 제공되는 애노드;를 포함하고,
    상기 고체 전해질층은
    고체 전해질; 및
    부도체인 세라믹;을 포함하고,
    상기 고체 전해질층은
    상기 캐소드 상에 제공되고, 상기 고체 전해질 및 상기 세라믹을 포함하는 복합 전해질층; 및
    상기 복합 전해질층을 둘러싸고, 상기 고체 전해질을 포함하고, 상기 세라믹을 포함하지 않는 코팅층;을 포함하는 것인 운송 수단용 전고체 전지.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 제1항에 있어서,
    상기 코팅층은
    상기 캐소드 및 상기 복합 전해질층 사이에 제공되는 하부 코팅층;
    상기 애노드 및 상기 복합 전해질층 사이에 제공되는 상부 코팅층;
    상기 복합 전해질층의 일 측면에 접촉하고, 상기 하부 코팅층 및 상기 상부 코팅층 각각과 연결되는 제1 측부 코팅층; 및
    상기 복합 전해질층의 타 측면에 접촉하고, 상기 제1 측부 코팅층과 이격되고, 상기 하부 코팅층 및 상기 상부 코팅층 각각과 연결되는 제2 측부 코팅층;을 포함하는 운송 수단용 전고체 전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 고체 전해질의 중량 및 상기 세라믹의 중량의 비는
    1:0.5 내지 1:5인 것인 운송 수단용 전고체 전지.
  7. 제1항에 있어서,
    단면상에서,
    상기 고체 전해질의 입도 및 상기 세라믹의 입도의 비는
    1:1 내지 1:10인 것인 운송 수단용 전고체 전지.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 고체 전해질의 입도는
    0.1 내지 10 ㎛ 인 것인 운송 수단용 전고체 전지.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 세라믹의 입도는
    0.01 내지 5 ㎛ 인 것인 운송 수단용 전고체 전지.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 고체 전해질은
    Li3-N, LiSiCON, LiPON, Thio-LiSiCON, Li2S, Li2S-P2S5, Li2S-SiS2, Li2S-GeS2, Li2S-B2S5, Li2S-Al2S5, 및 아지로다이트(Argyrodite)계 황화물 고체 전해질 중 적어도 하나를 포함하는 것인 운송 수단용 전고체 전지.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 세라믹은
    알루미나(Alumina), 지르코늄 디옥사이드(Zirconium dioxide, ZrO2) 및 수산화 마그네슘(magnesium hydroxide, Mg(OH)2) 중 적어도 하나를 포함하는 것인 운송 수단용 전고체 전지.
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