KR102378995B1 - Manufacturing Process of Battery Separator Having Withstand Voltage Defect Detection - Google Patents

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Abstract

본 발명은 본원 발명은 차전지에 사용되는 분리막, 특히 무기물이 코팅된 분리막을 연속적으로 평가하여 이상이 있는 부위를 보강하거나, 표시하여 스택/폴딩과 같은 전극 제조에 효율적으로 사용할 수 있는 장점이 있다.The present invention has the advantage that it can be efficiently used in electrode manufacturing such as stacking/folding by continuously evaluating a separator used for a secondary battery, particularly a separator coated with an inorganic material, to reinforce or display an abnormal area. .

Description

분리막 내전압 불량 검출법을 포함하는 전지 분리막의 제조방법{Manufacturing Process of Battery Separator Having Withstand Voltage Defect Detection}Manufacturing Process of Battery Separator Having Withstand Voltage Defect Detection

본 발명은 전지 분리막 내전압 불량 검출법을 포함하는 전지 분리막의 제조방법에 관한 것으로서, 구체적으로 전지 분리막 기재 또는 코팅된 분리막 내전압 불량을 검출하고 이를 보강하는 것을 포함하는 전지 분리막의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for manufacturing a battery separator comprising a method for detecting a defective battery separator withstanding voltage, and more particularly, to a method for manufacturing a battery separator comprising detecting and reinforcing a battery separator substrate or a coated separator with a breakdown voltage defect.

전자 부품 중 전지, 특히 이차 전지는 절연 등을 위한 소재가 많이 사용되고 있다. 가장 대표적인 것으로 분리막과 여기에 추가의 코팅층을 부여한 것 등을 들 수 있다. 분리막 또는 코팅층이 부여된 분리막 등은 통상적으로 롤 형태로 제조되어 집전체에 부가된 전극 활물질과 함께 전지의 제조에 사용된다.Among electronic components, materials for insulation and the like are widely used in batteries, particularly secondary batteries. The most typical examples include a separator and a coating layer to which an additional coating layer is provided. A separator or a separator provided with a coating layer is typically manufactured in a roll form and used in the manufacture of a battery together with an electrode active material added to a current collector.

불량이 없이 고르게 형성된 분리막은 전지의 성능을 높이는 방법에 있어서 가장 기본이 되고 있지만, 이에 대한 뚜렷한 해결책은 제시되지 않고 있다. 통상적으로 수지가 피복된 도전재 수지부의 내전압 불량을 검출하는 방법으로서 상기 재료의 도전 부재를 접지한 후 수지부 표면에 고전압을 인가하여, 불량 개소에서 발생하는 전류 변화를 검출하는 방법이 대표적인 내전압 측정에 의한 불량 개소의 측정 방법이다.A separator formed evenly without defects is the most basic method for improving the performance of a battery, but a clear solution to this is not presented. In general, as a method of detecting a failure in withstand voltage of a resin-coated conductive material, a method of detecting a current change occurring at a defective location by applying a high voltage to the surface of the resin portion after grounding the conductive member of the material is a typical method of detecting the breakdown voltage. It is a measuring method of the defective part by measurement.

특허문헌 1은 수지 피복 도전재의 수지부 및 도전부재의 두께나 폭에 관계없이 수지부의 내전압 불량을 검출할 수 있는 내전압 불량 검출 장치에 관한 것으로서 도전부재 표면에 수지가 피복된 재료에 고전압을 인가하고 전극과 도전부재 간의 누설 전류를 검출하는 장치로서 수지부를 누르는 강압력 조정 기구를 구비하였다. 상기 장치는 일방에서 가압하는 부분이 부가되었고 내전압 측정을 통해서 이상이 발생하는 부분에 대해서 보강하는 방법을 제시하지 못하고 있다.Patent Document 1 relates to a resin-coated conductive material and a device for detecting a breakdown voltage failure in a resin portion regardless of the thickness or width of the conductive member. And as a device for detecting a leakage current between the electrode and the conductive member, a force adjustment mechanism for pressing the resin part was provided. The device has a part to be pressurized from one side and does not provide a method of reinforcing the part in which an abnormality occurs through withstand voltage measurement.

특허문헌 2는 비수 전해질 전지용 분리막의 평가 방법 및 이 평가 방법에 따라 특정된 분리막을 사용한 비수전해질 전지를 제공하는 것으로서, 분리막 샘플의 양측에서 도전성 전극을 겸하는 위쪽 지그 및 도전성 전극을 겸하는 아래쪽 지그를 대향 배치시키고, 위쪽 지그 및 아래쪽 지그 사이에 압력을 인가하면서 위쪽 지그 및 아래쪽 지그 사이에 인가한 전압과 전류와의 관계를 측정함으로써 분리막을 평가한다. 이때, 분리막 샘플과 위쪽 지그 및 아래쪽 지그 사이의 한쪽 사이에 임의의 형상의 이물을 배치하면, 격리판에 대해 악영향을 주는 이물의 존재를 모방한 격리판의 평가를 실시할 수 있게 된다.Patent Document 2 provides a method for evaluating a separator for a non-aqueous electrolyte battery and a non-aqueous electrolyte battery using a separator specified according to this evaluation method, wherein an upper jig serving as a conductive electrode and a lower jig serving as a conductive electrode are opposite to each other on both sides of a separator sample The separator is evaluated by measuring the relationship between the voltage and current applied between the upper jig and the lower jig while applying pressure between the upper and lower jigs. At this time, if a foreign material of an arbitrary shape is placed between the separation membrane sample and one of the upper and lower jigs, it is possible to evaluate the separator that mimics the presence of a foreign material that adversely affects the separator.

그러나 상기 발명은 실제 현장에서 적용할 수 있는 연속 공정이 아니며, 이상이 있는 부분에 대해서 보강할 수 있는 방법이 제시되지 않았다.However, the invention is not a continuous process that can be applied in the actual field, and a method for reinforcing an abnormal part is not presented.

특허문헌 3은 전기적 단락의 결함을 검지할 수 있는, 전지 검사 방법에 관한 것으로서, 양극, 분리막 및 음극이 적층된 전극 적층체와 양극에 접속된 양극 단자와 음극에 접속된 음극 단자와 금속층 및 금속층의 내측에 배치된 수지층을 포함하고 양극 단자 및 음극 단자의 일단을 외부로 돌출시킨 상태에서 전극 적층체 및 전해액을 내부에 수납해 밀봉하는 외장체를 가지는 전지 검사 방법에 있어서 외장체 내에 전극적층체를 수용하고 전해액을 주입하고 있지 않는 상태에서 양극 단자와 음극 단자 사이에 제 1 전압을 인가해 내전압 판정을 하는 제1 내전압 판정 단계와 양극 단자 또는 음극 단자와 금속층 사이에 제 1 전압보다 높은 제2 전압을 인가해 내전압 판정을 하는 제2 내전압 판정 스텝을 통해서 전극조립체의 불량을 판별하는 것이다. 상기 방법은 분리막 자체 보다는 전극조립체 전체에 대한 평가 방법이다.Patent Document 3 relates to a battery inspection method capable of detecting a defect of an electrical short, an electrode laminate in which a positive electrode, a separator and a negative electrode are stacked, a positive terminal connected to the positive electrode, a negative terminal connected to the negative electrode, a metal layer, and a metal layer In a battery inspection method having an exterior body including a resin layer disposed inside of A first withstand voltage determination step of determining the withstand voltage by applying a first voltage between the positive and negative terminals in a state in which the sieve is accommodated and no electrolyte is injected, and a first voltage higher than the first voltage between the positive terminal or the negative terminal and the metal layer. Defects in the electrode assembly are determined through the second withstand voltage determination step of determining the withstand voltage by applying the second voltage. The method is an evaluation method for the entire electrode assembly rather than the separator itself.

특허문헌 4는 분리막의 이상 부위 제거 장치 및 방법에 관한 것으로서, 이상 있는 분리막을 겹쳐서 연결하여 해당 부위의 문제를 해결하는 방법에 관한 것이다.Patent Document 4 relates to an apparatus and method for removing an abnormal part of a separation membrane, and relates to a method for solving a problem in the corresponding part by overlapping and connecting an abnormal separation membrane.

이상과 같이 이차전지에 사용되는 분리막, 특히 무기물이 코팅된 분리막을 연속적으로 평가하여 이상이 있는 부위를 보강하거나, 표시하여 스택/폴딩과 같은 전극 제조에 효율적으로 사용할 수 있는 기술은 아직까지 제시되지 않았다.As described above, a technology that can be used efficiently in electrode manufacturing such as stacking/folding by continuously evaluating separators used in secondary batteries, especially separators coated with inorganic materials, to reinforce or mark an abnormal area has not yet been proposed. didn't

일본공개특허공보 제2008-157928호Japanese Laid-Open Patent Publication No. 2008-157928 공개특허공보 제2009-0004476 호Unexamined Patent Publication No. 2009-0004476 일본공개특허공보 제2013-118122호Japanese Laid-Open Patent Publication No. 2013-118122 일본공개특허공보 제2016-157514호Japanese Laid-Open Patent Publication No. 2016-157514

본 발명은 상기와 같은 종래의 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 이차전지에 사용되는 분리막, 특히 무기물이 코팅된 분리막을 연속적으로 평가하여 이상이 있는 부위를 보강하거나, 표시하여 스택/폴딩과 같은 전극 제조에 효율적으로 사용할 수 있는 기술을 제공하는 것을 목적으로 한다.The present invention is to solve the problems of the prior art as described above, and continuously evaluates the separator used in secondary batteries, especially the separator coated with inorganic materials to reinforce or mark the abnormal area to manufacture electrodes such as stacking/folding. Its purpose is to provide technology that can be used efficiently for

상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 본원 발명의 제1양태는 a) 전지 분리막 기재 또는 코팅된 분리막을 길이 방향으로 이동하는 단계; b) 상기 이동하는 분리막 기재 또는 코팅된 분리막의 상하면 같은 위치에 상기 이동 방향과 수직인 방향으로 배치된 한쌍의 롤러 형태의 압력인가 수단에 의해서 상기 이동하는 분리막 기재 또는 코팅된 분리막에 압력을 인가하는 단계; c) 상기 압력인가 수단 사이에 고전압이 부가되게 하고, 이때의 전압 또는 전류값을 측정하는 단계; d) 상기 c) 단계에서 측정한 전압 또는 전류값이 기준 값 이상일 경우, 해당 부위를 비정상으로 표시하는 단계; e) 상기 d) 단계에서 비정상으로 표시한 부위에 대해서 분리막 기재 또는 코팅된 분리막과 동일한 재질을 잉크젯 형태로 분사 후 롤링, 압착하여 보강하는 단계;를 포함하는 분리막 내전압 측정을 포함하는 분리막의 제조 방법을 제공한다.A first aspect of the present invention for solving the above problems is a) moving the battery separator substrate or the coated separator in the longitudinal direction; b) Applying pressure to the moving separation membrane substrate or the coated separation membrane by a pressure applying means in the form of a pair of rollers arranged in the direction perpendicular to the moving direction at the same position on the upper and lower surfaces of the moving separation membrane substrate or the coated separation membrane step; c) causing a high voltage to be applied between the pressure application means, and measuring the voltage or current value at this time; d) when the voltage or current value measured in step c) is greater than or equal to the reference value, marking the corresponding part as abnormal; e) Reinforcing the separator by rolling and pressing after spraying the same material as the separator substrate or the coated separator in an inkjet form for the portion marked as abnormal in step d); Method for producing a separator including measuring the withstanding voltage of the separator comprising: provides

본원 발명에 따른 제2양태는 상기 전지 분리막 기재는 또는 코팅된 분리막은 다공성 구조로 이루어진 폴리올레핀 계열의 분리막 기재 또는 상기 다공성 구조로 이루어진 폴리올레핀 계열의 분리막 기재의 일면 이상에 배치되는 무기물 입자 및 바인더 고분자의 혼합물을 포함하는 코팅부를 포함하는 것인 분리막의 제조 방법을 제공한다.In a second aspect according to the present invention, the battery separator substrate or the coated separator is a polyolefin-based separator substrate having a porous structure or a polyolefin-based separator substrate having a porous structure disposed on one or more surfaces of inorganic particles and a binder polymer It provides a method for producing a separator comprising a coating portion containing the mixture.

본원 발명에 따른 제3양태는 상기 압력인가 수단은 압력조절 수단에 의해서 20 이상 100kgf 이하의 압력을 상기 전지 분리막 기재는 또는 코팅된 분리막에 인가하는 분리막의 제조 방법을 제공한다.A third aspect according to the present invention provides a method for manufacturing a separator in which the pressure applying means applies a pressure of 20 to 100 kgf to the battery separator substrate or the coated separator by a pressure adjusting means.

본원 발명에 따른 제4양태는 상기 압력조절 수단은 스프링으로 작동되며, 상기 한쌍의 롤러 중 하나를 통해서만 압력을 인가하는 분리막의 제조 방법을 제공한다.A fourth aspect according to the present invention provides a method for manufacturing a separation membrane in which the pressure regulating means is operated by a spring, and the pressure is applied only through one of the pair of rollers.

본원 발명에 따른 제5양태는 상기 c) 단계는 상기 한쌍의 롤러가 도전부재로 구성되어 각각 전극으로 작용하며, 상기 한쌍의 롤러 중 하나에 고전압을 부가하고 다른 하나는 접지한 상태에서 누설 전류가 발생하는지 여부를 측정하는 분리막의 제조 방법을 제공한다.In the fifth aspect according to the present invention, in step c), the pair of rollers is composed of a conductive member and each acts as an electrode, and a high voltage is applied to one of the pair of rollers and the leakage current is reduced when the other is grounded. It provides a method for manufacturing a separation membrane for measuring whether or not it occurs.

본원 발명에 따른 제6양태는 상기 고전압은 1000V이며, 상기 누설 전류는 0.5A 이상의 전류가 흐를 때 누설로 판별하는 분리막의 제조 방법을 제공한다.A sixth aspect according to the present invention provides a method of manufacturing a separator for determining that the high voltage is 1000V and the leakage current is a leakage when a current of 0.5A or more flows.

본원 발명의 제7양태는 상기 e) 단계는 상기 측정한 전압 또는 전류값이 기준 값 이상으로 나타나는 상기 이동 방향에 수직인 부분 전부에 상기 분리막 기재 또는 코팅된 분리막과 동일한 재질을 재코팅한 후 다시 압착, 롤링하여 보강하거나, 상기 e) 단계는 상기 측정한 전압 또는 전류값이 기준 값 이상으로 나타나는 상기 이동 방향에 수직인 부분 전부를 제거하는 것인 분리막의 제조 방법을 제공한다.In the seventh aspect of the present invention, in step e), the same material as the separator substrate or the coated separator is re-coated on all portions perpendicular to the moving direction in which the measured voltage or current value is greater than or equal to the reference value. Reinforcement by compression, rolling, or step e) provides a method of manufacturing a separator that removes all of the portions perpendicular to the movement direction in which the measured voltage or current value is greater than a reference value.

본원 발명의 제8양태는 상기 무기물 입자는 (a) 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자, (b) 압전성(piezoelectricity)을 갖는 무기물 입자 및 (c) 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상인 분리막의 제조 방법을 제공한다.In an eighth aspect of the present invention, the inorganic particles are selected from the group consisting of (a) inorganic particles having a dielectric constant of 5 or more, (b) inorganic particles having piezoelectricity, and (c) inorganic particles having lithium ion transport ability. Provided is a method for manufacturing one or more separation membranes.

본원 발명의 제9양태는 상기 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자(a)는 SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, TiO2 또는 SiC이며; 상기 압전성을 갖는 무기물 입자(b)는 일정 압력 인가시 입자의 양쪽면 간에 발생되는 양 전하 및 음전하로 인해 전위차가 형성되는 것으로, BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3 (PZT), Pb1-xLaxZr1-yTiyO3 (PLZT), Pb(Mg1/3Nb2/3)O3 -PbTiO3 (PMN-PT), hafnia (HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, TiO2, SiC 또는 이들의 혼합체로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상이며, 및 상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자(c)는 리튬 원소를 함유하되, 리튬을 저장하지 않고 리튬 이온을 이동시키는 것으로, 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0<x<2, 0<y<3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트 (LixAlyTiz(PO4)3, 0<x<2, 0<y<1, 0<z<3), 14Li2O-9Al2O3 -38TiO2 -39P2O5와 같은 (LiAlTiP)xOy 계열 glass(0<x<4, 0<y<13), 리튬란탄티타네이트 (LixLayTiO3, 0<x<2, 0<y<3), Li3.25Ge0.25P0.75S4와 같은 리튬게르마니움티오포스페이트 (LixGeyPzSw, 0<x<4, 0<y<1, 0<z<1, 0<w<5), Li3N와 같은 리튬나이트라이드 (LixNy, 0<x<4, 0<y<2), Li3PO4 -Li2S-SiS2와 같은 SiS2 계열 glass(LixSiySz, 0<x<3, 0<y<2, 0<z<4), LiI-Li2S-P2S5와 같은 P2S5 계열 glass(LixPySz, 0<x<3, 0<y< 3, 0<z<7) 또는 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 분리막의 제조 방법을 제공한다.In a ninth aspect of the present invention, the inorganic particles (a) having a dielectric constant of 5 or more are SrTiO 3 , SnO 2 , CeO 2 , MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO 2 , Y 2 O 3 , Al 2 O 3 , TiO 2 or SiC; In the inorganic particles (b) having piezoelectricity, a potential difference is formed due to positive and negative charges generated between both surfaces of the particles when a predetermined pressure is applied, BaTiO 3 , Pb(Zr,Ti)O 3 (PZT), Pb 1 -x La x Zr 1-y Ti y O 3 (PLZT), Pb(Mg 1/3 Nb 2/3 )O 3 - PbTiO 3 (PMN-PT), hafnia (HfO 2 ), SrTiO 3 , SnO 2 , CeO 2 , MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO 2 , Y 2 O 3 , Al 2 O 3 , TiO 2 , SiC or at least one selected from the group consisting of mixtures thereof, and having the lithium ion transport ability The inorganic particle (c) contains lithium element, but moves lithium ions without storing lithium, lithium phosphate (Li 3 PO 4 ), lithium titanium phosphate (Li x Ti y (PO 4 ) 3 , 0<x <2, 0<y<3), lithium aluminum titanium phosphate (Li x Al y Ti z (PO 4 ) 3 , 0<x<2, 0<y<1, 0<z<3), 14Li 2 O - 9Al 2 O 3 - 38TiO 2 - 39P 2 O 5 such as (LiAlTiP) x O y series glass (0<x<4, 0<y<13), lithium lanthanide (Li x La y TiO 3 , 0<x<2,0<y<3), lithium germanium thiophosphate such as Li 3.25 Ge 0.25 P 0.75 S 4 (Li x Ge y P z S w , 0<x<4, 0<y<1, 0 <z<1, 0<w<5), lithium nitride such as Li 3 N (Li x N y , 0<x<4, 0<y<2), Li 3 PO 4 - Li 2 S - SiS 2 SiS 2 series glass such as Li x Si y S z , 0<x<3, 0<y<2, 0<z<4), P 2 S 5 series glass such as LiI-Li 2 SP 2 S 5 ( Li x P y S z , selected from the group consisting of 0<x<3, 0<y<3, 0<z<7) or mixtures thereof Provided is a method for manufacturing one or more separation membranes.

본원 발명의 제10양태는 상기 바인더 고분자는 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 (polyvinylidenefluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluorideco-trichloroethylene), 폴리메틸메타클릴레이트 (polymethylmethacrylate), 리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리이미드 (polyimide), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트(cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 풀루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose) 및 폴리비닐알코올 (polyvinylalcohol)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 분리막의 제조 방법을 제공한다.In a tenth aspect of the present invention, the binder polymer is polyvinylidene fluoride-hexafluoropropylene (polyvinylidenefluoride-co-hexafluoropropylene), polyvinylidene fluoride-trichloroethylene (polyvinylidene fluorideco-trichlorethylene), polymethyl Methacrylate (polymethylmethacrylate), lyacrylonitrile (polyacrylonitrile), polyvinylpyrrolidone (polyvinylpyrrolidone), polyvinylacetate (polyvinylacetate), ethylene vinyl acetate copolymer (polyethylene-co-vinyl acetate), polyimide (polyimide) ), polyethylene oxide, cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate, cyanoethylpullulan, cyanoethylpoly 1 selected from the group consisting of vinyl alcohol (cyanoethylpolyvinylalcohol), cyanoethylcellulose (cyanoethylcellulose), cyanoethylsucrose, pullulan, carboxyl methyl cellulose and polyvinylalcohol It provides a method for producing a separation membrane of more than one species.

본원 발명의 제11양태는 상기 폴리올레핀 계열 분리막 기재의 성분은 고밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 선형저밀도 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 분리막의 제조 방법을 제공한다.An eleventh aspect of the present invention provides a method for producing a separator wherein the component of the polyolefin-based separator substrate is at least one selected from the group consisting of high-density polyethylene, low-density polyethylene, linear low-density polyethylene, ultra-high molecular weight polyethylene, and polypropylene.

본원 발명의 제12양태는 본원 제조 방법에 의해서 제조된 분리막을 포함하는 이차전지을 제공한다.A twelfth aspect of the present invention provides a secondary battery including a separator manufactured by the manufacturing method of the present invention.

이상에서 설명한 바와 같이, 본원 발명은 차전지에 사용되는 분리막, 특히 무기물이 코팅된 분리막을 연속적으로 평가하여 이상이 있는 부위를 보강하거나, 표시하여 스택/폴딩과 같은 전극 제조에 효율적으로 사용할 수 있는 장점이 있다.As described above, the present invention continuously evaluates a separator used in a secondary battery, particularly a separator coated with inorganic materials, to reinforce or mark an abnormal area, which can be efficiently used in electrode manufacturing such as stacking/folding. There are advantages.

도 1은 본 발명에 사용되는 내전압 측정 및 보강 장치의 개략도이다.1 is a schematic diagram of a withstand voltage measurement and reinforcement device used in the present invention.

이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, although described with reference to the drawings according to an embodiment of the present invention, this is for easier understanding of the present invention, and the scope of the present invention is not limited thereto.

도1에 기재된 장치를 이용하여 분리막 등을 평가하는 방법은 a) 전지 분리막 기재 또는 코팅된 분리막을 길이 방향으로 이동하는 단계; b) 상기 이동하는 분리막 기재 또는 코팅된 분리막의 상하면 같은 위치에 상기 이동 방향과 수직인 방향으로 배치된 한쌍의 롤러 형태의 압력인가 수단에 의해서 상기 이동하는 분리막 기재 또는 코팅된 분리막에 압력을 인가하는 단계; c) 상기 압력인가 수단 사이에 고전압이 부가되게 하고, 이때의 전압 또는 전류값을 측정하는 단계; d) 상기 c) 단계에서 측정한 전압 또는 전류값이 기준 값 이상일 경우, 해당 부위를 비정상으로 표시하는 단계; e) 상기 d) 단계에서 비정상으로 표시한 부위에 대해서 분리막 기재 또는 코팅된 분리막과 동일한 재질을 잉크젯 형태로 분사 후 롤링, 압착하여 보강하는 단계;를 포함하는 분리막 내전압 측정을 포함하는 분리막의 제조 방법으로 구성된다.A method of evaluating a separator or the like using the apparatus described in FIG. 1 includes: a) moving a battery separator substrate or a coated separator in the longitudinal direction; b) Applying pressure to the moving separation membrane substrate or the coated separation membrane by a pressure applying means in the form of a pair of rollers disposed in the direction perpendicular to the moving direction at the same position on the upper and lower surfaces of the moving separation membrane substrate or the coated separation membrane step; c) causing a high voltage to be applied between the pressure application means, and measuring the voltage or current value at this time; d) when the voltage or current value measured in step c) is greater than or equal to the reference value, marking the corresponding part as abnormal; e) Reinforcing the separator by rolling and pressing after spraying the same material as the separator substrate or the coated separator in an inkjet form for the portion marked as abnormal in step d); Method of manufacturing a separator including measuring the withstanding voltage of the separator comprising: is composed of

이상이 있는 부분에 대해서는 검출 단계 후 마킹유닛을 사용하여 마킹 하는 단계가 더 부가될 수 있다.For the portion having an abnormality, a step of marking using a marking unit after the detection step may be further added.

상기 전지 분리막 기재는 또는 코팅된 분리막은 다공성 구조로 이루어진 폴리올레핀 계열의 분리막 기재 또는 상기 다공성 구조로 이루어진 폴리올레핀 계열의 분리막 기재의 일면 이상에 배치되는 무기물 입자 및 바인더 고분자의 혼합물을 포함하는 코팅부를 포함하는 것으로서 이는 종래 등록특허공보 제10-0775310호에 사용하는 다공성 구조이므로 이에 대한 자세한 설명은 생략한다.The battery separator substrate or the coated separator is a polyolefin-based separator substrate having a porous structure or a coating portion comprising a mixture of inorganic particles and a binder polymer disposed on one or more surfaces of the polyolefin-based separator substrate having a porous structure As this is a porous structure used in the related art Patent Publication No. 10-0775310, a detailed description thereof will be omitted.

상기 압력인가 수단은 압력조절 수단에 의해서 20 이상 100kgf 이하의 압력을 인가하며, 상기 고전압은 1000V이며, 상기 누설 전류는 0.5A 이상의 전류가 흐를 때 누설로 판별한다.The pressure applying means applies a pressure of 20 or more and 100 kgf or less by the pressure adjusting means, the high voltage is 1000V, and the leakage current is determined as leakage when a current of 0.5A or more flows.

Claims (13)

a) 전지 분리막 기재 또는 코팅된 분리막을 길이 방향으로 이동하는 단계;
b) 상기 이동하는 분리막 기재 또는 코팅된 분리막의 상하면 같은 위치에 상기 이동 방향과 수직인 방향으로 배치된 한쌍의 롤러 형태의 압력인가 수단에 의해서 상기 이동하는 분리막 기재 또는 코팅된 분리막에 압력을 인가하는 단계;
c) 상기 압력인가 수단 사이에 고전압이 부가되게 하고, 상기 압력인가 수단 사이의 전압 또는 전류값을 측정하는 단계;
d) 상기 c) 단계에서 측정한 전압 또는 전류값이 기준 값 이상일 경우, 해당 부위를 비정상으로 표시하는 단계;를
포함하는 분리막 내전압 측정을 포함하는 분리막의 제조 방법에 있어서,
상기 d) 단계에서 비정상으로 표시한 부위에 대해서 분리막 기재 또는 코팅된 분리막과 동일한 재질을 재코팅한 후 롤링, 압착하여 보강하는 e) 단계를 추가하며,
상기 압력인가 수단은 압력조절 수단에 의해서 20 이상 100kgf 이하의 압력을 상기 전지 분리막 기재 또는 코팅된 분리막에 인가하고,
상기 c) 단계는 상기 한쌍의 롤러가 도전부재로 구성되어 각각 전극으로 작용하며, 상기 한쌍의 롤러 중 하나에 고전압을 부가하고 다른 하나는 접지한 상태에서 누설 전류가 발생하는지 여부를 측정하며,
상기 고전압은 1000V이며, 상기 누설 전류는 0.5A 이상의 전류가 흐를 때 누설로 판별하는 분리막의 제조 방법.a) moving the battery separator substrate or the coated separator in the longitudinal direction;
b) Applying pressure to the moving separation membrane substrate or the coated separation membrane by a pressure applying means in the form of a pair of rollers arranged in the direction perpendicular to the moving direction at the same position on the upper and lower surfaces of the moving separation membrane substrate or the coated separation membrane step;
c) causing a high voltage to be applied between the pressure applying means and measuring a voltage or current value between the pressure applying means;
d) if the voltage or current value measured in step c) is greater than or equal to the reference value, displaying the corresponding part as abnormal;
In the method for manufacturing a separator comprising measuring the dielectric strength of the separator comprising:
Step e) of re-coating the separator substrate or the same material as the coated separator for the area marked as abnormal in step d), then rolling and pressing to reinforce it,
The pressure applying means applies a pressure of 20 or more and 100 kgf or less to the battery separator substrate or the coated separator by the pressure control means,
In step c), the pair of rollers is composed of a conductive member and each acts as an electrode, and a high voltage is applied to one of the pair of rollers and the other is grounded to measure whether leakage current occurs,
The high voltage is 1000V, and the leakage current is a method of manufacturing a separator that is determined as leakage when a current of 0.5A or more flows. 삭제delete 제1항에 있어서,
상기 전지 분리막 기재 또는 코팅된 분리막은 다공성 구조로 이루어진 폴리올레핀 계열의 분리막 기재 또는 상기 다공성 구조로 이루어진 폴리올레핀 계열의 분리막 기재의 일면 이상에 배치되는 무기물 입자 및 바인더 고분자의 혼합물을 포함하는 코팅부를 포함하는 것인 분리막의 제조 방법.According to claim 1,
The battery separator substrate or the coated separator is a polyolefin-based separator substrate having a porous structure or a coating comprising a mixture of inorganic particles and a binder polymer disposed on one or more surfaces of the polyolefin-based separator substrate having a porous structure. A method for manufacturing a phosphorus separation membrane. 삭제delete 제1항에 있어서,
상기 압력조절 수단은 스프링으로 작동되며, 상기 한쌍의 롤러 중 하나를 통해서만 압력을 인가하는 분리막의 제조 방법.The method of claim 1,
The pressure regulating means is operated by a spring, and the method of manufacturing a separator for applying pressure only through one of the pair of rollers. 삭제delete 삭제delete 제1항에 있어서,
상기 e) 단계는 상기 측정한 전압 또는 전류값이 기준 값 이상으로 나타나는 상기 이동 방향에 수직인 부분 전부에 상기 분리막 기재 또는 코팅된 분리막과 동일한 재질을 재코팅한 후 다시 압착, 롤링하여 보강하거나,
상기 e) 단계는 상기 측정한 전압 또는 전류값이 기준 값 이상으로 나타나는 상기 이동 방향에 수직인 부분 전부를 제거하는 것인 분리막의 제조 방법.According to claim 1,
In step e), the separator substrate or the same material as the coated separator is re-coated on all portions perpendicular to the movement direction in which the measured voltage or current value is greater than or equal to the reference value, and then compressed and rolled again to reinforce, or
Step e) is a method of manufacturing a separator to remove all of the portion perpendicular to the movement direction in which the measured voltage or current value appears to be greater than or equal to a reference value. 제3항에 있어서,
상기 무기물 입자는 (a) 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자, (b) 압전성(piezoelectricity)을 갖는 무기물 입자 및 (c) 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상인 분리막의 제조 방법.4. The method of claim 3,
The inorganic particles are at least one selected from the group consisting of (a) inorganic particles having a dielectric constant of 5 or more, (b) inorganic particles having piezoelectricity, and (c) inorganic particles having lithium ion transport ability. Method of manufacturing a separator . 제 9 항에 있어서,
상기 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자(a)는 SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, TiO2 또는 SiC이며; 상기 압전성을 갖는 무기물 입자(b)는 일정 압력 인가시 입자의 양쪽면 간에 발생되는 양 전하 및 음전하로 인해 전위차가 형성되는 것으로, BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3 (PZT), Pb1-xLaxZr1-yTiyO3 (PLZT), Pb(Mg1/3Nb2/3)O3 -PbTiO3 (PMN-PT), hafnia (HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, TiO2, SiC 또는 이들의 혼합체로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상이며, 및 상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자(c)는 리튬 원소를 함유하되, 리튬을 저장하지 않고 리튬 이온을 이동시키는 것으로, 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0<x<2, 0<y<3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트 (LixAlyTiz(PO4)3, 0<x<2, 0<y<1, 0<z<3), 14Li2O-9Al2O3 -38TiO2 -39P2O5와 같은 (LiAlTiP)xOy 계열 glass(0<x<4, 0<y<13), 리튬란탄티타네이트 (LixLayTiO3, 0<x<2, 0<y<3), Li3.25Ge0.25P0.75S4와 같은 리튬게르마니움티오포스페이트 (LixGeyPzSw, 0<x<4, 0<y<1, 0<z<1, 0<w<5), Li3N와 같은 리튬나이트라이드 (LixNy, 0<x<4, 0<y<2), Li3PO4 -Li2S-SiS2와 같은 SiS2 계열 glass(LixSiySz, 0<x<3, 0<y<2, 0<z<4), LiI-Li2S-P2S5와 같은 P2S5 계열 glass(LixPySz, 0<x<3, 0<y< 3, 0<z<7) 또는 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 분리막의 제조 방법.10. The method of claim 9,
The inorganic particles (a) having a dielectric constant of 5 or more are SrTiO 3 , SnO 2 , CeO 2 , MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO 2 , Y 2 O 3 , Al 2 O 3 , TiO 2 or SiC; In the inorganic particles (b) having piezoelectricity, a potential difference is formed due to positive and negative charges generated between both surfaces of the particles when a predetermined pressure is applied, BaTiO 3 , Pb(Zr,Ti)O 3 (PZT), Pb 1 -x La x Zr 1-y Ti y O 3 (PLZT), Pb(Mg 1/3 Nb 2/3 )O 3 - PbTiO 3 (PMN-PT), hafnia (HfO 2 ), SrTiO 3 , SnO 2 , CeO 2 , MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO 2 , Y 2 O 3 , Al 2 O 3 , TiO 2 , SiC or at least one selected from the group consisting of mixtures thereof, and having the lithium ion transport ability The inorganic particle (c) contains lithium element, but moves lithium ions without storing lithium, lithium phosphate (Li 3 PO 4 ), lithium titanium phosphate (Li x Ti y (PO 4 ) 3 , 0<x <2, 0<y<3), lithium aluminum titanium phosphate (Li x Al y Ti z (PO 4 ) 3 , 0<x<2, 0<y<1, 0<z<3), 14Li 2 O - 9Al 2 O 3 - 38TiO 2 - 39P 2 O 5 such as (LiAlTiP) x O y series glass (0<x<4, 0<y<13), lithium lanthanide (Li x La y TiO 3 , 0<x<2,0<y<3), lithium germanium thiophosphate such as Li 3.25 Ge 0.25 P 0.75 S 4 (Li x Ge y P z S w , 0<x<4, 0<y<1, 0 <z<1, 0<w<5), lithium nitride such as Li 3 N (Li x N y , 0<x<4, 0<y<2), Li 3 PO 4 - Li 2 S - SiS 2 SiS 2 series glass such as Li x Si y S z , 0<x<3, 0<y<2, 0<z<4), P 2 S 5 series glass such as LiI-Li 2 SP 2 S 5 ( Li x P y S z , selected from the group consisting of 0<x<3, 0<y<3, 0<z<7) or mixtures thereof A method for manufacturing one or more separation membranes. 제3항에 있어서,
상기 바인더 고분자는 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 (polyvinylidenefluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluorideco-trichloroethylene), 폴리메틸메타클릴레이트 (polymethylmethacrylate), 리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리이미드 (polyimide), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트(cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 풀루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose) 및 폴리비닐알코올 (polyvinylalcohol)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 분리막의 제조 방법.4. The method of claim 3,
The binder polymer is polyvinylidene fluoride-hexafluoropropylene (polyvinylidenefluoride-co-hexafluoropropylene), polyvinylidene fluoride-trichlorethylene (polyvinylidene fluorideco-trichlorethylene), polymethyl methacrylate (polymethylmethacrylate) , lyacrylonitrile, polyvinylpyrrolidone, polyvinylacetate, ethylene-co-vinyl acetate, polyimide, polyethylene oxide ), cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate, cyanoethylpullulan, cyanoethylpolyvinylalcohol, cyano Noethyl cellulose (cyanoethylcellulose), cyanoethyl sucrose (cyanoethylsucrose), pullulan (pullulan), carboxyl methyl cellulose (carboxyl methyl cellulose) and polyvinyl alcohol (polyvinylalcohol) manufacturing method of at least one membrane selected from the group consisting of. 제3 항에 있어서,
상기 폴리올레핀 계열 분리막 기재의 성분은 고밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 선형저밀도 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 분리막의 제조 방법.4. The method of claim 3,
The component of the polyolefin-based separator substrate is at least one selected from the group consisting of high-density polyethylene, low-density polyethylene, linear low-density polyethylene, ultra-high molecular weight polyethylene, and polypropylene. 제1항, 제3항, 제5항, 제8항 내지 제12항 중 어느 한 항에 따른 제조 방법에 의해서 제조된 분리막을 포함하는 이차전지.A secondary battery comprising a separator manufactured by the manufacturing method according to any one of claims 1, 3, 5, and 8 to 12.
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