KR102321656B1 - CO2 absorbent regeneration catalysts and capture method of CO2 using thereof - Google Patents

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Abstract

본 발명은 이산화탄소 흡수제에 대한 재생촉매에 관한 것으로, 본 발명에 따른 MAX 상 구조물질 (MAX phases material)을 재생촉매로 사용하면, 종래의 알칸올아민계 흡수제 재생효율이 현저히 높아 포집공정에 소요되는 전체 에너지 소비를 크게 줄일 수 있으며, 또한, 낮은 재생온도도 가능하여 이로 인해 회수된 이산화탄소가 수분 및 흡수제 증기로 오염되는 것도 방지할 수 있는 효과가 있을 것으로 기대된다.The present invention relates to a regeneration catalyst for a carbon dioxide absorbent. When the MAX phases material according to the present invention is used as a regeneration catalyst, the regeneration efficiency of the conventional alkanolamine-based absorbent is remarkably high. It is expected that the overall energy consumption can be greatly reduced, and a low regeneration temperature is also possible, thereby preventing the recovered carbon dioxide from being contaminated with moisture and absorbent vapor.

Description

이산화탄소 흡수제 재생 촉매 및 이를 이용한 포집 방법 {CO2 absorbent regeneration catalysts and capture method of CO2 using thereof}CO2 absorbent regeneration catalysts and capture method of CO2 using thereof

본 발명은 이산화탄소 포집에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 이산화탄소 흡수제 재생 촉매를 이용하여 이산화탄소를 포함한 흡수제로부터 이산화탄소가 분리되는 재생 효율을 높여줌으로 전체 포집공정의 경제성이 우수한 이산화탄소 흡수방법에 관한 것이다.The present invention relates to carbon dioxide capture, and more particularly, to a carbon dioxide absorption method with excellent economic efficiency of the entire capture process by using a carbon dioxide absorbent regeneration catalyst to increase the regeneration efficiency of separating carbon dioxide from an absorbent including carbon dioxide.

수소, 철강 및 시멘트 생산 공정에서 발생하는 가스 혼합물, 화석연료를 사용하는 발전소에서 배출하는 연소 배가스 및 천연가스 등 이산화탄소가 포함된 가스로부터 이산화탄소를 제거하기 위한 가장 효과적인 방법으로는 아민계 수용액을 이용하는 화학흡수법을 들 수 있다. 화학흡수제로는 모노에탄올아민 (monoethanolamine : MEA), 디에탄올아민 (diethanolamine : DEA), 등의 아민수용액이 가장 많이 연구되고 있는데, 이는 이들 아민계 흡수제가 이산화탄소와 반응하여 안정한 카바메이트 화합물을 용이하게 형성하고, 또 이들 화합물은 열에 의해 이산화탄소와 아민으로 분해되어 알칸올아민 흡수제는 재생될 수 있기 때문이다. 그러나, 이 공정은 몇 가지 심각한 문제점을 나타내고 있는데, 특히 연소 배기가스 중에 포함된 NOx, SOx, 산소와 같은 불순물에 의한 부산물의 생성 및 분해에 따른 흡수제의 성능저하와 그에 따른 장치 부식 문제, 이산화탄소와의 반응으로부터 생성된 카바메이트의 높은 열적 화학적 안정성으로 인해 재생 온도가 120℃ 이상으로 높아 과도한 재생에너지가 소비되는 문제, 높은 재생온도에 따른 알칸올아민의 과도한 휘발 손실 문제, 이에 따른 흡수제 보충 문제, 흡수제의 낮은 증기압으로 인해 재생과정에서 분리된 이산화탄소가 오염되는 문제점 등이 단점으로 지적되고 있다. The most effective method for removing carbon dioxide from gases containing carbon dioxide, such as hydrogen, gas mixtures generated from steel and cement production processes, combustion flue gas emitted from power plants using fossil fuels, and natural gas, is chemical using an amine-based aqueous solution. absorption method is mentioned. As a chemical absorbent, aqueous amine solutions such as monoethanolamine (MEA), diethanolamine (DEA), and the like are the most studied. This is because these compounds are decomposed into carbon dioxide and amines by heat, so that the alkanolamine absorbent can be regenerated. However, this process presents several serious problems, in particular, deterioration of the absorbent performance due to the generation and decomposition of by-products by impurities such as NOx, SOx, and oxygen contained in the combustion exhaust gas, and device corrosion problems resulting therefrom, carbon dioxide and Due to the high thermal and chemical stability of the carbamate produced from the reaction of The problem of contamination of carbon dioxide separated in the regeneration process due to the low vapor pressure of the absorbent is pointed out as a disadvantage.

이중에서, 120℃ 이상의 재생온도로 인해 과도한 재생에너지가 소비되는 문제를 해결하기 위한 방법으로 H-ZSM, γ-Al2O3, MoO3, V2O5, TiO(OH)2 등 전이금속 산화물 촉매를 사용하는 문헌들이 보고되고 있다. 이러한 금속 산화물은 아민 재생을 위한 열용량 (heat duty)을 저감시켜주고, 이를 통해 기존의 120℃ 보다 낮은 90∼110℃의 재생온도 가능성을 보여주었다. 그러나, 여전히 100℃ 이하에서 재생이 반복적이고 안정적으로 진행될 수 있는 촉매 개발은 여전히 해결해야 할 과제라 하겠다. Among them, transition metals such as H-ZSM, γ-Al 2 O 3 , MoO 3 , V 2 O 5 , TiO(OH) 2 etc. are a method for solving the problem of excessive renewable energy consumption due to the regeneration temperature of 120℃ or higher. Documents using oxide catalysts have been reported. These metal oxides reduce the heat duty for amine regeneration, thereby showing the possibility of a regeneration temperature of 90 to 110 °C lower than the conventional 120 °C. However, the development of a catalyst that can be regenerated repeatedly and stably at 100°C or less is still a task to be solved.

Nature Comm. 9, 2672 (2018)Nature Comm. 9, 2672 (2018) ACS Sustain Chem. Eng. 5, 5862-5868 (2017)ACS Sustain Chem. Eng. 5, 5862-5868 (2017)

본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 고안한 것으로서, 본 발명의 목적은 이산화탄소 흡수제의 재생효율 향상을 위한 촉매 및 상기 촉매를 이용한 포집 방법을 제공하고자 한다. The present invention has been devised to solve the above problems, and an object of the present invention is to provide a catalyst for improving the regeneration efficiency of a carbon dioxide absorbent and a method for collecting carbon dioxide using the catalyst.

본 발명의 일 구현예에서, 이산화탄소 흡수제 재생 촉매로서, MAX 상 구조 물질 (MAX phases material)을 포함하며, 이산화탄소 흡수제에 흡수된 이산화탄소를 탈거시키는 것을 특징으로 하는, 이산화탄소 흡수제 재생 촉매가 제공된다.In one embodiment of the present invention, there is provided a carbon dioxide absorbent regeneration catalyst comprising a MAX phases material as a carbon dioxide absorbent regeneration catalyst, characterized in that the carbon dioxide absorbed in the carbon dioxide absorbent is stripped.

예시적인 구현예에서, 상기 MAX 상 구조 물질 (MAX phases material)은 M 원소군층, X 원소군층, 및 A 원소군층이 배열되어 적층된 구조를 갖는 것을 특징으로 할 수 있다.In an exemplary embodiment, the MAX phases material may have a structure in which an M element group layer, an X element group layer, and an A element group layer are arranged and stacked.

예시적인 구현예에서, 상기 MAX 상 구조 물질은 화학식 1인 것을 특징으로 할 수 있다.In an exemplary embodiment, the MAX phase structural material may be of Formula 1.

[화학식 1][Formula 1]

Mn+1AXn M n+1 AX n

여기서, n은 1, 2, 또는 3이고, M은 전이금속, A는 3족, 또는 14족 원소, X는 탄소 또는 질소임wherein n is 1, 2, or 3, M is a transition metal, A is a group 3 or 14 element, and X is carbon or nitrogen

예시적인 구현예에서, 상기 M은 Ti, V, Cr, Nb, Mo, 또는 Zr이고, A는 Al, Si, Ga, 또는 Sn인 것을 특징으로 할 수 있다.In an exemplary embodiment, M may be Ti, V, Cr, Nb, Mo, or Zr, and A may be Al, Si, Ga, or Sn.

예시적인 구현예에서, 상기 MAX 상 구조 물질은 MAX 상 구조물질 (MAX phase material) 211 상(phases) 이며, Ti2CdC, Sc2InC, Ti2AlC, Ti2GaC, Ti2TlC, V2AlC, V2GaC, Cr2GaC, Ti2AlN, Ti2GaN, Ti2InN, V2GaN, Cr2GaN, Ti2GeC, Ti2SnC, Ti2PbC, V2GeC, Cr2AlC, Cr2GeC, V2PC, V2AsC, TiSC, Zr2InC, Zr2TlC, Nb2AlC, Nb2GaC, Nb2InC, Mo2GaC, Zr2InN, Zr2TlN, Zr2SnC, Zr2PbC, Nb2SnC, Nb2PC, Nb2AsC, Zr2SC, Nb2SC, Hf2InC, Hf2TlC, Ta2AlC, Ta2GaC, Hf2SnC, Hf2PbC, Hf2SnN, Hf2SC, 및 Zr2AlC으로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상의 물질인 것을 특징으로 할 수 있다.In an exemplary embodiment, the MAX phase structure material is a MAX phase material 211 phases, Ti 2 CdC, Sc 2 InC, Ti 2 AlC, Ti 2 GaC, Ti 2 TlC, V 2 AlC, V 2 GaC, Cr2GaC, Ti 2 AlN, Ti 2 GaN, Ti 2 InN, V 2 GaN, Cr 2 GaN, Ti 2 GeC, Ti 2 SnC, Ti 2 PbC, V 2 GeC, Cr 2 AlC, Cr 2 GeC, V 2 PC, V 2 AsC, TiSC, Zr 2 InC, Zr 2 TlC, Nb 2 AlC, Nb 2 GaC, Nb 2 InC, Mo 2 GaC, Zr 2 InN, Zr 2 TlN, Zr 2 SnC, Zr 2 PbC, Nb 2 SnC, Nb 2 PC, Nb 2 AsC, Zr 2 SC, Nb 2 SC, Hf 2 InC, Hf 2 TlC, Ta 2 AlC, Ta 2 GaC, Hf 2 SnC, Hf 2 PbC, Hf 2 SnN, Hf 2 SC, and Zr 2 It may be characterized in that at least one material selected from the group consisting of AlC.

예시적인 구현예에서, 상기 MAX 상 구조 물질은 MAX 상 구조물질 (MAX phase material) 312 상이며, Ti3AlC2, Ti3GaC2, Ti3InC2, V3AlC2, Ti3GeC2, Ti3SnC2, Ta3AlC2, 및 Zr3AlC2으로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상의 물질인 것을 특징으로 할 수 있다.In an exemplary embodiment, the MAX phase structure material is a MAX phase material 312 phase, Ti 3 AlC 2 , Ti 3 GaC 2 , Ti 3 InC 2 , V 3 AlC 2 , Ti 3 GeC 2 , Ti 3 SnC 2 , Ta 3 AlC 2 , and Zr 3 AlC 2 It may be characterized as at least one material selected from the group consisting of.

예시적인 구현예에서, 상기 MAX 상 구조 물질은 MAX 상 구조물질 (MAX phase material) 413 상이며, Ti4AlN3, V4AlC3, Ti4GaC3, Ti4SiC3, Ti4GeC3, Nb4AlC3, 및 Ta4AlC3으로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상의 물질인 것을 특징으로 할 수 있다.In an exemplary embodiment, the MAX phase structure material is a MAX phase material 413 phase, Ti 4 AlN 3 , V 4 AlC 3 , Ti 4 GaC 3 , Ti 4 SiC 3 , Ti 4 GeC 3 , It may be characterized as at least one material selected from the group consisting of Nb 4 AlC 3 , and Ta 4 AlC 3 .

예시적인 구현예에서, 상기 이산화탄소 흡수제 재생 촉매는 아민계 이산화탄소 흡수제에 흡수된 이산화탄소를 탈기하는 것을 특징으로 할 수 있다.In an exemplary embodiment, the carbon dioxide absorbent regeneration catalyst may be characterized in that the carbon dioxide absorbed in the amine-based carbon dioxide absorbent is degassed.

본 발명의 다른 구현예에서, 이산화탄소의 포집 방법으로서, 이산화탄소를 포함하는 기체 혼합물로부터 이산화탄소를 이산화탄소 흡수제 용액에 흡수시키는 단계; 및 상기 이산화탄소 흡수제 용액에 흡수된 이산화탄소를 MAX 상 구조물질 (MAX phase material)을 포함하는 이산화탄소 흡수제 재생촉매로 이산화탄소를 탈거시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는, 이산화탄소의 포집 방법을 제공한다.In another embodiment of the present invention, there is provided a method for capturing carbon dioxide, comprising: absorbing carbon dioxide from a gas mixture comprising carbon dioxide into a carbon dioxide absorbent solution; and removing the carbon dioxide absorbed in the carbon dioxide absorbent solution with a carbon dioxide absorbent regeneration catalyst including a MAX phase material.

예시적인 구현예에서, 상기 이산화탄소 흡수제 재생촉매의 함량은 이산화탄소 흡수제 용액 100중량부에 대해 0.001 내지 99중량부인 것을 특징으로 할 수 있다.In an exemplary embodiment, the content of the carbon dioxide absorbent regeneration catalyst may be 0.001 to 99 parts by weight based on 100 parts by weight of the carbon dioxide absorbent solution.

예시적인 구현예에서, 상기 이산화탄소를 탈거시키는 단계의 탈거 온도는 70 내지 100℃인 것을 특징으로 할 수 있다.In an exemplary embodiment, the stripping temperature of the step of stripping the carbon dioxide may be characterized in that 70 to 100 ℃.

본 발명에 따르면, 상기 MAX 상 구조물질 (MAX phase material) 은 모노에탄올아민 (monoethanolamine : MEA), 디에탄올아민 (diethanolamine : DEA) 등의 알칸올아민계 흡수제가 이산화탄소와 반응결과 생성되는 안정한 카바메이트 화합물에 대해 본 발명에 따른 재생 촉매로 사용할 경우, 종래의 흡수제 재생 효율을 현저히 높일 수 있어 이산화탄소 습식 포집 공정에 소요되는 전체 에너지 소비를 크게 줄일 수 있고, 또한 흡수와 탈거 반복 시에도 초기 흡수능을 안정적으로 유지할 수 있는 효과가 있다. According to the present invention, the MAX phase material is a stable carbamate produced as a result of the reaction of an alkanolamine-based absorbent such as monoethanolamine (MEA) and diethanolamine (DEA) with carbon dioxide. When the compound is used as a regeneration catalyst according to the present invention, it is possible to significantly increase the regeneration efficiency of the conventional absorbent, thereby greatly reducing the overall energy consumption required for the carbon dioxide wet capture process, and also stably maintaining the initial absorption capacity even during repeated absorption and stripping. has the effect of maintaining

도 1은 원소주기율표상의 MAX 상 구조물질의 가능한 원소들을 도시한다.
도 2는 본 발명의 일 구현예에 따른 이산화탄소 흡수제 재생 촉매로서, 312 상 MAX 상 구조 물질인 Ti3AlC2의 구조를 도시한다.1 shows the possible elements of the MAX phase structural material on the periodic table of elements.
FIG. 2 shows the structure of Ti 3 AlC 2 , which is a 312-phase MAX-phase structural material, as a carbon dioxide absorbent regeneration catalyst according to an embodiment of the present invention.

이하, 실시예에 의해 본 발명을 보다 구체적으로 설명하고자 한다. 이들 실시예는 오직 본 발명을 설명하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 한정되지 않는다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail by way of Examples. These examples are only for illustrating the present invention, and the scope of the present invention is not limited to these examples.

본 명세서에서 “MAX 상 구조물질 (MAX phase material)” 이란, 총 세 그룹의 원소가 특징적인 배열을 이루어 형성한 나노스케일의 층상 구조 물질을 의미한다.As used herein, the term “MAX phase material” refers to a nanoscale layered material formed by forming a characteristic arrangement of a total of three groups of elements.

이산화탄소 흡수제 재생 촉매Carbon Dioxide Absorber Regeneration Catalyst

본 발명의 일 구현예에서, 이산화탄소 흡수제 재생 촉매로서, MAX 상 구조 물질 (MAX phases material)을 포함하며, 이산화탄소 흡수제에 흡수된 이산화탄소를 탈거시키는 것을 특징으로 하는, 이산화탄소 흡수제 재생 촉매를 제공한다.In one embodiment of the present invention, there is provided a carbon dioxide absorbent regeneration catalyst comprising a MAX phases material as a carbon dioxide absorbent regeneration catalyst, characterized in that the carbon dioxide absorbed in the carbon dioxide absorbent is stripped.

예시적인 일 구현예에서, 상기 MAX 상 구조 물질은 화학식 1일 수 있다.In an exemplary embodiment, the MAX phase structural material may be of Formula 1.

[화학식 1][Formula 1]

Mn+1AXn, M n+1 AX n ,

여기서, n은 1, 2, 또는 3이고, M은 전이금속, A는 3족, 또는 14족 원소, X는 탄소 또는 질소임.wherein n is 1, 2, or 3, M is a transition metal, A is a group 3 or 14 element, and X is carbon or nitrogen.

도 1을 참조하면, 상기 화학식 1에서 MAX 상 구조 물질의 M, A, X 원소로 적용 가능한 것들을 주기율표상에 도시한다.Referring to FIG. 1 , those applicable as M, A, and X elements of the MAX phase structural material in Chemical Formula 1 are shown on the periodic table.

현재 보고된 MAX 상 구조물질 (MAX phase material)은 총 60종 이상이며, 상기 이산화탄소 흡수제 재생 촉매는 다음 [표 1]로 표시되는 복합물질일 수 있다. There are currently more than 60 types of MAX phase materials reported, and the carbon dioxide absorbent regeneration catalyst may be a composite material shown in Table 1 below.

211 phases211 phases Ti2CdC, Sc2InC, Ti2AlC, Ti2GaC, Ti2TlC, V2AlC, V2GaC, Cr2GaC, Ti2AlN, Ti2GaN, Ti2InN, V2GaN, Cr2GaN, Ti2GeC, Ti2SnC, Ti2PbC, V2GeC, Cr2AlC, Cr2GeC, V2PC, V2AsC, TiSC, Zr2InC, Zr2TlC, Nb2AlC, Nb2GaC, Nb2InC, Mo2GaC, Zr2InN, Zr2TlN, Zr2SnC, Zr2PbC, Nb2SnC, Nb2PC, Nb2AsC, Zr2SC, Nb2SC, Hf2InC, Hf2TlC, Ta2AlC, Ta2GaC, Hf2SnC, Hf2PbC, Hf2SnN, Hf2SC, Zr2AlCTi 2 CdC, Sc 2 InC, Ti 2 AlC, Ti 2 GaC, Ti 2 TlC, V 2 AlC, V 2 GaC, Cr2GaC, Ti 2 AlN, Ti 2 GaN, Ti 2 InN, V 2 GaN, Cr 2 GaN, Ti 2 GeC, Ti 2 SnC, Ti 2 PbC, V 2 GeC, Cr 2 AlC, Cr 2 GeC, V 2 PC, V 2 AsC, TiSC, Zr 2 InC, Zr 2 TlC, Nb 2 AlC, Nb 2 GaC, Nb 2 InC, Mo 2 GaC, Zr 2 InN, Zr 2 TlN, Zr 2 SnC, Zr 2 PbC, Nb 2 SnC, Nb 2 PC, Nb 2 AsC, Zr 2 SC, Nb 2 SC, Hf 2 InC, Hf 2 TlC, Ta 2 AlC, Ta 2 GaC, Hf 2 SnC, Hf 2 PbC, Hf 2 SnN, Hf 2 SC, Zr 2 AlC 312
phases312
phases Ti3AlC2, Ti3GaC2, Ti3InC2, V3AlC2, Ti3GeC2, Ti3SnC2, Ta3AlC2, Zr3AlC2 Ti 3 AlC 2 , Ti 3 GaC 2 , Ti 3 InC 2 , V 3 AlC 2 , Ti 3 GeC 2 , Ti 3 SnC 2 , Ta 3 AlC 2 , Zr 3 AlC 2 413
phases413
phases Ti4AlN3, V4AlC3, Ti4GaC3, Ti4SiC3, Ti4GeC3, Nb4AlC3, Ta4AlC3 Ti 4 AlN 3 , V 4 AlC 3 , Ti 4 GaC 3 , Ti 4 SiC 3 , Ti 4 GeC 3 , Nb 4 AlC 3 , Ta 4 AlC 3

예시적인 일 구현예에서, 상기 M은 Ti, V, Cr, Nb, Mo, 또는 Zr 등의 전이금속 원소군일 수 있고, A는 Al, Si, Ga, 또는 Sn 등의 13족, 14족 원소군일 수 있으나, 여기에 한정되는 것은 아니다.In an exemplary embodiment, M may be a transition metal element group such as Ti, V, Cr, Nb, Mo, or Zr, and A is a group 13 or 14 element group such as Al, Si, Ga, or Sn. However, the present invention is not limited thereto.

예시적인 일 구현예에서, 상기 MAX 상 구조물질 (MAX phases material)은 각 원소 층이 육각형 모양으로 배열되어 쌓여있는 구조를 가질 수 있다.In an exemplary embodiment, the MAX phases material may have a structure in which each element layer is stacked in a hexagonal shape.

예시적인 일 구현예에서, 상기 MAX 상 구조 물질 (MAX phases material)은 복수의 M 원소군층, X 원소군층, 및 A 원소군층이 배열되어 적층된 구조를 가질 수 있다.In an exemplary embodiment, the MAX phases material may have a stacked structure in which a plurality of M element group layers, X element group layers, and A element group layers are arranged.

예시적인 일 구현예에서, M 원소군의 원자들은 고립된 구조를 가질 수 있으며, X 원소군의 원자들은 팔면체 모양의 구조를 가질 수 있으며, A 원소군의 원자들은 이러한 M-X 다중층, 즉 (MXene) 층 사이에 끼어있는 형태를 가질 수 있다.In an exemplary embodiment, atoms of element group M may have an isolated structure, atoms of element group X may have an octahedral structure, and atoms of element group A may have such an MX multilayer, that is, (MXene ) can be sandwiched between layers.

예시적인 일 구현예에서, 상기 MAX 상 구조 물질은 MAX 상 구조물질 (MAX phase material) 211 상 일 수 있으며, 예를 들어 상기 MAX 상 구조물질 (MAX phase material) 211 상은 Ti2CdC, Sc2InC, Ti2AlC, Ti2GaC, Ti2TlC, V2AlC, V2GaC, Cr2GaC, Ti2AlN, Ti2GaN, Ti2InN, V2GaN, Cr2GaN, Ti2GeC, Ti2SnC, Ti2PbC, V2GeC, Cr2AlC, Cr2GeC, V2PC, V2AsC, TiSC, Zr2InC, Zr2TlC, Nb2AlC, Nb2GaC, Nb2InC, Mo2GaC, Zr2InN, Zr2TlN, Zr2SnC, Zr2PbC, Nb2SnC, Nb2PC, Nb2AsC, Zr2SC, Nb2SC, Hf2InC, Hf2TlC, Ta2AlC, Ta2GaC, Hf2SnC, Hf2PbC, Hf2SnN, Hf2SC, 및 Zr2AlC 등으로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상의 물질일 수 있다.In an exemplary embodiment, the MAX phase structure material may be a MAX phase material 211 phase, for example, the MAX phase material 211 phase is Ti 2 CdC, Sc 2 InC , Ti 2 AlC, Ti 2 GaC, Ti 2 TlC, V 2 AlC, V 2 GaC, Cr2GaC, Ti 2 AlN, Ti 2 GaN, Ti 2 InN, V 2 GaN, Cr 2 GaN, Ti 2 GeC, Ti 2 SnC , Ti 2 PbC, V 2 GeC, Cr 2 AlC, Cr 2 GeC, V 2 PC, V 2 AsC, TiSC, Zr 2 InC, Zr 2 TlC, Nb 2 AlC, Nb 2 GaC, Nb 2 InC, Mo 2 GaC , Zr 2 InN, Zr 2 TlN, Zr 2 SnC, Zr 2 PbC, Nb 2 SnC, Nb 2 PC, Nb 2 AsC, Zr 2 SC, Nb 2 SC, Hf 2 InC, Hf 2 TlC, Ta 2 AlC, Ta 2 GaC, Hf 2 SnC, Hf 2 PbC, Hf 2 SnN, Hf 2 SC, and Zr 2 AlC may be at least one material selected from the group consisting of.

예시적인 일 구현예에서, 상기 MAX 상 구조 물질은 MAX 상 구조물질 (MAX phase material) 312 상 일 수 있으며, 예를 들어 상기 MAX 상 구조물질 (MAX phase material) 312 상은 Ti3AlC2, Ti3GaC2, Ti3InC2, V3AlC2, Ti3GeC2, Ti3SnC2, Ta3AlC2, 및 Zr3AlC2 등으로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상의 물질일 수 있다.In an exemplary embodiment, the MAX phase structure material may be a MAX phase material 312 phase, for example, the MAX phase material 312 phase is Ti 3 AlC 2 , Ti 3 It may be one or more materials selected from the group consisting of GaC 2 , Ti 3 InC 2 , V 3 AlC 2 , Ti 3 GeC 2 , Ti 3 SnC 2 , Ta 3 AlC 2 , and Zr 3 AlC 2 .

예시적인 일 구현예에서, 상기 MAX 상 구조 물질은 MAX 상 구조물질 (MAX phase material) 413 상 일 수 있으며, 예를 들어 상기 MAX 상 구조물질 (MAX phase material) 413 상은 Ti4AlN3, V4AlC3, Ti4GaC3, Ti4SiC3, Ti4GeC3, Nb4AlC3, 및 Ta4AlC3 등으로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상의 물질일 수 있다.In an exemplary embodiment, the MAX phase structure material may be a MAX phase material 413 phase, for example, the MAX phase material 413 phase may be Ti 4 AlN 3 , V 4 . It may be one or more materials selected from the group consisting of AlC 3 , Ti 4 GaC 3 , Ti 4 SiC 3 , Ti 4 GeC 3 , Nb 4 AlC 3 , and Ta 4 AlC 3 .

예시적인 일 구현에에서, 상기 이산화탄소 흡수제 재생 촉매는 아민계 이산화탄소 흡수제에 흡수된 이산화탄소를 탈기하는 것일 수 있다. 예를 들어, 상기 이산화탄소 흡수제 재생 촉매는 이산화탄소가 포함된 이산화탄소 흡수제, 예컨대 아민계 이산화탄소 흡수제로서, 모노에탄올아민 (monoethanolamine : MEA), 디에탄올아민 (diethanolamine : DEA) 등에 흡수된 이산화탄소를 흡수제로부터 분리, 탈기하는 것일 수 있다.In an exemplary embodiment, the carbon dioxide absorbent regeneration catalyst may be to degas the carbon dioxide absorbed in the amine-based carbon dioxide absorbent. For example, the carbon dioxide absorbent regeneration catalyst is a carbon dioxide absorbent containing carbon dioxide, such as an amine-based carbon dioxide absorbent, and separates carbon dioxide absorbed in monoethanolamine (MEA), diethanolamine (DEA), etc. from the absorbent, It could be degassing.

본 발명의 이산화탄소 흡수제 재생촉매를 사용하여 상기 아민계 이산화탄소 흡수제로부터 흡수된 이산화탄소를 탈거시키는 단계를 포함하는데, 아민계 이산화탄소 흡수제를 사용할 수 있는 이산화탄소 배가스의 종류에는 화학공장, 발전소, 철강회사, 시멘트공장 등의 배가스, 천연가스, 하수처리장 바이오가스 등이 있다. It includes the step of removing the absorbed carbon dioxide from the amine-based carbon dioxide absorbent by using the carbon dioxide absorbent regeneration catalyst of the present invention. These include flue gas, natural gas, and sewage treatment plant biogas.

이산화탄소 포집 방법CO2 Capture Method

본 발명의 일 구현예에서, 이산화탄소의 포집 방법으로서, 이산화탄소를 포함하는 기체 혼합물로부터 이산화탄소를 이산화탄소 흡수제 용액에 흡수시키는 단계; 및 상기 이산화탄소 흡수제 용액에 흡수된 이산화탄소를 MAX 상 구조물질 (MAX phase material)을 포함하는 이산화탄소 흡수제 재생촉매로 이산화탄소를 탈거시키는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는, 이산화탄소의 포집 방법을 제공한다.In one embodiment of the present invention, there is provided a method for capturing carbon dioxide, comprising: absorbing carbon dioxide from a gas mixture containing carbon dioxide into a carbon dioxide absorbent solution; and removing the carbon dioxide absorbed in the carbon dioxide absorbent solution with a carbon dioxide absorbent regeneration catalyst including a MAX phase material.

일 구현예에서, 상기 이산화탄소 흡수제는 모노에탄올아민 (monoethanolamine : MEA) 또는 디에탄올아민 (diethanolamine : DEA)을 포함할 수 있다.In an embodiment, the carbon dioxide absorbent may include monoethanolamine (MEA) or diethanolamine (DEA).

일 구현예에서, 상기 이산화탄소 흡수제 재생촉매의 함량은 이산화탄소 흡수제 용액 100중량부에 대해 0.1 내지 5중량부일 수 있다. 예를 들어, 상기 이산화탄소 흡수제 재생촉매의 함량은 이산화탄소 흡수제 용액 100중량부에 대해 0.1 내지 4 중량부, 0.1 내지 3 중량부, 0.1 내지 2 중량부 또는 0.1 내지 1 중량부일 수 있다. 흡수제 용액 대비 0.1% 중량이하일 경우, 재생효율이 낮아질 수 있고, 5% 중량이상일 경우, 촉매량이 과다하여 경제성에 문제가 있을 수 있다.In one embodiment, the content of the carbon dioxide absorbent regeneration catalyst may be 0.1 to 5 parts by weight based on 100 parts by weight of the carbon dioxide absorbent solution. For example, the content of the carbon dioxide absorbent regeneration catalyst may be 0.1 to 4 parts by weight, 0.1 to 3 parts by weight, 0.1 to 2 parts by weight, or 0.1 to 1 parts by weight based on 100 parts by weight of the carbon dioxide absorbent solution. If it is less than 0.1% by weight of the absorbent solution, the regeneration efficiency may be lowered, and if it is more than 5% by weight, there may be a problem in economic feasibility due to the excessive amount of catalyst.

일 구현예에서, 상기 이산화탄소를 이산화탄소 흡수제 용액에 흡수시키는 단계의 흡수 온도는 10 내지 60℃일 수 있다. 또한, 상기 이산화탄소를 이산화탄소 흡수제 용액에 흡수시키는 단계의 흡수 압력은 상압 내지 30기압일 수 있다. 일반적으로, 발전소 배기가스 등의 기체 혼합물은 온도가 30 내지 50℃ 범위이고, 상압에서 흡수되며, 이에 따라 상기 범위의 흡수온도 및 흡수 압력에서 이산화탄소를 이산화탄소 흡수제 용액에 흡수시키는 경우 흡수 효율이 우수하며 별도의 처리를 요하지 않아 경제적일 수 있다.In one embodiment, the absorption temperature of the step of absorbing the carbon dioxide in the carbon dioxide absorbent solution may be 10 to 60 ℃. In addition, the absorption pressure of the step of absorbing the carbon dioxide into the carbon dioxide absorbent solution may be atmospheric pressure to 30 atmospheres. In general, a gas mixture such as a power plant exhaust gas has a temperature in the range of 30 to 50° C. and is absorbed at normal pressure, and accordingly, when carbon dioxide is absorbed into the carbon dioxide absorbent solution at the absorption temperature and absorption pressure in the above range, the absorption efficiency is excellent, It can be economical because it does not require a separate treatment.

일 구현예에서, 상기 이산화탄소를 탈거시키는 단계의 탈거 온도는 70 내지 100℃일 수 있다.In one embodiment, the stripping temperature of the step of stripping the carbon dioxide may be 70 to 100 ℃.

예를 들어, 상기 이산화탄소 흡수제에 흡수된 이산화탄소를 탈거시킬 때 바람직한 온도는 60℃ 내지 140℃ 범위, 보다 바람직하기로는 70℃ 내지 100℃ 범위일 수 있다. 또한, 압력은 상압일 수 있다. 상기 탈거 온도가 70℃ 미만일 경우에는 탈거가 진행되지 않고, 100℃를 초과하면 기존 흡수제를 사용하는 온도와 큰 차이가 없어 본 발명에 따른 흡수제의 장점이 사라지게 되기 때문이다. 또한, 탈거는 고압에서 진행하기 어려운데, 이는 이러한 고압을 유지하기 위해서 물의 증기압을 크게 해야 하므로 높은 온도가 필요하게 되어 경제성이 낮아지게 된다. 따라서, 탈거는 상압에서 하는 것이 바람직하다. For example, when removing the carbon dioxide absorbed by the carbon dioxide absorbent, the preferred temperature may be in the range of 60 °C to 140 °C, more preferably in the range of 70 °C to 100 °C. Also, the pressure may be normal pressure. If the stripping temperature is less than 70° C., stripping does not proceed, and when it exceeds 100° C., there is no significant difference from the temperature using the existing absorbent, so the advantages of the absorbent according to the present invention disappear. In addition, stripping is difficult to proceed at high pressure, which requires a high vapor pressure of water to maintain such a high pressure, so a high temperature is required, thereby lowering economic efficiency. Therefore, it is preferable to perform the stripping at normal pressure.

본 발명의 명세서에서 사용되는 용어 중 “상압”은 “대기압”으로서 1기압을 의미한다. Among terms used in the specification of the present invention, “atmospheric pressure” is “atmospheric pressure” and means 1 atmosphere.

이하, 실시예와 비교예를 통하여 본 발명의 구성 및 그에 따른 효과를 보다 상세히 설명하고자 한다. 그러나, 본 실시예는 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것이며, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the configuration of the present invention and its effects will be described in more detail through Examples and Comparative Examples. However, these examples are for explaining the present invention in more detail, and the scope of the present invention is not limited to these examples.

실시예 1-3 : 이산화탄소 흡수제 재생촉매(Nb2AlC)Example 1-3: Carbon dioxide absorbent regeneration catalyst (Nb2AlC)

이산화탄소 흡수제 재생 촉매로서, Nb2AlC(실시예 1), Ti3AlC2(실시예 2), 및 Ti3SiC2(실시예 3)은 Xian Biof Bio-Technology 사에서 구매하여 사용하였다.As the carbon dioxide absorbent regeneration catalyst, Nb 2 AlC (Example 1), Ti 3 AlC 2 (Example 2), and Ti 3 SiC 2 (Example 3) were purchased from Xian Biof Bio-Technology and used.

실험예 : 이산화탄소 흡수제 재생촉매의 재생율 실험 결과Experimental Example: Experimental result of regeneration rate of carbon dioxide absorbent regeneration catalyst

상용 이산화탄소 흡수제 중 하나인 모노에탄올아민 (monoethanolamine) 10% (wt) 수용액에 이산화탄소/질소 혼합가스 (30/70) 를 버블링시켜 25℃, 1기압으로 이산화탄소를 포화 흡수 시켰다. 상기 용액에 대해 실시예 1 내지 실시예 3의 이산화탄소 흡수제 재생촉매를 사용하여 90℃에서 30분간 재생하고, 이산화탄소를 재흡수시켜 초기 흡수량 대비 감소량을 초기 이산화탄소 및 배출되는 농도를 (가스분석기 및 용액 무게 변화를) 통해 분석하였다. 반복실험을 위해 사용한 촉매는 원심분리를 통해 분리하여 건조없이 반복해서 재사용하였다.Carbon dioxide/nitrogen mixed gas (30/70) was bubbled into a 10% (wt) aqueous solution of monoethanolamine, one of the commercial carbon dioxide absorbers, to saturated and absorbed carbon dioxide at 25°C and 1 atmosphere. The solution was regenerated at 90° C. for 30 minutes using the carbon dioxide absorbent regeneration catalyst of Examples 1 to 3, and the reduction amount compared to the initial absorption amount by reabsorption of carbon dioxide was measured by measuring the initial carbon dioxide and the discharged concentration (gas analyzer and solution weight). change) was analyzed. The catalyst used for the repeated experiment was separated through centrifugation and reused repeatedly without drying.

구분division 촉매catalyst 재생온도
(℃) / 재생시간
(min)regeneration temperature
(℃) / Playing time
(min) 흡수용액
대비 촉매 함량
(%, wt)absorption solution
Contrast catalyst content
(%, wt) 1회 재생율
(%)1 refresh rate
(%) 2회 재생율
(%)2 refresh rate
(%) 3회 재생율
(%)3 refresh rate
(%) 촉매 無catalyst free 촉매 無catalyst free 90 / 3090/30 00 4040 3838 3737 실시예 1
211 phasesExample 1
211 phases Nb2AlC
(200mesh, Xian Biof Bio-Technology)Nb 2 AlC
(200mesh, Xian Biof Bio-Technology) 90 / 3090/30 0.20.2 5555 5454 5454 0.60.6 5252 5252 5252 실시예 2
312 phasesExample 2
312 phases Ti3AlC2
(200mesh, Xian Biof Bio-Technology)Ti 3 AlC 2
(200mesh, Xian Biof Bio-Technology) 90 / 3090/30 0.20.2 5252 5353 5252 0.60.6 5656 5555 5757 실시예 3
312 phasesExample 3
312 phases Ti3SiC2
(200mesh, Xian Biof Bio-Technology)Ti 3 SiC 2
(200mesh, Xian Biof Bio-Technology) 90 /3090 /30 0.20.2 5252 5151 5252 0.60.6 5555 5656 5555

실험 결과, 본 발명의 구현예에 따른 이산화탄소 흡수제 재생 촉매는 우수한 재생 효율을 갖는 것을 확인할 수 있었다.As a result of the experiment, it was confirmed that the carbon dioxide absorbent regeneration catalyst according to the embodiment of the present invention has excellent regeneration efficiency.

본 발명에 따르면, 상기 이산화탄소 흡수제 재생촉매로써, MAX 상 구조물질 (MAX phases material)을 포함하는 이산화탄소 흡수제 재생 촉매는 이산화탄소 흡수제 재생 효율을 현저히 높일 수 있어 흡수 공정에 소요되는 전체 에너지 소비를 크게 줄일 수 있어 비용 절감 효과가 기대되므로, 다량의 이산화탄소를 배출하는 산업 전반에 적용이 가능하고 또한 포집된 이산화탄소를 이용하여 부가가치가 높은 유기물 합성분야에도 응용이 가능할 것으로 예상된다. According to the present invention, as the carbon dioxide absorbent regeneration catalyst, the carbon dioxide absorbent regeneration catalyst including the MAX phases material can significantly increase the carbon dioxide absorbent regeneration efficiency, thereby significantly reducing the total energy consumption required for the absorption process. Therefore, cost reduction effect is expected, so it can be applied to the overall industry that emits a large amount of carbon dioxide.

Claims (11)

이산화탄소의 포집 방법으로서,
이산화탄소를 포함하는 기체 혼합물로부터 이산화탄소를 이산화탄소 흡수제 용액에 흡수시키는 단계; 및
상기 이산화탄소 흡수제 용액에 흡수된 이산화탄소를 MAX 상 구조물질 (MAX phase material)로 구성되는 이산화탄소 흡수제 재생촉매로 이산화탄소를 탈거시키는 단계를 포함하며,
상기 MAX 상 구조 물질 (MAX phases material)은 복수의 M 원소군층, X 원소군층, 및 A 원소군층이 배열되어 적층된 구조를 갖고,
상기 이산화탄소 흡수제 재생촉매의 함량은 이산화탄소 흡수제 용액 100중량부에 대해 0.1 내지 5중량부이고,
상기 이산화탄소를 탈거시키는 단계의 탈거 온도는 70 내지 100℃인 것을 특징으로 하는, 이산화탄소의 포집 방법.A method for capturing carbon dioxide, comprising:
absorbing carbon dioxide from a gas mixture comprising carbon dioxide into a carbon dioxide absorbent solution; and
removing the carbon dioxide absorbed in the carbon dioxide absorbent solution with a carbon dioxide absorbent regeneration catalyst composed of a MAX phase material,
The MAX phases material has a structure in which a plurality of M element group layers, X element group layers, and A element group layers are arranged and stacked,
The content of the carbon dioxide absorbent regeneration catalyst is 0.1 to 5 parts by weight based on 100 parts by weight of the carbon dioxide absorbent solution,
The stripping temperature of the step of stripping the carbon dioxide is characterized in that 70 to 100 ℃, carbon dioxide capture method. 삭제delete 삭제delete 제1항에 있어서,
상기 MAX 상 구조 물질은 화학식 1인 것을 특징으로 하는, 이산화탄소의 포집 방법.
[화학식 1]
Mn+1AXn
여기서, n은 1, 2, 또는 3이고, M은 Ti, V, Cr, Nb, Mo, 또는 Zr이고, A는 Al, Si, Ga, 또는 Sn이고, X는 탄소 또는 질소임According to claim 1,
The MAX phase structure material is a method of capturing carbon dioxide, characterized in that the formula (1).
[Formula 1]
M n+1 AX n
where n is 1, 2, or 3, M is Ti, V, Cr, Nb, Mo, or Zr, A is Al, Si, Ga, or Sn, and X is carbon or nitrogen 제1항에 있어서,
상기 MAX 상 구조 물질은 MAX 상 구조물질 (MAX phase material) 211 상(phases) 이며, Ti2CdC, Sc2InC, Ti2AlC, Ti2GaC, Ti2TlC, V2AlC, V2GaC, Cr2GaC, Ti2AlN, Ti2GaN, Ti2InN, V2GaN, Cr2GaN, Ti2GeC, Ti2SnC, Ti2PbC, V2GeC, Cr2AlC, Cr2GeC, V2PC, V2AsC, TiSC, Zr2InC, Zr2TlC, Nb2AlC, Nb2GaC, Nb2InC, Mo2GaC, Zr2InN, Zr2TlN, Zr2SnC, Zr2PbC, Nb2SnC, Nb2PC, Nb2AsC, Zr2SC, Nb2SC, Hf2InC, Hf2TlC, Ta2AlC, Ta2GaC, Hf2SnC, Hf2PbC, Hf2SnN, Hf2SC, 및 Zr2AlC으로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상의 물질인 것을 특징으로 하는, 이산화탄소의 포집 방법. According to claim 1,
The MAX phase structure material is a MAX phase material 211 phases, Ti 2 CdC, Sc 2 InC, Ti 2 AlC, Ti 2 GaC, Ti 2 TlC, V 2 AlC, V 2 GaC, Cr2GaC, Ti 2 AlN, Ti 2 GaN, Ti 2 InN, V 2 GaN, Cr 2 GaN, Ti 2 GeC, Ti 2 SnC, Ti 2 PbC, V 2 GeC, Cr 2 AlC, Cr 2 GeC, V 2 PC, V 2 AsC, TiSC, Zr 2 InC, Zr 2 TlC, Nb 2 AlC, Nb 2 GaC, Nb 2 InC, Mo 2 GaC, Zr 2 InN, Zr 2 TlN, Zr 2 SnC, Zr 2 PbC, Nb 2 SnC, Nb 2 PC, Nb 2 AsC, Zr 2 SC, Nb 2 SC, Hf 2 InC, Hf 2 TlC, Ta 2 AlC, Ta 2 GaC, Hf 2 SnC, Hf 2 PbC, Hf 2 SnN, Hf 2 SC, and Zr 2 A method of capturing carbon dioxide, characterized in that at least one material selected from the group consisting of AlC. 제1항에 있어서,
상기 MAX 상 구조 물질은 MAX 상 구조물질 (MAX phase material) 312 상 이며, Ti3AlC2, Ti3GaC2, Ti3InC2, V3AlC2, Ti3GeC2, Ti3SnC2, Ta3AlC2, 및 Zr3AlC2으로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상의 물질인 것을 특징으로 하는, 이산화탄소의 포집 방법.According to claim 1,
The MAX phase structure material is a MAX phase material 312 phase, Ti 3 AlC 2 , Ti 3 GaC 2 , Ti 3 InC 2 , V 3 AlC 2 , Ti 3 GeC 2 , Ti 3 SnC 2 , Ta 3 AlC 2 , and Zr 3 AlC 2 A method of capturing carbon dioxide, characterized in that at least one material selected from the group consisting of. 제1항에 있어서,
상기 MAX 상 구조 물질은 MAX 상 구조물질 (MAX phase material) 413 상 이며, Ti4AlN3, V4AlC3, Ti4GaC3, Ti4SiC3, Ti4GeC3, Nb4AlC3, 및 Ta4AlC3으로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상의 물질인 것을 특징으로 하는, 이산화탄소의 포집 방법. According to claim 1,
The MAX phase structure material is a MAX phase material 413 phase, Ti 4 AlN 3 , V 4 AlC 3 , Ti 4 GaC 3 , Ti 4 SiC 3 , Ti 4 GeC 3 , Nb 4 AlC 3 , and Ta 4 AlC 3 A method of capturing carbon dioxide, characterized in that at least one material selected from the group consisting of. 제1항에 있어서,
상기 이산화탄소 흡수제 재생 촉매는 아민계 이산화탄소 흡수제에 흡수된 이산화탄소를 탈기하는 것을 특징으로 하는, 이산화탄소의 포집 방법.According to claim 1,
The carbon dioxide absorbent regeneration catalyst is a carbon dioxide capture method, characterized in that the degassing carbon dioxide absorbed in the amine-based carbon dioxide absorbent. 삭제delete 삭제delete 삭제delete
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