KR102299210B1 - 경사 조성형 배리어 특성을 가지는 셀 파우치용 실란트 필름, 이를 포함하는 셀 파우치 및 그 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
2층 이상의 다층 구조의 실란트 층을 가지는 실란트 필름으로서, 각 실란트 층의 엘라스토머 함량이 점진적으로 상이하도록 한 경사 조성형 셀파우치용 실란트 필름, 이를 포함하는 셀 파우치 및 그 제조 방법이 개시된다. 이와 같이 셀파우치의 실란트 층에 엘라스토머를 적용 시 결정화도 및 내화학성이 낮아지는 단점을 방지하기 위해서 실란트 층을 다층으로 구성하고 각 층에서 점진적으로 엘라스토머 첨가량을 조절하여 내화학성을 개선하여 절연저항을 향상할 수 있다. 또한 우수한 열접착 강도와 배리어층 접착 특성을 갖는 고밀봉성 및 고배리어성을 구현할 수 있다.
Description
본 명세서는 경사 조성형 배리어 특성을 가지며 절연저항 특성과 우수한 열접착 강도를 갖는 셀 파우치용 폴리올레핀 실란트필름, 이를 포함하는 셀 파우치 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
리튬이차전지(LiB)는 높은 에너지밀도와 우수한 출력을 갖는 등 다양한 장점을 바탕으로 많은 어플리케이션에 적용되고 있다.
셀 파우치는 이러한 이차전지의 전극군과 전해액을 감싸는 외장재로서, 금속 박막과 고분자로 이루어지는 층간의 접착력, 열융착 강도, 내전해액성, 기밀성, 수분 침투성, 성형성 등의 요구 특성을 만족하여야 한다.
도 1은 본 발명의 예시적인 구현예에 따른 셀 파우치의 층 구성을 나타내는 개략도이다.
도 1에 도시된 바와 같이, 셀 파우치는 외층, 배리어층, 내층의 실란트층으로 구성되어 있다. 통상 외층 또는 최외층은 나일론이나 나일론과 PET(폴리에틸렌테레프탈레이트)의 혼합 소재, OPP (연신 폴리프로필렌), 폴리에틸렌 등으로 구성되고 있다. 이러한 외층 또는 최외층의 요구 특성으로서는 내열성, 내핀홀성, 내화학성, 성형성 및 절연성 등이 요구된다.
배리어층은 수증기나 기타 기체에 대한 배리어성과 함께 성형성이 요구된다. 이러한 측면에서 배리어층에는 성형 가능한 금속 예컨대 알루미늄(Al), 철(Fe), 구리(Cu), 니켈(Ni) 등이 사용되며, 현재 알루미늄이 가장 많이 사용되고 있다.
내층의 실란트층은 열접착성, 성형성과 함께 전해액과 접촉하는 층이라는 점에서 내전해액성, 절연저항성 등이 요구된다.
그런데, 종래의 실란트 층을 이루는 실란트 필름이나 기타 고분자 필름들은 코폴리머 및 엘라스토머가 과량 포함되어 있어 열접착 특성은 우수하나 전해액 침투(Swelling)에 의한 절연특성이 낮아져 절연불량이 발생할 수 있다. 그럼에도 불구하고 종래의 실란트 필름들은 열접착 특성을 유지하기 위해 코폴리머와 엘라스토머 원료를 반드시 써야 하는 한계를 가진다.
본 발명의 예시적인 구현예들에서는, 일 측면에서, 종래의 실란트층의 엘라스토머과 코폴리머의 과량 사용으로 인한 낮은 절연 특성 등의 문제점을 개선하여 우수한 내화학성과 절연저항 특성을 가지는 경사 조성형 배리어 특성을 가지는 셀 파우치용 실란트 필름, 이를 포함하는 셀 파우치 및 그 제조 방법을 제공하고자 한다.
본 발명의 예시적인 구현예들에서는, 다른 측면에서, 우수한 열접착 강도와 배리어층 접착 특성을 갖는 고밀봉성 및 고베리어성의 경사 조성형 배리어 특성을 가지는 셀 파우치용 실란트 필름, 이를 포함하는 셀 파우치 및 그 제조 방법을 제공하고자 한다.
본 발명의 예시적인 구현예들에서는, 2층 이상의 다층 구조의 실란트 층을 가지는 실란트 필름으로서, 각 실란트 층의 엘라스토머 함량이 상이한 경사 조성형 셀파우치용 실란트 필름을 제공한다.
본 발명의 예시적인 구현예들에서는 또한, 상기 실란트 필름을 포함하는 셀파우치를 제공한다.
본 발명의 예시적인 구현예들에서는 또한, 셀 파우치 제조 방법으로서, 2층 이상의 다층 구조의 실란트 층을 가지도록 실란트 필름을 제조하되, 각 실란트 층의 엘라스토머 함량이 상이하도록 하는 단계;를 포함하는 셀 파우치 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 예시적인 구현예들에서는 또한, 셀 파우치의 절연 특성 향상 방법으로서, 2층 이상의 다층 구조의 실란트 층을 가지도록 실란트 필름을 제조하되, 각 실란트 층의 엘라스토머 함량이 상이하도록 하는 단계;를 포함하는 셀 파우치의 절연 특성 향상 방법을 제공한다.
본 발명의 예시적인 구현예들에 의하면, 셀파우치의 실란트 층에 엘라스토머를 적용 시 결정화도 및 내화학성이 낮아지는 단점을 방지하기 위해서 실란트 층을 다층으로 구성하고 각 층에서 점진적으로 엘라스토머 첨가량을 조절한다. 특히 내전해액이 닿는 내면층에는 최소량 첨가함으로써 내화학성을 개선하여 절연저항을 향상할 수 있다. 또한, 배리어층의 접착면인 실란트층에는 엘라스토머를 과량 첨가함으로써 우수한 열접착 강도와 배리어층 접착 특성을 갖는 고밀봉성 및 고배리어성을 구현할 수 있다.
도 1은 일반적인 셀파우치 층 구조를 나타내는 개략도이다.
도 2는 본 발명의 예시적인 구현예에 따른 다층 구조의 실란트 필름을 나타내는 개략도이다.
도 3은 본 발명의 실시예 1(도 3a) 및 비교예 1(도 3b)에 따른 셀파우치 실란트 필름 층 구성을 나타내는 개략도이다.
도 2는 본 발명의 예시적인 구현예에 따른 다층 구조의 실란트 필름을 나타내는 개략도이다.
도 3은 본 발명의 실시예 1(도 3a) 및 비교예 1(도 3b)에 따른 셀파우치 실란트 필름 층 구성을 나타내는 개략도이다.
본 명세서에서 경사 조성형이란 2층 이상의 실란트 층에서 각 층의 엘라스토머의 함량이 점진적으로 상이한 것(gradient)을 의미한다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 예시적인 구현예들을 상세히 설명한다.
본 발명의 예시적인 구현예들에서는, 2층 이상의 다층 구조의 실란트 층을 가지는 실란트 필름으로서, 각 실란트 층의 엘라스토머 함량이 상이하도록 한 경사 조성형 셀파우치용 실란트 필름을 제공한다.
도 2는 본 발명의 예시적인 구현예에 따른 다층 실란트 필름 구성을 나타내는 개략도이다.
예시적인 일 구현예에서, 도 2에 도시된 바와 같이, 상기 다층 구조의 실란트층은 예컨대 코어층인 실란트층과 양 측의 스킨층을 가지는 3층의 실란트층이다. 즉, 배리어층(금속층)과 접촉하는 실란트층인 제1 스킨층, 코어층인 실란트층, 전해액과 직접 접촉하는 실란트층인 제2 스킨층으로 구성된다. 제1 스킨층은 배리어층인 금속과의 접착성과 함께 내전해액성, 내불산성, 절연성이 요구된다. 코어층은 내열성, 열접착성과 함께 내전해액성, 내불산성, 절연성이 요구된다. 제2 스킨층은 슬립(slip) 성, 협착물 접착성과 함께, 열접착성, 내전해액성, 절연성이 요구된다.
예시적인 일 구현예에서, 제1 스킨층의 엘라스토머 함량은 코어층의 엘라스토머 함량보다 많고, 코어층의 엘라스토머 함량은 제2 스킨층의 엘라스토머 함량보다 많도록 한다.
예시적인 일 구현예에서, 배리어층 측의 제1 스킨 실란트층은 랜덤(Random) PP[R PP] 또는 터(Ter) PP [TER PP], 또는 블록(Block) PP를 스킨층 총 조성물의 50~90중량%로 사용 가능하다. 매트릭스에 해당하는 PP층이 90중량%를 초과하여 사용하게 되면 파우치 연신시 백화현상이 발생할 수 있어 단독 사용이 불가능할 수 있고, 50 중량% 미만으로 사용하게 되면 엘라스토머(Elastomer) 함량이 늘어나게 되어 저온 실링성은 향상되지만 고온 안정성 및 내화학성이 크게 떨어질 수 있다.
한편, 제1 스킨 실란트 층에서 엘라스토머를 해당 스킨층 전체 조성물 중 총 40~70중량%로 사용할 수 있다. 제 1스킨층에서 엘라스토머가 해당 범위 보다 낮게 처방되는 경우 백화 및 실링성이 떨어질 수 있다.
예시적인 일 구현예에서, 코어층인 실란트층은 호모 PP와 블록 PP를 함께 사용할 수 있다. 코어층의 터(TER) PP, 랜덤 PP를 사용하게 되면 전해액에 의한 스웰링(Swelling) 현상에 취약하게 때문에 반드시 매트릭스 층은 호모 PP(Homo PP), 블록 PP(Block PP)를 사용하며, 각 성분의 함량비는 호모 PP의 함량이 최대 50%을 넘지 않도록 한다. 함량이 너무 높으면 제품의 탄성율이 올라가게 되어 백화현상이 발생하고 성형성이 떨어질 수 있다.
한편, 엘라스토머는 해당 코어층 전체 조성물 중 총 10~40중량%로 사용할 수 있다. 코어층에서 엘라스토머가 10중량% 미만으로 사용할 경우 백화현상이 발생하고, 실링성이 떨어지고, 40중량% 초과하여 사용할 경우 분산성 및 내화학성이 떨어질 수 있다.
예시적인 일 구현예에서, 전해액과 접촉하는 가장 내면의 제2 스킨층인 실란트층은 호모 PP와 블록 PP. 랜덤 PP, 터 PP를 함께 사용할 수 있으며 호모 PP의 함량이 최대 50%을 넘어가지 않도록 구성한다. 이 제2 스킨층은 전해액과 접촉하는 층이므로 내화학성이 가장 뛰어나야 하므로 PP 함량을 최대 90% 투입해 내화학성을 확보하는 것이 필요하다. 즉, PP 매트릭스 함량을 최대로 유지하되 성형성을 위한 최소한의 엘라스토머(Elastomer) 처방이 중요하다. PP 매트릭스는 내전해액성을 고려하여 코어와 마찬가지로 호모 PP, 블록 PP를 사용하며, 엘라스토머(Elastomer) 함량은 10중량% 이내로 처방한다.
비제한적인 예시에서, 엘라스토머를 해당 제2 스킨층 전체 조성물 중 총 1~10중량%로 사용할 수 있다. 제2스킨층에서 엘라스토머를 과량 첨가할 경우 전해액이 스킨층으로 침투하는 현상이 심화되어 절연저항성이 크게 떨어질 수 있다.
예시적인 일 구현예에서, 엘라스토머로는 에틸렌프로필렌고무 (EPR, ethylene propylene rubber), 에틸렌부텐고무 (EBR, ethylene butane rubber), LLDPE 기반 엘라스토머 등 열가소성 폴리올레핀 엘라스토머(TPO), RTPO (reactor made thermoplastic olefin), 열가소성 폴리우레탄(TPU, thermoplastic polyurethane) 등의 엘라스토머를 사용할 수 있다.
이와 같이, 밀봉성 효과를 부여하는 엘라스토머를 사용하되 엘라스토머 첨가에 따른 결정화도 및 내화학성이 낮아지는 단점을 방지하기 위해서 점진적으로 엘라스토머 첨가량을 조절한다. 특히, 내전해액이 닿는 가장 내면층인 제2스킨층에는 최소량 첨가해 내화학성을 개선하여 절연저항을 개선하고, 알루미늄 등으로 이루어진 배리어층 접착면에는 엘라스토머를 과량 첨가함으로 우수한 열접착 강도와 배리어층 접착 특성을 갖는 고밀봉성 및 고배리어성을 달성하도록 한다.
예시적인 일 구현예에서, 제2 스킨층인 실란트층은 전체 실란트 층의 약 10~20%에 해당하는 두께를 갖는 것이 바람직하며, 최소 3~10㎛ 정도의 두께인 것이 적합하다. 너무 얇으면 실란트층 협착물 간의 접착성과 내전해액성이 떨어지고, 너무 두꺼우면 열접착성이 떨어질 수 있다.
상기 제2 스킨층에는 슬립(slip)성이 요구되므로, 안티블록킹(Anti-Blocking)제, 슬립(Slip)제(예컨대 아미드 계열) 등의 첨가제를 하나 이상 포함하는 것이 바람직하다. 안티블로킹제로는 제올라이트, 실리콘입자 등과 같은 무기물 입자를 첨가하며, 안티블록킹제를 함유함으로써 필름 표면에 돌출이 되도록 한다. 한편, 슬립제는 Erucamide, Behen-amide, Oleamide, 실리콘 Oil 등을 사용하며, 슬립제를 함유함으로써 필름 표면이 미끄럽도록 해줄 수 있다.
한편, 코어층인 실란트층은 전체 실란트 층의 50~80%에 해당하는 두께를 갖는 것이 좋으며, 최소 10~40㎛ 이상인 것이 적합하다. 실란트층에서 요구되는 대부분의 특성이 이 코어층으로부터 구현될 수 있으므로 스킨층들보다 두꺼워야 한다.
이러한 코어층에서는 내열성을 위하여 중간층 원료의 용융점(Tm)이 150℃ 이상인 것이 바람직하며, 이러한 측면에서 융점이 160℃ 이상인 호모 PP를 포함하도록 한다. 상기 호모 PP는 열적 안정성과 치수 안정성을 가진다.
또한, 배리어층 접촉층인 제1 스킨층은 금속접착력 및 내전해액성을 위해 전체 실란트 층의 10~20%에 해당하는 두께를 갖는 것이 좋다.
한편, 본 발명의 예시적인 구현예들에서는 전술한 실란트 필름을 포함하는 셀 파우치와 해당 셀 파우치로 외장된 이차 전지를 제공한다. 이러한 이차전지는 대표적으로 리튬이차전지일 수 있으며, 특히 전기자동차(EV)나 에너지저장장치(ESS) 등의 중대형 이차전지일 수 있다.
예시적인 일 구현예에서, 상기 셀 파우치는 예컨대 나일론을 포함하는 외층, 알루미늄을 포함하는 배리어층 및 상기 실란트 필름을 포함하는 것일 수 있다.
예시적인 일 구현예에서, 상기 셀 파우치는 또한 상기 외층의 최외층으로서 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)를 포함하는 최외층을 더 포함할 수 있다. 이와 같이 PET을 최외층으로 더 포함하는 구성은 중대형 이차 전지에 특히 적용될 수 있다.
본 발명의 예시적인 구현예들에서는 또한, 전술한 셀 파우치 제조 방법에 있어서, 2층 이상의 다층 구조의 실란트 층을 가지도록 셀 파우치 실란트 필름을 제조하되, 각 실란트 층의 엘라스토머 함량이 상이하도록 하는 단계;를 포함하는 셀 파우치 제조 방법을 제공한다.
또한, 본 발명의 예시적인 구현예들에서는, 셀 파우치의 절연 특성 향상 방법으로서, 2층 이상의 다층 구조의 실란트 층을 가지도록 셀 파우치 실란트 필름을 제조하되, 각 실란트 층의 엘라스토머 함량이 상이하도록 하는 단계;를 포함하는 셀 파우치의 절연 특성 향상 방법을 제공한다.
이하의 실시예를 통하여 본 발명의 예시적인 구현예들을 더욱 상세하게 설명된다. 본 명세서에 개시된 실시예들은 단지 설명을 위한 목적으로 예시된 것으로서, 본 발명의 실시예들은 다양한 형태로 실시될 수 있으며 본 명세서에 설명된 실시예들에 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다.
실시예 및 비교예 파우치에서 공통되는 구성으로서 최외층 PET 12㎛, 외층 NY(나일론) 15㎛, 배리어층 Al 40㎛, 내층인 실란트 필름 50㎛로 구성하였다.
실시예 구성
도 3a에 도시된 바와 같이, 실시예에서는 제1스킨층을 랜덤(Random) PP, 터(Ter) PP, 블록(Block) PP로 구성하고 EPR(에틸렌프로필렌고무) 계 엘라스토머를 해당 제2 스킨층 전체 조성물 중 총 40중량%로 사용하여 구성하였다. 코어층은 호모 PP와 블록 PP를 함께 사용하고, 엘라스토머를 해당 코어층 전체 조성물 중 총 15중량%로 사용하였다. 제2 스킨층은 호모 PP와 블록 PP를 함께 사용하고, 엘라스토머를 해당 제2 스킨층 전체 조성물 중 총 5중량%로 사용하였다.
비교예 구성
도 3b에 도시된 바와 같이, 비교예에서는 제1 스킨층 고분자 구성은 실시예 1과 동일하다. 즉, 랜덤(Random) PP, 터(Ter) PP, 블록(Block) PP로 구성하고 엘라스토머를 첨가하였다. 코어층에서는 블록 PP로 구성하고 EPR(에틸렌프로필렌고무) 계 엘라스토머를 첨가하였다. 제2 스킨층에서는 제1 스킨층과 동일하게 구성하였다. 제1 스킨층, 코어층, 제2 스킨층에서 엘라스토머 함량은 스킨층 양쪽을 동일하게 15중량%로 처방하고, 코어층은 50중량%를 처방하였다.
열접착 강도
열접착 강도는 접착강도 측정기(일본, SHIMADZU 사의 AGS-1kNX 모델)를 사용하여 2000도 30kgf 하중을 가하여, 열 접착강도를 측정하였다.
투습도
실링 필름 자체의 투습도 테스트는 미국 MOCON사의 투습도 측정 장비 (PEMATRAN_W 3/33 MA 모델)를 이용하여 측정하였다.
절연저항
절연저항은 DUMMY CELL 제조 후 500V 전압을 Al층에 인가하여 미국 Megger사의 절연저항 측정 장비를 이용하여 측정하였다.
이상의 테스트 결과를 하기 표 1에 표시하였다.
비교예 | 실시예 | |
실란트 필름 두 께 |
50 | 50 |
열 접착 강도 (N/15mm) |
13 | 12 |
투습도(mg/m2·day) | 10 | 8 |
절연저항(기가옴) | 30 | 100 |
이와 같이, 본 발명의 실시예는 비교예와 대비하여 열접착 강도 및 절연저항 특성이 좋아지는 것을 확인할 수 있었다. 또한 필름 자체의 투습도 측정 결과 실란트 필름의 배리어 특성(투습도)이 우수한 것을 확인 할 수 있었다.
이상에서 본 발명의 비제한적이고 예시적인 구현예들을 설명하였으나, 본 발명의 기술 사상은 첨부 도면이나 상기 설명 내용에 한정되지 않는다. 본 발명의 기술 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 형태의 변형이 가능함이 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에게는 자명하며, 또한, 이러한 형태의 변형은 본 발명의 특허청구범위에 속한다고 할 것이다.
Claims (14)
- 배리어층과 접하는 제1 스킨층인 실란트층, 코어층인 실란트층 및 전해액과 접하는 제2 스킨층인 실란트층을 포함하는 다층 구조의 실란트 층을 가지는 실란트 필름으로서,
제1 스킨층의 엘라스토머 함량은 코어층의 엘라스토머 함량보다 많고,
코어층의 엘라스토머 함량은 제2 스킨층의 엘라스토머 함량보다 많은 것을 특징으로 하는 경사 조성형 셀파우치용 실란트 필름.
- 삭제
- 삭제
- 제 1 항에 있어서,
코어층은 호머 PP를 포함하는 것을 특징으로 하는 경사 조성형 셀파우치용 실란트 필름.
- 제 4 항에 있어서,
제1 스킨층은 랜덤 PP, 터(Ter) PP 및 블록 PP를 포함하고,
코어층은 호머 PP 및 블록 PP를 포함하고,
제2 스킨층은 호머 PP 및 블록 PP를 포함하는 것을 특징으로 하는 경사 조성형 셀파우치용 실란트 필름.
- 제 5 항에 있어서,
제1 스킨층은 엘라스토머를 층 조성물 총 중량에 대하여 40 내지 70중량%로 포함하고,
코어층은 엘라스토머를 층 조성물 총 중량에 대하여 10 내지 40중량%로 포함하고,
제2 스킨층은 엘라스토머를 층 조성물 총 중량에 대하여 1 내지 10중량%로 포함하는 것을 특징으로 하는 경사 조성형 셀파우치용 실란트 필름.
- 제 1 항 및 제 4 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항의 실란트 필름을 포함하는 셀 파우치.
- 제 7 항에 있어서,
상기 셀 파우치는 나일론을 포함하는 외층, 알루미늄을 포함하는 배리어층 및 상기 실란트 필름을 포함하는 셀 파우치.
- 제 8 항에 있어서,
상기 셀 파우치는 상기 외층의 최외층으로서 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)를 포함하는 최외층을 더 포함하는 셀 파우치.
- 제 7 항의 셀 파우치로 외장된 것을 특징으로 하는 이차 전지.
- 제 10 항에 있어서,
상기 이차 전지는 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 이차 전지.
- 제 10 항에 있어서,
상기 이차 전지는 전기 자동차 또는 에너지 저장 장치 용인 것을 특징으로 하는 이차 전지.
- 제 7 항의 셀 파우치 제조 방법에 있어서,
상기 다층 구조의 실란트 층을 가지도록 셀 파우치 실란트 필름을 제조하되,
제1 스킨층의 엘라스토머 함량은 코어층의 엘라스토머 함량보다 많고, 코어층의 엘라스토머 함량은 제2 스킨층의 엘라스토머 함량보다 많도록 하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 셀 파우치 제조 방법.
- 제 7 항의 셀 파우치의 절연 특성 향상 방법으로서,
상기 다층 구조의 실란트 층을 가지도록 셀 파우치 실란트 필름을 제조하되,
제1 스킨층의 엘라스토머 함량은 코어층의 엘라스토머 함량보다 많고, 코어층의 엘라스토머 함량은 제2 스킨층의 엘라스토머 함량보다 많도록 하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 셀 파우치의 절연 특성 향상 방법.
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