KR102287123B1 - 가스 발생 장치 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 촉매 장치에 관한 것으로, 이 촉매 장치는, 중공 보디; 상기 중공 보디에 수용된 피스톤; 반응성 액체를 촉매와 접촉시키는 것에 기초한 가스 발생 반응의 촉매로서, 상기 촉매는 촉매작용 챔버에 수용되는, 상기 촉매; 를 포함하고, 상기 피스톤 및 상기 중공 보디는, 압축성 유체를 함유하기 위한 기밀 압축 챔버를 규정하고, 또한 상기 촉매작용 챔버가 반응성 액체에 대해 타이트한 폐쇄 위치와 상기 촉매작용 챔버로의 반응성 액체의 유입을 위한 개방 위치 사이에서 서로에 대해 이동할 수 있고, 상기 촉매 장치는, 압축성 유체가 상기 압축 챔버에 포함되고 상기 피스톤에 가해지는 힘이 폐쇄력보다 크거나 같을 때에 개방 위치로부터 폐쇄 위치로, 폐쇄력보다 작을 때에 폐쇄 위치로부터 개방 위치로 전환되도록 구성된다.
Description
본 발명은, 주로, 반응성 액체를 촉매와 접촉시키는 것에 기초하여, 가스, 특히 디하이드로젠을 발생시키는 장치에 관한 것이다.
디하이드로젠을 생성하는 공지된 방법은 수소화물 수용액, 예를 들어 수소화붕소 나트륨 용액을 예를 들어 코발트, 백금, 루테늄 또는 니켈에 의해 형성된 수소화물 가수분해 반응의 촉매와 접촉시키는 것으로 이루어진다. 촉매와 접촉하면, 수용액의 가수분해 반응이 일어나서, 디하이드로젠을 생성한다.
예시로서, WO 2012/003112 A1 및 WO 2010/051557 A1 각각은 촉매화된 수소화물 가수분해를 구현하기 위한 장치를 기술한다. 이들 문헌에 기재된 가스 발생 장치들 각각은 작동 중에 수소화물 수용액을 함유하는 인클로저 및 수소화물 수용액의 가수분해 촉매를 함유하는 촉매작용 챔버를 규정하는 촉매 장치를 포함한다. 촉매 장치는 보디 및 제거가능한 커버를 포함한다. 촉매 장치의 폐쇄 위치에서, 커버와 보디는 함께 촉매를 수소화물 수용액으로부터 격리시킨다. 그러면 디하이드로젠 생성이 없다. 촉매 장치의 개방 위치에서, 커버는 보디로부터 거리를두고 배치된다. 그 후, 수소화물 수용액은 촉매와 접촉하여, 디하이드로젠의 생성을 개시하고, 이는 배출 밸브에 의해 인클로저 밖으로 배출된다.
발생된 디하이드로젠 압력이 인클로저 내부에서 너무 높아지는 것을 회피하기 위해, WO 2012/003112 A1 에 기술된 촉매 장치는 보디 및 커버 모두에 고정된 중공 원통형 튜브 형태의 엘라스토머 멤브레인을 포함한다. 보디는 또한, 멤브레인의 내부 공간의 압력이 대기압과 같도록, 그 단부들 중 하나에서 그리고 그 대향 단부에서 멤브레인의 내부 공간 내부에서 인클로저로부터 나오는 드레인을 포함한다. 따라서, 인클로저 내의 디하이드로젠 압력이 폐쇄력보다 더 큰 힘을 초래할 때, 촉매 장치의 폐쇄 위치로 비틀림 효과에 의해 엘라스토머 멤브레인을 수축시키는 상기 힘의 영향을 받아 커버가 보디에 밀린다. 인클로저 내의 압력이 폐쇄력보다 더 작은 힘을 초래할 때, 그 평형 위치로 되돌아 가려는 엘라스토머 멤브레인이 전개되고 촉매 장치의 개방 위치로 커버를 방출하여, 수소화물 수용액이 촉매에 접근할 수 있게 된다.
그러나, 엘라스토머 멤브레인의 수축 및 최적의 배치를 보장하기 위해서는, 멤브레인의 높이가 작아야 하는데, 이는 촉매에 대한 수소화물계 수용액의 접근을 제한하고 디하이드로젠 생성 수율을 제한한다.
또한, 촉매 장치의 폐쇄력은 그 형태, 치수, 특히 두께 및 기계적 특성, 특히 탄성 특성에 의존하는 엘라스토머 멤브레인의 강성에 의해 결정된다. 따라서, 엘라스토머 멤브레인의 치수화는 효과적인 가수분해를 보장하기 위해 복잡하다.
따라서, 전술한 단점을 극복하는 반응성 액체를 촉매와 접촉시키는 것에 기초하여 가스를 발생시키는 유용한 장치가 필요하다.
이를 위해, 본 발명은
- 중공 보디,
- 상기 중공 보디에 수용된 피스톤,
- 반응성 액체를 촉매와 접촉시키는 것에 기초한 가스 발생 반응의 촉매로서, 상기 촉매는 촉매작용 챔버에 수용되는, 상기 촉매
를 포함하는 촉매 장치를 제안하고,
상기 피스톤 및 상기 중공 보디는, 압축성 유체를 함유하기 위한 기밀 압축 챔버를 규정하고, 또한 상기 촉매작용 챔버가 반응성 액체에 대해 타이트한 폐쇄 위치와 상기 촉매작용 챔버로의 반응성 액체의 유입을 위한 개방 위치 사이에서 서로에 대해 이동할 수 있고,
상기 촉매 장치는, 압축성 유체가 상기 압축 챔버에 포함되고 상기 피스톤에 가해지는 힘이 폐쇄력보다 크거나 같을 때에 개방 위치로부터 폐쇄 위치로, 폐쇄력보다 작을 때에 폐쇄 위치로부터 개방 위치로 전환되도록 구성된다.
"폐쇄력" 은 촉매 장치가 폐쇄 위치에 있는 최소 힘에 대응한다.
이하에서 명백하게 나타날 바와 같이, 본 발명에 따른 장치는 폐쇄력을 규정하기 위해 특히 대기압인 기준 압력의 취하는 것을 생략할 수 있게 한다. 따라서 장치의 제조가 단순화된다. 또한, 피스톤의 스트로크는 가스 발생 요구에 대응하도록 쉽게 조정될 수 있다. 이하에 상세히 설명되는 바와 같이, 촉매작용 챔버에 대한 반응성 액체의 접근을 촉진시키고 촉매에 대한 반응성 액체의 접근을 최적화하는 것이 가능하다. 따라서, 적어도 동일한, 심지어는 더 큰 수율을 유지하면서, 종래 기술의 촉매 장치와 비교하여 촉매의 양을 감소시키는 것이 가능하다. 또한, 이하에 보다 명확하게 나타날 바와 같이, 본 발명에 따른 촉매 장치는 다양한 형태의 촉매를 수용할 수 있어서, 촉매 형성 방법을 단순화할 수 있다. 더욱이, 폐쇄력은 극한 개방 위치, 즉 피스톤이 스트로크의 끝에 있는 위치에서 압축성 유체의 부피 및/또는 압력의 적응을 통해 쉽게 규정될 수 있다. 마지막으로, 본 발명에 따른 촉매 장치는 압축 챔버 내부의 압력을 조절하기 위해 압력 센서 및 서보제어 유닛과 같은 수단의 구현을 생략할 수 있게 한다. 따라서, 이는 피스톤을 중공 보디에 대해 이동시키기 위한 추가의 전력 공급 수단을 필요로 하지 않고서 자율적으로 작동할 수 있다.
또한, 본 발명은 다음의 선택적 특징들 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
촉매는 바람직하게는 수소화물을 포함하는 수용액의 가수분해를 촉진하는데 적합하다. 바람직하게는, 촉매는 백금, 루테늄, 코발트, 니켈 및 이들의 합금 중에서 선택된 금속의 95.0 % 초과, 심지어 99.0 % 초과를 포함한다.
바람직하게는, 촉매는 피스톤 및/또는 중공 보디에 바람직하게는 강성적으로 고정된다.
특히, 촉매는 1 mm 초과의 두께의 블록 형태로 바람직하게는 다공성인 촉매작용 지지체 상에 배치될 수 있다. 촉매작용 지지체는 세라믹, 폴리머 또는 바람직하게는 금속성 재료에 의해 형성될 수 있다. 특히, 촉매는 촉매작용 지지체의 공극들에 배치될 수 있다. 바람직하게는, 촉매작용 지지체의 중량과 촉매의 중량의 합을 기준으로 표현된 촉매의 중량 백분율은 50.0 % 보다 크다.
변형예로서, 촉매는 1 mm 미만의 두께를 갖는 커버링 형태일 수 있다.
압축성 유체는 압축 챔버에 함유될 수 있다.
바람직하게는, 압축성 유체는 가스이고, 바람직하게는 불활성 가스 및 공기 중에서 선택된다. 공기는 저렴한 비용의 이점을 제공한다. 불활성 가스는 불활성 화학적 특성으로 바람직하다.
극한 개방 위치에서의 압축성 유체의 압력은 대기압과 같고, 심지어는 그보다 클 수 있다. 바람직하게는, 피스톤이 극한 개방 위치에서 맞닿음부에 지탱되도록 배치된 맞닿음부를 포함하는 변형예에서, 압축성 유체의 압력은 1.1 bar 보다 크고, 더욱 바람직하게는 1.2 bar 보다 크다. "압력" 은 진공에서 제로 압력 기준에 대해 정의된다.
바람직하게는, 폐쇄 위치에서의 압축 챔버 내의 압축성 유체의 압력은 극한 개방 위치에서의 압축 챔버 내의 압축성 유체의 압력보다 크다.
바람직하게는, 폐쇄 위치에서, 압축 챔버 내의 압축성 유체의 압력은 대기압보다 크다.
바람직하게는, 피스톤과 중공 보디는 개방 위치와 폐쇄 위치 사이에서 서로에 대해 병진적으로 그리고/또는 회전적으로 이동가능하다. 바람직하게는, 피스톤은 단일 축선을 따라 중공 보디에 대해 병진 이동가능하다. 바람직하게는, 중공 보디는 피스톤을 병진 안내하도록 구성된다. 바람직하게는, 중공 보디는 피스톤을 병진 안내하도록 되어 있는 중공 원통형 안내 드럼을 포함한다.
바람직하게는, 피스톤 복귀 수단, 특히 스프링은 압축 챔버 내에 수용되지 않는다.
바람직하게는, 피스톤 및 중공 보디는 촉매작용 챔버를 형성한다. 따라서, 촉매 장치는 제조가 용이하고, 촉매작용 챔버 및 압축 챔버는 동일한 유닛들에 의해 정의된다.
일 실시형태에서, 보디는 단일 피스일 수 있다. 변형예로서, 보디는 부품 상에 제거가능하게 장착된 플러그를 갖는 하나의 부품을 포함할 수 있다.
보디는 압축 챔버로부터 압축성 유체를 배출하도록 구성된 릴리프 밸브를 포함할 수 있다.
장치는 바람직하게는 피스톤이 극한 개방 위치에서 맞닿음부에 대해 지탱되도록 배치된 맞닿음부를 포함한다.
일 실시형태에서, 보디는 피스톤을 안내하도록 구성된 중공 원통형 안내 드럼을 갖는 부품, 저장 탱크 및 상기 부품을 저장 탱크에 연결하는 유체 연결 부재를 포함할 수 있다. 예를 들어, 안내 드럼은 가스 발생 장치의 인클로저 내에 배치될 수 있고, 저장 탱크는 상기 인클로저 외부에 배치될 수 있다. 따라서, 인클로저 외부에 압축성 유체의 부피를 원격으로 배치함으로써, 인클로저의 액체에 접근 가능한 부피가 증가된다.
피스톤은 바람직하게는 커버를 포함하고, 커버는 폐쇄 위치에서 중공 보디 상에 지탱되고 개구를 완전히 차단하고, 개방 위치에서 중공 보디로부터 거리를 두고 배치된다.
바람직하게는, 개방 위치에서, 인클로저의 내부 공간이 반응성 액체를 함유 할 때, 피스톤 및/또는 중공 보디와 접촉하지 않는 촉매의 표면의 50 % 초과, 바람직하게는 80 % 초과, 바람직하게는 90 % 초과, 심지어는 특히 모두가 반응성 액체에 노출된다.
바람직하게는, 촉매의 적어도 일부는 중공 보디 및/또는 피스톤에 고정된다.
바람직하게는, 폐쇄력은 극한 개방 위치에서 피스톤에 압축성 유체의 압력에 의해 가해지는 힘보다 크다.
본 발명은 또한 반응성 액체를 함유하기 위한 내부 공간을 규정하는 인클로저 및 본 발명에 따른 촉매 장치를 포함하는 가스 발생 장치에 관한 것으로, 상기 가스 발생 장치는, 상기 내부 공간이 상기 반응성 액체를 함유할 때에, 상기 촉매 장치의 개방 위치에서, 촉매 챔버가 상기 내부 공간과 유체적으로 연결되어서, 상기 반응성 액체가 촉매와 접촉됨으로써 가스가 발생되도록, 그리고 상기 촉매 장치의 폐쇄 위치에서, 촉매가 상기 반응성 액체로부터 분리되도록 구성된다.
바람직하게는, 촉매 장치는 인클로저의 내부 공간 내부에 적어도 부분적으로, 심지어는 완전히 배치된다.
특히, 촉매 장치의 보디는 피스톤을 안내하도록 구성된 중공 원통형 안내 드럼을 갖는 부품, 저장 탱크 및 상기 부품을 저장 탱크에 연결하는 유체 연결 부재를 포함할 수 있으며, 저장 탱크는 인클로저의 내부 공간의 외부에 배치된다.
일 실시형태에서, 인클로저의 내부 공간이 반응성 액체를 함유할 때, 피스톤은 개방 위치에서보다도 폐쇄 위치에서 반응성 액체의 자유 표면에 더 가깝다.
인클로저는 반응성 액체를 함유할 수 있다. 바람직하게는, 극한 개방 위치에서, 압축 챔버 내의 압축성 유체의 압력은 내부 공간의 가스 압력보다 크다.
또한, 장치는 적어도 2 개의 촉매 장치를 포함할 수 있다.
본 발명은 또한 본 발명에 따른 장치의 치수를 정하는 방법에 관한 것이다:
- 폐쇄 위치와 극한 개방 위치 사이의 피스톤의 스트로크는 폐쇄력, 극한 개방 위치에서의 압축 챔버의 부피, 극한 개방 위치에서의 압축성 유체의 압력, 및 적절한 경우, 안내 드럼의 직경 중에서 선택된 적어도 하나의 파라미터의 선택에 의해 규정되거나, 또는
- 폐쇄력은 극한 개방 위치에서의 압축 챔버의 부피, 극한 개방 위치에서의 압축성 유체의 압력, 피스톤의 스트로크, 및 적절한 경우, 안내 드럼의 직경 중에서 선택된 적어도 하나의 파라미터의 선택에 의해 규정된다.
극한 개방 위치는 피스톤이 극한 개방 위치에서 맞닿음부에 대해 지탱되도록 배치된 맞닿음부에 의해 규정될 수 있다.
본 발명은 또한 반응성 액체를 가스 발생 반응의 촉매와 접촉시키는 것에 기초한 가스 발생 방법에 관한 것으로, 이 방법은 다음의 연속 단계들을 포함한다:
i) 인클로저의 내부 공간이 반응성 액체를 함유하는 본 발명에 따른 장치를 수득하는 단계,
ii) 촉매 장치를 개방 위치에 배치하여, 반응성 액체가 촉매와 접촉하도록 진입되게 하는 단계.
바람직하게는, 가스는 디하이드로젠이고, 촉매는 수소화물을 포함하는 수용액의 가수분해를 촉진하는데 적합하며, 바람직하게는 촉매는 백금, 루테늄, 코발트, 니켈 및 이들의 합금 중에서 선택된 95.0 % 초과의 금속을 포함하며, 반응성 액체는 수소화물을 포함하는 수용액이다.
마지막으로, 본 발명은 다음을 포함하는 발전기에 관한 것이다:
- 가스 산화에 의해 전류를 발생시키는 연료 전지,
- 본 발명에 따른 가스 발생 장치,
상기 장치는 연료 전지와 유체 연결되며, 연료 전지에 상기 가스를 공급하도록 구성됨.
본 발명의 다른 특징, 변형 및 장점은 예시적이고 비제한적인 방식으로 주어진 다음의 상세한 설명 및 예를 읽고 첨부된 도면을 연구할 때 더욱 명확하게 나타날 것이다.
도 1 및 2 는 촉매 장치가 개방 위치, 개별적으로는 폐쇄 위치에 배치된, 본 발명에 따른 가스 발생 장치의 예를 종단면의 단면도로 도시한다.
도 3 내지 8 은 본 발명에 따른 촉매 장치의 상이한 변형예들을 도시한다.
도 9 및 10 은 장치에 의해 디하이드로젠을 생성하는 방법을 구현하는 동안에 각각 본 발명에 따른 장치와 비발명 장치의 인클로저에서의 유량의 경향 및 압력 경향을 나타내는 그래프들이다.
도 3 내지 8 은 본 발명에 따른 촉매 장치의 상이한 변형예들을 도시한다.
도 9 및 10 은 장치에 의해 디하이드로젠을 생성하는 방법을 구현하는 동안에 각각 본 발명에 따른 장치와 비발명 장치의 인클로저에서의 유량의 경향 및 압력 경향을 나타내는 그래프들이다.
도면들에서, 장치 및 디바이스를 구성하는 상이한 부재들 및 유닛들의 스케일 및 비율이 반드시 존중되는 것은 아니다. 또한, 명확성을 위해, 부재들은 실제로 그렇게 접촉하는 동안에 서로 접촉하지 않는 것으로 표현될 수 있다. 또한, 상이한 참조들은 하나의 동일한 부재를 나타낼 수 있다.
도 1 은 본 발명에 따른 가스 발생 장치 (5) 의 제조 예를 나타낸다.
이 장치는 내부 공간 (15) 을 형성하는 인클로저 (10) 를 포함하며, 여기에는 본 발명에 따른 촉매 장치 (20) 가 배치된다.
도 1 에 도시된 예에서, 인클로저는 반응성 액체 (25) 를 함유한다. 예를 들어, 장치가 디하이드로젠을 발생시키려는 경우, 인클로저에 포함된 반응성 액체는 예를 들어 수소화붕소 나트륨 및/또는 또는 수소화붕소 칼륨을 포함하는 수소화물 수용액이다. 또한, 가스 발생 전에, 내부 공간에는 반응성 액체가 없을 수 있다.
인클로저는 길이방향 (X) 으로 연장되는 측벽 (30), 도 1 에 도시된 바와 같이, 길이방향 (X) 이 중력 방향과 평행하고 중력 방향과 반대방향일 때에 인클로저의 바닥을 형성하는 바닥 벽 (35), 및 가스 배출 개구 (45) 를 갖는 상부 벽 (40) 을 포함한다. 도 1 및 도 2 에 도시된 바와 같이, 밸브 (50) 는 가스 배출 개구 내에 배치될 수 있다.
도 1 의 예에서, 촉매 장치는 인클로저의 내부 공간에 배치되고, 인클로저의 바닥에 고정된다. 그러나, 촉매 장치의 다른 배치가 예상될 수 있다. 예를 들어, 촉매 장치는 측벽들 중 적어도 하나 또는 상부 벽에 고정될 수 있다. 또한, 촉매 장치는 도 7 에 도시된 바와 같이 내부 공간 외부에 부분적으로 배치될 수 있다. 이는 심지어 내부 공간 외부에 완전히 배치될 수도 있다.
도 1 및 도 2 에 도시된 촉매 장치는 피스톤 (60) 이 수용되는 중공 보디 (55) 를 포함한다. 중공 보디 및 피스톤은 압축성 유체를 함유하는 압축 챔버 (65) 를 함께 형성한다. 도 1 및 도 2 의 예에서, 챔버는 상기 압축성 유체 (70) 를 포함한다. 도 1 및 도 2 의 예에서, 중공 보디는 두께 방향으로 부품의 벽을 통과하는 개구 (80) 를 갖는 부품 (75) 및 이 부품에 제거가능하게 장착된 플러그 (85) 를 포함한다. 개구는 용기의 바닥과 접촉하는 부품의 벽에 형성되고, 용기의 바닥은 부품의 구멍에서 나오는 구멍 (90) 을 포함한다. 이러한 방식으로, 부품으로부터 플러그를 제거함으로써, 압축성 유체로 압축 챔버를 채울 수 있다. 압축성 유체에 대한 기밀성을 보장하기 위해, 바람직하게는 플러그는 플러그가 부품 상에 장착될 때에 부품과 플러그 사이에 끼워진 타이트한 시일에 의해 토핑된다. 도시되지 않은 변형예에서, 피스톤은, 압축성 유체를 압축 챔버 내로 도입하기 위해, 제거가능한 플러그에 의해 형성된 개구를 갖는다. 다른 변형예에서, 개구 (80) 에는 장치가 의도된 응용에 따라 압축성 유체의 압력을 조정하기위해 팽창 밸브가 제공된다. 예를 들어, 촉매 장치의 변형 구현예에 따르면, 압축 챔버에는 압축성 유체가 없고, 촉매 시스템은 폐쇄 위치에 배치되고, 촉매 시스템을 개방 위치로 설정하기 1 시간 미만, 심지어 10 분 미만, 심지어 5 분 미만전에 압축성 유체는 팽창 밸브를 통해 압축 챔버로 주입된다.
전술한 바와 같이, 압축 챔버는 밀폐형이다. 따라서, 압축성 유체가 압축 챔버 내에 포함되는 경우, 압축 챔버 밖으로의 압축성 유체의 누출은 실질적으로 0이다.
또한, 중공 보디는 보디의 벽 및 인클로저의 벽에 형성된 개구에 배치된 릴리프 밸브 (92) 를 포함한다. 릴리프 밸브는, 압축 챔버 내의 압력이 임계값을 초과할 때, 릴리프 밸브가 개방되어, 인클로저를 바람직하게는 대기압인 인클로저 외부의 환경 (94) 과 유체식으로 연결하도록 구성된다.
피스톤 및 중공 보디는 서로에 대해, 바람직하게는 병진적으로 그리고/또는 회전적으로 이동가능하다. 바람직하게는, 이들은 개방 위치와 폐쇄 위치 사이에서, 도 1 및 도 2 에 도시된 바와 같이, 서로에 대해 단일 축선을 따라 병진적으로 이동가능하다. 명백히, 도면들에 명백히 나타난 바와 같이, 촉매 장치는 수개의 개방 위치에 배치될 수 있다. 특히, 피스톤이 그의 스트로크에 도달하면, 장치는 극한 개방 위치에 배치된다.
도 1 및 도 2 에 도시된 예에서, 중공 보디는 바람직하게는 회전 축선 (Y) 의 중공 원통형 안내 드럼 (100) 을 포함하고, 피스톤은 피스톤 헤드 (105) 를 포함하며, 피스톤 헤드의 일 면은 압축 챔버를 부분적으로 규정한다. 피스톤 헤드는 도 1 및 도 2 에서 플레이트 형태를 취하지만, 다른 형태도 고려될 수 있다. 또한, 도 1 및 도 2 의 예에서, 피스톤 헤드가 안내 드럼의 내벽에 배치된 맞닿음부 (95) 와 접촉할 때에 장치는 극한 개방 위치에 있다.
피스톤 헤드는, 안내 드럼의 축선 (Y) 에 수직인 평면에서 관찰했을 때, 압축 챔버를 견고하게 밀봉하기 위해, 안내 드럼의 내벽의 섹션을 보완하는 형태의 섹션을 갖는다. 시일 견고성을 추가로 개선하기 위해, 피스톤 헤드는 안내 드럼의 내벽에 지탱되는 환형 시일 (108) 을 포함할 수 있다.
더욱이, 피스톤은, 안내 드럼과 동축이며 그 단부들 중 하나에서 피스톤 헤드에 견고하게 고정된 샤프트 (110), 및 그 대향 단부에 견고하게 고정된 커버 (115) 를 포함한다. 촉매를 반응성 액체와 접촉시키는 것에 기초한 가스 발생 반응의 촉매 (118) 가 커버 상에 배치된다. 이는 촉매 장치의 폐쇄 위치에서 중공 보디에 수용된다.
폐쇄 위치에서, 커버는 중공 보디에 놓인다. 따라서, 도 2 에 명확하게 나타난 바와 같이, 피스톤과 중공 보디는 촉매작용 챔버 (120) 를 함께 형성한다.
도 1 의 예에서, 보디는 또한 환형 부분 (128) 을 연장하는 숄더 (125) 를 포함하고, 그 단부 면은 커버 (115) 가 폐쇄 위치에서 놓이게 되는 시일 (130) 에 의해 토핑된다. 숄더 및 환형 부분에 의해 형성된 조립체는 폐쇄 위치에서 촉매를 수용하기 위한 리셉터클을 형성한다. 환형 부분은 원통형이고, 바람직하게는 회전하며, 그 축선은 안내 드럼의 축선 (Y) 과 일치할 수 있다. 환형 부분의 직경 (DA)은 피스톤 헤드의 직경 (DP) 보다 크며, 이 직경들은 환형 부분의 축선 (Y) 에 대해 직각으로 측정된다. 안내 부분 및 피스톤 헤드의 직경보다 큰 환형 부분의 직경은 또한, 큰 부피의 촉매작용 챔버를 형성하는 것을 가능하게 하며, 따라서 개방 위치에서 반응성 액체와 촉매 사이의 교환을 유리하게 한다. 도시되지 않은 실시형태에서, 장치는 숄더 또는 환형 부분을 포함할 수 없으며, 커버는 폐쇄 위치에서 가능하게는 시일에 의해 토핑된 안내 드럼 상에 직접 놓일 수 있다. 변형예에서, 촉매작용 챔버를 향한 커버의 면은 폐쇄 위치에서 촉매 챔버의 밀봉 기밀성을 보장하기 위해 가요성 폴리머, 예를 들어 실리콘 또는 "epdm" 엘라스토머의 층으로 덮일 수 있다.
도 1 의 예에서, 촉매 (118) 는 커버 (115) 에 고정된 촉매작용 지지체 (119) 상에 배치된다. 변형예로서, 이는 피스톤 상에 배치될 수 있다. 다른 변형예에서, 이는 중공 보디 상에 배치되고 그리고/또는 중공 보디에 고정될 수 있다. 특히, 이는 숄더 (125) 및/또는 환형 부분 (128) 상에 배치될 수 있다. 다른 변형예에서, 촉매의 일부는 중공 보디와 접촉하여 배치될 수 있고, 촉매의 다른 일부는 피스톤 상에 배치될 수 있다.
촉매의 형태와 관련하여, 이는 예를 들어 법선이 촉매작용 챔버를 향하는 커버의 면, 또는 중공 보디의 벽의 내면, 예를 들어 숄더 (125) 또는 환형 부분 (128) 의 내벽에 디포짓팅된 1 mm 미만의 두께의 커버링 형태를 취할 수 있다. 커버는 화학적으로 또는 전기화학적으로, 또는, 물리적 기상 증착 또는 화학적 기상 증착에 의해 디포짓팅될 수 있다.
전술한 바와 같이, 촉매는, 변형예로서, 다공성 촉매작용 지지체의 공극에 디포짓팅될 수 있다.
예를 들어 도 1 에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따른 촉매 장치에 의한 본 발명에 따른 방법의 구현은 아래에 상세하게 설명되어 있다.
가스 발생 전에, 촉매 장치는 바람직하게는 폐쇄 구성으로 배치된다. 따라서, 가스 발생이 방지되고, 인클로저에 포함된 반응성 액체는 촉매작용 챔버 내로 침투할 수 없다. 가스 발생을 개시하기 위해, 장치는 이어서 개방 위치에 배치된다.
변형예에서, 가스 발생 전에, 촉매 장치는 개방 구성으로 배치될 수 있다. 가스 발생이 시작되면, 인클로저의 가스 압력은 촉매 장치에 작용하는 최종적인 힘이 촉매 시스템을 폐쇄 위치에 배치할 때까지 증가한다.
다른 변형예에서, 가스 발생 전에, 인클로저는 압력 하의 반응성 액체를 포함할 수 있고, 압력 하의 반응성 액체의 압력에 의해 가해지는 힘은 가스 발생이 개시될 때까지 촉매 시스템을 폐쇄 위치에 유지시킨다.
변형예로서, 가스 발생 전에, 촉매 장치는 개방 위치에 배치되고, 인클로저는 반응성 액체가 없다. 그러나, 인클로저는 반응성 액체 이외의 액체, 예를 들어 물을 포함할 수 있지만, 이는 촉매와의 접촉시에 가스를 발생시키도록 반응하지 않는다. 예를 들어, 가스 생성 반응을 개시하기 위해, 특히 수소화붕소인 염을 내부 공간에 부어서, 물에서의 용해에 의해 반응성 액체를 형성한다.
가스 발생 전에, 초기 반응성 액체 압력이 인클로저의 내부 공간에서 우세하다. 초기 압력은 압축 챔버의 압력 이하이거나, 심지어는 그와 동일하다. 특히, 이는 대기압과 동일할 수 있다.
가스 발생 전에 장치가 개방 위치에 있고 압축성 유체의 압력이 인클로저의 압력보다 큰 변형예에서, 압축성 유체는 피스톤에 추진력을 가하여 압축 챔버의 부피를 증가시킨다. 바람직하게는, 촉매 장치는, 예를 들어, 도 1 에 도시된 기준 (95) 을 지탱하는 것과 같은 맞닿음부를 포함하여, 중공 보디 내의 피스톤의 스트로크를 제한하고 그에 따랏 극한 개방 위치를 규정한다.
가스 발생 전에 장치가 개방 위치에 있고 압축 챔버의 압력이 인클로저의 압력과 동일한 변형예에서, 압축성 유체 및 반응성 액체의 압력의 영향 및 피스톤의 중량에 의한 힘들은 중화되어, 장치의 극한 개방 위치를 규정한다.
개방 위치에서, 인클로저에 포함된 반응성 액체는 피스톤과 중공 보디 사이에 형성된 개구를 통해 촉매작용 챔버 내로 침투할 수 있다. 반응성 액체는 촉매와 접촉하도록 진입하여, 가스가 생성된다. 이어서, 화살표 S 로 나타낸 바와 같이 촉매작용 챔버로부터 인클로저의 내부 공간으로 부력 효과에 의해 가스가 방출된다. 가스에 대해 평가가능한 인클로저의 부피가 제한되기 때문에, 가스의 압력 및 반응성 액체의 압력은 인클로저에서 증가한다. 특히, 반응성 액체가 촉매와 접촉하도록 진입하는 한, 가스가 생성되고, 가스의 압력 및 반응성 액체의 압력이 증가한다. 또한 인클로저에 포함된 가스는 인클로저 밖으로 배출 밸브를 통해 배출될 수 있다.
인클로저의 압력이 압축 챔버 내의 압축성 유체의 압력보다 크기 때문에, 피스톤의 결과적인 힘은 피스톤을 변위시키고 이는 압축성 유체를 압축한다. 압축 챔버의 부피가 감소하고, 압축 챔버의 압축성 유체의 압력이 증가한다. 압축 챔버의 압력이 인클로저의 압력과 균형을 이룰 때까지 피스톤의 압축 이동이 계속된다. 따라서, 장치는 극한 개방 위치와 폐쇄 위치 사이의 중간 개방 위치에 배치될 수 있다. 도 2 의 예에서, 인클로저 내의 압력은 장치가 폐쇄 위치로 되도록 임계 압력과 동일하다. 도 1 및 도 2 의 예에서, 피스톤의 변위에 의한 장치의 폐쇄는 환형 부분 (128) 을 커버 (115) 로 덮어 촉매작용 챔버를 차단함으로써 이루어진다. 이어서, 가스 발생이 억제되고, 촉매작용 챔버는 폐쇄 위치에서 반응성 액체에 타이트하게 된다. 인클로저에 포함된 반응성 액체는 더 이상 촉매작용 챔버에 침투할 수 없다. 따라서, 장치는 인클로저의 압력으로 인해 폐쇄력보다 크거나 같은 피스톤에 가해지는 힘이 유발되자마자 폐쇄 위치에 배치된다. 촉매 장치가 연료 전지를 공급하는 변형예에서, 인클로저에 여전히 포함된 촉매 장치의 폐쇄 이전에 생성된 가스는 밸브를 통해 인클로저로부터 배출된다.
따라서, 반응성 액체의 압력은 압축 챔버 내의 압축성 유체의 압력 이하가 된다. 따라서 피스톤에 대한 결과적인 힘은, 압축성 유체가 피스톤을 폐쇄 위치로부터 개방 위치로, 심지어 극한 개방 위치로 밀어내도록 된다. 이어서, 반응성 액체가 다시 촉매와 접촉하도록 진입하여 가스 발생이 재개된다. 따라서, 개방/폐쇄 사이클의 연속은 반응성 액체와 촉매와의 접촉이 가스를 생성하는 한 계속된다.
또한, 전술한 바와 같이, 촉매 장치의 치수설정은 촉매 장치에 의해 생성된 가스의 사용과 관련된 특정 제약에 적응될 수 있다. 예를 들어, 생성된 가스가디하이드로젠이고 연료 전지를 공급하고자 하는 경우, 장치의 출력에서 디하이드로젠이 연료 전지의 최적 수율에 필요한 것에 상당하는 압력을 나타내도록 촉매 장치가 치수설정될 수 있다.
특히, 폐쇄 위치와 극한 개방 위치 사이에서의 피스톤의 스트로크는 폐쇄력, 극한 개방 위치에서의 압축 챔버의 부피, 극한 개방 위치에서의 압축성 유체의 압력, 및 적절한 경우 안내 드럼의 직경 중에서 선택된 적어도 하나의 파라미터의 선택에 의해 규정될 수 있다. 변형예로서, 폐쇄력은 극한 개방 위치에서의 압축 챔버의 부피, 극한 개방 위치에서의 압축성 유체의 압력, 피스톤의 스트로크, 및 적절한 경우 안내 드럼의 직경 중에서 선택된 적어도 하나의 파라미터의 선택에 의해 규정될 수 있다.
따라서, 가스 발생 장치 내에서 제한된 부피를 차지하는 소형 장치를 유지하면서, 개방 위치에서 촉매를 반응성 액체에 노출시키는 것이 최적화될 수 있다.
예를 들어, 도 3 및 4 는, 극한 개방 위치에 배치되고 동일한 폐쇄력을 위해 폐쇄 위치에 도달하도록 구성된 장치들의 예를 도시한다. 도 3 및 4 의 촉매 장치들은 동일한 중공 보디 및 피스톤을 포함하고, 극한 개방 위치에서 함유되는 압축성 유체의 부피에 의해서만 다르다. 특히, 극한 개방 위치에서의 압축성 유체의 압력은 두 장치에 대해서 동일하다. 극한 개방 위치와 폐쇄 위치 사이의 동일한 압력 변화를 위해, 도 3 의 촉매 장치의 피스톤의 스트로크 (C1) 는 도 4 의 촉매 장치의 피스톤의 스트로크 (C2) 보다 크다. 따라서, 극한 개방 위치와 폐쇄 위치 사이에서, 도 3 의 촉매 장치는 도 4 의 촉매 장치와 비교하여 촉매가 반응성 액체에 노출되는 것을 더 선호한다. 그러나 도 4 에 도시된 촉매 장치는 도 3 에 도시된 것보다도 더 우수한 소형화의 이점을 제공한다.
도 5 및 6 은 동일한 폐쇄력을 위해 폐쇄 위치에 도달하도록 구성된 촉매 장치들을 도시한다. 도 6 의 촉매 장치는 더 큰 직경의 안내 드럼을 갖는다는 점에서 도 5 의 촉매 장치와 상이하다. 극한 개방 위치에서, 도 5 및 6 의 촉매 장치들은 동일한 부피의 압축성 유체를 포함한다. 또한, 극한 개방 위치에서의 압축성 유체의 압력은 두 장치 모두에 대해 동일하다. 극한 개방 위치와 폐쇄 위치 사이의 동일한 압력 변화를 위해, 도 5 의 촉매 장치의 피스톤의 스트로크 (C3) 는 도 6 의 장치의 피스톤의 스트로크 (C4) 보다 더 크다. 따라서, 극한 개방 위치와 폐쇄 위치 사이에서, 도 5 의 촉매 장치는 도 6 의 촉매 장치와 비교하여 촉매가 반응성 액체에 노출되는 것을 더 선호한다.
도 7 에 도시된 장치는 촉매 장치가 인클로저 내에 부분적으로 배치된다는 점에서 도 1 에 도시된 장치와 상이하다. 촉매 장치는 피스톤이 수용되는 중공 원통형 안내 드럼 (100) 을 갖는 부품, 저장 탱크 (135) 및 상기 부품을 저장 탱크에 연결하는 유체 연결 부재 (140) 를 포함하는 보디를 갖는다. 유체 연결 부재는 도 7 에 도시된 바와 같은 가요성 파이프, 또는 강성 커넥터일 수 있다. 이는 예를 들어 부품이나 인클로저에 제거가능하게 장착, 예를 들어 나사결합될 수 있다. 변형예로서, 유체 연결 부재 및 부품은 모놀리식 어셈블리를 규정한다. 저장 탱크에 관해서, 도 7 의 예에서, 이는 인클로저 외부에 배치된다. 변형예로서, 이는 인클로저 내에 배치될 수 있다. 또한, 도 7 에 도시된 바와 같이, 이는 제거가능한 탱크 플러그 (150) 가 장착되는, 두께 방향으로 탱크의 벽을 통과하는 개구 (145) 를 포함할 수 있다. 따라서, 압축성 유체는, 예를 들어 가스 발생 전에 또는 가스 발생 중에 압축성 유체의 임의의 누출을 보상하기 위해, 압축 챔버 내로 주입될 수 있다.
도 8 에 도시된 장치는, 피스톤의 커버 (115) 가 인클로저의 바닥 (35) 을 향하도록 촉매 장치가 구성되는 점에서, 도 1 에 도시된 장치와 상이하다. 인클로저에서의 피스톤의 변위를 허용하기 위해, 촉매 장치는 고정 러그 형태의 스페이서 (160) 에 의해 인클로저로부터 거리를 두고서 유지된다. 내부 공간이 도시된 바와 같이 반응성 액체를 포함하는 경우, 피스톤은 폐쇄 위치보다도 장치의 개방 위치에서 반응성 액체의 자유 표면 (165) 으로부터 더 큰 거리에 위치된다. 도 8 에 도시된 장치는, 가스 발생 후에 남아 있는 반응성 액체의 부피가 인클로저에서 적을 때에 촉매를 반응성 액체에 노출시킬 수 있는 이점을 제공한다. 이는, 인클로저의 내부 공간이 완전히 반응성 액체로 채워질 때에 촉매 장치가 인클로저에서 반응성 액체의 높이보다도 큰 높이를 갖는 경우에 특히 적합하며, 높이는 중력 방향으로 측정된다.
예
본 발명은 다음의 비제한적 실시형태에 의해 설명된다.
비교예
가스 발생 시험은 WO 2012/003112 에 기술된 부표 형태의 촉매 장치가 배치 된 도 1 에 도시된 장치로 수행된다. 촉매 장치는 500 g 의 수소화붕소 나트륨 용액을 함유하는 1600 ml 의 부피를 갖는 인클로저의 내부 공간 및 400 mg 중량을 갖는 다공성 금속 촉매작용 지지체 및 금속 상에 디포짓팅된 700 mg 의 코발트 루테늄을 포함한다. 촉매 장치의 압축 챔버는 공기를 함유한다.
장치는 1000 ml/분의 설정점 유량을 부과하는 조정가능한 유량계에 연결된다.
도 9 는 디하이드로젠 생성 방법의 구현 시간 t 의 함수로서 가스 발생 동안 디하이드로젠의 유량 Dg 의 경향 및 인클로저 내의 촉매와 수소화물 용액을 접촉시킴으로써 생성된 디하이드로젠의 압력 (Pg) 의 경향을 도시한다.
t0 = 0 에서, 촉매 장치는 개방 구성으로 배치된다. 반응성 액체는 촉매작용 챔버 내로 침투하여 촉매와 접촉하게 된다. 피스톤이 폐쇄 위치로 다시 밀릴 때까지 설정점 유량에 즉시 도달하고 챔버의 압력이 증가한다. 따라서 WO 2012/003112 의 부표의 개방 및 폐쇄 사이클은, 압력이 1.1 bar 에 도달할 때까지 가스 발생 전체에 걸쳐 설정점 유량이 유지되도록 발생한다. 인클로저 내의 디하이드로젠 압력은 t1 = 110 분에서 감소한다. 그 순간부터, 인클로저의 압력은 대기압과 동일하게 된다. 종래 기술의 장치는 더 이상 설정점 유량을 보장하기에 충분한 양으로 가스를 생성할 수 없다. 총 부피 V1 = 110 l 의 가스가 생성된다. 수소화물은 수용액에 남아 있지만, 용액에서의 농도가 낮고 촉매에 대한 접근성이 제한되어 발생 가스 유량이 낮아져, 설정점 유량보다 낮아진다.
따라서, 생성된 수소의 총 중량과 종래 기술의 방법의 용액의 총 중량의 비로서 정의되는 방법의 수율은 1.8 % 이다.
본 발명예
비교예에서와 동일한 양의 촉매 및 수소화붕소 나트륨 용액을 포함하는 도 1 에 도시된 장치로 가스 발생 시험이 수행되었다.
촉매 장치는, 극한 개방 위치에서, 압축 챔버 내의 공기 압력이 1.25 bar 와 같도록 치수설정된다.
도 10 은 디하이드로젠 생성 방법의 구현 시간 t 의 함수로서 인클로저 내의디하이드로젠의 압력 Pg 및 유량 Dg 의 경향을 도시한다.
순간 t0 = 0 에서, 촉매 시스템은 개방 위치에 배치된다. 가스 발생 및 생성된 가스 설정점 유량은 방법의 제 1 구현 사이클로부터 도달된다 (1000 ml/분의 값).
도 10 에서 볼 수 있듯이, 설정점 유량 (순간 t1 = 180 분) 을 유지하기에 수소화물의 농도가 너무 낮을 때까지 가스 생성이 계속된다. 따라서 총 부피 V2 = 180 l 의 디하이드로젠이 생성된다.
따라서, 본 발명에 따른 방법의 디하이드로젠 수율은 3.0 % 이다.
본 설명으로부터 명확하게 나타난 바와 같이, 본 발명에 따른 장치가 제공되는 장치에 의한, 특히 디하이드로젠인 가스의 발생은 생성된 가스가 의도하는 응용에 따라 쉽게 조정될 수 있다. 특히, 장치의 출력에서 가스의 압력 범위는 극한 개방 위치에서의 압축성 유체의 압력 및 부피 그리고 피스톤의 스트로크에 매칭되는 선택에 의해 설정될 수 있다. 본 발명은 디하이드로젠 생성을 효율적이고 신뢰성있고 안전하게 높은 수율로 개시할 수 있게 한다.
명백하게, 본 발명은 본 발명에 따른 장치 및 디바이스의 실시형태 및 기술되고 표현된 방법의 구현 모드에 제한되지 않는다.
특히, 촉매 장치는 장치의 인클로저 외부에 배치될 수 있다. 인클로저는 수소화물 수용액 이외의 반응성 액체를 포함할 수 있고, 디하이드로젠 이외의 가스, 예를 들어 산소를 생성하도록 의도될 수 있다.
Claims (19)
- 촉매 장치 (20) 로서,
- 중공 보디 (55),
- 상기 중공 보디에 수용된 피스톤 (60),
- 반응성 액체 (25) 를 촉매 (118) 와 접촉시키는 것에 기초한 가스 발생 반응의 촉매로서, 상기 촉매는 촉매작용 챔버 (120) 에 수용되는, 상기 촉매
를 포함하고,
상기 피스톤 및 상기 중공 보디는, 압축성 유체 (70) 를 함유하기 위한 기밀 (hermetic) 압축 챔버 (65) 를 규정하고, 또한 상기 촉매작용 챔버가 반응성 액체에 대해 타이트한 폐쇄 위치와 상기 촉매작용 챔버로의 반응성 액체의 유입을 위한 개방 위치 사이에서 서로에 대해 이동할 수 있고,
상기 촉매 장치는, 압축성 유체가 상기 압축 챔버에 포함되고 상기 피스톤에 가해지는 힘이 폐쇄력보다 크거나 같을 때에 개방 위치로부터 폐쇄 위치로, 폐쇄력보다 작을 때에 폐쇄 위치로부터 개방 위치로 전환되도록 구성되는, 촉매 장치. - 제 1 항에 있어서,
상기 촉매는 수소화물을 포함하는 수용액의 가수분해를 촉진시키데 적합한 것을 특징으로 하는 촉매 장치. - 제 2 항에 있어서,
상기 촉매는 백금, 루테늄, 코발트, 니켈 및 이의 합금 중에서 선택된 95.0 % 초과의 금속을 포함하는 것을 특징으로 하는 촉매 장치. - 제 1 항에 있어서,
상기 압축성 유체는 상기 압축 챔버 내에 함유되는 것을 특징으로 하는 촉매 장치. - 제 3 항에 있어서,
상기 압축성 유체는 가스인 것을 특징으로 하는 촉매 장치. - 제 5 항에 있어서,
상기 압축성 유체는 불활성 가스 및 공기 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 촉매 장치. - 제 1 항에 있어서,
상기 보디는 상기 압축 챔버로부터 상기 압축성 유체를 배출하도록 구성된 릴리프 밸브 (92) 를 포함하는 것을 특징으로 하는 촉매 장치. - 제 1 항에 있어서,
상기 피스톤이 극한 개방 위치에서 맞닿음부에 대해 지지되도록 배치된 상기 맞닿음부 (95) 를 포함하는 것을 특징으로 하는 촉매 장치. - 제 4 항에 있어서,
극한 개방 위치에서의 상기 압축성 유체의 압력은 대기압 이상인 것을 특징으로 하는 촉매 장치. - 제 4 항에 있어서,
상기 폐쇄 위치에서의 상기 압축 챔버 내의 상기 압축성 유체의 압력은 극한 개방 위치에서의 상기 압축 챔버 내의 상기 압축성 유체의 압력보다 더 큰 것을 특징으로 하는 촉매 장치. - 제 1 항에 있어서,
상기 촉매는 상기 피스톤 및/또는 상기 중공 보디에 고정되는 것을 특징으로 하는 촉매 장치. - 제 1 항에 있어서,
상기 촉매는 1 mm 초과의 두께의 블록 형태로 촉매작용 지지체 상에 배치되거나, 또는 1 mm 미만의 두께를 갖는 커버링 형태인 것을 특징으로 하는 촉매 장치. - 제 12 항에 있어서,
상기 촉매작용 지지체의 중량과 상기 촉매의 중량의 합을 기준으로 표현된 상기 촉매의 중량 백분율은 50.0 % 보다 큰 것을 특징으로 하는 촉매 장치. - 제 1 항에 있어서,
상기 피스톤은 커버 (115) 를 포함하고, 상기 커버는 상기 폐쇄 위치에서 상기 중공 보디 상에 지탱되고 상기 촉매작용 챔버를 완전히 차단하고, 또한 상기 개방 위치에서 상기 중공 보디로부터 거리를 두고서 배치되는 것을 특징으로 하는 촉매 장치. - 반응성 액체 (25) 를 함유하기 위한 내부 공간 (15) 을 규정하는 인클로저 (10) 및 제 1 항에 따른 촉매 장치 (20) 를 포함하는 가스 발생 장치 (5) 로서,
상기 가스 발생 장치는, 상기 내부 공간이 상기 반응성 액체를 함유할 때에,
상기 촉매 장치의 개방 위치에서, 촉매 챔버가 상기 내부 공간과 유체적으로 연결되어서, 상기 반응성 액체가 촉매와 접촉됨으로써 가스가 발생되도록, 그리고
상기 촉매 장치의 폐쇄 위치에서, 촉매가 상기 반응성 액체로부터 분리되도록
구성되는, 가스 발생 장치. - 제 15 항에 있어서,
상기 촉매 장치는 상기 인클로저의 내부 공간에 적어도 부분적으로, 심지어는 완전히 배치되는 것을 특징으로 하는 가스 발생 장치. - 제 15 항에 있어서,
상기 인클로저의 내부 공간이 상기 반응성 액체를 함유하는 경우, 상기 피스톤은 개방 위치에서보다도 폐쇄 위치에서 상기 반응성 액체의 자유 표면 (165) 에 더 가까운 것을 특징으로 하는 가스 발생 장치. - 반응성 액체를 가스 발생 반응의 촉매와 접촉시키는 것에 기초한 가스 발생 방법으로서, 상기 방법은 다음의 연속 단계들을 포함하는 가스 발생 방법:
i) 인클로저의 내부 공간이 반응성 액체를 함유하는 제 15 항에 따른 장치를 수득하는 단계,
ii) 상기 촉매 장치를 상기 개방 위치에 배치하여, 상기 반응성 액체가 상기 촉매와 접촉하도록 진입되게 하는 단계. - 제 18 항에 있어서,
- 가스는 디하이드로젠이고,
- 상기 촉매는 수소화물을 포함하는 수용액의 가수분해를 촉진시키데 적합하고,
- 상기 반응성 액체는 수소화물을 포함하는 수용액인 것을 특징으로 하는 가스 발생 방법.
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