KR102201771B1 - 화력발전소 scr 반응기에서 금속수은 산화 촉진을 위한 염화암모늄 주입장치 및 이를 이용한 주입방법 - Google Patents

화력발전소 scr 반응기에서 금속수은 산화 촉진을 위한 염화암모늄 주입장치 및 이를 이용한 주입방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치 및 이를 이용한 주입방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 화력발전소 SCR 탈질공정 기반으로 한 시스템에서 강산인 HCl을 직접적으로 투입하지 않고, NH4Cl을 투입하여 NH4Cl의 분해반응에 의해 생성된 HCl은 배가스 내의 금속수은을 산화시키고 NH3는 배가스 내의 질소산화물을 환원시키도록 하며, SCR 반응기 내로 주입되는 NH4Cl의 주입속도 및 주입시간을 제어하여 SCR 반응기 내의 반응특성을 제어하도록 한 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치 및 이를 이용한 주입방법에 관한 것이다.
본 발명에 따른 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입방법은 배가스 주입부에서 반응기로 배가스를 주입하는 배가스 주입단계(S100);와 화암묘늄 주입부에서 반응기로 염화암모늄을 주입하는 염화암묘늄 주입단계(S200);와 기 반응기 내로 주입된 염화암모늄의 분해반응에 의해 생성된 HCl은 배가스 내의 금속수은을 산화시키고, NH3는 배가스 내의 질소산화물을 환원시키는 반응단계(S300)를 포함한다.

Description

화력발전소 SCR 반응기에서 금속수은 산화 촉진을 위한 염화암모늄 주입장치 및 이를 이용한 주입방법{Ammonium chloride Injection Device for Elemental Mercury Oxidation in SCR Reactor and Injection Method using the same}
본 발명은 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치 및 이를 이용한 주입방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 화력발전소 SCR 탈질공정 기반으로 한 시스템에서 강산인 HCl을 직접적으로 투입하지 않고, NH4Cl을 투입하여 NH4Cl의 분해반응에 의해 생성된 HCl은 배가스 내의 금속수은을 산화시키고 동시에 NH3는 배가스 내의 질소산화물을 환원시키도록 하며, SCR 반응기 내로 주입되는 NH4Cl의 주입속도 및 주입시간을 제어하여 SCR 반응기 내의 반응특성을 제어하도록 한 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치 및 이를 이용한 주입방법에 관한 것이다.
미세먼지로 인한 폐해가 증가됨에 따라 정부·지자체에서는 미세먼지 종합대책으로 발전설비 및 제철소, 석유화학설비, 소각로에서 발생되는 먼지·황산화물·질소산화물·수은 등 대기오염물질 배출허용기준이 강화되고 있다.
석탄연소시설에서는 다양한 종류의 고휘발성 중금속들이 연돌로 배출될 수 있는데, 수은(Hg), 비소(As), 셀레늄(Se) 등이 이에 해당하고, 휘발성 때문에 배가스 내에서는 가스상으로 존재하지만 연돌로 배출된 후에는 대기물리화학적 특성 변화로 초미세먼지로 전환되어 이들에 대해 규제 또한 강화되고 있는 추세이다.
특히 휘발성이 큰 수은은 연소과정에서 주로 원소수은의 증기상 형태로 전환된 후 연소 배기가스에 함유되어 대기 중으로 배출되며, 대기 중에 배출된 수은은 자연계의 순환과정과 먹이사슬을 거쳐 인체 내에 축적되어 중추 신경계통 이상, 신장 이상 및 언어 장애 등 치명적인 질병을 유발하는 유해물질로 작용하게 된다.
전세계적으로 수은의 배출량 중 약 60~70%가 석탄 화력발전소 등의 연소설비에서 배출되고 있는 것으로 평가되고 있으며, 이에 석탄 화력발전소 등 연소설비에서 배출되는 수은 제거 기술 개발에 많은 노력과 관심이 집중되고 있다.
연소배기가스에 존재하는 수은은 통상 원소 수은(Hg0), 염화수은(HgCl2)과 같은 할로겐화 수은 형태의 산화수은 및 입자상 물질에 부착된 수은의 세 가지 형태가 존재하는 것으로 알려져 있다. 이들 중 산화수은과 입자상 물질에 부착된 수은은 각각 높은 용해도와 부착성으로 인해 대기오염 방지설비인 습식 탈황 설비와 전기 집진기, 여과 집진기에 의해 쉽게 제거될 수 있다. 이에 반해 원소 수은은 물에 용해되지 않고 휘발성이 커서, 상기와 같은 대기오염 방지설비인 습식 탈황설비와 전기 집진기, 여과 집진기 등에 의해서는 포집되지 않고 그대로 대기 중으로 배출된다.
종래 배기가스 등에 포함된 수은을 제거하기 위한 기술로는 크게 활성탄과 같은 고형 흡착제를 이용하는 흡착법, 염화물, 황화물 등의 산화제를 액상 또는 고상으로 배기가스에 주입하여 제거하는 산화제를 이용한 방법이 알려져 있다.
활성탄과 같은 고형 흡착제를 이용하는 흡착법과 관련한 특허문헌으로는, 국내등록특허 제 10-0599185호에서는 가스상 수은 제거용 황 첨착활성탄 제조방법과 제조장치및 이로부터 만들어지는 황첨착활성탄을 제시하고 있고, 국내등록특허 제 10-0622797호에서는 연소배가스의 미량 유해대기오염물질 제거를 위한 흡착제및 그의 제조방법을 제시하고 있으며, 산화제를 이용한 수은제거방법과 관련한 특허문헌으로 국내등록특허 제10-1229680호에서는 배기 가스 처리 시스템 및 배기 가스 중의 수은 제거 방법을 제시하고 있다.
그러나 상기 특허문헌에 기재된 방법의 경우에는 고가의 물질로 구성되는 촉매를 사용할 필요가 있을 뿐만 아니라, 염화물 등의 산화제를 이용하는 경우 설비부식 및 열악한 작업환경 등이 문제되고 있으며, 이들 촉매를 장착하여 질소산화물 제거를 위한 선택적촉매환원(SCR, Selective Catalytic Reduction)의 촉매공정과 수은의 산화를 위한 공정이 별도로 요구되어 공정이 복잡해지는 문제가 있다.
국내등록특허 제 10-0599185호(가스상 수은 제거용 황 첨착활성탄 제조방법과 제조장치및 이로부터 만들어지는 황첨착활성탄) 국내등록특허 제 10-0622797호(연소배가스의 미량 유해대기오염물질 제거를 위한 흡착제및 그의 제조방법) 국내등록특허 제10-1229680호( 배기 가스 처리 시스템 및 배기 가스 중의 수은 제거 방법)
상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은 화력발전소 SCR 탈질공정 기반으로 한 시스템에서 강산인 HCl을 직접적으로 투입하지 않고, NH4Cl을 투입하여 NH4Cl의 분해반응에 의해 생성된 HCl은 배가스 내의 금속수은을 산화시키고 동시에 NH3는 배가스 내의 질소산화물을 환원시키도록 하며, SCR 반응기 내로 주입되는 NH4Cl의 주입속도 및 주입시간을 제어하여 SCR 반응기 내의 반응특성을 제어하도록 한 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치 및 이를 이용한 주입방법을 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치는 반응기;와 상기 반응기로 배가스를 주입하는 배가스 주입부;와 상기 반응기로 염화암모늄을 주입하는 염화암모늄 주입부;를 포함하며, 상기 반응기 내로 주입된 염화암모늄의 분해반응에 의해 생성된 HCl은 배가스 내의 금속수은을 산화시키고, NH3는 배가스 내의 질소산화물을 환원시키도록 한 것을 특징으로 한다.
상기 염화암모늄 주입부는 염화암모늄의 농도, 주입속도, 주입시간 및 이들의 조합 중 어느 하나를 제어하는 것을 특징으로 한다.
상기 염화암모늄 주입부는 0.05 내지 0.5 M의 농도를 갖는 염화암모늄을 투입하는 것을 특징으로 한다.
상기 염화암모늄 주입부는 0.01 내지 1mL/min 의 주입속도로 염화암모늄을 투입하는 것을 특징으로 한다.
상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입방법은 배가스 주입부에서 반응기로 배가스를 주입하는 배가스 주입단계(S100);와 염화암묘늄 주입부에서 반응기로 염화암모늄을 주입하는 염화암묘늄 주입단계(S200);와 상기 반응기 내로 주입된 염화암모늄의 분해반응에 의해 생성된 HCl은 배가스 내의 금속수은을 산화시키고, NH3는 배가스 내의 질소산화물을 환원시키는 반응단계(S300)를 포함한다.
상기 염화암묘늄 주입단계(S200)는 염화암모늄의 농도, 주입속도, 주입시간 및 이들의 조합 중 어느 하나를 제어하며 염화암묘늄을 반응기로 주입하는 것을 특징으로 한다.
상기 염화암묘늄 주입단계(S200)는 0.05 내지 0.5 M의 농도를 갖는 염화암모늄을 투입하는 것을 특징으로 한다.
상기 염화암묘늄 주입단계(S200)는 0.01 내지 1mL/min 의 주입속도로 염화암모늄을 투입하는 것을 특징으로 한다.
상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치 및 이를 이용한 주입방법에 의하면, 강산인 HCl을 직접적으로 투입하지 않아 작업 환경 개선 및 설비부식을 방지할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명에 따른 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치 및 이를 이용한 주입방법에 의하면, NH4Cl의 분해반응에 의해 생성된 HCl은 배가스 내의 금속수은을 산화시키고 동시에 NH3는 배가스 내의 질소산화물을 환원시키도록 한 다기능을 갖는 효과가 있다.
또한, 본 발명에 따른 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치 및 이를 이용한 주입방법에 의하면, SCR 반응기 내로 주입되는 NH4Cl의 주입속도 및 주입시간을 제어하여 SCR 반응기 내의 반응특성을 제어 및 공정효율을 극대화할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치의 구성도.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치의 구성도.
도 3은 본 발명에 따른 NH4Cl 주입장치를 이용한 lab-scale 규모의 실험설계도.
도 4는 본 발명에 따른 NH4Cl 주입장치의 반응기를 통과한 배가스 내 금속수은(Hg0)함량 변화를 보여주는 그래프.
본 발명의 구체적 특징 및 이점들은 이하에서 첨부도면을 참조하여 상세히 설명한다. 이에 앞서 본 발명에 관련된 기능 및 그 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 구체적인 설명을 생략하기로 한다.
본 발명은 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치 및 이를 이용한 주입방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는, 화력발전소 SCR 탈질공정 기반으로 한 시스템에서 강산인 HCl을 직접적으로 투입하지 않고, NH4Cl을 투입하여 NH4Cl의 분해반응에 의해 생성된 HCl은 배가스 내의 금속수은을 산화시키고 동시에 NH3는 배가스 내의 질소산화물을 환원시키도록 하며, SCR 반응기 내로 주입되는 NH4Cl의 주입속도 및 주입시간을 제어하여 SCR 반응기 내의 반응특성을 제어하도록 한 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치 및 이를 이용한 주입방법에 관한 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치(이하, NH4Cl 주입장치)의 구성을 보여주는 구성도이다.
본 발명에 따른 NH4Cl 주입장치는 반응기(10)와 상기 반응기로 배가스를 주입하는 배가스 주입부(100)와 상기 반응기로 염화암모늄을 주입하는 염화암모늄 주입부(200)를 포함하며, 상기 반응기(10) 내로 주입된 염화암모늄의 분해반응에 의해 생성된 HCl은 배가스 내의 금속수은을 산화시키고, NH3는 배가스 내의 질소산화물을 환원시키도록 한 것을 특징으로 한다.
반응기(10)의 내부의 온도는 200 내지 450 ℃로 제어되며, 내부에는 촉매층이 구비된다.
상기 반응기(10) 내에서는 주입된 염화암모늄이 분해되어 NH3 와 HCl를 생성하게 되며, 생성된 NH3는 배가스 내의 질소산화물을 인체에 무해한 질소와 수증기로 환원시키게 되고, 배가스 내의 금속수은은 HCl과 반응하여 산화된다. 즉, 상기 반응기 내부에서는 선택적촉매환원(Selective Catalytic Reduction, SCR)법에 의한 탈질공정과 금속수은의 산화가 동시에 발생된다.
반응기 내부에 구비되는 촉매는 plate형 촉매, honeycomb형 촉매, corrugate형 촉매 및 이들의 조합 중 어느 하나의 형태를 가질 수 있으며, 촉매의 형상을 유지하는 기본적인 원료로 이산화티타늄(TiO2)을 사용하며, 활성원료로 오산화바나듐(V2O5), 조촉매로 삼산화텅스텐(WO3) 및 산화몰리브덴(MoO3)가 사용될 수 있다.
상기 반응기 내에 구비되는 촉매의 형태 및 구성, 반응기 내의 반응온도, NO2/NOx 비율, 산소농도, 공간속도, 수분함량, 열처리 조건 및 운전변수는 배가스의 특성 등을 고려하여 제어될 수 있다.
배가스 주입부(100)는 반응기(10)로 배가스를 주입하며, 배가스 주입부는 유량제어기, 온도측정 및 제어부를 포함하여 상기 반응기 내부 주입되는 배가스의 온도 및 유량을 제어할 수 있다.
상기 염화암모늄 주입부(200)는 염화암모늄의 농도, 주입속도, 주입시간 중 어느 하나 이상을 제어하게 되며, 염화암모늄의 농도를 제어하기 위한 염화암모늄 농도 제어부(미도시)와 염화암모늄의 주입속도 및 주입시간을 제어하기 위한 염화암모늄 유량제어부(미도시)를 포함할 수 있다.
상기 염화암모늄 농도 제어부는 염화암모늄 용액이 저장되는 염화암모늄 용액저장탱크와 염화암모늄 공급부, 용매 공급부를 포함하며, 염화암모늄 용액저장탱크 내에 공급되는 용매 공급량을 제어하거나, 염화암모늄의 공급함량을 제어함으로써 반응기로 주입되는 염화암모늄의 농도를 제어할 수 있다.
바람직하게는, 상기 염화암모늄 농도 제어부는 0.05 내지 0.5 M의 농도를 갖도록 제어하며, 염화암모늄 유량제어부는 0.01 내지 1mL/min 의 주입속도로 5분 내지 180분간 주입될 수 있도록 제어할 수 있다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 NH4Cl 주입장치의 구성을 보여주는 구성도이다.
본 발명에 따른 NH4Cl 주입장치는 반응기로 주입되는 배가스 및 반응기를 통과한 반응가스에 포함된 금속수은 함량을 측정하기 위한 수은 측정부(300)를 더 포함할 수 있다.
상기 수은 측정부(300)는 반응기로 주입되는 배가스에 포함된 금속수은 함량을 측정하기 위한 배가스 수은 측정부(310)와 반응기를 통과한 반응가스에 포함된 금속수은의 함량을 측정하기 위한 반응가스 수은 측정부(320)를 포함할 수 있다.
이때, 본 발명에 따른 NH4Cl 주입장치는 배가스 수은 측정부 또는 반응가스 수은 측정부 중 하나만 구비하거나, 배가스 수은 측정부와 반응가스 수은 측정부 모두를 구비할 수 있다.
상기 수은 측정부는 Cold Vapor Atomic Absorption Spectrometry (CVAAS), Cold Vapor Atomic Fluorescence Spectrometry (CVAFS), Atomic Emission Spectroscopy (AES), UV Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS), Zeeman-Modulated Atomic Absorption Spectroscopy(ZAAS) 및 이들의 조합 중 어느 하나의 방법을 이용하여 수은함량을 측정할 수 있으며, 바람직하게는, CVAAS법 또는 CVAFS법을 이용하여 수은의 함량을 측정할 수 있다.
상기 배가스 수은 측정부(310)는 염화암모늄 주입부(200)와 연동되어 금속수은 함량에 따라 염화암모늄 주입부에서 농도, 주입속도, 주입시간 및 이들의 조합 중 어느 하나를 제어하는 것도 가능하다.
보다 상세하게는, 배가스 수은 측정부(310)에서 측정된 금속수은 함량이 기설정된 기준값을 초과할 경우에는 염화암모늄 주입부(200)에서 반응기로 주입되는 염화암모늄의 농도, 주입속도 및 주입시간을 증가시켜 금속수은 제거효율을 향상시킬 수 있다.
또한, 상기 반응가스 수은 측정부(320)는 반응기를 통과한 반응가스에 포함된 금속수은의 함량을 측정하여 상기 반응가스에 포함된 금속수은 함량이 기준값을 초과할 경우나 상기 배가스 수은 측정부(310)에서 측정된 금속수은 함량과 비교하여 금속수은 제거율이 기준값 미만일 경우 반응가스를 배가스 주입부로 반송하는 반송부(400)에 의해 반응기로 이송 및 재반응시킬 수 있다.
이때, 상기 반송부(400)는 배가스 주입부의 배가스 탱크와 연결되거나 상기 배가스 주입부에서 상기 반응기 사이의 배관에 연결될 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 NH4Cl 주입장치는 상기 반응기 내부 또는 외부에는 반응기에서 생성되는 HCl 와 NH3 함량 및 농도를 측정하기 위한 HCl 측정부(미도시)와 NH3 측정부(미도시)를 포함할 수 있으며, 상기 HCl 측정부와 NH3 측정부는 염화암모늄 주입부(200)와 연동되어 생성되는 HCl 및 NH3 의 함량 및 농도에 따라 염화암모늄의 농도, 주입속도 및 주입시간을 제어하는 것도 가능하다.
특히, 반응기 내에 탈질반응에 참여하지 못한 잔여 NH3 가 존재하는 경우 산화된 수은이 다시 환원되어 금속수은이 되기 때문에 잔여 NH3 가 존재하지 않도록 반응기 내부의 NH3 생성량 및 농도를 제어하는 것이 중요하며, 상기 NH3 측정부와 염화암모늄 주입부(200)와 연동되어 NH3 측정부로부터 기준값 이상의 NH3 가 검출될 경우, 염화암모늄 주입부에서 주입되는 염화암모늄의 농도, 주입속도 및 주입시간을 감소시켜 반응기 내의 NH3 함량 및 농도를 제어할 수 있게 된다.
또한, 본 발명에 따른 NH4Cl 주입장치는 상기 반응기에 요소수를 주입하는 요소수 주입부를 구비하여 탈질 및 수은제거 효율을 더욱 높이는 것도 가능하다.
또한, 본 발명에 따른 NH4Cl 주입장치는 상기 반응기에 pH 측정부를 구비하여 요소수 주입부를 통해 주입되는 요소수의 주입량 및 염화암모늄 주입부를 통해 주입되는 염화암모늄의 농도, 주입속도 및 주입시간을 제어하는 것도 가능하다.
보다 상세하게는, 상기 pH 측정부는 요소수 주입부, 염화암모늄 주입부 및 이들의 조합 중 어느 하나의 주입수단과 연동되어 상기 반응기의 주입입구 및 반응기 내의 pH 를 측정하여 기설정된 pH 값 미만으로 측정될 경우 요소수 주입부로부터 유입되는 요소수의 농도, 주입량 및 속도를 제어하거나 염화암모늄 주입부를 통해 주입되는 염화암모늄의 농도, 주입속도 및 주입시간을 제어하여 pH 를 상승시킴으로써 설비 부식을 방지하고 작업 환경을 개선할 수 있다.
이하, 본 발명에 따른 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입방법을 설명하도록 한다.
본 발명에 따른 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입방법은 상술된 NH4Cl 주입장치를 이용하여 수행된다.
본 발명의 일 실시예에 따른 화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입방법(이하, NH4Cl 주입방법)은 배가스 주입부에서 반응기로 배가스를 주입하는 배가스 주입단계(S100)와 염화암묘늄 주입부에서 반응기로 염화암모늄을 주입하는 염화암묘늄 주입단계(S200)와 상기 반응기 내로 주입된 염화암모늄의 분해반응에 의해 생성된 HCl은 배가스 내의 금속수은을 산화시키고, NH3는 배가스 내의 질소산화물을 환원시키는 반응단계(S300)를 포함한다.
배가스 주입단계(S100)에서는 배가스 주입부에서 반응기로 배가스를 주입하는 단계로, 배가스의 온도 및 유량을 제어하며 배가스를 반응기 내부로 주입하게 된다.
염화암묘늄 주입단계(S200)는 염화암모늄 주입부에서 염화암모늄의 농도, 주입속도, 주입시간 중 어느 하나 이상을 제어하며 염화암모늄을 반응기 내로 주입하는 단계로, 이때, 상기 염화암모늄 주입부는 염화암모늄의 농도를 제어하기 위한 염화암모늄 농도 제어부(미도시)와 염화암모늄의 주입속도 및 주입시간을 제어하기 위한 염화암모늄 유량제어부(미도시)를 포함하여 염화암모늄의 농도, 주입속도, 주입시간을 제어할 수 있다.
상기 염화암모늄 농도 제어부는 염화암모늄 용액이 저장되는 염화암모늄 용액저장탱크와 염화암모늄 공급부, 용매 공급부를 포함하며, 염화암모늄 용액저장탱크 내에 공급되는 용매 공급량을 제어하거나, 염화암모늄의 공급함량을 제어함으로써 반응기로 주입되는 염화암모늄의 농도를 제어할 수 있다.
바람직하게는, 상기 염화암모늄 농도 제어부는 0.05 내지 0.5 M의 농도를 갖도록 제어하며, 염화암모늄 유량제어부는 0.01 내지 1mL/min 의 주입속도로 5분 내지 180분간 주입될 수 있도록 제어할 수 있다.
이때, 반응기의 내부의 온도는 200 내지 450 ℃로 제어되며, 내부에는 촉매층이 구비되며, 상기 반응기 내에서는 주입된 염화암모늄이 분해되어 NH3 와 HCl를 생성하게 되며, 생성된 NH3는 배가스 내의 질소산화물을 인체에 무해한 질소와 수증기로 환원시키게 되고, 배가스 내의 금속수은은 HCl과 반응하여 산화된다. 즉, 상기 반응기 내부에서는 선택적촉매환원(Selective Catalytic Reduction, SCR)법에 의한 탈질공정과 금속수은의 산화가 동시에 발생된다.
반응기 내부에 구비되는 촉매는 plate형 촉매, honeycomb형 촉매, corrugate형 촉매 및 이들의 조합 중 어느 하나의 형태를 가질 수 있으며, 촉매의 형상을 유지하는 기본적인 원료로 이산화티타늄(TiO2)을 사용하며, 활성원료로 오산화바나듐(V2O5), 조촉매로 삼산화텅스텐(WO3) 및 산화몰리브덴(MoO3)가 사용될 수 있다.
상기 반응기 내에 구비되는 촉매의 형태 및 구성, 반응기 내의 반응온도, NO2/NOx 비율, 산소농도, 공간속도, 수분함량, 열처리 조건 및 운전변수는 배가스의 특성 등을 고려하여 제어될 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 NH4Cl 주입방법은 수은 측정부에서 반응기로 주입되는 배가스 및 반응기를 통과한 반응가스에 포함된 금속수은 함량을 측정하기 위한 수은측정단계를 포함할 수 있다.
상기 수은 측정부(300)는 반응기로 주입되는 배가스에 포함된 금속수은 함량을 측정하기 위한 배가스 수은 측정부(310)와 반응기를 통과한 반응가스에 포함된 금속수은의 함량을 측정하기 위한 반응가스 수은 측정부(320)를 포함하며, 상기 수은측정단계는 배가스 주입단계 전에 수행되거나, 반응단계 이후 수행될 수 있다.
상기 수은 측정단계에서는 Cold Vapor Atomic Absorption Spectrometry (CVAAS), Cold Vapor Atomic Fluorescence Spectrometry (CVAFS), Atomic Emission Spectroscopy (AES), UV Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS), Zeeman-Modulated Atomic Absorption Spectroscopy(ZAAS) 및 이들의 조합 중 어느 하나의 방법을 이용하여 수은함량을 측정할 수 있으며, 바람직하게는, CVAAS법 또는 CVAFS법을 이용하여 수은의 함량을 측정할 수 있다.
배가스 수은 측정단계에서는 반응기로 주입되는 배가스에 포함된 금속수은 함량을 측정하게 되며, 배가스 수은 측정부는 염화암모늄 주입부와 연동되어 금속수은 함량에 따라 염화암모늄 주입부에서 농도, 주입속도, 주입시간 및 이들의 조합 중 어느 하나를 제어하는 것도 가능하다.
보다 상세하게는, 배가스 수은 측정부에서 측정된 금속수은 함량이 기준값을 초과할 경우에는 염화암모늄 주입부에서 반응기로 주입되는 염화암모늄의 농도, 주입속도 및 주입시간을 증가시켜 금속수은 제거효율을 향상시킬 수 있다.
또한, 반응가스 수은 측정단계에서는 반응기를 통과한 반응가스에 포함된 금속수은의 함량을 측정하게 되며, 상기 반응가스에 포함된 금속수은 함량이 기준값을 초과할 경우나 상기 배가스 수은 측정부에서 측정된 금속수은 함량과 비교하여 금속수은 제거율이 기준값 미만일 경우 반응가스를 배가스 주입부로 반송하는 반송부에 의해 반응기로 이송 및 재반응시킬 수 있다.
이때, 상기 반송부는 배가스 주입부의 배가스 탱크와 연결되거나 상기 배가스 주입부에서 상기 반응기 사이의 배관에 연결될 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 NH4Cl 주입방법은 반응기에서 생성되는 HCl와 NH3 함량 및 농도를 측정하기 위한 HCl 측정단계 와 NH3 측정단계를 포함하며, 상기 HCl 측정단계 및 NH3 측정단계에서는 염화암모늄 주입단계와 연동되어 생성되는 HCl 및 NH3 의 함량 및 농도에 따라 염화암모늄의 농도, 주입속도 및 주입시간을 제어할 수 있다.
특히, 반응기 내에 탈질반응에 참여하지 못한 잔여 NH3 가 존재하는 경우 산화된 수은이 다시 환원되어 금속수은이 되기 때문에 잔여 NH3 가 존재하지 않도록 반응기 내부의 NH3 생성량 및 농도를 제어하는 것이 중요하며, 상기 NH3 측정부와 염화암모늄 주입부(200)와 연동되어 NH3 측정부로부터 기준값 이상의 NH3 가 검출될 경우, 염화암모늄 주입부에서 주입되는 염화암모늄의 농도, 주입속도 및 주입시간을 감소시켜 반응기 내의 NH3 함량 및 농도를 제어할 수 있게 된다.
또한, 본 발명에 따른 NH4Cl 주입방법은 상기 반응기에 요소수를 주입하는 요소수 주입단계를 포함하여 탈질 및 수은제거 효율을 더욱 높이는 것도 가능하다.
또한, 본 발명에 따른 NH4Cl 주입방법은 상기 반응기 내부의 pH 측정하는 측정단계를 포함하여 주입되는 요소수의 주입량 및 염화암모늄의 농도, 주입속도 및 주입시간을 제어하는 것도 가능하다.
보다 상세하게는, 상기 pH 측정단계는 요소수 주입단계 및 염화암모늄 주입단계와 연동되어 상기 반응기의 주입입구 및 반응기 내의 pH 를 측정하여 기설정된 pH 값 미만으로 측정될 경우 요소수 주입부로부터 유입되는 요소수의 농도, 주입량 및 속도를 제어하거나 염화암모늄 주입부를 통해 주입되는 염화암모늄의 농도, 주입속도 및 주입시간을 제어하여 pH 를 상승시킴으로써 설비 부식을 방지하고 작업 환경을 개선할 수 있다.
이하, 본 발명을 바람직한 일 실시예를 참조하여 다음에서 구체적으로 상세하게 설명한다. 단, 다음의 실시예는 본 발명을 구체적으로 예시하기 위한 것이며, 이것만으로 한정하는 것은 아니다.
실험방법 및 재료
염화암모늄(NH4Cl)은 ㈜ 대명케미칼에서 구매하였으며, 직경 약 5 mm 정도의 그래뉼 형태로 분자량 535 g/mole, 녹는점 338 ℃, 끓는점 520 ℃을 갖는 것을 사용하였다.
고온로(300 ℃)에 200 mL/min (N2 180 mL/min + O2 20 mL/min)의 공기를 주입하였으며, 반응기로 ¼” 석영관을 준비하였다. 0.1 M NH4Cl(5.35 g/L)를 1 mL 또는 10 mL Norm Ject ® 주사기 및 주사기 펌프(New Era, NE-300)를 이용하여 고온로 내부의 석영관으로 주입하였다.
Permeation Tube의 온도는 41 ℃, SCR 촉매부피는 1ml, 염화암모늄 주입부에는 1/16인치 스테인레스를 튜빙하고, 가스 주입부에는 1/4인치의 스테인레스를 튜빙하였다.
도 3은 본 발명에 따른 NH4Cl 주입장치를 이용한 lab-scale 규모의 실험설계도를 보여준다.
주입속도에 따른 생성물의 농도특성을 확인하기 위하여, 0.1 M NH4Cl 주입속도를 0.05, 0.1, 0.15, 0.2 mL/min로 제어하고, 10분간 흡수시켰다. 고온로 내부에서 휘발되어 나오는 배출가스를 대기오염공정시험법(ES01303, ES01305)에 준하여 분석하였다. 흡수병 1 (0.01 M NaOH, 100 mL) 및 흡수병 2(0.001 M H3BO3, 100 mL) 통과시켜 NH3(g) 및 HCl(g) 포집하였으며, 흡수용액을 혼합하여 200 mL 용액을 제조하였고 (흡수 용액내에서 NH3(g)→NH3(aq), HCl(g)→HCl(aq)→H+ + Cl-), 용액 내 NH3(aq) 및 Cl-를 정량하였다.
주입시간에 따른 생성물의 농도특성을 확인하기 위하여, 0.1 M NH4Cl 주입속도는 0.1 mL/min으로 고정하고, 흡수 시간을 10, 30, 60, 120분으로 제어하였다. 나머지 조건은 상술된 바와 동일하며, 배출 가스내 NH3(g) 및 HCl(g)를 흡수법으로 정량하였다.
흡수용액 내 NH3(g)는 Thermo Scientific™에서 구매한 Orion™ High-Performance Ammonia Electrode (ThermoFisher) 및 Orion Star™ A324 pH/ISE Portable Multiparameter Meter를 이용하여 정량하였다. 흡수용액 내 HCl(Cl-)는 Thermo Scientific™ Dionex™ Aquion™ Ion Chromatography (IC)System을 이용하여 정량하였다.
실험결과
하기의 표 1은 주입속도에 따른 생성물의 농도특성을 보여준다.
NH4Cl
주입
속도 (mL/min)		 NH3, HCl 주입몰 (mmole) 흡수 용액내
농도(mM) 		용액내 회수된 mmole % mass balance
(회수된 mole/
주입한 mole)		 가스내 농도 (ppmV @ 300℃)
NH3 HCl (Cl-) NH3 HCl
(Cl-)		 NH3 HCl (Cl-) NH3 HCl (Cl-)
0.05 0.05 0.241 0.251 0.048 0.503 96.2 100.5 452 473
0.10 0.1 0.472 0.478 0.094 0.096 94.4 95.7 888 899
0.15 0.15 0.755 0.828 0.151 0.166 100.6 110.3 1,418 1,556
0.2 0.2 1.024 1.106 0.205 0.221 102.4 110.6 1,926 2,080
평균 98.4
(±3.7)		 104.3
(±7.4)
하기의 표 2는 주입시간에 따른 생성물의 농도특성을 보여준다.
NH4Cl
주입
시간 (min)		 NH3, HCl 주입몰
(mmole)		 흡수 용액내
농도 (mM)		 용액내 회수된 mmole % mass balance
(회수된 mole/
주입한 mole)		 가스내 농도 (ppmV @ 300℃)
NH3 HCl (Cl-) NH3 HCl
(Cl-) 		NH3 HCl (Cl-) NH3 HCl
(Cl-)
10 0.1 0.472 0.478 0.094 0.096 94.4 95.7 888 899
30 0.3 1.47 1.46 0.294 0.0291 98.0 97.0 922 912
60 0.6 2.97 2.91 0.594 0.583 99.0 97.1 931 913
120 1.2 6.51 6.81 1.303 1.361 108.5 113.5 1,021 1,067
평균 100.0
(±6.0)		 101.0
(±8.5)		 940
(±56.7)		 948
(±79.8)
상기 결과에 따르면, 주입속도 및 주입시간에 따라 발생되는 NH3 와 HCl의 농도가 상이함을 확인할 수 있으며, 주입속도 및 주입시간을 제어함으로써 반응기 내의 NH3 와 HCl의 농도를 제어할 수 있으며, 탈질반응 및 수은산화특성을 제어 가능성을 확인할 수 있었다.
한편, 요소수(32.5% (NH2)2CO + 77.5% H2O)에 NH4Cl 를 약 100ppm을 용해시켰을 때, NH4Cl은 용액 내 약 2 mM의 농도로 존재하며, NH4 +는 약산(weak acid)으로 작용하며 이때 용액내 pH는 약 5.5에서 6 사이로 제어되어 설비부식을 초래하지 않는 반면 같은 농도의 HCl 2 mM을 넣는 경우, HCl은 강산(strong acid)으로 작용하며, 이때 용액내 pH는 약 2.8-3.0 사이에 존재하여 설비 부식이 발생될 것으로 예상하였다. 이에, 반응기 내부의 pH 에 따라 요소수 및 NH4Cl의 주입특성을 제어하는 것 또한 중요할 것으로 판단하였다.
도 4는 본 발명에 따른 NH4Cl 주입장치의 반응기를 통과한 배가스 내 금속함량 변화를 보여준다.
반응초기 금속수은의 함량은 80 ㎍/㎥ 로 측정되었으나, 2.3 시간 후 금속수은의 함량이 급격히 감소함을 확인할 수 있으며, 금속수은이 염화암모늄의 분해산물인 HCl에 의해 산화된 것에 기인한 것으로 판단하였다.
이상과 같이 본 발명은 첨부된 도면을 참조하여 바람직한 실시예를 중심으로 설명하였지만 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명의 특허청구범위에 기재된 기술적 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 또는 변형하여 실시할 수 있다. 따라서 본 발명의 범주는 이러한 많은 변형의 예들을 포함하도록 기술된 청구범위에 의해서 해석되어야 한다.
10 : 반응기
100 : 배가스 주입부
200 : 염화암모늄 주입부
300 : 수은 측정부
310 : 배가스 수은 측정부
320 : 반응가스 수은 측정부
400 : 반송부

Claims (8)

  1. 반응기 내로 주입된 염화암모늄의 분해반응에 의해 생성된 HCl은 배가스 내의 금속수은을 산화시키고, NH3는 배가스 내의 질소산화물을 환원시키도록 한 NH4Cl 주입장치에 있어서,
    상기 반응기로 배가스를 주입하는 배가스 주입부;와
    상기 반응기에 요소수를 주입하는 요소수 주입부;와
    염화암모늄의 농도, 주입속도, 주입시간 및 이들의 조합 중 어느 하나를 제어하며 상기 반응기로 염화암모늄을 주입하는 염화암모늄 주입부;와
    상기 요소수 주입부, 염화암모늄 주입부와 연동되며, 상기 반응기 내의 pH를 측정하는 pH 측정부;와
    배가스 내의 금속수은 함량을 측정하는 배가스 수은 측정부;와
    상기 반응기를 통과한 반응가스에 포함된 금속수은의 함량을 측정하는 반응가스 수은 측정부;와
    측정된 배가스와 반응가스 내의 금속수은 함량으로부터 산출된 제거율이 기준값 미만일 경우 반응가스를 배가스 주입부로 반송하는 반송부;를 포함하는 것을 특징으로 하는
    화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치.
  2. 삭제
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 염화암모늄 주입부는
    0.05 내지 0.5 M의 농도를 갖는 염화암모늄을 투입하는 것을 특징으로 하는
    화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 염화암모늄 주입부는
    0.01 내지 1mL/min 의 주입속도로 염화암모늄을 투입하는 것을 특징으로 하는
    화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입장치.
  5. 배가스 주입부에서 반응기로 배가스를 주입하는 배가스 주입단계(S100);와
    염화암묘늄 주입부에서 염화암모늄의 농도, 주입속도, 주입시간 및 이들의 조합 중 어느 하나를 제어하며 반응기로 염화암모늄을 주입하는 염화암묘늄 주입단계(S200);와
    요소수 주입부에서 반응기로 요소수를 주입하는 요소수 주입단계;와
    상기 반응기 내로 주입된 염화암모늄의 분해반응에 의해 생성된 HCl은 배가스 내의 금속수은을 산화시키고, NH3는 배가스 내의 질소산화물을 환원시키는 반응단계(S300);를 포함하며,
    상기 배가스 내의 금속수은 함량을 측정하고, 상기 반응기를 통과한 반응가스에 포함된 금속수은의 함량을 측정하여 산출된 제거율이 기준값 미만일 경우 반응가스를 배가스 주입부로 반송하며,
    요소수 주입부, 염화암모늄 주입부와 연동되며 반응기 내의 pH를 측정하는 pH 측정부에서 반응기 내의 pH가 기설정된 pH 값 미만으로 측정될 경우, 요소수의 주입과 염화암모늄의 주입을 제어하는 것을 특징으로 하는
    화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입방법.
  6. 삭제
  7. 제 5항에 있어서,
    상기 염화암묘늄 주입단계(S200)는
    0.05 내지 0.5 M의 농도를 갖는 염화암모늄을 투입하는 것을 특징으로 하는
    화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입방법.
  8. 제 5항에 있어서,
    상기 염화암묘늄 주입단계(S200)는
    0.01 내지 1mL/min 의 주입속도로 염화암모늄을 투입하는 것을 특징으로 하는
    화력발전소 SCR 반응기에서 Hg0 산화 촉진을 위한 NH4Cl 주입방법.

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