KR102162209B1 - Lead wire for non-aqueous electrolyte battery and non-aqueous electrolyte battery including the same - Google Patents

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신야 니시카와
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스미토모 덴키 고교 가부시키가이샤
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Abstract

리드 도체와, 상기 리드 도체의 적어도 일부를 직접 피복하는 제 1 절연층과, 상기 제 1 절연층을 피복하는 제 2 절연층을 갖는 비수 전해질 전지용 리드 선으로서, 상기 제 2 절연층은 올레핀 결정·에틸렌 부텐·올레핀 결정 블록 폴리머와 폴리프로필렌을 질량비 10:90 ~ 40:60으로 함유하는 수지 조성물의 가교체인 비수 전해질 전지용 리드 선.A lead wire for a non-aqueous electrolyte battery having a lead conductor, a first insulating layer directly covering at least a part of the lead conductor, and a second insulating layer covering the first insulating layer, wherein the second insulating layer is an olefin crystal Lead wire for a nonaqueous electrolyte battery, which is a crosslinked product of a resin composition containing an ethylene butene/olefin crystal block polymer and polypropylene in a mass ratio of 10:90 to 40:60.

Description

비수 전해질 전지용 리드 선 및 그것을 포함하는 비수 전해질 전지Lead wire for non-aqueous electrolyte battery and non-aqueous electrolyte battery including the same

본 발명은 비수 전해질 전지용 리드 선 및 이것을 포함하는 비수 전해질 전지에 관한 것이다.The present invention relates to a lead wire for a nonaqueous electrolyte battery and a nonaqueous electrolyte battery including the same.

본 출원은 2016년 10월 17일 출원의 일본 출원 제 2016-203186 호에 근거하는 우선권을 주장하고, 상기 일본 출원에 기재된 모든 기재 내용을 원용한다.This application claims the priority based on Japanese Application No. 2016-203186 for an application on October 17, 2016, and uses all the contents described in the Japanese application.

전자 기기의 소형화, 경량화에 수반해서, 이들 기기에 사용되는 전지, 콘덴서 등의 전기 부품에 대해서도 소형화, 경량화가 요구되고 있다. 이 때문에, 예를 들면, 봉지체를 봉입 용기로서 이용하고, 그 내부에 비수 전해질(전해액), 정(+)극, 및 부(-)극을 봉입해서 이루어지는 비수 전해질 전지가 채용되고 있다. 비수 전해질로서는 LiPF6, LiBF4 등의 불소를 함유하는 리튬염을 프로필렌 카보네이트, 에틸렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 에틸 메틸 카보네이트 등에 용해한 전해액이 사용되고 있다.Along with the miniaturization and weight reduction of electronic devices, miniaturization and weight reduction are also required for electric components such as batteries and capacitors used in these devices. For this reason, for example, a non-aqueous electrolyte battery is employed in which a sealing member is used as a sealing container, and a non-aqueous electrolyte (electrolyte), a positive (+) electrode, and a negative (-) electrode are sealed therein. As the non-aqueous electrolyte, an electrolyte in which a lithium salt containing fluorine such as LiPF 6 and LiBF 4 is dissolved in propylene carbonate, ethylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, ethyl methyl carbonate, or the like is used.

봉입 용기에는 전해액이나 가스의 투과, 외부로부터의 수분의 침입을 방지하는 성질이 요구된다. 이 때문에, 알루미늄 호일 등의 금속층을 수지로 피복한 라미네이트 필름이 봉입 용기의 재료로서 이용되고, 2매의 라미네이트 필름의 단부를 열 융착해서 봉입 용기를 형성한다.The encapsulated container is required to have properties of preventing the permeation of an electrolyte or gas and intrusion of moisture from the outside. For this reason, a laminate film in which a metal layer such as aluminum foil is coated with a resin is used as a material for a sealing container, and the ends of the two laminate films are thermally fused to form a sealing container.

봉입 용기의 일단은 개구부로 하고, 이 내부에는 비수 전해질, 정극판, 부극판, 세퍼레이터 등을 봉입한다. 또한, 정극판 및 부극판에 그 일단이 접속된 리드 도체를 봉입 용기의 내부로부터 외부로 연장하도록 배치해서, 마지막에 개구부를 히트 시일(열 융착)함으로써 봉입 용기의 개구부를 닫음과 아울러, 봉입 용기와 리드 도체를 접착해서 개구부를 봉지한다. 이 마지막에 열 융착되는 부분을 시일부라 부른다.One end of the sealing container is made an opening, and a non-aqueous electrolyte, a positive electrode plate, a negative electrode plate, a separator, and the like are sealed in the inside. In addition, the lead conductor having one end connected to the positive electrode plate and the negative electrode plate is arranged so as to extend from the inside of the sealing container to the outside, and the opening of the sealing container is closed by heat sealing (thermal fusion) the opening at the end. And the lead conductor are bonded together to seal the opening. The part that is heat-sealed at the end is called a seal part.

리드 도체의 시일부에 대응하는 부분에는 절연층이 피복되고 있고, 절연층과 리드 도체를 구비한 것이 비수 전해질 전지용 리드 선으로 불리우고 있다. 봉입 용기와 리드 도체는 이 절연층을 통해서 접착(열 융착)된다. 따라서 이 절연층에는 봉입 용기의 금속층과 리드 도체의 단락을 발생시키지 않고 리드 도체와 봉입 용기의 접착성을 유지할 수 있다고 하는 특성이 요구된다.The part corresponding to the sealing part of the lead conductor is covered with an insulating layer, and the one provided with the insulating layer and the lead conductor is called a lead wire for a nonaqueous electrolyte battery. The sealing container and the lead conductor are bonded (heat-sealed) through this insulating layer. Therefore, this insulating layer is required to have a characteristic that the adhesion between the lead conductor and the sealing container can be maintained without causing a short circuit between the metal layer of the sealing container and the lead conductor.

특허문헌 1에는, 절연층을 2층 구조로 하고, 겔 분율이 20~90%인 가교 폴리올레핀 수지로 이루어지는 가교층과, 열가소성 폴리올레핀 수지로 이루어지는 열가소층을 포함하는 절연체를 갖는 비수 전해질 전지용 리드 선이 개시되어 있다. 겔 분율이 20~90%인 가교 올레핀 수지로 이루어지는 가교층은 융점이 높기 때문에, 열 융착시에 절연체의 용해에 의한 리드 도체와 금속층의 사이의 단락을 막을 수 있다. 또 열가소성 폴리올레핀으로 이루어지는 열가소층은 도체와의 접착성이 높기 때문에, 열 융착시에 용해해서 도체와 봉지체의 접착성이 확보되어, 전해액의 누출이 방지된다.In Patent Document 1, a lead wire for a non-aqueous electrolyte battery having an insulating layer in a two-layer structure, a crosslinked layer made of a crosslinked polyolefin resin having a gel fraction of 20 to 90%, and a thermoplastic layer made of a thermoplastic polyolefin resin. It is disclosed. Since the crosslinked layer made of a crosslinked olefin resin having a gel fraction of 20 to 90% has a high melting point, it is possible to prevent a short circuit between the lead conductor and the metal layer due to dissolution of the insulator during thermal fusion. In addition, since the thermoplastic polyolefin has high adhesiveness to the conductor, it dissolves during thermal fusion to ensure the adhesiveness between the conductor and the sealing member, and leakage of the electrolyte solution is prevented.

특허문헌 2에는, 리드 도체의 양면 측에 한 쌍의 절연 필름이 점착된 리드 부재로서, 절연 필름을 가교층과 접착층의 2층 구조로 한 것이 개시되어 있다. 가교층은 폴리프로필렌을 베이스 수지로 하고, 0.5 중량% 이상 10 중량% 이하의 가교 보조제를 포함하고 있다. 또 접착층에는 멜트 플로우 레이트(melt flow rate)가 4g/10분 이상 7g/10분 이하의 폴리프로필렌 수지를 베이스 수지로 하고 있다.Patent Document 2 discloses a lead member in which a pair of insulating films are adhered to both sides of a lead conductor, in which the insulating film has a two-layer structure of a crosslinked layer and an adhesive layer. The crosslinking layer is made of polypropylene as a base resin and contains 0.5% by weight or more and 10% by weight or less of a crosslinking aid. In addition, a polypropylene resin having a melt flow rate of 4 g/10 min or more and 7 g/10 min or less is used as the base resin for the adhesive layer.

일본 공개 특허 공보 제 2001-102016 호Japanese Laid-Open Patent Publication No. 2001-102016 일본 공개 특허 공보 제 2011-103245 호Japanese Laid-Open Patent Publication No. 2011-103245

특허문헌 1 및 특허문헌 2에 기재되어 있는 바와 같이, 비수 전해질 전지용 리드 선에 있어서, 절연층의 일부에 가교층을 이용함으로써 열 융착시에 봉입 용기의 금속층과 리드 도체의 단락을 막을 수 있다. 가교층으로서는 통상 폴리프로필렌의 가교체가 사용되고 있다.As described in Patent Document 1 and Patent Document 2, in the lead wire for a non-aqueous electrolyte battery, by using a crosslinked layer for a part of the insulating layer, it is possible to prevent a short circuit between the metal layer of the sealing container and the lead conductor during thermal fusion. As the crosslinking layer, a crosslinked product of polypropylene is usually used.

폴리프로필렌은 폴리에틸렌과 비교해서 가교하기 어려운 재료이기 때문에, 특허문헌 2에 기재되어 있는 바와 같이 가교 보조제와 혼합해서 사용된다. 구체적으로는 폴리프로필렌과 가교 보조제를 혼합한 것을 시트 형상으로 성형한 후, 전자선 등을 조사해서 가교시킨다. 가교 보조제는 저분자량이기 때문에 융점이 낮고, 성형 가공시의 열에 의해 휘발하는 경우가 있다. 휘발한 가교 보조제의 증기는 성형 설비의 다른 장소에서 냉각되어 성형 설비나 제품에 부착하고, 제품에 악영향을 미칠 우려가 있다. 가교 보조제의 양을 적게 한 경우에는 이러한 일이 일어나지 않지만, 그러면 폴리프로필렌의 가교가 불충분하게 되어, 비수 전해질 전지의 제조시, 리드 선과 봉입 용기를 열 융착할 때에, 봉입 용기의 금속층과 리드 도체가 단락할 가능성이 있다.Since polypropylene is a material that is difficult to crosslink compared to polyethylene, as described in Patent Document 2, it is mixed with a crosslinking aid and used. Specifically, a mixture of polypropylene and a crosslinking aid is formed into a sheet shape, and then crosslinked by irradiation with an electron beam or the like. Since the crosslinking aid has a low molecular weight, it has a low melting point and may volatilize due to heat during molding processing. The vapor of the volatilized crosslinking aid is cooled in other places in the molding facility and adheres to the molding facility or product, and there is a risk of adversely affecting the product. When the amount of the crosslinking aid is reduced, this does not occur, but the crosslinking of polypropylene becomes insufficient. When manufacturing a nonaqueous electrolyte battery, when heat-sealing the lead wire and the sealing container, the metal layer and the lead conductor of the sealing container are There is a possibility of a short circuit.

그래서 본 발명은, 성형 설비나 제품에 악영향을 미치는 것이 없게 제조할 수 있음과 아울러, 봉입 용기의 금속층과 리드 도체의 단락을 발생시키는 일 없이 리드 도체와 봉입 용기의 접착성을 유지할 수 있는 비수 전해질 전지용 리드 선 및 그것을 포함하는 비수 전해질 전지를 제공하는 것을 과제로 한다.Therefore, the present invention can be manufactured without adversely affecting molding equipment or products, and a non-aqueous electrolyte capable of maintaining the adhesion between the lead conductor and the sealed container without causing a short circuit between the metal layer of the sealed container and the lead conductor. It is an object to provide a battery lead wire and a nonaqueous electrolyte battery including the same.

본 발명의 일 태양에 따른 리드 선은, 리드 도체와, 상기 리드 도체의 적어도 일부를 직접 피복하는 제 1 절연층과, 상기 제 1 절연층을 피복하는 제 2 절연층을 갖는 비수 전해질 전지용 리드 선으로서, 상기 제 2 절연층은 올레핀 결정·에틸렌 부텐·올레핀 결정 블록 폴리머와, 폴리프로필렌을 질량비 10:90 ~ 40:60으로 함유하는 수지 조성물의 가교체인, 비수 전해질 전지용 리드 선이다.A lead wire according to an aspect of the present invention includes a lead conductor, a first insulating layer directly covering at least a part of the lead conductor, and a second insulating layer covering the first insulating layer. As an example, the second insulating layer is a lead wire for a nonaqueous electrolyte battery, which is a crosslinked body of a resin composition containing an olefin crystal/ethylene butene/olefin crystal block polymer and polypropylene in a mass ratio of 10:90 to 40:60.

본 발명의 다른 일 태양에 따른 비수 전해질 전지는 상기 비수 전해질 전지용 리드 선을 포함하는 비수 전해질 전지이다.A non-aqueous electrolyte battery according to another aspect of the present invention is a non-aqueous electrolyte battery including the lead wire for the non-aqueous electrolyte battery.

본 발명의 실시 형태에 따르면, 성형 설비나 제품에 악영향을 미치지 않고 제조할 수 있음과 아울러, 봉입 용기의 금속층과 리드 도체의 단락을 발생시키지 않고 리드 도체와 봉입 용기의 접착성을 유지할 수 있는 비수 전해질 전지용 리드 선 및 그것을 포함하는 비수 전해질 전지를 제공할 수 있다.According to an embodiment of the present invention, it is possible to manufacture without adversely affecting molding equipment or products, and to maintain the adhesion between the lead conductor and the sealed container without causing a short circuit between the metal layer of the sealed container and the lead conductor. It is possible to provide an electrolyte battery lead wire and a nonaqueous electrolyte battery including the same.

도 1은 본 발명의 일실시 형태에 따른 비수 전해질 전지의 정면도이다.
도 2는 본 발명의 일실시 형태에 따른 비수 전해질 전지의 부분 단면도이다.
도 3은 본 발명의 일실시 형태에 따른 리드 선의 부분 단면도이다.1 is a front view of a non-aqueous electrolyte battery according to an embodiment of the present invention.
2 is a partial cross-sectional view of a non-aqueous electrolyte battery according to an embodiment of the present invention.
3 is a partial cross-sectional view of a lead wire according to an embodiment of the present invention.

도 1은 비수 전해질 전지의 일실시 형태를 모식적으로 나타내는 정면도이며, 도 2는 도 1의 A-A'부에 있어서의 부분 단면도이다. 이 비수 전해질 전지(1)는 대략 직사각형의 봉입 용기(2)와, 봉입 용기(2)의 내부로부터 외부로 연장하는 리드 도체(3)를 가지고 있다. 리드 도체(3)와 봉입 용기(2)는 제 1 절연층(4b)과 제 2 절연층(4a)을 통해서 시일부(9)에서 접속되어 있다.1 is a front view schematically showing an embodiment of a non-aqueous electrolyte battery, and FIG. 2 is a partial cross-sectional view taken along A-A' in FIG. 1. This nonaqueous electrolyte battery 1 has a substantially rectangular sealing container 2 and a lead conductor 3 extending from the inside of the sealing container 2 to the outside. The lead conductor 3 and the sealing container 2 are connected at the sealing portion 9 via the first insulating layer 4b and the second insulating layer 4a.

봉입 용기(2)는 도 2에 나타내는 바와 같이, 금속층(5)과, 금속층(5)을 피복하는 수지층(6), 수지층(7)으로 이루어지는 3층의 라미네이트 필름(8)으로 이루어진다. 금속층(5)은 알루미늄 호일 등의 금속으로 형성된다. 봉입 용기의 외측에 위치하는 수지층(6)으로는 6,6-나일론, 6-나일론 등의 폴리아미드 수지나, 폴리에스테르 수지, 폴리이미드 수지 등을 이용할 수 있다. 또 봉입 용기(2)의 내부에 위치하는 수지층(7)으로는 비수 전해질에 용해하지 않고, 또 가열해서 용해하는 절연성 수지를 이용하는 것이 바람직하고, 폴리올레핀계 수지, 산변성(酸變性) 폴리올레핀계 수지, 산변성 스틸렌계 탄성중합체(elastomer)가 예시된다. 봉입 용기(2)는 2매의 라미네이트 필름(8)을 중첩시켜서, 리드 도체가 관통하는 변 이외의 3변을 히트 시일해서 제작한다. 봉입 용기의 외주부에서는, 2개의 금속층(5)은 수지층(7)을 통해서 접착된다.As shown in FIG. 2, the sealing container 2 consists of the metal layer 5, the resin layer 6 covering the metal layer 5, and the three-layer laminate film 8 which consists of the resin layer 7. The metal layer 5 is formed of a metal such as aluminum foil. As the resin layer 6 positioned outside the sealing container, polyamide resins such as 6,6-nylon and 6-nylon, polyester resin, polyimide resin, or the like can be used. In addition, it is preferable to use an insulating resin that does not dissolve in a non-aqueous electrolyte and dissolves by heating as the resin layer 7 located inside the sealing container 2, and a polyolefin-based resin or an acid-modified polyolefin-based Resins and acid-modified styrene-based elastomers are exemplified. The sealing container 2 is produced by superimposing two laminate films 8, and heat-sealing three sides other than the side through which the lead conductor passes. In the outer periphery of the sealing container, the two metal layers 5 are bonded through the resin layer 7.

시일부(9)에 있어서, 리드 도체(3)는 제 1 절연층(4b) 및 제 2 절연층(4a)을 사이에 두고 봉입 용기(라미네이트 필름(8))와 접착(열 융착)된다. 비수 전해질 전지의 내부에는, 또한, 리드 도체(3)의 단부에 접속된 정극 집전체(10) 및 부극 집전체(11), 비수 전해질(13) 및 세퍼레이터(12)가 봉입된다.In the sealing portion 9, the lead conductor 3 is bonded (heat-sealed) to a sealing container (laminate film 8) with the first insulating layer 4b and the second insulating layer 4a therebetween. Inside the nonaqueous electrolyte battery, the positive electrode current collector 10 and the negative electrode current collector 11, the nonaqueous electrolyte 13, and the separator 12 connected to the ends of the lead conductor 3 are further enclosed.

도 3은 리드 선의 개략 단면도이다. 판 형상의 리드 도체(3)의 표면에 제 1 절연층(4b)이 피복되고, 또한 그 외측을 제 2 절연층(4a)이 피복하고 있다. 제 2 절연층(4a)의 외측에 절연층을 더 마련해도 좋다. 절연층(4a) 및 절연층(4b)은 히트 시일시의 열에 의해 용해해서 봉입 용기와 리드 도체를 접착한다. 또한 리드 선은 탭 리드라고 하기도 한다.3 is a schematic cross-sectional view of a lead line. The first insulating layer 4b is coated on the surface of the plate-shaped lead conductor 3, and the second insulating layer 4a is coated on the outside thereof. An insulating layer may be further provided outside the second insulating layer 4a. The insulating layer 4a and the insulating layer 4b are melted by heat during heat sealing to bond the sealing container and the lead conductor. Also, the lead wire is also referred to as a tap lead.

제 1 절연층(4b)으로는, 히트 시일시의 열에 의해 용해 가능하고 금속(리드 도체) 및 올레핀계 수지(제 2 절연층(4a))에의 접착성이 있는 수지를 사용할 수 있다. 올레핀계 수지와의 접착성이 좋은 수지로서 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌계 탄성중합체, 스틸렌계 탄성중합체, 아이오노머 수지 등을 사용할 수 있다. 또 이들 수지는 산변성으로 되어 있으면 금속과의 접착성이 향상되어 바람직하다. 예를 들어 말레산, 아크릴산, 메타크릴산, 무수 말레산, 에폭시기에 의해 변성된, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌계 탄성중합체, 프로필렌계 탄성중합체, 스틸렌계 탄성중합체, 아이오노머 수지 등을 사용할 수 있고, 특히 무수 말레산 변성 폴리올레핀을 바람직하게 사용할 수 있다.As the first insulating layer 4b, a resin capable of being dissolved by heat during heat sealing and having adhesiveness to a metal (lead conductor) and an olefin resin (second insulating layer 4a) can be used. Polyethylene, polypropylene, ethylene-based elastomer, styrene-based elastomer, ionomer resin, and the like can be used as resins having good adhesion to olefin-based resins. In addition, when these resins are acid-modified, their adhesion to metal is improved, which is preferable. For example, maleic acid, acrylic acid, methacrylic acid, maleic anhydride, modified with an epoxy group, polyethylene, polypropylene, ethylene-based elastomer, propylene-based elastomer, styrene-based elastomer, ionomer resin, etc. can be used. In particular, maleic anhydride-modified polyolefins can be preferably used.

제 2 절연층(4a)은 올레핀 결정·에틸렌 부텐·올레핀 결정 블록 폴리머와 폴리프로필렌을 질량비 10:90 ~ 40:60으로 함유하는 수지 조성물의 가교체를 사용한다. 올레핀 결정·에틸렌 부텐·올레핀 결정 블록 폴리머는 폴리프로필렌과의 상용(相溶)성이 뛰어남과 아울러 가교성도 우수하다. 이 때문에, 제 2 절연층(4a)을 구성하는 수지 조성물은 가교 보조제의 양을 적게 해도 가교 가능해지고, 수지 조성물을 시트 형상으로 가공할 때의 성형 설비나 제품에 악영향을 미치지 않고 제조할 수 있다. 올레핀 결정 부분으로서는, 결정성의 폴리에틸렌 코폴리머가 바람직하게 사용된다. 또 폴리프로필렌으로서는, 랜덤 폴리프로필렌, 블록 폴리프로필렌, 산변성 폴리프로필렌, 에폭시 변성 프로필렌 등을 사용할 수 있다.As the second insulating layer 4a, a crosslinked product of a resin composition containing an olefin crystal/ethylene butene/olefin crystal block polymer and polypropylene in a mass ratio of 10:90 to 40:60 is used. The olefin crystal/ethylene butene/olefin crystal block polymer is excellent in compatibility with polypropylene and also excellent in crosslinking properties. For this reason, the resin composition constituting the second insulating layer 4a can be crosslinked even if the amount of the crosslinking aid is reduced, and can be manufactured without adversely affecting molding equipment or products when processing the resin composition into a sheet shape. . As the olefin crystal moiety, a crystalline polyethylene copolymer is preferably used. Moreover, as polypropylene, random polypropylene, block polypropylene, acid-modified polypropylene, epoxy-modified propylene, and the like can be used.

제 2 절연층(4a)은 가속 전자선이나 γ선 등의 전리 방사선의 조사에 의해 가교해서 사용한다. 가교함으로써 내열성을 높일 수 있고, 사용시의 온도가 상승한 경우의 접착력의 저하나, 리드 도체와 금속층의 단락을 방지할 수 있다.The second insulating layer 4a is crosslinked and used by irradiation with ionizing radiation such as an accelerating electron beam or γ-ray. By crosslinking, heat resistance can be improved, and a decrease in adhesive strength and a short circuit between the lead conductor and the metal layer can be prevented when the temperature during use is increased.

올레핀 결정·에틸렌 부텐·올레핀 결정 블록 폴리머(CEBC)와 폴리프로필렌의 질량비는 10:90 ~ 40:60이 바람직하다. 이 범위보다 폴리프로필렌의 양이 많아지면 가교성이 나빠지고, 열 융착시에 용해해서 리드 선과 금속층이 단락할 우려가 있다. 또 이 범위보다 폴리프로필렌의 양이 적은 경우는, 유연하고 턱(tuck)성이 강한 CEBC의 양이 상대적으로 증가함으로써, 절연층(4a)이 먼지 등의 이물질을 흡착할 가능성이 있다.The mass ratio of olefin crystal·ethylene butene·olefin crystal block polymer (CEBC) and polypropylene is preferably 10:90 to 40:60. If the amount of polypropylene is larger than this range, the crosslinking property is deteriorated, and there is a fear that the lead wire and the metal layer may be short-circuited by dissolving during thermal fusion. In addition, when the amount of polypropylene is less than this range, the amount of CEBC, which is flexible and has a strong tuck property, is relatively increased, so that the insulating layer 4a may adsorb foreign substances such as dust.

제 2 절연층(4a)을 구성하는 수지 조성물에는, 본 발명의 취지를 벗어나지 않는 범위에서 가교 보조제를 혼합해도 좋다. 가교 보조제는 분자중에 불포화기를 적어도 2개 이상 포함하는 화합물로 이루어진다. 가교 보조제로서는 트릴아릴이소시아네이트(TAIC(등록상표)), 트리메틸올프로판트리메타크릴레이트, 트리스(2-아크릴로일옥시에틸) 이소시아네이트 등을 사용할 수 있다. 가교 보조제의 양은 수지 성분 100 질량부에 대해서 4 질량부 이하가 바람직하고, 2 질량부 이하가 더 바람직하다.In the resin composition constituting the second insulating layer 4a, a crosslinking aid may be mixed within a range not departing from the spirit of the present invention. The crosslinking aid consists of a compound containing at least two or more unsaturated groups in the molecule. As a crosslinking aid, triaryl isocyanate (TAIC (registered trademark)), trimethylolpropane trimethacrylate, tris(2-acryloyloxyethyl) isocyanate, and the like can be used. The amount of the crosslinking aid is preferably 4 parts by mass or less, and more preferably 2 parts by mass or less based on 100 parts by mass of the resin component.

제 1 절연층 및 제 2 절연층에는 이들 수지 외에, 난연제, 자외선 흡수제, 광 안정제, 열 안정제, 윤활제, 착색제 등의 각종 첨가제를 혼합하는 것이 가능하다. 이들 수지 재료 및 첨가제를 오픈 롤, 가압 니더, 단축 혼합기, 2축 혼합기 등의 기존의 혼합 장치를 이용해서 혼합한 후 압출 성형 등에 의해 필름 형상의 절연층을 제작한다. 제 1 절연층 및 제 2 절연층의 두께는 리드 도체의 두께에 의존하지만, 30㎛~200㎛가 바람직하다.In addition to these resins, various additives such as flame retardants, ultraviolet absorbers, light stabilizers, heat stabilizers, lubricants, and colorants can be mixed in the first insulating layer and the second insulating layer. These resin materials and additives are mixed using an existing mixing device such as an open roll, a pressure kneader, a single screw mixer, or a twin screw mixer, and then an insulating layer in a film shape is produced by extrusion molding or the like. The thickness of the first insulating layer and the second insulating layer depends on the thickness of the lead conductor, but is preferably 30 µm to 200 µm.

리드 도체(3)로서는 알루미늄, 니켈, 구리, 니켈 도금 구리 등의 금속이 사용된다. 리튬 이온 배터리의 경우는 정극에는 알루미늄, 부극에는 니켈 또는 니켈 도금 구리가 이용되는 경우가 많다. 리드 도체의 형상은 특별히 한정되지 않지만, 두께 50㎛~2㎜, 폭 1㎜~200㎜, 길이 5㎜~200㎜의 평판 형상의 금속을 바람직하게 사용할 수 있다.As the lead conductor 3, metals such as aluminum, nickel, copper, and nickel plated copper are used. In the case of a lithium-ion battery, aluminum is often used for the positive electrode and nickel or nickel-plated copper is used for the negative electrode. The shape of the lead conductor is not particularly limited, but a plate-shaped metal having a thickness of 50 µm to 2 mm, a width of 1 mm to 200 mm, and a length of 5 mm to 200 mm can be preferably used.

[실시예][Example]

다음으로, 본 발명을 실시예에 근거해 추가로 상세하게 설명한다. 실시예는 본 발명의 범위를 한정하는 것은 아니다.Next, the present invention will be described in further detail based on examples. The examples do not limit the scope of the present invention.

(실시예 1~6, 비교예 1~9)(Examples 1 to 6, Comparative Examples 1 to 9)

[절연층 형성용 수지 조성물의 제작][Preparation of a resin composition for forming an insulating layer]

절연층 형성용 수지 조성물의 조정에 이용한 화합물을 이하에 나타낸다.The compound used for the adjustment of the resin composition for forming an insulating layer is shown below.

(수지 성분) (Resin component)

랜덤 폴리프로필렌(랜덤 PP) : 노바텍(등록상표) FX4G(융점 130℃, MFR5g/10 min) Random polypropylene (random PP): Novatech (registered trademark) FX4G (melting point 130°C, MFR5g/10min)

산변성 랜덤 폴리프로필렌 혼합물(산변성 랜덤 PP혼합물) : 아드마(등록상표) QF551(융점 135℃, MFR6g/10min) Acid-modified random polypropylene mixture (acid-modified random PP mixture): Adma (registered trademark) QF551 (melting point 135°C, MFR6g/10min)

올레핀 결정·에틸렌 부텐·올레핀 결정 블록 폴리머(CEBC) : 다이나론(등록상표) 6200POlefin crystal, ethylene butene, olefin crystal block polymer (CEBC): Dynaron (registered trademark) 6200P

에틸렌 부텐 공중합체 1 : 타후마(등록상표) DF640(융점 55℃, MFR6g/10min)Ethylene butene copolymer 1: Tafuma (registered trademark) DF640 (melting point 55°C, MFR6g/10min)

에틸렌 부텐 공중합체 2 : 타후마(등록상표) DF610(융점 55℃, MFR3g/10min) Ethylene butene copolymer 2: Tafuma (registered trademark) DF610 (melting point 55°C, MFR3g/10min)

에틸렌 프로필렌 공중합체 : 타후마(등록상표) P280(융점 55℃, MFR5g/10min) Ethylene propylene copolymer: Tahuma (registered trademark) P280 (melting point 55℃, MFR5g/10min)

에틸렌 옥텐 공중합체 : 엔가지(등록상표) 8150(융점 55℃, MFR1g/10min)Ethylene octene copolymer: Engage (registered trademark) 8150 (melting point 55℃, MFR1g/10min)

(가교 보조제) (Crosslinking aid)

가교 보조제 1 : 트릴아릴이소시아네이트 Crosslinking Auxiliary Agent 1: Triaryl Isocyanate

가교 보조제 2 : 트리메틸올프로판메타크릴레이트(산화 방지제) Crosslinking aid 2: trimethylolpropane methacrylate (antioxidant)

산화 방지제 1 : 일루가녹스(등록상표) 1010 Antioxidant 1: Iluganox (registered trademark) 1010

산화 방지제 2 : 일루가녹스(등록상표) 1076Antioxidant 2: Iluganox (registered trademark) 1076

[절연층의 형성][Formation of insulating layer]

상기 재료를 이용하고, 표 1 및 표 2에 나타내는 배합(질량부)으로 각 재료를 혼합해서 절연층 형성용 수지 조성물을 얻었다. 얻어진 수지 조성물을 T 다이법을 이용해서 시트 형상으로 성형했다. NIP(nucleus initialization program) 롤 방식을 이용해서, T 다이의 다이스 두께를 0.05㎜, 다이스-냉각롤 간의 에어 갭을 50㎜로 설정하고, 두께 0.05㎜의 절연층을 형성했다. 성막 속도를 서서히 올려 양호하게 시트를 제작 가능한 성막 속도를 측정했다. 성막 속도 10m/min 이상을 합격치로 했다. 또한 성막시의 실온은 10℃으로 하고, 성막시의 가교 보조제의 증기 발생량을 눈으로 관찰했다.Using the above materials, each material was mixed in the formulation (parts by mass) shown in Tables 1 and 2 to obtain a resin composition for forming an insulating layer. The obtained resin composition was molded into a sheet shape using a T-die method. Using the NIP (nucleus initialization program) roll method, the thickness of the die of the T-die was set to 0.05 mm, and the air gap between the die and the cooling roll was set to 50 mm, and an insulating layer having a thickness of 0.05 mm was formed. The film-forming speed was gradually increased and the film-forming speed capable of satisfactory sheet formation was measured. The film formation speed of 10 m/min or more was taken as the pass value. In addition, the room temperature at the time of film formation was 10°C, and the amount of vapor generation of the crosslinking aid during film formation was visually observed.

[γ선의 조사에 의한 가교][Crosslinking by irradiation of γ-rays]

얻어진 절연층에 120kGy의 γ선을 조사해서 가교시켰다.The obtained insulating layer was crosslinked by irradiation with a γ-ray of 120 kGy.

[블리드 아웃 특성(블리드가 일정량에 도달할 때까지의 기간)][Bleed-out characteristics (period until bleed reaches a certain amount)]

상기 가교한 절연층 시트를 정형 사이즈로 절단하고, 실온에서 일정 기간 보관했다. 이 시트의 표면에 블리드 아웃한 가교 보조제의 양을 ATR-IR로 정량했다. 구체적으로는, 가교 보조제에 특징적인 피크(1700cm-1)에 있어서, 필름을 그대로 측정했을 때의 피크 높이(A%)와 필름 표면을 에탄올로 닦아내고 나서 측정했을 때의 피크 높이(B%)를 측정하고, A-B가 4%로 될 때까지의 기간을 구했다. 4주간 이상을 합격으로 했다. 또한 표 내의 「없음」은 가교 보조제가 포함되지 않기 때문에, 특징적인 피크가 검출되지 않음을 나타낸다.The crosslinked insulating layer sheet was cut into a fixed size and stored at room temperature for a certain period of time. The amount of the crosslinking aid bleeding out on the surface of this sheet was quantified by ATR-IR. Specifically, in the peak (1700cm -1 ) characteristic of the crosslinking aid, the peak height (A%) when the film is measured as it is, and the peak height (B%) measured after wiping the film surface with ethanol It measured and calculated|required the period until AB became 4%. More than 4 weeks were taken as pass. In addition, "none" in the table indicates that a characteristic peak was not detected because a crosslinking aid was not included.

[가열 변형 잔율(殘率)의 평가][Evaluation of the residual rate of heating deformation]

상기 가교한 절연층 시트의 가열 변형 잔율을 평가했다. 구체적으로는, 시트 샘플을 TMA(Thermal Mechanical Analysis) 장치에 넣고, 프로브에 0.1MPa의 하중을 가한 상태에서 승온하고, 실온에서의 두께와 200℃에서의 두께를 측정했다. 실온에서의 두께에 대한 200℃에서의 두께의 비를 가열 변형 잔율(%)로 했다. 40% 이상의 것을 합격으로 했다. 이상의 결과를 표 1 및 표 2에 나타낸다.The heat distortion residual ratio of the crosslinked insulating layer sheet was evaluated. Specifically, the sheet sample was placed in a thermal mechanical analysis (TMA) apparatus, and the temperature was raised while a load of 0.1 MPa was applied to the probe, and the thickness at room temperature and the thickness at 200°C were measured. The ratio of the thickness at 200°C to the thickness at room temperature was taken as the residual rate of heating deformation (%). The thing of 40% or more was set as the pass. The above results are shown in Tables 1 and 2.

[표 1][Table 1]

Figure 112018046303795-pct00001
Figure 112018046303795-pct00001

[표 2][Table 2]

Figure 112018046303795-pct00002
Figure 112018046303795-pct00002

실시예 1~6은 올레핀 결정·에틸렌 부텐·올레핀 결정 블록 폴리머(CEBC)를 폴리프로필렌 수지 또는 산변성 폴리프로필렌 수지와 혼합하고, γ선 조사에 의해 가교시킨 시트이다. 실시예 1~5는 가교 보조제를 첨가하지 않지만, 가교성의 지표인 가열 변형 잔율은 40% 이상이고 양호하게 가교하고 있음을 알 수 있다. 또 실시예 6에는 가교 보조제를 수지 성분 100 질량부에 대해서 1부 혼합하고 있지만, 성형시의 가교 보조제 증기의 발생은 적고, 가교 보조제의 블리드 아웃 특성도 합격치인 4주간을 넘고 있다. 또 어느 시트도 15m/min 이상의 속도로 성막 가능하고 생산성도 양호하다.Examples 1 to 6 are sheets obtained by mixing an olefin crystal/ethylene butene/olefin crystal block polymer (CEBC) with a polypropylene resin or an acid-modified polypropylene resin and crosslinking by irradiation with γ-rays. In Examples 1 to 5, a crosslinking aid was not added, but it can be seen that the residual ratio of heat deformation, which is an index of crosslinking property, is 40% or more and is well crosslinked. Further, in Example 6, 1 part of the crosslinking aid was mixed with respect to 100 parts by mass of the resin component, but the generation of the crosslinking aid vapor during molding was small, and the bleed-out characteristic of the crosslinking aid was also exceeding the pass value of 4 weeks. Moreover, any sheet can be formed at a speed of 15 m/min or more, and productivity is also good.

비교예 1~3은 올레핀 결정·에틸렌 부텐·올레핀 결정 블록 폴리머(CEBC)를 이용하지 않고 폴리프로필렌 수지 또는 산변성 폴리프로필렌 수지에 가교 보조제를 혼합해서 가교시킨 시트이다. 가열 변형 잔율은 95%로 양호한 결과이지만, 성형시의 가교 보조제 증기의 발생이 많고, 또 가교 보조제의 블리드 아웃도 많아지고 있다.Comparative Examples 1 to 3 are sheets obtained by mixing and crosslinking a polypropylene resin or an acid-modified polypropylene resin with a crosslinking aid without using an olefin crystal/ethylene butene/olefin crystal block polymer (CEBC). Although the residual ratio of heat distortion is 95%, it is a good result, but the generation|occurrence|production of crosslinking aid vapor|steam at the time of molding is large, and bleed-out of a crosslinking aid also increases.

비교예 4는 폴리프로필렌 수지 단일체를 이용한 것이다. 또, 비교예 5는 폴리프로필렌 수지 100 질량부에 대해서 가교 보조제를 1부 혼합한 것이다. 이들 비교예는 다른 것과 비교하면 가열 변형 잔율이 낮고, 가교 반응이 충분히 일어나지 않는 것으로 추측된다. 또 비교예 6~9는 올레핀 결정·에틸렌 부텐·올레핀 결정 블록 폴리머(CEBC) 이외의 수지와 폴리프로필렌 수지를 혼합하고, γ선 조사에 의해 가교시킨 시트이다. 가열 변형 잔율이 합격치를 넘고 있기 때문에, 가교 반응이 일어나고 있는 것은 추측되지만, 성막 속도가 늦고, 작업성이 나쁘다는 것을 알 수 있다.Comparative Example 4 uses a single polypropylene resin. Moreover, in Comparative Example 5, 1 part of a crosslinking aid was mixed with respect to 100 parts by mass of a polypropylene resin. Compared with the others, these comparative examples have a low heat distortion residual rate, and it is estimated that the crosslinking reaction does not sufficiently occur. In addition, Comparative Examples 6 to 9 are sheets obtained by mixing resins other than olefin crystal, ethylene butene, olefin crystal block polymer (CEBC) and polypropylene resin, and crosslinking by irradiation with γ-rays. It is assumed that the crosslinking reaction has occurred because the heating deformation residual ratio exceeds the pass value, but it is understood that the film formation rate is slow and workability is poor.

금회 개시된 실시의 형태는 모든 점에서 예시로서 제한적인 것은 아니라고 생각되어야 한다. 본 발명의 범위는 상기한 의미가 아니고, 특허 청구의 범위에 의해 나타내고, 특허 청구의 범위와 균등의 의미 및 범위 내에서의 모든 변경이 포함되는 것이 의도된다.It should be considered that the embodiment disclosed this time is an illustration in all points and is not restrictive. The scope of the present invention is not the meaning described above, but is indicated by the claims, and it is intended that the meanings of the claims and the equivalents and all changes within the scope are included.

1 : 비수 전해질 전지 2 : 봉입 용기
3 : 리드 도체 4a : 제 2 절연층
4b : 제 1 절연층 5 : 금속층
6 : 수지층 7 : 수지층
8 : 라미네이트 필름 9 : 시일부
10 : 정극 집전체 11 : 부극 집전체
12 : 세퍼레이터 13 : 비수 전해질1: non-aqueous electrolyte battery 2: sealed container
3: lead conductor 4a: second insulating layer
4b: first insulating layer 5: metal layer
6: resin layer 7: resin layer
8 laminate film 9 seal portion
10: positive electrode current collector 11: negative electrode current collector
12 separator 13 nonaqueous electrolyte

Claims (5)

리드 도체와, 상기 리드 도체의 적어도 일부를 직접 피복하는 제 1 절연층과, 상기 제 1 절연층을 피복하는 제 2 절연층을 갖는 비수 전해질 전지용 리드 선으로서,
상기 제 2 절연층은 올레핀 결정·에틸렌 부텐·올레핀 결정 블록 폴리머와 폴리프로필렌을 질량비 10:90 ~ 40:60으로 함유하는 수지 조성물의 가교체인 비수 전해질 전지용 리드 선.
A lead wire for a non-aqueous electrolyte battery having a lead conductor, a first insulating layer directly covering at least a part of the lead conductor, and a second insulating layer covering the first insulating layer,
The second insulating layer is a lead wire for a nonaqueous electrolyte battery, which is a crosslinked product of a resin composition containing olefin crystal, ethylene butene, olefin crystal block polymer and polypropylene in a mass ratio of 10:90 to 40:60.
 제 1 항에 있어서,
상기 폴리프로필렌은 랜덤 폴리프로필렌, 블록 폴리프로필렌, 산변성 폴리프로필렌 또는 에폭시 변성 프로필렌으로부터 선택되는 비수 전해질 전지용 리드 선.
The method of claim 1,
The polypropylene is a lead wire for a non-aqueous electrolyte battery selected from random polypropylene, block polypropylene, acid-modified polypropylene, or epoxy-modified propylene.
 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
상기 제 1 절연층이 산변성 폴리올레핀으로 이루어지는 비수 전해질 전지용 리드 선.
The method according to claim 1 or 2,
The lead wire for a nonaqueous electrolyte battery wherein the first insulating layer is made of an acid-modified polyolefin.
 제 3 항에 있어서,
상기 산변성 폴리올레핀은 무수 말레산 변성 폴리올레핀인 비수 전해질 전지용 리드 선.
The method of claim 3,
The acid-modified polyolefin is a maleic anhydride-modified polyolefin lead wire for a non-aqueous electrolyte battery.
 청구항 1 또는 청구항 2에 기재된 비수 전해질 전지용 리드 선을 포함하는 비수 전해질 전지.A nonaqueous electrolyte battery comprising the lead wire for a nonaqueous electrolyte battery according to claim 1 or 2.
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