KR102146610B1 - Organic Solar Cells For Low Illuminance Comprising Un-doped ZnO Electrode and Method of fabricating the same - Google Patents

Organic Solar Cells For Low Illuminance Comprising Un-doped ZnO Electrode and Method of fabricating the same Download PDF

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Abstract

본 발명은 비도핑된(un-doped) ZnO 전극을 포함하는 저조도용 유기 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 본 발명에 따른 저조도용 유기 태양전지는 비도핑된(un-doped) ZnO 전극을 포함하며, 경제적이고 제조공정의 단순화가 이루어질 수 있으며, 전기적 성질이 개선될 수 있다.The present invention relates to a low-illuminance organic solar cell including an undoped ZnO electrode and a method for manufacturing the same, and the low-illuminance organic solar cell according to the present invention comprises an un-doped ZnO electrode. Includes, economical, and simplification of the manufacturing process can be made, and electrical properties can be improved.

Description

비도핑된 산화아연 전극을 포함하는 저조도용 유기 태양전지 및 이의 제조방법{Organic Solar Cells For Low Illuminance Comprising Un-doped ZnO Electrode and Method of fabricating the same}Organic Solar Cells For Low Illuminance Comprising Un-doped ZnO Electrode and Method of fabricating the same, including an undoped zinc oxide electrode

본 발명은 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 비도핑된(un-doped) ZnO 전극을 포함하는 저조도용 유기 태양전지에 관한 것이다.The present invention relates to a solar cell and a method of manufacturing the same, and more particularly, to an organic solar cell for low illumination including an un-doped ZnO electrode.

환경오염 문제와 화석 에너지 고갈로 인하여 차세대 청정 에너지 개발에 대한 중요성이 증대되고 있다. 이 중에서도, 태양전지는 공해가 적고, 자원이 무한하며, 반영구적으로 사용할 수 있는 이점이 있어 미래 에너지 문제를 해결할 수 있는 에너지원으로 각광받고 있다.The importance for the development of next-generation clean energy is increasing due to environmental pollution and fossil energy depletion. Among them, solar cells are in the spotlight as an energy source that can solve future energy problems because of their low pollution, infinite resources, and semi-permanent use.

태양전지는 광기전력 효과(Photovoltaic effect)를 이용하여 빛 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 반도체 소자이다. 이 중, 유기 태양전지는 광활성층으로 사용되는 유기 분자의 흡광계수가 높아 얇은 소자로 제작이 가능하고, 간편한 제법과 낮은 설비 비용으로 제조할 수 있으며, 유기물의 특성상 굽힘성 및 가공성 등이 좋아 다양한 분야에 응용할 수 있는 여러 장점이 있다.A solar cell is a semiconductor device that directly converts light energy into electrical energy using a photovoltaic effect. Among them, organic solar cells can be manufactured as thin devices with high absorption coefficients of organic molecules used as photoactive layers, and can be manufactured with simple manufacturing methods and low equipment cost. There are several advantages that can be applied to the field.

최근 환경을 위한 반영구적 에너지 하베스팅(Energy harvesting) 기술은 주거용 애플리케이션, 웨어러블 전자 소자 등과 같은 실내에서의 저전력 전자 소자의 사용이 증가로 주목받고 있다. 유기 태양전지는 흡수 파장을 가변할 수 있으며, 경량 및 환경 친화적인 특성으로 인하여 에너지 하베스터(Energy harvester)로 이용될 수 있다. Recently, the semi-permanent energy harvesting technology for the environment is attracting attention as the use of low-power electronic devices indoors such as residential applications and wearable electronic devices is increasing. The organic solar cell may have a variable absorption wavelength and may be used as an energy harvester due to its lightweight and environmentally friendly characteristics.

그러나, 태양전지는 외부로부터 광을 흡수하여 전기 에너지를 생산하는 것이므로, 종래에 널리 사용되고 있는 태양전지는 저조도 환경 즉, 실내 공간이나 흐린 날에 캐리어 밀도(carrier density)가 낮아져, 태양전지의 효율이 낮아지는 문제점이 발생한다.However, since solar cells absorb light from the outside to produce electric energy, solar cells that have been widely used in the past have lower carrier density in low-light environments, that is, indoor spaces or on cloudy days, and the efficiency of solar cells is reduced. A problem of lowering occurs.

한편, 태양전지는 광을 흡수함에 있어서 투명 전극을 필요로 하며, 종래에 통상적으로 사용되던 투명전극의 소재로는 대표적으로 ITO(Indium Tin Oxide)를 들 수 있다. 그러나, ITO는 인듐의 소비량이 많아짐에 따라 자원고갈로 인한 가격이 높아진다는 문제점이 있다. ITO를 대체할 전극 재료의 개발이 요구됨에 따라, ZnO(Zinc Oxide)가 비용 및 공정의 용이성 면에서 대체재로 떠오르고 있다. Meanwhile, a solar cell needs a transparent electrode to absorb light, and as a material for a transparent electrode that has been conventionally used, ITO (Indium Tin Oxide) is typically exemplified. However, there is a problem in that the price of ITO increases due to resource depletion as the consumption of indium increases. As the development of an electrode material to replace ITO is required, ZnO (Zinc Oxide) is emerging as a substitute in terms of cost and ease of process.

그러나, ITO 대비 ZnO의 광투과율 및 전기전도도의 특성이 우수하지 못하다는 문제가 있다. 이에 따라, 전극 재료 이외에 별도로 ZnO를 전극 상부에 배치시키거나, ZnO에 Al, Ga, B, In, T, Sc 등의 불순물을 추가적으로 도핑하여 전기전도도를 증가시켜 단일층의 전극으로 이용하는 등의 추가적인 공정이 요구됨에 따라, 생산공정의 단순화가 어려운 실정이다.However, there is a problem in that the characteristics of the light transmittance and electrical conductivity of ZnO compared to ITO are not excellent. Accordingly, in addition to the electrode material, ZnO is separately disposed on the electrode, or ZnO is additionally doped with impurities such as Al, Ga, B, In, T, and Sc to increase the electrical conductivity and use it as a single layer electrode. As the process is required, it is difficult to simplify the production process.

본 발명이 해결하고자 하는 과제는 비도핑된(un-doped) ZnO 전극을 포함하는 것으로서 전기적 성질이 개선된 저조도용 태양전지 및 그 제조방법를 제공하는 것이다.The problem to be solved by the present invention is to provide a low-illuminance solar cell including an un-doped ZnO electrode with improved electrical properties, and a method for manufacturing the same.

상기 과제를 이루기 위하여 본 발명의 일 측면은 제1 전극, 상기 제1 전극과 대향하는 제2 전극, 상기 제1 전극과 상기 제2 전극 사이에 배치되는 광활성층을 포함하며, 상기 제1 전극은 비도핑된(un-doped) ZnO 박막을 포함하는 저조도용 유기 태양전지를 제공한다.In order to achieve the above object, an aspect of the present invention includes a first electrode, a second electrode facing the first electrode, and a photoactive layer disposed between the first electrode and the second electrode, wherein the first electrode is It provides a low-illuminance organic solar cell including an un-doped ZnO thin film.

제1 전극은 비도핑된(un-doped) ZnO 박막의 단일층으로 이루어진 저조도용 유기 태양전지일 수 있다.The first electrode may be a low-illuminance organic solar cell made of a single layer of an un-doped ZnO thin film.

제1 전극은 원자층 증착법(ALD)으로 형성된 저조도용 유기 태양전지일 수 있다.The first electrode may be a low-illuminance organic solar cell formed by atomic layer deposition (ALD).

제1 전극의 두께는 150nm 내지 250nm인 저조도용 유기 태양전지일 수 있다.The thickness of the first electrode may be a low-illuminance organic solar cell of 150nm to 250nm.

저조도는 조도가 1 내지 2000lux인 저조도용 유기 태양전지일 수 있다.The low illuminance may be a low illuminance organic solar cell having an illuminance of 1 to 2000 lux.

제1 전극과 상기 광활성층 사이에 배치된 전자수송층 또는 상기 광활성층과 상기 제2 전극 사이에 배치된 정공수송층을 더 포함하는 저조도용 유기 태양전지일 수 있다.It may be a low-illuminance organic solar cell further comprising an electron transport layer disposed between the first electrode and the photoactive layer or a hole transport layer disposed between the photoactive layer and the second electrode.

상기 과제를 이루기 위하여 본 발명의 다른 측면은 제1 전극을 준비하는 단계 및 상기 제1 전극 상에 광활성층, 제2 전극을 차례로 적층하여 배치하는 단계를 포함하는 것으로, 상기 제1 전극은 비도핑된(un-doped) ZnO 박막을 포함하는 저조도용 유기 태양전지의 제조방법일 수 있다.In order to achieve the above object, another aspect of the present invention includes preparing a first electrode and sequentially stacking and arranging a photoactive layer and a second electrode on the first electrode, wherein the first electrode is non-doped. It may be a method of manufacturing a low-illuminance organic solar cell including an un-doped ZnO thin film.

원자층 증착법(ALD)을 이용한 ZnO 박막의 형성 방법은, 기판이 원자층 증착 반응기에 배치되고, ZnO 전구체가 상기 원자층 증착 반응기로 유입되는 단계, 상기 ZnO 전구체가 유입된 원자층 증착 반응기를 퍼징시키는 단계, 상기 ZnO 전구체가 퍼징된 원자층 증착 반응기에 산화제가 유입되는 단계 및 상기 산화제가 유입된 원자층 증착 반응기를 퍼징시키는 단계를 포함하는 저조도용 유기 태양전지의 제조방법일 수 있다.In the method of forming a ZnO thin film using the atomic layer deposition (ALD), a substrate is disposed in an atomic layer deposition reactor, and a ZnO precursor is introduced into the atomic layer deposition reactor, and the atomic layer deposition reactor into which the ZnO precursor is introduced is purged. It may be a method of manufacturing a low-illuminance organic solar cell including the step of, introducing an oxidizing agent into the atomic layer deposition reactor in which the ZnO precursor is purged, and purging the atomic layer deposition reactor into which the oxidizing agent is introduced.

본 발명이 해결하고자 하는 과제는 비도핑된(un-doped) ZnO 박막을 전극의 소재로 이용하여, 경제적이고 제조공정의 단순화가 이루어질 수 있으며, 전기적 성질이 개선된 저조도용 태양전지를 제공하고자 하는 것이다. 또한, 원자층 증착법에 의해 형성된 고품위 박막 전극을 사용하므로 결함을 최소화할 수 있다.The problem to be solved by the present invention is to provide a low-illuminance solar cell with improved electrical properties, economical and simplified manufacturing process by using an undoped ZnO thin film as an electrode material. will be. In addition, since a high-quality thin film electrode formed by the atomic layer deposition method is used, defects can be minimized.

도 1a 및 1b는 각각 본 발명의 일 실시예에 따른 유기 태양전지의 정구조 및 역구조를 나타낸 단면도이다.
도 2는 비도핑된(un-doped) ZnO 박막 내지 ITO 박막의 면저항(RSH)을 측정한 결과값을 나타낸다.
도 3은 0.17 mW/cm2의 LED 조명 내지 100mW/cm2(1.5G, 1-sun)의 광원에서 측정된 조사 스펙트럼을 나타낸 것이다.
도 4는, 100mW/cm2(1.5G, 1-sun) 조건 하에서, 비도핑된(un-doped) ZnO 전극 내지 ITO 전극을 갖는 유기 태양전지의 전류-전압 특성을 측정한 결과값을 나타내는 그래프이다.
도 5는 유기 태양전지의 등가회로도이다.
도 6은, 빛을 조사하지 않은 조건에서, 비도핑된(un-doped) ZnO 전극 내지 ITO 전극을 갖는 유기 태양전지의 세미로그 전류-전압 특성을 측정한 결과값을 나타내는 그래프이다.
도 7은, 인공 조명으로서 휘도가 500lux인 LED 조명(0.17mW/cm2) 조건 하에서, 비도핑된(un-doped) ZnO 전극 내지 ITO 전극을 갖는 유기 태양전지의 전류-전압 특성을 측정한 도면이다.1A and 1B are cross-sectional views showing a normal structure and an inverse structure of an organic solar cell according to an embodiment of the present invention, respectively.
FIG. 2 shows the results of measuring the sheet resistance (R SH ) of an un-doped ZnO thin film to an ITO thin film.
3 shows an irradiation spectrum measured from a light source of 0.17 mW/cm 2 of LED illumination to 100 mW/cm 2 (1.5G, 1-sun).
FIG. 4 is a graph showing the result of measuring the current-voltage characteristics of an organic solar cell having an un-doped ZnO electrode to an ITO electrode under 100 mW/cm 2 (1.5G, 1-sun) condition to be.
5 is an equivalent circuit diagram of an organic solar cell.
6 is a graph showing a result of measuring a semi-log current-voltage characteristic of an organic solar cell having an un-doped ZnO electrode to an ITO electrode in a condition not irradiated with light.
7 is a view measuring current-voltage characteristics of an organic solar cell having an un-doped ZnO electrode to an ITO electrode under the condition of LED lighting (0.17 mW/cm 2 ) having a luminance of 500 lux as artificial lighting to be.

이하, 첨부한 도면들을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예들을 상세히 설명한다. 그러나, 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수 있으며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.Hereinafter, exemplary embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. However, the present invention is not limited to the embodiments described herein and may be embodied in other forms, and it is to be understood that it includes all equivalents and substitutes included in the spirit and scope of the present invention.

본 명세서에서 층이 다른 층 또는 기판 “상”에 있다고 언급되는 경우에 그것은 다른 층 또는 기판 상에 직접 형성될 수 있거나, 그들 사이에 제3의 층이 개재될 수도 있다. 또한, 본 명세서에서 상(부), 상면 등의 방향적인 표현은 그 기준에 따라 아래쪽, 하(부), 하면 등의 의미로 이해될 수 있다. 즉, 공간적인 방향의 표현은 상대적인 방향으로 이해되어야 하며 절대적인 방향을 의미하는 것으로 한정 해석되어서는 안 된다.When a layer is referred to herein as being “on” another layer or substrate, it may be formed directly on the other layer or substrate, or a third layer may be interposed between them. In addition, in the present specification, directional expressions such as upper (part) and upper surface may be understood as meanings such as lower, lower (lower), lower surface, etc. according to the criteria. In other words, the expression of a spatial direction should be understood as a relative direction and should not be construed limitedly to mean an absolute direction.

도면들에 있어서, 층 및 영역들의 두께는 명확성을 기하기 위하여 과장 또는 생략된 것일 수 있다.In the drawings, the thickness of layers and regions may be exaggerated or omitted for clarity.

도 1a 및 1b는 각각 본 발명의 일 실시예에 따른 유기 태양전지의 정구조 및 역구조를 나타낸 단면도이다.1A and 1B are cross-sectional views showing a normal structure and an inverse structure of an organic solar cell according to an embodiment of the present invention, respectively.

유기 태양전지의 정구조는 도 1a에 도시된 바와 같이 기판(110), 제1 전극(120), 정공수송층(150), 광활성층(130), 전자수송층(160) 및 제2 전극(140)을 포함할 수 있다. 또한, 이러한 구조가 순차대로 적층되어 배치될 수 있다. 높은 일함수를 가진 투명 전극을 제1 전극(120)으로, 낮은 일함수를 갖는 물질을 제2 전극(140)으로 이용할 수 있다. 광활성층(130)은 크게 전자 주게 물질(electron donor)과 전자 받게 물질(electron acceptor)의 2층 구조 또는 전자 주게 물질과 전자 받게 물질을 혼합하여 형성한 벌크 이종접합 구조(bulk heterojunction, BHJ)로 이루어질 수 있다. 다만, 태양전지에서 광전류를 생성하기 위해서는 광활성층(130)에서 빛의 흡수에 의해 생성된 엑시톤(extion)이 전자 주게 물질과 전자 받게 물질의 접합 계면에서 전자와 정공으로 분리되어야 하는데, 엑시톤의 확산거리 상 광활성층(130) 내부에 넓은 접합 계면을 갖는 벌크 이종접합 구조(bulk heterojunction, BHJ)가 엑시톤의 전자 및 정공으로 분리에 유리할 수 있다. 한편, 제1 전극(120)과 광활성층(130) 사이에 삽입된 정공수송층(150) 및 제2 전극(130)과 광활성층(130) 사이에 삽입된 전자수송층(160)은 분리된 정공 및 전자의 이동수집 효율을 향상시킬 수 있는 버퍼층으로서의 역할을 수행할 수 있다. 정공수송층(150)의 물질로 통상적으로 사용되는 PEDOT:PSS(poly(3,4-ethylenedioxythiophene):poly(styrenesulfonate)가 강한 산성을 띠기 때문에 그 하부 전극(제1 전극, 120)을 부식시키고, 상부 전극(제2 전극, 160)으로 주로 사용되는 Al과 같은 낮은 일함수의 물질들은 공기와의 접촉 계면에서 산화막을 형성하게 되므로 소자의 수명 및 효율에 영향을 미칠 수 있다.The structure of the organic solar cell is a substrate 110, a first electrode 120, a hole transport layer 150, a photoactive layer 130, an electron transport layer 160, and a second electrode 140 as shown in FIG. 1A. It may include. In addition, these structures may be sequentially stacked and disposed. A transparent electrode having a high work function may be used as the first electrode 120 and a material having a low work function may be used as the second electrode 140. The photoactive layer 130 is largely a two-layer structure of an electron donor and an electron acceptor, or a bulk heterojunction (BHJ) formed by mixing an electron donor and an electron acceptor. Can be done. However, in order to generate a photocurrent in a solar cell, the excitons generated by the absorption of light in the photoactive layer 130 must be separated into electrons and holes at the junction interface between the electron donor and the electron acceptor. A bulk heterojunction (BHJ) structure having a wide junction interface inside the photoactive layer 130 over a distance may be advantageous for separation into electrons and holes of excitons. On the other hand, the hole transport layer 150 inserted between the first electrode 120 and the photoactive layer 130, and the electron transport layer 160 inserted between the second electrode 130 and the photoactive layer 130 are separated holes and It can play a role as a buffer layer that can improve the efficiency of collecting electrons. PEDOT:PSS (poly(3,4-ethylenedioxythiophene):poly(styrenesulfonate), which is commonly used as the material of the hole transport layer 150, has strong acidity, so the lower electrode (first electrode, 120) is corroded, and the upper Materials having a low work function, such as Al, which are mainly used as an electrode (the second electrode 160), form an oxide film at an interface in contact with air, which may affect the life and efficiency of the device.

이러한 문제는 역구조 유기 태양전지에서 해결될 수 있다. 도 1b에 도시된 바와 같이, 유기 태양전지의 역구조는 기판(210), 제1 전극(220), 전자수송층(260), 광활성층(230), 정공수송층(250), 제2 전극(240)을 포함할 수 있다. 또한, 이러한 구조가 순차대로 적층되어 배치될 수 있다.This problem can be solved in an inverted structure organic solar cell. 1B, the inverse structure of the organic solar cell includes a substrate 210, a first electrode 220, an electron transport layer 260, a photoactive layer 230, a hole transport layer 250, and a second electrode 240. ) Can be included. In addition, these structures may be sequentially stacked and disposed.

기판(210)은 광투과성의 무기물 기판, 유기물 기판, 이들의 동종 또는 이종으로 2 이상 적층된 기판일 수 있다. 예를 들어, 유리, 석영, Al2O3, 또는 SiC 인 무기물 기판일 수 있다. PC(polycarbonate), PMMA(polymethylmethacrylate), PET(polyethylene terephthalate), PES(polyethersulfone), PS(polystyrene), PI(polyimide), PEN(polyethylene naphthalate) 또는 PAR(polyarylate)인 플라스틱 기판일 수 있다. 다만, 소재는 이에 제한되는 것은 아니며, 통상적으로 사용되는 물질을 사용할 수 있다. 기판은 지지대의 역할을 수행하는 것으로, 필요에 따라 제거될 수 있다.The substrate 210 may be a light-transmitting inorganic substrate, an organic substrate, or a substrate in which two or more of the same or different types are stacked. For example, it may be an inorganic substrate of glass, quartz, Al 2 O 3 , or SiC. It may be a plastic substrate of PC (polycarbonate), PMMA (polymethylmethacrylate), PET (polyethylene terephthalate), PES (polyethersulfone), PS (polystyrene), PI (polyimide), PEN (polyethylene naphthalate), or PAR (polyarylate). However, the material is not limited thereto, and a commonly used material may be used. The substrate serves as a support and can be removed as needed.

제1 전극(220)은 상기 기판(210)을 통과한 빛이 광활성층에 도달하도록 광투과성 물질인 것이 바람직하며, 광활성층에서 생성된 전자를 받아 외부 회로로 전달하는 역할을 수행할 수 있다. 제1 전극(220)은 비도핑된(un-doped) ZnO를 포함할 수 있다. 비도핑된(un-doped) ZnO 단일층의 박막을 제1 전극(220)으로 이용할 수 있다. 제1 전극(220)은 원자층 증착법, 열기상 증착법, 전자빔 증착법, 스퍼터링법 또는 화학적 증착법 등에 의해 기판(210) 상에 형성될 수 있다.The first electrode 220 is preferably a light-transmitting material such that light passing through the substrate 210 reaches the photoactive layer, and may receive electrons generated in the photoactive layer and transmit the electrons to an external circuit. The first electrode 220 may include un-doped ZnO. A thin film of an un-doped ZnO single layer may be used as the first electrode 220. The first electrode 220 may be formed on the substrate 210 by an atomic layer deposition method, a hot air deposition method, an electron beam deposition method, a sputtering method, or a chemical vapor deposition method.

바람직하게는 제1 전극(220)은 원자층 증착법을 이용하여 형성될 수 있다. 원자층 증착법을 이용한 형성 과정의 일 예로서, 제1 전극(220)이 구비된 기판(210)을 원자층 증착 반응기에 배치시킬 수 있다. ZnO 전구체를 상기 반응기로 유입시킨 후, 상기 ZnO 전구체가 유입된 반응기를 퍼징시킬 수 있다. 퍼징된 반응기에 산화제를 유입시킨 후, 상기 산화제가 유입된 반응기를 퍼징시킬 수 있다. Preferably, the first electrode 220 may be formed using an atomic layer deposition method. As an example of the formation process using the atomic layer deposition method, the substrate 210 with the first electrode 220 may be disposed in the atomic layer deposition reactor. After the ZnO precursor is introduced into the reactor, the reactor into which the ZnO precursor is introduced may be purged. After introducing the oxidizing agent into the purged reactor, the reactor into which the oxidizing agent is introduced may be purged.

원자층 증착법에 사용되는 ZnO 전구체는 유기금속화합물 또는 금속염화물 등일 수 있다. 예를 들어, ZnO 전구체는 디에틸아연(diethyl zinc)일 수 있다. 상기 전구체를 가열하는 버블러 온도는 전구체의 종류에 따라 25℃~100℃의 온도 범위에서 적절히 선택할 수 있으며, 선택된 온도에서 항온을 유지할 수 있다. 산화제로 사용되는 반응 가스는 O2, O3, H2, H2O, H2O2 및 이들의 혼합가스 중에서 선택하여 사용할 수 있으며, 반응 가스는 플라즈마를 이용하여 활성화시키면 보다 효과적으로 반응을 일으킬 수 있다. 성막을 위한 기판의 온도는 25 ℃ ~ 300 ℃ 범위 내에서 항온이 유지되도록 하며, 반응기(챔버) 내부의 압력은 0.001 Torr ~ 760 Torr가 되도록 할 수 있다. The ZnO precursor used in the atomic layer deposition method may be an organometallic compound or a metal chloride. For example, the ZnO precursor may be diethyl zinc. The bubbler temperature for heating the precursor may be appropriately selected in a temperature range of 25° C. to 100° C. depending on the type of the precursor, and a constant temperature may be maintained at the selected temperature. The reactive gas used as an oxidizing agent can be selected from among O 2 , O 3 , H 2 , H 2 O, H 2 O 2 and mixtures thereof, and the reactive gas can cause a more effective reaction when activated using plasma. I can. The temperature of the substrate for film formation may be maintained at a constant temperature within the range of 25°C to 300°C, and the pressure inside the reactor (chamber) may be 0.001 Torr to 760 Torr.

원자층 증착법을 이용하여 박막을 증착시키는 경우, 결정질의 ZnO 박막을 제조할 수 있다. 또한, 누설 전류를 최소화하여 결함을 최소화할 수 있으며, 균일한 나노미터 스캐일의 정확한 두께 조절이 가능할 수 있다. When a thin film is deposited using an atomic layer deposition method, a crystalline ZnO thin film can be prepared. In addition, defects can be minimized by minimizing leakage current, and accurate thickness control of a uniform nanometer scale can be possible.

제1 전극(220) 상에 전자수송층(260)을 형성할 수 있다. 전자수송층(260)은 광활성층(230)에서 생성된 전자가 음극으로 용이하게 전달되도록 하는 버퍼층으로 작용할 수 있다. 전자수송층은 졸-겔(sol-gel)법, 스핀 코팅법, 닥터 블레이드 코팅법 또는 스프레이 코팅법에 의해 제조될 수 있다.An electron transport layer 260 may be formed on the first electrode 220. The electron transport layer 260 may function as a buffer layer that allows electrons generated in the photoactive layer 230 to be easily transferred to the cathode. The electron transport layer may be manufactured by a sol-gel method, a spin coating method, a doctor blade coating method, or a spray coating method.

제1 전극의 두께는 150 nm 내지 250 nm일 수 있다. 전극의 두께가 상기 수치범위를 만족하는 경우, 저조도에서 유기 태양전지의 광전효율이 우수할 수 있다. 전극의 두께가 상한을 초과하는 경우, 전극의 두께가 두꺼워짐에 따라 빛의 투과도가 줄어들 수 있다. 또한, 전극의 두께가 하한 미만인 경우, 전극의 두께가 얇아짐에 따라 면저항이 커질 수 있으므로, 전기 전도성이 줄어들 수 있다. The thickness of the first electrode may be 150 nm to 250 nm. When the thickness of the electrode satisfies the above numerical range, the photoelectric efficiency of the organic solar cell may be excellent in low illuminance. When the thickness of the electrode exceeds the upper limit, the transmittance of light may decrease as the thickness of the electrode becomes thicker. In addition, when the thickness of the electrode is less than the lower limit, the sheet resistance may increase as the thickness of the electrode decreases, so electrical conductivity may decrease.

전자수송층(260) 상에 유기 광활성층(230)을 형성할 수 있다. 광활성층(230)은 광을 흡수하여 엑시톤(exiton)을 형성하는 층으로, 전자 주게 물질과 전자 받게 물질을 구비할 수 있다. 광활성층(230)은 전자 주게 물질과 전자 받게 물질의 혼합 용액을 전자수송층(260) 상에 도포한 후 용매를 건조시키는 용액 공정을 통해 형성할 수 있다. 상기 도포 공정은 스핀 코팅법, 스프레이 코팅법, 닥터블레이드 코팅법 또는 잉크젯 프린팅법 등 공지된 통상의 코팅법을 사용할 수 있다. 용액 공정을 사용하여 광활성층(230)을 형성함으로써, 고가의 진공장비가 필요하지 않으므로 공정단가를 낮출 수 있으며, 대면적의 태양전지 제작이 실현될 수 있다.An organic photoactive layer 230 may be formed on the electron transport layer 260. The photoactive layer 230 is a layer that absorbs light to form excitons, and may include an electron donor material and an electron acceptor material. The photoactive layer 230 may be formed through a solution process in which a mixed solution of an electron donor and an electron acceptor is applied on the electron transport layer 260 and then the solvent is dried. The coating process may use a known conventional coating method such as spin coating, spray coating, doctor blade coating, or inkjet printing. By using the solution process to form the photoactive layer 230, expensive vacuum equipment is not required, so the process cost can be lowered, and a large-area solar cell can be manufactured.

상기 전자 주게 물질은 외부에서 입사된 태양광을 흡수하여 전자-정공쌍인 엑시톤을 형성하는 한편, 전자 주게 물질과 전자 받게 물질의 p-n 접합 계면에서 분리된 정공을 양극 방향으로 이동시키는 역할을 하는 물질을 의미한다. 예를 들어, 전자 주게 물질은 p형 반도체로 사용 가능한 공액 고분자일 수 있으며, 폴리티오펜The electron donor material absorbs sunlight incident from the outside to form excitons, which are electron-hole pairs, while moving the holes separated at the pn junction interface between the electron donor material and the electron acceptor material toward the anode. Means. For example, the electron donor material may be a conjugated polymer that can be used as a p-type semiconductor, and polythiophene

(polythiophene)계, 폴리플루오렌(polyfluorene)계, 폴리아닐린(polyaniline)계, 폴리카바졸(polycarbazole)계, 폴리비닐카바졸(polyvinylcarbazole)계, 폴리페닐렌(polyphenylene)계, 폴리페닐렌비닐렌(polyphenylenevinylene)계, 폴리실란(polysilane)계, 폴리티아졸(polythiazole)계 또는 이들의 공중합체일 수 있다. 한편, 상기 전자 받게 물질은 광활성층(230) 내 p-n 접합 계면에서 분리된 전자를 음극 방향으로 이동시키는 역할을 하는 물질을 의미한다. 예를 들어, 상기 전자 받게 물질은 n형 반도체로 사용 가능한 플러렌(fullerene), PC61BM([6,6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ester), PC71BM([6,6]-phenyl-C71-butyric acid methyl ester) 또는 PC81BM([6,6]-phenyl-C81-butyric acid methyl ester)과 같은 플러렌 유도체 등일 수 있다. 다만, 소재는 이에 제한되는 것은 아니며, 통상적으로 사용되는 물질을 사용할 수 있다. 상기 전자 주게 물질과 전자 받게 물질의 혼합농도는 소자의 특성에 따라 다양하게 조절할 수 있다.(polythiophene)-based, polyfluorene-based, polyaniline-based, polycarbazole-based, polyvinylcarbazole-based, polyphenylene-based, polyphenylene vinylene ( It may be a polyphenylenevinylene) system, a polysilane system, a polythiazole system, or a copolymer thereof. Meanwhile, the electron receiving material refers to a material that serves to move electrons separated at the pn junction interface in the photoactive layer 230 toward the cathode. For example, the electron accepting material is fullerene, which can be used as an n-type semiconductor, PC 61 BM ([6,6]-phenyl-C 61 -butyric acid methyl ester), PC 71 BM ([6,6] -phenyl-C 71 -butyric acid methyl ester) or PC 81 BM ([6,6]-phenyl-C 81 -butyric acid methyl ester). However, the material is not limited thereto, and a commonly used material may be used. The mixed concentration of the electron donor material and the electron acceptor material may be variously adjusted according to the characteristics of the device.

광활성층(230) 상에 정공수송층(250) 및 제2 전극(240)을 순차대로 배치할 수 있다.The hole transport layer 250 and the second electrode 240 may be sequentially disposed on the photoactive layer 230.

정공수송층(250)은 상기 광활성층(230)에서 생성된 정공이 제2 전극으로 용이하게 전달되도록 하는 p형 버퍼층으로서, PEDOT:PSS와 같은 정도성 유기물 또는 WO3, V2O3 또는 MoO3와 같은 전도성 금속 산화물을 사용하여 형성할 수 있다. 다만, 소재는 이에 제한되는 것은 아니며, 통상적으로 사용되는 물질을 사용할 수 있다.The hole transport layer 250 is a p-type buffer layer that allows holes generated in the photoactive layer 230 to be easily transferred to the second electrode, and is an organic material such as PEDOT:PSS or WO 3 , V 2 O 3 or MoO 3 It can be formed using a conductive metal oxide such as. However, the material is not limited thereto, and a commonly used material may be used.

제2 전극(240)은 정공을 최종적으로 수집하여 외부 회로에 전달하는 역할을 하는 층으로서, 금속, 합금, 전도성 고분자 기타 전도성 화합물 또는 이들의 조합물 일 수 있다. 제2 전극(240)은 대기 중 노출에 대한 산화 안정성이 큰 물질인 것이 바람직하다. 예를 들어, 금속인 경우 Cu, Ag, Au, W, Ni 또는 Ti와 같은 일함수가 높은 물질을 사용하는 것이 바람직하다. 다만, 소재는 이에 제한되는 것은 아니며, 통상적으로 사용되는 물질을 사용할 수 있다. 제2 전극(240)은 열기상 증착법, 전자빔 증착법, 스퍼터링법, 이온도금법 또는 화학적 증착법에 의해 형성하거나, 금속을 포함한 전극 형성용 페이스트를 도포한 후 열처리하여 형성할 수 있다. 그러나, 이에 제한되는 것은 아니다.The second electrode 240 is a layer that finally collects holes and transfers them to an external circuit, and may be a metal, an alloy, a conductive polymer or other conductive compound, or a combination thereof. It is preferable that the second electrode 240 is a material having high oxidation stability against exposure to the atmosphere. For example, in the case of a metal, it is preferable to use a material having a high work function such as Cu, Ag, Au, W, Ni or Ti. However, the material is not limited thereto, and a commonly used material may be used. The second electrode 240 may be formed by a hot-air vapor deposition method, an electron beam deposition method, a sputtering method, an ion plating method, or a chemical vapor deposition method, or by applying a paste for forming an electrode including a metal and then heat treatment. However, it is not limited thereto.

도 2는 비도핑된(un-doped) ZnO 박막 내지 ITO 박막의 면저항(RSH)을 측정한 결과값을 나타낸다. 박막의 면저항(RSH)값은 4점 탐침법을 이용하여 측정할 수 있다.FIG. 2 shows the results of measuring the sheet resistance (R SH ) of an un-doped ZnO thin film to an ITO thin film. The sheet resistance (R SH ) value of the thin film can be measured using a four-point probe method.

도 2를 참조하면, 비도핑된(un-doped) ZnO 박막의 두께가 50 nm, 10 0nm 내지 200 nm인 경우, 면저항(RSH)값은 각각 4150 Ω/sq, 837 Ω/sq, 260 Ω/sq로 나타남을 알 수 있다. 비도핑된(un-doped) ZnO 박막의 두께가 증가할수록, 면저항(RSH)값이 감소하는 경향을 가짐을 알 수 있다. 유기 태양전지에 널리 사용되는 전극으로서, 200 nm 두께의 ITO 박막의 경우, 면저항(RSH)값은 8.37 Ω/sq임을 알 수 있다. 또한, 비도핑된(un-doped) ZnO 박막의 두께가 200 nm인 경우에도, 고조도의 태양광을 조사하여 작동되는 유기 태양전지로 이용하기에는 면저항(RSH)값이 다소 높게 나타남을 알 수 있다. 2, when the thickness of the undoped ZnO thin film is 50 nm, 10 0 nm to 200 nm, the sheet resistance (R SH ) values are 4150 Ω/sq, 837 Ω/sq, and 260 Ω, respectively. You can see that it appears as /sq. It can be seen that as the thickness of the un-doped ZnO thin film increases, the sheet resistance (R SH ) value tends to decrease. As an electrode widely used in organic solar cells, in the case of an ITO thin film having a thickness of 200 nm, it can be seen that the sheet resistance (R SH ) value is 8.37 Ω/sq. In addition, even when the thickness of the un-doped ZnO thin film is 200 nm, it can be seen that the sheet resistance (R SH ) value is somewhat higher to be used as an organic solar cell operated by irradiating high-illumination sunlight. have.

태양전지는 전기 소자로서, 전기 소자의 직렬 저항(RS)이 높을수록, 전기 소자의 전기 전도성이 낮아질 수 있다. 직렬 저항(RS)은 면저항(RSH)과 비례관계 경향을 가질 수 있다. 따라서, 면저항(RSH)값이 클수록, VOC(개방전압)이 작아지며 충진율(FF) 역시 작아질 수 있다.A solar cell is an electrical device, and the higher the series resistance R S of the electrical device is, the lower the electrical conductivity of the electrical device may be. The series resistance R S may have a tendency to have a proportional relationship with the sheet resistance R SH . Accordingly, as the sheet resistance R SH increases, the V OC (opening voltage) decreases and the filling rate FF may decrease.

고조도 하에서, 태양전지의 성능은 전기 전도성과 큰 상관관계를 가질 수 있다. 고조도의 일 예로서, 맑은 날의 태양광일 수 있다. 또한, 100 mW/cm2 (1.5G, 1-sun)일 수 있다. Under high illumination, the performance of solar cells can have a large correlation with electrical conductivity. As an example of high illuminance, it may be sunlight on a sunny day. In addition, it may be 100 mW/cm 2 (1.5G, 1-sun).

비도핑된(un-doped) ZnO 전극을 포함하는 유기 태양전지 대비 ITO 전극을 포함하는 유기 태양전지의 성능이 더 우수할 수 있다. 그 결과, 고조도의 태양광을 조사하여 작동되는 유기 태양전지의 전극으로 비도핑된(un-doped) ZnO 박막을 단독으로 이용하는 경우, 해당 유기 태양전지는 충분한 성능을 발휘하지 못할 수 있다.The performance of an organic solar cell including an ITO electrode may be superior to that of an organic solar cell including an un-doped ZnO electrode. As a result, when an un-doped ZnO thin film is used as an electrode of an organic solar cell operated by irradiating high-illuminance sunlight, the organic solar cell may not exhibit sufficient performance.

도 3은 0.17 mW/cm2의 LED 조명 내지 100 mW/cm2 (1.5G, 1-sun)의 광원에서 측정된 조사 스펙트럼을 나타낸 것이다.3 shows an irradiation spectrum measured from a light source of 0.17 mW/cm 2 of LED illumination to 100 mW/cm 2 (1.5G, 1-sun).

도 3을 참조하면, 양 조건에서 조사되는 광원에 대한 파장의 분포 및 인텐시티가 전혀 상이함을 알 수 있다. 또한, 저조도의 일 예로서 0.17 mW/cm2의 LED 조명과 고조도의 일 예로서 100 mW/cm2 (1.5G, 1-sun) 조건의 광원에서 스펙트럼 인텐시티를 비교해 보았을 때, 최대점을 기준으로 대략 100배 이상 차이를 갖는 것을 알 수 있다.Referring to FIG. 3, it can be seen that the distribution and intensity of wavelengths for the light source irradiated under both conditions are completely different. In addition, when comparing the spectral intensity in a light source of 0.17 mW/cm 2 and a light source of 100 mW/cm 2 (1.5G, 1-sun) as an example of low-illumination, the maximum point is the reference. It can be seen that the difference is approximately 100 times or more.

저조도라 함은 입사되는 빛의 세기가 약한 것으로서, 예를 들어, 인공 조명일 수 있다. 또한, 자연광으로서, 맑은 날에 해가 지표면 상에 떠 있는 경우. 태양의 조도가 아닌 것일 수 있다. 즉, 저조도용 유기 태양전지에서, 저조도라 함은, 조도의 범위가 1 lux 내지 2000 lux일 수 있다. 일 예로서, 보름달의 경우 0.25 lux, 해돋이와 해넘이의 경우 400 lux, 우수한 조명을 갖는 사무실의 인공조명의 경우 1000 lux, 일반적인 거실의 인공조명은 100 lux일 수 있다.Low illuminance means that the intensity of incident light is weak, and may be, for example, artificial lighting. Also, as natural light, when the sun is floating on the surface on a clear day. It may not be the sun's illuminance. That is, in the low-illuminance organic solar cell, the low-illuminance may have a range of 1 lux to 2000 lux. As an example, 0.25 lux for a full moon, 400 lux for sunrise and sunset, 1000 lux for artificial lighting in an office with excellent lighting, and 100 lux for a general living room.

따라서, 저조도의 경우, 태양전지에서 생성된 캐리어밀도(carrier density)가 낮아 광전류가 감소할 수 있다. 면저항(RSH)에 기인하여, 비도핑된(un-doped) ZnO 박막을 전극으로 포함하는 태양전지 대비 ITO 박막을 전극으로 포함하는 태양전지가 더 우수한 전기 전도성을 가질 수 있다.Accordingly, in the case of low illuminance, the photocurrent may be reduced because the carrier density generated by the solar cell is low. Due to the sheet resistance (R SH ), a solar cell including an ITO thin film as an electrode may have superior electrical conductivity compared to a solar cell including an un-doped ZnO thin film as an electrode.

그러나, 저조도의 경우, ITO 전극을 포함하는 유기 태양전지 대비 비도핑된(un-doped) ZnO 전극을 포함하는 유기 태양전지가 더 우수한 광전효율을 가질 수 있다. 태양전지의 성능에 있어서, 고조도에서와 마찬가지로 전극 내에서의 전자의 움직임이 중요한 것이 아니라, 일정한 전기 전도도가 만족되는 경우, 누설되는 성분이 더 중요한 요인이 될 수 있다. 따라서, 저조도에서 유기 태양전지의 성능은 제1 전극의 면저항(sheet resistance:RSH)에 거의 의존하지 않으며, 누설 성분과 관련된 션트저항(shunt resistance:Rp)에 의존적일 수 있다. However, in the case of low illuminance, an organic solar cell including an un-doped ZnO electrode may have better photoelectric efficiency than an organic solar cell including an ITO electrode. In the performance of a solar cell, the movement of electrons in the electrode is not as important as in high illuminance, but when a certain electrical conductivity is satisfied, the leaked component may become a more important factor. Accordingly, the performance of the organic solar cell at low illumination hardly depends on the sheet resistance (R SH ) of the first electrode, and may depend on the shunt resistance (R p ) related to the leakage component.

즉, 저조도 하에서, 션트저항(Rp)이 직렬저항(Rs)보다 태양전지의 성능에 더 큰 영향을 미치므로, 전기 전도성이 ITO 대비 더 낮은 ZnO 박막을 전극으로 포함한 태양전지가 더 큰 광전효율(PCE)을 가질 수 있다. 이에 따라, 경제적이고 공정이 간소화된 유기 태양전지를 제조할 수 있다.In other words, under low illumination, since the shunt resistance (R p ) has a greater effect on the performance of the solar cell than the series resistance (R s ), the photovoltaic cell including a ZnO thin film that has a lower electrical conductivity than ITO as an electrode is It can have efficiency (PCE). Accordingly, it is possible to manufacture an economical and simplified organic solar cell.

이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실험예를 제시한다. 다만, 하기의 실험예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 것일 뿐, 본 발명이 하기의 실험예에 의해 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, a preferred experimental example is presented to aid the understanding of the present invention. However, the following experimental examples are only to aid understanding of the present invention, and the present invention is not limited by the following experimental examples.

실시예Example

기판은 유리를 이용하였다. 제1 전극은 유리 기판 상에 원자층 증착법에 의해 200nm의 비도핑된(un-doped) ZnO 단일층으로 형성하였다. 전구체는 디에틸아연(diethyl zinc)와 산화제로 H2O를 사용하여, 250 ℃에서 증착하며, 전구체 주입:퍼징:산화제 주입:퍼징은 0.3 초 : 10 초 : 0.3 초 : 10 초로 순차적인 단계가 적용되는 것으로, 반응기 챔버의 압력은 N2 가스로 300 mTorr로 유지하여 형성하였다. 이어서, PEIE가 스핀 코팅법을 이용하여 도포되었으며, 전극의 표면을 개질하였다. 다음으로, 광활성층으로 1:1 중량비로 혼합된 P3HT:ICBA를 용액 공정으로 제조한 후, 스핀 코팅법을 이용하여 도포하였다. 정공수송층으로 MoOX와 제2 전극으로 열 증착법으로 형성하여, 유기 태양전지를 제조하였다.Glass was used as the substrate. The first electrode was formed of a 200 nm un-doped ZnO single layer on a glass substrate by atomic layer deposition. The precursor is deposited at 250°C using diethyl zinc and H 2 O as an oxidizing agent. Precursor injection: purging: oxidizing agent injection: purging is 0.3 seconds: 10 seconds: 0.3 seconds: 10 seconds. As applicable, the pressure in the reactor chamber was formed by maintaining at 300 mTorr with N 2 gas. Then, PEIE was applied using a spin coating method, and the surface of the electrode was modified. Next, P3HT:ICBA mixed in a 1:1 weight ratio as a photoactive layer was prepared by a solution process, and then applied using a spin coating method. An organic solar cell was manufactured by forming a hole transport layer using MoO X and a second electrode by thermal evaporation.

비교예 1Comparative Example 1

제1 전극으로 비도핑된(un-doped) ZnO 박막을 이용한 것 대신 ITO 박막을 이용하여 형성한 것을 제외하고는, 상기 제조예와 동일한 방법을 수행하여 유기 태양전지를 제조하였다.An organic solar cell was manufactured in the same manner as in Preparation Example, except that the first electrode was formed using an ITO thin film instead of using an un-doped ZnO thin film.

비교예 2 내지 3Comparative Examples 2 to 3

제1 전극으로 원자층 증착법에 의해 비도핑된(un-doped) ZnO 박막의 두께를 200 nm 대신 각각 50 nm 내지 100 nm의 두께로 형성한 것을 제외하고는, 상기 제조예 와 동일한 방법을 수행하여 유기 태양전지를 제조하였다.By performing the same method as in Preparation Example, except that the thickness of the un-doped ZnO thin film as the first electrode was formed to a thickness of 50 nm to 100 nm, respectively, instead of 200 nm. An organic solar cell was manufactured.

실험예Experimental example

상기 실시예 내지 비교예의 제조방법에 따라 태양전지를 제조한 후, 광원의 조건을 달리하여 유기 태양전지의 성능 파라미터를 측정하였다. 표1은 성능 파라미터에 대한 값을 나타낸 것이다.After manufacturing a solar cell according to the manufacturing method of Examples to Comparative Examples, the performance parameters of the organic solar cell were measured by varying the conditions of the light source. Table 1 shows the values for the performance parameters.

광원Light source 전극:두께Electrode: thickness VOC(mV)V OC (mV) JSC(㎂/cm2)J SC (㎂/cm 2 ) FF(%)FF(%) PCE(%)PCE (%) rr SS rr PP 100
mW/cm2
(1sun)100
mW/cm 2
(1sun) ZnO:50nmZnO:50nm 88±2688±26 (1.5±0.3)×103 (1.5±0.3)×10 3 24.7±0.524.7±0.5 0.0±0.00.0±0.0 0.850.85 1.011.01 ZnO:100nmZnO:100nm 133±42133±42 (2.8±0.9)×103 (2.8±0.9)×10 3 27.0±0.627.0±0.6 0.1±0.10.1±0.1 0.660.66 1.181.18 ZnO:200nmZnO:200nm 234±52234±52 (5.2±1.4)×103 (5.2±1.4)×10 3 30.4±1.130.4±1.1 0.4±0.20.4±0.2 0.520.52 1.561.56 ITO:200nmITO:200nm 809±22809±22 (9.3±0.2)×103 (9.3±0.2)×10 3 56.9±5.456.9±5.4 4.3±0.54.3±0.5 0.090.09 10.6910.69 500lux
(0.17
mW/cm2)
(LED 조명)500lux
(0.17
mW/cm 2 )
(LED lighting) ZnO:50nmZnO:50nm 256±13256±13 38.4±0.538.4±0.5 33.5±0.533.5±0.5 1.9±0.11.9±0.1 0.010.01 1.951.95 ZnO:100nmZnO:100nm 344±44344±44 36.2±1.836.2±1.8 35.2±4.835.2±4.8 2.6±0.72.6±0.7 0.010.01 1.371.37 ZnO:200nmZnO:200nm 642±7642±7 36.7±1.036.7±1.0 68.8±0.368.8±0.3 9.5±0.39.5±0.3 0.000.00 12.5812.58 ITO:200nmITO:200nm 544±10544±10 38.9±0.138.9±0.1 60.1±6.960.1±6.9 7.5±1.07.5±1.0 0.000.00 1.861.86

도 4는, 100 mW/cm2(1.5G, 1-sun) 조건 하에서, 비도핑된(un-doped) ZnO 전극 내지 ITO 전극을 갖는 유기 태양전지의 전류-전압 특성을 측정한 결과값을 나타내는 그래프이다.Figure 4 shows the results of measuring the current-voltage characteristics of an organic solar cell having an un-doped ZnO electrode to an ITO electrode under 100 mW/cm 2 (1.5G, 1-sun) condition. It is a graph.

도 4에 따르면, 비도핑된(un-doped) ZnO 박막의 두께가 두꺼워질수록 이를 포함하는 유기 태양전지의 개방전압(VOC)이 미세하게 커지는 경향을 가짐을 알 수 있다. 또한, 비도핑된(un-doped) ZnO의 경우, 단락전류(JSC)값은 미미한 차이만을 갖는 것을 알 수 있다. 그러나, 200nm의 ITO 박막을 포함하는 유기 태양전지의 경우, 개방전압(VOC) 및 단락전류(JSC)값이 비도핑된(un-doped) ZnO 박막을 포함하는 유기 태양전지 대비 모두 큰 값을 가지는 것을 알 수 있다. According to FIG. 4, it can be seen that as the thickness of the undoped ZnO thin film increases, the open circuit voltage V OC of the organic solar cell including the same tends to increase slightly. In addition, in the case of un-doped ZnO, it can be seen that the short-circuit current (J SC ) has only a slight difference. However, in the case of an organic solar cell including a 200 nm ITO thin film, both open-circuit voltage (V OC ) and short-circuit current (J SC ) values are larger than that of an organic solar cell including an un-doped ZnO thin film. You can see that it has.

도 5는 유기 태양전지의 등가회로도이다. 5 is an equivalent circuit diagram of an organic solar cell.

도 5 및 Shockley 방정식을 통해, 다음의 수학식 1 및 수학식 2를 산출할 수 있다. Through the Figure 5 and Shockley equation, it is possible to calculate the following Equation 1 and Equation 2.

Figure 112018105898587-pat00001
Figure 112018105898587-pat00001

Figure 112018105898587-pat00002
Figure 112018105898587-pat00002

상기의 수학식 1 내지 수학식 2에서, Jph는 광에 의해 생성된 전류 밀도, J0는 역 포화 전류 밀도, T는 온도, n은 이상 계수, e는 기본 전하, k는 볼츠만 상수(8.617×10-5 eV/K)이며, A는 장치의 면적을 나타낸다. 100 mW/cm2(1sun) 조건 하에서, 비도핑된(un-doped) ZnO 전극을 포함하는 유기 태양전지의 단락전류(JSC)값이 낮게 나타나는 이유는 면저항(RSH)값과 상관관계가 있음을 알 수 있다. 면저항(RSH)값이 높으면, 단락전류(JSC)가 낮은 값을 가질 수 있다. 그 결과, 고조도 하에서, 개방전압(VOC)은 단락전류(JSC)에 비례하는 값을 가지므로, 당해 유기 태양전지의 개방전압(VOC) 역시 낮은 값을 나타나는 것임을 추론할 수 있다.In Equations 1 to 2 above, J ph is the current density generated by light, J 0 is the reverse saturation current density, T is the temperature, n is the ideal coefficient, e is the basic charge, and k is the Boltzmann constant (8.617 ×10 -5 eV/K), and A represents the area of the device. The reason why the short-circuit current (J SC ) value of an organic solar cell including an un-doped ZnO electrode appears low under the condition of 100 mW/cm 2 (1 sun) is that there is a correlation with the sheet resistance (R SH ) value. You can see that there is. When the sheet resistance (R SH ) value is high, the short circuit current (J SC ) may have a low value. As a result, under high illuminance, since the open-circuit voltage (V OC ) has a value proportional to the short-circuit current (J SC ), it can be inferred that the open-circuit voltage (V OC ) of the organic solar cell also shows a low value.

따라서, 표 1에 따르면, 100 mW/cm2(1sun) 조건 하에서, 비도핑된(un-doped) ZnO 전극을 포함하는 유기 태양전지는 두께와 무관하게 0.5 % 미만의 PCE(광전효율) 값을 가지므로, 해당 유기 태양전지는 거의 작동하지 않을 수 있다. 그러나, ITO 전극을 포함하는 유기 태양전지는 4.3±0.5 %의 PCE(광전효율) 값을 나타내므로, 해당 유기 태양전지는 작동할 수 있다. 따라서, 고조도의 경우, 비도핑된(un-doped) ZnO 전극을 포함하는 유기 태양전지 대비 ITO 전극을 포함하는 유기 태양전지의 성능이 더 우수한 것을 알 수 있다.Therefore, according to Table 1, under the condition of 100 mW/cm 2 (1 sun), an organic solar cell including an un-doped ZnO electrode has a PCE (photoelectric efficiency) value of less than 0.5% regardless of the thickness. Therefore, the organic solar cell may hardly work. However, since an organic solar cell including an ITO electrode exhibits a PCE (photoelectric efficiency) value of 4.3±0.5%, the organic solar cell can operate. Therefore, in the case of high illuminance, it can be seen that the performance of an organic solar cell including an ITO electrode is superior to that of an organic solar cell including an un-doped ZnO electrode.

도 6은, 빛을 조사하지 않은 조건에서, 비도핑된(un-doped) ZnO 전극 내지 ITO 전극을 갖는 유기 태양전지의 세미로그 전류-전압 특성을 측정한 결과값을 나타내는 그래프이다.6 is a graph showing a result of measuring a semi-log current-voltage characteristic of an organic solar cell having an un-doped ZnO electrode to an ITO electrode in a condition not irradiated with light.

도 6을 참조하면, 200 nm의 비도핑된(un-doped) ZnO 전극을 포함하는 유기 태양전지의 경우, 비도핑된(un-doped) ZnO 박막의 두께가 50 nm 내지 100 nm인 경우와 비교하여, 암전류 밀도가 더 낮으며 유기 태양전지의 성능이 더 우수함을 알 수 있다. 또한, 200 nm의 비도핑된(un-doped) ZnO 전극을 포함하는 유기 태양전지의 암전류는 ITO 전극을 포함하는 유기 태양전지보다도 낮은 값을 가지는 것을 알 수 있다. 암전류가 낮게 나타나는 것은 누설 성분이 작음을 의미하는 것으로, 저조도 환경에서, ITO 전극을 포함하는 유기 태양전지에 비해 비도핑된(un-doped) ZnO 전극을 포함하는 유기 태양전지의 활용가능성이 더 클 것을 예측할 수 있다.Referring to FIG. 6, in the case of an organic solar cell including an un-doped ZnO electrode of 200 nm, compared with a case in which the thickness of an undoped ZnO thin film is 50 nm to 100 nm. Thus, it can be seen that the dark current density is lower and the performance of the organic solar cell is better. In addition, it can be seen that the dark current of an organic solar cell including an un-doped ZnO electrode of 200 nm has a lower value than that of an organic solar cell including an ITO electrode. The low dark current indicates that the leakage component is small.In a low-light environment, an organic solar cell including an un-doped ZnO electrode is more likely to be utilized than an organic solar cell including an ITO electrode. Can be predicted.

도 7은, 인공 조명으로서 휘도가 500 lux인 LED 조명(0.17 mW/cm2) 조건 하에서, 비도핑된(un-doped) ZnO 전극 내지 ITO 전극을 갖는 유기 태양전지의 전류-전압 특성을 측정한 도면이다.FIG. 7 is an artificial light measuring current-voltage characteristics of an organic solar cell having an un-doped ZnO electrode to an ITO electrode under the condition of an LED light (0.17 mW/cm 2 ) having a luminance of 500 lux. It is a drawing.

도 7을 참고하면, 인공 조명 하에서, 측정된 소자들 간 단락전류(JSC)값의 차이가 크지 않은 것을 알 수 있다. 단락전류(JSC)값이 비도핑된(un-doped) ZnO 전극을 포함하는 유기 태양전지의 두께 내지 전극의 재료와 큰 상관관계가 나타나지 않는 것으로 볼 수 있다. 즉, 인공 조명 조건에서, 단락전류(JSC)는 직렬저항(RS)에 사소한 종속성을 나타내는 것일 수 있다. Referring to FIG. 7, it can be seen that under artificial lighting, the difference in short-circuit current (J SC ) values between the measured elements is not large. It can be seen that the short-circuit current (J SC ) value does not show a significant correlation with the thickness of the organic solar cell including the un-doped ZnO electrode or the material of the electrode. That is, under artificial lighting conditions, the short-circuit current J SC may indicate a minor dependency on the series resistance R S.

도 5의 등가 회로를 기초로, 충진율(FF)에 대한 하기의 수학식 3을 도출할 수 있다.Based on the equivalent circuit of FIG. 5, the following Equation 3 for the filling rate FF can be derived.

Figure 112018105898587-pat00003
Figure 112018105898587-pat00003

상기 수학식 3에서, v OC(정규화된 VOC) = eVOC / nkT, r S(정규화된 RS) = RS / RCH, r P(정규화된 RP)= RP / RCH 및 RCH(특성저항) = VOC /(JSCA)를 의미한다. In Equation 3, v OC (normalized V OC ) = eV OC / nkT, r S (normalized R S ) = R S / R CH , r P (normalized R P ) = R P / R CH and R CH (characteristic resistance) = V OC / (J SC A).

LED 조명 하에서, 특성저항(RCH) 값은 1-sun 조건 하에서보다 더 큰 값을 나타낼 수 있다. 이는, LED 조명 하에서 JSC값이 약 2배 만큼 감쇄될 수 있기 때문이다. 이에 따라, 초기의 직렬저항(RS)값이 작으므로, 정규화된 직렬저항(RS)은 더욱 작은 값을 나타내어, 충진율(FF)에 미치는 영향이 크지 않을 수 있다. 대조적으로, 초기의 션트저항(RP)값이 크므로, 정규화된 션트저항(RP)은 충진율(FF)에 더 큰 영향을 미칠 수 있다.Under LED lighting, the characteristic resistance (R CH ) value can represent a larger value than under 1-sun conditions. This is because the J SC value can be attenuated by about 2 times under LED lighting. Accordingly, since the initial series resistance (R S ) value is small, the normalized series resistance (R S ) represents a smaller value, and the effect on the filling rate (FF) may not be large. In contrast, since the initial shunt resistance (R P ) value is large, the normalized shunt resistance (R P ) may have a greater influence on the filling rate (FF).

표 1을 참조하면, 200 nm의 ITO 전극을 포함하는 유기 태양전지는 12.58의 r P값을 가지며, 이는 다른 재료의 전극 내지 다른 두께를 갖는 전극을 포함하는 유기 태양전지 대비 큰 값임을 알 수 있다. 이는 개방전압(VOC)값이 낮아서, 높은 값의 r P를 얻은 것으로 볼 수 있다. r P가 큰 값을 가지므로, 충진율(FF)이 68.8±0.3으로 큰 값을 나타낼 수 있다. 이는 ITO 전극을 포함하는 유기 태양전지보다도 우수한 성능을 보일 수 있다.Referring to Table 1, an organic solar cell comprising an ITO electrode of 200 nm can be seen that it has a r P value of 12.58, which compared to a value organic solar cell comprising an electrode having an electrode to different thickness of a different material . This can be seen as a low open-circuit voltage (V OC ) value, resulting in a high value of r P. Since r P has a large value, the filling rate (FF) can represent a large value of 68.8±0.3. This may exhibit better performance than an organic solar cell including an ITO electrode.

따라서, 표 1을 참조하면, 인공 조명(LED, 500lux) 하에서, 비도핑된(un-doped) ZnO 전극을 포함하는 유기 태양전지의 경우, 비도핑된(un-doped) ZnO 전극의 두께가 50 nm, 100 nm 내지 200 m 일 때 각각 1.9 %, 2.6 %, 9.5 %의 광전효율(PCE)을 나타내었으며, 200 nm의 ITO 전극을 포함하는 유기 태양전지는 7.5 %의 광전효율(PCE)을 나타냄을 알 수 있다. 즉, 유기 태양전지가 200 nm 두께의 비도핑된(un-doped) ZnO 전극을 포함하는 경우 ITO 전극을 포함하는 경우보다 약 26 % 이상 높은 광전효율(PCE) 값을 나타낼 수 있다.Therefore, referring to Table 1, in the case of an organic solar cell including an un-doped ZnO electrode under artificial lighting (LED, 500 lux), the thickness of the un-doped ZnO electrode is 50 The photoelectric efficiency (PCE) of 1.9%, 2.6%, and 9.5% was exhibited at nm, 100 nm to 200 m, respectively, and the organic solar cell including the 200 nm ITO electrode exhibited a photoelectric efficiency (PCE) of 7.5%. Can be seen. That is, when the organic solar cell includes an un-doped ZnO electrode having a thickness of 200 nm, it may exhibit a photoelectric efficiency (PCE) value that is about 26% or more higher than that when including an ITO electrode.

이상, 본 발명의 바람직한 실시예를 들어 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 실시예에 한정되지 않고, 본 발명의 기술적 사상 및 범위 내에서 해당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 여러 가지 변형 및 변경이 가능하다.Above, although the preferred embodiment of the present invention has been described in detail, the present invention is not limited to the embodiment, and various modifications and changes by those of ordinary skill in the relevant field within the spirit and scope of the present invention This is possible.

110, 210 : 기판
120, 220 : 제1 전극
130, 230 : 광활성층
140, 240 : 제2 전극
150, 250 : 정공수송층
160, 260 : 전자수송층110, 210: substrate
120, 220: first electrode
130, 230: photoactive layer
140, 240: second electrode
150, 250: hole transport layer
160, 260: electron transport layer

Claims (12)

제1 전극;
상기 제1 전극과 대향하는 제2 전극; 및
상기 제1 전극과 상기 제2 전극 사이에 배치되는 광활성층을 포함하며,
상기 제1 전극은 비도핑된(un-doped) ZnO 박막을 포함하고,
상기 비도핑된(un-doped) ZnO 박막의 두께는 150nm 내지 250nm이고,
휘도가 2000lux 이하의 저조도에서 상기 비도핑된(un-doped) ZnO 박막의 두께를 조절하여 7.5% 이상의 광전효율을 나타내는 것을 특징으로 하는 저조도용 유기 태양전지.A first electrode;
A second electrode facing the first electrode; And
And a photoactive layer disposed between the first electrode and the second electrode,
The first electrode includes an un-doped ZnO thin film,
The thickness of the un-doped ZnO thin film is 150 nm to 250 nm,
An organic solar cell for low illumination, characterized in that the thickness of the un-doped ZnO thin film is controlled at a low illumination of 2000 lux or less to exhibit a photoelectric efficiency of 7.5% or more. 청구항 1에 있어서,
상기 제1 전극은 비도핑된(un-doped) ZnO 박막의 단일층으로 이루어진 저조도용 유기 태양전지.The method according to claim 1,
The first electrode is a low-illuminance organic solar cell made of a single layer of an undoped ZnO thin film. 청구항 1에 있어서,
상기 제1 전극은 원자층 증착법(ALD)으로 형성된 저조도용 유기 태양전지.The method according to claim 1,
The first electrode is a low-illuminance organic solar cell formed by atomic layer deposition (ALD). 삭제delete 삭제delete 청구항 1에 있어서,
상기 제1 전극과 상기 광활성층 사이에 배치된 전자수송층; 또는
상기 광활성층과 상기 제2 전극 사이에 배치된 정공수송층을 더 포함하는 저조도용 유기 태양전지.The method according to claim 1,
An electron transport layer disposed between the first electrode and the photoactive layer; or
Low-illuminance organic solar cell further comprising a hole transport layer disposed between the photoactive layer and the second electrode. 제1 전극을 준비하는 단계; 및
상기 제1 전극 상에 광활성층, 제2 전극을 차례로 적층하여 배치하는 단계를 포함하는 유기 태양전지의 제조방법에 있어서,
상기 제1 전극은 비도핑된(un-doped) ZnO 박막을 원자층 증착법(ALD)으로 형성하되,
상기 비도핑된(un-doped) ZnO 박막의 두께를 원자층 증착법(ALD)으로 150nm 내지 250nm로 조절하여 휘도가 2000lux 이하의 저조도에서 7.5% 이상의 광전효율을 나타내는 것을 특징으로 하는 저조도용 유기 태양전지의 제조방법.Preparing a first electrode; And
In the method of manufacturing an organic solar cell comprising the step of sequentially stacking and disposing a photoactive layer and a second electrode on the first electrode,
The first electrode is formed of an un-doped ZnO thin film by atomic layer deposition (ALD),
Low-illuminance organic solar cell, characterized in that the thickness of the un-doped ZnO thin film is adjusted to 150 nm to 250 nm by atomic layer deposition (ALD) to exhibit a photoelectric efficiency of 7.5% or more at low illumination of 2000 lux or less. Method of manufacturing. 청구항 7에 있어서,
상기 제1 전극은 비도핑된(un-doped) ZnO 박막의 단일층으로 이루어진 저조도용 유기 태양전지의 제조방법.The method of claim 7,
The first electrode is a method of manufacturing a low-illuminance organic solar cell consisting of a single layer of an un-doped ZnO thin film. 삭제delete 삭제delete 청구항 7에 있어서,
상기 원자층 증착법(ALD)을 이용한 ZnO 박막의 형성 방법은,
기판이 원자층 증착 반응기에 배치되고, ZnO 전구체가 상기 원자층 증착 반응기로 유입되는 단계;
상기 ZnO 전구체가 유입된 원자층 증착 반응기를 퍼징시키는 단계;
상기 ZnO 전구체가 퍼징된 원자층 증착 반응기에 산화제가 유입되는 단계; 및
상기 산화제가 유입된 원자층 증착 반응기를 퍼징시키는 단계를 포함하는 저조도용 유기 태양전지의 제조방법.
The method of claim 7,
The method of forming a ZnO thin film using the atomic layer deposition method (ALD),
A step in which a substrate is disposed in an atomic layer deposition reactor and a ZnO precursor is introduced into the atomic layer deposition reactor;
Purging the atomic layer deposition reactor into which the ZnO precursor is introduced;
Introducing an oxidizing agent into the atomic layer deposition reactor purged with the ZnO precursor; And
A method of manufacturing a low-illuminance organic solar cell comprising purging the atomic layer deposition reactor into which the oxidizing agent is introduced.
삭제delete
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