KR102136096B1 - Copper foil for flexible printed substrate, and copper clad laminate using the same, flexible printed substrate and electronic equipment - Google Patents
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Abstract
에칭 속도를 향상시킨 플렉시블 프린트 기판용 구리박, 그것을 사용한 동장 적층체, 플렉시블 프린트 기판, 및 전자 기기를 제공한다.
99.9질량％ 이상의 Cu와, 첨가 원소로서 0.0005∼0.0300질량％의 P, 0.0005∼0.2500질량％의 Mg 중 어느 것 또는 양쪽을 함유하고, 잔부 불가피적 불순물로 이루어지는 압연 구리박이며, 도전율이 80％ 이상, 또한 구리박 표면을 25㎛×25㎛의 시야에서 관찰하였을 때, 결정립계의 합계 길이가 600㎛ 이상인 플렉시블 프린트 기판용 구리박이다.A copper foil for flexible printed circuit boards having an improved etching rate, a copper clad laminate using the same, a flexible printed circuit board, and an electronic device are provided.
It is a rolled copper foil which contains 99.9 mass% or more of Cu, any or both of 0.0005 to 0.0300 mass% P and 0.0005 to 0.2500 mass% Mg as an additive element, and remains unavoidable impurities, and has a conductivity of 80% or more And the copper foil for a flexible printed circuit board having a total length of 600 µm or more when the surface of the copper foil is observed in a field of view of 25 µm x 25 µm.
Description
본 발명은, 플렉시블 프린트 기판 등의 배선 부재에 사용하기에 적합한 구리박, 그것을 사용한 동장 적층체, 플렉시블 배선판, 및 전자 기기에 관한 것이다.The present invention relates to a copper foil suitable for use in wiring members such as flexible printed circuit boards, a copper clad laminate using the same, a flexible wiring board, and an electronic device.
전자 기기의 소형, 박형, 고성능화에 수반하여, 플렉시블 프린트 기판(플렉시블 배선판, 이하, 「FPC」라고 칭함)을 고밀도로 실장하는 것이 요구되고 있다.As electronic devices become smaller, thinner, and higher in performance, it is required to mount a flexible printed circuit board (flexible wiring board, hereinafter referred to as "FPC") with high density.
FPC는 구리박과 수지를 적층한 Copper Clad Laminate(동장 적층체, 이하 CCL이라고 칭함)를 에칭함으로써 배선을 형성하고, 그 위를 커버레이라고 불리는 수지층으로 피복한 것이다.In FPC, wiring is formed by etching a Copper Clad Laminate (copper clad laminate, hereinafter referred to as CCL) in which copper foil and resin are laminated, and the top is covered with a resin layer called coverre.
그런데, FPC를 고밀도로 실장하기 위해서는, 구리박의 에칭에 의한 회로 배선의 미세화, 나아가 레지스트 패턴 폭 및 레지스트 간격을 좁게 하는 것이 필요해진다. 그러나 구리박의 에칭 속도는 레지스트 간격의 감소와 함께 크게 저하되므로, 에칭에 장시간을 요하여, 생산성이 저하된다. 또한, 에칭이 장시간이 되면, 사이드 에칭이 상대적으로 커져, 회로의 보텀 폭에 비해 톱 폭이 좁아져 회로의 형상이 열화되기 때문에, 고정밀도의 에칭이 곤란해져, 회로의 미세화에 한계가 있다.By the way, in order to mount the FPC at high density, it is necessary to make the circuit wiring finer by etching copper foil, and further narrow the resist pattern width and the resist interval. However, since the etching rate of the copper foil greatly decreases with the reduction of the resist interval, a long time is required for etching, resulting in a decrease in productivity. In addition, when the etching takes a long time, the side etching becomes relatively large, and the top width becomes narrower than the bottom width of the circuit, and the shape of the circuit deteriorates, making it difficult to perform high-precision etching, and there is a limit to the miniaturization of the circuit.
그래서, 구리박의 표면에, 구리박보다 에칭 속도가 느리고, 또한 구리박과 동일한 에칭액으로 에칭 가능한 피막을 마련함으로써, 미세한 배선을 고정밀도로 에칭 가공하는 방법이 개발되어 있다(특허문헌 1).Therefore, a method of etching fine wiring with high precision has been developed by providing a film on the surface of the copper foil that has an etching rate lower than that of the copper foil and can be etched with the same etching solution as that of the copper foil (Patent Document 1).
그러나 특허문헌 1에 기재된 기술의 경우, 구리박의 에칭 속도가 느린 것에 수반되는 사이드 에칭을 억제하는 것에 그치고, 구리박의 에칭 속도 자체를 빠르게 하는 것은 아니므로, 생산성이 떨어진다고 하는 문제가 있다.However, in the case of the technique described in
본 발명은, 상기한 과제를 해결하기 위해 이루어진 것이며, 에칭 속도를 향상시킨 플렉시블 프린트 기판용 구리박, 그것을 사용한 동장 적층체, 플렉시블 프린트 기판, 및 전자 기기의 제공을 목적으로 한다.The present invention has been made to solve the above-described problems, and an object of the present invention is to provide a copper foil for a flexible printed circuit board having an improved etching rate, a copper clad laminate using the same, a flexible printed circuit board, and an electronic device.
본 발명자들은 다양하게 검토한 결과, 구리박의 조직 중의 결정립계의 합계 길이를 길게 함으로써, 에칭 반응 속도가 커져, 에칭 속도가 향상되는 것을 알아냈다.As a result of various studies, the present inventors found that by increasing the total length of the grain boundaries in the structure of the copper foil, the etching reaction rate was increased and the etching rate was improved.
즉, 본 발명의 플렉시블 프린트 기판용 구리박은, 99.9질량％ 이상의 Cu와, 첨가 원소로서 0.0005∼0.0300질량％의 P, 0.0005∼0.2500질량％의 Mg 중 어느 것 또는 양쪽을 함유하고, 잔부 불가피적 불순물로 이루어지는 압연 구리박이며, 도전율이 80％ 이상, 또한 구리박 표면을 25㎛×25㎛의 시야에서 관찰하였을 때, 결정립계의 합계 길이가 600㎛ 이상이다.That is, the copper foil for flexible printed circuit boards of the present invention contains 99.9% by mass or more of Cu, 0.0005 to 0.0300% by mass of P, and 0.0005 to 0.2500% by mass of Mg as an additive element, or both, and the remainder of inevitable impurities It is a rolled copper foil made of, and has a conductivity of 80% or more, and when the surface of the copper foil is observed in a field of view of 25 µm x 25 µm, the total length of the grain boundaries is 600 µm or more.
또한, 본 발명의 플렉시블 프린트 기판용 구리박은, 승온 속도 100∼300℃/min으로 300℃에서 30분간의 열처리를 하였을 때, 상기 도전율이 80％ 이상, 또한 상기 결정립계의 합계 길이가 600㎛ 이상이어도 된다.In addition, when the copper foil for flexible printed circuit boards of the present invention is heat-treated at 300°C for 30 minutes at a heating rate of 100 to 300°C/min, even if the conductivity is 80% or more and the total length of the grain boundaries is 600 μm or more. do.
본 발명의 플렉시블 프린트 기판용 구리박은, JIS-H3100(C1100)으로 규격화된 터프 피치 구리 또는 JIS-H3100(C1020)의 무산소동으로 이루어져도 된다.The copper foil for flexible printed circuit boards of the present invention may be made of tough pitch copper standardized in JIS-H3100 (C1100) or oxygen-free copper in JIS-H3100 (C1020).
본 발명의 동장 적층체는, 상기 플렉시블 프린트 기판용 구리박과, 수지층을 적층하여 이루어진다.The copper clad laminate of the present invention is formed by laminating the copper foil for flexible printed circuit boards and a resin layer.
본 발명의 플렉시블 프린트 기판은, 상기 동장 적층체에 있어서의 상기 구리박에 회로를 형성하여 이루어진다.The flexible printed circuit board of the present invention is formed by forming a circuit on the copper foil in the copper clad laminate.
본 발명의 전자 기기는, 상기 플렉시블 프린트 기판을 사용하여 이루어진다.The electronic device of the present invention is formed using the flexible printed circuit board.
본 발명에 따르면, 에칭 속도를 향상시킨 플렉시블 프린트 기판용 구리박이 얻어진다.According to the present invention, a copper foil for a flexible printed circuit board having an improved etching rate is obtained.
도 1은 에칭 시간과 결정립계의 합계 길이 사이의 관계를 나타내는 도면이다.
도 2는 최종 재결정 어닐링의 히트 패턴을 나타내는 도면이다.1 is a diagram showing the relationship between the etching time and the total length of grain boundaries.
2 is a diagram showing a heat pattern of final recrystallization annealing.
이하, 본 발명에 관한 구리박의 실시 형태에 대해 설명한다. 또한, 본 발명에 있어서 ％는 특별히 정하지 않는 한, 질량％를 나타내는 것으로 한다.Hereinafter, an embodiment of the copper foil according to the present invention will be described. In addition, in the present invention,% is assumed to represent mass% unless otherwise specified.
<조성><Composition>
본 발명에 관한 구리박은, 99.9질량％ 이상의 Cu와, 첨가 원소로서 0.0005∼0.0300질량％의 P, 0.0005∼0.2500질량％의 Mg 중 어느 것 또는 양쪽을 함유하고, 잔부 불가피적 불순물로 이루어진다. Cu가 99.96질량％ 이상이면 바람직하다.The copper foil according to the present invention contains 99.9% by mass or more of Cu, 0.0005 to 0.0300% by mass of P and 0.0005 to 0.2500% by mass of Mg as an additive element or both, and the remainder is composed of inevitable impurities. It is preferable that Cu is 99.96 mass% or more.
첨가 원소로서 P, Mg 중 어느 것 또는 양쪽을 함유하면, 압연 구리박을 수지와 적층할 때(CCL 제조 시)의 열처리에 의해, 후술하는 결정립계 길이의 합계값(합계 길이)을 크게 할 수 있다. 이것은, 구리박 중에 P, Mg 중 어느 것 또는 양쪽을 함유하면, 상술한 열처리에 의해 재결정 핵이 생성될 때의 구동력인 변형을 축적하기 쉬워지기 때문이다.If any or both of P and Mg are contained as an additive element, the total value (total length) of the grain boundary lengths described later can be increased by heat treatment at the time of laminating the rolled copper foil with a resin (at the time of CCL production). . This is because, when either or both of P and Mg are contained in the copper foil, it is easy to accumulate strain, which is a driving force when recrystallized nuclei are generated by the heat treatment described above.
P의 함유량이 0.0005질량％(5질량ppm) 미만이면, 결정립계의 합계 길이를 크게 하는 것이 곤란해진다. P의 함유량이 0.0300질량％(300질량ppm)를 초과하면, 도전율이 저하되어, 플렉시블 프린트 기판에 적합하지 않다.If the P content is less than 0.0005 mass% (5 mass ppm), it becomes difficult to increase the total length of the grain boundaries. When the P content exceeds 0.0300 mass% (300 mass ppm), the electrical conductivity is lowered, which is not suitable for a flexible printed circuit board.
Mg의 함유량이 0.0005질량％(5질량ppm) 미만이면, 결정립계의 합계 길이를 크게 하는 것이 곤란해진다. Mg의 함유량이 0.2500질량％(2500질량ppm)를 초과하면, 도전율이 저하되어, 플렉시블 프린트 기판에 적합하지 않다.When the Mg content is less than 0.0005 mass% (5 mass ppm), it becomes difficult to increase the total length of the grain boundaries. When the Mg content exceeds 0.2500 mass% (2500 mass ppm), the electrical conductivity is lowered, and it is not suitable for a flexible printed circuit board.
본 발명에 관한 구리박을, JIS-H3100(C1100)으로 규격화된 터프 피치 구리(TPC) 또는 JIS-H3100(C1020)의 무산소구리(OFC)로 이루어지는 조성에, 첨가 원소로서 0.0005∼0.0300질량％의 P를 함유하는 조성으로 해도 된다.The copper foil according to the present invention is composed of tough pitch copper (TPC) standardized to JIS-H3100 (C1100) or oxygen-free copper (OFC) of JIS-H3100 (C1020), and 0.0005 to 0.0300 mass% as an additive element. It is good also considering a composition containing P.
<결정립계의 합계 길이><Total length of grain boundary>
구리박 표면을 25㎛×25㎛의 시야에서 관찰하였을 때, 결정립계의 합계 길이가 600㎛ 이상이다.When the copper foil surface was observed in a field of view of 25 µm x 25 µm, the total length of the grain boundaries was 600 µm or more.
구리박의 에칭 속도는, 에칭 반응 속도를 크게 함으로써 향상되고, 에칭 반응 속도는, 에칭 반응이 우선적으로 일어나기 쉬운 입계가 많을수록 향상된다.The etching rate of the copper foil is improved by increasing the etching reaction rate, and the etching reaction rate is improved as there are more grain boundaries in which the etching reaction preferentially occurs.
이 입계의 다소를 평가하는 방법으로서, 방위 차에 기초하여 결정립끼리가 접하고 있는 길이인 결정립계의 합계 길이를 규정한다.As a method of evaluating some of the grain boundaries, the total length of the grain boundaries, which is the length in which grains are in contact with each other, is prescribed based on the difference in orientation.
결정립계의 합계 길이가 600㎛ 미만이면, 에칭 반응이 우선적으로 일어나기 쉬운 결정립계가 적기 때문에, 에칭 속도가 충분히 향상되지 않는다. 또한, 결정립계의 합계 길이는 길어지면 길어질수록, 에칭 반응이 우선적으로 일어나기 쉬운 결정립계가 많아져, 미세 경로의 신속하면서 고정밀도의 형성이 가능해지므로, 상한은 제한되지 않지만, 실용상, 예를 들어 3000㎛이다.If the total length of the grain boundaries is less than 600 µm, since there are few grain boundaries in which the etching reaction preferentially occurs, the etching rate is not sufficiently improved. In addition, the longer the total length of the grain boundaries increases, the greater the number of grain boundaries that tend to preferentially cause an etching reaction, enabling rapid and high-precision formation of fine paths, so the upper limit is not limited, but practically, for example, 3000 Μm.
결정립계의 합계 길이의 측정 방법은, 구리박 샘플의 표면을 전해 연마한 후, EBSD 측정으로 정량화한다. EBSD 측정은, 구체적으로는, EBSD(TSL 솔루션즈사 제조 OIM(Orientation Imaging Microscopy)) 장치를 사용하고, 장치에 부속된 해석 소프트웨어(OIM analysis 5)에 의해 결정립계의 합계 길이를 산출한다. 데이터 해석 시, CI값(Confidential Index)이 0.05 이하인 데이터는 정밀도가 낮다고 하여 해석으로부터 제외하고, 결정립계 조건은 5° 이상으로 한다.The measuring method of the total length of the grain boundaries is quantified by EBSD measurement after electropolishing the surface of a copper foil sample. For the EBSD measurement, specifically, an EBSD (Orientation Imaging Microscopy) (OIM) device manufactured by TSL Solutions Co., Ltd. is used, and the total length of the grain boundaries is calculated by analysis software (OIM analysis 5) attached to the device. In data analysis, data with a CI value (Confidential Index) of 0.05 or less are excluded from the analysis because the accuracy is low, and the grain boundary condition is set to 5° or more.
또한, EBSD 측정 조건은, 측정 전압 15㎸, 워킹 디스턴스 18㎜, 시료 경사 각도 70°, 측정간 거리 d＝0.2㎛로 한다.In addition, the EBSD measurement conditions are a measurement voltage of 15 kV, a working distance of 18 mm, a sample inclination angle of 70°, and a measurement distance d = 0.2 µm.
<300℃에서 30분간의 열처리><Heat treatment at 300℃ for 30 minutes>
본 발명에 관한 구리박은 플렉시블 프린트 기판에 사용되고, 그때, 구리박과 수지를 적층한 CCL은, 200∼400℃에서 수지를 경화시키기 위한 열처리를 행하기 때문에, 이 열처리에 의해 압연 가공에 의한 변형이 해방되어 재결정이 발생한다.The copper foil according to the present invention is used for a flexible printed circuit board, and at that time, since the CCL obtained by laminating the copper foil and the resin is subjected to heat treatment to cure the resin at 200 to 400°C, deformation due to rolling processing by this heat treatment is reduced. It is liberated and recrystallization occurs.
따라서, 본 발명의 청구항 1에 관한 플렉시블 프린트 기판용 구리박은, 수지와 적층 후의 동장 적층체가 된 후의, 수지의 경화 열처리를 받은 상태의 구리박을 규정하고 있다. 즉, 이미 열처리를 받아 있기 때문에, 새로운 열처리를 행하지 않은 상태의 구리박(의 결정립계의 합계 길이)을 나타낸다.Therefore, the copper foil for flexible printed circuit boards according to
한편, 청구항 2에 관한 플렉시블 프린트 기판용 구리박은, 수지와 적층하기 전의 구리박에 상기 열처리를 행하였을 때의 상태를 규정하고 있다. 이 300℃에서 30분간의 열처리는, CCL의 적층 시에 수지를 경화 열처리시키는 온도 조건을 본뜬 것이며, 수지와 적층하기 전의 구리박에 상기 열처리를 행함으로써, 이 구리박이 본원 발명의 범위 내인지의 판정을 할 수 있다.On the other hand, the copper foil for flexible printed circuit boards according to claim 2 stipulates a state when the above-described heat treatment is performed on the copper foil before lamination with resin. This heat treatment at 300°C for 30 minutes is imitating the temperature condition of curing and heat treating the resin at the time of lamination of CCL, and by performing the heat treatment on the copper foil before lamination with the resin, it is determined whether the copper foil is within the scope of the present invention. You can make a decision.
또한, 열처리에 의한 구리박 표면의 산화를 방지하기 위해, 열처리의 분위기는, 환원성 또는 비산화성 분위기가 바람직하고, 예를 들어 진공 분위기, 또는 아르곤, 질소, 수소, 일산화탄소 등 혹은 이들의 혼합 가스로 이루어지는 분위기 등으로 하면 된다. 승온 속도는 100∼300℃/min의 사이이면 된다.In addition, in order to prevent oxidation of the surface of the copper foil by heat treatment, the atmosphere of the heat treatment is preferably a reducing or non-oxidizing atmosphere, for example, a vacuum atmosphere, or argon, nitrogen, hydrogen, carbon monoxide, or a mixture gas thereof. What is necessary is just to set it as an atmosphere made up. The rate of temperature increase may be between 100 and 300°C/min.
본 발명의 구리박은, 예를 들어 이하와 같이 하여 제조할 수 있다. 먼저, 구리 잉곳에 P를 첨가하여 용해, 주조한 후, 열간 압연하고, 냉간 압연과 어닐링을 행함으로써 박을 제조할 수 있다.The copper foil of this invention can be manufactured as follows, for example. First, P is added to a copper ingot, melted and cast, then hot-rolled, cold-rolled, and annealing, whereby a foil can be manufactured.
여기서, (1) 최종 재결정 어닐링의 재료 도달 온도 및 도달 시간, (2) 최종 냉간 압연의 가공도 η를 제어함으로써, 결정립계의 합계 길이를 600㎛ 이상으로 확실하게 제어할 수 있다.Here, by controlling (1) the material arrival temperature and the arrival time of the final recrystallization annealing, and (2) the workability η of the final cold rolling, the total length of the grain boundaries can be reliably controlled to 600 µm or more.
최종 재결정 어닐링의 재료 도달 온도 및 도달 시간을 제어함으로써, CCL 제조 시에 재결정 핵이 생성될 때의 구동력인 변형을 최종 재결정 어닐링 중에 충분히 잔존시킬 수 있어, 결정립계의 합계 길이를 길게 할 수 있다.By controlling the material arrival temperature and the arrival time of the final recrystallization annealing, the strain, which is the driving force when the recrystallization nuclei are generated during CCL production, can sufficiently remain during the final recrystallization annealing, and the total length of the grain boundaries can be lengthened.
최종 재결정 어닐링의 재료 도달 온도 및 도달 시간은 구리박의 제조 조건에 따라서도 바뀌며, 한정되지 않지만, 예를 들어 도 2에 나타내는 바와 같이, 제1 재료 도달 온도 T1＝350∼450℃, 최종 재결정 어닐링 개시(실온)로부터 T1까지의 도달 시간 ta＝3시간 이하, T1로부터 냉각(방랭)하여, 제2 재료 도달 온도 T2＝250∼350℃로 하면 된다.The material attainment temperature and arrival time of the final recrystallization annealing also change depending on the production conditions of the copper foil, and are not limited, but, for example, as shown in Fig. 2, the first material attainment temperature T1 = 350 to 450°C, the final recrystallization annealing The arrival time ta from the start (room temperature) to T1 is 3 hours or less, and cooling from T1 (stand-to-cool) to make the second material arrival temperature T2 = 250 to 350°C.
여기서, T1≥T2임으로써, T1에서 재결정 핵을 다수 생성시키고, T2에서는 재결정에만 변형을 사용하고, 재결정립 성장을 일으키지 않는다(T2에서는 재결정립 성장에서 변형을 사용하지 않게 함).Here, when T1≥T2, a large number of recrystallized nuclei are generated in T1, strain is used only for recrystallization in T2, and no recrystallization growth occurs (in T2, the strain is not used in recrystallization grain growth).
또, ta는 짧을수록 재결정 핵이 다수 생성되기 때문에 좋지만, 지나치게 시간이 짧으면, 재료의 부위에 따라서는 온도가 균일해지지 않으므로, 균일해지는 범위(예를 들어 1시간 이상)로 하면 된다.Further, the shorter ta is, the better because many recrystallized nuclei are generated, but if the time is too short, the temperature does not become uniform depending on the part of the material, so it may be within a range that becomes uniform (for example, 1 hour or more).
Ta가 지나치게 장시간이 되면, 다른 방위보다 빠르게 재결정되는 방위의 입자의 우선 핵 생성이 일어나고, 그 후에, 우선 핵 생성이 일어난 재결정립과 다른 가공립의 변형 차를 구동력으로 한 입성장이 일어나, 변형이 남지 않는다.If Ta is too long, the grains in the orientation that recrystallize faster than other orientations are first nucleated, and then, grain growth takes place as a driving force based on the difference in deformation between the recrystallized grains in which nucleation occurred and other processed grains. Does not remain.
재료 도달 온도는, 최종 재결정 어닐링 장치에 비치된 열전대에서, 코일의 외측으로부터 내측까지의 사이의 복수 개소의 재료 표면 온도의 측정을 행하였을 때, 목표 온도 이상이 된 개소의 실제의 재료 표면 온도의 단순 평균을 나타낸다. 여기서, 목표 온도는, 각각 T1, T2와 동일한 온도로 설정하면 된다.The material attainment temperature is the actual material surface temperature at a point that has reached the target temperature or higher when measuring the material surface temperature at multiple locations between the outside and the inside of the coil with a thermocouple provided in the final recrystallization annealing device. It represents a simple average. Here, the target temperature may be set to the same temperature as T1 and T2, respectively.
도달 시간 ta가 짧을수록 재결정 핵이 다수 생성되고, 재결정립이 미세해지므로 바람직하다. 도달 시간 ta가 3시간을 초과하면, 재결정립 직경이 조대해져, 그 후의 압연에 의해 변형이 충분히 축적되지 않는 경우가 있다.As the arrival time ta is shorter, a large number of recrystallized nuclei are generated and the recrystallized grains become fine, which is preferable. When the arrival time ta exceeds 3 hours, the recrystallized grain diameter becomes coarse, and there is a case where the deformation does not sufficiently accumulate due to subsequent rolling.
T1, T2가 상기 하한값 미만이면 재결정되지 않아, 조대한 주조 조직이 잔존하고, 그 후의 압연에 의해 변형이 충분히 축적되지 않으므로, CCL 제조 시에 있어서 재결정 핵의 생성이 적어져, 결정립계의 합계 길이가 짧아지는 경우가 있다.If T1 and T2 are less than the above lower limit, recrystallization is not performed, and a coarse cast structure remains, and deformation is not sufficiently accumulated by subsequent rolling.Therefore, generation of recrystallized nuclei during CCL production is reduced, and the total length of the grain boundary is reduced. It may be shortened.
T1, T2가 상기 상한값을 초과하면, 재결정립 직경이 조대해져, 그 후의 압연에 의해 변형이 충분히 축적되지 않아, 결정립계의 합계 길이를 길게 하는 것이 곤란한 경우가 있다.When T1 and T2 exceed the above upper limit, the recrystallized grain diameter becomes coarse, and deformation is not sufficiently accumulated by subsequent rolling, and it may be difficult to increase the total length of the grain boundaries.
마찬가지로, 최종 냉간 압연의 가공도 η를 제어함으로써, CCL 제조 시에 재결정 핵이 생성될 때의 구동력인 변형을 최종 재결정 어닐링 중에 충분히 잔존시킬 수 있어, 결정립계의 합계 길이를 길게 할 수 있다.Similarly, by controlling η in the final cold rolling, the strain, which is the driving force when recrystallization nuclei are generated during CCL production, can sufficiently remain during final recrystallization annealing, and the total length of the grain boundaries can be lengthened.
최종 냉간 압연의 가공도 η는 구리박의 제조 조건에 따라서도 바뀌며, 한정되지 않지만, 예를 들어 η를 5.82 이상으로 하면 된다.The workability η of the final cold rolling also changes depending on the production conditions of the copper foil, and is not limited, but for example, η may be 5.82 or more.
가공도 η는, 최종 어닐링 전의 냉간 압연 직전의 재료의 두께를 A0, 최종 어닐링 전의 냉간 압연 직후의 재료 두께를 A1로 하고, η＝ln(A0/A1)으로 표시한다.As for the workability η, the thickness of the material immediately before cold rolling before the final annealing is A0, the material thickness immediately after cold rolling before the final annealing is A1, and η = ln (A0/A1).
최종 냉간 압연의 가공도 η가 지나치게 낮으면, CCL 제조 시에 재결정 핵이 생성될 때의 구동력인 변형을 최종 냉간 압연 중에 충분히 도입하기가 어렵다. 가공도 η의 상한은 특별히 제한되지 않지만, 실용상, 7.45 정도이다.If the workability η of the final cold rolling is too low, it is difficult to sufficiently introduce the deformation, which is the driving force when recrystallization nuclei are generated during CCL production, during the final cold rolling. The upper limit of the working degree η is not particularly limited, but practically, it is about 7.45.
<동장 적층체 및 플렉시블 프린트 기판><Copper laminate and flexible printed circuit board>
또한, 본 발명의 구리박에 (1) 수지 전구체(예를 들어 바니시라고 불리는 폴리이미드 전구체)를 캐스팅하여 열을 가하여 중합시키는 것, (2) 베이스 필름과 동종의 열가소성 접착제를 사용하여 베이스 필름을 본 발명의 구리박에 라미네이트하는 것에 의해, 구리박과 수지 기재의 2층으로 이루어지는 동장 적층체(CCL)가 얻어진다. 또한, 본 발명의 구리박에 접착제를 도포 부착한 베이스 필름을 라미네이트함으로써, 구리박과 수지 기재와 그 사이의 접착층의 3층으로 이루어지는 동장 적층체(CCL)가 얻어진다. 이들 CCL 제조 시에 구리박이 열처리되어 재결정화된다.In addition, (1) casting a resin precursor (for example, a polyimide precursor called varnish) to the copper foil of the present invention and polymerizing it by applying heat, (2) making a base film using a thermoplastic adhesive of the same type as the base film. By laminating on the copper foil of the present invention, a copper clad laminate (CCL) consisting of two layers of a copper foil and a resin substrate is obtained. Further, by laminating a base film to which an adhesive is applied to the copper foil of the present invention, a copper clad laminate (CCL) comprising three layers of a copper foil, a resin substrate, and an adhesive layer therebetween is obtained. During the production of these CCLs, copper foil is heat-treated and recrystallized.
이들에 포토리소그래피 기술을 사용하여 회로를 형성하고, 필요에 따라서 회로에 도금을 실시하고, 커버레이 필름을 라미네이트함으로써 플렉시블 프린트 기판(플렉시블 배선판)이 얻어진다.A flexible printed circuit board (flexible wiring board) is obtained by forming a circuit on them using a photolithography technique, plating the circuit as necessary, and laminating a coverlay film.
따라서, 본 발명의 동장 적층체는, 구리박과 수지층을 적층하여 이루어진다. 또한, 본 발명의 플렉시블 프린트 기판은, 동장 적층체의 구리박에 회로를 형성하여 이루어진다.Therefore, the copper clad laminate of the present invention is formed by laminating a copper foil and a resin layer. In addition, the flexible printed circuit board of the present invention is formed by forming a circuit on a copper foil of a copper clad laminate.
수지층으로서는, PET(폴리에틸렌테레프탈레이트), PI(폴리이미드), LCP(액정 폴리머), PEN(폴리에틸렌나프탈레이트)을 들 수 있지만 이것에 한정되지 않는다. 또한, 수지층으로서, 이들의 수지 필름을 사용해도 된다.Examples of the resin layer include PET (polyethylene terephthalate), PI (polyimide), LCP (liquid crystal polymer), and PEN (polyethylene naphthalate), but are not limited thereto. Moreover, you may use these resin films as a resin layer.
수지층과 구리박의 적층 방법으로서는, 구리박의 표면에 수지층이 되는 재료를 도포하여 가열 성막해도 된다. 또한, 수지층으로서 수지 필름을 사용하여, 수지 필름과 구리박 사이에 이하의 접착제를 사용해도 되고, 접착제를 사용하지 않고 수지 필름을 구리박에 열 압착해도 된다. 단, 수지 필름에 여분의 열을 가하지 않는다고 하는 점에서는, 접착제를 사용하는 것이 바람직하다.As a lamination method of a resin layer and a copper foil, you may apply a material which becomes a resin layer on the surface of a copper foil, and you may heat-form. Moreover, a resin film may be used as a resin layer, and the following adhesive may be used between a resin film and a copper foil, and a resin film may be thermocompressed to copper foil without using an adhesive. However, it is preferable to use an adhesive from the point that extra heat is not applied to the resin film.
수지층으로서 필름을 사용한 경우, 이 필름을, 접착제층을 통해 구리박에 적층하면 된다. 이 경우, 필름과 동 성분의 접착제를 사용하는 것이 바람직하다. 예를 들어, 수지층으로서 폴리이미드 필름을 사용하는 경우는, 접착제층도 폴리이미드계 접착제를 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 여기서 말하는 폴리이미드 접착제라 함은 이미드 결합을 포함하는 접착제를 가리키며, 폴리에테르이미드 등도 포함한다.When a film is used as the resin layer, this film may be laminated to a copper foil through an adhesive layer. In this case, it is preferable to use an adhesive of the film and the same component. For example, when using a polyimide film as a resin layer, it is preferable to use a polyimide adhesive also for an adhesive layer. In addition, the term polyimide adhesive herein refers to an adhesive containing an imide bond, and includes polyetherimide and the like.
또한, 본 발명은, 상기 실시 형태에 한정되지 않는다. 또한, 본 발명의 작용 효과를 발휘하는 한, 상기 실시 형태에 있어서의 구리 합금이 그 밖의 성분을 함유해도 된다.In addition, this invention is not limited to the said embodiment. In addition, the copper alloy in the above embodiment may contain other components as long as the effects of the present invention are exhibited.
예를 들어, 구리박의 표면에, 조화 처리, 방청 처리, 내열 처리, 또는 이들의 조합에 의한 표면 처리를 실시해도 된다.For example, you may apply roughening treatment, rust prevention treatment, heat resistance treatment, or surface treatment by a combination of these to the surface of a copper foil.
[실시예 1][Example 1]
다음으로, 실시예를 들어 본 발명을 더 상세하게 설명하지만, 본 발명은 이들에 한정되는 것은 아니다. 전기 구리에, P를 첨가하여 표 1에 나타내는 조성으로 하고, Ar 분위기에서 주조하여 주괴를 얻었다. 주괴 중의 산소 함유량은 15ppm 미만이었다. 이 주괴를 900℃에서 균질화 어닐링 후, 열간 압연한 후, 가공도 η＝1.26으로 냉간 압연하고, T1＝450℃, ta＝2시간, T2＝350℃로 하여 최종 재결정 어닐링하였다.Next, although an Example is given and this invention is demonstrated in more detail, this invention is not limited to these. P was added to the electrical copper to obtain a composition shown in Table 1, and cast in an Ar atmosphere to obtain an ingot. The oxygen content in the ingot was less than 15 ppm. This ingot was homogenized annealing at 900°C, hot-rolled, and then cold-rolled at workability η = 1.26, and final recrystallization annealing was performed at T1 = 450°C, ta = 2 hours, and T2 = 350°C.
그 후, 표면에 발생한 산화 스케일을 제거하여, 표 1에 나타내는 가공도 η으로 최종 냉간 압연을 하여 목적으로 하는 최종 두께의 박을 얻었다. 얻어진 박에 대해, Ar 분위기에서, 승온 속도 150℃/min으로 300℃×30분의 열처리를 가하여, 구리박 샘플을 얻었다. 열처리 후의 구리박은, CCL의 적층 시에 열처리를 받은 상태를 본뜨고 있다.Thereafter, the oxide scale generated on the surface was removed, and final cold rolling was performed at the working degree η shown in Table 1 to obtain a foil having the desired final thickness. To the obtained foil, heat treatment was applied at a temperature increase rate of 150°C/min for 300°C x 30 minutes in an Ar atmosphere to obtain a copper foil sample. The copper foil after the heat treatment is imitating a state subjected to heat treatment at the time of lamination of CCL.
<구리박 샘플의 평가><Evaluation of copper foil sample>
1. 도전율1. Conductivity
상기 열처리 후의 각 구리박 샘플에 대해, JIS H 0505에 기초하여 4단자법에 의해, 25℃의 도전율(％IACS)을 측정하였다.For each copper foil sample after the heat treatment, the conductivity (%IACS) at 25°C was measured by a four-terminal method based on JIS H 0505.
도전율이 80％IACS보다 크면 도전성이 양호하다.If the conductivity is greater than 80%IACS, the conductivity is good.
2. 결정립계의 합계 길이2. Total length of grain boundaries
상기 열처리 후의 각 구리박 샘플에 대해, 상술한 바와 같이 하여 결정립계의 합계 길이를 측정하였다.For each copper foil sample after the heat treatment, the total length of the grain boundaries was measured as described above.
3. 에칭 시간3. Etching time
상기 열처리 후의 치수 100㎜×100mm의 각 구리박 샘플을, 가네카사 제조의 테크 CL-8(과산화수소계의 20vol％ 수용액)에 침지시켜, 구리박이 모두 에칭될(구리박이 모두 녹을) 때까지의 시간을 측정하였다.Each copper foil sample having a dimension of 100 mm x 100 mm after the heat treatment was immersed in Tech CL-8 (hydrogen peroxide-based 20 vol% aqueous solution) manufactured by Kaneka Corporation, and the time until all copper foil was etched (all copper foil was dissolved) Was measured.
4. 미세 회로 형성성(생산성)4. Microcircuit formation (productivity)
상기 평가 3에서, 에칭 시간이 500s 미만인 것을 평가 ○(미세 회로 형성성(생산성)이 좋음), 500s 이상인 것을 평가 ×(미세 회로 형성성(생산성)이 떨어짐)로 간주하였다.In the above evaluation 3, an etching time of less than 500 s was evaluated as (good) (fine circuit formation (productivity) is good), and a value of 500 s or more was considered as evaluation × (fine circuit formation (productivity) is poor).
얻어진 결과를 표 1에 나타낸다.Table 1 shows the obtained results.
표 1로부터 명백한 바와 같이, 소정량의 P, Mg를 함유하고, 결정립계의 합계 길이가 600㎛ 이상인 각 실시예의 경우, 에칭 속도가 빠르고, 미세 회로 형성성(생산성)이 우수하였다.As is evident from Table 1, in the case of each Example containing a predetermined amount of P and Mg and having a total grain boundary length of 600 μm or more, the etching rate was high and the microcircuit formation (productivity) was excellent.
또한, 도 1에 나타내는 바와 같이, 에칭 시간과 결정립계의 합계 길이 사이에 대략 선형의 상관이 보였다.In addition, as shown in Fig. 1, a substantially linear correlation was observed between the etching time and the total length of the grain boundaries.
한편, T1이 450℃를 초과한 비교예 1의 경우, 결정립계의 합계 길이가 600㎛ 미만이 되고, 에칭 속도가 저하되고, 미세 회로 형성성(생산성)이 떨어졌다. 이것은, T1이 지나치게 높아, 구리박 제조 중에 도입된 변형이 최종 재결정 어닐링 중에 소실되고, 그 후의 CCL 제조를 본뜬 열처리에 의해 재결정 핵이 충분히 생성되지 않았기 때문이라고 생각된다.On the other hand, in the case of Comparative Example 1 in which T1 exceeded 450°C, the total length of the grain boundaries was less than 600 µm, the etching rate was lowered, and the fine circuit formability (productivity) was degraded. This is considered to be because T1 is too high, and the strain introduced during copper foil production disappears during the final recrystallization annealing, and recrystallization nuclei are not sufficiently generated by the heat treatment imitating the subsequent CCL production.
T1이 350℃를 초과한 비교예 2의 경우, 결정립계의 합계 길이가 600㎛ 미만이 되고, 에칭 속도가 저하되고, 미세 회로 형성성(생산성)이 떨어졌다. 이것은, T2가 지나치게 높아, 구리박 제조 중에 도입된 변형이 최종 재결정 어닐링 중에 소실되고, 그 후의 CCL 제조를 본뜬 열처리에 의해 재결정 핵이 충분히 생성되지 않았기 때문이라고 생각된다.In the case of Comparative Example 2 in which T1 exceeded 350°C, the total length of the grain boundaries was less than 600 µm, the etching rate was lowered, and the fine circuit formation property (productivity) was degraded. This is considered to be because T2 is too high, and the strain introduced during copper foil production disappears during the final recrystallization annealing, and recrystallization nuclei are not sufficiently generated by the heat treatment imitating the subsequent CCL production.
T1이 350℃ 미만인 비교예 3, 및 T2가 250℃ 미만인 비교예 4의 경우, 미재결정이 되었다. 미재결정의 것은 굽힘성이 부족하므로, 애당초 플렉시블 프린트 기판으로서 부적합하다.In the case of Comparative Example 3 in which T1 is less than 350°C, and in Comparative Example 4 in which T2 is less than 250°C, it became unrecrystallized. Since the non-recrystallized one lacks bendability, it is initially unsuitable as a flexible printed circuit board.
최종 냉간 압연의 가공도 η가 각 실시예보다 낮은 비교예 5의 경우도, 결정립계의 합계 길이가 600㎛ 미만이 되고, 에칭 속도가 저하되고, 미세 회로 형성성(생산성)이 떨어졌다. 이것은, 최종 냉간 압연의 가공도 η가 지나치게 낮아, 최종 냉간 압연 중에 구리박에 변형이 충분히 도입되지 않고, 그 후의 CCL 제조를 본뜬 열처리에 의해 재결정 핵이 충분히 생성되지 않았기 때문이라고 생각된다.Also in the case of Comparative Example 5 in which the workability η of the final cold rolling was lower than in each example, the total length of the grain boundaries was less than 600 µm, the etching rate was lowered, and the fine circuit formation (productivity) was deteriorated. This is considered to be because the workability η of the final cold rolling was too low, the deformation was not sufficiently introduced into the copper foil during the final cold rolling, and the recrystallized nuclei were not sufficiently generated by the heat treatment that mimics the subsequent CCL production.
구리박 중의 P의 함유량이 0.0005질량％ 미만인 비교예 6의 경우도, 결정립계의 합계 길이가 600㎛ 미만이 되고, 에칭 속도가 저하되고, 미세 회로 형성성(생산성)이 떨어졌다. 이것은, 구리박 중의 P가 적기 때문에, 구리박 제조 시에 변형이 충분히 도입되지 않고, 그 후의 CCL 제조를 본뜬 열처리에 의해 재결정 핵이 충분히 생성되지 않았기 때문이라고 생각된다.Also in the case of Comparative Example 6 in which the P content in the copper foil was less than 0.0005 mass%, the total length of the grain boundaries was less than 600 µm, the etching rate was lowered, and the fine circuit formation (productivity) was degraded. This is considered to be because the amount of P in the copper foil is small, so that the deformation is not sufficiently introduced during the production of the copper foil, and the recrystallization nuclei are not sufficiently generated by the heat treatment that mimics the subsequent CCL production.
구리박 중의 P의 함유량이 0.0300을 초과한 비교예 7의 경우, 도전율이 80％ 미만이 되어 도전성이 떨어졌다.In the case of Comparative Example 7 in which the content of P in the copper foil exceeded 0.0300, the conductivity was less than 80% and the conductivity was inferior.
구리박 중의 Mg의 함유량이 0.0005질량％ 미만인 비교예 8의 경우도, 결정립계의 합계 길이가 600㎛ 미만이 되고, 에칭 속도가 저하되고, 미세 회로 형성성(생산성)이 떨어졌다. 이것은, 구리박 중의 P가 적기 때문에, 구리박 제조 시에 변형이 충분히 도입되지 않고, 그 후의 CCL 제조를 본뜬 열처리에 의해 재결정 핵이 충분히 생성되지 않았기 때문이라고 생각된다.Also in the case of Comparative Example 8 in which the Mg content in the copper foil was less than 0.0005 mass%, the total length of the grain boundaries was less than 600 µm, the etching rate was lowered, and the fine circuit formation properties (productivity) were deteriorated. This is considered to be because the amount of P in the copper foil is small, so that the deformation is not sufficiently introduced during the production of the copper foil, and the recrystallization nuclei are not sufficiently generated by the heat treatment that mimics the subsequent CCL production.
구리박 중의 Mg의 함유량이 0.2500을 초과한 비교예 9의 경우, 도전율이 80％ 미만이 되어 도전성이 떨어졌다.In the case of Comparative Example 9 in which the content of Mg in the copper foil exceeded 0.2500, the conductivity was less than 80% and the conductivity was inferior.
Claims (6)
도전율이 80％ IACS 이상, 또한
구리박 표면을 25㎛×25㎛의 시야에서 관찰하였을 때, 결정립계의 합계 길이가 600㎛ 이상인, 플렉시블 프린트 기판용 구리박.It is a rolled copper foil which contains 99.9 mass% or more of Cu and any or both of 0.0005 to 0.0300 mass% of P and 0.0005 to 0.2500 mass% of Mg as an additive element, and the remainder is unavoidable impurities,
Conductivity is 80% IACS or more, and
A copper foil for flexible printed circuit boards having a total length of 600 µm or more when the surface of the copper foil is observed in a field of view of 25 µm x 25 µm.
승온 속도 100∼300℃/min으로 300℃에서 30분간의 열처리를 하였을 때, 상기 도전율이 80％ IACS 이상, 또한
상기 결정립계의 합계 길이가 600㎛ 이상인, 플렉시블 프린트 기판용 구리박.The method of claim 1,
When heat treatment was performed at 300°C for 30 minutes at a heating rate of 100 to 300°C/min, the conductivity was 80% IACS or more, and
A copper foil for a flexible printed circuit board, wherein the total length of the grain boundaries is 600 µm or more.
JIS-H3100(C1100)으로 규격화된 터프 피치 구리 또는 JIS-H3100(C1020)의 무산소구리로 이루어지는, 플렉시블 프린트 기판용 구리박.The method according to claim 1 or 2,
Copper foil for flexible printed circuit boards made of tough pitch copper standardized in JIS-H3100 (C1100) or oxygen-free copper in JIS-H3100 (C1020).
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| GRNT | Written decision to grant |