KR102124755B1 - 고분자 전해질 막-연료 전지에서 막 결함을 검출하기 위한 진단 기능 - Google Patents

고분자 전해질 막-연료 전지에서 막 결함을 검출하기 위한 진단 기능 Download PDF

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Abstract

본 발명은 수소 안내 애노드 시스템과 공기 안내 캐소드 시스템을 서로 분리하는 고분자 전해질 막의 결함을 검출하기 위한 고분자 전해질 막-연료 전지의 검사 방법으로서, 상기 연료 전지의 일정한 작동 상태 동안 상기 애노드 시스템과 상기 캐소드 시스템 간의 압력 차이(1)의 변동이 실시되고, 상기 압력 차이(1)의 변동 동안 수소 부분 압력 또는 수소량(3, 4)의 검출 및/또는 상기 압력 차이의 변동 동안 질소 부분 압력(2) 또는 질소량의 검출이 실시되는, 고분자 전해질 막-연료 전지의 검사 방법에 관한 것이다.

Description

고분자 전해질 막-연료 전지에서 막 결함을 검출하기 위한 진단 기능{DIAGNOSIS FUNCTION FOR DETECTING MEMBRANE DEFECTS AT PEM-FUEL CELLS}
본 발명은 수소 안내 애노드 시스템과 공기 안내 캐소드 시스템을 서로 분리하는 고분자 전해질 막의 결함을 검출하기 위한 고분자 전해질 막-연료 전지의 검사 방법에 관한 것이다.
고분자 전해질 막(PEM)은 고분자 전해질 막-연료 전지(PEM-연료 전지)에서 수소 안내 애노드와 공기 안내 캐소드를 분리한다. 막의 과제는 양성자의 흐름을 가능하게 하지만 전자를 통과시키지 않는 것이며, 이로써 양성자가 전류로서 작용할 수 있다. 에이징 및 바람직하지 않은 작동 조건에 의해, 애노드와 캐소드 사이의 고분자 전해질 막(PEM)이 얇아진다. 따라서, 애노드로부터 캐소드로 수소의 침투 또는 캐소드로부터 애노드로 질소 및 산소의 침투가 나타날 수 있다. 홀들이 클 때, 전지는 완전히 고장나고 전지 포텐셜은 제로로 떨어진다. 이 경우, PEM-연료 전지 또는 연료 전지-스택(다수의 PEM-연료 전지가 통합되어 하나의 스택을 형성함)의 작동은 더 이상 불가능하다.
캐소드로의 수소 침투는 소비를 증가시키고, 산소의 존재 중에 직접적인 산화에 의한 열 방출은 물을 야기하고 그에 따라 잠재적인 막 에이징을 가속시키며, 수소가 산화되지 않은 경우 H2-방출을 증가시킨다. 질소 침투의 증가는 애노드 시스템에서 N2-농축을 가속시킨다. 산소는 애노드 내에 존재하는 수소와 함께 물을 형성한다. 산소가 반응하지 않으면, 최악의 경우 폭발성 혼합물이 형성될 수 있다. 이를 방지하기 위해, 애노드는 캐소드와 관련해서 일반적으로 초과 압력으로 작동된다. 모든 경우, 임계적 작동 상태를 방지하기 위해, 가능한 조기에 막 에러가 검출되어야 한다.
전기 화학으로부터, PEM-연료 전지에서 막 에러를 검출하기 위한, 예컨대 사이클로볼타메트리와 같은 방법들이 공지되어 있다. 이 방법들은 자동차에서 온-보드 진단을 실시하기에 부적합하며, 서비스에서 매우 복잡한 측정 기술을 필요로 한다. 또한, 상기 공지된 방법에서는 연료 전지 스택에서 개별 전지 전압의 접근성이 없기 때문에 이 방법이 적용될 수 없다는 단점이 있다.
DE 10 2009 026 590 A1에는 연료 전지 시스템의 작동 방법이 공지되어 있으며, 이 방법에서 연료 전지의 작동 상태는 질량 흐름 및 전지 전후의 압력 차이를 기초로 제어되고, 상기 편차의 유형을 기초로 작동 장애의 유형이 추정된다. 그러나, 이 방법에서는 개별 막 결함을 검출하는 것은 불가능하다.
US 2004/0018404 A1에는 캐소드 배기 가스 중의 수소 및 애노드와 캐소드 간의 압력 차이를 측정하기 위한 장치를 구비한 연료 전지 시스템이 공지되어 있다. 측정값들이 미리 정해진 설정 범위 밖에 있으면, 연료 전지의 비정상 상태가 추정되고, 연료 전지의 추가 손상을 방지하기 위해 연료 전지의 작동 상태가 변화된다.
JP 2006 269 337 A에는 자동차 내에서 주행 중에 캐소드와 애노드 간의 압력 차이 및 캐소드 배기 가스 중의 수소 농도가 제어됨으로써 검사되는 연료 전지 시스템이 공지되어 있다. 캐소드 배기 가스 중의 수소 농도가 한계치를 초과하면, 제어 장치에 의해, 캐소드 배기 가스 중의 수도 농도가 다시 한계치 미만이 될 때까지, 애노드와 캐소드 간의 압력 차이가 변동된다.
공지된 방법의 단점은, 공장 진단의 범주에서 그리고 자동차의 온-보드 진단의 범주에서 고분자 전해질 막의 결함 검출이 불가능하다는 것이다. 또한, 고분자 전해질 막 연료 전지 스택에서 막 결함의 검출은 공지된 방법에 의해 불가능하다.
본 발명의 과제는 추가의 센서 없이 공장 진단의 범주에서 그리고 자동차의 온-보드 진단의 범주에서 막 결함의 검출을 가능하게 하는, 고분자 전해질 막의 결함 검출을 위한 고분자 전해질 막-연료 전지의 검사 방법을 제공하는 것이다.
상기 과제는 청구항 제 1 항에 따른 방법에 의해 달성된다. 본 발명의 바람직한 실시예들은 종속 청구항들에 제시된다.
수소 안내 애노드 시스템과 공기 안내 캐소드 시스템을 서로 분리하는 고분자 전해질 막의 결함을 검출하기 위한 고분자 전해질 막-연료 전지의 검사 방법에 있어서, 본 발명에 따라 연료 전지의 일정한 작동 상태 동안 애노드 시스템과 캐소드 시스템 간의 압력 차이의 변동이 실시되고, 상기 압력 차이의 변동 동안 수소 부분 압력 또는 수소량의 검출 및/또는 압력 차이의 변동 동안 질소 부분 압력 또는 질소량의 검출이 실시된다.
애노드 시스템이라는 표현은 적어도 고분자 전해질 막-연료 전지의 애노드를 포함한다. 또한, 애노드 시스템이라는 표현은 애노드 시스템에서 소소 부분 압력 또는 수소량을 검출하기 위한 적합한 센서를 포함할 수 있다. 캐소드 시스템이라는 표현은 적어도 고분자 전해질 막-연료 전지의 캐소드를 포함한다. 또한, 캐소드 시스템 내의 수소 부분 압력 또는 수소량을 검출하기 위한 적합한 센서가 포함될 수 있다.
본 발명의 한 관점에 따라, 압력 차이의 변동 동안 애노드 시스템 내의 수소 부분 압력, 수소량 및/또는 수소 기울기의 검출이 실시될 수 있다. 대안으로서 또는 추가로 압력 차이의 변동 동안 캐소드 시스템 내의 수소 부분 압력 또는 수소량 및/또는 수소 기울기의 검출이 실시될 수 있다. 또한, 대안으로서 또는 추가로 압력 차이의 변동 동안 애노드 시스템 내의 질소 부분 압력 또는 질소량 또는 질소 기울기의 검출이 실시될 수 있다.
연료 전지는 이를 위해 수소 부분 압력 또는 수소량의 측정을 위한 및/또는 질소 부분 압력 또는 질소량의 측정을 위한 상응하는 센서를 포함한다. 또한, 측정값들로부터 재료 기울기를 결정하고 및/또는 미리 정해질 수 있는 한계치에 대한 측정값 및/또는 재료 기울기의 모니터링을 실시하는 평가 유닛이 제공될 수 있다. 상기 평가 유닛은 연료 전지 시스템에 통상적으로 제공되는 제어 장치의 구성 부분일 수 있다.
온전한 고분자 전해질 막-연료 전지(PEM-연료 전지)에서 애노드와 캐소드 간의 압력 차이가 변동되면, 직접 또는 간접적으로 결정 가능한 일련의 시스템 크기들, 예컨대 애노드 시스템 내의 수소량 또는 수소 부분 압력 또는 애노드 시스템 내의 질소량 또는 질소 부분 압력 및 캐소드의 배기 가스 중의 수소량에 대한 영향은 무시될 수 있다.
이에 반해, 막 결함시 애노드와 캐소드 간의 압력 차이가 변동하면, 상기 시스템 크기에 대한 큰 영향이 관찰된다.
애노드 압력의 일측 변동에 의해, 예컨대 애노드 압력의 조절시 설정 압력의 변동에 의해, 또는 예컨대 캐소 압력이 예컨대 캐소드의 배출부 내에 배치된 스로틀 밸브에 의해 조절되면 캐소드 압력의 일측 변동에 의해, 애노드와 캐소드 간의 압력 차이를 변동시키면, 상기 시스템 크기들, 예컨대 애노드 시스템 내의 수소량 또는 수소 부분 압력, 애노드 시스템 내의 질소량 또는 질소 부분 압력 및 캐소드의 배기 가스 중의 수소량 또는 그 기울기들로부터 막 결함이 검출될 수 있다. 구체적으로, 시스템 크기의 이용 가능성에 따라 후술되는 조치들 또는 그 조합이 가능하다.
애노드와 캐소드 간의 압력 차이의 증가는 막 상태와 관계없이 애노드 시스템 내의 수소 부분 압력 또는 수소량을 증가시킨다. 상기 증가는 애노드 시스템 내의 압력 및 수소 센서에 의해 또는 이용 가능한 시스템 정보로부터 간접적으로 그리고 상기 시스템 정보의 상응하는 평가에 의해 검출될 수 있다. 또한, 막 결함시 애노드와 캐소드 간의 압력 차이의 증가는 캐소드의 배기 가스 중의 수소량을 증가시키고, 상기 수소량은 캐소드 시스템에서 캐소드 다음에 접속된 수소 센서, 즉 캐소드의 배기 가스 중의 수소량을 모니터링하기 위해 배치된 수소 센서에 의해 검출될 수 있다. 또한, 애노드와 캐소드 간의 압력 차이의 증가는 애노드 시스템 내의 질소량 또는 질소 부분 압력의 감소를 야기하고, 상기 질소량 또는 질소 소 부분 압력은 애노드 시스템 내의 압력 및 수소 센서에 의해 검출될 수 있다.
또한, 애노드와 캐소드 간의 압력 차이의 역 변동으로부터 PEM-연료 전지의 고분자 전해질 막의 결함이 추정될 수 있다. 막 결함시 애노드와 캐소드 간의 압력 차이가 캐소드 측의 초과 압력까지 강하하면, 애노드 시스템 내의 소수 부분 압력 또는 수소량이 강하하고, 상기 수소 부분 압력 또는 수소량은 애노드 시스템 내의 압력 및 애노드 시스템 내의 수소 센서에 의해 검출될 수 있다. 또한, 막 결함시 애노드와 캐소드 간의 압력 차이가 캐소드 측의 초과 압력까지 강하하면, 캐소드의 배기 가스 중의 수소량이 제로까지 감소하고, 상기 수소량의 감소는 캐소드 시스템 내에 배치된 수소 센서에 의해 검출될 수 있고, 상기 수소 센서에 의해 캐소드의 배기 가스 중의 수소량이 측정된다. 또한, 막 결함시 애노드와 캐소드 간의 압력 차이가 캐소드 측의 초과 압력까지 강하하면, 애노드 시스템 내의 질소량 또는 질소 부분 압력이 증가한다. 애노드 시스템 내의 질소량 또는 질소 부분 압력의 증가는 애노드 시스템 내의 압력 측정 및 애노드 시스템 내의 수소 센서에 의해 검출될 수 있다.
부분 압력 및 재료량의 상기 변화는 각각의 시스템 영역 내의 압력 및 수소 센서에 의해 결정될 수 있거나 또는 간접적으로 이용 가능한 시스템 정보로부터 상응하는 평가 방법에 의해 결정될 수 있다.
본 발명에 따른 방법에서, 바람직하게는 애노드 시스템 및/또는 캐소드 시스템 내의 수소 부분 압력 또는 수소량 및/또는 수소 기울기의 절대치의 평가가 이루어진다. 특히, 한계치 모니터링이 실시된다. 대안으로서 또는 추가로, 애노드 시스템 내의 질소 부분 압력 또는 질소량 및/또는 질소 기울기의 절대치의 평가가 이루어질 수 있고, 특히 한계치 모니터링이 실시될 수 있다.
애노드 시스템과 캐소드 시스템 간의 압력 차이의 변동은 애노드 시스템 내의 수소 압력의 변동에 의해 야기될 수 있다. 대안으로서, 애노드 시스템과 캐소드 시스템 간의 압력 차이의 변동은 캐소드 시스템 내의 공기 압력의 변동에 의해 야기될 수 있거나 또는 애노드 시스템 내의 수소 압력의 변동과 캐소드 시스템 내의 공기 압력의 변동의 조합에 의해 야기될 수 있다.
기본적으로 하기 2개의 상이한 조치가 가능하다. 한편으로는 애노드 시스템과 캐소드 시스템 간의 압력 차이의 변동이 애노드 시스템으로부터 캐소드 시스템으로 압력 차이의 상승에 의해 야기될 수 있다. 대안으로서, 애노드 시스템과 캐소드 시스템 간의 압력 차이의 변동은 캐소드 시스템 측의 초과 압력까지 애노드 시스템으로부터 캐소드 시스템으로 압력 차이의 강하에 의해서도 야기될 수 있다.
본 발명의 핵심은 막 결함시 애노드 시스템과 캐소드 시스템 간의 압력 차이의 변동이 직접 애노드 시스템과 캐소드 시스템 내의 수소량 및 질소량의 변화를 야기한다는 것이다.
공장 진단을 위해, 진단 테스터를 통해 상응하는 작동 상태, 예컨대 연료 전지 시스템의 최소 부하로 테스트 작동이 시작될 수 있다. 그리고 나서, 압력 차이가 변동되고, 이용 가능한 상기 측정값, 예컨대 애노드 시스템 내의 수소 부분 압력 또는 수소량 및/또는 캐소드의 배기 가스 중의 수소량 및/또는 애노드 시스템 내의 질소량 또는 질소 부분 압력이 기록된다. 기록된 측정값과 미리 정해진 한계치의 비교에 의해, 상기 한계의 초과시 막 결함의 검출이 간단히 가능하다.
따라서, 시스템 작동 중에 일정한 부하 점에서, 예컨대 자동차 정지시 무부하 상태에서 또는 시스템의 후속 동작에서, 상응하는 트리거링에 의해 압력 차이의 변동을 시작하고 자동차의 온-보드 진단의 범주에서 PEM-연료 전지 또는 PEM-연료 전지 스택의 검사 결과를 얻는 것이 가능하다.
자동차의 온-보드 진단의 범주에서의 적용은 특히 바람직한 적용이다. 그러나, 일반적으로 PEM-연료 전지를 검사하기 위한 본 발명에 따른 방법은 다른 이동 적용 및 고정 적용에도 적용될 수 있고, 자동차에 제한되지 않는다. 고분자 전해질 막-연료 전지의 검사를 위한 본 발명에 따른 방법에서는 특히 바람직하게 개별 연료 전지뿐만 아니라 연료 전지 스택이 검사될 수 있는데, 그 이유는 연료 전지 스택에서도 개별 연료 전지의 막 결함을 확실히 검출하기 위해 연료 전지 스택의 개별 PEM-연료 전지에 상응하는 센서만이 제공되면 되기 때문이다.
본 발명에 의해, 추가의 센서 없이 공장 진단의 범주에서 그리고 자동차의 온-보드 진단의 범주에서 막 결함의 검출을 가능하게 하는, 고분자 전해질 막의 결함 검출을 위한 고분자 전해질 막-연료 전지의 검사 방법이 제공된다.
본 발명의 실시예가 도면에 도시되며 하기에서 상세히 설명된다.
도 1은 막 결함의 존재시 PEM-연료 전지 내의 압력 차이가 변동할 때 상이한 시스템 파라미터의 시간에 따른 변화를 나타낸 그래프.
도 1에는 애노드와 캐소드 간의 압력 차이(1)의 변동시 및 PEM-연료 전지의 막 결함의 존재시 상이한 시스템 파라미터의 시간에 따른 변화가 도시된다. 횡축에는 시간 t이 도시된다. 종축에는 애노드와 캐소드 간의 압력 차이(1)의 양적 변화가 도시된다. 또한, 종축에는 애노드 시스템 내의 질소 부분 압력(2), 애노드 시스템 내의 수소량(3) 및 캐소드 배기 가스 내의 수소량(4)의 양적 변동이 도시된다.
본 발명에 따른 방법의 실시 동안 시스템 파라미터가 도시된다. 애노드와 캐소드 간의 압력 차이(1)는 원래 작동 상태로부터 시작해서 시점(t1)부터 단계적으로 강하하는 것이 나타난다. 도시된 시스템 파라미터의 변화를 기초로, 애노드와 캐소드 간의 압력 차이(1)의 강하로 인해 그리고 PEM-연료 전지에서 막 결함의 존재로 인해 다른 시스템 파라미터들이 어떻게 변화되는지가 나타난다. 애노드와 캐소드 간의 압력 차이(1)의 강하로 인해, 애노드 시스템 내의 질소 부분 압력(2)이 상승한다. 또한, 애노드와 캐소드 간의 압력 차이(1)의 단계적인 강하 동안 애노드 시스템 내의 수소량(3)은 급격히 줄어드는 것이 관찰된다. 또한, 캐소드 배기 가스 내의 수소량(3)은 제로까지 강하하는데, 그 이유는 애노드와 캐소드 간의 압력 차이(1)의 강하가 캐소드 측에서의 초과 압력까지 실시되기 때문이다. 캐소드 측에서의 초과 압력은 제로 값까지 캐소드 배기 가스 중의 수소량(3)의 강하를 야기한다.
애노드 측에서 질소 부분 압력(2) 및 애노드 시스템 내의 수소량(3) 및 캐소드 배기 가스 중의 수소량(4)의 변화의 관찰 및 평가에 의해, PEM-연료 전지의 막 결함이 확실히 검출될 수 있다. 이는 한편으로는 하나 또는 다수의 상기 시스템 파라미터의 한계치 모니터링에 의해 또는 기울기의 검출 및 평가에 의해 이루어질 수 있는데, 그 이유는 특히 애노드 시스템 내의 수소량(3) 및 캐소드 배기 가스 중의 수소량(4)의 변화시 애노드와 캐소드 간의 압력 차이(1)의 변동으로 인한 각각의 양의 급강하가 관찰되기 때문이다.
따라서, 막 결함은 한계치 모니터링에 의해 그리고 기울기 모니터링에 의해 검출될 수 있다. 한계치 모니터링과 기울기 모니터링의 조합도 가능하다. 또한, 다수의 시스템 파라미터의 모니터링에 의해 타당성 검사가 실시될 수 있다.
시점 t2에서 애노드와 캐소드 간의 압력 차이(1)가 다시 원래의 작동 상태로 급격히 되돌아가고, 시스템 파라미터가 어떻게 다시 그 출발 값에 가까워지는지가 나타난다. 애노드 시스템 내의 질소 부분 압력(2)은 압력 차이의 변동 전에 취했던 원래 값으로 다시 서서히 되돌아간다. 마찬가지로, 애노드 시스템 내의 측정된 수소량(3) 및 캐소드 배기 가스 중의 수소량(4)이 애노드와 캐소드 간의 압력 차이(1)의 변동 전의 값으로 다시 되돌아간다.
1 압력 차이
2 질소 부분 압력
3, 4 수소량

Claims (10)

  1. 수소 안내 애노드 시스템과 공기 안내 캐소드 시스템을 서로 분리하는 고분자 전해질 막의 결함을 검출하기 위한 고분자 전해질 막-연료 전지의 검사 방법에 있어서,
    상기 연료 전지의 일정한 작동 상태 동안 상기 애노드 시스템과 상기 캐소드 시스템 간의 압력 차이(1)의 변동이 실시되고, 상기 압력 차이(1)의 변동 동안 상기 애노드 시스템 및 상기 캐소드 시스템에서 수소 부분 압력 또는 수소량의 검출 및 상기 압력 차이의 변동 동안 상기 애노드 시스템에서 질소 부분 압력(2) 또는 질소량의 검출이 실시되고,
    상기 애노드 시스템 및 상기 캐소드 시스템 간의 압력 차이(1)의 변동은 상기 애노드 시스템으로부터 상기 캐소드 시스템으로 상기 압력 차이(1)의 하강에 의해 야기되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 막-연료 전지의 검사 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 애노드 시스템 내의 상기 수소 부분 압력이나 상기 수소량, 또는 수소 기울기, 또는 상기 수소 부분 압력이나 상기 수소량 및 수소 기울기의 절대치의 평가, 또는 상기 캐소드 시스템 내의 상기 수소 부분 압력이나 상기 수소량, 또는 수소 기울기, 또는 상기 수소 부분 압력이나 상기 수소량 및 수소 기울기의 절대치의 평가, 또는 상기 애노드 시스템 및 상기 캐소드 시스템 내의 상기 수소 부분 압력이나 상기 수소량, 또는 수소 기울기, 또는 상기 수소 부분 압력이나 상기 수소량 및 수소 기울기의 절대치의 평가가 실시되고, 특히 한계치 모니터링이 실시되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 막-연료 전지의 검사 방법.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 애노드 시스템 내의 상기 질소 부분 압력(2)이나 상기 질소량, 또는 질소 기울기, 또는 상기 질소 부분 압력이나 상기 질소량 및 질소 기울기의 절대치의 평가가 실시되고, 특히 한계치 모니터링이 실시되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 막-연료 전지의 검사 방법.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 애노드 시스템과 상기 캐소드 시스템 간의 압력 차이(1)의 변동은 상기 애노드 시스템 내의 수소 압력의 변동에 의해 야기되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 막-연료 전지의 검사 방법.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 애노드 시스템과 상기 캐소드 시스템 간의 압력 차이(1)의 변동은 상기 캐소드 시스템 내의 공기 압력의 변동에 의해 야기되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 막-연료 전지의 검사 방법.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 압력 차이(1)는 상기 애노드 시스템으로부터 상기 캐소드 시스템으로 상기 캐소드 시스템 측의 초과 압력까지의 하강으로 야기되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 막-연료 전지의 검사 방법.
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