KR102075144B1 - Graphene composite sintering material, molded material using the same, and production method thereof - Google Patents

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Abstract

The present invention discloses a graphene composite plastic body, a molded body using the same, and a method for manufacturing the same. The graphene composite plastic body of the present invention protects a graphene nanoplate through a ceramic material in which pores are formed. By molding a molded body using the composite plastic body, it is possible to reduce the loss due to external exposure of the graphene nanoplate. Also, when the molded body using the graphene composite plastic body is applied to a mat-type or wearable thermal treatment device or a low-frequency massage device, thermal conductivity and a therapeutic effect on pain and inflammation can be increased.

Description

그래핀 복합 소성체와 이를 이용한 성형체 및 이들의 제조방법{Graphene composite sintering material, molded material using the same, and production method thereof}Graphene composite sintered body, molded article using the same and manufacturing method thereof {Graphene composite sintering material, molded material using the same, and production method}

본 발명은 열전도 효율을 높이기 위한 그래핀 복합 소성체와 이를 이용한 성형체 및 이들에 대한 각각의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a graphene composite fired body, a molded article using the same and a method for manufacturing the same for increasing the thermal conductivity efficiency.

일반적으로, 반복되는 일상생활 중에 장시간 동안 의자에 앉은 상태에서 비활동적인 몸가짐으로 편향적이고, 치우친 자세로 생활을 하거나, 업무를 수행해야 하는 사람들의 경우 잦은 피로와 만성피로, 목 통증, 어깨 결림, 요통, 좌골 신경통, 척추 측만증, 목 디스크, 허리 디스크 등과 같은 척추 변위와 척추 질환, 통증 및 염증으로 인한 건강상 장애와 일상생활상 불편과 고통을 경험하는 경우가 많다.In general, people who are biased, inclined to sit in a chair for long periods of time during repeated daily activities, and who have to work or work in a biased position have frequent fatigue, chronic fatigue, neck pain, stiff neck, Health problems such as low back pain, sciatica, scoliosis, neck discs, lumbar discs, spinal displacement and spinal diseases, pain and inflammation often cause discomfort and pain in daily life.

이에, 본원출원인은 인체와 접촉이 가능한 표면에 공개특허공보 제10-2015-0145848호에서와 같이, 세라믹 재질로 이루어진 패치 구조물(온구 도자)을 일정간격으로 배열시킨 다양한 형태(예; 온열매트, 발판, 벨트 등)의 온열 치료기 또는 저주파 마사지기가 개시되었다.Thus, the applicant of the present application, as shown in Korean Patent Publication No. 10-2015-0145848 on the surface that can be in contact with the human body, various shapes (for example, thermal mat Or a low frequency massager of a footrest, a belt, or the like.

즉, 상기 온열 치료기 또는 저주파 마사지기는 허리나 목 디스크와 같은 척추 질환을 예방하거나 치료, 또는 피부 표면에 물리적인 압력을 가하여 경혈 부위나 근육이 뭉친 부위를 반복적으로 마사지함으로써 혈액 순환이 원활하게 이루어지도록 하는 것이다.That is, the heat therapy device or low-frequency massager prevents or treats a spinal disease such as a waist or neck disk, or by applying physical pressure to the surface of the skin to repeatedly massage the acupuncture points or muscle agglomerated areas so that blood circulation is smoothly performed. It is.

그러나, 상기와 같은 패치 구조물은 그 열전도율이 만족할만한 결과를 얻을 수는 없었다.However, the patch structure as described above could not obtain a satisfactory thermal conductivity.

이에 본원출원인은 상기와 같은 열전도율의 문제를 개선하도록 공개특허공보 제10-2017-0025861호에서와 같이, 그래핀(Graphene Nano platelets)과 도전성 실리콘을 일정비율로 혼합한 후 이를 이용하여 평면형 또는 돌출형의 기능성 성형 구조물이 개시되기도 하였다.In this regard, the applicant of the present application mixes graphene (Graphene Nano platelets) and conductive silicon in a predetermined ratio, and then uses them to planarize or protrude the same as in Korean Patent Application Publication No. 10-2017-0025861 to improve the problem of thermal conductivity as described above. Molded functional molded structures have also been disclosed.

그러나, 상기의 성형 구조물을 그래핀과 도전성 실리콘의 혼합물로 성형하는 경우, 별도의 외부 코팅면이 존재하지 않으므로, 상기 성형 구조물의 표면에 그래핀이 노출되고 이렇게 노출된 그래핀이 성형 구조물에 접촉되는 신체에 묻어나면서 손실이 발생하고, 이러한 손실로 인해 성형 구조물의 열전도율 성능이 저하되는 문제점이 있었다.However, when the molding structure is formed of a mixture of graphene and conductive silicon, since there is no separate outer coating surface, the graphene is exposed on the surface of the molding structure and the exposed graphene contacts the molding structure. The loss occurs while being buried in the body, due to this loss there was a problem that the thermal conductivity performance of the molded structure is lowered.

공개특허공보 제10-2015-0145848호(공개일 2015.12.31.)Publication No. 10-2015-0145848 (Published December 31, 2015) 공개특허공보 제10-2017-0025861호(공개일 2017.03.08.)Published Patent Publication No. 10-2017-0025861 (Published Date 2017.03.08.)

본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 그래핀 나노 플레이트가 외부로 노출되어 손실이 발생하는 문제를 개선하면서 통증과 염증에 대한 치료 효과를 극대화시키도록 열전도 효율을 개선하는 그래핀 복합 소성체와 이를 이용한 성형체 및 이들 각각에 대한 제조 방법을 제공하려는 것이다.The problem to be solved by the present invention, while improving the problem that the graphene nanoplate is exposed to the outside loss occurs while maximizing the therapeutic effect against pain and inflammation graphene composite plastic body and using the same It is to provide a molded article and a manufacturing method for each of them.

본 발명의 과제 해결 수단인 그래핀 복합 소성체 제조방법은, (a) 교반 기능을 가지는 볼밀링 분쇄기에 용매와 용해 가능한 유기물질을 투입한 후 교반하여 유기용액을 제조하는 공정; (b) 상기 (a)공정으로부터 유기용액이 제조된 상기 볼밀링 분쇄기에 분말 형태를 이루는 세라믹 원료를 투입한 후 상기 세라믹 원료를 1차 분쇄시키면서 교반하여, 상기 세라믹 원료에 상기 유기용액이 코팅되는 제 1 혼합물을 제조하는 공정; (c) 상기 (b)공정으로부터 상기 제 1 혼합물이 제조된 상기 볼밀링 분쇄기에 그래핀 나노 플레이트를 투입한 후, 상기 제 1 혼합물과 상기 그래핀 나노 플레이트를 2차 분쇄시키면서 교반하여 제 2 혼합물을 제조하는 공정; (d) 상기 (c)공정으로부터 제조된 상기 제 2 혼합물을 전기를 이용한 산화 분위기에서 소성하는 산화 소성, 그리고 LPG가스를 이용한 환원 분위기에서 소성하는 환원 소성을 진행하여, 상기 제 2 혼합물에 포함되는 상기 그래핀 나노 플레이트를 상기 세라믹 원료로 코팅시켜, 분말화된 그래핀 복합 소성체를 제조하는 공정; 을 포함하는 것이다.Graphene composite fired body manufacturing method as a means for solving the problem of the present invention, (a) a step of preparing an organic solution by adding a solvent and a soluble organic material to a ball mill grinder having a stirring function and stirring; (b) injecting a ceramic raw material in powder form into the ball milling mill in which the organic solution is prepared from step (a), and then stirring the ceramic raw material with primary grinding, thereby coating the organic raw material on the ceramic raw material. Preparing a first mixture; (c) the graphene nanoplates are introduced into the ball milling mill in which the first mixture is prepared from the step (b), and then the first mixture and the graphene nanoplates are agitated while crushing the second mixture to a second mixture. Manufacturing a process; (d) oxidative firing of the second mixture prepared from step (c) in an oxidizing atmosphere using electricity, and reduction firing in a reducing atmosphere using LPG gas are carried out to be included in the second mixture. Coating the graphene nanoplates with the ceramic raw material to produce a powdered graphene composite fired body; It will include.

다른 일면에 따라, 상기 그래핀 복합 소성체를 이용한 성형체 제조방법으로는, 상기 (a)공정 내지 (d)공정을 포함하면서, (f) 상기 (d)공정에 의해 제조되는 분말화된 그래핀 복합 소성체를 프레스 성형기에 투입한 후 일정 형상을 가지는 성형체로 성형하는 공정; 및, (g) 상기 (f)공정으로부터 성형된 성형체를 전기를 이용한 산화 분위기에서 터널 방식으로 소성하는 산화 소성, 그리고 LPG가스를 이용한 환원 분위기에서 소성하는 환원 소성을 진행하여, 일정 지름을 가지는 열전도 효율이 개선된 성형체를 완성하는 공정; 을 포함하는 것이다.According to another aspect, as a method for producing a molded body using the graphene composite fired body, the powdered graphene produced by the step (f), including the steps (a) to (d), (f) Molding the composite fired body into a press molding machine and then molding the composite fired body into a molded body having a predetermined shape; And (g) oxidation firing of the molded article formed from the step (f) in a tunneling manner in an oxidizing atmosphere using electricity, and reduction firing in a reducing atmosphere using LPG gas. Completing a molded article having improved efficiency; It will include.

또한, 상기 (b)공정에서 상기 분쇄기에 투입되는 분말 형태의 상기 세라믹 원료는, 게르마늄 분말과 맥반석 분말 및 흑운모 분말을 포함하는 것이다.In addition, the ceramic raw material in the form of powder introduced to the grinder in the step (b) includes germanium powder, ganban stone powder and biotite powder.

또한, 상기 세라믹 원료에는 특정 색상을 얻기 위해 귀사문석 분말이 더 포함될 수 있는 것이다.In addition, the ceramic raw material may further include a feldspar powder to obtain a specific color.

또한, 상기 (b)공정에서 상기 볼밀링 분쇄기에 상기 게르마늄 분말과 상기 맥반석 분말 및 상기 흑운모 분말이 투입되고 이에 상기 (c)공정에서 상기 볼밀링 분쇄기에 상기 그래핀 나노 플레이트가 투입시 각각의 배합비율은, 상기 게르마늄 분말은 10∼50중량%, 상기 맥반석 분말은 15∼50중량%, 상기 흑운모 분말은 5∼30중량%, 상기 그래핀 나노 플레이트는 25∼35중량% 범위내인 것이다.In addition, the germanium powder, the ganban stone powder and the biotite powder are introduced into the ball milling mill in the step (b), and the graphene nanoplates are added to the ball milling mill in the step (c). The ratio is 10 to 50% by weight of the germanium powder, 15 to 50% by weight of the ganbanite powder, 5 to 30% by weight of the biotite powder, and 25 to 35% by weight of the graphene nanoplate.

또한, 상기 (d)공정 또는 상기 (g)공정에서의 산화 소성은 500℃∼1198℃ 범위내의 온도에서 이루어지고, 상기 환원 소성은 복합 소성체 또는 성형체의 색상 및 탄력성을 위해 750℃∼1280℃ 범위내의 온도에서 일정시간(예; 12시간)동안 이루어지는 것이다.In addition, the oxidative firing in the step (d) or the step (g) is performed at a temperature in the range of 500 ° C to 1198 ° C, and the reduction firing is performed at 750 ° C to 1280 ° C for color and elasticity of the composite or molded body. It is made for a certain time (eg 12 hours) at a temperature within the range.

또한, 상기 성형체는 매트형 또는 착용형의 온열 치료기나 저주파 마사지기에 적용 가능한 크기를 가지는 것으로 원형 또는 각형을 이루는 패치형의 온구 도자인 것이다.In addition, the molded body is a patch-shaped hot pot which forms a circular or rectangular shape having a size applicable to a mat or wearable thermal therapy device or a low frequency massager.

이와 같이, 본 발명의 그래핀 복합 소성체는 기공이 형성되는 세라믹 소재를 통해 그래핀 나노 플레이트를 보호하는 것이고, 이러한 복합 소성체를 이용하여 성형체를 성형함으로써 그래핀 나노 플레이트의 외부 노출에 따른 손실을 개선한 것이며, 이를 통해 그래핀 복합 소성체를 이용한 성형체를 매트형 또는 착용형의 온열 치료기나 저주파 마사지기 등에 적용시 열전도율 높이면서 통증과 염증에 대한 치료 효과를 극대화시키는 효과를 기대할 수 있는 것이다.As such, the graphene composite fired body of the present invention protects the graphene nanoplates through the ceramic material in which the pores are formed, and the loss due to the external exposure of the graphene nanoplates by molding the molded body using the composite fired body. In this case, when the molded article using the graphene composite plastic body is applied to a heat treatment device or a low frequency massage machine of a mat type or a wearable type, the thermal conductivity may be increased while maximizing a therapeutic effect on pain and inflammation.

본 발명의 효과들은 이상에서 언급한 효과들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 효과들은 청구범위의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.The effects of the present invention are not limited to the above-mentioned effects, and other effects not mentioned will be clearly understood by those skilled in the art from the description of the claims.

도 1은 본 발명의 실시예로 그래핀 복합 소성체 및 이를 이용한 성형체의 제조방법은 보인 흐름도.
도 2는 본 발명의 실시예로 그래핀 복합 소성체로 성형된 성형체의 구조를 보인 사시도.
도 3은 본 발명의 실시예로 그래핀 복합 소성체로 성형된 성형체의 구조를 보인 단면 개략도.
도 4는 본 발명의 실시예로 그래핀 복합 소성체로 성형된 성형체가 제품에 적용된 상태도.
1 is a flow chart showing a graphene composite fired body and a method for producing a molded body using the same as an embodiment of the present invention.
Figure 2 is a perspective view showing the structure of a molded article molded into a graphene composite plastic body in an embodiment of the present invention.
Figure 3 is a schematic cross-sectional view showing the structure of a molded body molded into a graphene composite plastic body in an embodiment of the present invention.
Figure 4 is a state in which a molded article molded into a graphene composite fired body as an embodiment of the present invention applied to the product.

본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예를 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명 기술적 사상의 실시예에 있어서 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있으며, 단지 본 실시예는 본 발명의 개시가 완전하도록 하고, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명 기술적 사상의 실시예에 있어서 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.Advantages and features of the present invention, and methods for achieving them will be apparent with reference to the embodiments described below in detail in conjunction with the accompanying drawings. However, in the embodiments of the present invention, the present invention is not limited to the embodiments disclosed below, but may be embodied in various forms, and the present embodiments are merely provided to make the disclosure of the present invention complete and to which the present invention belongs. It is provided to fully inform those skilled in the art of the scope of the invention, and is only defined by the scope of the claims in the embodiments of the present invention.

본 명세서에서 사용된 용어는 실시예들을 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다.The terminology used herein is for the purpose of describing particular embodiments only and is not intended to be limiting of the invention. In this specification, the singular also includes the plural unless specifically stated otherwise in the phrase.

본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.In this specification, terms such as "comprise" or "have" are intended to indicate that there is a feature, number, step, action, component, part, or combination thereof described on the specification, and one or more other features. It is to be understood that the present invention does not exclude the possibility of the presence or the addition of numbers, steps, operations, components, parts, or combinations thereof.

또한, 본 명세서에서 기술하는 실시예들은 본 발명의 이상적인 예시도인 단면도 및/또는 평면도들을 참고하여 설명될 것이다. 따라서, 본 발명의 실시예들은 도시된 특정 형태로 제한되는 것이 아니라 필요한 형태의 변화도 포함하는 것이다. 예를 들면, 직각으로 도시된 영역은 라운드 지거나 소정 곡률을 가지는 형태일 수 있다. 따라서, 도면에서 예시된 영역들은 개략적인 속성을 가지며, 도면에서 예시된 영역들의 모양은 장치의 영역의 특정 형태를 예시하기 위한 것이며 발명의 범주를 제한하기 위한 것이 아니다.In addition, the embodiments described herein will be described with reference to cross-sectional views and / or plan views, which are ideal illustrations of the present invention. Accordingly, the embodiments of the present invention are not limited to the specific forms shown, but include modifications of the required forms. For example, the region shown at right angles may be round or have a predetermined curvature. Thus, the regions illustrated in the figures have schematic attributes, and the shape of the regions illustrated in the figures is intended to illustrate a particular form of region of the device and is not intended to limit the scope of the invention.

명세서 전문에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성 요소를 지칭한다. 따라서, 동일한 참조 부호 또는 유사한 참조 부호들은 해당 도면에서 언급 또는 설명되지 않았더라도, 다른 도면을 참조하여 설명될 수 있다. 또한, 참조 부호가 표시되지 않았더라도, 다른 도면들을 참조하여 설명될 수 있다.Like reference numerals refer to like elements throughout the specification. Thus, the same or similar reference numerals may be described with reference to other drawings, even if not mentioned or described in the corresponding drawings. Also, although reference numerals are not indicated, they may be described with reference to other drawings.

이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 설명하기로 한다.Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings.

도 1은 본 발명의 실시예로 그래핀 복합 소성체 및 이를 이용한 성형체의 제조방법은 보인 흐름도를 도시한 것이다.1 is a flowchart showing a graphene composite fired body and a method of manufacturing a molded body using the same according to an embodiment of the present invention.

첨부된 도 1을 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 그래핀 복합 소성체 제조방법은, 세라믹 원료와 그래핀 나노 플레이트를 배합하면서, 상기 그래핀 나노 플레이트가 상기 세라믹 원료에 의해 코팅되어 손실이 방지되도록 보호받는 것으로, 이는 (a)공정 내지 (d)공정으로 제조되는 것이다.Referring to FIG. 1, in the graphene composite fired body manufacturing method according to the embodiment of the present invention, the graphene nanoplate is coated with the ceramic raw material while losing a loss while mixing the ceramic raw material and the graphene nanoplate. Protected to be prevented, which is prepared by the process (a) to (d).

상기 (a)공정은, 교반 기능을 가지는 볼밀링 분쇄기(ball milling)에 용매와 용해 가능한 유기물질을 투입한 후 교반하여 유기용액을 제조하는 것이다.In the step (a), a solvent and a soluble organic substance are added to a ball milling mill having a stirring function to prepare an organic solution by stirring.

상기 용매는 물, 알코올류, 알데하이드류, 에테르류, 에스터류, 케톤류, 글리콜유도체 중에서 선택된 적어도 하나의 용매가 사용될 수 있다. 이외에도 탄소가 함유된 유기물질이 용해 가능한 용매면 어느 것이나 가능하다.The solvent may be at least one solvent selected from water, alcohols, aldehydes, ethers, esters, ketones, glycol derivatives. In addition, any solvent may be used as long as the organic material containing carbon is soluble.

상기 유기물질은 탄소가 포함된 유기물질로, PVA(polyvinyle alcohol), PVB(polyvinyl butyral), EC(Ethyl cellulose), EG(Ethylene glycol) 중에서 선택된 적어도 어느 하나의 유기물질일 수 있다. 이외에도 탄소가 함유된 유기물질이면 어느 것이나 가능할 수 있다.The organic material may be an organic material including carbon, and may be at least one organic material selected from polyvinyle alcohol (PVA), polyvinyl butyral (PVB), ethyl cellulose (EC), and ethylene glycol (EG). In addition, any organic material containing carbon may be possible.

한편, 상기 용매와 유기물질의 혼합에 대하여 교반 기능을 가지는 상기 볼밀링 분쇄기를 사용하는 것으로 설명하였지만, 이외에도 산업분야에 일반적으로 사용되는 교반기(Agitator)를 이용한 교반법, 균질기(Homogenizer)를 이용한 혼합법, 비드밀링(Bead Milling), 롤 밀링(Roll Milling), 어트리션 밀링(Attrition Milling), 유성 볼 밀링(Planetary Milling), 제트밀링(Zet Milling), 스크류 혼합밀링(Screw Mixing Milling), 초음파 분산(Ultrasonic Dispersion) 중에서 선택되는 어느 하나의 혼합 방법을 사용할 수도 있는 것이다.On the other hand, although it was described as using the ball milling mill having a stirring function for the mixing of the solvent and the organic material, in addition to the stirring method using agitator (homogenizer), which is generally used in the industrial field Mixing, Bead Milling, Roll Milling, Attrition Milling, Planetary Milling, Jet Milling, Screw Mixing Milling, It is also possible to use any one of the mixing methods selected from the ultrasonic dispersion (Ultrasonic Dispersion).

다음의 상기 (b)공정으로서, 상기 (a)공정으로부터 유기용액이 제조된 상기 볼밀링 분쇄기에 세라믹 원료를 투입한 후 상기 세라믹 원료를 1차 분쇄시키면서 교반하여, 상기 세라믹 원료에 상기 유기용액이 코팅되는 제 1 혼합물을 제조하는 것이다.In the following step (b), a ceramic raw material is introduced into the ball milling mill in which the organic solution is prepared from the step (a), followed by stirring while first grinding the ceramic raw material. To prepare a first mixture to be coated.

즉, 상기 유기물질이 용매에 용해된 상태의 상기 유기용액으로 상기 세라믹 원료가 혼합되는 제 1 혼합물을 제조하는 것으로, 이 경우 상기 유기용액이 상기 세라믹 원료에 코팅될 수 있으며, 상기와 같이 액상의 유기용액이 코팅된 상기 세라믹 원료에는 균일한 탄소층이 형성되면서, 기공율이 낮고 치밀하며 꺾임강도 등이 우수한 특성을 가질 수 있는 것이다.That is, to prepare a first mixture in which the ceramic raw material is mixed with the organic solution in the state in which the organic material is dissolved in a solvent, in this case, the organic solution may be coated on the ceramic raw material, as described above In the ceramic raw material coated with the organic solution, a uniform carbon layer may be formed, and the porosity may be low, dense, and have excellent bending strength.

여기서, 상기 세라믹 원료는 325 메쉬(mesh) 이상의 분말 형태를 이루는 게르마늄(Germanium)과 맥반석(Elvan) 및 흑운모(Biotite)를 포함하는 것이며, 이는 상기 볼밀링 분쇄기에서 분쇄시 400메쉬 이상으로 1차 분쇄되고, 이렇게 1차 분쇄된 상기 게르마늄 분말과 상기 맥반석 분말 및 상기 흑운모 분말에는 교반을 통해 상기 유기용액이 코팅 처리될 수 있는 것이다.Here, the ceramic raw material includes germanium (Germanium) and ganban (Elvan) and biotite (Biotite) to form a powder form of 325 mesh (mesh) or more, which is the primary grinding to more than 400 mesh when crushed in the ball mill mill The first pulverized germanium powder, the ganban stone powder, and the biotite powder may be coated with the organic solution through stirring.

한편, 본 발명의 실시예로서 상기 (a)공정과 상기 (b)공정은, 상기의 (a)공정과 같이 상기 용매에 상기 유기물질을 용해시킨 유기용액을 제조한 후 이에 상기 세라믹 원료를 분산시킨 제 1 혼합 원료를 제조하는 공정 이외에, 상기 (b)공정에서 투입되는 세라믹 원료를 우선 상기 용매에 분산시킨 후 상기 용매에 유기물질을 용해시켜 형성된 유기용액을 추가로 투입하여 상기 세라믹 원료가 분산된 상기 용매와 혼합하는 공정, 또는 상기 세라믹 원료를 상기 용매에 분산시킨 후 상기 세라믹 원료가 분산된 상기 용매에 고형상태의 상기 유기물질을 투입하여 고형상태의 상기 유기물질을 상기 용매에 용해시키면서 혼합하는 공정으로 진행할 수도 있는 것이다.On the other hand, in the step (a) and the step (b) as an embodiment of the present invention, after preparing an organic solution in which the organic material is dissolved in the solvent as in step (a), the ceramic raw material is dispersed therein. In addition to preparing the first mixed raw material, the ceramic raw material introduced in the step (b) is first dispersed in the solvent, and then an organic solution formed by dissolving an organic material in the solvent is further added to disperse the ceramic raw material. Mixing with the solvent, or dispersing the ceramic raw material in the solvent, and then injecting the organic material in a solid state into the solvent in which the ceramic raw material is dispersed and dissolving the organic material in a solid state in the solvent. You can also proceed to the process.

그리고, 상기 세라믹 원료에는 귀사문석 분말이 더 포함될 수 있으며, 상기 귀사문석 분말은 색상(예; 검정색)을 얻기 위함인 것이다.Further, the ceramic raw material may further include feldspar powder, and the feldspar powder is intended to obtain a color (for example, black).

다음의 (c)공정으로서, 상기 (b)공정으로부터 상기 제 1 혼합물이 제조된 상기 볼밀링 분쇄기에 그래핀 나노 플레이트를 투입한 후, 상기 제 1 혼합물과 상기 그래핀 나노 플레이트를 2차 분쇄시키면서 교반하여 제 2 혼합물을 제조할 수 있도록 하는 것이다.In the following step (c), after the graphene nanoplates are introduced into the ball milling mill in which the first mixture is prepared from the step (b), the first mixture and the graphene nanoplates are secondly ground. It is to be able to prepare a second mixture by stirring.

즉, 상기 (b)공정에서 상기 볼밀링 분쇄기에 투입되는 상기 게르마늄 분말은 10∼50중량%, 상기 맥반석 분말은 15∼50중량%, 상기 흑운모 분말은 5∼30중량%의 비율로 배합하고, 이러한 배합물에 상기 그래핀 나노 플레이트를 25∼35중량%의 비율로 배합하는 것이다.That is, in the step (b), the germanium powder added to the ball mill grinder is blended in a proportion of 10 to 50% by weight, the ganban stone powder to 15 to 50% by weight, and the biotite powder in a ratio of 5 to 30% by weight. The graphene nanoplates are blended in such a proportion in a proportion of 25 to 35% by weight.

여기서, 상기 그래핀 나노 플레이트가 25중량% 이하면, 상기 그래핀 나노 플레이트를 상기 세라믹 원료로 코팅한 그래핀 복합 소성체를 완성한 후 이를 이용하여 성형체를 성형하고 소성 공정을 거칠 때, 상기 성형체는 직경과 두께 및 무게 그리고 밀도 등에서 14∼18% 정도로 수축되어 작아지면서, 상기 세라믹 원료에 의해 코팅되는 상기 그래핀 나노 플레이트의 성질 즉, 열전도 효율이 저하된다.Here, when the graphene nano plate is less than 25% by weight, after completing the graphene composite plastic body coated with the graphene nano plate with the ceramic raw material to form a molded body by using the same, the molded body is While shrinking and shrinking in diameter, thickness, weight, density, and the like about 14-18%, the properties of the graphene nanoplate coated with the ceramic raw material, that is, the thermal conductivity efficiency, are lowered.

반면, 상기 그래핀 나노 플레이트가 상기 35중량%를 초과하면, 상기 그래핀 나노 플레이트를 상기 세라믹 원료로 코팅한 그래핀 복합 소성체를 완성한 후 이를 이용하여 성형체를 성형하고 소성 공정을 거칠 때, 상기 성형체는 직경과 두께 및 무게 그리고 밀도 등에서 14∼18% 정도로 수축되더라도 원하는 크기를 유지하게 되면서, 상기 세라믹 원료에 의해 코팅되는 상기 그래핀 나노 플레이트의 성질 즉, 열전도 효율은 높아지지만, 배합비율이 높아지면서 상기 세라믹 소재에 의한 코팅이 불량해지는 문제를 가지고 있었다.On the other hand, when the graphene nano plate is more than 35% by weight, after completing the graphene composite plastic body coated with the graphene nano plate with the ceramic raw material to form a molded article using the same, and undergoes a firing process, the The molded body maintains the desired size even if it shrinks by 14 to 18% in diameter, thickness, weight, and density, and the properties of the graphene nanoplate coated by the ceramic raw material, that is, the thermal conductivity efficiency is high, but the mixing ratio is high. As a result, the coating by the ceramic material was poor.

이에따라, 상기 그래핀 나노 플레이트는 상기와 같이 25중량% 내지 35중량% 범위내에서 상기 세라믹 원료에 배합되는 것이 좋고, 바람직하게는 30중량%로 배합하는 것이 가장 좋다.Accordingly, the graphene nanoplates may be blended into the ceramic raw material within the range of 25% by weight to 35% by weight as described above, preferably 30% by weight.

다음의 (d)공정으로서, 상기 (c)공정에 의해 상기 그래핀 나노 플레이트가 배합되는 상기 세라믹 원료(게르마늄, 맥반석, 흑운모)를 전기를 이용한 산화 분위기에서 500℃∼1198℃ 범위내의 온도로 소성하는 산화 소성, 그리고 LPG가스를 이용한 환원 분위기에서 750℃∼1280℃ 범위내의 온도로 소성하는 환원 소성을 일정시간(예; 12시간 이상)동안 진행하여, 상기 그래핀 나노 플레이트를 상기 세라믹 원료로 코팅 처리한 후 열전도 효율에 대하여 우수한 특성을 가지는 80 메쉬 정도로 분말화된 그래핀 복합 소성체 제조가 완료될 수 있는 것이다.In the following step (d), the ceramic raw material (germanium, elvan, biotite) in which the graphene nanoplate is blended by the step (c) is fired at a temperature within the range of 500 ° C to 1198 ° C in an oxidizing atmosphere using electricity. Oxidation firing, and reduction firing firing at a temperature in the range of 750 ° C. to 1280 ° C. in a reducing atmosphere using LPG gas for a predetermined time (eg, 12 hours or more), thereby coating the graphene nanoplate with the ceramic raw material. After the treatment, the powdered graphene composite plastic body manufactured to about 80 mesh having excellent characteristics on thermal conductivity efficiency may be completed.

즉, 상기 산화 소성과 상기 환원 소성을 통해 상기 세라믹 원료를 충분하여 녹이면서, 상기 세라믹 원료를 균일하게 분산시켜, 상기 세라믹 원료가 상기 그래핀 나노 플레이트를 감싸는 형태로 코팅 처리하는 것이다.That is, the ceramic raw material is uniformly dispersed while the ceramic raw material is sufficiently melted through the oxidative firing and the reducing firing, and the ceramic raw material is coated to cover the graphene nanoplate.

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이와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 그래핀 복합 소성체는 그래핀 나노 플레이트를 세라믹 원료가 보호하도록 코팅 처리하게 되면서, 그래핀 복합 소성체를 후술하는 성형체로 성형하여 제품에 적용시, 상기 그래핀 나노 플레이트가 다양한 사용 조건에서 손실되는 문제를 방지시킬 수 있는 것이다.As such, the graphene composite fired body according to the embodiment of the present invention is coated on the graphene nanoplate to protect the ceramic raw material, and the graphene composite fired body is molded into a molded body to be described below when applied to a product. Fin nanoplates can be prevented from being lost under various conditions of use.

한편, 상기와 같이 제조되는 그래핀 복합 소성체를 이용하여 성형체를 제조하는 방법에 대하여 살펴보면, 첨부된 도 1에서와 같이, 우선 (f)공정으로서, 상기 (d)공정에 의해 제조되는 분말화된 그래핀 복합 소성체를 프레스 성형기에 투입한 후 성형하여, 첨부된 도 2 및 도 3에서와 같이 원형 또는 각형을 이루는 패치형의 성형체(100)를 완성하는 것이다.On the other hand, looking at the method for producing a molded body using the graphene composite fired body prepared as described above, as shown in Figure 1, first, as a step (f), powdered by the step (d) The graphene composite plastic body is put into a press molding machine and then molded to form a patch-shaped molded body 100 that forms a circular or square shape as shown in FIGS. 2 and 3.

즉, 상기 성형체(100)는 세라믹 원료로 이루어지는 몸체부(101)에 의해 코팅 처리되어 외부 노출이 차단되는 그래핀 나노 플레이트(102)를 내포하게 되는 것이다.That is, the molded body 100 is to be coated by the body portion 101 made of a ceramic raw material to contain the graphene nanoplate 102 to block external exposure.

다음의 (g)공정으로서, 상기 (f)공정으로부터 성형된 성형체(100)를 전기를 이용한 산화 분위기에서 터널 방식으로 소성하는 산화 소성, 그리고 LPG가스를 이용한 환원 분위기에서 소성하는 환원 소성을 진행하게 되면, 상기 성형체(100)는 일정 지름(예; Φ25)을 가질 수 있는 것이다.In the next step (g), the molded body 100 formed from the above step (f) is subjected to oxidative calcination for firing in an oxidizing atmosphere using electricity in a tunnel manner and to reducing firing for calcination in a reducing atmosphere using LPG gas. In this case, the molded body 100 may have a predetermined diameter (for example, Φ 25).

따라서, 상기와 같이 제조되는 상기 성형체(100)를 첨부된 도 4에서와 같이 매트형 또는 착용형의 온열 치료기나 저주파 마사지기 등의 제품(200)에 적용하면, 상기 제품(200)에서 발열 동작시 그 발열에 따른 열은 상기 성형체(100)내의 그래핀 나노 플레이트(102)를 통해 인체에 빠르게 전달될 수 있고, 이에따라 상기 제품(200)을 사용시 전력 사용량을 절약할 수 있음은 물론, 상기 제품(200)의 표면에 대한 발열 특성을 향상시킬 수 있는 것이다.Therefore, when the molded body 100 manufactured as described above is applied to a product 200 such as a mat-type or wearable heat treatment device or a low-frequency massager as shown in FIG. 4, when the fever is operated in the product 200. The heat generated by the heat generation can be quickly transferred to the human body through the graphene nanoplate 102 in the molded body 100, thereby saving power consumption when using the product 200, as well as the product ( It is possible to improve the heat generation characteristics on the surface of 200).

이와 같이, 본 발명의 실시예는, 세라믹 원료가 산화 소성과 환원 소성 공정을 거치면서 상기 그래핀 나노 플레이트(102)를 코팅하면서도 기공을 형성하는 몸체부(101)를 구성하게 되므로, 이를 통해 상기 그래핀 나노 플레이트(102)는 외부 노출이 차단되어 손실이 방지됨은 물론, 상기 그래핀 나노 플레이트(102)를 코팅한 상기 세라믹 원료로 이루어진 몸체부(101)의 기공을 통해 상기 그래핀 나노 플레이트(102)의 열전도 효율은 그대로 유지되는 기술적 특징을 가질 수 있는 것이다.As such, the embodiment of the present invention, since the ceramic raw material is to form the pores while forming the pores while coating the graphene nano plate 102 while undergoing oxidative firing and reduction firing process, The graphene nanoplates 102 are blocked by external exposure to prevent loss, as well as through the pores of the body 101 made of the ceramic raw material coated with the graphene nanoplates 102. The thermal conductivity efficiency of 102 may be a technical feature that is maintained as it is.

이상에서 본 발명의 그래핀 복합 소성체와 이를 이용한 성형체, 그리고 이들 각각의 제조방법에 대한 기술사상을 첨부도면과 함께 서술하였지만, 이는 본 발명의 가장 양호한 실시예를 예시적으로 설명한 것이지 본 발명을 한정하는 것은 아니다.Although the technical idea of the graphene composite fired body of the present invention, a molded article using the same, and a manufacturing method of each thereof has been described together with the accompanying drawings, this is illustrative of the best embodiments of the present invention. It is not limited.

따라서, 본 발명은 상술한 특정의 바람직한 실시예에 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변형 실시가 가능한 것은 물론이고, 그와같은 변경은 청구범위 기재의 범위내에 있게 된다.Accordingly, the present invention is not limited to the above-described specific preferred embodiments, and various modifications can be made by those skilled in the art without departing from the gist of the invention as claimed in the claims. Of course, such changes are within the scope of the claims.

100; 성형체
101; 몸체부
102; 그래핀 나노 플레이트
100; Molded body
101; Body
102; Graphene nanoplates

Claims (13)

(a) 교반 기능을 가지는 볼밀링 분쇄기에 용매와 용해 가능한 유기물질을 투입한 후 교반하여 유기용액을 제조하는 공정;
(b) 상기 (a)공정으로부터 유기용액이 제조된 상기 볼밀링 분쇄기에 분말 형태의 세라믹 원료를 투입한 후 상기 세라믹 원료를 1차 분쇄시키면서 교반하여, 상기 세라믹 원료에 상기 유기용액이 코팅되는 제 1 혼합물을 제조하는 공정;
(c) 상기 (b)공정으로부터 상기 제 1 혼합물이 제조된 상기 볼밀링 분쇄기에 그래핀 나노 플레이트를 투입한 후, 상기 제 1 혼합물과 상기 그래핀 나노 플레이트를 2차 분쇄시키면서 교반하여 제 2 혼합물을 제조하는 공정;
(d) 상기 (c)공정으로부터 제조된 상기 제 2 혼합물을 전기를 이용한 산화 분위기에서 소성하는 산화 소성, 그리고 LPG가스를 이용한 환원 분위기에서 소성하는 환원 소성을 진행하면서 상기 제 2 혼합물에 포함되는 상기 그래핀 나노 플레이트를 상기 세라믹 원료로 코팅시켜 분말화된 그래핀 복합 소성체를 제조하는 공정; 을 포함하는 것을 특징으로 하는 그래핀 복합 소성체 제조방법.
(a) adding a solvent and a soluble organic substance to a ball mill grinder having a stirring function, and then stirring to prepare an organic solution;
(b) adding a ceramic raw material in powder form to the ball milling mill in which the organic solution is prepared from step (a), and then stirring the ceramic raw material with primary grinding, thereby coating the organic solution on the ceramic raw material. 1 process of preparing the mixture;
(c) Injecting a graphene nanoplates into the ball milling mill prepared with the first mixture from the step (b), and then stirring the second mixture and the graphene nanoplates with a second grinding to a second mixture Manufacturing a process;
(d) wherein the second mixture prepared in step (c) is oxidized and calcined in an oxidizing atmosphere using electricity, and reduced firing in a reducing atmosphere using LPG gas is carried out. Coating a graphene nanoplate with the ceramic raw material to produce a powdered graphene composite fired body; Graphene composite plastic body manufacturing method comprising a.
제 1 항에 있어서,
상기 (b)공정에서 상기 분쇄기에 투입되는 분말 형태의 상기 세라믹 원료는, 게르마늄 분말과 맥반석 분말 및 흑운모 분말을 포함하는 것을 특징으로 하는 그래핀 복합 소성체 제조방법.
The method of claim 1,
The ceramic raw material in the form of powder introduced into the grinder in the step (b) is a graphene composite fired body manufacturing method characterized in that it comprises a germanium powder, ganban stone powder and biotite powder.
제 2 항에 있어서,
상기 세라믹 원료에는 특정 색상을 얻기 위해 귀사문석 분말을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 그래핀 복합 소성체 제조방법.
The method of claim 2,
Graphene composite fired body manufacturing method characterized in that the ceramic raw material further comprises a feldspar powder to obtain a specific color.
제 2 항에 있어서,
상기 (b)공정에서 상기 볼밀링 분쇄기에 상기 게르마늄 분말과 상기 맥반석 분말 및 상기 흑운모 분말이 투입되고 이에 상기 (c)공정에서 상기 볼밀링 분쇄기에 상기 그래핀 나노 플레이트가 투입시 각각의 배합비율은,
상기 게르마늄 분말은 10∼50중량%, 상기 맥반석 분말은 15∼50중량%, 상기 흑운모 분말은 5∼30중량%, 상기 그래핀 나노 플레이트는 25∼35중량% 범위내인 것을 특징으로 하는 그래핀 복합 소성체 제조방법.
The method of claim 2,
In the step (b), the germanium powder, the ganban stone powder, and the biotite powder are introduced into the ball milling mill, and the mixing ratio of the graphene nanoplates is added to the ball milling mill in the step (c). ,
The germanium powder is 10 to 50% by weight, the ganbanite powder is 15 to 50% by weight, the biotite powder is 5 to 30% by weight, the graphene nano plate is graphene, characterized in that in the range of 25 to 35% by weight Composite plastic body manufacturing method.
제 1 항에 있어서,
상기 (d)공정에서의 산화 소성은 500℃∼1198℃ 범위내의 온도에서 이루어지고, 상기 환원 소성은 복합 소성체 또는 성형체의 색상 및 탄력성을 위해 750℃∼1280℃ 범위내의 온도에서 이루어지는 것을 특징으로 하는 그래핀 복합 소성체 제조방법.
The method of claim 1,
Oxidation firing in the step (d) is carried out at a temperature within the range of 500 ℃ to 1198 ℃, the reduction firing is characterized in that at a temperature within the range of 750 ℃ to 1280 ℃ for color and elasticity of the composite plastic body or molded body Graphene composite plastic body manufacturing method.
(a) 교반 기능을 가지는 볼밀링 분쇄기에 용매와 용해 가능한 유기물질을 투입한 후 교반하여 유기용액을 제조하는 공정;
(b) 상기 (a)공정으로부터 유기용액이 제조된 상기 볼밀링 분쇄기에 분말 형태의 세라믹 원료를 투입한 후 상기 세라믹 원료를 1차 분쇄시키면서 교반하여, 상기 세라믹 원료에 상기 유기용액이 코팅되는 제 1 혼합물을 제조하는 공정;
(c) 상기 (b)공정으로부터 상기 제 1 혼합물이 제조된 상기 볼밀링 분쇄기에 그래핀 나노 플레이트를 투입한 후, 상기 제 1 혼합물과 상기 그래핀 나노 플레이트를 2차 분쇄시키면서 교반하여 제 2 혼합물을 제조하는 공정;
(d) 상기 (c)공정으로부터 제조된 상기 제 2 혼합물을 전기를 이용한 산화 분위기에서 소성하는 산화 소성, 그리고 LPG가스를 이용한 환원 분위기에서 소성하는 환원 소성을 진행하면서 상기 제 2 혼합물에 포함되는 상기 그래핀 나노 플레이트를 상기 세라믹 원료로 코팅시켜 분말화된 그래핀 복합 소성체를 제조하는 공정; 을 포함하고,
(f) 상기 (d)공정에 의해 제조되는 분말화된 그래핀 복합 소성체를 프레스 성형기에 투입한 후 일정 형상을 가지는 성형체로 성형하는 공정; 및,
(g) 상기 (f)공정으로부터 성형된 성형체를 전기를 이용한 산화 분위기에서 터널 방식으로 소성하는 산화 소성, 그리고 LPG가스를 이용한 환원 분위기에서 소성하는 환원 소성을 진행하여, 일정 지름을 가지는 열전도 효율이 개선된 성형체를 완성하는 공정; 을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 성형체 제조방법.
(a) adding a solvent and a soluble organic substance to a ball mill grinder having a stirring function, and then stirring to prepare an organic solution;
(b) adding a ceramic raw material in powder form to the ball milling mill in which the organic solution is prepared from step (a), and then stirring the ceramic raw material with primary grinding, thereby coating the organic solution on the ceramic raw material. 1 process of preparing the mixture;
(c) the graphene nanoplates are introduced into the ball milling mill in which the first mixture is prepared from the step (b), and then the first mixture and the graphene nanoplates are agitated while crushing the second mixture to a second mixture. Manufacturing a process;
(d) wherein the second mixture prepared from step (c) is oxidized and calcined in an oxidizing atmosphere using electricity, and reduced firing in a reducing atmosphere using LPG gas is carried out. Coating a graphene nanoplate with the ceramic raw material to produce a powdered graphene composite fired body; Including,
(f) molding the powdered graphene composite fired body produced by the step (d) into a press molding machine and then molding the powdered graphene composite fired body into a molded body having a predetermined shape; And,
(g) Oxidative calcining of the molded article formed from the above step (f) in a tunneling manner in an oxidizing atmosphere using electricity, and reduction calcining in a reducing atmosphere using LPG gas are carried out, whereby thermal conductivity efficiency having a constant diameter is improved. Completing the improved molded body; Molded article manufacturing method characterized in that it further comprises.
제 6 항에 있어서,
상기 (b)공정에서 상기 분쇄기에 투입되는 분말 형태의 상기 세라믹 원료는, 게르마늄 분말과 맥반석 분말 및 흑운모 분말을 포함하는 것을 특징으로 하는 성형체 제조방법.
The method of claim 6,
The ceramic raw material in the form of a powder introduced into the grinder in the step (b) comprises a germanium powder, ganban stone powder and biotite powder.
제 7 항에 있어서,
상기 세라믹 원료에는 특정 색상을 얻기 위해 귀사문석 분말을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 성형체 제조방법.
The method of claim 7, wherein
The ceramic raw material further comprises a compacted serpentine powder to obtain a specific color.
제 7 항에 있어서,
상기 (b)공정에서 상기 볼밀링 분쇄기에 상기 게르마늄 분말과 상기 맥반석 분말 및 상기 흑운모 분말이 투입되고 이에 상기 (c)공정에서 상기 볼밀링 분쇄기에 상기 그래핀 나노 플레이트가 투입시 각각의 배합 비율은,
상기 게르마늄 분말은 10∼50중량%, 상기 맥반석 분말은 15∼50중량%, 상기 흑운모 분말은 5∼30중량%, 상기 그래핀 나노 플레이트는 25∼35중량% 범위내인 것을 특징으로 하는 성형체 제조방법.
The method of claim 7, wherein
In the step (b), the germanium powder, the ganban stone powder, and the biotite powder are introduced into the ball milling mill, and the mixing ratio of the graphene nanoplates is added to the ball milling mill in the step (c). ,
The germanium powder is 10 to 50% by weight, the ganbanite powder is 15 to 50% by weight, the biotite powder is 5 to 30% by weight, the graphene nano plate is manufactured from a molded product, characterized in that in the range of 25 to 35% by weight Way.
제 6 항에 있어서,
상기 (d)공정 또는 상기 (g)공정에서의 산화 소성은 500℃∼1198℃ 범위내의 온도에서 이루어지고, 상기 환원 소성은 복합 소성체 또는 성형체의 색상 및 탄력성을 위해 750℃∼1280℃ 범위내의 온도에서 이루어지는 것을 특징으로 하는 성형체 제조방법.
The method of claim 6,
The oxidation firing in the step (d) or the step (g) is performed at a temperature in the range of 500 ° C. to 1198 ° C., and the reduction firing is in the range of 750 ° C. to 1280 ° C. for the color and elasticity of the composite fired body or the molded body. Method for producing a molded article, characterized in that made at a temperature.
청구항 1 내지 청구항 5 중 어느 한 항의 제조방법에 의해 제조된 그래핀 복합 소성체.Graphene composite plastic body produced by the manufacturing method of any one of claims 1 to 5. 청구항 6 내지 청구항 10 중 어느 한 항의 제조방법에 의해 제조된 그래핀 복합 소성체를 이용한 성형체.A molded article using a graphene composite fired body produced by the manufacturing method of any one of claims 6 to 10. 제 12 항에 있어서,
상기 성형체는 매트형 또는 착용형의 온열 치료기나 저주파 마사지기에 적용 가능한 크기를 가지는 것으로 원형 또는 각형을 이루는 패치형의 온구 도자인 것을 특징으로 하는 그래핀 복합 소성체를 이용한 성형체.
The method of claim 12,
The molded body is a shaped body using a graphene composite plastic body, characterized in that the patch-shaped warmth pottery of a circular or square shape having a size applicable to a thermal therapy device or a low-frequency massager of the mat type or wear type.
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