KR102055306B1 - Thin film secondary battery - Google Patents

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Abstract

본 발명의 일 실시예는, 내부에 수용공간을 포함하는 외장재 및 상기 수용공간 내에 위치하는 양극, 세퍼레이터 및 음극을 포함하고, 상기 양극은 금속 기판과, 상기 금속 기판 상에 순차적으로 적층된 전도성 세라믹층, 접합층, 집전체층 및 양극 활물질층을 포함하는 박막 이차 전지를 개시한다.An embodiment of the present invention includes an exterior material including an accommodating space therein and an anode, a separator, and a cathode located in the accommodating space, wherein the anode is a metal substrate and a conductive ceramic sequentially stacked on the metal substrate. A thin film secondary battery comprising a layer, a bonding layer, a current collector layer, and a positive electrode active material layer is disclosed.

Description

박막 이차 전지{Thin film secondary battery}Thin film secondary battery

본 발명의 실시예들은 박막 이차 전지에 관한 것이다.Embodiments of the present invention relate to a thin film secondary battery.

이차 전지는 충전이 불가능한 일차 전지와는 달리, 충전 및 방전을 반복하여 사용할 수 있는 전지로써, 경제적이고, 친환경적이므로 그 사용이 장려되고 있다. 한편, 최근에는 이차 전지가 사용되는 전자 기기들의 종류가 다양화되고 있다. 예를 들어, 이차 전지를 전원 공급원으로 사용하는 다양한 입는 컴퓨터(wearable computer) 기술과 그 응용 사례들이 개발 및 발표되고 있고, 또한, 휴대폰, 노트북 컴퓨터 등과 같은 전자 기기는 인체공학적인 설계를 위해 소정의 곡면을 갖는 디자인으로 설계되고 있다.Secondary batteries, unlike primary batteries that cannot be charged, are batteries that can be repeatedly used for charging and discharging, and thus, their use is encouraged because they are economical and environmentally friendly. On the other hand, in recent years, a variety of electronic devices using secondary batteries have been diversified. For example, various wearable computer technologies that use secondary batteries as a power source and applications thereof have been developed and published. Also, electronic devices such as mobile phones and notebook computers are required for ergonomic design. It is designed in a design having a curved surface.

이러한 전자 기기들을 동작시키기 위한 이차 전지는 우수한 성능과 함께, 이차 전지가 사용되는 전자 기기들의 형상에 따라 구부리는 등의 변형을 통해 이차 전지의 형상을 다양하게 변화시킬 필요가 있다.A secondary battery for operating such electronic devices is required to vary the shape of the secondary battery through deformation such as bending according to the shape of the electronic devices in which the secondary battery is used, together with excellent performance.

본 발명의 실시예들은, 용량 저하를 방지 또는 최소화하고 구조적 안정성이 우수한 박막 이차 전지를 제공한다.Embodiments of the present invention provide a thin film secondary battery that prevents or minimizes capacity reduction and has excellent structural stability.

본 발명의 일 실시예는, 내부에 수용공간을 포함하는 외장재; 및 상기 수용공간 내에 위치하는 양극, 세퍼레이터 및 음극;을 포함하고, 상기 양극은 금속 기판과, 상기 금속 기판 상에 순차적으로 적층된 전도성 세라믹층, 접합층, 집전체층 및 양극 활물질층을 포함하는 박막 이차 전지를 개시한다.One embodiment of the present invention, the exterior material including a receiving space therein; And a positive electrode, a separator, and a negative electrode positioned in the accommodation space, wherein the positive electrode includes a metal substrate and a conductive ceramic layer, a bonding layer, a current collector layer, and a positive electrode active material layer sequentially stacked on the metal substrate. A thin film secondary battery is disclosed.

본 실시예에 있어서, 상기 전도성 세라믹층은, ITO, IZO, SnO2, In2O3, 및 ZnO 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.In the present embodiment, the conductive ceramic layer may include at least one of ITO, IZO, SnO 2 , In 2 O 3 , and ZnO.

본 실시예에 있어서, 상기 전도성 세라믹층의 두께는 200㎚ 내지 300㎚일 수 있다.In the present embodiment, the thickness of the conductive ceramic layer may be 200nm to 300nm.

본 실시예에 있어서, 상기 금속 기판은 스테인레스강을 포함하고, 상기 집전체층은 백금 또는 금을 포함하며, 상기 집전체층의 두께는 200㎚ 내지 300㎚일 수 있다.In an embodiment, the metal substrate may include stainless steel, the current collector layer may include platinum or gold, and the thickness of the current collector layer may be 200 nm to 300 nm.

본 실시예에 있어서, 상기 접합층은 티타늄 또는 크롬을 포함할 수 있다.In the present embodiment, the bonding layer may include titanium or chromium.

본 실시예에 있어서, 상기 접합층의 두께는 8㎚ 내지 12㎚일 수 있다.In this embodiment, the bonding layer may have a thickness of 8 nm to 12 nm.

전술한 것 외의 다른 측면, 특징, 이점이 이하의 도면, 특허청구범위 및 발명의 상세한 설명으로부터 명확해질 것이다.Other aspects, features, and advantages other than those described above will become apparent from the following drawings, claims, and detailed description of the invention.

본 발명의 실시예들에 의하면, 양극의 금속 기판과 양극활물질층 사이에 전도성세라믹층을 구비함으로써, 금속 기판으로부터 금속 원자가 양극활물질층 으로 확산되는 것을 방지하여 박막 이차 전지의 용량 감소를 방지 또는 최소화할 수 있다. 또한, 전도성세라믹층과 집전체층 사이에 접합층을 구비함으로써 이차 전지의 구조적 안정성을 확보할 수 있다. 물론 이러한 효과에 의해 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.According to embodiments of the present invention, by providing a conductive ceramic layer between the metal substrate of the positive electrode and the positive electrode active material layer, to prevent the diffusion of metal atoms from the metal substrate to the positive electrode active material layer to prevent or minimize the capacity reduction of the thin film secondary battery can do. In addition, by providing a bonding layer between the conductive ceramic layer and the current collector layer, it is possible to secure structural stability of the secondary battery. Of course, the scope of the present invention is not limited by these effects.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 박막 이차 전지의 일 예를 개략적으로 도시한 분해 사시도이다.
도 2는 도 1의 양극의 일 예를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 3 및 도 4는 도 1의 박막 이차 전지의 성능을 측정한 결과를 도시한 도이다.
도 5 및 도 6은 도 1의 양극의 박리 테스트 결과를 도시한 도이다.1 is an exploded perspective view schematically showing an example of a thin film secondary battery according to an embodiment of the present invention.
FIG. 2 is a cross-sectional view schematically illustrating an example of the anode of FIG. 1.
3 and 4 illustrate the results of measuring the performance of the thin film secondary battery of FIG. 1.
5 and 6 illustrate the peel test results of the anode of FIG. 1.

본 발명은 다양한 변환을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다. 본 발명의 효과 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 다양한 형태로 구현될 수 있다. As the invention allows for various changes and numerous embodiments, particular embodiments will be illustrated in the drawings and described in detail in the written description. Effects and features of the present invention, and methods of achieving them will be apparent with reference to the embodiments described below in detail together with the drawings. However, the present invention is not limited to the embodiments disclosed below but may be implemented in various forms.

이하의 실시예에서, 제1, 제2 등의 용어는 한정적인 의미가 아니라 하나의 구성 요소를 다른 구성 요소와 구별하는 목적으로 사용되었다.In the following embodiments, the terms first, second, etc. are used for the purpose of distinguishing one component from other components rather than a restrictive meaning.

이하의 실시예에서, 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. In the following examples, the singular forms "a", "an" and "the" include plural forms unless the context clearly indicates otherwise.

이하의 실시예에서, 포함하다 또는 가지다 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 또는 구성요소가 존재함을 의미하는 것이고, 하나 이상의 다른 특징들 또는 구성요소가 부가될 가능성을 미리 배제하는 것은 아니다. In the following examples, the terms including or having have meant that there is a feature or component described in the specification and does not preclude the possibility of adding one or more other features or components.

이하의 실시예에서, 막, 영역, 구성 요소 등의 부분이 다른 부분 위에 또는 상에 있다고 할 때, 다른 부분의 바로 위에 있는 경우뿐만 아니라, 그 중간에 다른 막, 영역, 구성 요소 등이 개재되어 있는 경우도 포함한다. In the following embodiments, when a part such as a film, a region, a component, or the like is on or on another part, not only is it directly above the other part, but also another film, a region, a component, etc. is interposed therebetween. It also includes cases where there is.

도면에서는 설명의 편의를 위하여 구성 요소들이 그 크기가 과장 또는 축소될 수 있다. 예컨대, 도면에서 나타난 각 구성의 크기 및 두께는 설명의 편의를 위해 임의로 나타내었으므로, 본 발명이 반드시 도시된 바에 한정되지 않는다. In the drawings, components may be exaggerated or reduced in size for convenience of description. For example, the size and thickness of each component shown in the drawings are arbitrarily shown for convenience of description, and thus the present invention is not necessarily limited to the illustrated.

어떤 실시예가 달리 구현 가능한 경우에 특정한 공정 순서는 설명되는 순서와 다르게 수행될 수도 있다. 예를 들어, 연속하여 설명되는 두 공정이 실질적으로 동시에 수행될 수도 있고, 설명되는 순서와 반대의 순서로 진행될 수 있다. In the case where an embodiment may be implemented differently, a specific process order may be performed differently from the described order. For example, two processes described in succession may be performed substantially simultaneously or in the reverse order of the described order.

이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들을 상세히 설명하기로 하며, 도면을 참조하여 설명할 때 동일하거나 대응하는 구성 요소는 동일한 도면부호를 부여하기로 한다.Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings, and the same or corresponding components will be given the same reference numerals when described with reference to the drawings.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 박막 이차 전지의 일 예를 개략적으로 도시한 분해 사시도, 도 2는 도 1의 양극의 일 예를 개략적으로 도시한 단면도, 도 3 및 도 4는 도 1의 박막 이차 전지의 성능을 측정한 결과를 도시한 도, 그리고 도 5 및 도 6은 도 1의 양극의 박리 테스트 결과를 도시한 도이다.1 is an exploded perspective view schematically showing an example of a thin film secondary battery according to an embodiment of the present invention, FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an example of the positive electrode of FIG. 1, and FIGS. 3 and 4 are FIG. 1. 5 and 6 are graphs showing results of peeling test of the positive electrode of FIG. 1. FIG.

먼저, 도 1 및 도 2를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 박막 이차 전지(1)는 내부에 수용공간을 포함하는 외장재(10), 외장재(10)의 수용공간 내에 위치하는 양극(20), 세퍼레이터(30) 및 음극(40)을 포함할 수 있다. First, referring to FIGS. 1 and 2, the thin film secondary battery 1 according to an exemplary embodiment of the present invention may include an exterior member 10 including an accommodation space therein and an anode positioned in the accommodation space of the exterior packaging material 10. 20), the separator 30 and the cathode 40 may be included.

외장재(10)는 제1 외장재(11)와 제2 외장재(12)를 포함할 수 있다. 제1 외장재(11)와 제2 외장재(12)는 가장자리가 서로 접합되어 수용공간을 밀봉하며, 수용공간에는 양극(20), 세퍼레이터(30) 및 음극(40)과 함께 전해질이 수용될 수 있다. 수용공간은 제1 외장재(11)와 제2 외장재(12) 중 적어도 어느 하나에 드로잉 가공을 통해 형성될 수 있다.The exterior member 10 may include a first exterior member 11 and a second exterior member 12. Edges of the first exterior member 11 and the second exterior member 12 are bonded to each other to seal the accommodation space, and the accommodation space may contain an electrolyte together with the positive electrode 20, the separator 30, and the negative electrode 40. . The accommodation space may be formed in at least one of the first exterior member 11 and the second exterior member 12 through drawing processing.

제1 외장재(11)와 제2 외장재(12)는 가요성을 가질 수 있다. 일 예로, 제1 외장재(11)와 제2 외장재(12)는 절연층, 금속층 및 절연층의 3층 구조로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 금속층은 알루미늄, 스틸, 스텐레스 스틸 등으로 형성될 수 있으며, 절연층은 변성 폴리프로필렌(CPP), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 나일론, 폴리이미드(Polyimide) 등으로 형성될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.The first exterior member 11 and the second exterior member 12 may have flexibility. For example, the first exterior member 11 and the second exterior member 12 may have a three-layer structure of an insulating layer, a metal layer, and an insulating layer. For example, the metal layer may be formed of aluminum, steel, stainless steel, and the like, and the insulating layer may be formed of modified polypropylene (CPP), polyethylene terephthalate (PET), nylon, polyimide, or the like. It is not limited to this.

한편, 도면에 도시하지는 않았으나, 제1 외장재(11)의 일측과 제2 외장재(12)의 일측은 연속적으로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 제2 외장재(12) 상에 양극(20), 세퍼레이터(30) 및 음극(40)이 위치한 후에, 제2 외장재(12)의 일측과 연속적으로 형성된 제1 외장재(11)가 제2 외장재(12)상으로 접힌 다음, 서로 맞닿은 제1 외장재(11)의 가장자리와 제2 외장재(12)의 가장자리가 서로 접합될 수 있다.Although not shown in the drawings, one side of the first exterior member 11 and one side of the second exterior member 12 may be continuously formed. For example, after the anode 20, the separator 30, and the cathode 40 are positioned on the second exterior member 12, the first exterior member 11 continuously formed with one side of the second exterior member 12 is formed. After being folded onto the second packaging material 12, the edges of the first packaging material 11 and the second packaging material 12 that are in contact with each other may be bonded to each other.

양극(20)은 금속 기판(21)과, 금속 기판(21) 상에 순차적으로 적층된 전도성 세라믹층(23), 접합층(25), 집전체층(27) 및 양극 활물질층(29)을 포함할 수 있다.The anode 20 includes a metal substrate 21, a conductive ceramic layer 23, a bonding layer 25, a current collector layer 27, and a cathode active material layer 29 sequentially stacked on the metal substrate 21. It may include.

금속 기판(21)은 금속 호일로 이루어질 수 있으며, 양면 테이프 등과 같은 접착층에 의해 외장재(10) 내부에 위치가 고정될 수 있다. 일 예로 금속 기판(21)은 스테인레스강(SUS) 호일로 형성될 수 있다. 다만, 본 발명은 이에 한정되는 것은 아니며, 금속 기판(21)은 니켈, 알루미늄 등 전기적 저항이 적고 전기화학적 내성을 갖춘 다양한 재료가 사용될 수 있다.The metal substrate 21 may be made of a metal foil, and the position of the metal substrate 21 may be fixed inside the exterior material 10 by an adhesive layer such as a double-sided tape. For example, the metal substrate 21 may be formed of stainless steel (SUS) foil. However, the present invention is not limited thereto, and the metal substrate 21 may be formed of various materials having low electrical resistance and electrochemical resistance, such as nickel and aluminum.

금속 기판(21)의 일측에는 양극 탭(51)이 형성될 수 있다. 양극 탭(51)은 금속 기판(21)과 일체로 형성되거나, 또는 금속 기판(21)과 별도로 구비되어 금속 기판(21)에 연결될 수 있다. 양극 탭(51)은 금속 기판(21)과 동일한 재질로 이루어질 수 있으며, 제1 외장재(11)와 제2 외장재(12) 사이를 통해 외부로 도출될 수 있다. 이때, 제1 외장재(11) 및 제2 외장재(12)와 접하는 양극 탭(51)의 외면에는 외장재(10)와의 접합력의 향상 및 양극 탭(51)과 음극 탭(52) 간의 단락을 방지하기 위해 절연필름이 부착될 수 있다.The positive electrode tab 51 may be formed at one side of the metal substrate 21. The positive electrode tab 51 may be integrally formed with the metal substrate 21 or may be provided separately from the metal substrate 21 and connected to the metal substrate 21. The positive electrode tab 51 may be made of the same material as the metal substrate 21, and may be led to the outside through the first and second exterior materials 11 and 12. At this time, the outer surface of the positive electrode tab 51 in contact with the first and second exterior materials 11 and 12, to improve the bonding force with the exterior material 10 and to prevent a short circuit between the positive electrode tab 51 and the negative electrode tab 52. Insulation film may be attached.

전도성 세라믹층(23)은 양극 활물질층(29)을 증착한 후, 이를 열처리하는 공정 중에 금속 기판(21)으로부터 금속 원자가 양극 활물질층(29)으로 확산되는 것을 차단하여 이차 전지(1)의 용량이 감소하는 것을 방지 또는 최소화할 수 있다. 전도성 세라믹층(23)은 열적 안정성이 우수하고 전도성을 가지는 재질로 이루어질 수 있다. 예를 들어, 전도성 세라믹층(23)은 ITO, IZO, SnO2, In2O3, 및 ZnO 중에서 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다. The conductive ceramic layer 23 blocks the diffusion of the metal atoms from the metal substrate 21 into the cathode active material layer 29 during the heat treatment process after depositing the cathode active material layer 29 and thus the capacity of the secondary battery 1. This reduction can be prevented or minimized. The conductive ceramic layer 23 may be made of a material having excellent thermal stability and conductivity. For example, the conductive ceramic layer 23 may include at least one of ITO, IZO, SnO 2 , In 2 O 3 , and ZnO.

전도성 세라믹층(23)은 200㎚ 내지 300㎚의 두께를 가질 수 있다. 전도성 세라믹층(23)의 두께가 200㎚보다 작으면, 양극 활물질층(29)의 열처리시 금속 기판(21)으로부터의 금속 원소의 확산을 억제하기 어려우며, 전도성 세라믹층(23)의 두께가 300㎚보다 크면 양극(20)의 저항이 증가하여 박막 이차 전지(1)의 성능이 저하될 수 있다.The conductive ceramic layer 23 may have a thickness of 200 nm to 300 nm. When the thickness of the conductive ceramic layer 23 is less than 200 nm, it is difficult to suppress diffusion of metal elements from the metal substrate 21 during the heat treatment of the positive electrode active material layer 29, and the thickness of the conductive ceramic layer 23 is 300. If the thickness is greater than nm, the resistance of the positive electrode 20 may increase, thereby degrading the performance of the thin film secondary battery 1.

접합층(25)은 전도성 세라믹층(23)과 집전체층(27) 간의 접합력을 향상시킬 수 있다. 접합층(25)은 티타늄(Ti), 크롬(Cr) 등을 포함할 수 있다. 바람직하게 접합층(25)은 티타늄(Ti)으로 형성될 수 있다. The bonding layer 25 may improve the bonding force between the conductive ceramic layer 23 and the current collector layer 27. The bonding layer 25 may include titanium (Ti), chromium (Cr), or the like. Preferably, the bonding layer 25 may be formed of titanium (Ti).

접합층(25)은 8㎚ 내지 12㎚의 두께를 가질 수 있다. 접합층(25)의 두께가 8㎚ 보다 작으면, 접합력의 감소로 외부의 충격 등에 의해 전도성 세라믹층(23) 상에 형성된 집전체층(27)이 쉽게 탈락될 수 있으며, 이에 따라 박막 이차 전지(1)에 불량이 발생할 수 있다. 반면에, 접합층(25)의 두께가 12㎚ 보다 크면, 산화되기 쉬운 재질로 형성된 접합층(25)의 산화로 인해 양극(20)의 저항이 증가할 수 있다.The bonding layer 25 may have a thickness of 8 nm to 12 nm. When the thickness of the bonding layer 25 is smaller than 8 nm, the current collector layer 27 formed on the conductive ceramic layer 23 may be easily detached due to external impact or the like due to a decrease in the bonding force, and thus the thin film secondary battery Defect may occur in (1). On the other hand, when the thickness of the bonding layer 25 is greater than 12 nm, the resistance of the anode 20 may increase due to oxidation of the bonding layer 25 formed of a material that is easily oxidized.

집전체층(27)은 전류 집전체로서의 기능을 수행하는 층으로, 백금(Pt) 또는 금(Au)와 같은 저항이 작은 물질로 이루어질 수 있다. 집전체층(27)의 두께는 200㎚ 내지 300㎚일 수 있다. 집전체층(27)의 두께가 200nm보다 작으면 전하수송 능력의 저하로 이차 전지(1)의 효율이 감소될 수 있으며, 반면에 집전체층(27)의 두께가 300nm보다 크면 박막 이차 전지(1)의 두께가 증가하여 가요성이 저하되고, 제조 비용이 증가되어 바람직하지 않다.The current collector layer 27 is a layer that functions as a current collector and may be made of a material having a low resistance such as platinum (Pt) or gold (Au). The thickness of the current collector layer 27 may be 200 nm to 300 nm. If the thickness of the current collector layer 27 is less than 200 nm, the efficiency of the secondary battery 1 may be reduced due to a decrease in charge transport capability. On the other hand, if the thickness of the current collector layer 27 is greater than 300 nm, the thin film secondary battery ( It is not preferable because the thickness of 1) increases, flexibility falls, and manufacturing cost increases.

양극 활물질층(29)은 리튬 이온을 가역적으로 흡장 및 방출할 수 있는 물질로 형성될 수 있다. 예를 들어, 양극 활물질층(29)은 코발트산 리튬, 니켈산 리튬, 니켈 코발트산 리튬, 니켈 코발트 알루미늄산 리튬, 니켈 코발트 망간산 리튬, 망간산 리튬 및 인산철 리튬과 같은 리튬 전이금속 산화물, 황화 니켈, 황화 구리, 황, 산화철 및 산화 바나듐으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 물질을 포함할 수 있다. The positive electrode active material layer 29 may be formed of a material capable of reversibly occluding and releasing lithium ions. For example, the positive electrode active material layer 29 may be a lithium transition metal oxide such as lithium cobalt, lithium nickelate, nickel cobalt lithium, nickel cobalt aluminate, lithium cobalt manganese, lithium manganate and lithium iron phosphate, It may comprise at least one material selected from the group consisting of nickel sulfide, copper sulfide, sulfur, iron oxide and vanadium oxide.

양극 활물질층(29)은 상기의 재질을 집전제층(27) 상에 증착한 후, 이를 열처리하여 형성할 수 있다. 일 예로, 양극 활물질층(29)은 LiNi0 . 5Mn1 . 5O4를 집전제층(27) 상에 증착한 후, 대기 분위기 하에서 700℃의 온도로 2시간 동안 열처리 하여 형성할 수 있다.The positive electrode active material layer 29 may be formed by depositing the above material on the current collector layer 27 and then heat treating it. As an example, the cathode active material layer 29 is LiNi 0 . 5 Mn 1 . After depositing 5 O 4 on the current collector layer 27, it may be formed by heat treatment for 2 hours at a temperature of 700 ℃ in the air atmosphere.

한편, 양극 활물질층(29)을 열처리 하는 과정 중에, 금속 기판(21)의 금속 원자가 양극 활물질층(29)으로 열확산될 수 있으며, 확산된 금속 원자는 양극 활물질과 혼합상을 형성하며 그 결과 박막 이차 전지(1)의 용량이 감소될 수 있다. 그러나, 본 발명에 의하면, 금속 기판(21)과 양극 활물질층(29) 사이에 전도성 세라믹층(23)이 형성됨으로써, 금속 기판(21)의 금속 원자가 양극 활물질층(29)까지 확산되는 것을 차단할 수 있으며, 이에 따라 박막 이차 전지(1)의 용량 감소를 방지 또는 최소화할 수 있다.Meanwhile, during the heat treatment of the positive electrode active material layer 29, metal atoms of the metal substrate 21 may be thermally diffused into the positive electrode active material layer 29, and the diffused metal atoms form a mixed phase with the positive electrode active material, resulting in a thin film. The capacity of the secondary battery 1 can be reduced. However, according to the present invention, the conductive ceramic layer 23 is formed between the metal substrate 21 and the positive electrode active material layer 29, thereby preventing the metal atoms of the metal substrate 21 from diffusing to the positive electrode active material layer 29. In this way, it is possible to prevent or minimize the reduction in capacity of the thin film secondary battery 1.

도 3 및 도 4는 각각 박막 이차 전지의 성능을 측정한 결과로써, 도 3 및 도 4의 (A)는 양극(20)에서 전도성 세라믹층(23)을 생략한 경우이고, (B)는 도 2에 도시된 바와 같이 양극(20)이 전도성 세라믹층(23)을 포함하는 경우이다.3 and 4 are the results of measuring the performance of the thin film secondary battery, respectively, Figures 3 and 4 (A) is a case where the conductive ceramic layer 23 is omitted from the positive electrode 20, (B) As shown in FIG. 2, the anode 20 includes the conductive ceramic layer 23.

먼저, 도 3에서 알 수 있는 바와 같이, (A)가 (B)보다 4V 영역에서 전류밀도(Current density)가 상하로 더 넓게 분포된 것을 알 수 있는데, 이는 (B)가 (A)보다 충·방전 사이클 특성이 더 우수한 것을 의미한다. 이와 같은 결과는 (B)가 (A)보다 4V 영역에서 Mn3 + 이온 및/또는 Mn4 + 이온의 반응이 감소하였기 때문으로, 이는 양극 활물질층(29) 내의 Mn3 + 이온 및/또는 Mn4 + 이온이 감소한 결과를 나타낸다. 또한, 도 4를 보면, (B)가 (A)보다 고전압 영역에서 더 평탄한 형상을 가지고, 전압의 변화에 따른 정전용량의 변화가 일정하게 나타나는 것을 알 수 있다. First, as can be seen in FIG. 3, it can be seen that (A) is more widely distributed in the current density (Current density) in the 4V region than (B), which means that (B) is larger than (A). Means better discharge cycle characteristics. These results (B) is (A) than at 4V area because hayeotgi Mn 3 + ions and / or Mn 4 + The reaction of the ion decreases, which Mn 3 + ions and / or Mn in the positive electrode active material layer 29 4 + ions are reduced. 4, it can be seen that (B) has a flatter shape in the high voltage region than (A), and the change in capacitance according to the change in voltage appears to be constant.

즉, (B)가 (A)에 비하여 더 우수한 전기화학적 특성을 가지는 것을 알 수 있는데, 이는 양극(20)에 전도성 세라믹층(23)을 형성함에 따라, 양극 활물질층(29)의 형성시 금속 기판(21)의 금속 원자가 양극 활물질층(29)으로 확산되는 것을 차단하였기 때문이다.That is, it can be seen that (B) has better electrochemical properties than (A), which is formed by forming the conductive ceramic layer 23 on the positive electrode 20, thereby forming a metal during the formation of the positive electrode active material layer 29. This is because the metal atoms of the substrate 21 are blocked from diffusing into the positive electrode active material layer 29.

또한, 본 발명에 의하면, 전도성 세라믹층(23)과 집전체층(27) 사이에 접합층(25)을 형성함에 따라, 전도성 세라믹층(23)을 형성하더라도 집전체층(27)에 접합불량이 발생하는 것을 방지할 수 있다. In addition, according to the present invention, as the bonding layer 25 is formed between the conductive ceramic layer 23 and the current collector layer 27, even when the conductive ceramic layer 23 is formed, poor bonding to the current collector layer 27 is achieved. This can be prevented from occurring.

도 5 및 도 6은 각각 양극(20)의 박리 테스트 결과를 도시한 도로써, 도 5는 양극(20)에서 접합층(25)을 형성하지 않은 경우이며, 도 6은 도 2에 도시된 바와 같이 전도성 세라믹층(23)과 집전체층(27) 사이에 접합층(25)을 형성한 경우이다. 도 5 및 도 6에서 박리 테스트는 양극 활물질층(29)의 상면에 테이프를 부착한 후, 테이프를 잡아 떼는 것으로 진행하였다.5 and 6 show the peel test results of the anode 20, respectively, FIG. 5 is a case where the bonding layer 25 is not formed on the anode 20, and FIG. 6 is shown in FIG. In this case, the bonding layer 25 is formed between the conductive ceramic layer 23 and the current collector layer 27. 5 and 6, the peel test was performed by attaching the tape to the upper surface of the positive electrode active material layer 29 and then pulling off the tape.

도 5는 전도성 세라믹층(23)과 집전체층(27) 사이에 접합층(25)을 형성하지 않은 경우로써, 박리 테스트 결과 전도성 세라믹층(23)이 탈락된 결과를 나타낸다. 이는 전도성 세라믹층(23)과 집전체층(27) 간의 접합력이 약하기 때문에 발생한 결과이다. 이에 반해, 도 6은 양극(20)에 아무런 손상도 발생하지 않은 것을 알 수 있다. 즉, 전도성 세라믹층(23)을 형성하더라도, 전도성 세라믹층(23)과 집전체층(27) 사이에 접합층(25)을 형성함에 따라 집전체층(27)에 접합불량이 발생하는 것을 방지할 수 있다. 따라서, 박막 이차 전지(1)의 구조적 안정성을 확보할 수 있다.FIG. 5 illustrates a case in which the bonding layer 25 is not formed between the conductive ceramic layer 23 and the current collector layer 27, and the conductive ceramic layer 23 is dropped as a result of the peel test. This is a result of the weak bonding force between the conductive ceramic layer 23 and the current collector layer 27. In contrast, FIG. 6 shows that no damage occurs to the anode 20. That is, even when the conductive ceramic layer 23 is formed, the bonding failure 25 is prevented from occurring in the current collector layer 27 by forming the bonding layer 25 between the conductive ceramic layer 23 and the current collector layer 27. can do. Therefore, the structural stability of the thin film secondary battery 1 can be ensured.

다시 도 1을 참조하면, 양극(20)과 음극(40) 사이에는 이들 간의 단락을 방지하기 위한 세퍼레이터(30)가 위치할 수 있다.Referring back to FIG. 1, a separator 30 may be positioned between the anode 20 and the cathode 40 to prevent a short circuit therebetween.

세퍼레이터(30)는 예를 들어, 폴리에틸렌(PE), 폴리스틸렌(PS), 폴리프로필렌(PP) 및 폴리에틸렌(PE)과 폴리프로필렌(PP)의 공중합체(co-polymer)로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나의 기재에 폴리비닐리덴 플로우라이드-헥사플로로프로필렌 공중합체(PVDF-HFP co-polymer)를 코팅함으로써 제조될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.The separator 30 is, for example, any selected from the group consisting of polyethylene (PE), polystyrene (PS), polypropylene (PP) and copolymers of polyethylene (PE) and polypropylene (PP). It may be prepared by coating a polyvinylidene fluoride-hexafluoropropylene copolymer (PVDF-HFP co-polymer) on one substrate, but is not limited thereto.

음극(40)은 음극 집전체와 음극 집전체 상의 음극 활물질층을 포함할 수 있다. The negative electrode 40 may include a negative electrode current collector and a negative electrode active material layer on the negative electrode current collector.

음극 집전체는 구리 호일과 같은 금속 호일로 이루어질 수 있다. 다른 예로, 음극 집전체는 스테인레스강, 니켈, 티탄 등 전기적 저항이 적고 전기화학적 내성을 갖춘 다양한 재료로 이루어질 수 있다.The negative electrode current collector may be made of a metal foil such as copper foil. As another example, the negative electrode current collector may be made of various materials having low electrical resistance and electrochemical resistance, such as stainless steel, nickel, and titanium.

음극 집전체의 일측에는 음극 탭(52)이 형성될 수 있다. 음극 탭(52)은 음극 집전체와 일체로 형성되거나, 또는 음극 집전체와 별도로 구비되어 음극 집전체에 연결될 수 있다. 음극 탭(52)은 음극 집전체와 동일한 재질로 이루어질 수 있으며, 제1 외장재(11)와 제2 외장재(12) 사이를 통해 외부로 도출될 수 있다. 이때, 제1 외장재(11) 및 제2 외장재(12)와 접하는 음극 탭(52)의 외면에는 외장재(10)와의 접합력의 향상 및 양극 탭(25)과 음극 탭(35) 간의 단락을 방지하기 위해 절연필름이 부착될 수 있다.The negative electrode tab 52 may be formed at one side of the negative electrode current collector. The negative electrode tab 52 may be integrally formed with the negative electrode current collector or may be provided separately from the negative electrode current collector and connected to the negative electrode current collector. The negative electrode tab 52 may be made of the same material as that of the negative electrode current collector, and may be led to the outside through the first exterior member 11 and the second exterior member 12. At this time, the outer surface of the negative electrode tab 52 in contact with the first and second exterior materials 11 and 12, to improve the bonding force with the exterior material 10 and to prevent a short circuit between the positive electrode tab 25 and the negative electrode tab 35. Insulation film may be attached.

음극 활물질층은 리튬과의 합금화 또는 리튬의 가역적인 흡장 및 방출이 가능한 물질로 형성될 수 있다. 예를 들어, 음극 활물질층은 금속, 탄소계 재료, 금속산화물 및 리튬금속질화물로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 물질을 포함할 수 있다. The negative electrode active material layer may be formed of a material capable of alloying with lithium or reversible occlusion and release of lithium. For example, the negative electrode active material layer may include at least one material selected from the group consisting of metals, carbonaceous materials, metal oxides, and lithium metal nitrides.

금속은 리튬, 규소, 마그네슘, 칼슘, 알루미늄, 게르마늄, 주석, 납, 비소, 안티몬, 비스무트, 은, 금, 아연, 카드뮴, 수은, 구리, 철, 니켈, 코발트 및 인듐으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 물질을 포함할 수 있다.The metal is at least one selected from the group consisting of lithium, silicon, magnesium, calcium, aluminum, germanium, tin, lead, arsenic, antimony, bismuth, silver, gold, zinc, cadmium, mercury, copper, iron, nickel, cobalt and indium It may include a substance of.

탄소계 재료는 흑연, 흑연 탄소섬유, 코크스, 메소카본 마이크로비즈(MCMB), 폴리아센, 피치계 탄소섬유 및 난흑연화성 탄소(hard carbon)로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 물질을 포함할 수 있다.The carbonaceous material may include at least one material selected from the group consisting of graphite, graphite carbon fiber, coke, mesocarbon microbeads (MCMB), polyacene, pitch carbon fiber, and hard carbon. .

금속산화물은 리튬티탄산화물, 산화티탄, 산화몰리브덴, 산화니오븀, 산화철, 산화텅스텐, 산화주석, 비정질 주석복합산화물, 실리콘 모노옥사이드, 산화코발트 및 산화니켈로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함할 수 있다.The metal oxide may include at least one selected from the group consisting of lithium titanium oxide, titanium oxide, molybdenum oxide, niobium oxide, iron oxide, tungsten oxide, tin oxide, amorphous tin composite oxide, silicon monooxide, cobalt oxide, and nickel oxide. .

한편, 음극 활물질층의 면적은 양극 활물질층(29)의 면적보다 넓게 형성될 수 있다. 따라서, 양극 활물질층(29)에서 리튬(Li) 이온을 공여하는 양보다 음극 활물질층에서 리튬(Li) 이온을 받아들일 수 있는 양이 커지므로, 박막 이차 전지(1)의 안정적인 충방전이 가능해진다.On the other hand, the area of the negative electrode active material layer may be formed wider than the area of the positive electrode active material layer 29. Therefore, since the amount of lithium (Li) ions can be received in the negative electrode active material layer is greater than the amount of lithium (Li) ions in the positive electrode active material layer 29, stable charge and discharge of the thin film secondary battery (1) is possible. Become.

한편, 도 1 및 도 2에서는 외장재(10)의 수용공간에 양극(20), 세퍼레이터(30), 음극(40)과 함께 전해질이 수용된 박막 이차 전지(1)의 예를 도시하고 설명하였으나, 본 발명은 이에 한정되지 않는다. 즉, 본 발명의 박막 이차 전지(1)는 양극(20) 상에 고체전해질박막과 음극이 순차적으로 적층된 박막 이차 전지(1)를 포함할 수 있다.1 and 2 illustrate and explain an example of the thin film secondary battery 1 in which an electrolyte is accommodated together with the positive electrode 20, the separator 30, and the negative electrode 40 in the accommodation space of the exterior material 10. The invention is not limited to this. That is, the thin film secondary battery 1 of the present invention may include a thin film secondary battery 1 in which a solid electrolyte thin film and a negative electrode are sequentially stacked on the positive electrode 20.

이와 같이 본 발명은 도면에 도시된 일 실시예를 참고로 하여 설명하였으나 이는 예시적인 것에 불과하며 당해 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 실시예의 변형이 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의하여 정해져야 할 것이다.As described above, the present invention has been described with reference to one embodiment shown in the drawings, which is merely exemplary, and it will be understood by those skilled in the art that various modifications and embodiments may be made therefrom. Therefore, the true technical protection scope of the present invention will be defined by the technical spirit of the appended claims.

Claims (6)

내부에 수용공간을 포함하는 외장재; 및
상기 수용공간 내에 위치하는 양극, 세퍼레이터 및 음극;을 포함하고,
상기 양극은,
금속 기판과, 상기 금속 기판 상에 순차적으로 적층된 전도성 세라믹층, 접합층, 집전체층 및 양극 활물질층을 포함하고,
상기 전도성 세라믹층은, ITO, IZO, SnO2, In2O3, 및 ZnO 중 적어도 어느 하나를 포함하며,
상기 접합층의 두께는 8㎚ 내지 12㎚인 박막 이차 전지.Exterior material including a receiving space therein; And
And an anode, a separator, and a cathode located in the accommodation space.
The anode is,
A metal substrate, a conductive ceramic layer, a bonding layer, a current collector layer, and a positive electrode active material layer sequentially stacked on the metal substrate;
The conductive ceramic layer includes at least one of ITO, IZO, SnO 2 , In 2 O 3 , and ZnO,
The thickness of the bonding layer is a thin film secondary battery of 8nm to 12nm. 제1항에 있어서,
상기 집전체층의 두께는 200㎚ 내지 300㎚인 박막 이차 전지.The method of claim 1,
The thickness of the current collector layer is a thin film secondary battery is 200nm to 300nm. 제1항에 있어서,
상기 전도성 세라믹층의 두께는 200㎚ 내지 300㎚인 박막 이차 전지.The method of claim 1,
The conductive ceramic layer has a thickness of 200 nm to 300 nm. 제1항에 있어서,
상기 금속 기판은 스테인레스강을 포함하고,
상기 집전체층은 백금 또는 금을 포함하는 박막 이차 전지.The method of claim 1,
The metal substrate comprises stainless steel,
The current collector layer is a thin film secondary battery containing platinum or gold. 제1항에 있어서,
상기 접합층은 티타늄 또는 크롬을 포함하는 박막 이차 전지.The method of claim 1,
The bonding layer is a thin film secondary battery containing titanium or chromium. 제1항에 있어서,
상기 음극은 음극 집전체와 상기 음극 집전체 상의 음극 활물질층을 포함하고,
상기 음극 활물질층의 면적은 상기 양극 활물질층의 면적보다 넓은 박막 이차 전지.The method of claim 1,
The negative electrode includes a negative electrode current collector and a negative electrode active material layer on the negative electrode current collector,
The thin film secondary battery having an area of the negative electrode active material layer is larger than the area of the positive electrode active material layer.
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