KR101923374B1 - Membrane-electrode assembly for fuel cell - Google Patents

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Abstract

본 발명의 실시예에 따른 연료전지용 막-전극 어셈블리는 연료전지용 전해질막과 상기 전해질막의 양쪽 측면에 배치된 촉매층과 상기 촉매층들의 외측에 배치된 가스확산층, 및 상기 전해질막의 양쪽 가장자리에 접하도록 배치된 서브 가스켓을 포함하며, 상기 서브 가스켓의 두께를 Ts, 상기 전해질막과 상기 촉매층들의 두께의 합을 Tm, 상기 가스확산층의 두께를 Tg라 할 때, 상기 서브 가스켓의 두께는 0.60*Tm < Ts < 4.50*Tm, Ts < 0.50*Tg를 만족한다.A membrane-electrode assembly for a fuel cell according to an embodiment of the present invention includes an electrolyte membrane for a fuel cell, a catalyst layer disposed on both sides of the electrolyte membrane, a gas diffusion layer disposed outside the catalyst layers, and a gas diffusion layer disposed on both sides of the electrolyte membrane Tm <Ts <Tm, where Tm is a thickness of the sub gasket, Ts is a thickness of the sub gasket, Tm is a sum of the thicknesses of the electrolyte membrane and the catalyst layers, and Tg is a thickness of the gas diffusion layer. 4.50 * Tm, Ts < 0.50 * Tg.

Description

연료전지용 막-전극 어셈블리{MEMBRANE-ELECTRODE ASSEMBLY FOR FUEL CELL}[0001] MEMBRANE-ELECTRODE ASSEMBLY FOR FUEL CELL [0002]

본 발명은 막-전극 어셈블리에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 서브 가스켓을 갖는 막-전극 어셈블리에 관한 것이다.The present invention relates to membrane-electrode assemblies, and more particularly to membrane-electrode assemblies having sub-gaskets.

연료전지(Fuel Cell)는 탄화수소 계열의 연료에 함유되어 있는 수소와, 별도로 공급되는 산소의 화학 반응 에너지를 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템으로서 구성된다.A fuel cell is configured as a power generation system that converts the chemical reaction energy of hydrogen supplied separately from hydrogen contained in hydrocarbon-based fuel into electric energy.

이러한 연료전지는 고분자 전해질형 연료전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell)와, 인산형, 용융 탄산염형, 고체 산화물형, 알칼리 수용액형 등으로 구분될 수 있다.Such a fuel cell can be classified into a polymer electrolyte fuel cell (Fuel Cell), a phosphoric acid type, a molten carbonate type, a solid oxide type, and an alkaline aqueous solution type.

이 중에서 고분자 전해질막 연료전지(PEMFC)는 다른 형태의 연료전지에 비하여 작동 온도가 낮고(25℃~120℃) 효율이 높으며, 전류 밀도 및 출력 밀도가 크고, 기동/정지 시간이 짧으며, 부하 변화에 대한 응답이 빠른 특성이 있다.Among them, the polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC) has a low operating temperature (25 ° C. to 120 ° C.), high current density and high output density, short start / stop time, There is a fast response to change.

고분자 전해질막 연료전지는 가장 안쪽에 주요 구성 부품인 막-전극 어셈블리(Membrane-Electrode Assembly, MEA)가 위치하는 바, 통상 전해질막을 중심으로 그 양면에 연료극 및 공기극을 위한 촉매층이 위치된 상태를 3-Layer MEA라 칭하며, 상기 촉매층의 바깥쪽 부분에 가스확산층(Gas Diffusion Layer, GDL)이 더 적층된 상태를 5-Layer MEA라 칭한다.In the polymer electrolyte membrane fuel cell, a membrane-electrode assembly (MEA), which is a main component part, is located on the innermost side, and a state in which a catalyst layer for an anode and an air electrode are positioned on both sides thereof, -Layer MEA, and a gas diffusion layer (GDL) is further laminated on the outer portion of the catalyst layer is referred to as a 5-layer MEA.

막-전극 어셈블리(Membrane Electrode Assembly, MEA)는 고분자 전해질막 연료전지의 핵심 부품으로서 촉매 피복막(catalyst coated membrane, CCM)과 촉매 피복 가스확산층(catalyst coated GDL, CCG)의 두 가지 방식으로 제조될 수 있다. Membrane Electrode Assembly (MEA) is a core component of a polymer electrolyte membrane fuel cell, and is manufactured in two ways: a catalyst coated membrane (CCM) and a catalyst coated gas diffusion layer (CCG) .

촉매 피복막(CCM) 방식은 먼저, 전사지를 이용하여 전사(데칼)필름을 제조한 후 이 전사 필름을 전해질막과 열간 압착시킴으로써 막-전극 어셈블리를 형성하고, 이와는 별도로 지지층 상에 미세 공극이 형성된 가스확산층을 제조한 다음, 상기 막-전극 단위체와 상기 가스확산층 단위체를 배치하여 셀을 구성하는 방법이다.In the CCM method, first, a decal film is produced by using a transfer paper, and then the film is hot-pressed with the electrolyte film to form a membrane-electrode assembly. Separately, a microvoid is formed on the support layer A gas diffusion layer is formed, and then the membrane-electrode unit and the gas diffusion layer unit are arranged to form a cell.

수소와 공기를 주 연료로 사용하는 고분자 전해질 연료전지에서는 촉매 피복막 방법이 촉매 피복 가스확산층 방법에 비해 전해질막과 전극 촉매층 사이의 계면 저항이 낮고 보다 얇은 전극 촉매층의 형성에 유리하기 때문에, 막-전극 어셈블리의 제조에 유리하다고 보고되고 있다(Journal of Power Sources. 170(2007), 140쪽 참조). In the polymer electrolyte fuel cell using hydrogen and air as the main fuel, since the catalyst coating method is advantageous in that the interface resistance between the electrolyte membrane and the electrode catalyst layer is lower and the thinner electrode catalyst layer is formed than the catalyst coating gas diffusion layer method, (Journal of Power Sources. 170 (2007), 140).

본 발명은 종래의 MEA는 제조된 전극 슬러리를 전해질막 또는 기체 확산층에 도포하여 건조 혹은 열간 압착시켜 형성시킨 전극 및 전해질막을 보호하고 연료전지 스택의 조립성을 확보하기 위해 서브 가스켓을 포함한다.In the present invention, the conventional MEA includes a sub gasket for protecting an electrode and an electrolyte membrane formed by applying the prepared electrode slurry to an electrolyte membrane or a gas diffusion layer and drying or hot-pressing the same, and securing the assemblability of the fuel cell stack.

가스확산층을 포함한 5-Layer 막-전극 어셈블리 및 상기 5-Layer 막-전극 어셈블리가 반복적으로 적층하여 스택을 제조할 경우 수직 방향으로 일정 체결 압력을 가하여 공급 가스의 누출 현상을 방지하며, 3-Layer 표면상의 전극층, 가스확산층, 가스 유로가 형성된 분리판 간의 접촉을 원활히 하여 MEA 및 스택의 저항 성능을 줄이는 것이 일반적이다. 상기와 같이 막-전극 어셈블리 및 스택의 채결 시 서브 가스켓은 공급 가스의 누출을 방지하는 것은 물론, 과도한 체결 압력에 의해 가스확산층 내의 기공율이 감소하는 것을 방지하는 동시에 전해질막에 과도하게 적용되는 응력 또한 감소시키는 역할을 한다.Layer membrane-electrode assembly including the gas diffusion layer and the 5-layer membrane-electrode assembly are stacked repeatedly to prevent leakage of the supply gas by applying a constant tightening pressure in the vertical direction, It is common to smooth the contact between the electrode layer on the surface, the gas diffusion layer, and the separator formed with the gas flow path, thereby reducing the resistance performance of the MEA and the stack. As described above, the sub-gasket prevents the supply gas from leaking when the membrane-electrode assembly and the stack are stacked, and also prevents the porosity of the gas diffusion layer from being reduced due to excessive tightening pressure, .

실제 연료전지가 작동하는 운전 조건에서의 MEA는 가습/무가습 조건하에 노출되거나, 양극/음극 간의 압력차이가 발생하는 경우에 MEA 또는 고분자 전해질 막이 수축 팽창하거나 아래 위로 유동하면서 응력을 받게 되므로 일정 강도 및 두께를 가진 서브 가스켓을 부착함으로써 이와 같은 문제를 해결할 수 있다. Since the MEA under the operating conditions of the actual fuel cell is exposed under the humidifying / nonhumidifying conditions or when the pressure difference between the anode and the cathode occurs, the MEA or the polymer electrolyte membrane undergoes shrinkage expansion or stressing while flowing downward, This problem can be solved by attaching a sub gasket having a predetermined thickness and thickness.

서브 가스켓의 두께가 필요이상으로 얇을 경우 공급 가스의 누출, 체결 압력에 의한 가스확산층의 기공율 감소, 전해질 막에 전달되는 응력의 증가로 인해 막-전극 어셈블리를 비롯한 스택의 성능은 감소한다.If the thickness of the sub gasket is thinner than necessary, the performance of the stack including the membrane-electrode assembly decreases due to leakage of the feed gas, decrease of porosity of the gas diffusion layer due to the tightening pressure, and increase of stress transmitted to the electrolyte membrane.

반면 서브 가스켓의 두께가 필요이상으로 두꺼울 경우 전극 표면, 가스확산층, 가스 유로가 형성된 분리판 간의 접촉이 원활히 이루어 지지 못하여 막-전극 어셈블리를 비롯한 스택의 성능은 감소한다.On the other hand, when the thickness of the sub-gasket is thicker than necessary, the contact between the electrode surface, the gas diffusion layer, and the separator formed with the gas flow path can not be smoothly performed, and the performance of the stack including the membrane-

본 발명은 상술한 문제점을 감안한 것으로서, 그 목적은 전해질막의 손상을 방지하고 전해질막의 피로파괴를 감소시킬 수 있는 막-전극 어셈블리를 제공함에 있다.The present invention has been made in view of the above-mentioned problems, and an object of the present invention is to provide a membrane-electrode assembly capable of preventing damage to an electrolyte membrane and reducing fatigue failure of an electrolyte membrane.

상기의 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 예시적인 실시예에 따른 연료전지용 막-전극 어셈블리는, 연료전지용 전해질막과, 상기 전해질막의 양쪽 측면에 배치된 촉매층과, 상기 촉매층들의 외측에 배치된 가스확산층, 및 상기 전해질막의 양쪽 가장자리에 접하도록 배치된 서브 가스켓을 포함하며, 상기 서브 가스켓의 두께를 Ts, 상기 전해질막과 상기 촉매층들의 두께의 합을 Tm, 상기 가스확산층의 두께를 Tg라 할 때, 상기 서브 가스켓의 두께는 0.60*Tm < Ts < 4.50*Tm, Ts < 0.50*Tg를 만족한다.In order to achieve the above object, a membrane-electrode assembly for a fuel cell according to an exemplary embodiment of the present invention includes an electrolyte membrane for a fuel cell, a catalyst layer disposed on both sides of the electrolyte membrane, And a sub gasket disposed so as to be in contact with both edges of the electrolyte membrane, wherein when a thickness of the sub gasket is Ts, a sum of the thicknesses of the electrolyte membrane and the catalyst layers is Tm, and a thickness of the gas diffusion layer is Tg, The thickness of the sub gasket satisfies 0.60 * Tm <Ts <4.50 * Tm and Ts <0.50 * Tg.

상기 서브 가스켓의 두께는 1.00*Tm < Ts < 3.50*Tm을 만족할 수 있다.The thickness of the sub gasket can satisfy 1.00 * Tm < Ts < 3.50 * Tm.

상기 서브 가스켓은 고리 형상으로 이루어지고, 상기 촉매층은 상기 서브 가스켓에 삽입 설치되고, 상기 가스확산층은 상기 서브 가스켓에 부분적으로 삽입 설치될 수 있다.The sub gasket may be formed in a ring shape, the catalyst layer may be inserted into the sub gasket, and the gas diffusion layer may be partially inserted into the sub gasket.

상술한 바와 같은 본 발명에 의하면, 설정된 두께를 갖는 서브 가스켓을 구비하여 전해질막의 피로파괴를 방지할 수 있을 뿐만 아니라 전해질막이 체결압으로 인하여 손상되는 것을 방지할 수 있다.According to the present invention as described above, the sub gasket having a predetermined thickness is provided to prevent fatigue failure of the electrolyte membrane and to prevent damage of the electrolyte membrane due to the tightening pressure.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 막-전극 어셈블리를 도시한 분해 사시도이다.
도 2는 도 1에 도시된 부재들이 결합된 상태에서 잘라 본 단면도이다.
도 3은 종래 기술에 따라 제작된 막-전극 어셈블리를 도시한 사진이다.
도 4는 본 발명의 일 실험예와 비교예들에 따른 막-전극 어셈블리로 구성된 단위 전지의 개방 회로 전압을 나타낸 그래프이다.
도 5는 본 발명의 일 실험예와 비교예들에 따른 막-전극 어셈블리로 구성된 단위 전지의 전류 밀도를 나타낸 그래프이다.1 is an exploded perspective view showing a membrane-electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
FIG. 2 is a cross-sectional view showing the members shown in FIG. 1 in a coupled state.
3 is a photograph showing a conventional membrane-electrode assembly.
4 is a graph showing an open circuit voltage of a unit cell comprising a membrane-electrode assembly according to an experimental example and a comparative example of the present invention.
5 is a graph showing the current density of a unit cell comprising a membrane-electrode assembly according to an experimental example and a comparative example of the present invention.

이하, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 실시예에 대하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.Hereinafter, exemplary embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings, which will be readily apparent to those skilled in the art to which the present invention pertains. The present invention may, however, be embodied in many different forms and should not be construed as limited to the embodiments set forth herein.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 막-전극 어셈블리를 도시한 분해 사시도이고, 도 2는 도 1에 도시된 부재들이 결합된 상태에서 잘라 본 단면도이다.FIG. 1 is an exploded perspective view showing a membrane-electrode assembly according to an embodiment of the present invention, and FIG. 2 is a sectional view cut in a state where the members shown in FIG. 1 are coupled.

도 1 및 도 2를 참고하여 설명하면, 본 제1 실시예에 따른 막-전극 어셈블리(20)는 전해질막(21)과 전해질막(21)의 일면에 배치된 애노드 촉매층(22), 전해질막(21)의 타면에 배치된 캐소드 촉매층(23), 애노드 촉매층(22)과 접하여 배치된 애노드 가스확산층(24), 캐소드 촉매층(23)과 접하여 배치된 캐소드 가스확산층(25), 그리고 애노드 촉매층(22)과 애노드 가스확산층(24)를 지지하는 서브 가스켓(26)과 캐소드 촉매층(23)과 캐소드 가스확산층(25)을 지지하는 서브 가스켓(27)을 포함한다.1 and 2, the membrane-electrode assembly 20 according to the first embodiment includes an electrolyte membrane 21 and an anode catalyst layer 22 disposed on one surface of the electrolyte membrane 21, A cathode catalyst layer 23 disposed on the other surface of the anode catalyst layer 21, an anode gas diffusion layer 24 disposed in contact with the anode catalyst layer 22, a cathode gas diffusion layer 25 disposed in contact with the cathode catalyst layer 23, A sub gasket 26 for supporting the anode gas diffusion layer 24 and a sub gasket 27 for supporting the cathode catalyst layer 23 and the cathode gas diffusion layer 25.

상기한 막-전극 어셈블리(20)는 유로가 형성된 세퍼레이터를 외측에 배치하여 단위셀을 이루며 이러한 단위셀들이 적층 배열되어 연료전지를 형성한다. 전해질막(21)은 이온 전도성 고분자막으로 이루어질 수 있다. 전해질막(21)은 과불소화 술폰산기 함유 고분자, 퍼플루오로계 양성자 전도성 중합체, 술폰화 폴리술폰 공중합체, 술폰화 폴리(에테르-케톤)계로 대표되는 탄화수소계 고분자, 술폰화 폴리에테르 에테르 케톤계 고분자, 폴리이미드계, 폴리스티렌계 고분자, 폴리술폰계 고분자 및 클레이-술폰화 폴리술폰 나노복합체(clay-sulfonated polysulfone nanocomposite)로 이루어질 수 있다.The membrane-electrode assembly 20 is formed as a unit cell by disposing a separator having a flow path formed therein. The unit cells are stacked and arranged to form a fuel cell. The electrolyte membrane 21 may be formed of an ion conductive polymer membrane. The electrolyte membrane 21 is formed of a polymer containing a perfluoro sulfonic acid group, a perfluoro proton conducting polymer, a sulfonated polysulfone copolymer, a sulfonated poly (ether-ketone) based hydrocarbon polymer, a sulfonated polyetheretherketone type A polymer, a polyimide-based polymer, a polystyrene-based polymer, a polysulfone-based polymer, and a clay-sulfonated polysulfone nanocomposite.

이러한 전해질막(21)은 애노드 촉매층(22)에서 생성된 수소 이온을 캐소드 촉매층(23)으로 이동시키는 이온 교환을 가능하게 한다.This electrolyte membrane 21 enables ion exchange to transfer the hydrogen ions produced in the anode catalyst layer 22 to the cathode catalyst layer 23. [

애노드 촉매층(22)과 애노드 가스확산층(24)이 애노드 전극(28)을 이루며, 캐소드 촉매층(23)과 캐소드 가스확산층(25)이 캐소드 전극(29)을 이룬다. 애노드 전극(28)은 막-전극 어셈블리(20)의 외측에 배치된 세퍼레이터(미도시)와의 사이에서 수소를 공급 받는 부분이며, 캐소드 전극(29)은 세퍼레이터에서 산소 가스를 공급받는 부분이다.The anode catalyst layer 22 and the anode gas diffusion layer 24 constitute the anode electrode 28 and the cathode catalyst layer 23 and the cathode gas diffusion layer 25 constitute the cathode electrode 29. The anode 28 is a portion that receives hydrogen from a separator (not shown) disposed on the outside of the membrane-electrode assembly 20, and the cathode 29 is a portion that receives oxygen gas from the separator.

애노드 가스확산층(24)은 카본 페이퍼(carbon paper) 또는 카본 클로스(carbon cloth)로 이루어지며, 애노드 가스확산층(24)에는 복수개의 홀이 형성된다. 또한, 애노드 가스확산층(24)은 수소통로를 통해서 전달 받은 수소 가스를 홀을 통해서 애노드 촉매층(22)으로 공급한다. The anode gas diffusion layer 24 is made of carbon paper or carbon cloth and the anode gas diffusion layer 24 is formed with a plurality of holes. The anode gas diffusion layer 24 supplies hydrogen gas, which has passed through the hydrogen passage, to the anode catalyst layer 22 through the holes.

애노드 촉매층(22)에서는 수소 가스를 산화 반응시켜, 변환된 전자를 이웃하는 세퍼레이터를 통해 캐소드 전극(29)으로 이동시키고, 발생된 수소 이온을 전해질막(21)을 통하여 캐소드 전극(29)으로 이동시킨다. 이 때 막-전극 어셈블리에서는 상기한 전자의 흐름으로 전기 에너지를 발생시킨다. 또한 이 애노드 전극(28)에서 발생된 수소 이온은 전해질막(21)을 통하여 캐소드 전극(29)으로 이동한다. The hydrogen gas is oxidized in the anode catalyst layer 22 and the converted electrons are moved to the cathode electrode 29 through the adjacent separator and the generated hydrogen ions are moved to the cathode electrode 29 through the electrolyte membrane 21 . At this time, in the membrane-electrode assembly, electric energy is generated by the flow of electrons. The hydrogen ions generated in the anode electrode 28 move to the cathode electrode 29 through the electrolyte membrane 21.

캐소드 가스확산층(25)은 카본 페이퍼 또는 카본 클로스로 이루어지며, 캐소드 가스확산층(25)에는 복수개의 홀이 형성된다. 이 캐소드 가스확산층(25)은 공기통로를 통하여 전달 받은 공기를 홀을 통해서 캐소드 촉매층(23)으로 공급한다.The cathode gas diffusion layer 25 is made of carbon paper or carbon cloth, and the cathode gas diffusion layer 25 is formed with a plurality of holes. The cathode gas diffusion layer 25 supplies air, which has passed through the air passage, to the cathode catalyst layer 23 through the holes.

이 캐소드 촉매층(23)에서는 공기 중의 산소와 애노드 전극(28)으로부터 이동된 수소 이온 및 전자를 환원 반응시켜, 소정 온도의 열과 물을 생성하게 된다.In the cathode catalyst layer 23, oxygen in the air and hydrogen ions and electrons transferred from the anode electrode 28 are subjected to a reduction reaction to generate heat and water at a predetermined temperature.

한편, 서브 가스켓(26, 27)은 전해질막(21)의 테두리를 따라 배치되며, 중앙에 개구가 형성되어 대략 직사각형의 단면을 갖는 고리 형태로 이루어진다. 서브 가스켓(26, 27)은 폴리에틸렌(polyethylene), 폴리에틸렌 나프탈레이트(polyethylene naphthalate) 등으로 이루어질 수 있다.On the other hand, the sub gaskets 26 and 27 are arranged along the rim of the electrolyte membrane 21 and have an opening formed at the center thereof to have a ring shape having a substantially rectangular cross section. The sub gaskets 26 and 27 may be made of polyethylene, polyethylene naphthalate, or the like.

서브 가스켓(26, 27)은 전해질막(21)의 측단에 위치하는 테두리부의 양면에 접하도록 형성되어 전해질막(21)을 지지하며, 서브 가스켓(26, 27)의 내측에 각각 애노드 촉매층(22)과 캐소드 촉매층(23)이 배치된다. 애노드 촉매층(22)의 외측면은 서브 가스켓(26)의 내측면과 맞닿고, 캐소드 촉매층(23)의 외측면은 서브 가스켓(27)의 내측면과 맞닿는다. The sub gaskets 26 and 27 are formed so as to be in contact with both sides of the edge portion located at the side end of the electrolyte membrane 21 to support the electrolyte membrane 21 and are respectively provided with the anode catalyst layer 22 And a cathode catalyst layer 23 are disposed. The outer surface of the anode catalyst layer 22 is in contact with the inner surface of the sub gasket 26 and the outer surface of the cathode catalyst layer 23 is in contact with the inner surface of the sub gasket 27.

한편, 애노드 가스확산층(24)은 서브 가스켓(26)의 내측에 부분적으로 삽입되어 서브 가스켓(26)과 접촉하며, 캐소드 가스확산층(25)은 서브 가스켓(27)의 내측에 부분적으로 삽입되어 서브 가스켓(27)과 접촉한다.On the other hand, the anode gas diffusion layer 24 is partially inserted into the sub gaskets 26 to be in contact with the sub gaskets 26, and the cathode gas diffusion layer 25 is partially inserted into the sub gaskets 27, And contacts the gasket (27).

서브 가스켓(26, 27)의 두께를 Ts, 전해질막(21)과 촉매층(22, 23)의 두께의 합을 Tm, 가스확산층의 두께를 Tg라 할 때, 서브 가스켓(26, 27)의 두께는 아래의 [식 1]과 같은 조건을 만족한다.The sum of the thicknesses of the sub gaskets 26 and 27 is Ts and the total thickness of the electrolyte membrane 21 and the catalyst layers 22 and 23 is Tm and the thickness of the gas diffusion layer is Tg, Satisfies the condition of [Equation 1] below.

[식 1][Formula 1]

0.60*Tm < Ts < 4.50*Tm, Ts < 0.50*Tg0.60 * Tm <Ts <4.50 * Tm, Ts <0.50 * Tg

서브 가스켓(26, 27)의 두께(Ts)가 상기한 [식 1]을 만족하면, 막-전극 어셈블리의 내구성을 향상시킬 수 있으며, 개회로 전압(OCV)과 전류 밀도 등의 전지 성능이 감소하는 속도를 늦출 수 있다.When the thickness Ts of the sub gaskets 26 and 27 satisfies the above formula 1, the durability of the membrane-electrode assembly can be improved and the battery performance such as the open circuit voltage (OCV) and the current density is reduced Can be slowed down.

또한 서브 가스켓(26, 27)의 두께(Ts)는 바람직하게는 아래의 [식 2]와 같은 조건을 만족할 수 있다.Further, the thickness Ts of the sub gaskets 26 and 27 can preferably satisfy the following condition (2).

[식 2][Formula 2]

1.00*Tm < Ts < 3.50*Tm1.00 * Tm < Ts < 3.50 * Tm

전해질막(21)의 열화를 발생시키는 원인은 오염, 열, 전기화학적 열화, 압력 등을 들 수 있는데, 특히 전기화학적 원인에 의하여 전해질막의 고분자 사슬이 끊어져 열화가 발생할 수 있다. 연료전지의 장기 운전 중 전압 싸이클 작동 동안 개방회로 전압(OCV) 상태와 저전압 상태를 되풀이 하면 고가습 상태와 저가습 상태가 반복되는데, 이에 따라 전해질막(21)의 기계적 물성이 감소하여 전해질막(21)이 찢어지는 현상이 발생할 수 있다.Causes of deterioration of the electrolyte membrane (21) include contamination, heat, electrochemical deterioration, and pressure. Particularly, due to an electrochemical cause, polymer chains of the electrolyte membrane may be broken and deterioration may occur. When the open-circuit voltage (OCV) state and the low-voltage state are repeated during the voltage cycle operation during the long-term operation of the fuel cell, the high humidification state and the low humidification state are repeated. Thus, the mechanical properties of the electrolyte membrane 21 are reduced, 21 may be torn.

또한 개방회로 전압 상태와 저가습 조건에서 산소 라디칼/과산화수소의 전해질막 열화가 가속화되며, 특히 애노드 촉매층(22)이 저가습 상태로 장시간 유지될 경우 전해질막(21)의 열화 속도는 증가하게 된다.In addition, the deterioration of the electrolyte membrane of the oxygen radical / hydrogen peroxide is accelerated under the open circuit voltage and low humidification conditions, and particularly, when the anode catalyst layer 22 is maintained in the low humidification state for a long time, the deterioration rate of the electrolyte membrane 21 is increased.

연료전지스택의 조립 단계에서 체결압력 정도가 증가하면 막-전극 어셈블리(20)가 받는 피로파괴 정도 또한 증가한다. 도 3은 연료전지의 장기 운전 후 전해질막(21) 가장자리가 파열된 막-전극 어셈블리의 모습(20㎛ 서브 가스켓 부착)을 나타내는 사진이다.When the degree of clamping pressure increases in the assembling step of the fuel cell stack, the degree of fatigue failure received by the membrane-electrode assembly 20 also increases. 3 is a photograph showing a state (with a 20 mu m sub gasket) of a membrane-electrode assembly in which the edge of the electrolyte membrane 21 ruptured after a long-term operation of the fuel cell.

서브 가스켓(26, 27)의 두께(Ts)가 전해질막(21)과 촉매층(22, 23)의 두께의 합(Tm)의 60% 미만인 경우, 가스확산층(24, 25)의 기공율이 감소함에 따라 공급 가스 및 연료전지의 구동 시 발생되는 물의 확산 및 배출이 원활히 이루어지지 못한다. 또한, 체결 압력에 의한 전해질막(21)에 가해지는 응력이 증가함에 따라 연료전지의 장기운전 시 전해질막(21)에 핀홀이 발생하고, 전해질막(21)이 찢어질 수 있다.When the thickness Ts of the sub gaskets 26 and 27 is less than 60% of the sum Tm of the thicknesses of the electrolyte membrane 21 and the catalyst layers 22 and 23, the porosity of the gas diffusion layers 24 and 25 decreases Accordingly, the supply gas and the water generated during operation of the fuel cell can not be diffused and discharged smoothly. Further, as the stress applied to the electrolyte membrane 21 by the tightening pressure increases, pinholes are generated in the electrolyte membrane 21 during the long-term operation of the fuel cell, and the electrolyte membrane 21 may be torn.

서브 가스켓(26, 27)의 두께(Ts)가 전해질막(21)과 촉매층(22, 23)의 두께의 합(Tm)의 450%를 초과하는 경우, 전해질막(21), 촉매층(22, 23), 가스확산층(24, 25), 가스 유로가 형성되어 있는 세퍼레이터 간의 접촉저항이 커져 연료전지의 성능이 저하된다.When the thickness Ts of the sub gaskets 26 and 27 exceeds 450% of the sum Tm of the thicknesses of the electrolyte membrane 21 and the catalyst layers 22 and 23, the electrolyte membrane 21, the catalyst layers 22 and 23, 23, the gas diffusion layers 24, 25, and the separator in which the gas flow path is formed, increases, and the performance of the fuel cell deteriorates.

상기한 막-전극 어셈블리(20)는 애노드 촉매층(22)과 캐소드 촉매층(23) 사이에 전해질막(21)을 위치시키고 열간 압착으로 접합하는 단계와, 기 설정된 두께를 가진 서브 가스켓(26, 27)을 설치하는 단계, 및 가스확산층(24, 25)을 설치하는 단계를 통하여 제조될 수 있다.The membrane-electrode assembly 20 includes a step of positioning the electrolyte membrane 21 between the anode catalyst layer 22 and the cathode catalyst layer 23 and joining the electrolyte membrane 21 by hot-pressing, and a step of joining the sub- ), And installing the gas diffusion layers (24, 25).

[실험예 1][Experimental Example 1]

전해질막(21)으로 사용되는 탄화수소계 고분자 상에 형성된 애노드 촉매층(22)와 캐소드 촉매층(23)를 접합하여 38㎛의 두께를 갖도록 형성하였다.The anode catalyst layer 22 formed on the hydrocarbon-based polymer used as the electrolyte membrane 21 and the cathode catalyst layer 23 were bonded to each other to have a thickness of 38 mu m.

전해질막(21)의 외측에 100㎛의 두께를 갖고, 폴리에틸렌 또는 폴리에틸렌 나프탈레이트로 이루어진 서브 가스켓(26, 27)을 설치하였다. 애노드 촉매층(22)과 캐소드 촉매층(23)의 외측에 각각 애노드 가스확산층(24), 캐소드 가스확산층(25)을 배치하여 막-전극 어셈블리(20)를 조립하였다.Sub gaskets 26 and 27 made of polyethylene or polyethylene naphthalate having a thickness of 100 mu m were provided on the outer side of the electrolyte membrane 21. [ The membrane electrode assembly 20 was assembled by disposing the anode gas diffusion layer 24 and the cathode gas diffusion layer 25 on the outer sides of the anode catalyst layer 22 and the cathode catalyst layer 23, respectively.

[비교예 1][Comparative Example 1]

실험예 1과 동일하게 전해질막의 외측에 애노드 촉매층과 캐소드 촉매층을 접합한 후, 20㎛의 두께를 갖는 서브 가스켓을 설치하였다. 애노드 촉매층과 캐소드 촉매층의 외측에 실험예 1과 동일한 가스확산층을 배치하여 막-전극 어셈블리를 조립하였다.After the anode catalyst layer and the cathode catalyst layer were bonded to the outside of the electrolyte membrane in the same manner as in Experimental Example 1, a sub gasket having a thickness of 20 mu m was provided. The same gas diffusion layer as Experimental Example 1 was disposed outside the anode catalyst layer and the cathode catalyst layer to assemble the membrane-electrode assembly.

[비교예 2][Comparative Example 2]

실험예 1과 동일하게 전해질막의 외측에 애노드 촉매층과 캐소드 촉매층을 접합한 후, 150㎛의 두께를 갖는 서브 가스켓을 설치하였다. 애노드 촉매층과 캐소드 촉매층의 외측에 실험예 1과 동일한 가스확산층을 배치하여 막-전극 어셈블리를 조립하였다.After the anode catalyst layer and the cathode catalyst layer were bonded to the outside of the electrolyte membrane in the same manner as in Experimental Example 1, a sub gasket having a thickness of 150 mu m was provided. The same gas diffusion layer as Experimental Example 1 was disposed outside the anode catalyst layer and the cathode catalyst layer to assemble the membrane-electrode assembly.

상기한 실험예 1 및 비교예 1, 2에서 제조한 막-전극 어셈블리를 사용하여 단위 전지의 성능을 평가하였다. 단위 전지는 막-전극 어셈블리의 양면에 세퍼레이터가 배치된 구조로 이루어진다. 연료극 입구와, 막-전극 어셈블리, 공기극 입구의 온도를 65℃로 유지하고, 막-전극 어셈블리에 전달되는 압력과 대기압의 차이를 0 psig로 유지하였다. 화학 당량 기준으로 수소:공기=1.5:2.0의 비율로 막-전극 어셈블리에 공급하여 단위 전지를 운전하였다.The performance of the unit cell was evaluated using the membrane-electrode assembly prepared in Experimental Example 1 and Comparative Examples 1 and 2. The unit cell has a structure in which separators are disposed on both sides of the membrane-electrode assembly. The temperature of the fuel electrode inlet, the membrane-electrode assembly, and the inlet of the air electrode was maintained at 65 占 폚, and the difference between the pressure transferred to the membrane-electrode assembly and the atmospheric pressure was maintained at 0 psig. The unit cell was operated by supplying it to the membrane-electrode assembly at a ratio of hydrogen: air = 1.5: 2.0 on a chemical equivalent basis.

이러한 단위 전지에서 개방회로 전압(OCV)으로 60초, 0.6V로 60초, 0.4V로 60초의 사이클로 연속적으로 반복하여 운전하였으며, 운전 도중에 개방회로 전압 및 전류 밀도 변화를 실시간으로 감시하였다.In this unit cell, the open circuit voltage (OCV) was continuously and repeatedly cycled for 60 seconds, 0.6 V for 60 seconds, and 0.4 V for 60 seconds. During the operation, the open circuit voltage and current density changes were monitored in real time.

도 4는 본 발명의 실험예와 비교예에 따른 단위 전지의 시간 변화에 따른 개방회로 전압을 나타낸 그래프이고, 도 5는 본 발명의 실험예와 비교예에 따른 단위 전지의 시간 변화에 따른 개방회로 전압을 나타낸 그래프이다.FIG. 4 is a graph showing the open circuit voltage of the unit cell according to the present invention, and FIG. 5 is a graph showing the open circuit voltage of the unit cell according to the experimental example and the comparative example of the present invention. Fig.

도 4와 도 5를 참조하여 살펴보면, 실험예 1은 비교예들에 비하여 개방회로 전압과 전류 밀도가 비교적 오랜시간 동안 안정적으로 유지되는 것을 알 수 있다.Referring to FIGS. 4 and 5, it can be seen that the open circuit voltage and the current density are stably maintained for a relatively long period of time in Experimental Example 1, as compared with Comparative Examples.

표 1은 본 발명의 실험예 1 및 비교예 1, 2에 따라 제조된 연료전지에 있어서, 단위 시간에 따른 개방회로 전압의 감소율을 정리한 표이다.Table 1 is a table summarizing the rate of decrease of the open circuit voltage according to the unit time in the fuel cell manufactured according to Experimental Example 1 and Comparative Examples 1 and 2 of the present invention.

구분division 개방회로 전압의 감소치/시간Decrease value of open circuit voltage / time 실험예1Experimental Example 1 -142㎶-142㎶ 비교예1Comparative Example 1 -350㎶-350 pounds 비교예2Comparative Example 2 -253㎶-253㎶

표 2은 본 발명의 실험예 1 및 비교예 1, 2에 따라 제조된 연료전지에 있어서, 초기 전류 밀도의 값과 단위 시간에 따른 0.6V 에서의 전류 밀도의 감소율을 정리한 표이다.Table 2 is a table summarizing the values of the initial current density and the decreasing rate of the current density at 0.6 V according to the unit time in the fuel cell manufactured according to Experimental Example 1 and Comparative Examples 1 and 2 of the present invention.

구분division 초기 전류 밀도Initial current density 전류 밀도의 감소치/시간Reduction of current density value / time 실험예1Experimental Example 1 1031mA/cm2 1031 mA / cm 2 -437μA/cm2 -437 μA / cm 2 비교예1Comparative Example 1 1033mA/cm2 1033 mA / cm 2 -556μA/cm2 -556 μA / cm 2 비교예2Comparative Example 2 948mA/cm2 948 mA / cm 2 -777μA/cm2 -777 μA / cm 2

비교예 1은 비교적 얇은 서브 가스켓을 사용함으로써 개방회로 전압과 전류밀도의 감소율이 증가하였다.In Comparative Example 1, the use of a relatively thin sub gasket increased the rate of decrease in the open circuit voltage and current density.

비교예 2는 비교적 두꺼운 서브 가스켓을 사용함으로써 OCV와 전류밀도의 감소율이 증가하였다. 특히 막-전극 어셈블리와 가스확산층의 접합이 원활히 이루어지지 못하여 초기 전류 밀도 및 전류 밀도의 감소율이 큰 폭으로 증가하였다.In Comparative Example 2, the reduction ratio of OCV and current density was increased by using a relatively thick sub gasket. In particular, the bonding between the membrane electrode assembly and the gas diffusion layer was not smoothly performed, and the reduction rate of the initial current density and the current density was greatly increased.

상기한 바와 같이, 서브 가스켓(26, 27)의 두께(Ts)가 전해질막(21)과 촉매층(22, 23)의 두께의 합 보다 작거나 이의 3.5배 보다 크면, 단위 전지의 수명이 현저히 감소되는 것을 알 수 있다.As described above, if the thickness Ts of the sub gaskets 26 and 27 is smaller than or equal to 3.5 times the sum of the thicknesses of the electrolyte membrane 21 and the catalyst layers 22 and 23, the service life of the unit cells is significantly reduced .

이상을 통해 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 설명하였지만, 본 발명은 이에 한정되는 것이 아니고 특허청구범위와 발명의 상세한 설명 및 첨부한 도면의 범위 안에서 여러 가지로 변형하여 실시하는 것이 가능하고 이 또한 본 발명의 범위에 속하는 것은 당연하다.While the present invention has been particularly shown and described with reference to exemplary embodiments thereof, it is to be understood that the invention is not limited to the disclosed exemplary embodiments, but, on the contrary, And it goes without saying that the invention belongs to the scope of the invention.

20: 막-전극 어셈블리 21: 전해질막
22: 애노드 촉매층 23: 캐소드 촉매층
24: 애노드 가스확산층 25: 캐소드 가스확산층
26: 서브 가스켓 27: 서브 가스켓
28: 애노드 전극 29: 캐소드 전극20: membrane-electrode assembly 21: electrolyte membrane
22: anode catalyst layer 23: cathode catalyst layer
24: anode gas diffusion layer 25: cathode gas diffusion layer
26: sub gasket 27: sub gasket
28: anode electrode 29: cathode electrode

Claims (4)

연료전지용 전해질막;
상기 전해질막의 양쪽 측면에 위치하고, 상기 전해질막과 함께 열간 압착되어 상기 전해질막에 접합된 한 쌍의 촉매층;
각각 Ts의 두께를 가지며, 상기 한 쌍의 촉매층 각각의 가장자리를 둘러싸며 상기 전해질막의 양쪽 가장자리에 접하도록 배치된 한 쌍의 서브 가스켓; 및
각각 Tg의 두께를 가지며, 상기 한 쌍의 촉매층 각각의 외측에 배치되고, 상기 한 쌍의 서브 가스켓 각각에 부분적으로 삽입 설치된 한 쌍의 가스확산층을 포함하며,
상기 열간 압착 이후 상기 전해질막과 상기 한 쌍의 촉매층의 두께 합을 Tm이라 할 때, 상기 서브 가스켓의 두께는 0.60*Tm < Ts < 4.50*Tm, Ts < 0.50*Tg를 만족하는 연료전지용 막-전극 어셈블리.An electrolyte membrane for a fuel cell;
A pair of catalyst layers located on both sides of the electrolyte membrane and hot-pressed together with the electrolyte membrane and bonded to the electrolyte membrane;
A pair of sub gaskets each having a thickness of Ts and surrounding the edges of each of the pair of catalyst layers and disposed so as to contact both edges of the electrolyte membrane; And
A pair of gas diffusion layers disposed outside each of said pair of catalyst layers and partially inserted into each of said pair of sub gaskets,
Wherein the thickness of the sub gasket satisfies 0.60 * Tm <Ts <4.50 * Tm and Ts <0.50 * Tg when the total thickness of the electrolyte membrane and the pair of catalyst layers after the hot- Electrode assembly. 제1항에 있어서,
상기 서브 가스켓의 두께는 1.00*Tm < Ts < 3.50*Tm을 만족하는 연료전지용 막-전극 어셈블리.The method according to claim 1,
Wherein a thickness of the sub gasket satisfies 1.00 * Tm < Ts < 3.50 * Tm. 삭제delete 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 막-전극 어셈블리를 포함하는 연료 전지.3. The method according to claim 1 or 2,
Wherein the fuel cell comprises the membrane-electrode assembly.
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