KR101840211B1 - An Electrolyzer Cell for generating carbon monoxide - Google Patents

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Abstract

본 발명은 티타늄(Ti) 화합물로 이루어지는 지지체; 및 상기 지지체 상에 담지된 금(Au)을 포함하는 이산화탄소의 환원용 촉매 및 이를 포함하는 전해셀에 관한 것으로, 티타늄(Ti) 화합물로 이루어지는 지지체 상에 금(Au)을 담지시킨, 예를 들면, Au/TiC, Au/TiN, Au/TiOx(단, x＜2)의 형태의 촉매를 통하여, Au와 Ti의 부가적인 시너지 효과(electronic/bi-functional effects)를 통해, 담지된 Au의 촉매 활성 특성을 향상시킬 수 있다.The present invention relates to a support made of a titanium (Ti) compound; (Au) supported on the support, and an electrolytic cell comprising the catalyst. The present invention relates to a catalyst for supporting carbon (Au) supported on a support made of a titanium (Ti) compound, Through the catalysts in the form of Au / TiC, Au / TiN and Au / TiOx (where x <2), through the additional electronic / bi-functional effects of Au and Ti, It is possible to improve the activity characteristics.

Description

일산화탄소를 발생시키기 위한 전해셀{An Electrolyzer Cell for generating carbon monoxide}An Electrolyzer Cell for generating carbon monoxide.

본 발명은 일산화탄소를 발생시키기 위한 전해셀에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 높은 효율로 이산화탄소로부터 일산화탄소를 발생시키기 위한 전해셀에 관한 것이다.The present invention relates to an electrolytic cell for generating carbon monoxide, and more particularly to an electrolytic cell for generating carbon monoxide from carbon dioxide with high efficiency.

최근에는, 수소 가스를 이용하여 에너지를 얻는 기술에 대한 연구가 주목되고 있다. 종래의 에너지원인 석탄이나 석유가 탄소를 포함하는 반면, 수소 가스는 탄소를 전혀 포함하지 않고 대부분이 물로 전환되므로, 에너지원으로서 사용된 후 불필요한 부산물의 생성이 전혀 없고, 물로 전환 시에 큰 에너지를 발생시킬 수 있다. Recently, research on a technique for obtaining energy using hydrogen gas has been attracting attention. Conventional sources of energy such as coal or petroleum contain carbon, while hydrogen gas does not contain carbon at all and is mostly converted to water, so there is no generation of unnecessary byproducts after being used as an energy source, .

따라서, 수소 가스는 가장 친환경적이고 이상적인 에너지원으로 고려되고 있다.Therefore, hydrogen gas is considered to be the most environmentally friendly and ideal energy source.

에너지원으로서 수소를 사용하기 위하여는, 물이나 탄화 수소 등으로부터 수소 가스를 취득할 필요가 있다. 수소 가스 취득을 위하여, 천연가스, 석탄, 석유 등의 탄화수소 계열의 물질을 이용해서 수증기 개질 열분해 가스화 과정을 거쳐 수소 가스를 생성할 수 있다. 그러나, 이러한 탄화수소 계열의 물질은 원하지 않는 부산물인 이산화탄소 등을 함께 생성하게 되므로, 환경을 오염시키는 우려가 있다. 특히, 이산화탄소는 온실 효과로 인하여, 세계 각국에서 배출량을 규제하고 있다.In order to use hydrogen as an energy source, it is necessary to obtain hydrogen gas from water, hydrocarbon, or the like. Hydrogen gas can be produced through a steam reforming thermal decomposition gasification process using hydrocarbon-based materials such as natural gas, coal, and petroleum to obtain hydrogen gas. However, such hydrocarbon-based materials generate carbon dioxide and the like, which are undesired by-products, and thus may pollute the environment. In particular, carbon dioxide limits emissions from around the world due to the greenhouse effect.

이러한 이산화탄소 배출량을 감소시키는 방법으로서, 이산화탄소를 연료로서 사용할 수 있는 일산화탄소로 전환하는 기술이 주목 받고 있다. 이러한 기술로서, 이산화탄소를 전기분해에 의한 환원으로 일산화탄소 가스로 전환하는 기술이 있다.As a method for reducing such a carbon dioxide emission amount, a technique of converting carbon dioxide into carbon monoxide which can be used as fuel has been attracting attention. As such a technique, there is a technology of converting carbon dioxide into carbon monoxide gas by reduction by electrolysis.

즉, 이산화탄소의 배출량은 매년 증가하는 추세이며, 이에 따라 이산화탄소의 주요 배출원에 대해 친환경 발전 기술도입 및 에너지 이용효율 개선 등을 통해 배출되는 이산화탄소를 적극 활용하여, 산업에서의 활용도가 높은 일산화탄소로의 전환이 시급한 실정이다.In other words, the emission of carbon dioxide is increasing every year. Therefore, by introducing environment-friendly power generation technology and improving the efficiency of energy use, we will actively utilize the carbon dioxide emitted from the main source of carbon dioxide and convert it into carbon monoxide This is urgent.

따라서, 높은 효율로 이산화탄소로부터 일산화탄소를 생성하는 전해 기술이 요구된다.Therefore, there is a demand for an electrolytic technique for producing carbon monoxide from carbon dioxide with high efficiency.

한국공개특허 10-2015-0117605Korean Patent Publication No. 10-2015-0117605

본 발명이 해결하고자 하는 과제는 높은 효율로 이산화탄소로부터 일산화탄소를 생성하는 촉매 및 이를 포함하는 전해셀을 제공하는 것이다.SUMMARY OF THE INVENTION It is an object of the present invention to provide a catalyst for producing carbon monoxide from carbon dioxide with high efficiency and an electrolytic cell including the same.

본 발명의 목적들은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 목적들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.The objects of the present invention are not limited to the above-mentioned objects, and other objects not mentioned can be clearly understood by those skilled in the art from the following description.

상기 지적된 문제점을 해결하기 위해서 본 발명은 티타늄(Ti) 화합물로 이루어지는 지지체; 및 상기 지지체 상에 담지된 금(Au)을 포함하는 이산화탄소의 환원용 촉매를 제공한다.In order to solve the above-mentioned problems, the present invention relates to a support made of a titanium (Ti) compound; And gold (Au) supported on the support.

또한, 본 발명은 상기 티타늄(Ti) 화합물은 티타늄 카바이드(TiC), 티타늄 질화물(TiN), 티타늄 산화물(TiOx, 단, x＜2) 중 적어도 어느 하나인 이산화탄소의 환원용 촉매를 제공한다.The present invention also provides a catalyst for the reduction of carbon dioxide, wherein the titanium compound is at least one of titanium carbide (TiC), titanium nitride (TiN), and titanium oxide (TiOx, where x <2).

또한, 본 발명은 상기 촉매는 일산화탄소를 발생시키는 것을 특징으로 하는 이산화탄소의 환원용 촉매를 제공한다.The present invention also provides a catalyst for the reduction of carbon dioxide characterized in that the catalyst generates carbon monoxide.

또한, 본 발명은 이산화탄소가 분해되어 형성된 일산화 탄소 가스를 배출하는 캐소드; 상기 캐소드와 마주보며 배치되고 상기 이산화탄소가 분해되어 형성된 산소 가스를 배출하는 애노드; 및 상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 배치되는 분리막을 포함하고, 상기 캐소드는, 티타늄(Ti) 화합물로 이루어지는 지지체; 및 상기 지지체 상에 담지된 금(Au)을 포함하는 촉매를 포함하는 전해셀을 제공한다.The present invention also provides a method for producing carbon monoxide, comprising: a cathode for discharging carbon monoxide gas formed by decomposition of carbon dioxide; An anode disposed opposite to the cathode and discharging the oxygen gas formed by decomposition of the carbon dioxide; And a separation membrane disposed between the anode and the cathode, wherein the cathode comprises: a support made of a titanium (Ti) compound; And a catalyst containing gold (Au) carried on the support.

또한, 본 발명은 상기 티타늄(Ti) 화합물은 티타늄 카바이드(TiC), 티타늄 질화물(TiN), 티타늄 산화물(TiOx, 단, x＜2) 중 적어도 어느 하나인 전해셀을 제공한다.The present invention also provides an electrolytic cell wherein the titanium compound is at least one of titanium carbide (TiC), titanium nitride (TiN), and titanium oxide (TiOx, where x <2).

또한, 본 발명은 상기 촉매는 일산화탄소를 발생시키는 것을 특징으로 하는 전해셀을 제공한다.The present invention also provides an electrolytic cell characterized in that the catalyst generates carbon monoxide.

이상과 같은 본 발명에 따르면, 티타늄(Ti) 화합물로 이루어지는 지지체 상에 금(Au)을 담지시킨, 예를 들면, Au/TiC, Au/TiN, Au/TiOx(단, x＜2)의 형태의 촉매를 통하여, Au와 Ti의 부가적인 시너지 효과(electronic/bi-functional effects)를 통해, 담지된 Au의 촉매 활성 특성을 향상시킬 수 있다.According to the present invention as described above, it is possible to provide a structure in which gold (Au) is supported on a support made of a titanium (Ti) compound, for example, Au / TiC, Au / TiN, Au / TiOx The catalyst activity characteristics of the supported Au can be improved through the electronic / bi-functional effects of Au and Ti.

도 1은 본 발명에 따른 일산화탄소를 발생시키기 위한 전해셀을 설명하기 위한 개략적인 도면이다.
도 2a 및 도 2b는 본 발명에 따른 촉매층을 도시하는 실사진이다.
도 3a는 각 촉매층에 대한 포텐셜에 따른 전기화학 활성을 도시하는 그래프이고, 도 3b는 각 촉매층에 대한 일산화탄소 발생량을 도시한 그래프이다.
도 4는 본 발명에 따른 일산화탄소를 발생시키기 위한 전해셀의 전체적인 시스템을 도시하는 블록도이다.1 is a schematic view for explaining an electrolytic cell for generating carbon monoxide according to the present invention.
2A and 2B are views showing a catalyst layer according to the present invention.
FIG. 3A is a graph showing the electrochemical activity depending on the potential for each catalyst layer, and FIG. 3B is a graph showing the amount of carbon monoxide generated for each catalyst layer.
4 is a block diagram showing an overall system of an electrolytic cell for generating carbon monoxide according to the present invention.

본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS The advantages and features of the present invention, and the manner of achieving them, will be apparent from and elucidated with reference to the embodiments described hereinafter in conjunction with the accompanying drawings. The present invention may, however, be embodied in many different forms and should not be construed as being limited to the embodiments set forth herein. Rather, these embodiments are provided so that this disclosure will be thorough and complete, and will fully convey the scope of the invention to those skilled in the art. Is provided to fully convey the scope of the invention to those skilled in the art, and the invention is only defined by the scope of the claims.

아래 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시를 위한 구체적인 내용을 상세히 설명한다. 도면에 관계없이 동일한 부재번호는 동일한 구성요소를 지칭하며, "및/또는"은 언급된 아이템들의 각각 및 하나 이상의 모든 조합을 포함한다.DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Reference will now be made in detail to the preferred embodiments of the present invention, examples of which are illustrated in the accompanying drawings. &Quot; and / or "include each and every combination of one or more of the mentioned items. &Lt; RTI ID = 0.0 &gt;

비록 제1, 제2 등이 다양한 구성요소들을 서술하기 위해서 사용되나, 이들 구성요소들은 이들 용어에 의해 제한되지 않음은 물론이다. 이들 용어들은 단지 하나의 구성요소를 다른 구성요소와 구별하기 위하여 사용하는 것이다. 따라서, 이하에서 언급되는 제1 구성요소는 본 발명의 기술적 사상 내에서 제2 구성요소일 수도 있음은 물론이다.Although the first, second, etc. are used to describe various components, it goes without saying that these components are not limited by these terms. These terms are used only to distinguish one component from another. Therefore, it goes without saying that the first component mentioned below may be the second component within the technical scope of the present invention.

본 명세서에서 사용된 용어는 실시예들을 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 "포함한다(comprises)" 및/또는 "포함하는(comprising)"은 언급된 구성요소 외에 하나 이상의 다른 구성요소의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.The terminology used herein is for the purpose of illustrating embodiments and is not intended to be limiting of the present invention. In the present specification, the singular form includes plural forms unless otherwise specified in the specification. The terms " comprises "and / or" comprising "used in the specification do not exclude the presence or addition of one or more other elements in addition to the stated element.

다른 정의가 없다면, 본 명세서에서 사용되는 모든 용어(기술 및 과학적 용어를 포함)는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 공통적으로 이해될 수 있는 의미로 사용될 수 있을 것이다. 또 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 용어들은 명백하게 특별히 정의되어 있지 않는 한 이상적으로 또는 과도하게 해석되지 않는다.Unless defined otherwise, all terms (including technical and scientific terms) used herein may be used in a sense commonly understood by one of ordinary skill in the art to which this invention belongs. Also, commonly used predefined terms are not ideally or excessively interpreted unless explicitly defined otherwise.

공간적으로 상대적인 용어인 "아래(below)", "아래(beneath)", "하부(lower)", "위(above)", "상부(upper)" 등은 도면에 도시되어 있는 바와 같이 하나의 구성 요소와 다른 구성 요소들과의 상관관계를 용이하게 기술하기 위해 사용될 수 있다. 공간적으로 상대적인 용어는 도면에 도시되어 있는 방향에 더하여 사용시 또는 동작시 구성요소들의 서로 다른 방향을 포함하는 용어로 이해되어야 한다. 예를 들면, 도면에 도시되어 있는 구성요소를 뒤집을 경우, 다른 구성요소의 "아래(below)" 또는 "아래(beneath)"로 기술된 구성요소는 다른 구성요소의 "위(above)"에 놓여질 수 있다. 따라서, 예시적인 용어인 "아래"는 아래와 위의 방향을 모두 포함할 수 있다. 구성요소는 다른 방향으로도 배향될 수 있고, 이에 따라 공간적으로 상대적인 용어들은 배향에 따라 해석될 수 있다. The terms spatially relative, "below", "beneath", "lower", "above", "upper" And can be used to easily describe a correlation between an element and other elements. Spatially relative terms should be understood in terms of the directions shown in the drawings, including the different directions of components at the time of use or operation. For example, when inverting an element shown in the figures, an element described as "below" or "beneath" of another element may be placed "above" another element . Thus, the exemplary term "below" can include both downward and upward directions. The components can also be oriented in different directions, so that spatially relative terms can be interpreted according to orientation.

이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다.Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.

도 1은 본 발명에 따른 일산화탄소를 발생시키기 위한 전해셀을 설명하기 위한 개략적인 도면이다.1 is a schematic view for explaining an electrolytic cell for generating carbon monoxide according to the present invention.

도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 일산화탄소를 발생시키기 위한 전해셀(10)은 이산화탄소가 분해되어 형성된 일산화 탄소 가스를 배출하는 캐소드(11); 상기 캐소드와 마주보며 배치되고 상기 이산화탄소가 분해되어 형성된 산소 가스를 배출하는 애노드(12); 및 상기 애노드(12)와 상기 캐소드(11) 사이에 배치되는 분리막(13)을 포함한다.Referring to FIG. 1, an electrolytic cell 10 for generating carbon monoxide according to the present invention includes a cathode 11 for discharging carbon monoxide gas formed by decomposition of carbon dioxide; An anode 12 disposed opposite to the cathode and discharging the oxygen gas formed by decomposition of the carbon dioxide; And a separation membrane (13) disposed between the anode (12) and the cathode (11).

이때, 상기 캐소드(11)는 일산화탄소 가스와 접촉하므로 연료 전극으로 지칭될 수 있고, 상기 애노드(12)는 산소 가스와 접촉하므로 산소 전극으로 지칭될 수 있다.At this time, the cathode 11 may be referred to as a fuel electrode because it is in contact with carbon monoxide gas, and the anode 12 may be referred to as an oxygen electrode because it is in contact with oxygen gas.

한편, 상기 전해셀(10)의 전기화학반응은 하기 반응식에 나타낸 바와 같이, 캐소드(11)의 이산화탄소(CO2)가 일산화탄소(CO)와 산소 이온(O2 -)으로 변하는 음극반응과 분리막(13)을 통해 이동해 온 상기 산소 이온이 산소 가스(O2)로 변하는 양극반응으로 이루어진다. The electrochemical reaction of the electrolytic cell 10 can be carried out by an anode reaction in which the carbon dioxide (CO 2 ) of the cathode 11 is converted into carbon monoxide (CO) and oxygen ions (O 2 - ), 13, the oxygen ions are converted into oxygen gas (O 2 ).

이러한 반응은 통상적인 연료 전지의 반응 원리와는 반대이다.This reaction is opposite to the reaction principle of a typical fuel cell.

<반응식><Reaction Scheme>

음극반응: CO2 + 2e- -> O2 - + COCathode reaction: CO 2 + 2e- -> O 2 - + CO

양극반응: O2 - -> 1/2 O2 + 2e-Anode reaction: O 2 - - > 1/2 O 2 + 2e-

또한, 이산화탄소로부터의 합성 가스의 발생의 전체적인 반응은 다음과 같이 표현될 수 있다.Further, the overall reaction of generation of syngas from carbon dioxide can be expressed as follows.

CO2 + H2O → CO + H2 + O2 CO 2 + H 2 O → CO + H 2 + O 2

즉, 고체 산화물 전해셀(10)에 외부 전원(14)으로부터 전력이 인가되면, 외부 전원(14)으로부터 고체 산화물 전해 셀(10)에 전자가 제공된다. That is, when electric power is applied to the solid oxide electrolytic cell 10 from the external power supply 14, electrons are supplied from the external power supply 14 to the solid oxide electrolytic cell 10.

상기 전자는 캐소드(11)에 제공되는 이산화탄소와 반응하여 일산화탄소 가스와 산소 이온을 생성한다. 상기 일산화탄소 가스는 외부로 배출되고, 상기 산소 이온은 전해질(13)을 통과하여 애노드(12)로 이동된다.The electrons react with the carbon dioxide supplied to the cathode 11 to generate carbon monoxide gas and oxygen ions. The carbon monoxide gas is discharged to the outside, and the oxygen ions are transferred to the anode 12 through the electrolyte 13.

애노드(12)로 이동된 상기 산소 이온은 전자를 잃고 산소 가스로 변환하여 외부로 배출된다. The oxygen ions transferred to the anode 12 lose electrons and are converted into oxygen gas and discharged to the outside.

또한, 상기 전자는 외부 전원(14)으로 흐르게 된다. 이러한 전자 이동을 통하여, 고체 산화물 전해셀(10)는 이산화탄소를 전기 분해하여, 캐소드(11)에서 일산화탄소 가스를 형성하고, 애노드(12)에서 산소가스를 형성할 수 있다.Further, the electrons flow to the external power source 14. Through the electron transfer, the solid oxide electrolytic cell 10 can electrolyze the carbon dioxide to form carbon monoxide gas in the cathode 11, and form oxygen gas in the anode 12.

먼저, 상기 애노드(12)는 특별히 제한되지 않으며, 다양한 종류의 물질을 포함하여 형성될 수 있다. First, the anode 12 is not particularly limited, and may include various kinds of materials.

즉, 상기 애노드(12)는, 예를 들어 LaSrFe-YSZ를 포함할 수 있고, 예를 들어 La0.8Sr0.2Fe-YSZ를 포함할 수 있다.That is, the anode 12 may include, for example, LaSrFe-YSZ, and may include, for example, La 0.8 Sr 0.2 Fe-YSZ.

또한, 상기 애노드(12)는, 예를 들어 PrBaaSr1 - aCo2 - bFebO5 +d 화합물 (상기 a는 0 이상 1 이하의 수이고, 상기 b는 0 이상 2 이하의 수이고, 상기 δ는 0 또는 1 이하의 양수임)을 포함할 수 있고, 예를 들어 PrBa0 .5Sr0 .5Co1 .5Fe0 .5O5 +d 화합물, NdBa0.5Sr0.5Co1.5Fe0.5O5+d 화합물, 또는 GdBa0 .5Sr0 .5CoFeO5 +d 화합물 등을 포함할 수 있다.Further, the anode 12 may be formed of, for example, PrBa a Sr 1 - a Co 2 - b Fe b O 5 + d compound (where a is a number of 0 or more and 1 or less, and b is a number of 0 or more and 2 or less and wherein δ may include a positive Im) of less than or equal to 0 or 1, for example, PrBa 0 .5 Sr 0 .5 Co 1 .5 Fe 0 .5 O 5 + d compound, NdBa 0.5 Sr 0.5 Co 1.5 Fe 0.5 O 5 + d compounds, or GdBa 0 .5, and the like Sr 0 .5 CoFe O5 + d compound.

다음으로, 상기 분리막(13)은 본 기술 분야에서 일반적으로 사용할 수 있는 것이라면 특별히 제한되지 않는다. Next, the separation membrane 13 is not particularly limited as long as it can be generally used in the art.

예를 들어, 상기 분리막(13)은, 이트리아 안정화 지르코니아(YSZ), 스칸디아 안정화 지르코니아(ScSZ) 등의 안정화 지르코니아계; 사마리아 도핑된 세리아(SDC), 가돌리니아 도핑된 세리아(GDC) 등과 같은 희토류 원소가 첨가된 세리아계; 기타 LSGM ((La, Sr)(Ga, Mg)O3)계; 등을 포함할 수 있다. For example, the separation membrane 13 may be a stabilized zirconia type such as yttria stabilized zirconia (YSZ) and scandia stabilized zirconia (ScSZ); Ceria system to which a rare earth element such as samaria-doped ceria (SDC), gadolinia-doped ceria (GDC) and the like is added; Other LSGM ((La, Sr) (Ga, Mg) O3 ) system; And the like.

또한, 상기 분리막(13)은, 스트론튬 또는 마그네슘이 도핑된 란타늄 갈레이트(lanthanum gallate) 등을 포함할 수 있다.In addition, the separation membrane 13 may include strontium or magnesium-doped lanthanum gallate.

한편, 본 발명에 따른 고체 산화물 전해셀(10)는 해당 기술 분야에서 각종 문헌에 공지되어 있는 통상적인 방법을 이용하여 제조할 수 있으므로, 여기서는 그에 대한 상세한 설명은 생략하기로 한다. Meanwhile, since the solid oxide electrolytic cell 10 according to the present invention can be manufactured by a conventional method known in the related art, a detailed description thereof will be omitted here.

또한, 상기 고체 산화물 전해셀(10)는 원통형(tubular) 스택, 평관형(flat tubular) 스택, 평판형(planar type) 스택 등 다양한 구조에 적용될 수 있다.The solid oxide electrolytic cell 10 may be applied to various structures such as a tubular stack, a flat tubular stack, a planar type stack, and the like.

또한, 상기 고체 산화물 전해셀(100)는 단위 셀의 스택(stack) 형태일 수 있다. 예를 들어, 캐소드(11), 애노드(12), 및 전해질(13)로 구성되는 단위 셀(MEA, Membrane and Electrode Assembly)이 직렬로 적층되고 상기 단위 셀들 사이에 이들을 전기적으로 연결하는 분리판(separator)가 개재되어 단위 셀의 스택(stack)이 얻어질 수 있다.In addition, the solid oxide electrolytic cell 100 may be in the form of a stack of unit cells. For example, a unit cell (MEA, membrane electrode assembly) composed of a cathode 11, an anode 12, and an electrolyte 13 is laminated in series and a separator plate a stack of unit cells can be obtained.

다음으로, 상기 캐소드(11)는 일반적으로 Sn, Cu, Cu 합금(예컨대, 황동 또는 청동) 및 스테인레스 강을 포함할 수 있으며, 일부 캐소드 물질을 수소 발생에 대해 더욱 감수성인 다른 캐쏘드 물질(예를 들어, Ir, Os, Pd, Pt, Rh 및 Ru 같은 백금족 금속)과 합쳐서, 소정 전위 및 pH에서 목적하는 일산화탄소 대 수소 몰비를 생성시킬 수 있다.Next, the cathode 11 may comprise generally Sn, Cu, Cu alloys (e.g., brass or bronze) and stainless steel, and some cathode materials may be made of other cathode materials that are more susceptible to hydrogen evolution For example, a platinum group metal such as Ir, Os, Pd, Pt, Rh and Ru) to produce the desired molar ratio of carbon monoxide to hydrogen at a given potential and pH.

한편, 본 발명의 기술적 사상은 고체 산화물 전해 셀(10)을 구성하고, 상기 캐소드(11)에 촉매층을 포함하며, 상기 촉매층은 티타늄(Ti) 화합물로 이루어지는 지지체 상에 금(Au)이 담지된 것을 특징으로 한다.Meanwhile, the technical idea of the present invention is that the solid oxide electrolytic cell 10 is constituted, and the catalyst layer is formed on the cathode 11, and the catalyst layer is formed by depositing gold (Au) on a support made of a titanium .

이때, 상기 티타늄(Ti) 화합물은 티타늄 카바이드(TiC), 티타늄 질화물(TiN), 티타늄 산화물(TiOx, 단, x＜2) 중 적어도 어느 하나를 사용하는 것을 특징으로 하며, 바람직하게는 티타늄 카바이드(TiC)일 수 있다.The titanium (Ti) compound may be at least one selected from the group consisting of titanium carbide (TiC), titanium nitride (TiN), and titanium oxide (TiOx, where x <2). Preferably, titanium carbide TiC).

도 2a 및 도 2b는 본 발명에 따른 촉매층을 도시하는 실사진이다.2A and 2B are views showing a catalyst layer according to the present invention.

도 2에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따른 촉매층은 지지체인 티타늄 카바이드(TiC) 상에 nm 수준의 금(Au)이 담지되어 있음을 확인할 수 있다.As shown in FIG. 2, it can be seen that the catalyst layer according to the present invention has gold (Au) on the titanium carbide (TiC) support as a support.

금(Au)의 경우, 상대적으로 우수한 일산화탄소의 전환 효율을 가지고 있어, 이산화탄소의 환원 촉매로 각광 받고 있다.In the case of gold (Au), it has a relatively excellent conversion efficiency of carbon monoxide, and is attracting attention as a catalyst for reducing carbon dioxide.

하지만, 비싼 가격으로 인하여, 사용량을 줄이거나 활성을 높이려는 연구가 많이 진행되고 있으며, 따라서, Au의 성능을 최적화시키는 연구가 필요한 실정이나, 실제 사용촉매로 사용하기는 공정상의 복잡함 때문에 쉽게 해결하고 있지 못하는 상황이다.However, due to the high price, many researches have been carried out to reduce the amount of use or to increase the activity. Therefore, studies to optimize the performance of Au are needed. However, It is a situation that can not be.

이에 따라, 본 발명에서는 티타늄(Ti) 화합물로 이루어지는 지지체 상에 금(Au)을 담지시킨, 예를 들면, Au/TiC, Au/TiN, Au/TiOx(단, x＜2)의 형태의 촉매를 개발하였다.Thus, in the present invention, a catalyst in the form of Au / TiC, Au / TiN, Au / TiOx (where x <2), in which gold (Au) is supported on a support made of a titanium .

보다 구체적으로, 본 발명에서는 Ti의 특유의 산소친화특성으로 인한, Au와 Ti의 부가적인 시너지 효과(electronic/bi-functional effects)를 통해, 담지된 Au의 촉매 활성 특성을 향상시킬 수 있다.More specifically, in the present invention, the catalytic activity characteristics of supported Au can be improved through additional electronic / bi-functional effects of Au and Ti due to the oxygen-specific characteristic of Ti.

즉, 기존의 연구의 경우, 고효율의 일산화탄소의 발생을 위한 이산화탄소 전기화학적 환원 촉매 개발에 있어서, Au의 morphology 및 size 제어에 관한 연구가 주를 이루고 있었으나, 본 발명에서는 티타늄 화합물의 담지체를 사용하여 Ti와 Au의 부가적 시너지 효과 (electronic/bi-functional effects)를 발현시켜 Au의 활성을 극대화시키 있다.That is, in the case of the existing researches, studies on the morphology and size control of Au have been mainly made in the development of a carbon dioxide electrochemical reduction catalyst for the generation of high-efficiency carbon monoxide. However, in the present invention, It also exhibits electronic / bi-functional effects of Ti and Au to maximize the activity of Au.

또한, Au-Ti 간의 전자적 상호작용과 더불어, 산소와의 흡착이 강한 Ti를 촉매 표면에 노출시킴으로써 일산화 탄소 생성을 더욱 극대화시킬 수 있다.In addition to electron interaction between Au and Ti, it is possible to further maximize carbon monoxide generation by exposing Ti to the surface of the catalyst, which is strongly adsorbed with oxygen.

한편, 티타늄 카바이드(TiC)의 경우, C를 통해 전도성을 높일 수 있어 고효율로 일산화탄소를 생산하기 위한 전기화학적 촉매를 제공할 수 있다.On the other hand, in the case of titanium carbide (TiC), the conductivity can be increased through C, and an electrochemical catalyst for producing carbon monoxide with high efficiency can be provided.

이하에서는 본 발명의 구체적인 실시예들을 제시한다. 다만, 하기에 기재된 실시예들은 본 발명을 구체적으로 예시하거나 설명하기 위한 것에 불과하며, 이로서 본 발명이 제한되어서는 아니된다.Hereinafter, specific embodiments of the present invention will be described. However, the embodiments described below are only intended to illustrate or explain the present invention, and thus the present invention should not be limited thereto.

[실시예][Example]

티타늄 카바이드(TiC)를 지지체로 하여, 상기 티타늄 카바이드(TiC) 지지체 상에 Au를 담지시켜 촉매층을 제조하였다.Au was supported on the titanium carbide (TiC) support using titanium carbide (TiC) as a support to prepare a catalyst layer.

Au의 두께를 조절하기 위하여, 상기 티타늄 카바이드(TiC)에 Au를 담지시킨 시간은 각각 3, 5, 7, 9, 11분으로 하였다.In order to control the thickness of Au, the time of supporting Au on the titanium carbide (TiC) was 3, 5, 7, 9, and 11 minutes, respectively.

즉, 담지시킨 시간에 따라서, Au의 두께가 조절이 가능하다.That is, the thickness of Au can be adjusted in accordance with the time of carrying.

[비교예 1][Comparative Example 1]

Glassy Carbon(GC)를 지지체로 하여, 상기 Glassy Carbon(GC) 지지체 상에 Au를 담지시켜 촉매층을 제조하였다.A catalyst layer was prepared by supporting Au on the Glassy Carbon (GC) support using Glassy Carbon (GC) as a support.

[비교예 2][Comparative Example 2]

Glassy Carbon(GC)을 촉매층으로 사용하였다.Glassy Carbon (GC) was used as the catalyst layer.

[비교예 3][Comparative Example 3]

티타늄 카바이드(TiC)를 촉매층으로 사용하였다.Titanium carbide (TiC) was used as the catalyst layer.

상기 실시예, 비교예 1 내지 3의 촉매층에 대하여, 포텐셜에 따른 전기화학솰성도를 측정하였으며, 또한, 각 촉매층에 따른 일산화탄소 발생량을 측정하였다.With respect to the catalyst layers of Examples and Comparative Examples 1 to 3, the electrochemical susceptibility according to the potential was measured, and the amount of carbon monoxide generated according to each catalyst layer was measured.

도 3a는 각 촉매층에 대한 포텐셜에 따른 전기화학 활성을 도시하는 그래프이고, 도 3b는 각 촉매층에 대한 일산화탄소 발생량을 도시한 그래프이다.FIG. 3A is a graph showing the electrochemical activity depending on the potential for each catalyst layer, and FIG. 3B is a graph showing the amount of carbon monoxide generated for each catalyst layer.

도 3a 및 도 3b를 참조하면, 본 발명에 따른 실시예의 경우, Au의 담지시간에 따른 Au의 두께(coverage) 조절에 따라 성능의 차이를 보이기는 하나, 모든 Au/TiC 촉매는 Au/GC 보다 우수한 활성을 보임을 확인할 수 있다.3A and 3B, all of the Au / TiC catalysts exhibit different performance according to the adjustment of the Au thickness according to the deposition time of the Au, according to the embodiment of the present invention. It can be confirmed that it shows excellent activity.

특히, 7-8nm 두께에 66%의 surface coverage를 보인 Au/TiC (5)가 매우 강한 시너지 효과(electronic/bi-functional effects)를 발휘해 가장 높은 성능을 보이는 것으로 나타나며, Au/GC 촉매 대비 약 2.6 배 증가된 일산화탄소 발생 수치를 보임을 확인할 수 있다.In particular, Au / TiC (5), which has a surface coverage of 7-8 nm and a surface area of 66%, shows the highest performance with very strong electronic / bi-functional effects. It can be confirmed that the amount of carbon monoxide generation is increased.

한편, Glassy Carbon(GC) 및 티타늄 카바이드(TiC)를 촉매로 사용한 비교예 2 및 3의 경우, 일산화탄소의 발생량이 매우 작음을 확인할 수 있으며, Au/GC 촉매의 경우, Glassy Carbon(GC) 및 티타늄 카바이드(TiC) 촉매 대비, Au의 영향으로 다소 일산화탄소 발생량이 증가하기는 하였으나, 상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 Au/TiC 촉매가 Au/GC 보다 우수한 활성을 보임을 알 수 있다.On the other hand, in the case of Comparative Examples 2 and 3 using Glassy Carbon (GC) and Titanium Carbide (TiC) as catalysts, it can be seen that the amount of generated carbon monoxide is very small. In the case of Au / GC catalyst, As described above, the Au / TiC catalyst according to the present invention exhibits better activity than Au / GC, although the amount of carbon monoxide generated is slightly increased due to the influence of Au compared with the carbide (TiC) catalyst.

따라서, 본 발명에서는 티타늄(Ti) 화합물로 이루어지는 지지체 상에 금(Au)을 담지시킨, 예를 들면, Au/TiC, Au/TiN, Au/TiOx(단, x＜2)의 형태의 촉매를 통하여, Au와 Ti의 부가적인 시너지 효과(electronic/bi-functional effects)를 통해, 담지된 Au의 촉매 활성 특성을 향상시킬 수 있다.Therefore, in the present invention, a catalyst in the form of Au / TiC, Au / TiN, Au / TiOx (where x <2), in which gold (Au) is supported on a support made of a titanium Through the addition of electronic / bi-functional effects of Au and Ti, the catalytic activity of supported Au can be improved.

이하에서는 본 발명에 따른 일산화탄소를 발생시키기 위한 전해셀의 전체적인 시스템을 설명하기로 한다.Hereinafter, an overall system of an electrolytic cell for generating carbon monoxide according to the present invention will be described.

도 4는 본 발명에 따른 일산화탄소를 발생시키기 위한 전해셀의 전체적인 시스템을 도시하는 블록도이다.4 is a block diagram showing an overall system of an electrolytic cell for generating carbon monoxide according to the present invention.

도 4를 참조하면, 본 발명에 따른 일산화탄소를 발생시키기 위한 전해셀 시스템(100)은 통상의 전지(또는 용기)(101), 액체 공급원(130), 전력 공급원(14), 기체 공급원(140) 및 추출기(150)를 포함한다.4, an electrolytic cell system 100 for generating carbon monoxide according to the present invention includes a conventional cell (or a container) 101, a liquid supply source 130, a power supply source 14, a gas supply source 140, And an extractor 150.

유출 기체는 추출기(150)로부터 제공될 수 있다. 다른 유출 기체는 전지(101)로부터 제공될 수 있다. 이에 대해서는 후술하기로 한다.The effluent gas may be provided from the extractor 150. Other effluent gases may be provided from the battery 101. This will be described later.

상기 전지(101)는 전기화학적 전지일 수 있으며, 상술한 도 1의 이산화탄소가 분해되어 형성된 일산화 탄소 가스를 배출하는 캐소드(11); 상기 캐소드와 마주보며 배치되고 상기 이산화탄소가 분해되어 형성된 산소 가스를 배출하는 애노드(12); 및 상기 애노드(12)와 상기 캐소드(11) 사이에 배치되는 분리막(13)을 포함하는 전해셀을 기본으로 한다.The battery 101 may be an electrochemical cell, and includes a cathode 11 for discharging the carbon monoxide gas formed by the decomposition of carbon dioxide of FIG. 1 described above; An anode 12 disposed opposite to the cathode and discharging the oxygen gas formed by decomposition of the carbon dioxide; And a separation membrane (13) disposed between the anode (12) and the cathode (11).

이때, 상기 전지(101)는 통상 이산화탄소(CO2)를 환원시켜 하나 이상의 생성물을 생성시키도록 작동한다.At this time, the battery 101 is operated to reduce carbon dioxide (CO 2 ) to generate one or more products.

일반적으로 전지(101) 내의 전해질의 수용액 중으로 이산화탄소를 폭기시킴으로써 환원이 이루어진다. In general, reduction is carried out by aeration of carbon dioxide into an aqueous solution of an electrolyte in the battery 101.

전지(101)의 캐소드(11)는 이산화탄소와 양성자를 환원시켜 하나 이상의 분자(예를 들어, 일산화탄소 및/또는 수소) 및/또는 유기 화합물을 생성시킬 수 있다.The cathode 11 of the cell 101 can reduce carbon dioxide and protons to produce one or more molecules (e.g., carbon monoxide and / or hydrogen) and / or organic compounds.

또한, 전지(101)는 통상 둘 이상의 구획(또는 챔버)(110, 120), 분리막(13), 애노드(12) 및 캐소드(11)를 포함한다.In addition, the battery 101 typically includes two or more compartments (or chambers) 110 and 120, a separator 13, an anode 12, and a cathode 11.

상기 애노드(12)는 소정 구획(예컨대, 110)에 배치될 수 있다. The anode 12 may be disposed in a predetermined compartment (e.g., 110).

또한, 상기 캐소드(11)는 상기 애노드(12)에 대해 분리막(13)의 반대쪽에 있는 다른 구획(예를 들어, 120)에 배치될 수 있다.In addition, the cathode 11 may be disposed in another compartment (e.g., 120) opposite the separator 13 with respect to the anode 12.

두 구획(110, 120)을 각각 수성 용액(111, 121)으로 채울 수 있다. The two compartments 110 and 120 can be filled with aqueous solutions 111 and 121, respectively.

한편, 상기 액체 공급원(130)은 물 공급원으로서 구현될 수 있으며, 즉, 상기 액체 공급원(130)은 순수한 물을 전지(101)에 공급하도록 작동될 수 있다.Meanwhile, the liquid supply source 130 may be implemented as a water supply source, that is, the liquid supply source 130 may be operated to supply pure water to the battery 101.

또한, 전력 공급원(14)는 가변 전압 공급원으로서 구현될 수 있으며, 또한, 상기 공급원(14)은 애노드(12)와 캐소드(11) 사이에서 전위를 발생시키도록 작동할 수 있고, 이때, 전위는 DC 전압일 수 있다.The source 14 may also be operable to generate a potential between the anode 12 and the cathode 11, wherein the potential is at least about &lt; RTI ID = 0.0 &gt; DC voltage.

상기 기체 공급원(140)은 이산화탄소 공급원으로서 구현될 수 있으며, 즉, 본 발명에서 상기 기체 공급원(140)은 상기 전지(101)에 이산화탄소를 제공하도록 작동된다. The gas supply source 140 may be implemented as a carbon dioxide supply, that is, in the present invention, the gas supply source 140 is operated to provide carbon dioxide to the cell 101.

또한, 상기 추출기(150)는 산소 추출기로서 구현될 수 있으며, 즉, 상기 추출기(150)는 일반적으로 이산화탄소의 환원 및/또는 물의 산화에 의해 생성되는 산소(예컨대, O2) 부산물을 추출하도록 작동한다. Moreover, the extractor 150 may be implemented as an oxygen extractor, i.e., the extractor 150 may be generally operative to extract the reduction and / or by-product oxygen (e.g., O 2) is generated by water oxidation of CO do.

이때, 추출된 산소는 후속 저장 및/또는 다른 장치 및/또는 공정에 의한 소비를 위해 시스템(100)의 포트(151)를 통해 제공될 수 있다. At this point, the extracted oxygen may be provided through port 151 of system 100 for subsequent storage and / or consumption by other devices and / or processes.

또한, 이산화탄소의 환원에 의해 생성되는 합성 가스(예를 들어, 일산화탄소 및 수소 기체)를 포트(122)를 통해 전지(101)로부터 추출할 수 있다.Further, synthesis gas (for example, carbon monoxide and hydrogen gas) generated by the reduction of carbon dioxide can be extracted from the battery 101 through the port 122. [

본 발명에서는, 애노드(12)에서 물이 산화되어 양성자와 산소가 되고, 캐쏘드(11)에서 이산화탄소가 환원되어 일산화탄소가 된다. In the present invention, water is oxidized in the anode 12 to become a proton and oxygen, and carbon dioxide is reduced in the cathode 11 to become carbon monoxide.

또한, 캐소드(11)에서는 산화된 물로부터의 양성자를 환원시켜 수소 기체를 생성시킬 수 있다. In addition, in the cathode 11, hydrogen ions can be generated by reducing proton from the oxidized water.

상기 전지(101) 중의 전해질(111, 121)은 수용성인 임의의 염 및 촉매를 갖는 물을 용매로서 사용할 수 있다.The electrolytes (111, 121) in the battery (101) can use any water-soluble salt and water having a catalyst as a solvent.

상기 촉매는 질소, 황 및 산소 함유 헤테로환을 포함할 수 있으나, 이들로한정되지는 않는다. 헤테로환상 화합물의 예는 피리딘, 이미다졸, 피롤, 티아졸, 퓨란, 티오펜 및 아미노-티아졸 및 벤즈이미다졸 같은 치환된 헤테로환일 수 있다. The catalysts may include, but are not limited to, nitrogen, sulfur, and oxygen containing heterocycles. Examples of heterocyclic compounds may be substituted heterocycles such as pyridine, imidazole, pyrrole, thiazole, furan, thiophene, and amino-thiazole and benzimidazole.

이와 같은 전해셀의 전체적인 시스템을 통해, 본 발명에서는 이산화탄소를 환원하여 일산화탄소를 생성할 수 있다.Through the entire system of such an electrolytic cell, carbon dioxide can be reduced in the present invention to produce carbon monoxide.

이상과 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 설명하였지만, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.While the present invention has been described in connection with what is presently considered to be practical exemplary embodiments, it is to be understood that the invention is not limited to the disclosed embodiments, but, on the contrary, It will be understood. It is therefore to be understood that the above-described embodiments are illustrative in all aspects and not restrictive.

Claims (6)

이산화탄소의 환원용 촉매에 있어서,
티타늄(Ti) 화합물로 이루어지는 지지체; 및
상기 지지체 상에 담지된 금(Au)을 포함하고,
상기 이산화탄소의 환원에서의 전체적인 반응은
CO2 + H2O → CO + H2 + O2 인 것을 특징으로 하는 이산화탄소의 환원용 촉매.In the catalyst for reducing carbon dioxide,
A support made of a titanium (Ti) compound; And
And gold (Au) supported on the support,
The overall reaction in the reduction of carbon dioxide
Wherein the catalyst is CO 2 + H 2 O? CO + H 2 + O 2 . 제 1 항에 있어서,
상기 티타늄(Ti) 화합물은 티타늄 카바이드(TiC), 티타늄 질화물(TiN), 티타늄 산화물(TiOx, 단, x＜2) 중 적어도 어느 하나인 이산화탄소의 환원용 촉매.The method according to claim 1,
The titanium (Ti) compound is at least one of titanium carbide (TiC), titanium nitride (TiN), and titanium oxide (TiOx, where x <2). 제 1 항에 있어서,
상기 촉매는 일산화탄소를 발생시키는 것을 특징으로 하는 이산화탄소의 환원용 촉매.The method according to claim 1,
Wherein the catalyst generates carbon monoxide. 전해셀에 있어서,
상기 전해셀은,
이산화탄소가 분해되어 형성된 일산화 탄소 가스를 배출하는 캐소드;
상기 캐소드와 마주보며 배치되고 상기 이산화탄소가 분해되어 형성된 산소 가스를 배출하는 애노드; 및
상기 애노드와 상기 캐소드 사이에 배치되는 분리막을 포함하고,
상기 캐소드는, 티타늄(Ti) 화합물로 이루어지는 지지체; 및 상기 지지체 상에 담지된 금(Au)을 포함하고,
상기 전해셀에서의 전체적인 반응은 CO2 + H2O → CO + H2 + O2 인 것을 특징으로 하는 촉매를 포함하는 전해셀.In the electrolytic cell,
The electrolytic cell includes:
A cathode for discharging carbon monoxide gas formed by decomposition of carbon dioxide;
An anode disposed opposite to the cathode and discharging the oxygen gas formed by decomposition of the carbon dioxide; And
And a separation membrane disposed between the anode and the cathode,
The cathode includes a support made of a titanium (Ti) compound; And gold (Au) carried on the support,
Wherein the overall reaction in the electrolytic cell is CO 2 + H 2 O → CO + H 2 + O 2 . 제 4 항에 있어서,
상기 티타늄(Ti) 화합물은 티타늄 카바이드(TiC), 티타늄 질화물(TiN), 티타늄 산화물(TiOx, 단, x＜2) 중 적어도 어느 하나인 전해셀.5. The method of claim 4,
Wherein the titanium compound is at least one of titanium carbide (TiC), titanium nitride (TiN), and titanium oxide (TiOx, where x <2). 제 4 항에 있어서,
상기 촉매는 일산화탄소를 발생시키는 것을 특징으로 하는 전해셀.
5. The method of claim 4,
Wherein the catalyst generates carbon monoxide.
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