KR101812625B1 - Multilayer Electrode for Secondary Battery Having Different Volume of Conductive Materials and Preparation Method Thereof - Google Patents

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Abstract

본 발명은 집전체의 표면에 도포되어 있는 제 1 전극 합제층과 상기 제 1 전극 합체층 상에 도포되어 있는 제 2 전극 합제층을 포함하고, 상기 제 1 전극 합제층은 제 1 전극 활물질을 포함하고, 상기 제 2 전극 합제층은 제 2 전극 활물질을 포함하며, 상기 제 1 전극 합제층의 공극률이 제 2 전극 합제층의 공극률보다 상대적으로 크고, 상기 제 2 전극 합제층의 공극률은 15% 이상이며, 상기 제 1 전극 합제층은 제 1 전극 활물질 간의 공극에 위치하는 제 1 도전재를 포함하고, 상기 제 2 전극 합제층은 제 2 전극 활물질 간의 공극에 위치하는 제 2 도전재를 포함하며, 상기 제 1 도전재의 부피가 제 2 도전재의 부피보다 상대적으로 큰 것을 특징으로 하는 전극 및 이의 제조방법에 관한 것이다.The present invention provides a plasma display panel comprising a first electrode mixture layer coated on a surface of a current collector and a second electrode mixture layer coated on the first electrode composite layer, wherein the first electrode mixture layer includes a first electrode active material Wherein the second electrode mixture layer comprises a second electrode active material and the porosity of the first electrode material mixture layer is relatively larger than the porosity of the second electrode material mixture layer and the porosity of the second electrode material mixture layer is not less than 15% Wherein the first electrode mixture layer includes a first conductive material located in a gap between the first electrode active materials and the second electrode mixture layer includes a second conductive material located in a gap between the second electrode active materials, Wherein the volume of the first conductive material is relatively larger than the volume of the second conductive material, and a method of manufacturing the same.

Description

도전재의 부피가 다른 다층 구조의 이차전지용 전극 및 이의 제조방법 {Multilayer Electrode for Secondary Battery Having Different Volume of Conductive Materials and Preparation Method Thereof}BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to an electrode for a secondary battery having a multi-

본 발명은 도전재의 부피가 다른 다층 구조의 이차전지용 전극 및 이의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a multi-layered electrode for a secondary battery having different conductive materials and a method of manufacturing the same.

모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 최근에는 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV)의 동력원으로서 이차전지의 사용이 실현화되고 있어 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 높은 방전 전압 및 출력 안정성의 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.As technology development and demand for mobile devices have increased, the demand for secondary batteries as energy sources is rapidly increasing. In recent years, the use of secondary batteries as a power source for electric vehicles (EV) and hybrid electric vehicles (HEV) Among such secondary batteries, there is a high demand for a lithium secondary battery having a high energy density, a high discharge voltage and an output stability.

리튬 이차전지는 양극 활물질로 LiCoO2등의 금속 산화물과 음극 활물질로 탄소 재료를 사용하며, 음극과 양극 사이에 폴리올레핀계 다공성 분리막을 넣고, LiPF6등의 리튬염을 포함하는 비수성 전해액을 넣어서 제조하게 된다. 충전 시에는 양극 활물질의 리튬 이온이 방출되어 음극의 탄소층으로 삽입되고, 방전시에는 반대로 음극 탄소층의 리튬 이온이 방출되어 양극 활물질로 삽입되며, 이때 비수성 전해액은 음극과 양극 사이에서 리튬 이온을 이동시키는 매질 역할을 한다. 이러한 리튬 이차전지는 기본적으로 전지의 작동 전압 범위에서 안정해야 하고, 충분히 빠른 속도로 이온을 전달할 수 있는 성능을 가져야 한다.The lithium secondary battery is manufactured by using a metal oxide such as LiCoO 2 as a cathode active material and a carbon material as a negative electrode active material and a polyolefin porous separator between the anode and the cathode and a nonaqueous electrolytic solution containing a lithium salt such as LiPF 6 . During charging, lithium ions of the positive electrode active material are released and inserted into the carbon layer of the negative electrode. In discharging, lithium ions of the negative electrode carbon layer are released and inserted into the positive electrode active material. In this case, As a medium for transporting the liquid. Such a lithium secondary battery should basically be stable in the operating voltage range of the battery, and have a capability of transferring ions at a sufficiently high speed.

상기 비수성 전해액은 리튬 이차전지 제조의 마지막 단계에서 전지 내로 투입되는데, 이때 전극이 전해액에 의해 신속하고 완전하게 습윤화 되어야만 전지 제조에 소모되는 시간을 단축시키고 전지 성능을 최적화할 수 있다.The non-aqueous electrolytic solution is introduced into the battery at the final stage of the lithium secondary battery. At this time, the electrode needs to be quickly and completely wetted by the electrolytic solution to shorten the time consumed in manufacturing the battery and optimize the battery performance.

그러나, 전극의 제조를 위해 압연 등에 의해 전극을 압축시킬 경우 전극 밀도는 높아지지만 부피 감소로 인해 전극의 공극률(porosity)이 감소하게 되며 전해액의 함침 특성이 나빠지게 된다. 이러한 경우 전해액이 전극 내부로 제대로 침투하지 못하고 전극과의 접촉성도 저하되므로 전해액과의 실질적인 접촉 면적이 상대적으로 감소하게 된다. 따라서 이 리튬 이온의 전달 경로가 제한되어 충분한 전지 용량을 얻을 수 없게 되고 고속 충방전시에 성능도 저하되는 등의 문제가 발생한다.However, when the electrode is compressed by rolling or the like in order to manufacture the electrode, the electrode density is increased, but the porosity of the electrode is decreased due to the reduction in volume, and the impregnation characteristic of the electrolyte is deteriorated. In this case, since the electrolyte can not penetrate into the electrode well and the contactability with the electrode is lowered, the substantial contact area with the electrolyte is relatively reduced. Therefore, the transfer path of the lithium ions is limited, so that a sufficient battery capacity can not be obtained, and the performance is deteriorated at the time of high-speed charging and discharging.

이러한 전극의 저조한 함침 특성을 해결하기 위한 종래의 기술로는 다음과 같은 것들이 있다.Conventional techniques for solving the poor impregnation characteristics of such electrodes include the following.

일본 특허 공개 제1994-060877호는 음극 표면에 플라즈마 처리를 하거나 습윤제(wetting agent)를 흡착시켜 전해액의 함침성을 향상시킨 것으로서, 플라즈마 처리를 함으로써 전극 표면을 거칠게 만들거나 습윤제를 흡착시켜 전극과 전해액의 계면장력을 감소시켜 함침성을 개선시켰다.Japanese Patent Laid-Open Publication No. 1994-060877 discloses a method for improving the impregnating property of an electrolyte by plasma treatment or adsorption of a wetting agent on the surface of the anode. By plasma treatment, the surface of the electrode is roughened or the wetting agent is adsorbed, To improve the impregnation property.

일본 특허 공개 제1999-086849호는 전극이 작동시에 온도 상승으로 전극 재료가 팽창하면 전해액이 부족해지는 현상이 발생하므로 전극 제조시에 고온의 전해액 및 전극 재료를 사용하여 조립하여 이러한 문제를 해결하고 전해액의 함침성도 개선시켰다.Japanese Patent Application Laid-Open No. 1999-086849 discloses that when the electrode material is expanded due to temperature rise during operation, the electrolyte solution becomes insufficient. Therefore, the electrode material is assembled by using a high-temperature electrolytic solution and an electrode material at the time of manufacturing the electrode, Impregnation of the electrolytic solution was also improved.

상기 종래 기술들은 전극의 표면을 개질하거나 온도를 변화시켜 함침성을 개선하려는 것들로서 나름대로 효과가 있으나, 압연 등에 의해 공극률 자체가 감소하여 전해액과 접촉 가능한 표면 자체가 줄어드는 경우에는 별다른 대책이 없다는 단점이 있다.The above-mentioned prior arts have their own effects as modifying the surface of the electrode or improving the impregnation property by changing the temperature. However, there is a disadvantage that there is no countermeasure in the case where the porosity itself decreases due to rolling or the like, have.

이에, 전극의 표면 부분의 공극률을 내부의 공극률과 같게 하거나 더 크게 하는 기술이 개발되었으나, 이 경우 공극률이 큰 표면부부터 공극률이 작아지는 일정부분까지는 전해액의 침투가 용이하지만, 전극의 내부로 갈수록 침투되는 전해액의 양과 그 침투압력이 작아짐에도 불구하고 공극률이 오히려 낮아지므로 전해액과 직접적으로 접촉하지 않는 전극 내부에서는 전해액의 점성 및 표면장력 때문에 전해액의 침투가 더욱 용이하지 않다는 문제가 있다.However, in this case, it is easy to penetrate the electrolytic solution from the surface portion having a large porosity to a portion where the porosity is small. However, as the inside of the electrode becomes more and more porous There is a problem in that the penetration of the electrolyte solution is not easy due to the viscosity and the surface tension of the electrolyte solution in the electrode which does not directly contact with the electrolyte solution because the porosity is rather low even though the amount of the penetrated electrolyte solution and the infiltration pressure are decreased.

또한, 이때 전극의 표면 부분과 내부에 각각 존재하는 도전재의 부피가 동일하여, 공극률이 큰 전극의 표면 부분의 전자전도도가 공극률이 작은 전극 내부의 전자전도도에 비하여 상대적으로 낮은 문제가 있었다. At this time, the volume of the conductive material existing in the surface portion and the inside of the electrode is the same, and the electron conductivity of the surface portion of the electrode having a large porosity is relatively low compared with the electronic conductivity inside the electrode having a small porosity.

따라서, 전극 내부로까지 전해액에 대한 함침성을 증가시키면서도, 전극 내 전자전도도를 최대화함으로써 전지의 성능을 향상시킬 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.Therefore, there is a high need for a technique capable of improving the performance of the battery by maximizing the electronic conductivity in the electrode while increasing the impregnation property of the electrolyte to the inside of the electrode.

본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.SUMMARY OF THE INVENTION It is an object of the present invention to solve the above-mentioned problems of the prior art and the technical problems required from the past.

본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 공극률이 상이한 전극 합제층을 이층 구조로 배열하고, 집전체와 먼 부분에 위치하는 전극 합제층의 공극률을 집전체와 가까운 부분에 위치하는 전극 합제층의 공극률보다 작게하되, 소정 범위 이상으로 하고, 공극률이 큰 전극 합제층의 도전재의 부피가 공극률이 작은 전극 합제층의 도전재의 부피보다 크도록 전극을 제조하는 경우, 전극 내부에까지 전해액이 용이하게 함침되면서도, 전극 내 전자전도도가 전체적으로 향상되어 이를 포함하는 이차전지의 성능이 향상되는 것을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.The inventors of the present application have conducted intensive research and various experiments and have found that the electrode mixture layers having different porosities are arranged in a two-layer structure and the porosity of the electrode mixture layer located far away from the current collector is positioned near the current collector When the electrode is manufactured such that the volume of the conductive material of the electrode material mixture layer having a larger porosity is larger than the volume of the conductive material of the electrode material mixture layer having a smaller porosity, The present invention has been accomplished by confirming that the electronic conductivity of the electrode is improved overall and the performance of the secondary battery including the same is improved.

이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 전극은,According to an aspect of the present invention,

집전체의 표면에 도포되어 있는 제 1 전극 합제층과 상기 제 1 전극 합체층 상에 도포되어 있는 제 2 전극 합제층을 포함하고,A first electrode mixture layer coated on the surface of the current collector and a second electrode mixture layer coated on the first electrode coalescence layer,

상기 제 1 전극 합제층은 제 1 전극 활물질을 포함하고, 상기 제 2 전극 합제층은 제 2 전극 활물질을 포함하며, Wherein the first electrode material mixture layer includes a first electrode active material, the second electrode material mixture layer includes a second electrode active material,

상기 제 1 전극 합제층의 공극률이 제 2 전극 합제층의 공극률보다 상대적으로 크고, 상기 제 2 전극 합제층의 공극률은 15% 이상이며,The porosity of the first electrode material mixture layer is relatively larger than the porosity of the second electrode material mixture layer, and the porosity of the second electrode material mixture layer is 15%

상기 제 1 전극 합제층은 제 1 전극 활물질 간의 공극에 위치하는 제 1 도전재를 포함하고, 상기 제 2 전극 합제층은 제 2 전극 활물질 간의 공극에 위치하는 제 2 도전재를 포함하며, Wherein the first electrode material mixture layer includes a first conductive material located in a gap between the first electrode active material and the second electrode material mixture layer includes a second conductive material located in a gap between the second electrode active material,

상기 제 1 도전재의 부피가 제 2 도전재의 부피보다 상대적으로 큰 것을 특징으로 한다.And the volume of the first conductive material is relatively larger than the volume of the second conductive material.

이때, 상기 제 1 전극 합제층의 공극률과 제 2 전극 합제층의 공극률의 비는, 제 2 전극 합제층의 공극률이 제 1 전극 합제층의 공극률의 40% 내지 95%일 수 있고, 상세하게는 60% 내지 95%일 수 있다.At this time, the porosity of the second electrode material mixture layer may be 40% to 95% of the porosity of the first electrode material mixture layer, and the porosity of the second electrode material mixture layer may be, 60% to 95%.

본 출원의 발명자들은, 심도 있는 연구를 거듭한 끝에, 상기와 같이, 집전체와 먼 부분의 전극 합제층의 공극률을 소정 범위 이상으로 하면서도, 집전체와 가까운 부분의 전극 합제층의 공극률을 집전체와 먼 부분의 전극 합제층의 공극률보다 크게할 뿐만 아니라, 전극 합제층들의 공극률에 따라 전극 활물질 간의 공극에 위치하는 도전재의 부피를 달리할 경우, 전극 표면부도 소정 범위 이상의 공극률을 가져 전극 내부로의 전해액 침투가 용이한 한편, 전해액의 양과 그 침투 압력이 낮은 내부에서도 보다 공극률이 높으므로 전해액이 침투할 수 있는 경로가 더욱 넓어져 전극 내부까지 전해액의 함침성이 높아지고, 전극 내 전자 전도도를 최대화할 수 있음을 확인하였다.The inventors of the present application have conducted intensive research and have found that even when the porosity of the electrode mixture layer far from the current collector is set to a predetermined range or more as described above, When the volume of the conductive material located in the gap between the electrode active materials differs according to the porosity of the electrode mixture layers, the surface area of the electrode also has a porosity of more than a predetermined range, The permeability of the electrolyte solution is easy, and the porosity of the electrolyte solution is higher than the amount of the electrolyte solution and the permeation pressure of the electrolyte solution. Therefore, the path through which the electrolyte solution can permeate is widened to enhance the impregnability of the electrolyte solution to the inside of the electrode. Respectively.

이와 같은 효과를 발휘하기 위한 제 2 전극 합제층의 공극률은, 상세하게는, 15% 내지 30%일 수 있고, 더욱 상세하게는, 20% 내지 25%일 수 있으며, 상기 제 1 전극 합제층의 공극률은, 상기 제 2 전극 합제층의 공극률보다 큰 범위에서 20% 내지 40%일 수 있고, 상세하게는 25% 내지 30%일 수 있다.The porosity of the second electrode material mixture layer for achieving such an effect may be in the range of 15% to 30%, more specifically 20% to 25%, and the porosity of the first electrode material mixture layer The porosity may be 20% to 40% in a range larger than the porosity of the second electrode compound mixture layer, and more specifically, it may be 25% to 30%.

상기 제 2 전극 합제층의 공극률이 15% 미만인 경우에는 공극률이 너무 작아 전해액이 제 1 전극 합제층까지 제대로 침투될 수 없고, 30%를 초과하는 경우에는 전극 밀도가 매우 낮아지는 바, 용량 저하가 크므로 바람직하지 않다.If the porosity of the second electrode material mixture layer is less than 15%, the porosity is too small to sufficiently penetrate the electrolyte solution into the first electrode material mixture layer. If the porosity exceeds 30%, the electrode density becomes very low, So it is not preferable.

또한, 상기 제 1 전극 합제층의 공극률이 20% 미만인 경우에는 보다 적은 양과 낮은 압력의 전해액이 집전체 표면까지 침투되기 어렵고 40%를 초과하는 경우에는 전극 밀도가 낮아지고, 집전체와 접촉하는 활물질의 양이 감소하므로, 전지의 용량 및 출력 저하가 나타날 수 있는 바 바람직하지 않다.When the porosity of the first electrode material mixture layer is less than 20%, the electrolyte solution having a smaller amount and a lower pressure is hardly penetrated to the surface of the collector. When the porosity is more than 40%, the electrode density is lowered, The capacity and the output of the battery may be lowered, which is undesirable.

나아가, 상기 제 2 도전재의 부피는 제 2 전극 활물질 간의 공극의 50% 내지 95% 범위일 수 있고, 상세하게는 50% 내지 70%일 수 있으며, 상기 제 1 도전재의 부피는 제 2 도전재의 부피보다 큰 범위에서 제 1 전극 활물질 간의 공극의 50% 내지 95% 범위일 수 있고, 상세하게는 50% 내지 70%일 수 있다.Further, the volume of the second conductive material may be in the range of 50% to 95% of the space between the second electrode active material, and more specifically, 50% to 70%, and the volume of the first conductive material And may be in the range of 50% to 95%, and more specifically, 50% to 70% of the gap between the first electrode active material in a larger range.

상기 제 2 도전재의 부피가 제 2 전극 활물질 간의 공극의 50% 미만인 경우에는 소망하는 수준의 전자 전도도를 얻을 수 없고, 95%를 초과하는 경우에는 전해액이 제 1 전극 합제층까지 제대로 침투되기 어렵다.If the volume of the second conductive material is less than 50% of the gap between the second electrode active materials, a desired level of electronic conductivity can not be obtained. If the volume of the second conductive material exceeds 95%, the electrolyte solution is hardly penetrated into the first electrode material mixture layer.

또한, 상기 제 1 도전재의 부피가 제 1 전극 활물질 간의 공극의 50% 미만인 경우에는 소망하는 수준의 전자 전도도를 얻을 수 없고, 95%를 초과하는 경우에는 전해액이 집전체 표면까지 제대로 침투되기 어려워 바람직하지 않다.If the volume of the first conductive material is less than 50% of the gap between the first electrode active materials, a desired level of electronic conductivity can not be obtained. If the volume of the first conductive material is more than 95% I do not.

이러한 상기 제 1 전극 합제층과 제 2 전극 합제층은 상기와 같은 차이를 가지면서 서로 혼합되지 않고 경계면을 이루고 있을 수 있으며, 이때 상기 제 1 전극 합제층과 제 2 전극 합제층은 4:6 ~ 7:3의 두께비를 가질 수 있다.The first electrode material mixture layer and the second electrode material mixture layer may have an interface therebetween without being mixed with each other. The first electrode material mixture layer and the second electrode material mixture layer may have a thickness of 4: A thickness ratio of 7: 3 can be obtained.

제 1 전극 합제층이 상기 범위를 벗어나 상대적으로 너무 두껍게 도포되는 경우에는 전체적인 전극 밀도가 낮아지는 문제가 있고, 제 2 전극 합제층이 상기 범위를 벗어나 상대적으로 너무 두껍게 도포되는 경우에는 공극률이 작은 합제층의 두께가 두꺼워 전극 내부로의 전해액 침투가 용이하지 않으므로 바람직하지 않다.When the first electrode material mixture layer is applied in an excessively large thickness over the above range, there is a problem that the overall electrode density is lowered. When the second electrode material mixture layer is out of the above-described range and is coated relatively too thick, The thickness of the layer is too thick to penetrate the electrolyte solution into the electrode, which is not preferable.

한편, 하나의 구체적인 예에서, 상기 제 1 전극 활물질은 구형 입자 형태 또는 수직 단면상으로 장경이 집전체의 표면에 평행한 타원형 입자 형태일 수 있고, 상기 제 2 전극 활물질은 수직 단면상으로 장경이 집전체의 표면에 평행한 타원형 입자 형태일 수 있으며, 제 1 전극 활물질 및 제 2 전극 활물질이 모두 타원형 입자 형태일 경우에는 제 1 전극 활물질의 입자 장경이 제 2 전극 활물질의 입자 장경보다 작을 수 있다.Meanwhile, in one specific example, the first electrode active material may be in the form of a spherical particle or a vertical cross-section, and may be in the form of an elliptical particle whose long diameter is parallel to the surface of the current collector, and the second electrode active material, And when the first electrode active material and the second electrode active material are all in the form of elliptical particles, the particle diameter of the first electrode active material may be smaller than the particle diameter of the second electrode active material.

이러한 제 1 전극 활물질과 제 2 전극 활물질의 입자 형태 차이는, 활물질의 제조방법 등의 차이로 인한 것일 수도 있지만, 동일하게 제조된 같은 활물질이라도 이후 설명하는 바와 같이, 각각의 전극 합제층의 공극률을 다르게 조절하기 위해 전극의 압연 강도를 달리하는 것에 의할 수 있다.The difference in particle shape between the first electrode active material and the second electrode active material may be caused by differences in the manufacturing method of the active material and the like. However, even if the same active material is manufactured in the same manner, the porosity of each electrode material mixture layer The different strengths of the electrodes can be adjusted by varying the rolling strength of the electrodes.

즉, 활물질의 형태는 압연 공정시 인가되는 압력의 크기에 따라 달라지므로, 공극률이 커야 하는 제 1 전극 합제층은 낮은 압력으로 압연하여 제1 전극 활물질의 원래 입자 형태를 거의 유지하는 반면, 공극률이 작아야 하는 제 2 전극 합제층은 보다 높은 압력으로 압연하여 제 2 전극 활물질의 형태가 타원형으로 변하는 것이다.That is, since the shape of the active material depends on the magnitude of the pressure applied during the rolling process, the first electrode material mixture layer having a large porosity is rolled at a low pressure to maintain the original particle shape of the first electrode active material, The second electrode mixture layer, which should be small, is rolled at a higher pressure to change the shape of the second electrode active material to an elliptical shape.

상기에서 살펴본 바와 같이, 본 발명의 전극은 압연 공정에 의해 서로 다른 공극률을 가진 이층 전극으로 제조될 수 있는 바, 상기 제 1 전극 활물질과 제 2 전극 활물질의 종류 및/또는 입자 체적은 동일하든지 상이하든지 제한이 없으나, 상세하게는 동일할 수 있다.As described above, the electrode of the present invention can be manufactured as a two-layer electrode having different porosity by a rolling process. The first electrode active material and the second electrode active material may have the same kind and / or different particle volume, Or the like, but the details may be the same.

여기서, 상기 입자 체적은 구형이든 타원형이든 상관없이 그 입자가 자치하는 부피를 의미한다. Here, the particle volume means a volume in which the particle is autonomous regardless of whether it is spherical or elliptical.

상기 전극 활물질과 유사하게, 상기 제 1 전극 활물질 간의 공극에 위치하는 제 1 도전재는 구형 입자 형태 또는 수직 단면 상으로 장경이 집전체의 표면에 평행한 타원형 입자 형태일 수 있고, 상기 제 2 전극 활물질 간의 공극에 위치하는 제 2 도전재는 수직 단면상으로 장경이 집전체의 표면에 평행한 타원형 입자 형태일 수 있다. 이 경우, 상세하게는 상기 제 1 도전재의 형태는 제 1 전극 활물질의 형태와 동일하게 구성될 수 있다.Similar to the electrode active material, the first conductive material located in the gap between the first electrode active materials may be in the form of spherical particles or elliptical particles having a long cross section and having a long diameter parallel to the surface of the current collector, The second conductive material located in the gap between the first conductive material and the second conductive material may be in the form of elliptical particles whose longitudinal diameter is parallel to the surface of the current collector. In this case, the shape of the first conductive material may be the same as that of the first electrode active material.

이는, 상기에서 설명한 바와 같이, 압연 공정시 전극 활물질들과 같이 인가되는 압력의 크기에 따라 각각의 합제층 내의 물질들의 형태가 변형되기 때문이다.This is because, as described above, the shape of the materials in each mixed layer varies depending on the magnitude of the applied pressure as the electrode active materials in the rolling process.

다만, 이 경우에도 제 1 도전재 및 제 2 도전재는 그 형태에 무관하게 제 1 도전재의 부피가 제 2 도전재의 부피보다 크도록 구성될 수 있다.However, also in this case, the first conductive material and the second conductive material may be configured so that the volume of the first conductive material is larger than the volume of the second conductive material regardless of the form thereof.

이때, 제 1 도전재 및 제 2 도전재의 종류는 동일하거나 또는 상위할 수 있는데, 상기 부피 차이는, 도전재들의 종류의 차이에서 기인한 것일 수도 있고, 도전재들의 종류가 동일하더라도 도전재의 합성 방법이나 순서의 차이에서 기인한 것일 수 있다. 도전재의 합성 방법이나 순서가 달라질 경우, 그에 따라 도전재 입자의 비표면적(BET)과 같은 표면 구조가 달라지게 되는 바, 부피 또는 표면적 차이에 의해 전해액 함침 정도 및 활물질과의 물리적인 접촉이나 결합 정도의 차이가 발생한다.In this case, the first conductive material and the second conductive material may be the same or different, and the volume difference may be caused by a difference in kind of the conductive materials, and even if the kinds of the conductive materials are the same, Or the difference in order. The surface structure such as the specific surface area (BET) of the conductive material particles is different according to the method and order of synthesis of the conductive material. As a result, the degree of impregnation of the electrolyte and the physical contact with the active material .

한편, 하나의 구체적인 예에서, 상기 제 1 전극 합제층 및 제 2 전극 합제층은 각각의 공극에 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하기 위한 바인더를 함께 포함하고 있을 수 있다.Meanwhile, in one specific example, the first electrode material mixture layer and the second electrode material mixture layer may include a binder for assisting the bonding of the active material and the conductive material to the gap and the bonding to the current collector, respectively .

이때, 활물질과 도전재, 그 이외의 바인더와 같은 물질의 혼합비인 제 1 전극 합제층의 조성과 제 2 전극 합제층의 조성은 동일하거나 또는 상이할 수 있다.At this time, the composition of the first electrode material mixture layer and the composition of the second electrode material mixture layer, which are mixing ratios of the active material, the conductive material, and other binders, may be the same or different.

본 발명은 또한, 상기에서 설명한 바와 같이, 압연 강도의 차이를 이용한 전극의 제조방법을 제공한다.The present invention also provides a method of manufacturing an electrode using the difference in rolling strength as described above.

구체적으로, 본 발명에 따른 전극은, Specifically, in the electrode according to the present invention,

(a) 제 1 전극 활물질 및 제 1 도전재를 포함하는 제 1 전극 슬러리 및 제 2 전극 활물질 및 제 2 도전재를 포함하는 제 2 전극 슬러리를 준비하는 과정;(a) preparing a second electrode slurry including a first electrode slurry including a first electrode active material and a first conductive material, a second electrode active material, and a second conductive material;

(b) 전극 집전체의 표면에 제 1 전극 슬러리를 도포한 후, 건조하고 압연하여 제 1 전극 합제층을 형성하는 과정;(b) applying a first electrode slurry to the surface of the electrode current collector, followed by drying and rolling to form a first electrode mixture layer;

(c) 제 1 전극 합제층의 표면에 제 2 전극 슬러리를 도포한 후, 건조하고 압연하여 제 2 전극 합제층을 형성하는 과정;(c) applying a second electrode slurry to the surface of the first electrode material mixture layer, followed by drying and rolling to form a second electrode material mixture layer;

을 포함하여 제조될 수 있다.. ≪ / RTI >

또는, or,

(a) 제 1 전극 활물질 및 제 1 도전재를 포함하는 제 1 전극 슬러리 및 제 2 전극 활물질 및 제 2 도전재를 포함하는 제 2 전극 슬러리를 준비하는 과정;(a) preparing a second electrode slurry including a first electrode slurry including a first electrode active material and a first conductive material, a second electrode active material, and a second conductive material;

(b) 전극 집전체의 표면에 제 1 전극 슬러리를 도포한 후, 건조하고 압연하여 제 1 전극 합제층을 형성하는 과정;(b) applying a first electrode slurry to the surface of the electrode current collector, followed by drying and rolling to form a first electrode mixture layer;

(c) 별도의 기재 상에 제 2 전극 슬러리를 도포, 건조 및 압연하여 제 2 전극 합제층용 그린 필름을 제작하는 과정; 및(c) applying a second electrode slurry on a separate substrate, drying and rolling the green film for a second electrode composite layer; And

(d) 상기 기재로부터 그린 필름을 분리하여 제 1 전극 합제층의 표면에 부가한 후, 추가 건조 및 압연하여 제 2 전극 합제층을 형성하는 과정;(d) separating the green film from the base material, adding the green film to the surface of the first electrode material mixture layer, and further drying and rolling to form a second electrode material mixture layer;

을 포함하여 제조될 수 있다.. ≪ / RTI >

이때, 상기 그린 필름은 전극의 제조가 완성되기 위한 중간체를 의미한다.Here, the green film means an intermediate for completing the preparation of the electrode.

상기 제조방법에서 제 1 전극 합제층의 공극률을 제 2 전극 합제층의 공극률보다 크게 하기 위해서는 상기 과정(b)의 제 1 전극 슬러리의 압연 강도를 과정(c)의 제 2 전극 슬러리의 압연강도의 40% 내지 95%로 함이 바람직하고, 상세하게는 60% 내지 95%로 할 수 있다.In order to make the porosity of the first electrode material mixture layer larger than the porosity of the second electrode material mixture layer in the above-described manufacturing method, the rolling strength of the first electrode slurry in the step (b) It is preferably from 40% to 95%, more specifically from 60% to 95%.

이와 같이, 본 발명에 따른 전극은, 제 1 전극 슬러리를 도포하고 압연한 후, 다시 제 2 전극 슬러리를 도포하고 압연하거나, 제 2 전극 슬러리를 별도의 기재에 도포하고 압연한 후 이를 기재로부터 분리하여 제 1 전극 합제층 표면에 부가하는 방법으로, 제 1 전극 합제층과 제 2 전극 합제층이 압연률을 달리하여 따로 제조되므로, 전극 합제층을 도포하고, 한번에 압연함에 따라 전극의 표면부가 전극의 내부보다 공극률이 작게 되는 구성과 달리, 각 층의 공극률을 용이하게 조절할 수 있고, 표면부의 공극률은 지나치게 작아지고, 내부의 공극률은 지나치게 커지는 현상을 방지하여 제 1 전극 합제층과 제 2 전극 합제층의 공극률의 비를 용이하게 조절할 수 있는 바, 본원발명이 의도한 효과를 달성할 수 있다.As described above, the electrode according to the present invention can be manufactured by coating and rolling the first electrode slurry, applying and rolling the second electrode slurry again, or applying the second electrode slurry to another substrate and rolling the same, The first electrode material mixture layer and the second electrode material mixture layer are separately prepared at different rolling ratios so that the electrode material mixture layer is coated and rolled at one time, The porosity of each layer can be easily controlled, the porosity of the surface portion is excessively small, and the porosity of the interior portion is prevented from becoming excessively large, unlike the structure in which the porosity of the first electrode material mixture layer and the second electrode material mixture The ratio of the porosity of the layer can be easily controlled, so that the intended effect of the present invention can be achieved.

또한, 이와 같이 별도로 도포, 압연하여 공극률이 다르게 전극 합제층을 제조하므로, 본 발명에 따른 전극은 상기에서 설명한 바와 같이, 제 1 전극 합제층 및 제 2 전극 합제층이 서로 혼합되지 않고 경계면을 이루고 있는 구조로 이루어질 수 있으며, 공극률을 달리하기 위해 입자들의 종류를 달리할 필요가 없고, 제 1 전극 슬러리의 조성과 제 2 전극 슬러리의 조성 또한 동일하게 할 수 있는 바, 공정의 간소화 또한 가능하다.As described above, since the first electrode material mixture layer and the second electrode material mixture layer are not mixed with each other and form an interface with each other, And the composition of the first electrode slurry and the composition of the second electrode slurry can be made the same, and the process can be simplified as well.

한편, 본 발명에 따른 전극은, 양극 및 음극 모두에 적용될 수 있다.Meanwhile, the electrode according to the present invention can be applied to both the positive electrode and the negative electrode.

상기 전극이 양극인 경우에는, 양극 집전체의 표면에 도포되어 있는 상기 제 1 전극 합제층 및 상기 제 1 전극 합제층 상에 도포되어 있는 제 2 전극 합제층은 양극 활물질로서 제 1 전극 활물질 및 제 2 전극 활물질, 도전재로서 제 1 도전재 및 제 2 도전재, 그리고 바인더의 혼합물을 포함하며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 포함하기도 한다.When the electrode is a positive electrode, the first electrode mixture layer and the second electrode mixture layer coated on the surface of the positive electrode collector are coated with the first electrode active material and the first electrode active material A two-electrode active material, a first conductive material and a second conductive material as a conductive material, and a mixture of a binder and, if necessary, a filler.

상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2),리튬 니켈 산화물(LiNiO2)등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1 + xMn2 - xO4(여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3,LiMn2O3,LiMnO2등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2);LiV3O8,LiFe3O4,V2O5,Cu2V2O7등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2(여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2(여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8(여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; LiNixMn2-xO4로 표현되는 스피넬 구조의 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4;디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.The cathode active material may be a layered compound such as lithium cobalt oxide (LiCoO 2 ), lithium nickel oxide (LiNiO 2 ), or a compound substituted with one or more transition metals; Lithium manganese oxides such as Li 1 + x Mn 2 - x O 4 (where x is 0 to 0.33), LiMnO 3 , LiMn 2 O 3 and LiMnO 2 ; Lithium copper oxide (Li 2 CuO 2 ), vanadium oxides such as LiV 3 O 8 , LiFe 3 O 4 , V 2 O 5 and Cu 2 V 2 O 7 ; A Ni-site type lithium nickel oxide expressed by the formula LiNi 1-x M x O 2 (where M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B or Ga and x = 0.01 to 0.3); Formula LiMn 2-x M x O 2 ( where, M = Co, Ni, Fe , Cr, and Zn, or Ta, x = 0.01 ~ 0.1 Im) or Li 2 Mn 3 MO 8 (where, M = Fe, Co, Ni, Cu, or Zn); A lithium manganese composite oxide having a spinel structure represented by LiNi x Mn 2-x O 4 ; A LiMn 2 O 4 disulfide compound in which a part of Li in the formula is substituted with an alkaline earth metal ion; Fe 2 (MoO 4 ) 3 , and the like. However, the present invention is not limited to these.

상기 양극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.The cathode current collector generally has a thickness of 3 to 500 mu m. Such a positive electrode current collector is not particularly limited as long as it has high conductivity without causing chemical changes in the battery. Examples of the positive electrode current collector include stainless steel, aluminum, nickel, titanium, sintered carbon, aluminum or stainless steel A surface treated with carbon, nickel, titanium, silver or the like may be used. The current collector may have fine irregularities on the surface thereof to increase the adhesive force of the cathode active material, and various forms such as a film, a sheet, a foil, a net, a porous body, a foam, and a nonwoven fabric are possible.

상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 다만 제 1 도전재로 쓰이는 물질은 제 2 도전재로 쓰이는 물질보다 부피가 큰 것이 바람직하다. 예를 들어, 제 1 도전재 및 제 2 도전재로 쓰일 수 있는 물질은, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.The conductive material is usually added in an amount of 1 to 30% by weight based on the total weight of the mixture including the cathode active material. The conductive material is not particularly limited as long as it has electrical conductivity without causing chemical changes in the battery, but the material used as the first conductive material is preferably larger than the material used as the second conductive material. For example, the materials that can be used as the first conductive material and the second conductive material include graphite such as natural graphite and artificial graphite; Carbon black such as carbon black, acetylene black, ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, and summer black; Conductive fibers such as carbon fiber and metal fiber; Metal powders such as carbon fluoride, aluminum, and nickel powder; Conductive whiskey such as zinc oxide and potassium titanate; Conductive metal oxides such as titanium oxide; Conductive materials such as polyphenylene derivatives and the like can be used.

상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.The binder is a component which assists in bonding of the active material and the conductive material and bonding to the current collector, and is usually added in an amount of 1 to 30% by weight based on the total weight of the mixture containing the cathode active material. Examples of such binders include polyvinylidene fluoride, polyvinyl alcohol, carboxymethylcellulose (CMC), starch, hydroxypropylcellulose, regenerated cellulose, polyvinylpyrrolidone, tetrafluoroethylene, polyethylene , Polypropylene, ethylene-propylene-diene terpolymer (EPDM), sulfonated EPDM, styrene butylene rubber, fluorine rubber, various copolymers and the like.

상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.The filler is optionally used as a component for suppressing the expansion of the anode, and is not particularly limited as long as it is a fibrous material without causing a chemical change in the battery. Examples of the filler include olefin polymers such as polyethylene and polypropylene; Fibrous materials such as glass fibers and carbon fibers are used.

상기 전극이 음극인 경우에는, 음극 집전체의 표면에 도포되어 있는 상기 제 1 전극 합제층 및 상기 제 1 전극 합제층 상에 도포되어 있는 제 2 전극 합제층은 음극 활물질로서 제 1 전극 활물질 및 제 2 전극 활물질과, 도전재로서 제 1 도전재 및 제 2 도전재를 포함하며, 필요에 따라 상기에서와 같은 바인더, 충진제 등을 선택적으로 더 포함할 수 있다.In the case where the electrode is a negative electrode, the first electrode mixture layer coated on the surface of the negative electrode collector and the second electrode mixture layer coated on the first electrode mixture layer are composed of the first electrode active material and the first electrode active material Electrode active material, a first conductive material and a second conductive material as conductive materials, and may optionally further include a binder, a filler, and the like as described above.

상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1 - xMe’yOz(Me:Mn,Fe,Pb,Ge;Me’:Al,B,P,Si,주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2,PbO,PbO2,Pb2O3,Pb3O4,Sb2O3,Sb2O4,Sb2O5,GeO,GeO2,Bi2O3,Bi2O4,andBi2O5등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료; 티타늄 산화물; 리튬 티타늄 산화물 등을 들 수 있다.The negative electrode active material may include, for example, carbon such as non-graphitized carbon or graphite carbon; Li x Fe 2 O 3 (0≤x≤1 ), Li x WO 2 (0≤x≤1), Sn x Me 1 - x Me 'y O z (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me' : Metal complex oxides such as Al, B, P, Si, Group 1, Group 2, Group 3 elements of the periodic table, Halogen, 0 &lt; x &lt; Lithium metal; Lithium alloy; Silicon-based alloys; Tin alloy; SnO, SnO 2, PbO, PbO 2, Pb 2 O 3, Pb 3 O 4, Sb 2 O 3, Sb 2 O 4, Sb 2 O 5, GeO, GeO 2, Bi 2 O 3, Bi 2 O 4, and Bi 2 O 5 ; Conductive polymers such as polyacetylene; Li-Co-Ni-based materials; Titanium oxide; Lithium titanium oxide, and the like.

상기 음극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.The negative electrode current collector is generally made to have a thickness of 3 to 500 mu m. Such an anode current collector is not particularly limited as long as it has electrical conductivity without causing chemical changes in the battery, and examples of the anode current collector include copper, stainless steel, aluminum, nickel, titanium, sintered carbon, a surface of copper or stainless steel A surface treated with carbon, nickel, titanium, silver or the like, an aluminum-cadmium alloy, or the like can be used. In addition, like the positive electrode collector, fine unevenness can be formed on the surface to enhance the bonding force of the negative electrode active material, and it can be used in various forms such as films, sheets, foils, nets, porous bodies, foams and nonwoven fabrics.

본 발명은 또한, 상기 전극을 포함하는 리튬 이차전지를 제공한다.The present invention also provides a lithium secondary battery comprising the electrode.

상기 리튬 이차전지는 상기 양극, 음극, 분리막 및 리튬염 함유 비수 전해질로 구성될 수 있고, 당 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 방법으로 양극과 음극 사이에 다공성의 분리막을 넣고 상기 전해질을 투입하여 제조될 수 있다.The lithium secondary battery may be composed of the positive electrode, the negative electrode, the separator, and the non-aqueous electrolyte containing a lithium salt, and may be manufactured by putting a porous separator between the positive electrode and the negative electrode by a conventional method known in the art, .

본 발명에 따른 이차전지의 기타 성분들에 대해서는 이하에서 설명하다.Other components of the secondary battery according to the present invention will be described below.

상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.The separation membrane is interposed between the anode and the cathode, and an insulating thin film having high ion permeability and mechanical strength is used. The pore diameter of the separator is generally 0.01 to 10 mu m and the thickness is generally 5 to 300 mu m. Such separation membranes include, for example, olefinic polymers such as polypropylene, which are chemically resistant and hydrophobic; A sheet or nonwoven fabric made of glass fiber, polyethylene or the like is used. When a solid electrolyte such as a polymer is used as an electrolyte, the solid electrolyte may also serve as a separation membrane.

상기 리튬염 함유 비수 전해질은, 비수 전해질과 리튬으로 이루어져 있고, 비수 전해질로는 비수계 유기용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용되지만 이들만으로 한정되는 것은 아니다.The lithium salt-containing nonaqueous electrolyte is composed of a nonaqueous electrolyte and lithium. Nonaqueous organic solvents, organic solid electrolytes, inorganic solid electrolytes, and the like are used as the nonaqueous electrolyte, but the present invention is not limited thereto.

상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.Examples of the non-aqueous organic solvent include N-methyl-2-pyrrolidinone, propylene carbonate, ethylene carbonate, butylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, gamma -Butyrolactone, 1,2-dimethoxyethane, tetrahydroxyfuran, 2-methyltetrahydrofuran, dimethylsulfoxide, 1,3-dioxolane, formamide, dimethylformamide, dioxolane , Acetonitrile, nitromethane, methyl formate, methyl acetate, triester phosphate, trimethoxymethane, dioxolane derivatives, sulfolane, methylsulfolane, 1,3-dimethyl-2-imidazolidinone, propylene carbonate Nonionic organic solvents such as tetrahydrofuran derivatives, ethers, methyl pyrophosphate, ethyl propionate and the like can be used.

상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합제 등이 사용될 수 있다.Examples of the organic solid electrolyte include a polymer electrolyte such as a polyethylene derivative, a polyethylene oxide derivative, a polypropylene oxide derivative, a phosphate ester polymer, an agitation lysine, a polyester sulfide, a polyvinyl alcohol, a polyvinylidene fluoride, A polymer containing an ionic dissociation group and the like may be used.

상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N,LiI,Li5NI2,Li3N-LiI-LiOH,LiSiO4,LiSiO4-LiI-LiOH,Li2SiS3,Li4SiO4,Li4SiO4-LiI-LiOH,Li3PO4-Li2S-SiS2등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.Examples of the inorganic solid electrolyte include Li 3 N, LiI, Li 5 NI 2 , Li 3 N-LiI-LiOH, LiSiO 4 , LiSiO 4 -LiI-LiOH, Li 2 SiS 3 , Li 4 SiO 4 , Nitrides, halides and sulfates of Li such as Li 4 SiO 4 -LiI-LiOH and Li 3 PO 4 -Li 2 S-SiS 2 can be used.

상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4,LiBF4,LiB10Cl10,LiPF6,LiCF3SO3,LiCF3CO2,LiAsF6,LiSbF6,LiAlCl4,CH3SO3Li,(CF3SO2)2NLi,클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.The lithium salt is a material that is readily soluble in the non-aqueous electrolyte, for example, LiCl, LiBr, LiI, LiClO 4, LiBF 4, LiB 10 Cl 10, LiPF 6, LiCF 3 SO 3, LiCF 3 CO 2, LiAsF 6, LiSbF 6, LiAlCl 4, CH 3 SO 3 Li, (CF 3 SO 2) 2 NLi, chloroborane lithium, lower aliphatic carboxylic acid lithium, lithium tetraphenyl borate and imide.

또한, 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene Carbonate), PRS(Propene sultone) 등을 더 포함시킬 수 있다.For the purpose of improving the charge / discharge characteristics and the flame retardancy, the electrolytic solution is preferably mixed with an organic solvent such as pyridine, triethylphosphite, triethanolamine, cyclic ether, ethylenediamine, glyme, Benzene derivatives, sulfur, quinone imine dyes, N-substituted oxazolidinones, N, N-substituted imidazolidines, ethylene glycol dialkyl ethers, ammonium salts, pyrrole, 2-methoxyethanol, . In some cases, halogen-containing solvents such as carbon tetrachloride and ethylene trifluoride may be further added to impart nonflammability. In order to improve the high-temperature storage characteristics, carbon dioxide gas may be further added. FEC (Fluoro-Ethylene Carbonate, PRS (Propene sultone), and the like.

하나의 바람직한 예에서, LiPF6,LiClO4,LiBF4,LiN(SO2CF3)2등의 리튬염을, 고유전성 용매인 EC 또는 PC의 환형 카보네이트와 저점도 용매인 DEC, DMC 또는 EMC의 선형 카보네이트의 혼합 용매에 첨가하여 리튬염 함유 비수계 전해질을 제조할 수 있다.In a preferred embodiment, LiPF 6, LiClO 4, LiBF 4, LiN (SO 2 CF 3) 2 , such as a lithium salt, a highly dielectric solvent of DEC, DMC or EMC Fig solvent cyclic carbonate and a low viscosity of the EC or PC of And then adding it to a mixed solvent of linear carbonate to prepare a lithium salt-containing non-aqueous electrolyte.

본 발명은 또한, 상기 리튬 이차전지를 단위전지로 하는 전지팩 및 상기 전지팩을 포함하는 디바이스를 제공한다. 이차전지 및 전지팩 등의 제조방법들은 당업계에 공지되어 있으므로 그에 대한 자세한 설명은 생략한다.The present invention also provides a battery pack comprising the lithium secondary battery as a unit battery and a device including the battery pack. The manufacturing method of the secondary battery, the battery pack, and the like are well known in the art, and a detailed description thereof will be omitted.

상기 디바이스는 스마트폰, 휴대폰, 노트북, 테블릿 PC를 포함하는 소형 디바이스; 전기차(Electric Vehicle: EV); 하이브리드 전기차(Hybrid Electric Vehicle: HEV), 플러그인 하이브리드 전기차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle: PHEV), 및 주행거리 연장형 전기차(Extended Range Electric Vehicle: EREV)를 포함하는 전기차; 및 E-bike 및 E-scooter를 포함하는 전기 이륜차;일 수 있다.The device may be a small device including a smart phone, a mobile phone, a notebook, and a tablet PC; Electric Vehicle (EV); An electric vehicle including a hybrid electric vehicle (HEV), a plug-in hybrid electric vehicle (PHEV), and an extended range electric vehicle (EREV); And an electric motorcycle including an E-bike and an E-scooter.

이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전극은, 집전체와 가까운 부분에 위치하는 전극 합제층의 공극률이 먼 부분에 위치하는 전극 합제층의 공극률보다 크고, 집전체와 먼 부분에 위치하는 전극 합제층의 공극률이 15% 이상인 이중 구조로 이루어져 있어서, 전극 표면부도 소정 범위 이상의 공극률을 가져 전극 내부로의 전해액 침투가 용이한 한편, 전해액의 양과 그 침투 압력이 낮은 내부에서도 보다 공극률이 높으므로 전해액이 침투할 수 있는 경로를 더욱 넓힐 수 있는 바, 전극 내부에까지 전해액의 함침성을 높일 수 있을 뿐만 아니라, 공극률이 큰 전극 합제층의 도전재의 부피가 공극률이 작은 전극 합제층의 도전재의 부피보다 크도록 이루어져 있어서, 전극 내 전자전도도가 전체적으로 향상되는 바, 이를 기반으로 한 리튬 이차전지의 충방전 특성이 향상되는 효과가 있다.As described above, the electrode according to the present invention has an electrode mixture layer which is larger than the porosity of the electrode material mixture layer located at a portion far from the porosity of the electrode material mixture layer located near the current collector, The porosity of the electrolyte layer is 15% or more, so that the surface of the electrode has a porosity of more than a predetermined range to easily penetrate the electrolyte into the electrode, while the porosity of the electrolyte is higher than that of the electrolyte. It is possible to increase the penetration path so that the impregnation property of the electrolytic solution to the inside of the electrode can be enhanced and also the volume of the conductive material of the electrode material mixture layer having a large porosity is made larger than the volume of the conductive material of the electrode material mixture layer having a small porosity As a result, the electronic conductivity in the electrode is improved as a whole, and the charge of the lithium secondary battery based thereon is improved. The discharge characteristic is improved.

도 1은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극의 모식도이다;
도 2는 본 발명의 또 하나의 실시예에 따른 전극의 모식도이다.1 is a schematic diagram of an electrode according to one embodiment of the present invention;
2 is a schematic view of an electrode according to another embodiment of the present invention.

이하, 본 발명의 실시예에 따른 도면들을 참조하여 본 발명을 더욱 상술하지만, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the drawings according to the embodiments of the present invention, but the scope of the present invention is not limited thereto.

본 발명에 따른 전극의 구성에 대한 보다 용이한 이해를 위해, 도 1 및 도 2에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극의 모식도들이 도시되어 있다. For a better understanding of the construction of the electrode according to the invention, FIGS. 1 and 2 show schematically the electrodes according to one embodiment of the invention.

먼저, 도 1을 참조하면, 전극(100)은 각각의 집전체(10)에 제 1 전극 합제층(110) 및 제 2 전극 합제층(120)이 도포된 형태로 이루어져 있고, 제 1 전극 합제층(110)은 제 1 전극 활물질(130)을, 제 2 전극 합제층(120)은 제 2 전극 활물질(140)을 포함하고 있으며, 제 1 전극 활물질(130)은 입자의 형태가 구형에 가까운 반면, 제 2 전극 활물질(140)은 그것의 형태가 타원형으로 이루어져 있고, 이에 따라, 제 2 전극 합제층(120)은 제 1 전극 합제층(110)보다 공극률이 작다.Referring to FIG. 1, the electrode 100 has a structure in which a first electrode compound layer 110 and a second electrode compound layer 120 are coated on each current collector 10, The layer 110 includes the first electrode active material 130 and the second electrode mixture layer 120 includes the second electrode active material 140. The first electrode active material 130 has a spherical shape On the other hand, the second electrode active material 140 has an elliptical shape, so that the porosity of the second electrode material mixture layer 120 is smaller than that of the first electrode material mixture layer 110.

또한, 제 1 전극 활물질(130) 간의 공극에 위치하는 제 1 도전재(150)의 부피는 제 2 전극 활물질(140) 간의 공극에 위치하는 제 2 도전재(160)의 부피보다 상대적으로 크게 구성되어 있다. The volume of the first conductive material 150 located in the gap between the first electrode active materials 130 is relatively larger than the volume of the second conductive material 160 located in the gap between the second electrode active materials 140 .

도 2를 참조하면, 제 1 전극 활물질(230), 제 1 도전재(250), 제 2 전극 활물질(240), 및 제 2 도전재(260)이 모두 타원형으로 이루어져 있고, 다만, 제 1 전극 활물질(230)의 입자 장경(D1)이 제 2 전극 활물질(240)의 입자 장경(D2)보다 작게 구성되어 있다는 점에서 도 1과 차이가 있으나, 전극(200)은 각각의 집전체(20)에 제 1 전극 합제층(210) 및 제 2 전극 합제층(220)이 도포된 형태로 이루어져 있고, 제 1 전극 합제층(210)은 제 1 전극 활물질(230) 및 제 1 도전재(250)을, 제 2 전극 합제층(220)은 제 2 전극 활물질(240) 및 제 2 도전재(260)을 포함하고 있으며, 제 2 전극 합제층(220)이 제 1 전극 합제층(210)보다 공극률이 작고, 제 1 도전재(250)의 부피가 제 2 도전재(260)의 부피보다 상대적으로 크다는 점은 동일하다.
Referring to FIG. 2, the first electrode active material 230, the first conductive material 250, the second electrode active material 240, and the second conductive material 260 are all elliptical, 1 in that the particle diameter D 1 of the active material 230 is smaller than the particle diameter D 2 of the second electrode active material 240. However, The first electrode mixture layer 210 and the second electrode mixture layer 220 are coated on the first electrode active material layer 20 and the first electrode active material layer 230. The first electrode active material layer 230 and the first electroconductive material layer The second electrode mixture layer 220 includes the second electrode active material 240 and the second conductive material 260 and the second electrode mixture layer 220 includes the first electrode mixture layer 210, And the volume of the first conductive material 250 is relatively larger than the volume of the second conductive material 260 is the same.

본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.Those skilled in the art will appreciate that various modifications, additions and substitutions are possible, without departing from the scope and spirit of the invention as disclosed in the accompanying claims.

Claims (22)

집전체의 표면에 도포되어 있는 제 1 전극 합제층과 상기 제 1 전극 합체층 상에 도포되어 있는 제 2 전극 합제층을 포함하고,
상기 제 1 전극 합제층은 제 1 전극 활물질을 포함하고, 상기 제 2 전극 합제층은 제 2 전극 활물질을 포함하며,
상기 제 1 전극 합제층의 공극률이 제 2 전극 합제층의 공극률보다 상대적으로 크고, 상기 제 2 전극 합제층의 공극률은 15% 이상이며,
상기 제 1 전극 합제층은 제 1 전극 활물질 간의 공극에 위치하는 제 1 도전재를 포함하고, 상기 제 2 전극 합제층은 제 2 전극 활물질 간의 공극에 위치하는 제 2 도전재를 포함하며,
상기 제 1 도전재의 부피가 제 2 도전재의 부피보다 상대적으로 크고,
상기 제 1 전극 합제층 및 제 2 전극 합제층은 서로 혼합되지 않고 경계면을 이루고 있는 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법으로서,
(a) 제 1 전극 활물질 및 제 1 도전재를 포함하는 제 1 전극 슬러리 및 제 2 전극 활물질 및 제 2 도전재를 포함하는 제 2 전극 슬러리를 준비하는 과정;
(b) 전극 집전체의 표면에 제 1 전극 슬러리를 도포한 후, 건조하고 압연하여 제 1 전극 합제층을 형성하는 과정;
(c) 제 1 전극 합제층의 표면에 제 2 전극 슬러리를 도포한 후, 건조하고 압연하여 제 2 전극 합제층을 형성하는 과정; 또는
(c) 별도의 기재 상에 제 2 전극 슬러리를 도포, 건조 및 압연하여 제 2 전극 합제층용 그린 필름을 제작하는 과정; 및 (d) 상기 기재로부터 그린 필름을 분리하여 제 1 전극 합제층의 표면에 부가한 후, 추가 건조 및 압연하여 제 2전극 합제층을 형성하는 과정;
을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.A first electrode mixture layer coated on the surface of the current collector and a second electrode mixture layer coated on the first electrode coalescence layer,
Wherein the first electrode material mixture layer includes a first electrode active material, the second electrode material mixture layer includes a second electrode active material,
The porosity of the first electrode material mixture layer is relatively larger than the porosity of the second electrode material mixture layer, and the porosity of the second electrode material mixture layer is 15%
Wherein the first electrode material mixture layer includes a first conductive material located in a gap between the first electrode active material and the second electrode material mixture layer includes a second conductive material located in a gap between the second electrode active material,
The volume of the first conductive material is relatively larger than the volume of the second conductive material,
Wherein the first electrode material mixture layer and the second electrode material mixture layer are not mixed with each other but form an interface,
(a) preparing a second electrode slurry including a first electrode slurry including a first electrode active material and a first conductive material, a second electrode active material, and a second conductive material;
(b) applying a first electrode slurry to the surface of the electrode current collector, followed by drying and rolling to form a first electrode mixture layer;
(c) applying a second electrode slurry to the surface of the first electrode material mixture layer, followed by drying and rolling to form a second electrode material mixture layer; or
(c) applying a second electrode slurry on a separate substrate, drying and rolling the green film for a second electrode composite layer; And (d) separating the green film from the substrate, adding the green film to the surface of the first electrode material mixture layer, and further drying and rolling to form a second electrode material mixture layer;
Wherein the electrode is made of a metal. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 전극 합제층 및 제 2 전극 합제층은 각각의 공극에 바인더를 함께 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.The method of manufacturing an electrode according to claim 1, wherein the first electrode material mixture layer and the second electrode material mixture layer each contain a binder in the respective voids. 삭제delete 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 전극 합제층 및 제 2 전극 합제층은 4:6 ~ 7:3의 두께비를 갖는 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.The method of claim 1, wherein the first electrode material mixture layer and the second electrode material mixture layer have a thickness ratio of 4: 6 to 7: 3. 제 1 항에 있어서, 상기 제 2 전극 합제층의 공극률은 15% 내지 30%인 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.The method according to claim 1, wherein the porosity of the second electrode material mixture layer is 15% to 30%. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 전극 합제층의 공극률은, 제 2 전극 합제층의 공극률보다 큰 범위에서 20% 내지 40%인 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.The method of manufacturing an electrode according to claim 1, wherein the porosity of the first electrode material mixture layer is 20% to 40% in a range larger than the porosity of the second electrode material mixture layer. 제 1 항에 있어서, 상기 제 2 전극 합제층의 공극률은 제 1 전극 합제층의 공극률의 40 ~ 95% 범위인 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.The method according to claim 1, wherein the porosity of the second electrode material mixture layer is in the range of 40 to 95% of the porosity of the first electrode material mixture layer. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 전극 활물질은 구형 입자 형태이고, 상기 제 2 전극 활물질은 수직 단면상으로 장경이 집전체의 표면에 평행한 타원형 입자 형태인 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.The method of claim 1, wherein the first electrode active material is in the form of spherical particles, and the second electrode active material is in the form of elliptical particles having a vertical cross-section and a long diameter parallel to the surface of the current collector. 제 8 항에 있어서, 상기 제 1 전극 활물질 간의 공극에 위치하는 제 1 도전재는 구형 입자 형태이고, 상기 제 2 전극 활물질 간의 공극에 위치하는 제 2 도전재는 수직 단면상으로 장경이 집전체의 표면에 평행한 타원형 입자 형태인 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.The method according to claim 8, wherein the first conductive material located in the gap between the first electrode active materials is in the form of spherical particles, and the second conductive material located in the gap between the second electrode active materials has a long longitudinal dimension parallel to the surface of the current collector Wherein the electrode is in the form of an elliptical particle. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 전극 활물질 및 제 2 전극 활물질은 각각 수직 단면상으로 장경이 집전체의 표면에 평행한 타원형 입자 형태이고, 상기 제 1 전극 활물질의 입자 장경은 제 2 전극 활물질의 입자 장경보다 작은 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.2. The electrode active material according to claim 1, wherein the first electrode active material and the second electrode active material are each in the form of an elliptical particle having a vertical cross-section and a long diameter parallel to the surface of the current collector, Wherein the electrode is smaller than the long diameter. 제 10 항에 있어서, 상기 제 1 전극 활물질 간의 공극에 있는 제 1 도전재 및 상기 제 2 전극 활물질 간의 공극에 있는 제 2 도전재는 각각 수직 단면상으로 장경이 집전체의 표면에 평행한 타원형 입자 형태인 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.The method according to claim 10, wherein the second conductive material in a gap between the first conductive material and the second electrode active material in the gap between the first electrode active materials is in the form of an elliptical particle having a long longitudinal axis and parallel to the surface of the current collector Wherein the electrode is made of a metal. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 전극 활물질 및 제 2 전극 활물질의 종류 및/또는 입자 체적은 동일한 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.The method according to claim 1, wherein the first electrode active material and the second electrode active material have the same kind and / or different particle volume. 제 1 항에 있어서, 상기 제 2 도전재의 부피는 제 2 전극 활물질 간의 공극의 50% 내지 95% 범위인 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.The method according to claim 1, wherein the volume of the second conductive material ranges from 50% to 95% of the void between the second electrode active material. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 도전재의 부피는 제 2 도전재의 부피보다 큰 범위에서 제 1 전극 활물질 간의 공극의 50% 내지 95% 범위인 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.The method of claim 1, wherein the volume of the first conductive material ranges from 50% to 95% of the space between the first electrode active materials in a range larger than the volume of the second conductive material. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 도전재 및 제 2 도전재의 종류는 동일하거나 또는 상이한 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.The method of manufacturing an electrode according to claim 1, wherein the first conductive material and the second conductive material are the same or different. 제 1 항에 있어서, 상기 제 1 전극 합제층의 조성과 제 2 전극 합제층의 조성은 동일하거나 또는 상이한 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.The electrode manufacturing method according to claim 1, wherein the composition of the first electrode material mixture layer and the composition of the second electrode material mixture layer are the same or different. 삭제delete 삭제delete 제 1항에 있어서, 상기 과정(b)의 제 1 전극 슬러리의 압연 강도는 과정(c)의 제 2 전극 슬러리의 압연 강도의 40% 내지 95% 범위인 것을 특징으로 하는 전극의 제조방법.The method of claim 1, wherein the rolling strength of the first electrode slurry in step (b) ranges from 40% to 95% of the rolling strength of the second electrode slurry in step (c). 제1항, 제2항, 제4항 내지 제16항, 제19항 중 어느 한 항의 제조방법에 따른 전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.A lithium secondary battery comprising an electrode according to any one of claims 1, 2, 4 to 16, and 19. 제 20 항에 따른 리튬 이차전지를 단위전지로 하는 것을 특징으로 하는 전지팩.A battery pack comprising the lithium secondary battery according to claim 20 as a unit battery. 제 21 항에 따른 전지팩을 포함하는 것을 특징으로 하는 디바이스.A device comprising a battery pack according to claim 21.
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