KR101745115B1 - 연료전지를 이용하여 폐수로부터 전력 생산 및 중금속을 제거하는 방법 및 연료전지를 이용한 폐수처리시스템 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 음전극, 양전극 및 상기 두 전극 사이에 구비되는 촉매층을 포함하는 연료전지로 중금속을 함유하는 폐수를 처리함으로써 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하는 방법 및 연료전지를 이용한 폐수처리시스템에 관한 것이다.
본 발명에 따르면, 중금속 제거와 동시에 전력을 생산할 수 있는바 종래 전기응집반응의 전력소모 문제를 해결할 수 있으며, 미생물을 이용하지 않으므로 중금속 제거율이 높으며 지속적으로 사용하여도 성능이 저하되지 않는다.
본 발명에 따르면, 중금속 제거와 동시에 전력을 생산할 수 있는바 종래 전기응집반응의 전력소모 문제를 해결할 수 있으며, 미생물을 이용하지 않으므로 중금속 제거율이 높으며 지속적으로 사용하여도 성능이 저하되지 않는다.
Description
본 발명은 연료전지를 이용하여 중금속을 함유하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하는 방법 및 연료전지를 이용한 폐수처리시스템에 관한 것이다.
최근 산업화에 따른 생활하수, 축산 폐수 및 산업폐수 등은 호소의 내만 및 내해 등의 공용 수역과 도시 중소 하천 등의 수질을 오염시키는 원인이 되고 있다.
한편, 종래에 발생하는 생활하수나 축산 폐수 및 산업폐수 등의 오염물질은 주로 일정한 미생물에 의해 분해 가능한 유기물인 반면에 근래에 들어서 급속한 산업의 발달과 인구증가 및 도시의 인구 집중으로 인하여 각종 용수량의 증가와 함께 폐수 중에 무기성분이 차지하는 비율이 점차 증가하고 있는 실정이다. 그 예로, 축산시설의 폐수, 피혁공장의 폐수, 염색공장의 폐수, 산성광산배수 등을 들 수 있으며, 특히 산성광산배수는 광산의 갱내에서 유출되는 물이나 비가 폐석더미 또는 광미장을 경유하여 유출되는 물로서, 황철석을 함유하여 산성을 띠며 경우에 따라 다량의 철, 알루미늄 및 일부 유독성 중금속을 함유한다. 보통의 광산에서 1~5 m3/min, 많은 곳에서는 10 m3/min의 배수가 배출되므로 산성광산배수가 배출된 지역의 오염정도가 심해지고 있다.
상기 산성광산배수를 비롯한 각종 폐수에 함유된 중금속은 납, 아연, 비소, 구리, 망간, 카드뮴, 셀레늄, 6가 크롬, 니켈 및 안티몬 등으로 무거운 금속원소를 말한다. 이러한 중금속은 미량이라도 토양이나 하천 및 지하수로 유입되면 수중 생태계 및 인간의 건강과 생활환경에 악영향을 미치게 된다. 따라서 폐수 중에 함유된 중금속을 효율적으로 제거하기 위한 다양한 방법의 연구가 진행되고 있다.
상기 중금속을 제거하는 방법으로는 화학약품을 첨가하는 방법, 소석회 등을 이용하는 방법이 주로 활용되는데, 상기 방법들 외에 최근에는 미생물 연료전지 (microbial fuel cell; MFC)를 이용하여 중금속을 제거하는 동시에 전력을 생산하는 방법이 사용되고 있다.
미생물 연료전지는 음극부의 미생물이 기질인 유기물질을 분해할 때 생성되는 전자를 양극부에 전달해 전압를 발생시키는 것으로, 최근 폐수나 퇴적물 같은 오염물질을 정화하는 데 사용되고 있다. 예를 들어, 국내특허공개 제10-2003-0038240호(2003. 05. 16)에서는 저영양성 전기화학활성 미생물을 이용한 연료전지형 생화학적 산소요구량 측정기 및 이를 이용한 생화학적 저농도 산소요구량 측정 방법을 개시하고 있으며, 국내특허공개 제10-2008-0066460호(2008. 07. 16)에서는 미생물 연료전지 반응조 내에 있는 미생물에 의해 폐수의 유기물이 분해되는 과정에서 나오는 에너지를 전기 에너지로 전환하여 미생물의 생장을 제한시킴으로써, 이에 따른 슬러지 생산량을 감소시키는 장치를 개시하고 있다. 또한, 국내공개특허 제2012-0124529호(2012. 11. 14)에서는 중금속 또는 귀금속 함유 폐수로부터 혐기성 미생물이 구비된 미생물 연료전지(MFC)를 사용하여 전력 생산과 함께 중금속을 제거하거나 귀금속을 회수하는 방법을 개시하고 있다. 그러나 미생물 연료전지를 이용하면 중금속 제거율이 낮아 유출수의 수질이 문제될 수 있으며, 이로 인하여 2차 침전지 등과 같은 추가적 후처리 공정이 필요로 하고, 양전극부와 음전극부 사이에서 pH 차이를 야기하여 미생물 연료전지의 시스템 성능을 저하시키는 문제점이 있다.
한편, 종래 널리 이용되어 왔던 전기응집반응을 이용한 폐수처리기술은 일반적으로, 폐수가 유입되는 유입구와 반응처리수가 배출되는 배출구가 구비된 반응챔버, 반응챔버의 내부에 일정간격으로 배열 고정된 전극판 및 전극판에 전원을 공급하기 위한 전원공급부로 이루어지며, 전원의 공급을 통해 전극판의 표면에서 유입된 폐수와의 반응이 이루어져 중금속을 비롯한 불순물의 응집이 이루어지도록 함으로써 중금속의 제거 및 분리된 상태의 처리수가 배출될 수 있도록 한다. 그러나 이러한 전기응집반응을 이용한 폐수처리기술은 중금속의 제거에 많은 전력이 소모될 수 밖에 없어 그 이용에 한계가 있었다.
따라서 종래 미생물 연료전지의 낮은 중금속 제거율 및 성능 저하 문제를 해결함과 동시에 전기응집반응의 전력 소모 문제를 해결하기 위한 새로운 폐수 처리 기술에 대한 개발이 요구되고 있다.
본 발명의 목적은 연료전지를 이용하여 중금속을 함유하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하는 방법 및 연료전지를 이용한 폐수처리시스템을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 중금속을 함유하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하는 방법은 음전극, 양전극 및 상기 두 전극 사이에 구비되는 촉매층을 포함하는 연료전지를 이용할 수 있다.
상기 음전극은 대기에 노출될 수 있으며, 상기 음전극은 탄소천일 수 있다.
상기 양전극은 철, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 알루미늄합금, 아연, 아연합금, 마그네슘, 마그네슘합금 또는 이들의 혼합물일 수 있다.
상기 촉매층과 양전극 사이에 양이온 교환막, 음이온 교환막 및 기공크기가 10 nm 내지 10 ㎛인 분리막으로 이루어진 군에서 선택된 1종을 더 구비할 수 있다.
상기 양이온 교환막, 음이온 교환막 및 분리막으로 이루어진 군에서 선택된 1종은 촉매층과 맞닿아 있어, 상기 촉매층이 폐수에 의해 오염되는 것을 방지하여 상기 촉매층과 맞닿아 있는 상기 음전극이 상기 폐수에 의해 오염되는 것이 방지되도록 하거나(도 1a), 이격되어 있을 수도 있다(도 1b).
상기 양이온 교환막, 음이온 교환막 및 분리막으로 이루어진 군에서 선택된 1종과 상기 양전극 사이에 금속볼을 더 구비할 수 있다.
상기 중금속은 납, 아연, 비소, 구리, 망간, 카드뮴, 셀레늄, 6가 크롬, 니켈 및 안티몬으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 폐수의 pH를 2 내지 10으로 조절하여 전력을 생산할 수 있으며, 본 발명의 방법을 통해 얻은 최대전력밀도는 2200 내지 6000 mW/㎡일 수 있다.
상기 양전극은 철, 스테인레스 스틸 또는 이들의 혼합물일 수 있고, 이때 상기 폐수의 pH를 5 내지 9로 조절하여 자성 철화합물을 생성할 수 있으며, 상기 연료전지에서 자성 철화합물을 생성할 때 외부저항은 10 내지 200 Ω일 수 있다.
상기 자성 철화합물은 마그네타이트(Fe3O4)일 수 있다.
상기 방법은 상기 연료전지 복수 개를 직렬연결하여 수행할 수 있다.
또한, 본 발명은 중금속을 함유하는 폐수가 유입되는 폐수 유입부;
상기 폐수 유입부로부터 배출된 폐수를 수용하며, 음전극, 양전극 및 상기 두 전극 사이에 구비되는 촉매층을 포함하는 연료전지가 구비된 전기응집 반응부;
상기 전기응집 반응부에서 반응이 종료된 폐수가 배출되는 처리수 배출부;를 포함하고,
상기 전기응집 반응부의 상기 연료전지를 이용하여 중금속을 함유하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하는 것을 특징으로 하는 폐수처리시스템을 제공한다.
이때, 상기 연료전지는 동일한 연료전지 복수 개가 직렬연결된 것일 수 있다.
종래 전기응집반응을 이용한 폐수처리기술이 중금속 제거에 많은 전력을 소모하는 것에 비해 본 발명의 연료전지를 이용한 방법 및 폐수처리시스템은 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거할 수 있다. 이는 음전극으로 탄소천을 사용하고, 양전극으로 철, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 알루미늄합금, 아연, 아연합금, 마그네슘, 마그네슘합금 또는 이들의 혼합물을 사용함으로써 가능하다.
또한, 본 발명의 연료전지를 이용한 방법 및 폐수처리시스템은 미생물을 이용하지 않으므로 중금속 제거율이 높으며 지속적으로 사용하여도 성능이 저하되지 않는다.
도 1a는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지를 나타낸 도면이다.
도 1b는 본 발명의 다른 실시예에 따른 연료전지를 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지에 폐수를 투입 시의 반응기작을 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지의 세부 구성을 나타내는 도면이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 폐수 처리시스템의 개략적 도면이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행 시 생산된 전력을 나타낸 그래프이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행 시 발생한 전압과 전류, 상기 전압과 전류를 평균값으로 계산한 최대전력밀도를 나타낸 그래프이다.
도 7a는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행 시 생성된 자성 철화합물을 라만 스펙트럼으로 나타낸 그래프이다.
도 7b는 마그네타이트를 라만 스펙트럼으로 나타낸 그래프이다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행 시 사용된 전해질의 농도에 따른 최대전력밀도의 변화를 나타낸 그래프이다.
도 9는 본 발명의 일 실시예에 따라 음이온 교환막을 구비한 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행 시 발생한 전압과 전류, 상기 전압과 전류를 평균값으로 계산한 최대전력밀도를 나타낸 그래프이다.
도 10은 본 발명의 일 실시예에 따라 양이온 교환막을 구비한 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행 시 발생한 전압과 전류, 상기 전압과 전류를 평균값으로 계산한 최대전력밀도를 나타낸 그래프이다.
도 1b는 본 발명의 다른 실시예에 따른 연료전지를 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지에 폐수를 투입 시의 반응기작을 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지의 세부 구성을 나타내는 도면이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 폐수 처리시스템의 개략적 도면이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행 시 생산된 전력을 나타낸 그래프이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행 시 발생한 전압과 전류, 상기 전압과 전류를 평균값으로 계산한 최대전력밀도를 나타낸 그래프이다.
도 7a는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행 시 생성된 자성 철화합물을 라만 스펙트럼으로 나타낸 그래프이다.
도 7b는 마그네타이트를 라만 스펙트럼으로 나타낸 그래프이다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행 시 사용된 전해질의 농도에 따른 최대전력밀도의 변화를 나타낸 그래프이다.
도 9는 본 발명의 일 실시예에 따라 음이온 교환막을 구비한 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행 시 발생한 전압과 전류, 상기 전압과 전류를 평균값으로 계산한 최대전력밀도를 나타낸 그래프이다.
도 10은 본 발명의 일 실시예에 따라 양이온 교환막을 구비한 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행 시 발생한 전압과 전류, 상기 전압과 전류를 평균값으로 계산한 최대전력밀도를 나타낸 그래프이다.
이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.
종래 미생물 연료전지를 이용한 중금속 함유 폐수 처리 기술은 중금속 제거율이 낮아 유출수의 수질이 문제될 수 있으며, 이로 인하여 2차 침전지 등과 같은 추가적 후처리 공정이 필요로 하고, 양전극부와 음전극부 사이에서 pH 차이를 야기하여 미생물 연료전지의 시스템 성능을 저하시키는 문제점이 있다.
또한, 종래에 널리 이용되어 왔던 전기응집반응을 이용한 폐수처리기술은 일반적으로, 폐수가 유입되는 유입구와 반응처리수가 배출되는 배출구가 구비된 반응챔버, 반응챔버의 내부에 일정간격으로 배열 고정된 전극판 및 전극판에 전원을 공급하기 위한 전원공급부로 이루어지며, 전원의 공급을 통해 전극판의 표면에서 유입된 폐수와의 반응이 이루어져 중금속을 비롯한 불순물의 응집이 이루어지도록 함으로써 중금속의 제거 및 분리된 상태의 처리수가 배출될 수 있도록 한다. 그러나 이러한 전기응집반응을 이용한 폐수처리기술은 중금속의 제거에 많은 전력이 소모될 수 밖에 없어 그 이용에 한계가 있었다.
이에, 본원 발명은 상대적으로 환원 전위가 낮은 금속으로 이루어진 양전극, 환원전위가 높은 대기 중의 산소를 이용하는 음전극으로 구성된 새로운 연료전지를 이용함으로써, 외부로부터 연료의 공급 없이도 중금속을 함유한 폐수를 전해질로 사용하여 전력생산 및 중금속 제거가 동시에 가능하도록 함으로써 종래 미생물 연료전지의 낮은 중금속 제거율 및 성능 저하 문제를 해결함과 동시에 전기응집반응의 전력 소모 문제를 해결할 수 있는 새로운 방법 및 연료전지를 이용한 폐수처리시스템을 제공한다.
도 1은 본 발명에 따른 연료전지를 나타낸 도면이고, 도 2는 본 발명에 따른 연료전지의 작동원리를 개략적으로 도시한 것이며, 도 3은 본 발명에 따른 연료전지의 세부구성을 나타낸 도면이다.
도 1 내지 도 3을 참조하면, 본 발명에 이용되는 연료전지는 음전극, 양전극 및 상기 두 전극 사이에 구비되는 촉매층을 포함한다.
이때, 상기 음전극은 대기에 노출된 탄소전극인 것이 바람직하며, 탄소전극의 소재로는 탄소천을 사용하는 것이 바람직하다. 또한 상기 양전극은 철, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 알루미늄합금, 아연, 아연합금, 마그네슘, 마그네슘합금 또는 이들의 혼합물인 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 연료전지를 이용하여 폐수를 처리 시, 상기 양전극과 음전극의 환원전위 차이에 의하여 전력을 생산하게 되며, 이때 발생하는 금속 산화물과 폐수에 함유된 중금속의 전기응집에 의해 중금속이 제거된다. 구체적으로 본 발명에 따른 연료전지를 이용하여 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하는 반응식을 하기와 같이 나타낼 수 있으며, 하기의 반응식은 양전극으로서 철을 사용한 경우의 반응식으로서 본 발명을 보다 쉽게 설명하기 위해 나타낸 것이며, 앞서 언급한 바와 같이 양전극으로는 철, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 알루미늄합금, 아연, 아연합금, 마그네슘, 마그네슘합금 또는 이들의 혼합물들이 사용될 수 있는바 본 발명의 범위가 이에 의해 제한되는 것은 아니다.
Fe2 + + 3H2O → Fe(OH)3(s) + 3H+ + e- (양전극)[반응식 1]
1/4O2 + H+ + e- → 1/2H2O (음전극)[반응식 2]
1/4O2 + 1/2H2O + e- → OH- (음전극)[반응식 3]
Fe3 + + OH- → Fe(OH)3(s) (음전극 근처)[반응식 4]
Fe(OH)3 + H+ + e- → Fe3O4(s) + 5H2O (음전극 근처)[반응식 5]
도 1a와 같이 음전극과 분리막 사이에 공간이 없이 형성(하나의 셀)된 연료전지에 폐수가 투입되면, 대기에 노출된 음전극에서는 환원전위가 높은 산소가 환원되고 양전극에서는 2가 철이온이 3가 철이온으로 산화된다. 이 과정에서 철은 산화물(Fe(OH)3)로 침전되어 전력이 발생되며, 상기 철산화물(Fe(OH)3)은 수소 이온 및 전자에 의해 마그네타이트(Fe3O4)와 같은 자성 철화합물로 회수될 수 있다([반응식 1] 내지 [반응식 5]).
이때 납, 아연, 비소, 구리, 망간, 카드뮴, 셀레늄, 6가 크롬, 니켈 및 안티몬으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 중금속은 상기 자성 철화합물의 표면에 흡착되거나 상기 자성 철화합물의 결정구조 안으로 들어가 폐수로부터 중금속이 제거된다. 이때, 상기 양전극으로 사용된 소재가 알루미늄, 알루미늄합금, 아연, 아연합금, 마그네슘, 마그네슘합금 또는 이들의 혼합물과 같은 금속인 경우에는 금속산화물(예: Al(OH)3, ZnO, Zn(OH)2, MgO, Mg(OH)2)로 침전되어 전력이 발생되며, 자성 철화합물이 생성될 수 없기 때문에 상기 중금속은 금속산화물 표면에 흡착되거나 결정구조 안으로 들어가 폐수로부터 중금속이 제거되며, 상기 금속산화물을 제거하기 위하여 별도의 침강조, 원심분리, 또는 벨트 프레셔 등에 의한 처리과정이 필요하다.
또한, 도 1b와 같이 음전극과 양전극이 분리막에 의하여 구분된 연료전지에 폐수가 투입되면, 대기에 노출된 음전극에서는 환원전위가 높은 산소가 환원되고 양전극에서는 2가 철이온이 3가 철이온으로 산화되며, 이 과정에서 철은 산화물(Fe(OH)3)로 침전되어 전력이 발생된다([반응식 1] 내지 [반응식 4]). 상기 철 산화물은 중금속이 철 산화물 표면에 흡착되거나 결정구조 안으로 들어가 폐수로부터 중금속이 제거될 수 있지만, 자성 철화합물을 생성할 수 없기 때문에 상기 철 산화물을 제거하기 위하여 별도의 침강조, 원심분리, 또는 벨트 프레셔 등에 의한 처리과정이 필요하다. 앞서 언급한 바와 마찬가지로, 이때, 상기 양전극으로 사용된 소재가 알루미늄, 알루미늄합금, 아연, 아연합금, 마그네슘, 마그네슘합금 또는 이들의 혼합물과 같은 금속인 경우에는 금속산화물(예: Al(OH)3, ZnO, Zn(OH)2, MgO, Mg(OH)2)로 침전되어 전력이 발생되며, 자성 철화합물이 생성될 수 없기 때문에 상기 중금속은 금속산화물 표면에 흡착되거나 결정구조 안으로 들어가 폐수로부터 중금속이 제거되며, 상기 금속산화물을 제거하기 위하여 별도의 침강조, 원심분리, 또는 벨트 프레셔 등에 의한 처리과정이 필요하다.
상기 도 1a와 같은 구조의 연료전지에는 폐수가 음전극 또는 양전극 중 어느 쪽에서 투입되던지 상관없지만, 상기 도 1b와 같은 구조의 연료전지에는 상기 [반응식 1]에서 2가 철이온이 3가 철이온으로 산화되면서 발생된 전자가 전선을 따라 이동하여 음전극 표면의 산소에 전달되어 물로 환원되고 철 산화물을 형성하며 전력을 발생시키기 위해서는 양전극 쪽으로 폐수를 공급하는 것이 바람직하다.
상기 연료전지에 투입되는 폐수에 철이온이 포함되지 않은 경우에는, 양전극을 철, 스테인레스 스틸 또는 이들의 혼합물의 재질로 된 전극을 사용하여 하기 [반응식 6]과 같이 2가 철이온을 생성한다. 상기 생성된 2가 철이온은 상기 [반응식 1] 내지 [반응식 5]와 동일한 과정을 따라 전력을 생산하며 자성 철화합물을 생성하는 동시에 중금속을 제거한다(도 1a의 경우). 또한, 상기 [반응식 1] 내지 [반응식 4]와 동일한 과정을 따라 전력을 생산하며 철 산화물을 생성하는 동시에 중금속을 제거할 수도 있다(도 1b의 경우).
Fe(0) → Fe2 + + 2 e- [반응식 6]
이때, 상기 음전극으로 산소가 통과하며 산소의 환원반응이 원활하게 일어나도록 하여 반응성을 향상시키기 위해, 상기 음전극의 소재로 탄소천을 사용하는 것이 바람직하다.
상기 촉매층은 접촉저항 및 물질전달 저항을 최소화할 수 있는 것이라면 특별히 한정되지 않지만, 백금(Pt), 니켈(Ni), 코발트(Co), 이리듐(Ir) 및 크롬(Cr) 증에서 1종 이상인 금속에 불소수지(PTFE)가 도포된 것을 사용하는 것이 바람직하다. 상기 촉매층은 음전극과 맞닿도록 구비되는 것이 바람직하므로 산소가 들어오는 면은 불소수지(PTFE)를 반복적으로 도포하여 접촉저항 및 물질전달 저항을 최소화할 수 있다.
또한, 상기 연료전지로 하나의 전해수조를 사용하는 경우에는 상기 촉매층과 양전극 사이에 양이온 교환막, 음이온 교환막 및 분리막으로 이루어진 군에서 선택된 1종을 더 구비할 수도 있다. 상기 분리막은 폐수의 부유물 등을 흡착 또는 걸러주기 위하여 기공크기가 10 nm 내지 10 ㎛인 기공이 다수개 형성된 것이 바람직하다. 상기 기공이 형성된 분리막을 사용하지 않는 경우에는 부유물 등이 상기 [반응식 1] 내지 [반응식 5]의 반응을 방해하여 다량의 전력을 생산하지 못하고, 자성 철화합물을 생성하지 못할 수도 있다(도 1a의 경우).
또한, 상기 양이온 교환막, 음이온 교환막 및 분리막으로 이루어진 군에서 선택된 1종과 상기 양전극 사이에 금속볼을 더 구비할 수 있다. 상기 금속볼은 투입된 폐수와의 반응 표면적을 크게 하여 반응효율 향상을 통한 폐수처리 효율을 증대시켜줌과 동시에, 전자, 이온 등의 이동시 브릿지 역할을 통해 음극과 양극의 거리를 단축시킴으로써 전류의 이동속도를 빠르게 하여 전력효율이 향상되는 효과를 가질 수 있다. 이때, 상기 금속볼의 직경은 0.1 ㎜ 내지 1 ㎝인 것이 바람직하다.
본 발명은 하기 실시예의 결과를 통해 알 수 있는 바와 같이, 폐수의 pH를 2 내지 10, 바람직하게는 4 내지 8이 되도록 조절함으로써 0.7 내지 0.9 V의 셀전압을 20 내지 40시간 동안 유지할 수 있으며, 6시간 동안 발생된 전압 및 전류를 평균값으로 계산하여 얻은 최대전력밀도는 2200 내지 2500 mW/㎡이다. 상기 최대전력밀도는 폐수의 pH에 따라 조금씩 달라질 수 있다.
또한, 본 발명은 하기 실시예의 결과를 통해 알 수 있는 바와 같이 폐수의 pH를 5 내지 9, 바람직하게는 7 내지 8이 되도록 조절함으로써 자성 철화합물을 생성할 수 있다. 폐수의 pH가 상기 범위를 벗어나는 경우에는 자성 철화합물이 생성되지 않는다.
또한, 상기 연료전지에서 자성 철화합물을 생성할 때 외부 저항은 10 Ω 이상인 것이 바람직하며, 외부 저항이 낮을수록 폐수처리효율은 향상되는 반면 외부 저항이 높을수록 전력효율이 향상되는바, 폐수처리효율과 전력효율을 모두 고려할 때, 외부 저항은 10 내지 200 Ω인 것이 가장 바람직하다.
또한, 본 발명은 하기 실시예의 결과를 통해 알 수 있는 바와 같이 폐수의 pH를 4 내지 8.5가 되도록 조절함으로써 비소, 납, 구리를 비롯한 중금속을 98%이상 제거할 수 있으며, 또한 전해질의 농도를 0.06 내지 0.6M의 범위에서 조절함으로써 최대전력밀도를 조절할 수 있을 뿐만 아니라 전해질의 농도 0.56 M에서 최대 4500 mW/㎡의 전력을 생산할 수 있다.
또한, 본 발명은 하기 실시예의 결과를 통해 알 수 있는 바와 같이 촉매층과 양전극 사이에 양이온 교환막 또는 음이온 교환막을 더 구비함으로써 약 6000 mW/㎡의 전력을 생산할 수 있다.
또한, 전력 생산 효율의 증대를 위하여, 본 발명에 따른 방법은 상기 연료전지 복수 개를 직렬연결하여 수행하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명은 중금속을 함유하는 폐수가 유입되는 폐수 유입부;
상기 폐수 유입부로부터 배출된 폐수를 수용하며, 음전극, 양전극 및 상기 두 전극 사이에 구비되는 촉매층을 포함하는 연료전지가 구비된 전기응집 반응부;
상기 전기응집 반응부에서 반응이 종료된 폐수가 배출되는 처리수 배출부;를 포함하고,
상기 전기응집 반응부의 상기 연료전지를 이용하여 중금속을 함유하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하는 것을 특징으로 하는 폐수처리시스템을 제공한다.
이때, 상기 폐수처리시스템의 전력 생산 효율의 증대를 위하여, 상기 연료전지는 동일한 연료전지 복수 개가 직렬연결된 것을 사용하는 것이 바람직하다.
이하에서는 바람직한 실시예 등을 들어 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 그러나 이들 실시예 등은 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이에 의하여 제한되지 않는다는 것은 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 자명할 것이다.
<
실시예
>
실시예
1 내지 5.
도 1a와 동일한 구조의 연료전지, 예컨대 대기에 노출된 측면에는 최외각측(대기와 직접 접촉되는 측)으로부터 차례로 확산층, 음전극, 촉매층 및 분리막이 형성된 연료전지에 pH가 4(실시예 1), 5(실시예 2), 6(실시예 3), 7.5(실시예 4) 및 8.5(실시예 5)인 7 mM FeSO4(인공 폐수)를 각각 투입하였다.
실시예
6 내지 7.
도 1b와 동일한 구조의 연료전지를 사용하되, 촉매층과 양전극 사이에 양이온 교환막(실시예 6) 또는 음이온 교환막이(실시예 7) 형성된 연료전지에 7 mM FeSO4(인공 폐수)를 각각 투입하였다.
<
시험예
>
시험예
1.
셀전압
(V) 측정
상기 실시예 1 내지 4와 같이, pH가 상이한 인공폐수를 연료전지에 투입 후 연료전지에서 생산된 전력을 셀전압기(Voltage Recorder VR-71, T&D COPORATION)로 측정하여 도 5에 나타내었다.
도 5에 도시된 바와 같이, pH가 4, 5, 6 및 7.5인 인공폐수를 이용 시 각각 0.75 내지 0.9 V의 셀 전압이 최소 20시간 동안 유지되는 것을 확인하였다. 이때의 외부저항은 1000 Ω이다.
시험예
2. 최대전력밀도 측정
상기 실시예 1과 같이, pH 4인 인공폐수를 연료전지에 투입 후 6시간 동안 발생한 전압과 전류, 및 상기 전압과 전류를 평균값으로 계산한 최대전력밀도를 도 6에 나타내었다.
도 6에 도시된 바와 같이, 6시간 동안 발생한 전압과 전류를 평균값으로 계산한 결과 최대전력밀도가 2300 mW/㎡인 것을 확인하였다.
따라서, 본 발명에 따라 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행하면 고밀도의 전력이 생산된다는 것을 확인하였다.
시험예
3. 자성
철화합물의
생성 확인
상기 실시예 4와 같이, pH 7.5인 인공폐수를 연료전지에 투입 후 외부저항 100 Ω에서 24시간 동안 운전하여 생성된 고체물질을 라만 스팩트럼으로 분석하여 도 7a에 나타내었다.
도 7a에 도시된 바와 같이, 상기 생성된 고체물질을 라만 스팩트럼으로 분석한 결과 상기 생성된 고체물질의 주요 피크가 표준 마그네타이트가 가지고 있는 고유 피크(670 cm-1)(도 7b)와 매우 유사한 것을 확인하였다.
따라서, 본 발명에 따라 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행하면 마그네타이트와 같이 자성이 있는 철화합물을 얻을 수 있다는 것을 확인하였다. 또한 상기 자성 철화합물은 고체로 수득되며, 자성을 가지므로 자력에 의해 물로부터 쉽게 분리할 수 있다.
시험예
4. 중금속 제거 효율 확인
(1) 비소의 제거 효율 측정
상기 실시예 1 내지 5와 같이, pH가 상이한 인공폐수 20 L가 저장된 외부 저수조와 연료전지 수조를 호스로 연결하여 펌프로 인공폐수를 순환시켜 24 시간 동안 운전하여 5가 비소(As(V))의 제거율을 측정하여 하기 표 1에 나타내었으며, 이때 전해질로 0.05 M의 NaCl과 0.06 M의 NaHCO3를 사용하였다.
또한, 상기 실시예 6 내지 7과 같이 양이온 교환막 또는 음이온 교환막을 구비한 연료전지 수조와 pH 5의 인공폐수 20 L가 저장된 외부 저수조를 호스로 연결하여 펌프로 인공폐수를 순환시켜 24 시간 동안 운전하여 5가 비소(As(V))의 제거율을 측정하여 하기 표 2에 나타내었으며, 이때 양전극의 전해질은 0.1 M의 NaHCO3를, 음전극의 전해질은 0.1 M의 HCl을 사용하였다.
초기 pH | 외부저항(Ω) | 초기 오염농도(ppm) | 처리시간에 따른 잔류비소농도 (ppm) | ||
6 시간 | 9 시간 | 24 시간 | |||
4 | 100 | 1 | N.D.(not detect) | N.D. | N.D. |
200 | 0.438 | 0.01 | 0.005 | ||
1000 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. | |
200 | 11.834 | 8.492 | 0.009 | ||
5 | 100 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. |
200 | 2.031 | 0.006 | 0.004 | ||
1000 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. | |
200 | 13.236 | 11.389 | 0.169 | ||
6 | 100 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. |
200 | 0.039 | 0.005 | 0.003 | ||
1000 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. | |
200 | 13.088 | 11.182 | 2.570 | ||
7.5 | 100 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. |
200 | 10.986 | 4.372 | 0.055 | ||
1000 | 1 | 0.05 | 0.048 | 0.048 | |
200 | 14.058 | 11.173 | 1.610 | ||
8.5 | 100 | 1 | 0.42 | 0.45 | 0.46 |
200 | 10.395 | 2.246 | 7.989 | ||
1000 | 1 | 1 | 1 | 1 | |
200 | 20.016 | 12.969 | 14.832 |
상기 표 1에 나타난 바와 같이, pH가 4 내지 7.5의 범위에서 초기 비소의 농도가 1 ppm인 경우에는 외부 저항에 관계없이 6시간 이후 비소가 완전히 제거되는 것을 확인할 수 있었으며, 초기 비소의 농도가 200 ppm인 경우에도 24 시간 이후에는 98% 이상의 비소가 제거되는 것을 확인하였는바, 폐수의 pH를 4 내지 7.5의 범위로 유지하는 것이 비소 제거에 효과적임을 확인하였다.
초기 pH | 격막의 종류 | 외부저항(Ω) | 초기 오염농도(ppm) | 처리시간에 따른 잔류비소농도 (ppm) | ||||
1 시간 | 2시간 | 4 시간 | 8 시간 | 24 시간 | ||||
5 | 양이온 교환막 | 20 | 1 | 0.22 | 0.005 | N.D. | N.D. | N.D. |
음이온 교환막 | 1 | 0.475 | 0.1 | 0.015 | N.D. | N.D. |
상기 표 2에 나타난 바와 같이, 양이온 교환막 또는 음이온 교환막을 사용한 경우 비소가 완전히 제거되는 것을 확인할 수 있었으며, 특히 음이온 교환막을 사용한 경우 양이온 교환막에 비해 더욱 빠른 시간 내에 비소가 완전히 제거됨을 확인하였다.
(2) 납의 제거 효율 측정
상기 실시예 1 내지 5와 같이, pH가 상이한 인공폐수 20 L가 저장된 외부 저수조와 연료전지 수조를 호스로 연결하여 펌프로 인공폐수를 순환시켜 24 시간 동안 운전하여 납(Pb)의 제거율을 측정하여 하기 표 3에 나타내었으며, 이때 전해질로 0.05 M의 NaCl과 0.06 M의 NaHCO3를 사용하였다.
초기 pH | 외부저항(Ω) | 초기 오염농도(ppm) | 처리시간에 따른 잔류 납 농도 (ppm) | ||
6 시간 | 9 시간 | 24 시간 | |||
4 | 20 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. |
200 | 0.36 | 0.05 | N.D. | ||
100 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. | |
200 | 0.8 | 0.15 | N.D. | ||
5 | 20 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. |
200 | 1.4 | 0.5 | 0.006 | ||
100 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. | |
200 | 3.15 | 1.2 | 0.01 | ||
6 | 20 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. |
200 | 1.72 | 0.65 | 0.0005 | ||
100 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. | |
200 | 3.3 | 1.15 | 0.003 | ||
7.5 | 20 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. |
200 | 1.54 | 0.045 | 0.001 | ||
100 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. | |
200 | 2.13 | 0.091 | 0.0007 | ||
8.5 | 20 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. |
200 | 1.31 | 0.038 | 0.0001 | ||
100 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. | |
200 | 2.01 | 0.064 | 0.0002 |
상기 표 3에 나타난 바와 같이, pH가 4 내지 8.5의 범위에서 초기 납의 농도에 관계없이 24 시간 이후에는 98% 이상의 납이 제거되는 것을 확인하였다.
(3) 구리의 제거 효율 측정
상기 실시예 1 내지 5와 같이, pH가 상이한 인공폐수 20 L가 저장된 외부 저수조와 연료전지 수조를 호스로 연결하여 펌프로 인공폐수를 순환시켜 24 시간 동안 운전하여 구리(Cu)의 제거율을 측정하여 하기 표 4에 나타내었으며, 이때 전해질로 0.05 M의 NaCl과 0.06 M의 NaHCO3를 사용하였다.
초기 pH | 외부저항(Ω) | 초기 오염농도(ppm) | 처리시간에 따른 잔류 구리 농도 (ppm) | ||
6 시간 | 9 시간 | 24 시간 | |||
4 | 20 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. |
200 | 0.23 | 0.02 | N.D. | ||
100 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. | |
200 | 0.71 | 0.095 | N.D. | ||
5 | 20 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. |
200 | 1.29 | 0.35 | 0.004 | ||
100 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. | |
200 | 2.98 | 1.04 | 0.0062 | ||
6 | 20 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. |
200 | 1.48 | 0.52 | 0.0004 | ||
100 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. | |
200 | 3.14 | 1.07 | 0.0012 | ||
7.5 | 20 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. |
200 | 1.48 | 0.037 | 0.0004 | ||
100 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. | |
200 | 2.05 | 0.086 | 0.0006 | ||
8.5 | 20 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. |
200 | 1.54 | 0.042 | 0.0002 | ||
100 | 1 | N.D. | N.D. | N.D. | |
200 | 1.84 | 0.049 | 0.0001 |
상기 표 4에 나타난 바와 같이, pH가 4 내지 8.5의 범위에서 초기 구리의 농도에 관계없이 24 시간 이후에는 98% 이상의 납이 제거되는 것을 확인하였다.
시험예
5. 전해질의 농도에 따른 전력 측정
상기 실시예 2와 같이, pH 5인 인공폐수를 연료전지에 투입 후 전해질로 사용된 중탄산염(NaHCO3)의 농도에 따른 최대전력밀도를 측정하여 하기 도 8에 나타내었다.
도 8에 도시된 바와 같이, 중탄산염의 농도에 비례하여 최대전력밀도가 증가함을 확인하였으며, 특히 중탄산염의 농도가 0.56 M인 경우 최대전력밀도가 4500 mW/㎡인 것을 확인하였다.
따라서, 본 발명에 따라 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행시 전해질의 농도를 증가시키면 고밀도의 전력이 생산될 수 있음을 알 수 있다.
시험예
6. 이온교환막의 종류에 따른 전력 측정
상기 실시예 6 내지 7과 같이 양이온 교환막 또는 음이온 교환막을 구비한 연료전지에 pH가 5인 인공폐수를 투입하고, 전해질로 사용된 중탄산염(NaHCO3)의 농도를 0.1 M으로 하여 발생한 전압과 전류, 및 상기 전압과 전류를 평균값으로 계산한 최대전력밀도를 하기 도 9(실시예 6) 및 도 10(실시예 7)에 각각 나타내었다.
도 9에 도시된 바와 같이 음이온 교환막을 사용한 경우 최대전력밀도가 6000 mW/㎡인 것을 확인하였고, 도 10에 도시된 바와 같이 양이온 교환막을 사용한 경우 최대전력밀도가 5000 mW/㎡인 것을 확인하였다.
따라서, 본 발명에 따라 연료전지에 폐수를 투입하여 반응을 수행하면 고밀도의 전력이 생산될 수 있음을 알 수 있다.
Claims (18)
- 중금속을 함유하는 폐수가 유입되는 폐수 유입부;
상기 폐수 유입부로부터 유입된 폐수를 수용하고, 상기 유입된 폐수와 반응하여 상기 유입된 폐수를 처리하는 전기응집 반응부; 및
상기 전기응집 반응부에서 반응이 종료된 폐수가 배출되는 처리수 배출부;를 포함하며,
상기 전기응집 반응부는,
음전극, 양전극, 상기 음전극과 상기 양전극 사이에 상기 음전극과 맞닿도록 구비되는 촉매층 및 상기 촉매층과 상기 양전극 사이에 구비되는 양이온 교환막, 음이온 교환막 및 분리막으로 이루어진 군에서 선택된 1종을 포함하는 연료전지를 포함하고,
상기 양이온 교환막, 상기 음이온 교환막 및 상기 분리막으로 이루어진 군에서 선택된 1종은,
상기 촉매층이 상기 유입된 폐수에 의해 오염되는 것을 방지하여 상기 촉매층과 맞닿아 있는 상기 음전극이 상기 유입된 폐수에 의해 오염되는 것이 방지되도록, 상기 촉매층과 맞닿도록 구비되는 것을 특징으로 하는 중금속을 함유하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하기 위한 폐수처리시스템. - 제1항에 있어서, 상기 음전극은 대기에 노출된 것을 특징으로 하는 중금속을 함유하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하기 위한 폐수처리시스템.
- 제1항에 있어서, 상기 음전극은 탄소천인 것을 특징으로 하는 중금속을 함유하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하기 위한 폐수처리시스템.
- 제1항에 있어서, 상기 양전극은 철, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 알루미늄합금, 아연, 아연합금, 마그네슘, 마그네슘합금 또는 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 중금속을 함유하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하기 위한 폐수처리시스템.
- 삭제
- 제1항에 있어서, 상기 선택된 1종이 상기 분리막인 경우, 상기 분리막의 기공크기는 10 nm 내지 10 ㎛인 것을 특징으로 하는 중금속을 함유하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하기 위한 폐수처리시스템.
- 삭제
- 삭제
- 중금속을 함유하는 폐수가 유입되는 폐수 유입부;
상기 폐수 유입부로부터 유입된 폐수를 수용하고, 상기 유입된 폐수와 반응하여 상기 유입된 폐수를 처리하는 전기응집 반응부; 및
상기 전기응집 반응부에서 반응이 종료된 폐수가 배출되는 처리수 배출부;를 포함하며,
상기 전기응집 반응부는,
음전극, 양전극, 상기 음전극과 상기 양전극 사이에 상기 음전극과 맞닿도록 구비되는 촉매층 및 상기 촉매층과 상기 양전극 사이에 구비되는 양이온 교환막, 음이온 교환막 및 분리막으로 이루어진 군에서 선택된 1종을 포함하는 연료전지를 포함하고,
상기 양이온 교환막, 음이온 교환막 및 분리막으로 이루어진 군에서 선택된 1종과 상기 양전극 사이에 구비되어, 상기 유입된 폐수와 상기 양전극의 반응 표면적을 크게 하여 반응 효율을 향상시키도록 하는 금속볼;을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하기 위한 폐수처리시스템. - 제1항에 있어서, 상기 중금속은 납, 아연, 비소, 구리, 망간, 카드뮴, 셀레늄, 6가 크롬, 니켈 및 안티몬으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 중금속을 함유하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하기 위한 폐수처리시스템.
- 제1항에 있어서, 상기 폐수의 pH를 2 내지 10으로 조절하여 전력을 생산하는 것을 특징으로 하는 중금속을 함유하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하기 위한 폐수처리시스템.
- 중금속을 함유하는 폐수가 유입되는 폐수 유입부;
상기 폐수 유입부로부터 유입된 폐수를 수용하고, 상기 유입된 폐수와 반응하여 상기 유입된 폐수를 처리하는 전기응집 반응부; 및
상기 전기응집 반응부에서 반응이 종료된 폐수가 배출되는 처리수 배출부;를 포함하며,
상기 전기응집 반응부는,
대기에 노출된 음전극, 양전극, 상기 음전극과 상기 양전극 사이에 상기 음전극과 맞닿도록 구비되는 촉매층을 포함하는 연료전지를 포함하고,
상기 양전극은,
철, 스테인레스 스틸 또는 이들의 혼합물로 구현되어, 자성 철화합물을 생성하기 위해 필요한 Fe(OH)3를 생성하는데 필요한 OH-가 생성되도록 하는 동시에 상기 유입된 폐수의 pH를 상승시켜 주는 것을 특징으로 하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하기 위한 폐수처리시스템. - 제12항에 있어서,
상기 유입된 폐수는,
pH가 5 내지 9이며,
상기 pH는,
상기 양전극의 반응에 의해 상승되는 것을 특징으로 하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하기 위한 폐수처리시스템. - 제12항에 있어서, 상기 연료전지에서 자성 철화합물을 생성할 때 외부저항은 10 내지 200 Ω인 것을 특징으로 하는 중금속을 함유하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하기 위한 폐수처리시스템.
- 제12항에 있어서, 상기 자성 철화합물은 마그네타이트(Fe3O4)인 것을 특징으로 하는 중금속을 함유하는 폐수로부터 전력을 생산하는 동시에 중금속을 제거하기 위한 폐수처리시스템.
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