KR101690497B1 - 이차전지 및 이차전지의 설계 방법 - Google Patents

이차전지 및 이차전지의 설계 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명에 따른 이차전지의 설계방법은 a) 분리막을 사이에 두고 서로 대향하는 양극과 음극이 둘 이상 적층된 적층형 이차전지의 충방전시, 적층 방향으로의 전지내 위치별 온도 프로파일(profile)이 산출되는 단계; 및 b) 상기 위치별 온도 프로파일에 의해, 해당 위치별 양극에 사용되는 양극활물질이 선정되는 단계를 포함한다.

Description

이차전지 및 이차전지의 설계 방법{Secondary Battery and the Design Method Thereof}
본 발명은 이차전지 및 이차전지의 설계방법에 관한 것으로, 상세하게, 안정성 및 수명이 향상된 이차전지 및 이의 설계방법에 관한 것이다.
전지는 크게 1차 전지와 2차 전지로 구분될 수 있는데, 1차 전지란 비가역적인 반응을 이용하여 전기를 생산하므로 한 번 사용된 후에는 재사용이 불가능한 전지로서 일반적으로 많이 사용하는 건전지, 수은 전지, 볼타 전지 등이 이에 속하며, 2차 전지는 이와는 달리 가역적인 반응을 이용하므로 사용 후 충전하여 재사용이 가능한 전지로서 납 축전지, 리튬 이온 전지, 니카드(Ni-Cd) 전지 등이 이에 속한다.
일반적으로 2차 전지는 그 내부에 다수 개의 단위 셀을 포함하고 있으며, 또한 일반적으로 각 셀의 전극들과 연결된 한 쌍의 외부 단자 탭(즉 각 단위 셀의 양극들이 연결된 하나의 양극, 각 셀의 음극들이 연결된 하나의 음극으로서, 전지 하나당 한 쌍이 구비되어 전극으로서 기능하는 탭)이 외부로 노출되어 있는 형태로 구성된다. 특히, 대한민국 공개특허 제2007-0053614호와 같이, 적층형 리튬이온전지는 전해액에 침지되는 복수의 음극 및 양극이 분리막을 사이에 두고 적층됨과 동시에, 전기적으로 직렬 또는 병렬 연결되는 구조를 갖는다. 이와 같은 2차 전지들은 일반적으로 단일한 음극 및 양극이 사용되기보다는 다수 개의 음극 및 양극이 연결되어 하나의 팩으로서의 배터리를 형성하게 된다.
이렇게, 다수개의 음극 및 양극이 분리막을 사이에 두고 적층되는 적층형 이차전지는 전지를 구성하는 다수개의 막(음극, 양극, 분리막) 중 단 하나의 막만이 손상되거나 열화되어도 전지 전체를 폐기해야만 하는 한계가 있다.
대한민국 공개특허 제2007-0053614호
본 발명은 전지 내 발열에 의한 전지 특성 열화를 방지할 수 있는 이차전지의 설계 방법 및 이차전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계 방법은 a) 분리막을 사이에 두고 양극과 음극이 교번 적층된 적층형 이차전지의 충방전시, 적층 방향으로의 전지내 위치별 온도 프로파일(profile)이 산출되는 단계; 및 b) 위치별 온도 프로파일에 의해, 해당 위치별 양극에 사용되는 양극활물질이 선정되는 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계 방법에 있어, b) 단계는 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값을 기준으로, 위치별 온도 프로파일에 따라, 해당 위치별 양극에 사용되는 양극활물질이 선정될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계 방법에 있어, b) 단계는 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값을 기준으로, 위치별 온도 프로파일 상, 각 양극 위치에서의 온도를 초과하는 사용온도 상한값을 갖는 물질이 각 양극의 양극활물질로 선정되는 단계;를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계 방법에 있어, b) 단계는 b1) 위치별 온도 프로파일에서의 최저 온도 내지 최고 온도 사이의 온도인 적어도 하나 이상의 기준온도가 설정되는 단계; b2) 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값을 기준으로, 기준온도를 초과하는 사용온도를 갖는 양극활물질인 저온활물질군이 선정되고, 최고 온도를 초과하는 사용온도를 갖는 양극활물질인 고온활물질군이 선정되는 단계; b3) 위치별 온도 프로파일에서 기준온도 미만의 온도 영역에 위치하는 양극의 양극활물질로, 저온활물질군에 속하는 양극활물질이 선정되는 단계; 및 b4) 위치별 온도 프로파일에서 기준온도 이상의 온도 영역에 위치하는 양극의 양극활물질로, 고온활물질군에 속하는 양극활물질이 선정되는 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계 방법은, b) 단계 전, c) 설계되는 이차전지의 충방전 용량이 설정되는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계 방법에 있어, c) 단계가 더 수행되는 경우, b) 단계는 b5) 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값을 기준으로, 위치별 온도 프로파일 상, 각 양극 위치에서의 온도를 초과하는 사용온도 상한값을 갖는 물질이 각 양극의 양극활물질 후보군으로 선정되는 단계; 및 c6) 적층된 양극의 병렬 연결시 설계된 이차전지의 충방전 용량이 만족되도록, 각 양극의 양극활물질 후보군으로부터 각 양극의 양극활물질이 선정되는 단계;를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계 방법에 있어, 이차전지는 리튬 이차전지일 수 있다.
본 발명은 상술한 설계 방법에 따라 설계된 이차전지를 포함한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지는 분리막을 사이에 두고 양극과 음극이 교번 적층된 적층형 이차전지이며, 적층 방향을 기준으로, 중심에 위치하는 양극의 양극활물질과 최외각에 위치하는 양극의 양극활물질이 서로 상이할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지에 있어, 이차전지는 적층 방향을 기준으로, 적어도 최하부에 위치하는 양극을 포함하는 제1영역, 중심에 위치하는 양극을 포함하는 제2영역 및 최상부에 위치하는 양극을 포함하는 제3영역으로 구획될 수 있으며, 제1영역 및 제3영역에 위치하는 양극에는 동일한 양극활물질이 구비되고, 제2영역에 위치하는 양극에는 제1영역 및 제2영역의 양극에 구비되는 양극활물질과 상이한 양극활물질이 구비될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지에 있어, 이차전지는, 충방전시 적층 방향으로의 위치별 온도 프로파일(profile)을 기준으로, 위치별 온도 프로파일에서의 최저 온도 내지 최고 온도 사이의 온도인 적어도 하나 이상의 기준온도에 의해, 적어도 최하부에 위치하는 양극을 포함하는 제1영역, 중심에 위치하는 양극을 포함하는 제2영역 및 최상부에 위치하는 양극을 포함하는 제3영역으로 구획될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지에 있어, 제1영역 및 제3영역의 양극에 구비되는 양극활물질과 제2영역의 양극에 구비되는 양극활물질은 서로 상이할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지에 있어, 제 1영역 및 제 3영역의 양극에 구비되는 양극활물질은 서로 독립적으로, 리튬, 니켈, 코발트 및 망간을 필수 구성 원소로서 갖는 층상 구조의 리튬 니켈 코발트 망간 복합 산화물을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지에 있어, 제 2영역의 양극에 구비되는 양극활물질은 서로 독립적으로, 스피넬형 리튬망간 산화물을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 이차전지의 설계 방법은 전지 내부의 위치별 온도 프로파일을 기준하여 각 양극이 설계됨에 따라, 열에 의한 전지 특성 저하를 방지하고 수명을 향상시킬 수 있으며, 과충전 상태에서도 전지의 손상(thermal runaway)을 방지할 수 있으며, 일반적인 범주를 넘어서는 사용환경에서도 전지의 안정성 및 수명을 담보할 수 있다.
본 발명에 따른 이차전지는 전지 중심에 위치하는 양극의 양극활물질과 전지 최외각에 위치하는 양극의 양극활물질이 서로 상이하여, 전지 내 온도 불균일성에 의한 열화를 방지할 수 있고, 수명을 향상시킬 수 있으며, 과충전 상태에서도 전지의 손상(thermal runaway)을 방지할 수 있으며, 일반적인 범주를 넘어서는 사용환경에서도 전지의 안정성 및 수명을 담보할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계 방법을 도시한 도면이며,
도 2는 본 발명의 다른 일 실시예에 따른 이차전지의 설계 방법 및 설계되는 이차전지를 도시한 도면이며,
도 3은 본 발명의 또 다른 일 실시예에 따른 이차전지의 설계 방법을 도시한 도면이다.
이하 첨부한 도면들을 참조하여 본 발명의 이차전지 및 이차전지의 설계방법을 상세히 설명한다. 다음에 소개되는 도면들은 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 예로서 제공되는 것이다. 따라서, 본 발명은 이하 제시되는 도면들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있으며, 이하 제시되는 도면들은 본 발명의 사상을 명확히 하기 위해 과장되어 도시될 수 있다. 또한 명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조번호들은 동일한 구성요소들을 나타낸다.
이때, 사용되는 기술 용어 및 과학 용어에 있어서 다른 정의가 없다면, 이 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 통상적으로 이해하고 있는 의미를 가지며, 하기의 설명 및 첨부 도면에서 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 공지 기능 및 구성에 대한 설명은 생략한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계 방법은 a) 분리막을 사이에 두고 양극과 음극이 교번 적층된 적층형 이차전지의 충방전시, 적층 방향으로의 전지내 위치별 온도 프로파일(profile)이 산출되는 단계; 및 b) 위치별 온도 프로파일에 의해, 해당 위치별 양극에 사용되는 양극활물질이 선정되는 단계를 포함할 수 있다.
적층형 이차전지의 외장재의 표면 온도와 외장재 내부의 실제 전극(음극 또는 양극)의 온도는 서로 상이하다. 또한, 적층되는 전극(음극이나 양극)의 수가 증가할수록 그 전지 내부와 외장재 표면간의 온도 차가 커지게 되며, 전극의 위치에 따른 온도 변화 또한 커질 수 있다. 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법은 전지 내부의 위치별 온도 프로파일을 기준하여 각 위치별 양극이 설계됨에 따라, 전지 면적, 전극 적층수등이 전지 구조가 자유로이 설계 변경되어도, 전지의 열적 안전성이 담보될 수 있는 장점이 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법은 상술한 바와 같이, 전지 내부의 위치별 온도 프로파일을 기준하여 각 위치별 양극이 설계됨에 따라, 열에 취약한 양극의 열에 의한 전지 특성 저하를 방지하고 수명을 향상시킬 수 있고, 과충전 상태에서도 전지의 손상(thermal runaway)을 방지할 수 있으며, 일반적인 범주를 넘어서는 사용환경에서도 전지의 안정성 및 수명을 담보할 수 있다.
상세하게, 위치별 온도 프로파일을 기준하여, 전지 내부 발열에 의해 손상될 수 있는 양극을 선별하고, 이러한 양극에 열적 안정성이 우수한 양극활물질을 사용함으로써, 전지 사용시 부분적인 양극의 손상에 의해 전지 전체가 폐기되는 위험을 원천적으로 방지할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법에 있어, 설계되는 이차전지는 양극-분리막-음극이 다수개 적층된 전극조립체; 전극조립체가 함침되는 전해질; 전극조립체 및 전해질이 장입되어 밀봉되는 전지 케이스;를 포함할 수 있으며, 전극조립체를 구성하는 각 양극은 무지부를 통해 서로 병렬 접속된 상태일 수 있으며, 전극조립체를 구성하는 각 음극은 무지부를 통해 서로 병렬 접속된 상태일 수 있다. 또한 전지 케이스에는 전극조립체의 양극 및 음극과 각각 연결되어, 외부와의 전기적 접속을 가능하게 하는 전극 단자(전지 탭)가 구비될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법에 있어, 전극조립체는 분리막을 사이에 두고 양극과 음극이 서로 교번 적층된 것일 수 있으며, 전극조립체의 최상부 및 최하부 각각에는 서로 독립적으로, 분리막, 양극 또는 음극이 위치할 수 있다. 전극조립체에 적층되는 양극의 수는 3 내지 100개, 구체적으로 10 내지 100개일 수 있으며, 음극의 수 또한 3 내지 100개, 구체적으로 10 내지 100개일 수 있으며, 상술한 바와 같이, 전극조립체의 최상부 및 최하부를 포함하여 서로 인접하여 위치하는 양극과 음극 사이에는 분리막이 위치할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법에 있어, 위치별 온도 프로파일은 양극 및 음극이 교번 적층되는 적층 방향을 기준으로, 각 위치에서의 전지내 온도를 의미할 수 있으며, 일 변수가 위치 정보이며, 다른 일 변수가 그 위치에서의 온도 정보인 2차원 정보일 수 있다.
상세하게, 위치별 온도 프로파일은 실험적 또는 시뮬레이션을 통해 산출될 수 있으며, 위치별 온도 프로파일의 산출시, 전지의 사용환경, 전지의 과충전 전압, 충전 전류등 전지 온도에 영향을 줄 수 있는 요소(factor)들은 일정한 조건(전지 운전 환경)으로 제어될 수 있으며, 이러한 일정 조건은 해당 국가에서 규정되거나 표준 또는 생산자에 의해 규정된 안정성 테스트 조건일 수 있다. 일 예로, 위치별 온도 프로파일의 산출시, SOC 0%~100%, 4.2V 이상의 과충전 목표 전압, 0.1C 이상의 충전 전류등의 조건으로 위치별 온도 프로파일이 산출될 수 있다.
구체적인 일 예로, 위치별 온도 프로파일은 과충전 상태에서의 이차전지 내부의 위치별 온도일 수 있다. 즉, 분리막을 사이에 두고 서로 대향하는 양극과 음극이 셋 이상 적층된 적층형 이차전지의 과충전시, 적층 방향으로의 전지내 위치별 온도 프로파일(profile)이 산출될 수 있다. 과충전 상태는 설계되는 전지의 정격 충전 전압(V0)을 기준으로 110% 내지 130%의 충전이 이루어진 상태를 의미할 수 있으며, 리튬 이차전지를 일 예로 하여, 충전 전압이 4.2V를 초과하는 상태를 의미할 수 있다.
위치별 온도 프로파일이 산출되는 비 한정적인 일 예로, 적층형 이차전지에 적층방향으로 다수개의 열전대(thermocouple)을 삽입하여 위치별 온도 프로파일이 산출되거나, 위치별 분리막의 손상 정도로 온도 프로파일이 산출될 수 있다.
위치별 온도 프로파일이 산출되는 비 한정적인 일 예로, 수학적 모델링을 이용한 시뮬레이션을 통해 위치별 온도 프로파일이 산출될 수 있으며, 수학적 모델링의 일 예로, Butler-Volmer 식을 이용한 전극 키네틱스(electrode kinetics), 물질 보존식, 전하 보존식, 열 보존식 및 열-전기화학 커플링등을 이용하여 적층형 전지의 수학적 모델링이 가능하다.
상세하게, 위치별 온도 프로파일이 산출되는 적층형 이차전지는 전지 케이스 내에 분리막을 사이에 두고 일정한 개 수의 양극과 음극이 교번 적층된 전극조립체를 포함할 수 있으며, 전극조립체의 양극, 음극 및 분리막이 서로 동일하며, 전극조립체가 전해질에 함침된 상태일 수 있다. 즉, 위치별 온도 프로파일이 산출되는 적층형 이차전지인 기준 이차전지는 설계하고자 하는 이차전지에 상응하는 개수의 양극 및 음극이 적층되고, 설계하고자 하는 이차전지에 사용되는 음극, 분리막 및 전해질이 구비되며, 양극은 통상적으로 사용되는 양극활물질로 동일하게 형성된 것일 수 있으며, 기 정해진 사용 환경에 놓여진 전지일 수 있다. 이때, 설계하고자 하는 음극 및 양극의 적층 개수, 음극, 분리막 및 전해질은 전지 용량 및 사용 용도에 따라 기 설정된 값 및 물질일 수 있으며, 양극은 전지의 충방전 반응이 가능한 어떠한 물질이어도 가능하다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법은 분리막을 사이에 두고 다수개의 양극 및 음극이 교번 적층되는 적층형 이차전지의 설계방법에 관한 것이며, 전지의 충방전 동작시 적층 방향으로의 위치에 따른 전지 내 해당 위치의 온도인 전지내 위치별 온도 프로파일을 기준으로, 이차전지, 상세하게, 이차전지를 구성하는 각 양극이 설계될 수 있다.
상세하게, 이차전지의 동작시 전극조립체는 전지에서 발생하는 열이 외각을 통해 전지 외부로 전달되어 빠져나감에 따라, 전지 중심부는 전지 외각부보다 온도가 높을 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법에 있어, 이러한 전지 내부의 온도 편차를 기준으로, 양극이 설계될 수 있다. 상세하게, 각 양극의 위치에서의 전지 내부 온도를 바탕으로, 위치에 따라 양극에 구비되는 양극활물질이 설계될 수 있다.
도 1(a)는 분리막(10)을 사이에 두고 대향하는 양극(20)과 음극(30)이 5개 적층된 이차전지의 적층 단면을 도시한 일 예이며, 도 1(b)는 산출된 위치별 온도 프로파일을 도시한 일 예이다. 이때, 도 1(a)의 z 방향은 양극 및 음극이 적층되는 적층방향을 의미하며, 도 1(b)는 적층 방향으로의 위치(z)에 따른 위치별 전지 내부 온도이다.
도 1의 일 예에 도시한 바와 같이, 적층형 전지는 최하부 및 최상부를 통해 열이 전지 외부로 빠져나감에 따라, 전지(전극조립체)의 중심에서 가장 높은 온도를 갖게 되며, 전지(전극조립체)의 최외각(최하부 및 최상부)에서 가장 낮은 온도를 갖게 된다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법은 도 1의 일 예로 도시한 바와 같은 위치별 온도 프로파일을 기준으로, 해당 위치별 양극에 사용되는 양극활물질이 선정될 수 있다. 즉, 위치별 온도 프로파일을 기준으로, 각 위치에 따른 양극에 사용되는 양극활물질이 선정될 수 있다.
상세하게, 위치별 온도 프로파일을 기준으로, 위치별 온도 프로파일 상 서로 다른 온도를 갖는 각 양극에 구비되는 양극활물질이 서로 상이하도록 선정될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법에 있어, 위치별 온도 프로파일에 따라, 해당 위치별 양극에 사용되는 양극활물질이 선정될 때, 이러한 선정의 기준은 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값일 수 있다.
상세하게, 이차전지에 사용 가능한 것으로 알려진 양극활물질은 매우 다양하며, 양극활물질의 물질 자체의 특성에 의해, 양극활물질별로 서로 상이한 열 안정성을 갖게 된다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법에 있어, 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값에서의 양극활물질은 통상적으로 이차전지의 양극 물질로 사용되는 물질일 수 있다. 일 예로, 양극활물질은 리튬-천이금속 산화물일 수 있으며, 일 예로, 층상 구조의 리튬-금속 산화물, 스피넬 구조의 리튬-금속 산화물 및 올리빈 구조의 리튬-금속 산화물에서 선택되는 리튬-금속 산화물 또는 둘 이상 선택되는 리튬-금속 산화물의 고용체를 들 수 있다.
구체적인 일 예로, 층상 구조의 리튬-금속 산화물은 LiCoO2로 대표되는 LiMO2(M은 Co 및 Ni에서 하나 또는 둘 이상 선택되는 전이금속); Mg, Al, Fe, Ni, Cr, Zr, Ce, Ti, B 및 Mn에서 하나 또는 둘 이상 선택되는 이종 원소로 치환되거나, 이러한 이종 원소의 산화물로 코팅된 LiMO2(M은 Co 및 Ni 에서 하나 또는 둘 이상 선택되는 전이금속); 또는 LixNiaMnbCocMdO2(0.9≤x≤1.1인 실수, 0.3≤a≤0.55인 실수, 0.3≤b≤0.4인 실수, 0.1≤c≤0.4인 실수, a+b+c+d=1, M은 Mg, Sr, Ti, Zr, V, Nb, Ta, Mo, W, B, Al, Fe, Cr 및 Ce로 이루어진 군에서 하나 이상 선택되는 원소)을 포함할 수 있다.
구체적인 일 예로, 스피넬 구조의 리튬-금속 산화물은 LiaMn2-xMxO4(M=Al, Co, Ni, Cr, Fe, Zn, Mg, B 및 Ti에서 하나 또는 둘 이상 선택되는 원소, 1≤a≤1.1인 실수, 0≤x≤0.2인 실수) 또는 Li4Mn5O12를 포함할 수 있다.
구체적인 일 예로, 올리빈 구조의 리튬-금속 산화물은 LiMPO4(M은 Fe, Co, Mn)을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법에 있어, 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값은 설계자에 의해 기 설정된 값일 수 있으며, 물질별로, 물질 구조 분석 또는 실험을 이용하여, 열에 의한 구조 붕괴가 발생하는 온도, 또는 보다 안정적인 전지 설계가 가능하도록 구조 붕괴 온도에서 일정한 온도 값을 뺀 온도일 수 있다. 양극활물질별 구조붕괴 발생 온도는 양극활물질의 구체적인 물질에 따라 기 알려진 물성값이다. 즉, 양극활물질별 구조 붕괴 발생 온도는 실험적 또는 문헌적으로 알려진 값이다. 일 예로, LiCoO2의 구조 붕괴 발생 온도는 170℃이며, LiMn2O4의 구조 붕괴 발생 온도는 254℃이며, LiFePO4의 구조 붕괴 발생 온도는 245℃이다. 열적으로 안정한 전지 설계를 위해, 물질별 사용온도 상한값은 해당 물질의 구조붕괴 발생 온도보다 20 내지 50℃ 낮은 온도일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법에 있어, 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값을 기준으로, 위치별 온도 프로파일 상, 각 양극 위치에서의 온도를 초과하는 사용온도 상한값을 갖는 물질이 각 양극의 양극활물질로 선정될 수 있다. 상세하게, 위치별 온도 프로파일 상, 각 양극 위치에서의 온도는 각 양극의 양극활물질 선정 기준이 될 수 있다. 일 예로, 전극조립체의 최하부를 기준으로, N(N>1인 자연수)번째 위치하는 양극의 온도가 T1일 때, N번째 위치하는 양극의 양극활물질은 물질별 사용온도 상한값이 T1을 초과하는 물질들에서 하나 또는 둘 이상 선정될 수 있다.
도 2의 일 예에 도시한 바와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법은 위치별 온도 프로파일에서의 최저 온도 내지 최고 온도 사이의 온도인 적어도 하나 이상의 기준온도(Tr)가 설정되는 단계; 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값을 기준으로, 기준온도(Tr)를 초과하는 사용온도를 갖는 양극활물질인 저온활물질군이 선정되고, 최고 온도(Tm)를 초과하는 사용온도를 갖는 양극활물질인 고온활물질군이 선정되는 단계; 위치별 온도 프로파일에서 기준온도(Tr) 미만의 온도 영역에 위치하는 양극의 양극활물질로, 저온활물질군에 속하는 양극활물질이 선정되는 단계; 및 위치별 온도 프로파일에서 기준온도(Tr) 이상의 온도 영역에 위치하는 양극의 양극활물질로, 고온활물질군에 속하는 양극활물질이 선정되는 단계를 포함할 수 있다.
도 2의 일 예는 하나의 기준 온도(Tr)이 설정되는 경우를 도시한 것이며, 단일한 기준온도(Tr)에 의해, 적층체의 최하부 내지 기준 온도(Tr)에 해당하는 위치까지의 영역인 제1영역(R1), 적층체의 최상부 내지 기준 온도(Tr)에 해당하는 위치까지의 영역인 제3영역(R3) 및 기준온도(Tr)와 위치별 온도 프로파일상 최대 온도(Tm)의 온도 영역에 해당하는 위치인 제2영역(R2)가 구획되는 경우를 도시한 것이다.
도 2의 일 예에서, 제1영역에 위치하는 양극은 양극의 도면 부호와 함께 괄호 안에 속하는 영역(1)을 나타내었으며, 제2영역에 위치하는 양극 또한 괄호 안에 속하는 영역(2)을 나타내었으며, 제3영역에 위치하는 양극 또한 괄호 안에 속하는 영역(3)을 나타내었다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지 설계방법에 있어, 적층된 양극은 기준온도(Tr)에 의해 영역별로 구획될 수 있으며, 각 영역에 속하는 양극은 기준온도(Tr) 및/또는 영역별 온도 프로파일상 최고온도(Tm)을 기준으로 양극활물질이 선정될 수 있다.
상세하게, 구획되는 영역별로 양극의 양극활물질이 설계될 수 있는데, 기준온도(Tr)를 초과하는 물질별 사용온도 상한값을 갖는 양극 활물질들이 저온활물질군으로 선정될 수 있는데, 저온활물질군은 기준온도(Tr)를 초과하는 물질별 사용온도 상한값을 가지며 최고온도(Tm) 이하의 물질별 사용온도 상한값을 갖는 양극 활물질들이 저온활물질군으로 선정될 수 있으며, 최고온도(Tm)를 초과하는 물질별 사용온도 상한값을 갖는 양극 활물질들이 고온활물질군으로 선정될 수 있다.
기준온도 및 최고온도에 의해 저온활물질군과 고온활물질군이 선정된 후, 영역별 온도 프로파일상 최저 온도 내지 기준온도에 해당하는 영역인 제1영역(R1) 및 제3영역(R3)에 속하는 양극(20(1), 20(3))은, 양극활물질로 저온활물질군에서 하나 또는 둘 이상 선택된 물질이 구비될 수 있다. 위치별 온도 프로파일상 최고 온도 내지 기준온도에 해당하는 영역인 제2영역(R2)에 속하는 양극(20(2))은, 양극활물질로 고온활물질군에서 하나 또는 둘 이상 선택된 물질이 구비될 수 있다.
이때, 동일한 영역에 속하는 양극이라 할지라도, 서로 상이한 양극활물질을 함유할 수 있으며, 양극활물질이 기준 온도 및 최고 온도를 기준으로 물질별 사용온도 상한값에 따라 영역별로 선정된 물질에 속하면 족하다.
또한, 도 2를 통해 단일한 기준온도에 의해 영역이 구획되고 영역별 사용될 수 있는 활물질군이 선정되는 예를 상술하였으나, 둘 이상의 기준온도가 설정될 수 있음은 물론이다.
상술한 바와 같이, 전지의 최하부 내지 최상부를 통해 열이 전지 외부로 빠져나감에 따라, 전지의 중심을 기준으로 대칭적인 온도 프로파일을 가질 수 있다. 이에 의해, L(L>1인 자연수)개의 서로 상이한 기준온도가 설정되는 경우, 2L+1개의 영역이 구획되며, 구획된 영역은 각 영역의 구획의 기준이 되는 기준온도(영역을 구획하는 두 기준 온도 중 보다 높은 온도)를 초과하는 물질별 사용온도 상한값을 갖는 물질들이 해당 영역의 양극에 사용되는 활물질군으로 선정될 수 있다.
도 3의 일 예는 서로 상이한 3개의 기준 온도(Tr1~Tr3, Tr1<Tr2<Tr3<Tm)가 설정되는 경우, 양극, 분리막 및 음극의 적층 방향으로, 전지(상세하게, 전극조립체)의 각 영역이 구획되는 일 예를 도시한 것이다. 상세하게, 위치별 온도 프로파일상 최저 온도 내지 Tr1에 해당하는 두 영역(R1, R2), Tr1 내지 Tr2에 해당하는 두 영역(R3, R4), Tr2 내지 Tr3에 해당하는 두 영역(R5, R6) 및 Tr3 내지 위치별 온도 프로파일상 최고 온도에 해당하는 한 영역(R7)으로 전지의 적층 영역이 구획될 수 있으며, 구획되는 각 영역에 위치하는 양극(들)은 상술한 바와 같이, 물질별 사용온도 상한값을 기준하여 선택된 양극활물질이 구비될 수 있다.
도 3의 일 예로 상술하면, Tr1을 초과하는 물질별 사용온도 상한값을 갖는 양극활물질들과 Tr2를 초과하는 물질별 사용온도 상한값을 갖는 양극활물질들, Tr3를 초과하는 물질별 사용온도 상한값을 갖는 양극활물질들 및 Tm을 초과하는 물질별 사용온도 상한값을 갖는 양극활물질들이 선정될 수 있다. 이때, Tm을 초과하는 물질별 사용온도 상한값을 갖는 양극활물질들의 경우, R1 내지 R7에 모두 사용가능하며, Tr3를 초과하는 물질별 사용온도 상한값을 갖는 양극활물질들의 경우, R1 내지 R6에 모두 사용가능하며, Tr2를 초과하는 물질별 사용온도 상한값을 갖는 양극활물질들은 R1 내지 R4에 모두 사용가능하며, Tr1을 초과하는 물질별 사용온도 상한값을 갖는 양극활물질들은 R1 내지 R2에 사용가능하다.
상술한 바와 같이, 보다 높은 물질별 사용온도 상한값을 갖는 양극활물질의 경우, 하나 이상의 영역에 공통적으로 사용될 수 있는데, 각 영역에 위치하는 양극에 구비되는 양극활물질은 경제적, 환경적 측면, 수급 용이성의 측면과 함께 전지의 용량을 고려하여 선정될 수 있다. 즉, 기준온도에 의한 영역의 구획 및 물질별 사용온도 상한값에 따른 각 구획별 사용 가능한 양극활물질이 선정된 후, 각 영역에 위치하는 양극에 사용되는 양극활물질은 상술한 열적 조건(기준온도에 의한 영역 구획 및 해당 영역을 구획하는 기준온도 중 보다 높은 기준 온도를 초과하는 물질별 사용온도 상한값)을 만족하는 물질들 중 비용, 환경, 제조의 용이성, 원료 수급의 용이성 및 전지 용량을 고려하여 선정(2차 선정)될 수 있다. 이 중, 전지 용량이 2차 선정의 가장 중요한 기준으로 작용할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 설계 방법에 있어, 설계되는 이차전지의 충방전 용량이 설정되는 단계가 더 수행될 수 있으며, 위치별 온도 프로파일과 함께 설정된 충방전 용량에 의해 각 양극의 양극활물질이 선정될 수 있다.
상세하게, 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값을 기준으로, 상기 위치별 온도 프로파일 상, 각 양극 위치에서의 온도를 초과하는 사용온도 상한값을 갖는 물질이 각 양극의 양극활물질 후보군으로 선정되는 단계; 및 적층된 양극의 병렬 연결시 설계된 이차전지의 충방전 용량이 만족되도록, 각 양극의 양극활물질 후보군으로부터 각 양극의 양극활물질이 선정되는 단계;를 포함할 수 있다.
이차전지에 사용 가능한 것으로 알려진 양극활물질은 매우 다양하며, 각 양극활물질은 물질 자체의 특성에 의해, 이론적 또는 실험적 한계 용량을 갖게 된다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법에 있어, 양극활물질 후보군으로부터 양극활물질이 선정되는 단계에서, 양극활물질의 물질별 용량은 설계자에 의해 기 설정된 값일 수 있으며, 실험적 또는 문헌적으로 알려진 각 양극활물질의 용량으로 설정될 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법은 위치별 온도 프로파일에 의해 각 위치의 양극에 사용될 수 있는 양극활물질 후보군이 선정되고, 설정된 전지의 용량을 만족하도록 각 양극활물질 후보군으로부터 각 양극에 사용되는 양극활물질이 선정될 수 있다.
이에 따라, 열에 의한 전지 특성 저하를 방지하고 수명을 향상시키며, 전지의 손상(thermal runaway)을 방지하고, 전지의 안정성 및 수명을 담보하면서도, 용도에 적합하도록 자유로운 전지 용량의 설계가 가능한 장점이 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법에 있어, 설계 대상인 이차전지는 리튬 이차전지일 수 있다. 리튬 이차전지는 리튬 이온 전지 또는 리튬 폴리머 전지일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법에 있어, 전지의 물리적 형태상, 설계되는 이차전지는 젤리롤형 전극조립체를 갖는 이차전지일 수 있으며, 젤리롤형 전극조립체 및 전해질이 파우치에 밀봉된 파우치형 이차전지일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지의 설계방법에 있어, 이차전지의 설계시, 설계의 기본 정보로 사용되는 위치별 온도 프로파일, 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값, 양극활물질의 물질별 충방전용량, 설계하고자 하는 전지의 충방전용량, 위치별 온도 프로파일을 기준한 기준온도등은 통상의 입력 장치를 통해 설계자에 의해 입력되어 통상의 메모리 장치에 저장되어 있을 수 있다. 메모리 장치와 연동하며, 상술한 설계 방법에 의해 각 양극에 구비되는 양극활물질을 선정하는 프로그램이 통상의 마이크로프로세서를 통해 구동되는 설계부에 의해 설계(물질의 선정등을 포함함)가 수행될 수 있다.
또한, 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값과 같이, 양극활물질의 물질별 원가 및/또는 양극활물질의 물질별 용량등, 양극의 물질 선정에 추가적으로 사용될 수 있는 추가 기준 정보들이 메모리 장치에 같이 저장되어, 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값에 의해 위치별 양극의 사용 가능한 양극활물질들이 1차 선정된 후, 추가 기준 정보들에 의해 2차 선정이 이루어질 수 있다. 이때, 상술한 바와 같이, 2차 선정의 기준은 설계되는 전지 용량일 수 있으며, 전지 용량과 함께 비용(2차 전지 제조 원가)이 2차 선정의 기준이 될 수 있다.
이와 독립적으로, 설계부는 각 위치별 양극에 대해, 양극활물질로 선정된 물질들을 디스플레이 장치나 프린터와 같은 통상의 출력부를 통해 출력할 수 있다. 설계자는 이러한 출력 결과를 바탕으로, 전지 제조비용, 원료(활물질)의 수급 용이성, 원료(활물질)가 환경적 영향, 설계되는 전지 용량등을 고려하여, 각 위치별 양극에 양극활물질로 사용할 수 있는 물질들 중, 최종적으로 사용할 양극활물질을 선택할 수 있다. 그러나, 이는 설계자가 설계 장치에서 산출된 결과들에서 각 양극의 양극활물질로 선정된 물질들이 다수개 존재할 때, 산출된 결과 내에서, 비용, 환경에 미치는 영향등을 고려하여 보다 바람직한 경우를 선택하는 것일 뿐이며, 해당 양극의 양극활물질로 선정된 어떠한 물질이라도 해당 양극의 양극활물질로 사용될 수 있음은 물론이다.
본 발명은 상술한 설계방법으로 설계된 이차전지를 포함한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지는 분리막을 사이에 두고 양극과 음극이 교번 적층된 적층형 이차전지이며, 적층 방향을 기준으로, 중심에 위치하는 양극의 양극활물질과 최외각에 위치하는 양극의 양극활물질이 서로 상이할 수 있다.
적층형 이차전지의 충방전시 내부 발열이 발생할 수 있으며, 발생되는 열의 싱크(heat sink)는 전지 표면임에 따라, 전지 중심 영역은 전지 외각 영역 보다 상대적으로 온도가 높을 수 있다. 설사, 전지 발열에 의한 전지 특성 저하를 고려한다 하더라도, 단지 전지 케이스 부근의 온도를 측정하는 온도 센서에 의해 전지의 온도가 고려되고 있음에 따라, 단지 전지 용량 및 전지 표면 온도만을 고려하여 이차전지를 제조하는 경우, 상대적으로 온도가 높은 전지 중심에서 양극활물질의 열화가 발생하여, 전체적인 전지의 특성이 저하될 수 있다.
그러나, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지는 전지 중심에 위치하는 양극의 양극활물질과 전지 최외각에 위치하는 양극의 양극활물질이 서로 상이하여, 전지 내 온도 불균일성에 의한 열화를 방지할 수 있고, 수명을 향상시킬 수 있으며, 과충전 상태에서도 전지의 손상(thermal runaway)을 방지할 수 있으며, 일반적인 범주를 넘어서는 사용환경에서도 전지의 안정성 및 수명을 담보할 수 있다.
이때, 전지(전극조립체)의 최 하부 내지 최 상부를 통해 열이 빠져나감에 따라, 양극 내지 음극의 적층 방향을 기준한 전지 내 위치별 온도 프로파일은 전지(전극조립체) 중심을 기준으로 서로 대칭을 이룰 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지는 적층 방향을 기준으로, 적어도 최하부에 위치하는 양극을 포함하는 제1영역, 중심에 위치하는 양극을 포함하는 제2영역 및 최상부에 위치하는 양극을 포함하는 제3영역으로 구획될 수 있으며, 상기 제1영역 및 제3영역에 위치하는 양극에는 동일한 양극활물질이 구비될 수 있으며, 상기 제2영역에 위치하는 양극에는 상기 제1영역 및 제3영역의 양극에 구비되는 양극활물질과 상이한 양극활물질이 구비될 수 있다.
적어도 제1영역 내지 제3영역으로 구획되는 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지를 보다 상세히 설명하면, 제1영역 내지 제3영역의 영역은 충방전시 적층 방향으로의 위치별 온도 프로파일(profile)을 기준으로 구획될 수 있으며, 상세하게, 위치별 온도 프로파일에서의 최저 온도 내지 최고 온도 사이의 온도인 적어도 하나 이상의 기준온도에 의해 영역이 구획될 수 있다.
보다 상세하게, 상술한 전지내 위치별 온도의 불균일성 및 대칭형의 위치별 온도 프로파일을 고려하여, 전지(전극조립체)는 적어도 최하부에 위치하는 양극을 포함하는 제1영역, 중심에 위치하는 양극을 포함하는 제2영역 및 최상부에 위치하는 양극을 포함하는 제3영역으로 구획될 수 있으며, 제1영역 및 제3영역은 위치별 온도 프로파일에서 최저 온도 내지 기준온도 사이의 온도를 갖는 전지(전극조립체) 영역일 수 있으며, 제2영역은 기준온도 내지 위치별 온도 프로파일에서 최고 온도 사이의 온도를 갖는 전지(전극조립체) 영역일 수 있다.
즉, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지는 전지내 온도 불균일성에 의한 특성 저하를 방지하기 위해, 서로 다른 양극활물질이 구비되는 영역으로 나뉘어 질 수 있으며, 구획된 영역을 기준으로 적어도 두 영역에 위치하는 양극의 양극활물질이 서로 상이할 수 있다. 상세하게, 전지의 충방전시, 위치별 온도 프로파일을 기준으로 설계된 이차전지일 수 있으며, 위치별 온도 프로파일이 전지 중심에서 가장 높은 온도를 가지며, 전지 중심에서 멀어질수록 온도가 낮아지는 대칭적인 온도 변화를 가짐에 따라, 전지가 적어도, 상술한 제1영역, 제2영역 및 제3영역으로 구획될 수 있으며, 제2영역에 위치하는 양극은 제1영역 및 제3영역에 위치하는 양극과 서로 상이한 양극활물질을 함유할 수 있다. 보다 상세하게, 전지의 중심에 위치하는 양극을 포함하는 제2영역에는 양극활물질의 열적 열화(열적 구조 붕괴등)를 방지할 수 있는 양극활물질을 함유하는 양극이 구비될 수 있다.
영역 구획의 기준이 되는 위치별 온도 프로파일은 실험적 또는 시뮬레이션을 통해 산출될 수 있으며, 위치별 온도 프로파일의 산출시, 전지의 사용환경, 전지의 (과)충전 전압, 충전 전류등 전지 온도에 영향을 줄 수 있는 요소(factor)들은 일정한 조건(전지 운전 환경)으로 제어될 수 있으며, 이러한 일정 조건은 해당 국가에서 규정되거나 표준 또는 생산자에 의해 규정된 안정성 테스트 조건일 수 있으며, 과충전 상태와 같은 극한의 상황에 해당하는 조건일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지는 리튬 이차전지일 수 있으며, 리튬 이차전지는 리튬 이온 이차전지 또는 리튬 폴리머 이차전지를 포함할 수 있다.
리튬 이차전지를 기준한, 제1영역 및 제3영역은 위치별 온도 프로파일상 최저 온도 내지 기준 온도에 해당하는 영역일 수 있으며, 제2영역은 기준 온도 내지 최고 온도에 해당하는 영역일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지에 있어, 제 1영역 및 제 3영역의 양극에 구비되는 양극활물질은 서로 독립적으로, 리튬, 니켈, 코발트 및 망간을 필수 구성 원소로서 갖는 층상 구조의 리튬 니켈 코발트 망간 복합 산화물을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지에 있어, 리튬 니켈 코발트 망간 복합 산화물은 하기 화학식 1을 만족하는 물질일 수 있다.
(화학식 1)
LixNiaMnbCocMdO2
화학식 1에서, x는 0.9 내지 1.1의 실수이며, a는 0.3 내지 0.55의 실수이며, b는 0.3 내지 0.4의 실수이며, c는 0.1 내지 0.4의 실수이며, a+b+c+d=1이며, 상기 M은 Mg, Sr, Ti, Zr, V, Nb, Ta, Mo, W, B, Al, Fe, Cr 및 Ce로 이루어진 군에서 하나 이상 선택되는 원소이다.
화학식 1의 물질은 Ni-Mn-Co의 3원계 기반 리튬 이차전지용 양극활물질로, 고용량 전지의 구현을 가능하게 하는 고용량 물질 중 하나이다. 그러나, 다양한 양극활물질중, 열적 안정성이 상대적으로 떨어짐에 따라, 설계되는 전지의 용량을 구현하면서도, 전지의 열적 열화를 방지하고, 수명을 향상시키기 위해, 제1영역 및 제3영역에 화학식 1의 물질을 함유하는 양극이 구비될 수 있다. 이때, 화학식 1의 물질을 포함하는 양극이 구비되는 영역(제1영역 및 제3영역)의 기준이 되는 기준온도는 130 내지 150℃일 수 있으며, 이러한 기준온도 미만의 영역에 속하는 제1영역 및 제3영역에는 양극 활물질로, 화학식 1의 물질을 함유하는 양극이 구비될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지에 있어, 제 2영역의 양극에 구비되는 양극활물질은 서로 독립적으로, 스피넬형 리튬망간 산화물을 함유할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지에 있어, 스피넬형 리튬망간 산화물은 하기 화학식 2를 만족하는 물질일 수 있다.
(화학식 2)
LiyMn2-eMeO4
화학식 2에서, y는 1 내지 1.1인 실수이며, e는 0 내지 0.2인 실수이며, M는 Al, Co, Ni, Cr, Fe, Zn, Mg, B 및 Ti로 이루어진 군에서 하나 이상 선택되는 원소이다.
화학식 2의 물질은 리튬 이차전지용 양극활물질로, 다양한 양극활물질 중, 열적 안정성이 상대적으로 우수한 물질이며, LiMn2O4를 일 예로 상술하면, 구조붕괴 온도가 254℃로 매우 높은 열안정성을 갖는 물질이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지에 있어, 제 3영역에 위치하는 양극은 양극활물질로 스피넬형 리튬망간 산화물, 상세하게는 화학식 2를 만족하는 스피넬형 리튬망간 산화물을 함유할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차전지는 분리막을 사이에 두고 서로 대향하는 양극 및 음극이 교번 적층된 전극조립체; 전극조립체가 함침되는 전해질; 및 전극조립체와 전해질을 밀봉하는 전지 케이스;를 포함할 수 있다.
전극조립체의 각 양극은 서로 직렬, 병렬 또는 직병렬로 연결될 수 있으며, 각 음극 또한 직렬, 병렬 또는 직병렬로 연결될 수 있다. 이때, 양극은 집전체 및 집전체상 양극활물질을 함유하는 양극활물질층을 포함할 수 있으며, 양극은 집전체 상 양극활물질층이 형성되지 않은 무지부를 포함할 수 있다. 음극 또한, 집전체 및 집전체상 음극활물질을 함유하는 음극활물질층을 포함할 수 있으며, 음극활물질층이 형성되지 않은 무지부를 포함할 수 있다. 전극조립체의 각 양극 또는 각 음극간의 전기적 연결은 이러한 무지부를 통해 이루어질 수 있다.
전극조립체 각 양극 및/또는 각 음극의 집전체는 다공성 전도체일 수 있으며, 보다 상세하게, 집전체는 전도성 물질의 폼(foam), 박(film), 메쉬(mesh), 펠트(felt) 또는 다공성 박(perforated film)일 수 있다. 보다 더 상세하게, 집전체는 전도도가 우수하며 전지의 충방전시 화학적으로 안정한 그라파이트, 그래핀, 티타늄, 구리, 플라티늄, 알루미늄, 니켈, 은, 금, 또는 카본나노튜브를 포함하는 전도성 물질일 수 있으며, 이러한 전도성 물질의 폼(foam), 박(film), 메쉬(mesh), 펠트(felt) 또는 다공성(perforated) 박의 형태일 수 있으며, 서로 상이한 전도성 물질로 코팅 또는 적층된 복합체일 수 있다.
전극조립체 각 음극의 음극활물질은 이차전지의 음극에 통상적으로 사용되는 활물질이면 사용 가능하다. 리튬 이차전지의 일 예로, 음극활물질은 리튬 인터칼레이션 가능한 물질이면 족하다. 리튬 이차전지를 기준한, 비 한정적인 일 예로, 음극활물질은 이흑연화성 탄소, 난흑연화성 탄소, 그라파이트, 실리콘, Sn 합금, Si 합금, Sn 산화물, Si 산화물 및 리튬-티타늄 산화물에서 하나 이상 선택된 물질일 수 있다.
전극조립체에서, 서로 인접하는 양극과 음극 사이에 위치하는 분리막은 양극과 음극의 적층 방향에 따라 위치별로 서로 상이하거나 동일할 수 있으며, 통상의 이차전지에서 음극과 양극의 단락을 방지하기 위해 통상적으로 사용되는 분리막이면 족하다. 리튬 이차전지를 기준한, 비 한정적인 일 예로, 분리막은 폴리에틸렌계, 폴리프로필렌계, 폴리올레핀계에서 하나 이상 선택되는 물질일 수 있으며, 미세 다공막 구조일 수 있다. 또한, 과전류 방지기능, 전해질 유지 기능, 물리적 강도 향상을 위해 폴리에틸렌막, 폴리프로필렌막, 부직포등의 다수개의 유기막이 적층된 적층구조를 가질 수 있다.
상술한 전극 조립체는 통상의 젤리롤형 전극 조립체의 제조방법을 통해 제조될수 있는데, 일 예로, 분리막의 일 면에 서로 교번되어 이격 배치되는 다수개의 양극과 음극이 롤링(rolling)되어 형성될 수 있다. 그러나, 본 발명이 상술한 전극 조립체의 제조방법에 의해 한정될 수 없음은 물론이다.
전극 조립체가 함침되는 전해질은 통상의 이차전지에서, 전지의 충전 및 방전에 관여하는 이온을 원활히 전도시키는 통상의 수계 또는 비수계 전해질이면 족하다. 리튬 이차전지를 기준한, 비 한정적인 일 예로, 전해질은 비수계 전해질일 수 있으며, 비수계 전해질은 비수계 용매 및 리튬염을 포함할 수 있다. 비 한정적인 일 예로, 전해질에 함유되는 리튬염은 리튬 양이온 및 NO3 -, N(CN)2 -, BF4 -, ClO4 -, PF6 -, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N-, CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, (CF3SO2)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN-, 및 (CF3CF2SO2)2N-에서 하나 이상 선택되는 음이온을 제공하는 염일 수 있다. 전해질의 용매는 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate), 프로필렌 카보네이트, 1,2-부틸렌 카보네이트, 2,3-부틸렌 카보네이트, 1,2-펜틸렌 카보네이트, 2,3-펜틸렌 카보네이트, 비닐렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 디(2,2,2-트리플루오로에틸) 카보네이트, 디프로필 카보네이트, 디부틸 카보네이트, 에틸메틸 카보네이트, 2,2,2-트리플루오로에틸 메틸 카보네이트, 메틸프로필 카보네이트, 에틸프로필카보네이트, 2,2,2-트리플루오로에틸 프로필 카보네이트, 메틸 포르메이트(methyl formate), 에틸 포르메이트, 프로필 포르메이트, 부틸 포르메이트, 디메틸 에테르(dimethyl ether), 디에틸 에테르, 디프로필 에테르, 메틸에틸 에테르, 메틸프로필 에테르, 에틸프로필 에테르, 메틸 아세테이트(methyl acetate), 에틸 아세테이트, 프로필 아세테이트, 부틸 아세테이트, 메틸 프로피오네이트, 에틸 프로피오네이트(ethyl propionate), 프로필 프로피오네이트, 부틸 프로피오네이트, 메틸 부티레이트(methyl butyrate), 에틸 부티레이트, 프로필 부티레이트, 부틸 부티레이트, γ-부티로락톤(γ-butyrolactone), 2-메틸-γ-부티로락톤, 3-메틸-γ-부티로락톤, 4-메틸-γ-부티로락톤, γ-티오부티로락톤, γ-에틸-γ-부티로락톤, β-메틸-γ-부티로락톤, γ-발레로락톤(γ-valerolactone), σ-발레로락톤, γ-카프로락톤(γ-caprolactone), ε-카프로락톤, β-프로피오락톤(β-propiolactone), 테트라하이드로퓨란 (tetrahydrofuran), 2-메틸 테트라하이드로퓨란, 3-메틸테트라하이드로퓨란, 트리메틸 포스페이트(trimethyl phosphate), 트리에틸 포스페이트, 트리스(2-클로로에틸) 포스페이트, 트리스(2,2,2-트리플루오로에틸) 포스페이트, 트리프로필 포스페이트, 트리이소프로필 포스페이트, 트리부틸 포스페이트, 트리헥실 포스페이트, 트리페닐 포스페이트, 트리톨릴 포스페이트, 메틸 에틸렌 포스페이트, 에틸 에틸렌 포스페이트, 디메틸 설폰(dimethyl sulfone), 에틸 메틸 설폰, 메틸 트리플루오로메틸 설폰, 에틸 트리플루오로메틸 설폰, 메틸 펜타플루오로에틸 설폰, 에틸 펜타플루오로에틸 설폰, 디(트리플루오로메틸)설폰, 디(펜타플루오로에틸) 설폰, 트리플루오로메틸 펜타플루오로에틸 설폰, 트리플루오로메틸 노나플루오로부틸 설폰, 펜타플루오로에틸 노나플루오로부틸 설폰, 술포란(sulfolane), 3-메틸술포란, 2-메틸술포란, 3-에틸술포란 및 2-에틸술포란 그룹에서 하나 이상 선택된 용매를 들 수 있다.
이때, 분리막은 이차전지에서 음극과 양극의 단락을 방지하기 위해 이차전지에서 통상적으로 사용되는 분리막을 포함할 수 있으며, 전해질을 지지하는 역할을 수행할 수 있음은 물론이다. 분리막의 일 예로, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리올레핀을 포함하는 미세 다공막을 들 수 있으며, 과전류 방지기능, 전해질 유지 기능, 물리적 강도 향상을 위해 다수개의 폴리에틸렌막, 폴리프로필렌막, 부직포등의 유기막이 적층된 적층구조를 가질 수 있다.
이상과 같이 본 발명에서는 특정된 사항들과 한정된 실시예 및 도면에 의해 설명되었으나 이는 본 발명의 보다 전반적인 이해를 돕기 위해서 제공된 것일 뿐, 본 발명은 상기의 실시예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이러한 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다.
따라서, 본 발명의 사상은 설명된 실시예에 국한되어 정해져서는 아니되며, 후술하는 특허청구범위뿐 아니라 이 특허청구범위와 균등하거나 등가적 변형이 있는 모든 것들은 본 발명 사상의 범주에 속한다고 할 것이다.

Claims (14)

  1. a) 분리막을 사이에 두고 양극과 음극이 교번 적층된 적층형 이차전지의 충방전시, 적층 방향으로의 전지내 위치별 온도 프로파일(profile)이 산출되는 단계; 및
    b) 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값을 기준으로, 상기 위치별 온도 프로파일에 따라, 해당 위치별 양극에 사용되는 양극활물질이 선정되는 단계
    를 포함하는 이차전지의 설계 방법.
  2. 삭제
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 b) 단계는
    양극활물질의 물질별 사용온도 상한값을 기준으로, 상기 위치별 온도 프로파일 상, 각 양극 위치에서의 온도를 초과하는 사용온도 상한값을 갖는 물질이 각 양극의 양극활물질로 선정되는 단계;를 포함하는 이차전지의 설계방법.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 b) 단계는
    b1) 상기 위치별 온도 프로파일에서의 최저 온도 내지 최고 온도 사이의 온도인 적어도 하나 이상의 기준온도가 설정되는 단계;
    b2) 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값을 기준으로, 기준온도를 초과하는 사용온도 상한값을 갖는 양극활물질인 저온활물질군이 선정되고, 상기 최고 온도를 초과하는 사용온도 상한값을 갖는 양극활물질인 고온활물질군이 선정되는 단계;
    b3) 상기 위치별 온도 프로파일에서 상기 기준온도 미만의 온도 영역에 위치하는 양극의 양극활물질로, 상기 저온활물질군에 속하는 양극활물질이 선정되는 단계; 및
    b4) 상기 위치별 온도 프로파일에서 상기 기준온도 이상의 온도 영역에 위치하는 양극의 양극활물질로, 상기 고온활물질군에 속하는 양극활물질이 선정되는 단계
    를 포함하는 이차전지의 설계 방법.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 설계방법은
    b) 단계 전,
    c) 설계되는 이차전지의 충방전 용량이 설정되는 단계
    를 더 포함하는 이차전지의 설계방법.
  6. 제 5항에 있어서,
    b) 단계는
    b5) 양극활물질의 물질별 사용온도 상한값을 기준으로, 상기 위치별 온도 프로파일 상, 각 양극 위치에서의 온도를 초과하는 사용온도 상한값을 갖는 물질이 각 양극의 양극활물질 후보군으로 선정되는 단계; 및
    c6) 적층된 양극의 병렬 연결시 설계된 이차전지의 충방전 용량이 만족되도록, 각 양극의 양극활물질 후보군으로부터 각 양극의 양극활물질이 선정되는 단계;
    를 포함하는 이차전지의 설계방법.
  7. 제 1항, 또는 제 3항 내지 제 6항에서 선택되는 어느 한 항에 있어서,
    상기 이차전지는 리튬 이차전지인 이차전지의 설계방법.
  8. 삭제
  9. 삭제
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  11. 삭제
  12. 삭제
  13. 삭제
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