KR101625602B1 - 전사코팅법을 이용한 연속 이차전지 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 전사코팅법을 이용한 이차전지 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 용매가 이미 제거된 상태의 점착층 및 소정 패턴을 갖는 점착패턴층을 전사하여 음극, 양극 및 분리막을 적층함으로써, 전극과 분리막간의 계면접착성이 증가하고 제조 공정이 간소화되어 공정 시간 단축이 가능하며 제작된 이차전지의 불량이 최소화될 수 있는 전사코팅법을 이용한 이차전지 제조방법에 관한 것이다.

Description

전사코팅법을 이용한 연속 이차전지 제조방법{Method for manufacturing secondary battery using transferring}
본 발명은 전사코팅법을 이용한 이차전지 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 용매가 이미 제거된 상태로 소정 패턴을 갖는 점착패턴층을 전사하여 음극, 양극 및 분리막을 적층함으로써, 제조 공정이 간소화되고 공정 시간 단축이 가능해지며 제작된 이차전지의 불량이 최소화될 수 있는 전사코팅법을 이용한 이차전지 제조방법에 관한 것이다.
최근에는 휴대폰, 노트북 컴퓨터, 캠코더 등의 컴팩트하고 경량화된 전기/전자 장치들이 활발하게 개발 및 생산되고 있다. 이러한 휴대용 전기/전자장치들은 별도의 전원이 구비되지 않은 장소에서도 작동될 수 있도록 전지 팩을 내장하고 있다. 내장된 전지 팩은 휴대용 전기/전자 장치를 일정기간 동안 구동시키기 위해 일정 레벨의 전압을 출력시킬 수 있도록 내부에 적어도 하나의 전지를 구비하고 있다.
전지 팩은 경제적인 측면을 고려하여 최근에는 충ㆍ방전이 가능한 이차전지를 채용하고 있다. 이차 전지에는 대표적으로, 니켈-카드뮴(Ni-Cd) 전지와 니켈-수소(Ni-MH)전지 및 리튬(Li) 전지와 리튬 이온(Li-ion) 전지 등의 리튬 이차 전지 등이 있다.
이러한 이차전지는 양극, 음극 및 분리막을 구비한 전극 조립체를 갖는데, 이러한 전극 조립체는 분리막을 개재한 상태로 양극 및 음극을 둥글게 권취한 젤리롤형(jelly-roll type), 양극, 음극 및 분리막을 순차적으로 적층한 스택형(stack type), 그리고 이들의 혼합 형태로서 양극, 음극 및 분리막으로 구성된 단위 셀(unit cell)을 긴 시트형의 연속적인 폴딩필름(folding film)(예컨대, 분리막)을 이용하여 절곡/권취한 구조의 스택-폴딩형(stackfolding type) 리튬 이차전지 등으로 구분된다.
이와 관련된 종래기술로 일본공개특허 제 1998-275628호("전지의 제조 방법")이 개시된 바 있다. 상기 선행문헌에는 음극의 상하면에 접착제를 도포하여 미리 분리막을 접착하고 추후 양극을 적층하여 이차전지를 제조하는 방법이 기재되어 있다.
그러나, 상기 선행문헌은 접착제 도포 후 분리막이 이송되는 과정에서 가열하여 접착제 상의 용매를 제거하고는 있으나, 가열 시간이 충분하지 않은 경우 미제거된 용매가 존재하게 되어 이차전지 패킹 시 내부에서 압력이 상승하는 문제와 더불어 분리막 소재 등을 용해하거나 전극활물질을 산화시키는 등의 문제가 발생된다. 또한, 용매 제거를 위해 가열 시간을 늘리면 전체적인 공정 시간이 오래 걸리게 되어 생산성이 저조하며, 파티클 등에 의해 불량이 발생할 확률이 높아진다.
또한, 종래의 이차전지 설계에서 나타나는 다른 문제점은 도 1에 도시된 바와 같이 양극, 음극, 분리막의 적층체를 권취할 경우 두께의 편차가 발생하여 특정 부분에 저항이 집중되어 쇼트나 폭발이 일어날 가능성이 크다. 특히 고속으로 권취 시 틈(gap)이 발생되거나 틀어지는 현상 등으로 인해 상술한 바와 같은 물리적 결함이 증폭되는 단점이 있으며, 이는 전지 신뢰성 및 안전성 등의 측면에서 바람직하지 못하다는 것을 의미한다.
JP 1998-275628 A (1998.10.13)
본 발명은 상기한 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로, 본 발명의 목적은 제조 공정이 간소화되어 생산성이 증대될 뿐만 아니라, 미 제거된 용매로 인한 내부적인 문제를 해결할 수 있으며, 양극, 음극 및 분리막이 적층된 적층체의 권취 시 틀어짐과 같은 결함 발생률이 매우 적은 전사코팅법을 이용한 이차전지 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 양극, 음극 및 분리막이 각각의 롤로부터 인입되어 서로 적층되어 제조되는 리튬이차전지의 제조방법으로서, 양극, 음극 및 분리막이 각각의 롤로부터 인입되어 서로 적층되어 제조되는 리튬이차전지의 제조방법으로서, a) 양극판, 음극판 및 분리막이 각각의 롤로부터 이송되는 단계; b) 이형필름 상에 점착성 바인더가 전면 코팅된 점착층 또는 패터닝된 점착패턴층이 상기 양극판 또는 음극판 또는 분리막의 면에 전사되며, 상기 이형필름이 분리되어 제거되는 단계; 및 c) 상기 양극판 및 음극판 사이에 상기 분리막이 개재되어 적층된 적층체가 형성되는 단계;를 포함하여 이루어질 수 있다.
또한, 상기 c)단계에서 상기 양극판, 음극판 및 2개의 분리막이 한 쌍의 압착롤러 사이로 연속적으로 인입되어 양극판-분리막-음극판-분리막 또는 음극판-분리막-양극판-분리막 순으로 적층된 4층 구조의 적층체가 연장 형성되며, 상기 c)단계 이후 상기 적층체(50)가 권취(winding)되어 전극 구조물이 제조되는 d)단계;를 더 포함하여 이루어질 수 있다.
또, 상기 c)단계에서 양극판, 음극판 및 분리막이 한 쌍의 압착롤러 사이로 연속적으로 인입되어, 양극판-분리막-음극판 순으로 적층된 3층 구조의 적층체가 형성되며, 상기 c)단계 이후 상기 적층체가 지그재그 형태로 폴딩된 전극 구조물이 제조되는 e)단계;를 더 포함하여 이루어질 수 있다.
또한, 상기 점착패턴층은 1) 이형필름 상에 바인더 용액이 소정 패턴으로 코팅되는 단계; 2) 소정 시간동안 건조 및/또는 경화되어 상기 바인더 용액의 용매가 모두 제거된 상태로 점착성을 갖는 점착패턴층이 형성되는 단계; 및 3) 상기 점착패턴층이 내측으로 향하도록 상기 이형필름이 와인딩되는 단계;를 포함하여 제조될 수 있다.
또는 상기 점착패턴층은 1) 이형필름 상에 바인더 용액이 소정 패턴으로 코팅되는 단계; 2) 소정 시간동안 건조 및/또는 경화되어 상기 바인더 용액의 용매가 모두 제거된 상태로 점착성을 갖는 점착패턴층이 형성되는 단계; 및 3) 상기 점착패턴층 상에 추가적인 이형필름이 압착되는 단계;를 포함하여 제조되어, 상기 b)단계에서 이송되는 상기 양극판 또는 음극판 또는 분리막의 중 적어도 일면에 하나의 이형필름이 제거되면서 상기 점착패턴층이 전사되며, 나머지 이형필름은 상기 양극판, 음극판 및 2개의 분리막이 한 쌍의 압착롤러로 인입되기 직전에 제거되도록 할 수 있다.
또한, 상기 1)단계는 이형필름 상에 마스킹 필름을 배치하고, 그 위에 스프레이 코터, 롤 코터 및 바 코터 중 선택되는 어느 하나의 코터를 이용하여 바인더 용액을 코팅한 후 마스킹 필름을 제거함으로써 이형필름 상에 바인더 용액이 패턴화되거나 그라비아코터 및 잉크젯 프린팅방식으로 직접 패턴화하여 코팅될 수 있다.
본 발명은 종래와 달리 소정 패턴을 이루며 용매가 이미 제거된 상태로 점착성을 가지는 점착패턴층을 이용하여 양극, 음극 및 분리막을 적층함에 따라 고용량의 배터리를 제작하기 위해 적층체를 권취하거나 또는 폴딩 구조로 형성할 경우 두께의 편차가 발생되지 않아 저항이 국부 영역에 집중되어 쇼트나 폭발이 발생될 위험이 현저히 줄어들며, 권취 시 휘어지는 부분에서 물리적 결함이 발생할 확률이 줄고, 고속 권취 시에도 도 1에 도시된 바와 같은 결함(갭 발생, 두께 편차, 틀어짐 등)으로 인한 불량이 거의 없어 수율이 증대되는 장점이 있다. 또한 전극과 분리막간의 접착으로 인하여 이들 계면간의 계면저항을 감소시켜 전기화학적 안정성이 우수해지는 장점도 있다.
아울러, 잔존하는 용매가 없기 때문에 전극 구조물을 이차전지로 패킹 시 내부의 압력 상승, 전극활물질 산화 및 바인더나 분리막 소재를 용해시키는 등의 문제가 전혀 없는 장점이 있다.
또한, 접착제 도포 후 용매를 건조하는 과정이 생략되며, 각 층을 한 번에 인입시켜 적층체를 형성하는 비교적 간단한 공정을 통해 이차전지가 연속 생산되므로, 생산성이 매우 우수한 장점이 있다.
도 1은 종래의 이차전지 제조방법에서 적층체 권취 시 발생되는 문제점.
도 2는 본 발명의 일실시예에 따른 연속 이차전지 제조방법의 개략 공정도.
도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 적층체의 분해사시도.
도 4는 도 3의 적층체의 단면도.
도 5 및 6은 본 발명의 다른 실시예에 따른 연속 이차전지 제조방법의 개략 공정도.
도 7은 본 발명의 일실시예에 따른 점착층 또는 점착패턴층 전사 과정을 나타낸 도면.
도 8은 본 발명의 다른 실시예에 따른 점착층 또는 점착패턴층 전사 과정을 나타낸 도면.
도 9는 본 발명의 일실시예에 따른 점착패턴층 제조 과정을 나타낸 개략단면도.
도 10은 본 발명의 일실시예에 따른 전극 구조물의 전극탭 형성 과정 나타낸 도면.
도 11은 본 발명의 다른 실시예에 따른 양극탭 및 음극탭 형성 과정을 나타낸 평면도.
도 12는 본 발명의 다른 실시예에 따른 전극 구조물을 나타낸 도면.
이하, 본 발명의 기술적 사상을 첨부된 도면을 사용하여 더욱 구체적으로 설명한다.
첨부된 도면은 본 발명의 기술적 사상을 더욱 구체적으로 설명하기 위하여 도시한 일예에 불과하므로 본 발명의 기술적 사상이 첨부된 도면의 형태에 한정되는 것은 아니다.
본 발명은 양극, 음극 및 분리막이 각각의 롤로부터 인입되어 서로 적층되어 제조되는 리튬이차전지의 제조방법에 관한 것으로, 양극판, 음극판 및 분리막이 각각의 롤로부터 이송되는 a)단계, 이형필름 상에 점착성 바인더가 전면 코팅된 점착층 또는 패터닝된 점착패턴층이 상기 양극판 또는 음극판 또는 분리막의 면에 전사되며, 상기 이형필름이 분리되어 제거되는 b)단계, 및 상기 양극판 및 상기 음극판 사이에 상기 분리막이 개재되어 적층된 적층체가 형성되는 c)단계를 포함하여 이루어질 수 있다.
도 2에 본 발명의 일실시예에 따른 연속 이차전지 제조방법의 개략적인 공정 과정을 도시하였다.
도시된 바와 같이 먼저 a)단계에서 양극판(10), 음극판(20) 및 2개의 분리막(30)이 각각의 롤(10a, 20a, 30a)로부터 이송된다. 이후 b)단계에서 각각의 판이 이송되는 과정에서 이형필름(41) 상에 점착성 바인더가 전면 코팅된 점착층(40a) 또는 패터닝된 점착패턴층(40)이 상기 양극판(10) 또는 음극판(20) 또는 분리막(30) 중 적어도 어느 하나의 면에 전사되고, 이형필름(41)이 제거된다. 이때, 도시된 바와 같이 양극판(10)-분리막(30)-음극판(20)-분리막(30)(또는 음극판-분리막-양극판-분리막)이 순서대로 적층되도록 점착층(40a) 또는 점착패턴층(40)이 각 층 사이에 개재되어 접착층 역할을 한다. 따라서, 점착층(40a) 또는 점착패턴층(40)은 도면상에 도시된 것처럼 양극판(10)의 하측면 및 음극판(20)의 양면에 전사될 수 있으나, 분리막(30)에 전사될 수도 있음은 물론이다.
이후, c)단계에서 양극판-분리막-음극판-분리막(또는 음극판-분리막-양극판-분리막) 순으로 동시에 한 쌍의 압착롤러(1)로 인입되어 적층되며, 압착롤러(1)에 의해 압착된 4층 구조의 적층체(50)가 형성된다.
도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 적층체(50)의 분해사시도(도면상의 점착패턴층의 두께(높이)는 실제로 매우 얇음)이며, 도 4는 도 3의 적층체(50)의 단면도로, 상기 c)단계에서 생성되는 적층체(50)를 폭 방향으로 자른 단면을 도시한 것이다. 상술한 바와 같이, 한 쌍의 압착롤러(1)에 의해 양극판(10)-분리막(30)-음극판(20)-분리막(30)이 나란히 적층되되, 각 층 사이에 점착패턴층(40)이 배치된 구조를 나타낸다. 압착롤러(1)에 의해 압착되어 적층체(50)가 형성될 수 있으며, 또한 압착 시 가열 압착도 가능한데, 이는 점착층(40)이 열완화되어 접착이 더욱 용이해지는 장점이 있다. 이때, 온도는 30 내지 100℃이며, 1 내지 30 kgf/cm2의 범위로 가압될 수 있지만, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
c)단계 이후에 압착롤러(1) 사이에서 인출되어 이송라인을 따라 이송되는 상기 적층체(50)가 이송라인의 끝단부에서 맨드릴 등의 장치(미도시)를 이용해 타원 또는 원 기둥 형상으로 권취(winding)되어 전극 구조물(60)이 제조되는 d)단계가 수행된다.
정리하자면, 양극판(10), 음극판(20), 및 분리막(30)이 각각의 롤(10a, 20a, 30a)로부터 공급되고, 점착층 또는 점착패턴층(40)이 전사되어 압착롤러(1)를 통과하여 적층체(50)가 형성되며, 이송방향으로 길게 이어지는 적층체(50)는 일정 횟수가 권취되면 커팅되고 다시 권취되는 일련의 과정이 연속적으로 수행됨으로써, 전극 구조물(60)이 연속 생산되게 된다.
이후, 전극 구조물(60)의 각 전극탭(11, 21)이 전극리드단자(70, 80)와 연결되고 전극 구조물(60)이 케이스 내에 밀봉되며, 전해액을 주입하고 최종적으로 실링 및 패킹됨으로써 이차전지가 제조된다(전극 구조물 형성 이후 공정은 널리 공지된 기술이므로 상세한 설명은 생략함.).
도 5 및 6은 본 발명의 다른 실시예에 따른 연속 이차전지 제조방법의 개략 공정도이다.
도시된 실시예에서 a) 및 b)단계는 도 2에 도시된 실시예와 유사하므로, 간단히 설명한다. a)단계에서 양극판(10), 음극판(20) 및 분리막(30)이 각각의 롤(10a, 20a, 30a)로부터 이송되며, b)단계에서 점착층(40a) 또는 점착패턴층(40)이 각각의 층 사이에 개재되도록 양극판(10), 음극판(20) 및 분리막(30)의 어느 한 면 이상에 전사된다.
이후, c)단계에서 양극판(10), 음극판(20) 및 분리막(30)이 한 쌍의 압착롤러(1) 사이로 연속적으로 인입되어, 양극판-분리막-음극판 순으로 적층된 3층 구조의 적층체(50)가 형성된다.
c)단계 이후, 압착롤러 사이에서 인출되는 상기 3층 구조의 적층체(50)는 플레이트(S)가 좌우로 이동됨에 따라 지그재그 형태로 폴딩되어 쌓인 전극 구조물(60)이 제조된다(e단계).
상기한 구조도 마찬가지로 적층체(50)가 일정 횟수 쌓이면 커팅되어 전극 구조물(60)이 연속 생산되며, 전극 구조물(60)을 이차전지로 만드는 과정에 대한 설명은 생략한다.
한편, 상술한 것처럼, 본 발명의 상기 점착층(40a) 또는 점착패턴층(40)은 종래와 달리 용매가 이미 제거된 상태로 점착성을 가지는 층으로, 이형필름 상에 전체적으로 점착성 바인더가 코팅된 점착층(40a)이거나, 점착성 바인더가 소정 패턴을 이루도록 이형필름(41) 상에 패턴화되어 형성된 점착패턴층(40)이다.
이 경우, 잔존하는 용매가 없기 때문에 전극 구조물을 이차전지로 패킹 시 내부의 압력 상승, 전극활물질 산화 및 바인더나 분리막 소재를 용해시키는 등의 문제가 전혀 없는 장점이 있다.
또한, 접착제 도포 후 용매를 건조하는 과정이 생략되며, 각 층을 한 번에 인입시켜 적층체(50)를 형성하는 비교적 간단한 공정을 통해 이차전지가 연속 생산되므로, 생산성이 매우 우수한 장점이 있다.
아울러, 분리막(30)과 전극 접착 시 패턴화된 점착제인 점착패턴층(40)을 이용하면, 고용량의 배터리를 제작하기 위해 적층체를 여러 번 권취하는 경우 두께의 편차가 발생되지 않아 저항이 국부 영역에 집중되어 쇼트나 폭발이 발생될 위험이 현저히 줄어들며, 권취 시 휘어지는 부분에서 물리적 결함이 발생할 확률이 줄고, 고속 권취 시에도 도 1에 도시된 바와 같은 결함(갭 발생, 두께 편차, 틀어짐 등)으로 인한 불량이 거의 없어, 수율이 증대되는 장점이 있다.
도 7 및 8은 본 발명의 점착패턴층(40) 전사 과정을 나타낸 두 가지 예이다. 참고로, 점착층도 동일한 과정을 통해 전사될 수 있다.
먼저, 도 7에 도시된 것처럼, 롤 형태의 점착패턴층(40)이 언와인딩되면서 전극판(10, 20)(또는 분리막(30))에 전사되고, 이형필름(41)이 제거될 수 있다. 이때, 적용되는 점착패턴층(40)은 다음과 같은 과정을 통해 제작된다. 이형필름(41) 상에 바인더 용액(B)이 소정 패턴으로 코팅되고, 소정 시간동안 건조 및/또는 경화되어 상기 바인더 용액(B)의 용매가 모두 제거된 상태로 점착성을 갖는 점착패턴층(40)이 형성된다. 이후, 점착패턴층(40)이 내측으로 향하도록 상기 이형필름(41)이 와인딩되어 롤 형태로 제작된다.
또 다른 예로, 점착패턴층(40)은 이형필름(41) 상에 바인더 용액(B)이 소정패턴으로 코팅되고, 소정 시간동안 건조 및/또는 경화되어 점착패턴층(40)이 형성되도록 하되, 상기 점착패턴층(40) 상에 추가적인 이형필름(41)이 압착되어 형성될 수도 있다.
이 경우, 도 8에 도시된 것처럼, 이송되는 상기 양극판(10) 또는 음극판(20) 또는 분리막(30)의 중 적어도 일면에 하나의 이형필름(41)이 제거되면서 상기 점착패턴층(40)이 전사되며, 도면에 도시되지는 않았으나 나머지 이형필름(41)은 상기 양극판(10), 음극판(20) 및 2개의 분리막(30)이 한 쌍의 압착롤러(1)로 인입되기 직전에 제거되는 것이 바람직하다.
한편, 바인더 용액(B)은 유기 용매에 바인더 수지를 분산시킨 바인더 수지와 용매 및 첨가제의 혼합물 형태로 준비될 수 있다. 바람직하게는 바인더 수지는 바인더 용액(B) 총 100 중량부 대비 약 1 내지 약 30중량부, 바람직하게는 약 3 내지 약 20 중량부의 비율로 포함될 수 있으며 첨가제는 약 0.1내지 약 10중량부, 바람직하게는 약 0.1내지 약 5중량부이다.
바인더 수지로는 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVdF, polyvinylidene fluoride)계 수지, 폴리비닐리덴 플루오라이드 헥사플루오르프로필렌 코폴리머(PVdF-co-HFP, polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 스티렌-부타디엔 고무(SBR, styrene-butadiene rubber), 스티렌-부타디엔-스티렌 코폴리머(SBS, styrene-butadiene-styrene), 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 코폴리머(SEBS, styrene-ethylene-butylene-styrene), 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE, polytetrafluoroethylene), 폴리에틸렌글리콜(PEG, polyethylene glycol), 폴리프로필렌글리콜(PPG, polypropylene glycol), 톨루엔 다이이소시아네이트(TDI, toluene diisocyanate), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트(polyvinylacetate), 에틸렌-코-비닐아세테이트(polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 셀룰로스아세테이트(cellulose acetate), 셀룰로스 아세테이트 부틸레이트(cellulose acetate butyrate), 셀룰로스 아세테이트 프로피오네이트(cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란(cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알코올(cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로스(cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스(cyanoethylsucrose), 풀루란(pullulan), 카복실 메틸 셀룰로스(carboxyl methyl cellulose) 및 아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔 공중합체(acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물로부터 형성될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
종래에는 분리막 또는 전극에 유기 용매와 혼합된 바인더 수지를 도포하고, 소정 시간 열을 가하여 용매를 제거함에 따라, 휘발성이 낮고 비점이 높은 용매는 사용되기 어려웠다. 반면, 본 발명의 경우 바인더 용매를 분리막이나 전극에 도포하는 것이 아니라, 이형필름(41) 상에 형성하여 용매를 모두 제거한 상태로 분리막(30) 또는 전극(10, 20)에 전사하기 때문에 휘발성이 낮고 비점이 높은 용매도 사용 가능하며, 미 제거된 용매로 인한 문제도 전혀 없는 장점이 있다.
또한, 상기 바인더 용액(B)은 점도가 10 내지 1000 cps의 범위로 제조되는 것이 바람직하지만 이에 한정되는 것은 아니다. 바인더 용액(B)의 점도는 점착성을 갖는 바인더 수지의 함량에 따라 결정되는데, 상술한 범위의 점도를 가질 경우 바인더 용액(B)을 잉크젯 프린터, 디스펜서 또는 노즐을 이용하여 패턴화하여 코팅했을 때 용액이 일정량 이상 퍼지지 않고 패턴을 유지할 수 있으며, 과도하게 끈적이지 않아 적절한 작업성을 확보할 수 있다.
또한, 바인더 용액(B)은 이후 수행되는 건조 및/또는 경화단계에서 용매가 제거됨에 따라 높이가 줄어들게 되므로, 최종적으로 용매가 제거된 점착패턴층(40)의 높이가 0.1㎛ 내지 5㎛의 범위가 되도록 적절한 높이로 이형필름(41) 상에 코팅되는 것이 바람직하지만, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다. 즉, 바인더 용액(B)의 코팅 높이는 바인더 용액(B)의 점도 및 용매의 함량 등에 따라 결정된다.
또한, 바인더 용액(B) 코팅 후 건조 및/또는 경화 시간과 온도는 용매의 비점, 코팅 높이 등에 따라 상호 조절될 수 있다. 하나의 예를 들면, 건조는 50℃ 내지 200℃ 이상의 온도에서 1분 내지 3분 이상 수행되며, 경화는 40 내지 60℃의 온도에서 5분 내지 24시간 동안 수행될 수 있다.
참고로, 이형필름은 표면에 점착성 부재가 부착된 후 상기 점착성 부재를 다른 부재로 용이하게 전사시키도록 이형 처리되고, 가열 및 경화 시에도 영향이 없도록 내열성을 갖는 필름형 부재인 것이 바람직하다. 이형필름(41)으로는 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름, 폴리테트라플로오루에틸렌 필름, 폴리에틸렌 필름, 폴리프로필렌 필름, 폴리부텐 필름, 폴리부타디엔 필름, 염화비닐 공중합체 필름, 폴리우레탄 필름, 에틸렌-비닐 아세테이트 필름, 에틸렌-프로필렌 공중합체 필름, 에틸렌-아크릴산 에틸 공중합체 필름, 에틸렌-아크릴산 메틸 공중합체 필름 또는 폴리이미드 필름 등이 이용될 수 있으며, 이형필름의 이형 처리에 사용되는 이형제의 예로는 알키드계, 실리콘계, 불소계, 불포화 에스테르계, 폴리올레핀계 또는 왁스계 등을 사용할 수 있고, 이 중 내열성 측면에서 알키드계, 실리콘계 또는 불소계 이형제를 사용하는 것이 바람직하다.
한편, 도 9는 본 발명의 일실시예에 따른 점착패턴층(40) 제조 과정을 나타낸 개략 단면도로, 도시된 것처럼, 점착패턴층(40)은 이형필름(41) 상에 마스킹 필름(2)을 배치하고, 그 위에 스프레이 코터, 롤 코터 및 바 코터 중 선택되는 어느 하나의 코터(미도시)를 이용하여 바인더 용액(B)을 코팅한 후 마스킹 필름(2)을 제거함으로써 이형필름(41) 상에 바인더 용액(B)이 패턴화되어 코팅됨으로써 형성될 수 있다. 또는 그라비아 코터 및 잉크젯 프린팅 등의 코팅 방법을 사용하여 마스킹 필름을 사용하지 않고 이형필름 상에 직접 패턴을 그려 점착패턴층(40)을 형성 할 수도 있다.
마스킹 필름을 사용하는 경우, 마스킹 필름(2)의 두께를 바인더 용액(B) 코팅 높이에 맞춤으로써 점착패턴층(40)이 매우 균일한 높이로 형성될 수 있다. 또한, 마스킹 필름(2)을 건조 및/또는 경화단계 이후 제거할 수 있으며, 이 경우에 바인더 용액(B)의 점도가 확보되지 않아도 되므로 작업성이 매우 뛰어난 장점이 있다. 그러나, 이외에도 상술한 것처럼 잉크젯 프린터, 디스펜서 또는 노즐을 이용하여 점착패턴층(40)이 직접 인쇄될 수도 있음은 물론이다.
아울러, 점착패턴층(40)의 패턴은 다양하게 형성될 수 있으며, 구체적으로 도트(dot)형, 격자(grid)형, 원(circle)형 또는 줄무늬(stripe)형 등의 반복되는 패턴으로 형성될 수 있다. 이때, 점착패턴층은 분리막의 표면적 대비 5% 내지 80%의 범위로 형성되는 것이 바람직하다. 점착패턴층의 면적이 5% 이하이면, 분리막과 전극 간의 접착력이 떨어지게 되고, 80%를 초과하면 분리막의 다공성 특성이 저하될 수 있다.
한편, 본 발명의 일실시예에 있어서 음극판(20) 및 양극판(10)은 폭 방향 너비가 분리막(30)의 폭 방향 너비보다 일정 길이 길게 형성되며, 따라서 c)단계에서 적층체(50) 형성 시 이송방향에 직교하는 단면상에서 상기 분리막(30)을 기준으로 일측에 상기 양극판(10)이 돌출되며, 타측에 상기 음극판(20)이 돌출되게 된다. 이때, 양극판(10) 및 음극판(20)의 폭 방향 전체 너비는 분리막(30)보다 길지만, 양극판(10) 및 음극판(20)에 활물질이 코팅 처리된 면은 적층 시 분리막(30)에 의해 가려지도록 형성되어야 한다.
도 10에 도시된 바와 같이, 상기 적층체(50)를 권취하거나(d단계) 폴딩하는 구조(e단계)로 전극 구조물(60)을 형성한 후 전극 구조물(60)의 축방향의 일측단에 돌출된 음극판(20)을 펀칭하여 음극탭(21)을 형성하고, 타측단에 돌출된 양극판(10)을 펀칭하여 양극탭(11)을 형성하는 f)단계가 수행된다. 즉, c)단계에서 전극 구조물(60)의 축방향을 기준으로 양측에 각각 양극판(10)과 음극판(20)이 돌출되도록 적층체(50)를 형성함으로써, 전극 구조물(60) 형성 후에 한 번의 펀칭으로 양극탭(11) 및 음극탭(21)을 형성할 수 있다.
마지막으로 상기 양극탭(11)과 음극탭(21)에 각각 양극리드단자(70) 및 음극리드단자(70)를 접합하는 등 후공정을 통해 이차전지가 완성된다.
상술한 경우는 양극탭(11)과 음극탭(21)이 서로 반대방향으로 형성된 것이지만, 양극탭(11) 및 음극탭(21)이 한 방향을 바라보도록 형성되되 나란히 배치되어 서로 소정 간격 이격된 형태로 이루어질 수도 있다. 이를 도 11 및 도 12를 참고로 간략히 설명한다. 도 11은 본 발명의 다른 실시예에 따른 양극탭(11) 및 음극탭(21) 형성 과정을 나타낸 평면도, 도 12는 본 발명의 다른 실시예에 따른 전극 구조물(60)을 나타낸 도면이다.
도 11에 도시된 것처럼, a)단계 이후 이송되는 상기 양극판(10) 및 음극판(20)에 이송방향과 직교하는 단면에서의 일측단 및/또는 타측단에 양극탭(11) 및 음극탭(21)을 펀칭하는 a-1)단계가 추가된다(도 2의 펀칭기(P)이용). 이 경우에는 분리막(30)의 폭 보다 양극판(10) 및 음극판(20)의 폭이 소정길이 길게 형성되되, 양극판(10) 및 음극판(20)에는 각각 양극탭(11) 및 음극탭(21)이 펀칭되어 분리막(30)의 일측으로 돌출된 형태이며, 적층 시 양극탭(11) 및 음극탭(21)이 겹쳐지지 않도록 서로 엇갈리게 형성된다.
또한, 각각의 전극탭(11, 21) 형성 간격이 점점 넓어지도록(L1 < L2 < L3 < ...) 펀칭함으로써, d)단계에서 적층체(50) 권취 시 복수개의 양극탭(11) 및 음극탭(21)이 각각 평행하게 적층되도록 하는 것이 바람직하다. 즉, 도 12에 도시된 것처럼 전극 구조물(60)의 축방향을 기준으로 일측에 양극탭(11) 및 음극탭(21)이 형성되되, 권취 시 점점 부피가 커지는 것을 고려하여 각 전극탭(11, 21)이 평행하게 적층될 수 있도록 한 것이다.
참고로, 도 5 및 6에 도시된 실시예의 경우에는 적층체(50)가 지그재그로 폴딩됨에 따라 전극탭(11, 21) 형성 간격이 동일해야만 전극 구조물 형성 시 복수개의 양극탭(11) 및 음극탭(21)이 각각 평행하게 적층될 것이다.
이후, 마찬가지로 각 전극탭(11, 21)을 리드단자(70, 80)와 접합하고 케이스(미도시) 내에 패킹하는 등의 과정을 거쳐 이차전지가 제작된다.
본 발명은 상기한 실시예에 한정되지 아니하며, 적용범위가 다양함은 물론이고, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 다양한 변형 실시가 가능한 것은 물론이다.
B : 바인더 용액 P : 펀칭기
C : 커터 F : 분리필름
1 : 압착롤러 2 : 마스킹 필름
10 : 양극판 10a : 양극판롤
11 : 양극탭
20 : 음극판 20a : 음극판롤
21 : 음극탭
30 : 분리막 30a : 분리막롤
40 : 점착패턴층 40a : 점착층
41 : 이형필름
50 : 적층체 51 : 단위셀
60 : 전극 구조물
70 : 양극리드단자
80 : 음극리드단자

Claims (7)

  1. 양극, 음극 및 분리막이 각각의 롤로부터 인입되어 서로 적층되어 제조되는 리튬이차전지의 제조방법으로서,
    a) 양극판, 음극판 및 분리막이 각각의 롤로부터 이송되는 단계;
    b) 이형필름 상에 점착성 바인더가 전면 코팅된 점착층 또는 패터닝된 점착패턴층이 상기 양극판 또는 음극판 또는 분리막의 면에 전사되며, 상기 이형필름이 분리되어 제거되는 단계; 및
    c) 상기 양극판 및 음극판 사이에 상기 분리막이 개재되어 적층된 적층체가 형성되는 단계;
    를 포함하여 이루어지며,
    상기 점착패턴층은,
    1) 이형필름 상에 바인더 용액이 소정 패턴으로 코팅되는 단계;
    2) 소정 시간동안 건조 및/또는 경화되어 상기 바인더 용액의 용매가 모두 제거된 상태로 점착성을 갖는 점착패턴층이 형성되는 단계; 및
    3) 상기 점착패턴층이 내측으로 향하도록 상기 이형필름이 와인딩되는 단계;
    를 포함하여 제조되는, 전사코팅법을 이용한 연속 이차전지 제조방법.
  2. 양극, 음극 및 분리막이 각각의 롤로부터 인입되어 서로 적층되어 제조되는 리튬이차전지의 제조방법으로서,
    a) 양극판, 음극판 및 분리막이 각각의 롤로부터 이송되는 단계;
    b) 이형필름 상에 점착성 바인더가 전면 코팅된 점착층 또는 패터닝된 점착패턴층이 상기 양극판 또는 음극판 또는 분리막의 면에 전사되며, 상기 이형필름이 분리되어 제거되는 단계; 및
    c) 상기 양극판 및 음극판 사이에 상기 분리막이 개재되어 적층된 적층체가 형성되는 단계;
    를 포함하여 이루어지며,
    상기 점착패턴층은,
    1) 이형필름 상에 바인더 용액이 소정 패턴으로 코팅되는 단계;
    2) 소정 시간동안 건조 및/또는 경화되어 상기 바인더 용액의 용매가 모두 제거된 상태로 점착성을 갖는 점착패턴층이 형성되는 단계; 및
    3) 상기 점착패턴층 상에 추가적인 이형필름이 압착되는 단계;
    를 포함하여 제조되어,
    상기 b)단계는,
    이송되는 상기 양극판 또는 음극판 또는 분리막의 중 적어도 일면에 하나의 이형필름이 제거되면서 상기 점착패턴층이 전사되며, 나머지 이형필름은 상기 양극판, 음극판 및 2개의 분리막이 한 쌍의 압착롤러로 인입되기 직전에 제거되는, 전사코팅법을 이용한 연속 이차전지 제조방법.
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    상기 c)단계에서 양극판, 음극판 및 분리막이 한 쌍의 압착롤러 사이로 연속적으로 인입되어, 양극판-분리막-음극판 순으로 적층된 3층 구조의 적층체가 형성되며,
    상기 c)단계 이후,
    e) 상기 적층체가 지그재그 형태로 폴딩된 전극 구조물이 제조되는 단계;
    를 더 포함하여 이루어지는 전사코팅법을 이용한 연속 이차전지 제조방법.
  4. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    상기 c)단계에서 상기 양극판, 음극판 및 2개의 분리막이 한 쌍의 압착롤러 사이로 연속적으로 인입되어 양극판-분리막-음극판-분리막 또는 음극판-분리막-양극판-분리막 순으로 적층된 4층 구조의 적층체가 연장 형성되며,
    상기 c)단계 이후,
    d) 상기 적층체(50)가 권취(winding)되어 전극 구조물이 제조되는 단계;
    를 더 포함하여 이루어지는 전사코팅법을 이용한 연속 이차전지 제조방법.
  5. 삭제
  6. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    상기 1)단계는,
    이형필름 상에 마스킹 필름을 배치하고, 그 위에 스프레이 코터, 롤 코터 및 바 코터 중 선택되는 어느 하나의 코터를 이용하여 바인더 용액을 코팅한 후 마스킹 필름을 제거함으로써 이형필름 상에 바인더 용액이 패턴화되거나 그라비아코터 및 잉크젯 프린팅방식으로 직접 패턴화하여 코팅되는, 전사코팅법을 이용한 연속 이차전지 제조방법.
  7. 제 1항 또는 제 2항에 기재된 이차전지 제조방법에 의해 제조된 이차전지.
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