KR101616079B1 - Separator for electrochemical device and electrochemical device including the same - Google Patents

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Abstract

본 발명은 전기화학소자용 세퍼레이터 및 그를 포함하는 전기화학소자에 관한 것으로서, 더욱 자세하게는 다공성 기재를 포함하는 세퍼레이터 기재; 및 상기 세퍼레이터 기재의 적어도 일면에 형성되며, 상기 다공성 기재의 셧다운 온도 이하의 녹는점을 갖는 고분자 입자들;을 포함하며, 상기 고분자 입자들의 녹는점보다 높고, 상기 다공성 기재의 셧다운 온도보다 낮은 온도에서, 상기 고분자 입자들이 녹아 상기 세퍼레이터 기재의 적어도 일면에 고분자 박막을 형성하거나, 또는 상기 세퍼레이터 기재의 기공에 침투하여 전류의 흐름을 차단하는 전기화학소자용 세퍼레이터 및 그를 포함하는 전기화학소자에 관한 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 내부 단락 등의 원인으로 전기화학소자가 고온의 상태에 노출된 경우, 세퍼레이터 기재의 적어도 일면에 국부적으로 형성된 고분자 입자들이 녹아 세퍼레이터 기재의 적어도 일면에 고분자 박막을 형성하거나, 세퍼레이터 기재의 기공에 침투하여 전해액의 이동을 방해하고, 전류의 흐름을 차단함으로써 전기화학소자의 안전성을 향상시킬 수 있다.BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a separator for electrochemical devices and an electrochemical device including the separator. More particularly, the present invention relates to a separator substrate including a porous substrate; And polymer particles formed on at least one side of the separator base material and having a melting point lower than a shutdown temperature of the porous base material, wherein the polymer particles have a melting point higher than the melting point of the polymer particles and lower than a shutdown temperature of the porous base material And separating the polymer particles to form a polymer thin film on at least one surface of the separator base material or penetrating the pores of the separator base material to block current flow, and an electrochemical device including the separator.
According to an embodiment of the present invention, when the electrochemical device is exposed to a high temperature state due to an internal short circuit or the like, polymer particles locally formed on at least one surface of the separator substrate are melted to form a polymer thin film on at least one surface of the separator substrate Or permeates the pores of the separator base to interfere with the movement of the electrolyte, and the flow of current can be blocked to improve the safety of the electrochemical device.

Description

전기화학소자용 세퍼레이터 및 그를 포함하는 전기화학소자{Separator for electrochemical device and electrochemical device including the same}TECHNICAL FIELD The present invention relates to a separator for an electrochemical device and an electrochemical device including the separator.

본 발명은 전기화학소자용 세퍼레이터 및 그를 포함하는 전기화학소자에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 전기화학소자의 성능을 저하시키지 않으면서, 안전성을 향상시키는 전기화학소자용 세퍼레이터 및 그를 포함하는 전기화학소자에 관한 것이다.BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a separator for electrochemical devices and an electrochemical device including the separator. More particularly, the present invention relates to a separator for electrochemical devices that improves safety without deteriorating the performance of the electrochemical device, .

최근 에너지 저장 기술에 대한 관심이 갈수록 높아지고 있다. 휴대폰, 캠코더 및 노트북 PC, 나아가서는 전기 자동차의 에너지까지 적용분야가 확대되면서 전기화학소자의 연구와 개발에 대한 노력이 점점 구체화되고 있다. 전기화학소자는 이러한 측면에서 가장 주목을 받고 있는 분야이고 그 중에서도 충방전이 가능한 이차전지의 개발은 관심의 초점이 되고 있으며, 최근에는 이러한 전지를 개발함에 있어서 용량 밀도 및 비에너지를 향상시키기 위하여 새로운 전극과 전지의 설계에 대한 연구개발로 진행되고 있다.Recently, interest in energy storage technology is increasing. As the application fields of cell phones, camcorders, notebook PCs and even electric vehicles are expanding, efforts for research and development of electrochemical devices are becoming more and more specified. The electrochemical device has received the most attention in this respect. Of these, the development of a rechargeable secondary battery has become a focus of attention. Recently, in developing such a battery, Research and development on the design of electrodes and batteries are underway.

현재 적용되고 있는 이차전지 중에서 1990 년대 초에 개발된 리튬 이차전지는 수용액 전해액을 사용하는 Ni-MH, Ni-Cd, 황산-납 전지 등의 재래식 전지에 비해서 작동 전압이 높고 에너지 밀도가 월등히 크다는 장점으로 각광을 받고 있다.Among the currently applied secondary batteries, the lithium secondary battery developed in the early 1990s has advantages such as higher operating voltage and higher energy density than conventional batteries such as Ni-MH, Ni-Cd and sulfuric acid-lead batteries using an aqueous electrolyte solution .

한편, 상기와 같은 전기화학소자는 많은 회사에서 생산되고 있으나 그들의 안전성 특성은 각각 다른 양상을 보인다. 이러한 전기화학소자의 안전성 평가 및 안전성 확보는 매우 중요하다. 가장 중요한 고려사항은 전기화학소자가 오작동 시 사용자에게 상해를 입혀서는 아니 된다는 것이며, 이러한 목적으로 안전규격은 전기화학소자 내의 발화 및 발연 등을 엄격히 규제하고 있다. 전기화학소자의 안전성 특성에 있어서, 전기화학소자가 과열되어 열폭주가 일어나거나 세퍼레이터가 관통될 경우에는 폭발을 일으키게 될 우려가 크다.On the other hand, such electrochemical devices are produced in many companies, but their safety characteristics are different from each other. It is very important to evaluate the safety and safety of such an electrochemical device. The most important consideration is that the electrochemical device should not injure the user in case of malfunction. For this purpose, the safety standard strictly regulates the ignition and fuming in the electrochemical device. In the safety characteristics of the electrochemical device, there is a high possibility that the electrochemical device is overheated and thermal explosion occurs or an explosion occurs when the separator is penetrated.

특히, 전기화학소자의 세퍼레이터가 관통될 경우에는 내부 단락이 발생하게 되어, 국부적으로 급격한 온도상승을 일으킨다. 그 결과 국부적인 캐소드 활물질의 분해로 인해 산소가스가 발생하고, 세퍼레이터의 열수축이 일어나 내부 단락 부분의 면적이 확대되어, 그에 따라 온도 상승 부분이 확대됨으로써 전기화학소자의 열폭주 상황을 초래해 발화하게 되는 문제점이 있다.Particularly, when the separator of the electrochemical device is penetrated, an internal short circuit occurs, which causes a sudden temperature rise locally. As a result, oxygen gas is generated due to the decomposition of the local cathode active material, heat shrinkage of the separator occurs, the area of the internal short circuit portion is enlarged, and the temperature rising portion is enlarged, thereby causing a thermal runaway situation of the electrochemical device, .

따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 전기화학소자가 고온의 상태에 노출된 경우, 세퍼레이터 기재의 적어도 일면에 형성된 고분자 입자들이 녹아 세퍼레이터 기재의 적어도 일면에 고분자 박막을 형성하거나, 세퍼레이터 기재의 기공에 침투하여 전해액의 이동을 방해함으로써 전류의 흐름을 차단하는 전기화학소자용 세퍼레이터 및 그를 포함하는 전기화학소자를 제공하는 것이다.SUMMARY OF THE INVENTION [0006] Accordingly, it is an object of the present invention to provide a separator, in which polymer particles formed on at least one surface of a separator base are melted to expose a polymer thin film on at least one surface of the separator base, And interrupts the movement of the electrolytic solution, thereby blocking the flow of current, and an electrochemical device including the separator.

상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 일 측면에 따르면, 다공성 기재를 포함하는 세퍼레이터 기재; 및 상기 세퍼레이터 기재의 적어도 일면에 형성되며, 상기 다공성 기재의 셧다운 온도 이하의 녹는점을 갖는 고분자 입자들;을 포함하며, 상기 고분자 입자들의 녹는점보다 높고, 상기 다공성 기재의 셧다운 온도보다 낮은 온도에서, 상기 고분자 입자들이 녹아 상기 세퍼레이터 기재의 적어도 일면에 고분자 박막을 형성하거나, 또는 상기 세퍼레이터 기재의 기공에 침투하여 전류의 흐름을 차단하는 전기화학소자용 세퍼레이터가 제공된다.According to an aspect of the present invention, there is provided a separator comprising: a separator substrate including a porous substrate; And polymer particles formed on at least one side of the separator base material and having a melting point lower than a shutdown temperature of the porous base material and having a melting point higher than the melting point of the polymer particles and lower than a shutdown temperature of the porous base material A polymer thin film is formed on at least one side of the separator base material by melting the polymer particles, or a pore of the separator base material is blocked to block the flow of electric current.

이때, 상기 다공성 기재의 셧다운 온도는 100 내지 200 ℃일 수 있다.At this time, the shutdown temperature of the porous substrate may be 100 to 200 ° C.

그리고, 상기 다공성 기재는, 폴리에틸렌 (polyethylene), 폴리프로필렌 (polypropylene), 폴리부틸렌 (polybutylene), 폴리펜텐 (polypentene), 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트 (polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르 (polyester), 폴리아세탈 (polyacetal), 폴리아미드 (polyamide), 폴리카보네이트 (polycarbonate), 폴리이미드 (polyimide), 폴리에테르에테르케톤 (polyetheretherketone), 폴리에테르설폰 (polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드 (polyphenyleneoxide), 폴리페닐렌설파이드 (polyphenylenesulfide), 및 폴리에틸렌나프탈렌 (polyethylenenaphthalene)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물로 이루어질 수 있다.The porous substrate may be formed of at least one selected from the group consisting of polyethylene, polypropylene, polybutylene, polypentene, polyethyleneterephthalate, polybutyleneterephthalate, polyester, polyester, polyacetal, polyamide, polycarbonate, polyimide, polyetheretherketone, polyethersulfone, polyphenyleneoxide, Polyphenylene sulfide, and polyethylene naphthalene, or a mixture of two or more thereof.

한편, 상기 고분자 입자의 녹는점은 90 내지 130 ℃일 수 있다.On the other hand, the melting point of the polymer particles may be 90 to 130 ° C.

그리고, 상기 고분자 입자의 직경은, 5 ㎛ 내지 30 ㎛일 수 있다.The diameter of the polymer particles may be in the range of 5 탆 to 30 탆.

그리고, 상기 고분자 입자는, 아크릴레이트계 단량체, 비닐계 단량체, 우레탄계 단량체, 스타이렌계 단량체 및 셀룰로오스계 단량체로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 단량체가 중합되어 형성된 것일 수 있다.The polymer particles may be formed by polymerization of any one selected from the group consisting of an acrylate monomer, a vinyl monomer, a urethane monomer, a styrene monomer, and a cellulose monomer, or at least two kinds of monomers.

그리고, 상기 고분자 입자의 녹는점에서 상기 고분자 입자의 점도는, 2,000 내지 20,000 cP일 수 있다.The viscosity of the polymer particle at the melting point of the polymer particle may be 2,000 to 20,000 cP.

한편, 상기 세퍼레이터 기재는, 상기 다공성 기재의 적어도 일면에 형성되며, 무기물 입자 및 고분자 바인더를 포함하는 다공성 코팅층을 더 포함하는 것일 수 있다.The separator substrate may further include a porous coating layer formed on at least one surface of the porous substrate and including inorganic particles and a polymeric binder.

여기서, 상기 무기물 입자는, 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 것일 수 있다.Here, the inorganic particles may be selected from the group consisting of inorganic particles having a dielectric constant of 5 or more, inorganic particles having lithium ion transporting ability, and mixtures thereof.

그리고, 상기 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자는, SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, SiO2, Y2O3, Al2O3, AlOOH, Al(OH)3, TiO2 , SiC, BaTiO3, Pb(Zrx, Ti1 -x)O3(PZT, 여기서, 0<x<1임), Pb1 - xLaxZr1 -yTiyO3(PLZT, 여기서, 0<x<1, 0<y<1임), (1-x)Pb(Mg1 /3Nb2 /3)O3-xPbTiO3(PMN-PT, 여기서, 0<x<1임) 및 HfO2로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.The inorganic particles having a dielectric constant of 5 or more may be selected from the group consisting of SrTiO 3 , SnO 2 , CeO 2 , MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO 2 , SiO 2 , Y 2 O 3 , Al 2 O 3 , AlOOH, ) 3, TiO 2, SiC, BaTiO 3, Pb (Zr x, Ti 1 -x) O 3 (PZT, where, 0 <x <1 Im), Pb 1 - x La x Zr 1 -y Ti y O 3 (PLZT, where, 0 <x <1, 0 <y <1 Im), (1-x) Pb (Mg 1/3 Nb 2/3) O 3 -xPbTiO 3 (PMN-PT, where, 0 <x &Lt; 1) and HfO 2 , or a mixture of two or more thereof.

그리고, 상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는, 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트(LixAlyTiz(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 1, 0 < z < 3), (LiAlTiP)xOy 계열 글래스(0 < x < 4, 0 < y < 13), 리튬란탄티타네이트(LixLayTiO3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), 리튬게르마니움티오포스페이트(LixGeyPzSw, 0 < x < 4, 0 < y < 1, 0 < z < 1, 0 < w < 5), 리튬나이트라이드(LixNy, 0 < x < 4, 0 < y < 2), SiS2 (LixSiySz, 0 < x < 3, 0 < y < 2, 0 < z < 4) 계열 글래스 및 P2S5 (LixPySz, 0 < x < 3, 0 < y < 3, 0 < z < 7) 계열 글래스로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.The inorganic particles having the lithium ion transferring ability include lithium phosphate (Li 3 PO 4 ), lithium titanium phosphate (Li x Ti y (PO 4 ) 3 , 0 <x <2, 0 <y < (Li x Al y Ti z (PO 4 ) 3 , 0 <x <2, 0 <y <1, 0 <z <3), (LiAlTiP) x O y- 0 <y <13), lithium lanthanum titanate (Li x La y TiO 3 , 0 <x <2, 0 <y <3), lithium germanium thiophosphate (Li x Ge y P z S w , x <4, 0 <y < 1, 0 <z <1, 0 <w <5), lithium nitrides (Li x N y, 0 < x <4, 0 <y <2), SiS 2 (Li x Si y S z, 0 <x <3, 0 <y <2, 0 <z <4) based glass, and P 2 S 5 (Li x P y S z, 0 <x <3, 0 <y <3, 0 < z < 7) series glass, or a mixture of two or more thereof.

그리고, 상기 무기물 입자의 평균 입경은, 0.001㎛ 내지 10㎛일 수 있다.The average particle diameter of the inorganic particles may be 0.001 탆 to 10 탆.

그리고, 상기 고분자 바인더는, 폴리비닐리덴 풀루오라이드 (polyvinylidene fluoride, PVDF), 헥사풀루오로프로필렌 (hexafluoro propylene, HFP), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoro propylene), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-트리클로로에틸렌(polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸 메타크릴레이트 (polymethyl methacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 풀루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose), 아크릴로니트릴스티렌부타디엔 공중합체 (acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer) 및 폴리이미드 (polyimide)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.The polymer binder may be at least one selected from the group consisting of polyvinylidene fluoride (PVDF), hexafluoro propylene (HFP), polyvinylidene fluoride-co- hexafluoro propylene, polyvinylidene fluoride-co-trichlorethylene, polymethyl methacrylate, polyacrylonitrile, polyvinylpyrrolidone, But are not limited to, polyvinylacetate, polyethylene-co-vinyl acetate, polyethylene oxide, cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate (cellulose acetate propionate), cyanoethylpullulan n), cyanoethylpolyvinylalcohol, cyanoethylcellulose, cyanoethylsucrose, pullulan, carboxyl methyl cellulose, acrylonitrile styrene butadiene Acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer and polyimide, or a mixture of two or more thereof.

한편, 본 발명의 다른 측면에 따르면, 캐소드, 애노드, 상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 개재된 세퍼레이터 및 비수 전해액을 포함하는 전기화학소자에 있어서, 상기 세퍼레이터는, 전술한 세퍼레이터인 전기화학소자가 제공된다.According to another aspect of the present invention, there is provided an electrochemical device comprising a cathode, an anode, a separator interposed between the cathode and the anode, and a non-aqueous electrolyte, wherein the separator is the electrochemical device as the separator described above .

이때, 상기 전기화학소자는 리튬 이차전지일 수 있다.At this time, the electrochemical device may be a lithium secondary battery.

본 발명의 일 실시예에 따르면, 내부 단락 등의 원인으로 전기화학소자가 고온의 상태에 노출된 경우, 세퍼레이터 기재의 적어도 일면에 국부적으로 형성된 고분자 입자들이 녹아 세퍼레이터 기재의 적어도 일면에 고분자 박막을 형성하거나, 세퍼레이터 기재의 기공에 침투하여 전해액의 이동을 방해하고, 전류의 흐름을 차단함으로써 전기화학소자의 안전성을 향상시킬 수 있다.According to an embodiment of the present invention, when the electrochemical device is exposed to a high temperature state due to an internal short circuit or the like, polymer particles locally formed on at least one surface of the separator substrate are melted to form a polymer thin film on at least one surface of the separator substrate Or permeates the pores of the separator base to interfere with the movement of the electrolyte, and the flow of current can be blocked to improve the safety of the electrochemical device.

본 명세서에 첨부되는 다음의 도면은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 세퍼레이터의 단면 및 상기 세퍼레이터에 열이 가해진 후의 단면을 모식적으로 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 세퍼레이터의 단면 및 상기 세퍼레이터에 열이 가해진 후의 단면을 모식적으로 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 세퍼레이터의 단면 및 상기 세퍼레이터에 열이 가해진 후의 단면을 모식적으로 나타낸 도면이다.
도 4는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 세퍼레이터의 단면 및 상기 세퍼레이터에 열이 가해진 후의 단면을 모식적으로 나타낸 도면이다.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS The accompanying drawings, which are incorporated in and constitute a part of the specification, illustrate preferred embodiments of the invention and, together with the description of the invention given above, serve to further the understanding of the technical idea of the invention, It should not be construed as limited.
BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS Fig. 1 is a diagram schematically showing a cross section of a separator according to an embodiment of the present invention and a cross section after heat is applied to the separator. Fig.
2 is a diagram schematically showing a cross section of a separator according to another embodiment of the present invention and a cross section after heat is applied to the separator.
3 is a diagram schematically showing a cross section of a separator according to another embodiment of the present invention and a cross section after heat is applied to the separator.
4 is a view schematically showing a cross section of a separator according to another embodiment of the present invention and a cross section after heat is applied to the separator.

이하, 본 발명을 상세히 설명하기로 한다. 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail. The terms and words used in the present specification and claims should not be construed as limited to ordinary or dictionary terms and the inventor may appropriately define the concept of the term in order to best describe its invention It should be construed as meaning and concept consistent with the technical idea of the present invention.

도 1 및 도 2를 참조하면, 본 발명에 따른 전기화학소자용 세퍼레이터는, 다공성 기재(10)를 포함하는 세퍼레이터 기재; 및 상기 세퍼레이터 기재의 적어도 일면에 형성되며, 상기 다공성 기재(10)의 셧다운 온도 이하의 녹는점을 갖는 고분자 입자들(20);을 포함하며, 상기 고분자 입자들(20)의 녹는점보다 높고, 상기 다공성 기재(10)의 셧다운 온도보다 낮은 온도에서, 상기 고분자 입자들(20)이 녹아 상기 세퍼레이터 기재의 적어도 일면에 고분자 박막(21)을 형성하거나, 또는 상기 세퍼레이터 기재의 기공에 침투하여 전류의 흐름을 차단한다.1 and 2, a separator for an electrochemical device according to the present invention includes: a separator substrate including a porous substrate 10; And polymer particles 20 formed on at least one side of the separator base material and having a melting point lower than a shutdown temperature of the porous base material 10. The polymer particles 20 have a melting point higher than the melting point of the polymer particles 20, The polymer particles 20 are melted at a temperature lower than the shutdown temperature of the porous substrate 10 to form a polymer thin film 21 on at least one surface of the separator base material or penetrate the pores of the separator base material, Block the flow.

여기서, 셧다운이란 전기화학소자의 온도 상승에 따라 세퍼레이터 내의 기공이 막히게 됨으로써 리튬이온이 이동할 수 없게 되어 열폭주를 저지하는 것을 말하며, 셧다운 온도는, 이러한 셧다운이 나타나는 온도를 의미한다.Here, shutdown means that the pores in the separator are clogged with the temperature rise of the electrochemical device, so that lithium ions can not move, thereby preventing thermal runaway, and the shutdown temperature means a temperature at which such shutdown appears.

전기화학소자의 작동 중에, 세퍼레이터가 관통될 경우에는 내부 단락이 발생하게 되어, 국부적으로 급격한 온도상승을 일으킨다. 그 결과 국부적인 캐소드활물질의 분해로 인해 산소가스가 발생하고, 세퍼레이터의 열수축이 일어나 내부 단락 부분의 면적이 확대되어, 그에 따라 온도 상승 부분이 확대됨으로써 전기화학소자의 열폭주 상황을 초래해 심한 경우 발화하게 된다.During the operation of the electrochemical device, if the separator is penetrated, an internal short circuit occurs, which causes a sudden temperature rise locally. As a result, oxygen gas is generated due to the decomposition of the local cathode active material, heat shrinkage of the separator occurs, the area of the internal short circuit portion is enlarged, and accordingly, the temperature rising portion is enlarged to cause thermal congestion of the electrochemical device. It will ignite.

그러나 본 발명에 따르면, 전기화학소자가 고온에 노출된 경우, 특히 상기 고분자 입자들의 녹는점보다 높고, 상기 다공성 기재의 셧다운 온도보다 낮은 온도의 상태에서, 전기화학소자의 열폭주가 발생하기 전에, 상기 고분자 입자들이 먼저 녹아, 상기 세퍼레이터 기재의 적어도 일면에 고분자 박막을 형성하거나, 또는 상기 세퍼레이터 기재의 기공에 침투하여 전해액의 이동을 방해하고, 리튬 이온의 전도도를 떨어뜨려 단위시간당 전류 흐름을 늦추거나, 전기화학소자 자체의 기능을 마비시켜, 전류의 흐름을 차단함으로써 전기화학소자의 안전성을 향상시키게 된다.However, according to the present invention, when the electrochemical device is exposed to a high temperature, particularly before the thermal runaway of the electrochemical device occurs at a temperature higher than the melting point of the polymer particles and lower than the shutdown temperature of the porous substrate, The polymer particles are first melted to form a polymer thin film on at least one surface of the separator base material or penetrate into the pores of the separator base material to interfere with the movement of the electrolyte solution and decrease the conductivity of lithium ions to slow the current flow per unit time , The function of the electrochemical device itself is paralyzed, and the flow of electric current is blocked, thereby improving the safety of the electrochemical device.

이때, 상기 다공성 기재의 셧다운 온도는 일반적으로 100 내지 200 ℃일 수 있다.At this time, the shutdown temperature of the porous substrate may generally be 100 to 200 ° C.

그리고, 상기 다공성 기재는, 당해 분야에서 통상적으로 사용되는 다공성 기재라면 모두 사용이 가능하고, 예를 들면 폴리올레핀계 다공성 막(membrane) 또는 부직포를 사용할 수 있으나, 이에 특별히 한정되는 것은 아니다.The porous substrate may be any porous substrate commonly used in the art. For example, a polyolefin porous membrane or a nonwoven fabric may be used. However, the porous substrate is not particularly limited thereto.

상기 폴리올레핀계 다공성 막의 예로는, 고밀도 폴리에틸렌, 선형 저밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌과 같은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부틸렌, 폴리펜텐 등의 폴리올레핀계 고분자를 각각 단독으로 또는 이들을 혼합한 고분자로 형성한 막(membrane)을 들 수 있다.Examples of the polyolefin-based porous film include polyolefin-based polymers such as polyethylene, polypropylene, polybutylene, and polypentene, such as high density polyethylene, linear low density polyethylene, low density polyethylene and ultra high molecular weight polyethylene, One membrane can be mentioned.

상기 부직포로는 폴리올레핀계 부직포 외에 예를 들어, 폴리에틸렌테레프탈레이트 (polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트 (polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르 (polyester), 폴리아세탈 (polyacetal), 폴리아미드 (polyamide), 폴리카보네이트 (polycarbonate), 폴리이미드 (polyimide), 폴리에테르에테르케톤 (polyetheretherketone), 폴리에테르설폰 (polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드 (polyphenyleneoxide), 폴리페닐렌설파이드 (polyphenylenesulfide), 폴리에틸렌나프탈렌 (polyethylenenaphthalene) 등을 각각 단독으로 또는 이들을 혼합한 고분자로 형성한 부직포를 들 수 있다. 부직포의 구조는 장섬유로 구성된 스폰본드 부직포 또는 멜트 블로운 부직포일 수 있다.The nonwoven fabric may include, in addition to the polyolefin nonwoven fabric, for example, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyester, polyacetal, polyamide, polycarbonate ), Polyimide, polyetheretherketone, polyethersulfone, polyphenylene oxide, polyphenylenesulfide, and polyethylene naphthalene, which may be used alone or in combination, And nonwoven fabrics formed by mixing these polymers. The structure of the nonwoven fabric may be a spun bond nonwoven fabric or a meltblown nonwoven fabric composed of long fibers.

상기 다공성 기재의 두께는 특별히 제한되지 않으나, 5 내지 50 ㎛일 수 있고, 다공성 기재에 존재하는 기공 크기 및 기공도 역시 특별히 제한되지 않으나 각각 0.01 내지 30㎛ 및 10 내지 95%일 수 있다.The thickness of the porous substrate is not particularly limited, but may be 5 to 50 탆, and the pore size and porosity present in the porous substrate are also not particularly limited, but may be 0.01 to 30 탆 and 10 to 95%, respectively.

그리고, 상기 다공성 기재는, 단층으로 이루어지거나, 2층 이상의 복합층으로 이루어질 수 있다.The porous substrate may be a single layer or a composite layer of two or more layers.

예를 들어, 폴리에틸렌/폴리프로필렌/폴리에틸렌의 복합층 또는 폴리프로필렌/폴리에틸렌/폴리프로필렌의 복합층일 수 있지만, 이에만 한정하는 것은 아니다.For example, a composite layer of polyethylene / polypropylene / polyethylene or a composite layer of polypropylene / polyethylene / polypropylene, but is not limited thereto.

한편, 상기 고분자 입자의 녹는점은 90 내지 130 ℃일 수 있으며, 상기 다공성 기재의 셧다운 온도보다 낮으면 낮을수록 전기화학소자에 열폭주가 발생하기 전에 상기 다공성 기재의 기공을 미리 막음으로써 전기화학소자의 안전성을 더욱 향상시킬 수 있다.On the other hand, the melting point of the polymer particles may be from 90 to 130 ° C. When the shutdown temperature of the porous substrate is lower than the shutdown temperature, the pores of the porous substrate are blocked before the thermal runaway occurs in the electrochemical device, Can be further improved.

여기서, 상기 고분자 입자는, 상기 다공성 기재의 기공을 막지 않도록 상기 다공성 기재의 기공보다 커야 하며, 이때 상기 고분자 입자의 직경은, 5 ㎛ 내지 30 ㎛일 수 있다. 그리고, 상기 고분자 입자들은 균일한 크기를 가질수록 본 발명의 목적달성에 유리하며, 모양은 구형 또는 타원형일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.Here, the polymer particles should be larger than the pores of the porous substrate so as not to block the pores of the porous substrate, and the diameter of the polymer particles may be 5 탆 to 30 탆. The polymer particles having a uniform size are advantageous for achieving the object of the present invention, and the shape may be spherical or elliptical, but is not limited thereto.

그리고, 상기 고분자 입자는, 도 1에 도시한 바와 같이 슬러리화하여 블레이드 코팅을 함으로써 전체적으로 고르게 퍼지도록 할 수 있고, 도 2에 도시한 바와 같이 스프레이 코팅을 함으로써 섬모양의 형태로 코팅하여, 전기화학소자의 정상 작동 시에는 리튬 이온의 전도도 저하를 최소화시킬 수 있다.As shown in FIG. 1, the polymer particles can be uniformly spread evenly by slurry formation and blade coating. As shown in FIG. 2, the polymer particles are coated in an island shape by spray coating, The reduction of the conductivity of the lithium ion can be minimized during normal operation of the device.

그리고, 상기 고분자 입자는, 비수 전해액과 반응성이 없어야 하며, 이러한 고분자 입자는, 아크릴레이트계 단량체, 비닐계 단량체, 우레탄계 단량체, 스타이렌계 단량체 및 셀룰로오스계 단량체로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 단량체가 중합되어 형성된 것일 수 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다.The polymer particles should be non-reactive with the non-aqueous electrolyte. The polymer particles may be any one selected from the group consisting of an acrylate monomer, a vinyl monomer, a urethane monomer, a styrene monomer and a cellulose monomer, May be formed by polymerization of two or more kinds of monomers, but is not limited thereto.

그리고, 상기 고분자 입자의 녹는점에서 상기 고분자 입자의 점도는, 2,000 내지 20,000 cP일 수 있으며, 상기 점도를 가짐으로써 세퍼레이터 기재의 표면에 고분자 박막을 형성하거나, 상기 세퍼레이터 기재의 기공에 침투한 채로 흘러내리지 않게 된다. 그리고, 고분자의 크로스 링킹의 정도 또는 고분자 사슬의 길이를 조절하거나, 서로 다른 고분자를 혼합함으로써 상기 점도를 달성할 수 있다.The viscosity of the polymer particles at the melting point of the polymer particles may be 2,000 to 20,000 cP. By having the viscosity, a polymer thin film is formed on the surface of the separator base material, or the polymer particles penetrate into the pores of the separator base material It will not fall. The viscosity can be achieved by adjusting the degree of cross linking of the polymer or the length of the polymer chain, or mixing different polymers.

한편, 상기 세퍼레이터 기재는, 상기 다공성 기재의 적어도 일면에 형성되며, 무기물 입자 및 고분자 바인더를 포함하는 다공성 코팅층을 더 포함하는 것일 수 있다.The separator substrate may further include a porous coating layer formed on at least one surface of the porous substrate and including inorganic particles and a polymeric binder.

이때, 상기 다공성 코팅층의 두께는 특별히 제한되지 않으나, 5 내지 50 ㎛일 수 있고, 다공성 코팅층에 존재하는 기공 크기 및 기공도 역시 특별히 제한되지 않으나 각각 0.01 내지 30㎛ 및 10 내지 95%일 수 있다.In this case, the thickness of the porous coating layer is not particularly limited, but may be 5 to 50 μm, and the pore size and porosity present in the porous coating layer are also not particularly limited, but may be 0.01 to 30 μm and 10 to 95%, respectively.

도 3 및 도 4를 참조하면, 다공성 기재(10)의 적어도 일면에, 무기물 입자 및 고분자 바인더를 포함하는 다공성 코팅층(30)이 형성되어 있고, 상기 다공성 코팅층(30)의 상부면에 고분자 입자들(20)이 형성되어 있다.3 and 4, a porous coating layer 30 including inorganic particles and a polymeric binder is formed on at least one surface of the porous substrate 10, and polymer particles 30 are formed on the upper surface of the porous coating layer 30. [ (Not shown).

상기 고분자 입자들이 고온의 환경에서 녹음으로써 세퍼레이터 기재의 표면에 고분자 박막을 형성하거나, 세퍼레이터 기재의 기공에 침투하여 전류의 흐름을 차단하는 방식은 전술한 바와 같다.The method of forming the polymer thin film on the surface of the separator base material by recording the polymer particles in a high temperature environment or penetrating the pores of the separator base material to block the flow of current is as described above.

여기서, 본 발명에서 사용될 수 있는 무기물 입자는 전기화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않는다. 즉, 본 발명에서 사용할 수 있는 무기물 입자는 적용되는 전기화학소자의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 무기물 입자로서 유전율이 높은 무기물 입자를 사용하는 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.Here, the inorganic particles usable in the present invention are not particularly limited as long as they are electrochemically stable. That is, the inorganic particles usable in the present invention are not particularly limited as long as oxidation and / or reduction reaction does not occur in the operating voltage range of the applied electrochemical device (for example, 0 to 5 V based on Li / Li + ). Particularly, when inorganic particles having a high dielectric constant are used as the inorganic particles, the dissociation of the electrolyte salt, for example, the lithium salt in the liquid electrolyte, can be increased, and the ion conductivity of the electrolyte can be improved.

전술한 이유들로 인해, 상기 무기물 입자는 유전율 상수가 5 이상, 또는 10 이상인 고유전율 무기물 입자를 포함할 수 있다. 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자의 비제한적인 예로는 SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, SiO2, Y2O3, Al2O3, AlOOH, Al(OH)3, TiO2 , SiC, BaTiO3, Pb(Zrx, Ti1 -x)O3(PZT, 여기서, 0<x<1임), Pb1 - xLaxZr1 -yTiyO3(PLZT, 여기서, 0<x<1, 0<y<1임), (1-x)Pb(Mg1 /3Nb2 /3)O3-xPbTiO3(PMN-PT, 여기서, 0<x<1임) 및 HfO2로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.For the reasons stated above, the inorganic particles may include high-permittivity inorganic particles having a dielectric constant of 5 or more, or 10 or more. Non-limiting examples of inorganic particles having a dielectric constant of 5 or more include SrTiO 3 , SnO 2 , CeO 2 , MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO 2 , SiO 2 , Y 2 O 3 , Al 2 O 3 , OH) 3, TiO 2, SiC , BaTiO 3, Pb (Zr x, Ti 1 -x) O 3 (PZT, where, 0 <x <1 Im), Pb 1 - x La x Zr 1 -y Ti y O 3 (PLZT, where 0 <x <1, 0 <y <1 Im), (1-x) Pb (Mg 1/3 Nb 2/3) O 3 -xPbTiO 3 (PMN-PT, where 0 < x < 1) and HfO 2 , or a mixture of two or more thereof.

또한, 무기물 입자로는 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자, 즉 리튬 원소를 함유하되 리튬을 저장하지 아니하고 리튬 이온을 이동시키는 기능을 갖는 무기물 입자를 사용할 수 있다. 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자의 비제한적인 예로는 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트(LixAlyTiz(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 1, 0 < z < 3), 14Li2O-9Al2O3-38TiO2-39P2O5 등과 같은 (LiAlTiP)xOy 계열 글래스(0 < x < 4, 0 < y < 13), 리튬란탄티타네이트(LixLayTiO3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), Li3.25Ge0.25P0.75S4 등과 같은 리튬게르마니움티오포스페이트(LixGeyPzSw, 0 < x < 4, 0 < y < 1, 0 < z < 1, 0 < w < 5), Li3N 등과 같은 리튬나이트라이드(LixNy, 0 < x < 4, 0 < y < 2), Li3PO4-Li2S-SiS2 등과 같은 SiS2 계열 글래스(LixSiySz, 0 < x < 3, 0 < y < 2, 0 < z < 4), LiI-Li2S-P2S5 등과 같은 P2S5 계열 글래스(LixPySz, 0 < x < 3, 0 < y < 3, 0 < z < 7) 또는 이들의 혼합물 등이 있다.As the inorganic particles, inorganic particles having a lithium ion transferring ability, that is, inorganic particles containing a lithium element but having a function of transferring lithium ions without storing lithium can be used. Non-limiting examples of inorganic particles having lithium ion transferring ability include lithium phosphate (Li 3 PO 4 ), lithium titanium phosphate (Li x Ti y (PO 4 ) 3 , 0 <x <2, 0 <y < (Li x Al y Ti z (PO 4 ) 3 , 0 <x <2, 0 <y <1, 0 <z <3), 14Li 2 O-9Al 2 O 3 -38TiO 2 -39P 2 O 5 (0 <x <4, 0 <y <13), lithium lanthanum titanate (Li x La y TiO 3 , 0 <x <2, 0 <y <3), Li (LiAlTiP) x O y series glass (Li x Ge y P z S w , 0 <x <4, 0 <y <1, 0 <z <1, 0 <w <5) such as 3.25 Ge 0.25 P 0.75 S 4 , (Li x N y , 0 <x <4, 0 <y <2) such as Li 3 N and Li 3 PO 4 -Li 2 S-SiS 2 SiS 2 based glass, such as (Li x Si y S z, 0 <x <3, 0 <y <2, 0 <z <4), LiI-Li 2 SP 2 S 5 There is P 2 S 5 based glass (Li x P y S z, 0 <x <3, 0 <y <3, 0 <z <7) or a mixture thereof as such.

상기 무기물 입자의 크기는 제한이 없으나, 세퍼레이터의 적절한 공극률을 위해, 평균입도가 0.001 ㎛ 내지 10 ㎛ 범위일 수 있다.The size of the inorganic particles is not limited, but for the proper porosity of the separator, the average particle size may range from 0.001 탆 to 10 탆.

그리고, 상기 고분자 바인더는, 폴리비닐리덴 풀루오라이드 (polyvinylidene fluoride, PVDF), 헥사풀루오로프로필렌 (hexafluoro propylene, HFP), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoro propylene), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-트리클로로에틸렌(polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸 메타크릴레이트 (polymethyl methacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 풀루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose), 아크릴로니트릴스티렌부타디엔 공중합체 (acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer) 및 폴리이미드 (polyimide)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있으나, 이에만 한정하는 것은 아니다.The polymer binder may be at least one selected from the group consisting of polyvinylidene fluoride (PVDF), hexafluoro propylene (HFP), polyvinylidene fluoride-co- hexafluoro propylene, polyvinylidene fluoride-co-trichlorethylene, polymethyl methacrylate, polyacrylonitrile, polyvinylpyrrolidone, But are not limited to, polyvinylacetate, polyethylene-co-vinyl acetate, polyethylene oxide, cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate (cellulose acetate propionate), cyanoethylpullulan n), cyanoethylpolyvinylalcohol, cyanoethylcellulose, cyanoethylsucrose, pullulan, carboxyl methyl cellulose, acrylonitrile styrene butadiene Acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer and polyimide, or a mixture of two or more thereof. However, the present invention is not limited thereto.

한편, 본 발명의 다른 측면에 따르면, 캐소드, 애노드, 상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 개재된 세퍼레이터 및 비수 전해액을 포함하는 전기화학소자에 있어서, 상기 세퍼레이터는, 전술한 전기화학소자용 세퍼레이터인 전기화학소자가 제공된다.According to another aspect of the present invention, there is provided an electrochemical device comprising a cathode, an anode, a separator interposed between the cathode and the anode, and a non-aqueous electrolyte, wherein the separator is a separator for electrochemical devices, Device is provided.

이때, 본 발명의 전기화학소자는 전기 화학 반응을 하는 모든 소자를 포함하며, 구체적인 예를 들면, 모든 종류의 1차, 이차전지, 연료전지, 태양전지 또는 슈퍼 커패시터 소자와 같은 커패시터(capacitor) 등이 있다. 특히, 상기 이차전지 중 리튬 금속 이차전지, 리튬이온 이차전지, 리튬 폴리머 이차전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차전지 등을 포함하는 리튬 이차전지가 바람직하다.At this time, the electrochemical device of the present invention includes all devices that perform an electrochemical reaction, and specific examples thereof include capacitors such as all kinds of primary, secondary, fuel cell, solar cell, or super capacitor devices . Particularly, a lithium secondary battery including a lithium metal secondary battery, a lithium ion secondary battery, a lithium polymer secondary battery, or a lithium ion polymer secondary battery among the above secondary batteries is preferable.

그리고, 본 발명에 따른 전기화학소자는, 일반적인 공정인 권취(winding) 이외에도 세퍼레이터와 전극의 스택(stack, lamination), 폴딩(folding) 및 스택/폴딩 공정이 가능하다.In addition, the electrochemical device according to the present invention is capable of stacking, lamination, folding, and stacking / folding processes of separators and electrodes in addition to a general winding process.

그리고, 전기화학소자의 외형은 특별한 제한이 없으나, 캔을 사용한 원통형, 각형, 파우치(pouch)형 또는 코인(coin)형 등이 될 수 있다.The outer shape of the electrochemical device is not particularly limited, but may be a cylindrical shape, a square shape, a pouch shape, a coin shape, or the like using a can.

한편, 본 발명 따른 전기화학소자에 적용될 전극으로는 특별히 제한되지 않으며, 당업계에 알려진 통상적인 방법에 따라 전극 활물질을 전극 집전체에 결착된 형태로 제조할 수 있다.Meanwhile, the electrode to be applied to the electrochemical device according to the present invention is not particularly limited, and the electrode active material may be bound to the electrode current collector according to a conventional method known in the art.

상기 전극 활물질 중 캐소드 활물질의 비제한적인 예로는 종래 전기화학소자의 캐소드에 사용될 수 있는 통상적인 캐소드 활물질이 사용 가능하며, 특히 리튬망간 산화물, 리튬코발트 산화물, 리튬니켈 산화물, 리튬철 산화물 또는 이들을 조합한 리튬복합 산화물을 사용할 수 있다. 애노드 활물질의 비제한적인 예로는 종래 전기화학소자의 애노드에 사용될 수 있는 통상적인 애노드 활물질이 사용 가능하며, 특히 리튬 금속 또는 리튬 합금, 탄소, 석유코크(petroleum coke), 활성화 탄소(activated carbon), 그래파이트(graphite) 또는 기타 탄소류 등과 같은 리튬 흡착물질 등이 바람직하다. 캐소드 집전체의 비제한적인 예로는 알루미늄, 니켈 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있으며, 애노드 집전체의 비제한적인 예로는 구리, 금, 니켈 또는 구리 합금 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있다.Examples of the cathode active material include, but are not limited to, lithium manganese oxide, lithium cobalt oxide, lithium nickel oxide, lithium iron oxide, or a combination thereof A lithium complex oxide may be used. As a non-limiting example of the anode active material, a conventional anode active material that can be used for an anode of an electrochemical device can be used. In particular, lithium metal or a lithium alloy, carbon, petroleum coke, activated carbon, Lithium-adsorbing materials such as graphite or other carbon-based materials and the like are preferable. Non-limiting examples of the cathode current collector include aluminum, nickel, or a combination thereof, and examples of the anode current collector include copper, gold, nickel, or a copper alloy or a combination thereof Foil and so on.

한편, 본 발명에서 사용될 수 있는 비수 전해액에 포함되는 전해질 염은 리튬염이다. 상기 리튬염은 리튬 이차전지용 전해액에 통상적으로 사용되는 것들이 제한 없이 사용될 수 있다. 예를 들어 상기 리튬염의 음이온으로는 F-, Cl-, Br-, I-, NO3 -, N(CN)2 -, BF4 -, ClO4 -, PF6 -, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N- , CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, (CF3SO2)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN- 및 (CF3CF2SO2)2N-로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나일 수 있다.Meanwhile, the electrolyte salt included in the nonaqueous electrolyte solution which can be used in the present invention is a lithium salt. The lithium salt can be used without limitation as those conventionally used in an electrolyte for a lithium secondary battery. For example is the above lithium salt anion F -, Cl -, Br - , I -, NO 3 -, N (CN) 2 -, BF 4 -, ClO 4 -, PF 6 -, (CF 3) 2 PF 4 -, (CF 3) 3 PF 3 -, (CF 3) 4 PF 2 -, (CF 3) 5 PF -, (CF 3) 6 P -, CF 3 SO 3 -, CF 3 CF 2 SO 3 - , (CF 3 SO 2) 2 N -, (FSO 2) 2 N -, CF 3 CF 2 (CF 3) 2 CO -, (CF 3 SO 2) 2 CH -, (SF 5) 3 C -, ( CF 3 SO 2 ) 3 C - , CF 3 (CF 2 ) 7 SO 3 - , CF 3 CO 2 - , CH 3 CO 2 - SCN - and (CF 3 CF 2 SO 2 ) 2 N - .

전술한 비수 전해액에 포함되는 유기 용매로는 리튬 이차전지용 전해액에 통상적으로 사용되는 것들을 제한 없이 사용할 수 있으며, 예를 들면 에테르, 에스테르, 아미드, 선형 카보네이트, 환형 카보네이트 등을 각각 단독으로 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다.Examples of the organic solvent included in the above-mentioned non-aqueous electrolyte include those commonly used in electrolytic solutions for lithium secondary batteries, such as ether, ester, amide, linear carbonate, cyclic carbonate, etc., Can be mixed and used.

그 중에서 대표적으로는 환형 카보네이트, 선형 카보네이트, 또는 이들의 혼합물인 카보네이트 화합물을 포함할 수 있다.Among them, a carbonate compound which is typically a cyclic carbonate, a linear carbonate, or a mixture thereof may be included.

상기 환형 카보네이트 화합물의 구체적인 예로는 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC), 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 1,2-부틸렌 카보네이트, 2,3-부틸렌 카보네이트, 1,2-펜틸렌 카보네이트, 2,3-펜틸렌 카보네이트, 비닐렌 카보네이트, 비닐에틸렌 카보네이트 및 이들의 할로겐화물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물이 있다. 이들의 할로겐화물로는 예를 들면, 플루오로에틸렌 카보네이트(fluoroethylene carbonate, FEC) 등이 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.Specific examples of the cyclic carbonate compound include ethylene carbonate (EC), propylene carbonate (PC), 1,2-butylene carbonate, 2,3-butylene carbonate, 1,2-pentylene carbonate, Propylene carbonate, 2,3-pentylene carbonate, vinylene carbonate, vinylethylene carbonate, and halides thereof, or a mixture of two or more thereof. Examples of such halides include, but are not limited to, fluoroethylene carbonate (FEC) and the like.

또한 상기 선형 카보네이트 화합물의 구체적인 예로는 디메틸 카보네이트(DMC), 디에틸 카보네이트(DEC), 디프로필 카보네이트, 에틸메틸 카보네이트(EMC), 메틸프로필 카보네이트 및 에틸프로필 카보네이트 로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물 등이 대표적으로 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.Specific examples of the linear carbonate compound include any one selected from the group consisting of dimethyl carbonate (DMC), diethyl carbonate (DEC), dipropyl carbonate, ethyl methyl carbonate (EMC), methyl propyl carbonate and ethyl propyl carbonate And mixtures of two or more of them may be used as typical examples, but the present invention is not limited thereto.

특히, 상기 카보네이트계 유기용매 중 환형 카보네이트인 에틸렌 카보네이트 및 프로필렌 카보네이트는 고점도의 유기용매로서 유전율이 높아 전해질 내의 리튬염을 보다 더 잘 해리시킬 수 있으며, 이러한 환형 카보네이트에 디메틸 카보네이트 및 디에틸 카보네이트와 같은 저점도, 저유전율 선형 카보네이트를 적당한 비율로 혼합하여 사용하면 보다 높은 전기 전도율을 갖는 전해액을 만들 수 있다.In particular, ethylene carbonate and propylene carbonate, which are cyclic carbonates in the carbonate-based organic solvent, are high-viscosity organic solvents having a high dielectric constant and can dissociate the lithium salt in the electrolyte more easily. In addition, such cyclic carbonates can be used as dimethyl carbonate and diethyl carbonate When a low viscosity, low dielectric constant linear carbonate is mixed in an appropriate ratio, an electrolyte having a higher electric conductivity can be produced.

또한, 상기 유기 용매 중 에테르로는 디메틸 에테르, 디에틸 에테르, 디프로필 에테르, 메틸에틸 에테르, 메틸프로필 에테르 및 에틸프로필 에테르로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.As the ether in the organic solvent, any one selected from the group consisting of dimethyl ether, diethyl ether, dipropyl ether, methyl ethyl ether, methyl propyl ether and ethyl propyl ether or a mixture of two or more thereof may be used , But is not limited thereto.

그리고 상기 유기 용매 중 에스테르로는 메틸 아세테이트, 에틸 아세테이트, 프로필 아세테이트, 메틸 프로피오네이트, 에틸 프로피오네이트, γ-부티로락톤, γ-발레로락톤, γ-카프로락톤, σ-발레로락톤 및 ε-카프로락톤으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.Examples of the ester in the organic solvent include methyl acetate, ethyl acetate, propyl acetate, methyl propionate, ethyl propionate,? -Butyrolactone,? -Valerolactone,? -Caprolactone,? -Valerolactone, ε-caprolactone, or a mixture of two or more thereof, but the present invention is not limited thereto.

상기 비수 전해액의 주입은 최종 제품의 제조 공정 및 요구 물성에 따라, 전기화학소자의 제조 공정 중 적절한 단계에서 행해질 수 있다. 즉, 전기화학소자 조립 전 또는 전기화학소자 조립 최종 단계 등에서 적용될 수 있다.The injection of the nonaqueous electrolyte solution can be performed at an appropriate stage of the manufacturing process of the electrochemical device according to the manufacturing process and required properties of the final product. That is, it can be applied before assembling the electrochemical device or in the final stage of assembling the electrochemical device.

이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.The foregoing description is merely illustrative of the technical idea of the present invention, and various changes and modifications may be made by those skilled in the art without departing from the essential characteristics of the present invention. Therefore, the embodiments disclosed in the present invention are intended to illustrate rather than limit the scope of the present invention, and the scope of the technical idea of the present invention is not limited by these embodiments. The scope of protection of the present invention should be construed according to the following claims, and all technical ideas within the scope of equivalents should be construed as falling within the scope of the present invention.

10: 다공성 기재
20: 고분자 입자
21: 고분자 박막
30: 다공성 코팅층10: Porous substrate
20: Polymer particles
21: polymer thin film
30: Porous coating layer

Claims (15)

다공성 기재를 포함하는 세퍼레이터 기재; 및
상기 세퍼레이터 기재의 적어도 일면에 형성되며, 상기 다공성 기재의 셧다운 온도 이하의 녹는점을 갖고, 상기 다공성 기재에 형성된 기공보다 크기가 큰 고분자 입자들;을 포함하며,
상기 고분자 입자들의 녹는점보다 높고, 상기 다공성 기재의 셧다운 온도보다 낮은 온도에서, 상기 고분자 입자들이 녹아 상기 세퍼레이터 기재의 적어도 일면에 고분자 박막을 형성하거나, 또는 상기 세퍼레이터 기재의 기공에 침투하여 전류의 흐름을 차단하는 전기화학소자용 세퍼레이터.A separator substrate including a porous substrate; And
And polymer particles formed on at least one surface of the separator base material and having a melting point lower than a shutdown temperature of the porous base material and larger than pores formed in the porous base material,
At a temperature higher than the melting point of the polymer particles and lower than the shutdown temperature of the porous substrate, the polymer particles melt to form a polymer thin film on at least one surface of the separator base material, or penetrate into the pores of the separator base material, Separator for an electrochemical device. 제1항에 있어서,
상기 다공성 기재의 셧다운 온도는 100 내지 200 ℃인 것을 특징으로 하는 전기화학소자용 세퍼레이터.The method according to claim 1,
Wherein the shutdown temperature of the porous substrate is 100 to 200 占 폚. 제1항에 있어서,
상기 다공성 기재는, 폴리에틸렌 (polyethylene), 폴리프로필렌 (polypropylene), 폴리부틸렌 (polybutylene), 폴리펜텐 (polypentene), 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트 (polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르 (polyester), 폴리아세탈 (polyacetal), 폴리아미드 (polyamide), 폴리카보네이트 (polycarbonate), 폴리이미드 (polyimide), 폴리에테르에테르케톤 (polyetheretherketone), 폴리에테르설폰 (polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드 (polyphenyleneoxide), 폴리페닐렌설파이드 (polyphenylenesulfide), 및 폴리에틸렌나프탈렌 (polyethylenenaphthalene)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물로 이루어진 것을 특징으로 하는 전기화학소자용 세퍼레이터.The method according to claim 1,
The porous substrate may be formed of a material selected from the group consisting of polyethylene, polypropylene, polybutylene, polypentene, polyethyleneterephthalate, polybutyleneterephthalate, Polyacetal, polyamide, polycarbonate, polyimide, polyetheretherketone, polyethersulfone, polyphenylene oxide, polyphenylene oxide, polyphenylene oxide, Wherein the separator is made of one selected from the group consisting of polyphenylene sulfide, polyethylene naphthalene, or a mixture of two or more thereof. 제1항에 있어서,
상기 고분자 입자의 녹는점은 90 내지 130 ℃인 것을 특징으로 하는 전기화학소자용 세퍼레이터.The method according to claim 1,
Wherein the polymer particles have a melting point of 90 to 130 占 폚. 제1항에 있어서,
상기 고분자 입자의 직경은, 10 ㎛ 내지 30 ㎛인 것을 특징으로 하는 전기화학소자용 세퍼레이터.The method according to claim 1,
Wherein the polymer particles have a diameter of 10 占 퐉 to 30 占 퐉. 제1항에 있어서,
상기 고분자 입자는, 아크릴레이트계 단량체, 비닐계 단량체, 우레탄계 단량체, 스타이렌계 단량체 및 셀룰로오스계 단량체로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 단량체가 중합되어 형성된 것을 특징으로 하는 전기화학소자용 세퍼레이터.The method according to claim 1,
Wherein the polymer particles are formed by polymerization of any one selected from the group consisting of an acrylate monomer, a vinyl monomer, a urethane monomer, a styrene monomer and a cellulose monomer, or two or more of the monomers. Separator for use. 제1항에 있어서,
상기 고분자 입자의 녹는점에서 상기 고분자 입자의 점도는, 2,000 내지 20,000 cP인 것을 특징으로 하는 전기화학소자용 세퍼레이터.The method according to claim 1,
Wherein a viscosity of the polymer particle at a melting point of the polymer particle is 2,000 to 20,000 cP. 제1항에 있어서,
상기 세퍼레이터 기재는, 상기 다공성 기재의 적어도 일면에 형성되며, 무기물 입자 및 고분자 바인더를 포함하는 다공성 코팅층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학소자용 세퍼레이터.The method according to claim 1,
Wherein the separator substrate further comprises a porous coating layer formed on at least one surface of the porous substrate and including inorganic particles and a polymeric binder. 제8항에 있어서,
상기 무기물 입자는, 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 전기화학소자용 세퍼레이터.9. The method of claim 8,
Wherein the inorganic particles are selected from the group consisting of inorganic particles having a dielectric constant of 5 or more, inorganic particles having lithium ion transferring ability, and mixtures thereof. 제9항에 있어서,
상기 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자는, SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, SiO2, Y2O3, Al2O3, AlOOH, Al(OH)3, TiO2 , SiC, BaTiO3, Pb(Zrx, Ti1 -x)O3(PZT, 여기서, 0<x<1임), Pb1 - xLaxZr1 -yTiyO3(PLZT, 여기서, 0<x<1, 0<y<1임), (1-x)Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-xPbTiO3(PMN-PT, 여기서, 0<x<1임) 및 HfO2로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 전기화학소자용 세퍼레이터.10. The method of claim 9,
Inorganic particles is greater than or equal to the dielectric constant of 5, SrTiO 3, SnO 2, CeO 2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO 2, SiO 2, Y 2 O 3, Al 2 O 3, AlOOH, Al (OH) 3 , TiO 2, SiC, BaTiO 3 , Pb (Zr x, Ti 1 -x) O 3 (PZT, where, 0 <x <1 Im), Pb 1 - x La x Zr 1 -y Ti y O 3 (PLZT , Where 0 <x <1, 0 <y <1), (1-x) Pb (Mg 1/3 Nb 2/3 ) O 3 -xPbTiO 3 And HfO 2 , or a mixture of two or more thereof. 제9항에 있어서,
상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는, 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트(LixAlyTiz(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 1, 0 < z < 3), (LiAlTiP)xOy 계열 글래스(0 < x < 4, 0 < y < 13), 리튬란탄티타네이트(LixLayTiO3, 0 < x < 2, 0 < y < 3), 리튬게르마니움티오포스페이트(LixGeyPzSw, 0 < x < 4, 0 < y < 1, 0 < z < 1, 0 < w < 5), 리튬나이트라이드(LixNy, 0 < x < 4, 0 < y < 2), SiS2 (LixSiySz, 0 < x < 3, 0 < y < 2, 0 < z < 4) 계열 글래스 및 P2S5 (LixPySz, 0 < x < 3, 0 < y < 3, 0 < z < 7) 계열 글래스로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 전기화학소자용 세퍼레이터.10. The method of claim 9,
Wherein the inorganic particles having lithium ion transferring ability are selected from the group consisting of lithium phosphate (Li 3 PO 4 ), lithium titanium phosphate (Li x Ti y (PO 4 ) 3 , 0 <x <2, 0 <y < phosphate (Li x Al y Ti z ( PO 4) 3, 0 <x <2, 0 <y <1, 0 <z <3), (LiAlTiP) x O y series glass (0 <x <4, 0 < y <13), lithium lanthanum titanate (Li x La y TiO 3 , 0 <x <2, 0 <y <3), lithium germanium thiophosphate (Li x Ge y P z S w , 4, 0 <y <1, 0 <z <1, 0 <w <5), lithium nitrides (Li x N y, 0 < x <4, 0 <y <2), SiS 2 (Li x Si y S z, 0 <x <3 , 0 <y <2, 0 <z <4) based glass, and P 2 S 5 (Li x P y S z, 0 <x <3, 0 <y <3, 0 < z <7) series glass, or a mixture of two or more thereof. 제8항에 있어서,
상기 무기물 입자의 평균 입경은, 0.001㎛ 내지 10㎛인 것을 특징으로 하는 전기화학소자용 세퍼레이터.9. The method of claim 8,
Wherein an average particle diameter of the inorganic particles is 0.001 to 10 占 퐉. 제8항에 있어서,
상기 고분자 바인더는, 폴리비닐리덴 풀루오라이드 (polyvinylidene fluoride, PVDF), 헥사풀루오로프로필렌 (hexafluoro propylene, HFP), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-헥사풀루오로프로필렌 (polyvinylidene fluoride-co-hexafluoro propylene), 폴리비닐리덴 풀루오라이드-트리클로로에틸렌(polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸 메타크릴레이트 (polymethyl methacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란 (cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 풀루란 (pullulan), 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose), 아크릴로니트릴스티렌부타디엔 공중합체 (acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer) 및 폴리이미드 (polyimide)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 전기화학소자용 세퍼레이터.9. The method of claim 8,
The polymer binder may be selected from the group consisting of polyvinylidene fluoride (PVDF), hexafluoro propylene (HFP), polyvinylidene fluoride-co-hexafluoro propylene ), Polyvinylidene fluoride-co-trichlorethylene, polymethyl methacrylate, polyacrylonitrile, polyvinylpyrrolidone, polyvinylpyrrolidone, polyvinylpyrrolidone, But are not limited to, polyvinylacetate, polyethylene-co-vinyl acetate, polyethylene oxide, cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate (cellulose acetate) acetate propionate, cyanoethylpullulan, But are not limited to, ethyl polyvinyl alcohol, cyanoethylcellulose, cyanoethylsucrose, pullulan, carboxyl methyl cellulose, acrylonitrile-butadiene copolymer, styrene-butadiene copolymer, and polyimide, or a mixture of two or more thereof. 캐소드, 애노드, 상기 캐소드와 상기 애노드 사이에 개재된 세퍼레이터 및 비수 전해액을 포함하는 전기화학소자에 있어서,
상기 세퍼레이터는, 제1항 내지 제13항 중 어느 한 항의 세퍼레이터인 전기화학소자.An electrochemical device comprising a cathode, an anode, a separator interposed between the cathode and the anode, and a non-aqueous electrolyte,
The separator is the separator according to any one of claims 1 to 13. 제14항에 있어서,
상기 전기화학소자는 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 전기화학소자.15. The method of claim 14,
Wherein the electrochemical device is a lithium secondary battery.
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