KR101612596B1 - 적층체 및 파워 반도체 모듈용 부품의 제조 방법 - Google Patents

Abstract

본 발명은 절연층의 열전도성이 높으며 절연층과 도전층의 접착성이 높은 적층체를 제공한다. 본 발명에 관한 적층체(1)는, 열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체(2)와, 열전도체(2)의 표면에 적층되어 있는 제1 절연층(3)과, 제1 절연층(3)의 표면에 적층되어 있는 제2 절연층(4)을 구비한다. 적층체(1)는 제2 절연층(3)에 도전층이 적층되어 사용된다. 제1 절연층(3)이 열전도율이 10W/m·K 이상인 무기 충전재를 86중량％ 이상 97중량％ 미만으로 포함하며, 제2 절연층(4)이 무기 충전재를 67중량％ 이상 95중량％ 미만으로 포함한다. 제1 절연층(3)의 경화율이 50％ 이상이고, 제2 절연층(4)의 경화율이 80％ 미만이며, 제1 절연층(3)의 경화율이 제2 절연층(4)의 경화율보다도 크다.

Description

적층체 및 파워 반도체 모듈용 부품의 제조 방법{LAMINATE AND METHOD FOR PRODUCING COMPONENT FOR POWER SEMICONDUCTOR MODULES}

본 발명은, 열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체와 절연층을 구비하고 있으며, 상기 절연층에 도전층이 적층되어 사용되는 적층체에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 상기 적층체를 사용한 파워 반도체 모듈용 부품의 제조 방법에 관한 것이다.

최근, 전기 기기의 소형화 및 고성능화가 진행되고 있다. 이에 수반하여 전자 부품의 실장 밀도가 높아지고 있고, 전자 부품으로부터 발생하는 열을 방산시킬 필요가 높아지고 있다. 열을 방산시키는 방법으로서, 높은 방열성을 가지며 열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체를 발열원에 접착하는 방법이 널리 채용되고 있다. 또한, 이 열전도체를 발열원에 접착하기 위해, 절연성을 갖는 절연 접착 재료가 사용되고 있다.

상기 절연 접착 재료를 사용한 전기 기기의 일례가 하기의 특허문헌 1에 개시되어 있다. 특허문헌 1에는 몰드 수지로부터 복수의 리드가 돌출된 전력용 반도체 장치가 개시되어 있다. 구체적으로는, 특허문헌 1에는 제1 다이 패드부를 포함하는 제1 리드와, 상기 제1 다이 패드부의 표면에 적재된 파워 칩과, 상기 제1 다이 패드부의 이면에 형성되어 있으며 상기 몰드 수지보다 열전도율이 큰 수지에 의해 형성된 절연 시트와, 제2 다이 패드부를 포함하는 제2 리드와, 상기 제2 다이 패드부 상에 적재된 제어 칩과, 상기 파워 칩과 상기 제어 칩을 직접 접속하고 있으며 주성분이 금인 와이어와, 상기 제1 리드와 상기 제2 리드의 단부가 각각 돌출되도록 상기 제어 칩과 상기 파워 칩을 매입(

)하는 상기 몰드 수지를 포함하는 전력용 반도체 장치가 개시되어 있다. 이 전력용 반도체 장치는 상기 절연 시트와 상기 몰드 수지의 계면에 각각의 재료가 혼합된 혼합층을 갖는다.

또한, 특허문헌 1에서는, 절연 시트에는 Al₂O₃, Si₃N₄, AlN 등의 세라믹, SiO₂, 절연 재료에 의해 코팅한 금속으로부터 선택되는 적어도 1종류 이상의 재료의 미립자를 포함하는 수지를 사용할 수도 있는 것이 기재되어 있다.

일본 특허 제4146785호 공보

상술한 바와 같이, 최근들어 전기 기기의 소형화 및 고성능화가 진행되고 있으며, 전자 부품으로부터 발생하는 열을 방산시킬 필요가 높아지고 있다. 특히, 특허문헌 1에 기재된 전력용 반도체 장치 등의 파워 반도체 모듈 등에서는 발열원으로부터 상당히 큰 열량이 발생하기 쉽다.

그러나, 특허문헌 1에 기재된 바와 같은 종래의 절연 시트를 사용한 경우에는, 절연층의 열전도율이 낮아져 충분한 방열성을 얻지 못하는 경우가 있다. 또한, 열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체를 절연층을 통해 리드 등의 도전층에 접착했을 때에 절연층과 도전층의 접착성이 낮아지는 경우가 있다.

본 발명의 목적은 절연층의 열전도성을 높일 수 있으며, 절연층과 도전층의 접착성을 높일 수 있는 적층체를 제공하는 것이다.

또한, 본 발명의 목적은 절연층의 열전도성이 높으며 절연층과 도전층의 접착성이 높은 파워 반도체 모듈용 부품을 얻을 수 있는 파워 반도체 모듈용 부품의 제조 방법을 제공하는 것이다.

본 발명의 넓은 국면에 의하면, 열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체와, 상기 열전도체의 표면에 적층되어 있으며 반경화물 또는 경화물인 제1 절연층과, 상기 제1 절연층의 상기 열전도체측과는 반대의 표면에 적층되어 있으며 미경화물 또는 반경화물인 제2 절연층을 구비하고, 상기 제1 절연층이 열전도율이 10W/m·K 이상인 무기 충전재를 86중량％ 이상 97중량％ 미만으로 포함하며, 상기 제2 절연층이 무기 충전재를 67중량％ 이상 95중량％ 미만으로 포함하고, 상기 제1 절연층의 경화율이 50％ 이상이고, 상기 제2 절연층의 경화율이 80％ 미만이며, 상기 제1 절연층의 경화율이 상기 제2 절연층의 경화율보다도 큰 적층체가 제공된다.

또한, 본 발명의 넓은 국면에 의하면, 상술한 적층체를 사용한 파워 반도체 모듈용 부품의 제조 방법이 제공된다.

즉, 본 발명의 넓은 국면에 의하면, 열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체와, 상기 열전도체의 표면에 적층되어 있으며 반경화물 또는 경화물인 제1 절연층과, 상기 제1 절연층의 상기 열전도체측과는 반대의 표면에 적층되어 있으며 미경화물 또는 반경화물인 제2 절연층을 구비하는 적층체이며, 상기 제1 절연층이 열전도율이 10W/m·K 이상인 무기 충전재를 86중량％ 이상 97중량％ 미만으로 포함하며, 상기 제2 절연층이 무기 충전재를 67중량％ 이상 95중량％ 미만으로 포함하고, 상기 제1 절연층의 경화율이 50％ 이상이고, 상기 제2 절연층의 경화율이 80％ 미만이며, 상기 제1 절연층의 경화율이 상기 제2 절연층의 경화율보다도 큰 적층체를 사용하여, 상기 적층체에 있어서의 상기 제2 절연층의 상기 제1 절연층측과는 반대의 표면에 도전층을 적층하는 공정과, 상기 제2 절연층을 경화시키며, 상기 제1 절연층이 반경화물인 경우에 상기 제1 절연층을 경화시키는 공정과, 상기 열전도체와 상기 제1 절연층과 상기 제2 절연층과 상기 도전층을 몰드 수지 내에 매입하는 공정을 구비하는, 파워 반도체 모듈용 부품의 제조 방법이 제공된다.

본 명세서에서는, 상술한 적층체에 관한 발명과, 상술한 파워 반도체 장치용 모듈용 부품의 제조 방법에 관한 발명 모두가 개시된다.

상기 제1 절연층 100중량％ 중의 상기 무기 충전재의 함유량이 상기 제2 층 100중량％ 중의 상기 무기 충전재의 함유량보다도 많은 것이 바람직하다. 본 발명에 관한 적층체는 파워 반도체 모듈용 부품을 얻기 위하여 사용되는 적층체인 것이 바람직하다. 상기 제1 절연층이 경화물인 경우에 경화물인 상기 제1 절연층의 열선팽창률이 20ppm/℃ 이하이고, 상기 제1 절연층이 반경화물인 경우에 경화 후의 경화물인 상기 제1 절연층의 열선팽창률이 20ppm/℃ 이하인 것이 바람직하다.

상기 적층체에 있어서의 경화 전의 미경화물 또는 반경화물인 상기 제2 절연층의 130℃에서의 점도가 1000Pa·s 이상 20000Pa·s 이하인 것이 바람직하다.

상기 제2 절연층의 두께의 상기 제1 절연층의 두께에 대한 비는 0.3 이상 1 이하인 것이 바람직하다.

상기 제1 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재의 최대 입자 직경이 50㎛ 이하이며, 상기 제2 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재의 최대 입자 직경이 50㎛ 이하인 것이 바람직하다. 상기 제1 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재가 알루미나, 결정성 실리카, 질화붕소 및 질화알루미늄으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종인 것이 바람직하다. 상기 제1 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재 및 상기 제2 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재가 각각 알루미나, 결정성 실리카, 질화붕소 및 질화알루미늄으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종인 것이 바람직하다. 상기 제1 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재가 알루미나, 결정성 실리카 및 질화붕소로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종인 것도 바람직하다.

상기 제1 절연층이 환상 에테르기를 갖는 경화성 화합물과 경화제를 사용하여 형성되어 있는 것이 바람직하다. 상기 제1 절연층에 사용되고 있는 경화제가, 융점이 180℃ 이상인 아민 경화제인 것이 바람직하다. 상기 제1 절연층에 사용되고 있는 상기 환상 에테르기를 갖는 경화성 화합물이, 환상 에테르기 및 다환식 방향족 골격을 갖는 경화성 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 다환식 방향족 골격이 비페닐 골격인 것이 바람직하다.

상기 제2 절연층이 환상 에테르기를 갖는 경화성 화합물과 경화제를 사용하여 형성되어 있는 것이 바람직하다. 상기 제2 절연층에 사용되고 있는 경화제가, 융점이 180℃ 이상인 아민 경화제인 것이 바람직하다.

상기 열전도체의 두께는 100㎛ 이상 1mm 이하인 것이 바람직하다.

본 발명에 관한 적층체는, 열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체와, 상기 열전도체의 표면에 적층되어 있으며 반경화물 또는 경화물인 제1 절연층과, 상기 제1 절연층의 상기 열전도체측과는 반대의 표면에 적층되어 있으며 미경화물 또는 반경화물인 제2 절연층을 구비하고 있으며, 상기 제1 절연층이 열전도율이 10W/m·K 이상인 무기 충전재를 86중량％ 이상 97중량％ 미만으로 포함하며, 상기 제2 절연층이 무기 충전재를 67중량％ 이상 95중량％ 미만으로 포함하고, 상기 제1 절연층의 경화율이 50％ 이상이고, 상기 제2 절연층의 경화율이 80％ 미만이며, 상기 제1 절연층의 경화율이 상기 제2 절연층의 경화율보다도 크므로, 절연층의 열전도성을 높일 수 있다. 또한, 상기 제2 절연층의 상기 제1 절연층측과는 반대의 표면에 도전층을 적층함으로써 절연층과 도전층의 접착성을 높일 수 있다.

본 발명에 관한 파워 반도체 모듈용 부품의 제조 방법은, 열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체와, 상기 열전도체의 표면에 적층되어 있으며 반경화물 또는 경화물인 제1 절연층과, 상기 제1 절연층의 상기 열전도체측과는 반대의 표면에 적층되어 있으며 미경화물 또는 반경화물인 제2 절연층을 구비하는 적층체이며, 상기 제1 절연층이 열전도율이 10W/m·K 이상인 무기 충전재를 86중량％ 이상 97중량％ 미만으로 포함하며, 상기 제2 절연층이 무기 충전재를 67중량％ 이상 95중량％ 미만으로 포함하고, 상기 제1 절연층의 경화율이 50％ 이상이고, 상기 제2 절연층의 경화율이 80％ 미만이며, 상기 제1 절연층의 경화율이 상기 제2 절연층의 경화율보다도 큰 적층체를 사용하여, 상기 적층체에 있어서의 상기 제2 절연층의 상기 제1 절연층측과는 반대의 표면에 도전층을 적층하는 공정과, 상기 제2 절연층을 경화시키며, 상기 제1 절연층이 반경화물인 경우에 상기 제1 절연층을 경화시키는 공정과, 상기 열전도체와 상기 제1 절연층과 상기 제2 절연층과 상기 도전층을 몰드 수지 내에 매입하는 공정을 구비하므로, 절연층의 열전도성이 높으며 절연층과 도전층의 접착성이 높은 파워 반도체 모듈용 부품을 얻을 수 있다.

도 1은 본 발명의 일 실시 형태에 관한 적층체를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시 형태에 관한 파워 반도체 모듈용 부품의 제조 방법에 의해 얻어지는 파워 반도체 모듈용 부품을 모식적으로 도시하는 단면도이다.

본 발명에 관한 적층체는, 열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체와, 상기 열전도체의 표면에 적층되어 있으며 반경화물 또는 경화물인 제1 절연층과, 상기 제1 절연층의 상기 열전도체측과는 반대의 표면에 적층되어 있으며 미경화물 또는 반경화물인 제2 절연층을 구비한다. 상기 제1 절연층은 열전도율이 10W/m·K 이상인 무기 충전재를 86중량％ 이상 97중량％ 미만으로 포함한다. 상기 제2 절연층은 무기 충전재를 67중량％ 이상 95중량％ 미만으로 포함한다. 상기 제1 절연층의 경화율은 50％ 이상이고, 상기 제2 절연층의 경화율은 80％ 미만이며, 상기 제1 절연층의 경화율은 상기 제2 절연층의 경화율보다도 크다.

본 발명에 관한 적층체에 있어서의 상기 구성의 채용에 의해 절연층의 열전도성을 높일 수 있다. 또한, 상기 제2 절연층의 상기 제1 절연층측과는 반대의 표면에 도전층을 적층함으로써 절연층과 도전층의 접착성을 높일 수 있다.

본 발명에 관한 파워 반도체 모듈용 부품의 제조 방법에서는 상술한 적층체가 사용된다. 본 발명에 관한 파워 반도체 모듈용 부품의 제조 방법은, 상술한 적층체를 사용하여, 상기 적층체에 있어서의 상기 제2 절연층의 상기 제1 절연층측과는 반대의 표면에 도전층을 적층하는 공정과, 상기 제2 절연층을 경화시키며, 상기 제1 절연층이 반경화물인 경우에 상기 제1 절연층을 경화시키는 공정과, 상기 열전도체와 상기 제1 절연층과 상기 제2 절연층과 상기 도전층을 몰드 수지 내에 매입하는 공정을 구비한다.

본 발명에 관한 파워 반도체 모듈용 부품의 제조 방법에 있어서의 상기 구성의 채용에 의해, 절연층의 열전도성이 높으며, 절연층과 도전층의 접착성이 높은 파워 반도체 모듈용 부품을 얻을 수 있다.

특히, 상기 제1 절연층이 열전도율이 10W/m·K 이상인 무기 충전재를 86중량％ 이상 97중량％ 미만으로 포함하며, 상기 제2 절연층이 무기 충전재를 67중량％ 이상 95중량％ 미만으로 포함함으로써, 경화물인 제2 절연층과 도전층의 접착성을 높게 유지하면서 절연층 전체에서의 열전도성을 효과적으로 높일 수 있다.

또한, 상기 제1 절연층의 경화율이 50％ 이상이고, 상기 제2 절연층의 경화율이 80％ 미만이며, 상기 제1 절연층의 경화율이 상기 제2 절연층의 경화율보다도 큰 것에 의해, 절연층 전체에서의 열전도성을 높게 유지하면서 경화물인 제2 절연층과 도전층의 접착성을 효과적으로 높일 수 있다.

상기 제1 절연층은, 경화가 진행되고 있으며 더욱 경화 가능한 반경화물일 수도 있고, 경화를 종료시킨 경화물일 수도 있다. 상기 제2 절연층은, 전혀 경화되어 있지 않으며 경화 가능한 미경화물일 수도 있고, 경화가 진행되고 있으며 더욱 경화 가능한 반경화물일 수도 있다.

상기 적층체에 있어서의 경화 전의 반경화물 또는 경화물인 상기 제1 절연층의 경화율은 50％ 이상이며, 보다 바람직하게는 60％ 이상, 더욱 바람직하게는 70％ 이상이다. 상기 제1 절연층의 경화율은 80％ 이상일 수도 있고, 90％ 이상일 수도 있고, 95％ 이상일 수도 있고, 100％일 수도 있다.

상기 적층체에 있어서의 경화 전의 미경화물 또는 반경화물인 상기 제2 절연층의 경화율은 80％ 미만이다. 상기 제2 절연층의 경화율은 1％ 이상인 것이 바람직하고, 10％ 이상일 수도 있고, 20％ 이상일 수도 있다. 상기 제2 절연층의 경화율은 70％ 미만일 수도 있고, 60％ 미만일 수도 있고, 50％ 미만일 수도 있다.

절연층 전체에서의 열전도성과, 경화물인 제2 절연층과 도전층의 접착성 양쪽을 밸런스 좋게 높이는 관점에서는, 상기 제1 절연층의 경화율은 상기 제2 절연층의 경화율보다도 1％ 이상 큰 것이 바람직하고, 5％ 이상 큰 것이 보다 바람직하고, 10％ 이상 큰 것이 더욱 바람직하다. 상기 제1 절연층의 경화율은 상기 제2 절연층의 경화율보다도 20％ 이상 클 수도 있고, 30％ 이상 클 수도 있다.

상기 제1, 제2 절연층의 경화율은, 미경화의 절연층을 가열할 때의 경화 발열을 측정함으로써 구해진다. 경화율을 측정할 때에는, 예를 들어 시차 주사형 열량 분석(DSC) 장치(SII 나노테크놀로지사제 「DSC7020」) 등이 사용된다. 상기 제1, 제2 절연층의 경화율은 구체적으로는 이하와 같이 하여 측정된다.

측정 개시 온도 30℃ 및 승온 속도 8℃/분으로, 제1 절연층 또는 제2 절연층을 180℃까지 승온하고, 1시간 유지한다. 이 승온으로 제1 절연층 또는 제2 절연층을 경화시켰을 때에 발생하는 열량(이하 열량 A라고 함)을 측정한다. 또한, 두께 50㎛의 이형 PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 시트에 제1 절연층 또는 제2 절연층을 형성하기 위한 경화성 조성물을 두께 80㎛로 되도록 도공하고, 23℃ 및 0.01 기압의 상온 진공 하에서 1시간 건조하는 것 이외는 상기 적층체에 있어서의 제1 절연층 또는 제2 절연층과 마찬가지로 하여, 비가열로 건조된 미경화 상태의 절연층을 준비한다. 이 절연층을 사용하여, 상기한 열량 A의 측정과 마찬가지로 하여 승온 경화시켰을 때에 발생하는 열량(이하, 열량 B라고 함)을 측정한다. 얻어진 열량 A 및 열량 B로부터 하기의 식에 의해 상기 제1, 제2 절연층의 경화율을 구한다.

경화율(％)=[1-(열량 A/열량 B)]×100

상기 적층체에 있어서의 경화 전의 미경화물 또는 반경화물인 상기 제2 절연층의 130℃에 있어서의 점도 η은, 바람직하게는 1000Pa·s 이상, 보다 바람직하게는 5000Pa·s 이상, 더욱 바람직하게는 6000Pa·s 이상, 바람직하게는 20000Pa·s 이하, 보다 바람직하게는 15000Pa·s 이하이다. 상기 점도 η이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 도전층의 접착 시에 제2 절연층의 두께가 변화하기 어려워져 경화물의 내전압성이 안정화되며, 어느 정도의 변형으로 경화물인 제2 절연층과 도전층의 접착성이 보다 한층 높아진다.

상기 점도 η은, 경화 전의 미경화물 또는 반경화물인 제2 절연층을 23℃로부터 승온 속도 8℃/분으로 가열했을 때의 130℃에서의 점도를 나타낸다. 또한, 상기 점도 η을 규정한 온도를 130℃로 한 것은 도전층과의 접착에 적합한 온도가 130℃ 부근이기 때문이다.

상기 점도 η을 측정할 때에는, 예를 들어 동적 점탄성 측정 장치(레올로지카 인스트루먼트사제 「VAR-100」) 등이 사용된다.

열전도체와 제1 절연층의 박리를 보다 한층 억제하며 적층체에 있어서의 절연층을 경화시킨 후에 휨의 발생을 보다 한층 억제하는 관점에서는, 상기 제1 절연층이 경화물인 경우에 경화물인 상기 제1 절연층의 열선팽창률이 20ppm/℃ 이하이고, 상기 제1 절연층이 반경화물인 경우에 경화 후의 경화물인 상기 제1 절연층의 열선팽창률이 20ppm/℃ 이하인 것이 바람직하다. 열전도체와 제1 절연층의 박리를 보다 한층 억제하며 적층체에 있어서의 절연층을 경화시킨 후에 휨의 발생을 보다 한층 억제하는 관점에서는, 경화물인 제1 절연층의 열선팽창률은 바람직하게는 3ppm/℃ 이상, 보다 바람직하게는 18ppm/℃ 이하이다.

상기 열선팽창률을 측정할 때에는, 예를 들어 열 기계 분석 장치(SII 나노테크놀로지사제 「TMA/SS7000」) 등이 사용된다.

또한, 상기 적층체에 있어서의 상기 제1 절연층이 반경화물인 경우에, 열선팽창률을 측정하기 위한 경화물인 상기 제1 절연층은 반경화물인 제1 절연층을 200℃에서 1시간 경화시킴으로써 얻어지는 것이 바람직하다.

상기 제2 절연층의 두께의 상기 제1 절연층의 두께에 대한 비(제2 절연층의 두께/제1 절연층의 두께)는, 바람직하게는 0.03 이상, 보다 바람직하게는 0.1 이상, 더욱 바람직하게는 0.3 이상, 바람직하게는 10 이하, 보다 바람직하게는 3 이하, 더욱 바람직하게는 1 이하이다.

절연층 전체에서의 열전도성과, 경화물인 제2 절연층과 도전층의 접착성 양쪽을 밸런스 좋게 높이는 관점에서는, 상기 제2 절연층의 두께의 상기 제1 절연층의 두께에 대한 비는 0.3 이상 1 이하인 것이 특히 바람직하다.

제1, 제2 절연층의 합계의 두께는 특별히 한정되지 않는다. 제1, 제2 절연층의 합계의 두께는, 바람직하게는 80㎛ 이상, 보다 바람직하게는 100㎛ 이상, 바람직하게는 200㎛ 이하, 보다 바람직하게는 170㎛ 이하이다. 제1, 제2 절연층의 합계의 두께가 상기 하한 이상이면 절연층 전체에서의 방열성과, 경화물인 제2 절연층과 도전층의 접착성 및 절연층 전체에서의 내전압성이 밸런스 좋게 높아진다.

상기 제1 절연층은 경화성 화합물 (A)와 경화제 (B)를 사용하여 형성되어 있는 것이 바람직하다. 상기 제1 절연층은, 경화성 화합물 (A)와 경화제 (B)를 포함하는 제1 경화성 조성물을 사용하여 형성되어 있는 것이 바람직하다. 경화성이 양호한 제1 절연층을 형성하는 관점에서는, 제1 절연층은 환상 에테르기를 갖는 경화성 화합물 (A1)과 경화제 (B)를 사용하여 형성되어 있는 것이 바람직하다. 제1 절연층은 무기 충전재 (C)를 포함한다. 제1 경화성 조성물은 무기 충전재 (C)를 포함하는 것이 바람직하다. 제1 절연층 및 제1 경화성 조성물에 포함되어 있는 무기 충전재 (C)는 열전도율이 10W/m·K 이상인 무기 충전재이다.

상기 제2 절연층은 경화성 화합물 (A)와 경화제 (B)를 사용하여 형성되어 있는 것이 바람직하다. 상기 제2 절연층은 경화성 화합물 (A)와 경화제 (B)를 포함하는 제2 경화성 조성물을 사용하여 형성되어 있는 것이 바람직하다. 경화성이 양호한 제2 절연층을 형성하는 관점에서는, 제2 절연층은 환상 에테르기를 갖는 경화성 화합물 (A1)과 경화제 (B)를 사용하여 형성되어 있는 것이 바람직하다. 제2 절연층은 무기 충전재 (C)를 포함한다. 따라서, 제2 경화성 조성물은 무기 충전재 (C)를 포함하는 것이 바람직하다. 제2 절연층 및 제2 경화성 조성물에 포함되어 있는 무기 충전재 (C)는 열전도율이 10W/m·K 이상인 무기 충전재일 수도 있고, 열전도율이 10W/m·K 미만인 무기 충전재일 수도 있다. 절연층 전체의 열전도율을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 제2 절연층 및 상기 제2 경화성 조성물에 포함되어 있는 무기 충전재 (C)의 열전도율은 10W/m·K 이상인 것이 바람직하다.

이하, 우선 본 발명에 관한 제1, 제2 절연층에 사용되는 각 성분의 상세를 설명한다.

(경화성 화합물 (A))

상기 제1, 제2 절연층은 각각 경화성 화합물 (A)를 사용하여 형성되어 있는 것이 바람직하다. 상기 제1, 제2 경화성 조성물은 각각 경화성 화합물 (A)를 포함한다. 경화성 화합물 (A)는 열경화성 화합물인 것이 바람직하다. 경화성 화합물 (A)는 환상 에테르기를 갖는 경화성 화합물 (A1)인 것이 바람직하다. 상기 환상 에테르기로서는 에폭시기 및 옥세타닐기 등을 들 수 있다. 환상 에테르기를 갖는 경화성 화합물 (A1)은 에폭시기 또는 옥세타닐기를 갖는 경화성 화합물인 것이 바람직하다. 경화성 화합물 (A)는 경화제 (B)의 작용에 의해 경화된다. 제1, 제2 절연층에 각각 사용하는 경화성 화합물 (A)는 1종만이 사용될 수도 있고, 2종 이상이 병용될 수도 있다. 제1 절연층에 사용하는 경화성 화합물 (A)와 제2 절연층에 사용하는 경화성 화합물 (A)는 동일할 수도 있고, 상이할 수도 있다.

경화성 화합물 (A1)은 에폭시기를 갖는 에폭시 화합물 (A1a)를 포함하고 있을 수도 있고, 옥세타닐기를 갖는 옥세탄 화합물 (A1b)를 포함하고 있을 수도 있다.

경화물인 절연층(이하, 간단히 경화물이라고 기재하는 경우가 있음)의 내열성 및 내전압성을 더 높이는 관점에서는, 경화성 화합물 (A)는 방향족 골격을 갖는 것이 바람직하다. 경화물의 열전도성 및 내전압성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 제1 절연층에 사용하는 경화성 화합물 (A)는 다환식 방향족 골격을 갖는 경화성 화합물을 포함하는 것이 바람직하고, 환상 에테르기 및 다환식 방향족 골격을 갖는 경화성 화합물을 포함하는 것이 보다 바람직하다. 다환식 방향족 골격으로서는, 나프탈렌 골격, 안트라센 골격, 크산텐 골격, 플루오렌 골격 및 비페닐 골격 등을 들 수 있다. 경화물의 열전도성 및 내전압성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 다환식 방향족 골격은 비페닐 골격인 것이 바람직하다.

경화성 화합물 (A)의 합계 100중량％ 중 다환식 방향족 골격을 갖는 경화성 화합물의 함유량은, 바람직하게는 30중량％ 이상, 보다 바람직하게는 50중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 60중량％ 이상이다. 경화성 화합물 (A)의 전량이 다환식 방향족 골격을 갖는 경화성 화합물일 수도 있다.

에폭시기를 갖는 에폭시 화합물 (A1a)의 구체예로서는, 비스페놀 골격을 갖는 에폭시 단량체, 디시클로펜타디엔 골격을 갖는 에폭시 단량체, 나프탈렌 골격을 갖는 에폭시 단량체, 아다만탄 골격을 갖는 에폭시 단량체, 플루오렌 골격을 갖는 에폭시 단량체, 비페닐 골격을 갖는 에폭시 단량체, 바이(글리시딜옥시페닐)메탄 골격을 갖는 에폭시 단량체, 크산텐 골격을 갖는 에폭시 단량체, 안트라센 골격을 갖는 에폭시 단량체 및 피렌 골격을 갖는 에폭시 단량체 등을 들 수 있다. 이들 수소 첨가물 또는 변성물을 사용할 수도 있다. 에폭시 화합물 (A1a)은 1종만이 사용될 수도 있고, 2종 이상이 병용될 수도 있다.

상기 비스페놀 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 예를 들어 비스페놀 A형, 비스페놀 F형 또는 비스페놀 S형의 비스페놀 골격을 갖는 에폭시 단량체 등을 들 수 있다.

상기 디시클로펜타디엔 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 디시클로펜타디엔 디옥시드 및 디시클로펜타디엔 골격을 갖는 페놀노볼락에폭시 단량체 등을 들 수 있다.

상기 나프탈렌 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 1-글리시딜나프탈렌, 2-글리시딜나프탈렌, 1,2-디글리시딜나프탈렌, 1,5-디글리시딜나프탈렌, 1,6-디글리시딜나프탈렌, 1,7-디글리시딜나프탈렌, 2,7-디글리시딜나프탈렌, 트리글리시딜나프탈렌 및 1,2,5,6-테트라글리시딜나프탈렌 등을 들 수 있다.

상기 아다만탄 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 1,3-비스(4-글리시딜옥시페닐)아다만탄 및 2,2-비스(4-글리시딜옥시페닐)아다만탄 등을 들 수 있다.

상기 플루오렌 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 9,9-비스(4-글리시딜옥시페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3-메틸페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3-클로로페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3-브로모페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3-플루오로페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3-메톡시페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3,5-디메틸페닐)플루오렌, 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3,5-디클로로페닐)플루오렌 및 9,9-비스(4-글리시딜옥시-3,5-디브로모페닐)플루오렌 등을 들 수 있다.

상기 비페닐 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 4,4'-디글리시딜비페닐 및 4,4'-디글리시딜-3,3',5,5'-테트라메틸비페닐 등을 들 수 있다.

상기 바이(글리시딜옥시페닐)메탄 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 1,1'-바이(2,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,8'-바이(2,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,1'-바이(3,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,8'-바이(3,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,1'-바이(3,5-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,8'-바이(3,5-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,2'-바이(2,7-글리시딜옥시나프틸)메탄, 1,2'-바이(3,7-글리시딜옥시나프틸)메탄 및 1,2'-바이(3,5-글리시딜옥시나프틸)메탄 등을 들 수 있다.

상기 크산텐 골격을 갖는 에폭시 단량체로서는, 1,3,4,5,6,8-헥사메틸-2,7-비스-옥시라닐메톡시-9-페닐-9H-크산텐 등을 들 수 있다.

옥세타닐기를 갖는 옥세탄 화합물 (A1b)의 구체예로서는, 예를 들어 4,4'-비스[(3-에틸-3-옥세타닐)메톡시메틸]비페닐, 1,4-벤젠디카르복실산비스[(3-에틸-3-옥세타닐)메틸]에스테르, 1,4-비스[(3-에틸-3-옥세타닐)메톡시메틸]벤젠 및 옥세탄 변성 페놀노볼락 등을 들 수 있다. 옥세탄 화합물 (A1b)는 1종만이 사용될 수도 있고, 2종 이상이 병용될 수도 있다.

경화물인 절연층의 내열성을 보다 한층 양호하게 하는 관점에서는, 경화성 화합물 (A)는 환상 에테르기를 2개 이상 갖는 것이 바람직하다.

경화물의 내열성을 보다 한층 양호하게 하는 관점에서는, 경화성 화합물 (A)의 합계 100중량％ 중 환상 에테르기를 2개 이상 갖는 경화성 화합물의 함유량은, 바람직하게는 70중량％ 이상, 보다 바람직하게는 80중량％ 이상, 100중량％ 이하이다. 경화성 화합물 (A)의 합계 100중량％ 중 환상 에테르기를 2개 이상 갖는 경화성 화합물의 함유량은 10중량％ 이상 100중량％ 이하일 수도 있다. 또한, 경화성 화합물 (A) 전체가 환상 에테르기를 2개 이상 갖는 경화성 화합물일 수도 있다.

경화성 화합물 (A)의 분자량은 10000 미만인 것이 바람직하다. 경화성 화합물 (A)의 분자량은, 바람직하게는 200 이상, 보다 바람직하게는 1200 이하, 더욱 바람직하게는 600 이하, 특히 바람직하게는 550 이하이다. 경화성 화합물 (A)의 분자량이 상기 하한 이상이면, 절연층의 표면의 점착성이 낮아져 적층체의 취급성이 보다 한층 높아진다. 경화성 화합물 (A)의 분자량이 상기 상한 이하이면, 경화물의 접착성이 보다 한층 높아진다. 또한, 경화물이 단단하며 물러지기 어려워, 경화물의 접착성이 보다 한층 높아진다.

또한, 본 명세서에 있어서 경화성 화합물 (A)에 있어서의 분자량이란, 중합체가 아닌 경우 및 구조식을 특정할 수 있는 경우에는 당해 구조식으로부터 산출할 수 있는 분자량을 의미하고, 중합체인 경우에는 중량 평균 분자량을 의미한다.

제1 경화성 조성물에 포함되어 있는 전체 수지 성분(이하, 전체 수지 성분 X1이라고 약기하는 경우가 있음)의 합계 100중량％ 중 경화성 화합물 (A)의 함유량은 바람직하게는 50중량％ 이상, 보다 바람직하게는 60중량％ 이상, 바람직하게는 99.5중량％ 이하, 보다 바람직하게는 99중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 98중량％ 이하이다. 경화성 화합물 (A)의 함유량이 상기 하한 이상이면 경화물의 접착성 및 내열성이 보다 한층 높아진다. 경화성 화합물 (A)의 함유량이 상기 상한 이하이면 제1 경화성 조성물의 도공성이 보다 한층 높아진다. 또한, 전체 수지 성분 X1이란, 경화성 화합물 (A), 경화제 (B) 및 필요에 따라 첨가되는 다른 수지 성분의 총합을 의미한다. 전체 수지 성분 X1에 무기 충전재 (C)는 포함되지 않는다.

제2 경화성 조성물에 포함되어 있는 전체 수지 성분(이하, 전체 수지 성분 X2라고 약기하는 경우가 있음)의 합계 100중량％ 중 경화성 화합물 (A)의 함유량은 바람직하게는 50중량％ 이상, 보다 바람직하게는 60중량％ 이상, 바람직하게는 99.5중량％ 이하, 보다 바람직하게는 99중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 98중량％ 이하이다. 경화성 화합물 (A)의 함유량이 상기 하한 이상이면 경화물의 접착성 및 내열성이 보다 한층 높아진다. 경화성 화합물 (A)의 함유량이 상기 상한 이하이면 제2 경화성 조성물의 도공성이 보다 한층 높아진다. 또한, 전체 수지 성분 X2란, 경화성 화합물 (A), 경화제 (B) 및 필요에 따라 첨가되는 다른 수지 성분의 총합을 의미한다. 전체 수지 성분 X2에 무기 충전재 (C)는 포함되지 않는다. 상기 수지 성분이란, 비휘발 성분이며, 성형, 또는 경화성 조성물 또는 절연층의 가열 시에 휘발되지 않는 성분을 의미한다. 바꿔 말하면, 상기 수지 성분은 고형분이며, 상기 고형분이란 비휘발 성분이며, 성형, 또는 경화성 조성물 또는 절연층의 가열 시에 휘발되지 않는 성분을 의미한다.

(경화제 (B))

상기 제1, 제2 절연층은 각각 경화제 (B)를 사용하여 형성되어 있는 것이 바람직하다. 상기 제1, 제2 경화성 조성물은 각각 경화제 (B)를 포함한다. 경화제 (B)는 제1, 제2 경화성 조성물을 경화시키는 것이 가능하면 특별히 한정되지 않는다. 경화제 (B)는 열경화제인 것이 바람직하다. 제1, 제2 절연층에 각각 사용하는 경화제 (B)는, 1종만이 사용될 수도 있고, 2종 이상이 병용될 수도 있다. 제1 절연층에 사용하는 경화제 (B)와 제2 절연층에 사용하는 경화제 (B)는 동일할 수도 있고, 상이할 수도 있다.

경화물의 내열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 경화제 (B)는 방향족 골격 또는 지환식 골격을 갖는 것이 바람직하다. 경화제 (B)는, 아민 경화제(아민 화합물), 이미다졸 경화제, 페놀 경화제(페놀 화합물) 또는 산 무수물 경화제(산 무수물)를 포함하는 것이 바람직하고, 아민 경화제를 포함하는 것이 보다 바람직하다. 상기 산 무수물 경화제는, 방향족 골격을 갖는 산 무수물, 상기 산 무수물의 수첨가물 혹은 상기 산 무수물의 변성물을 포함하거나, 또는 지환식 골격을 갖는 산 무수물, 상기 산 무수물의 수첨가물 또는 상기 산 무수물의 변성물을 포함하는 것이 바람직하다.

무기 충전재 (C)의 분산성을 양호하게 하고, 또한 경화물의 절연 파괴 전압(내전압성) 및 열전도성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 경화제 (B)는 염기성의 경화제를 포함하는 것이 바람직하다. 또한, 무기 충전재 (C)의 분산성을 보다 한층 양호하게 하고, 또한 경화물의 절연 파괴 전압(내전압성) 및 열전도성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 경화제 (B)는 아민 경화제 또는 이미다졸 경화제를 포함하는 것이 보다 바람직하고, 아민 경화제를 포함하는 것이 보다 바람직하고, 디시안디아미드를 포함하는 것이 특히 바람직하다. 또한, 경화제 (B)는 디시안디아미드와 이미다졸 경화제 양쪽을 포함하는 것도 바람직하다. 이들의 바람직한 경화제의 사용에 의해, 무기 충전재 (C)의 제1, 제2 경화성 조성물 중에서의 분산성이 높아지고, 또한 내열성, 내습성 및 전기 물성의 밸런스가 우수한 경화물이 얻어진다. 이 결과, 무기 충전재 (C)의 함유량이 많아도 열전도성이 상당히 높아진다. 특히 디시안디아미드를 사용한 경우, 경화물과 열전도체 및 도전층의 접착성이 상당히 높아진다.

상기 아민 경화제로서는, 디시안디아미드, 이미다졸 화합물 및 디아미노디페닐메탄 및 디아미노디페닐술폰 등을 들 수 있다. 경화물과 열전도체 및 도전층의 접착성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 아민 경화제는 디시안디아미드 또는 이미다졸 화합물을 포함하는 것이 보다 한층 바람직하다. 경화 전의 절연층의 저장 안정성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 경화제 (B)는 융점이 180℃ 이상인 경화제를 포함하는 것이 바람직하고, 융점이 180℃ 이상인 아민 경화제를 포함하는 것이 보다 바람직하다.

상기 이미다졸 경화제로서는, 2-운데실이미다졸, 2-헵타데실이미다졸, 2-메틸이미다졸, 2-에틸-4-메틸이미다졸, 2-페닐이미다졸, 2-페닐-4-메틸이미다졸, 1-벤질-2-메틸이미다졸, 1-벤질-2-페닐이미다졸, 1,2-디메틸이미다졸, 1-시아노에틸-2-메틸이미다졸, 1-시아노에틸-2-에틸-4-메틸이미다졸, 1-시아노에틸-2-운데실이미다졸, 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸, 1-시아노에틸-2-운데실이미다졸륨트리멜리테이트, 1-시아노에틸-2-페닐이미다졸륨트리멜리테이트, 2,4-디아미노-6-[2'-메틸이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진, 2,4-디아미노-6-[2'-운데실이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진, 2,4-디아미노-6-[2'-에틸-4'-메틸이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진, 2,4-디아미노-6-[2'-메틸이미다졸릴-(1')]-에틸-s-트리아진이소시아누르산 부가물, 2-페닐이미다졸이소시아누르산 부가물, 2-메틸이미다졸이소시아누르산 부가물, 2-페닐-4,5-디히드록시메틸이미다졸 및 2-페닐-4-메틸-5-디히드록시메틸이미다졸 등을 들 수 있다.

상기 페놀 경화제로서는, 페놀노볼락, o-크레졸노볼락, p-크레졸노볼락, t-부틸페놀노볼락, 디시클로펜타디엔크레졸, 폴리파라비닐페놀, 비스페놀 A형 노볼락, 크실릴렌 변성 노볼락, 데칼린 변성 노볼락, 폴리(디-o-히드록시페닐)메탄, 폴리(디-m-히드록시페닐)메탄 및 폴리(디-p-히드록시페닐)메탄 등을 들 수 있다. 경화물의 유연성 및 경화물의 난연성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 멜라민 골격을 갖는 페놀 수지, 트리아진 골격을 갖는 페놀 수지, 또는 알릴기를 갖는 페놀 수지가 바람직하다.

상기 페놀 경화제의 시판품으로서는, MEH-8005, MEH-8010 및 MEH-8015(이상 모두 메이와 가세이사제), YLH903(미쯔비시 가가꾸사제), LA-7052, LA-7054, LA-7751, LA-1356 및 LA-3018-50P(이상 모두 DIC사제), 및 PS6313 및 PS6492(이상 모두 군에이 가가꾸사제) 등을 들 수 있다.

상기 방향족 골격을 갖는 산 무수물, 상기 산 무수물의 수첨가물 또는 상기 산 무수물의 변성물로서는, 예를 들어 스티렌/무수 말레산 공중합체, 벤조페논테트라카르복실산 무수물, 피로멜리트산 무수물, 트리멜리트산 무수물, 4,4'-옥시디프탈산 무수물, 페닐에티닐프탈산 무수물, 글리세롤비스(안히드로트리멜리테이트)모노아세테이트, 에틸렌글리콜비스(안히드로트리멜리테이트), 메틸테트라히드로 무수 프탈산, 메틸헥사히드로 무수 프탈산 및 트리알킬테트라히드로 무수 프탈산 등을 들 수 있다.

상기 방향족 골격을 갖는 산 무수물, 상기 산 무수물의 수첨가물 또는 상기 산 무수물의 변성물의 시판품으로서는, SMA 레진 EF30, SMA 레진 EF40, SMA 레진 EF60 및 SMA 레진 EF80(이상 모두 사토마 재팬사제), ODPA-M 및 PEPA(이상 모두 마낙사제), 리카시드 MTA-10, 리카시드 MTA-15, 리카시드 TMTA, 리카시드 TMEG-100, 리카시드 TMEG-200, 리카시드 TMEG-300, 리카시드 TMEG-500, 리카시드 TMEG-S, 리카시드 TH, 리카시드 HT-1A, 리카시드 HH, 리카시드 MH-700, 리카시드 MT-500, 리카시드 DSDA 및 리카시드 TDA-100(이상 모두 신닛본 리카사제), 및 에피클론 B4400, 에피클론 B650 및 에피클론 B570(이상 모두 DIC사제) 등을 들 수 있다.

상기 지환식 골격을 갖는 산 무수물, 상기 산 무수물의 수첨가물 또는 상기 산 무수물의 변성물은, 다지환식 골격을 갖는 산 무수물, 상기 산 무수물의 수첨가물 또는 상기 산 무수물의 변성물, 또는 테르펜계 화합물과 무수 말레산의 부가 반응에 의해 얻어지는 지환식 골격을 갖는 산 무수물, 상기 산 무수물의 수첨가물 또는 상기 산 무수물의 변성물인 것이 바람직하다. 이들 경화제의 사용에 의해, 경화물의 유연성, 및 경화물의 내습성 및 접착성이 보다 한층 높아진다.

상기 지환식 골격을 갖는 산 무수물, 상기 산 무수물의 수첨가물 또는 상기 산 무수물의 변성물로서는, 메틸나드산 무수물, 디시클로펜타디엔 골격을 갖는 산 무수물 또는 상기 산 무수물의 변성물 등도 들 수 있다.

상기 지환식 골격을 갖는 산 무수물, 상기 산 무수물의 수첨가물 또는 상기 산 무수물의 변성물의 시판품으로서는, 리카시드 HNA 및 리카시드 HNA-100(이상 모두 신닛본 리카사제), 및 에피큐어 YH306, 에피큐어 YH307, 에피큐어 YH308H 및 에피큐어 YH309(이상 모두 미쯔비시 가가꾸사제) 등을 들 수 있다.

경화제 (B)는 메틸나드산 무수물 또는 트리알킬테트라히드로 무수 프탈산인 것도 바람직하다. 메틸나드산 무수물 또는 트리알킬테트라히드로 무수 프탈산의 사용에 의해, 경화물의 내수성이 높아진다.

상기 제1 경화성 조성물에 포함되어 있는 상기 전체 수지 성분 X1의 합계 100중량％ 중, 경화제 (B)의 함유량은 바람직하게는 0.5중량％ 이상, 보다 바람직하게는 1중량％ 이상, 바람직하게는 50중량％ 이하, 보다 바람직하게는 40중량％ 이하이다. 경화제 (B)의 함유량이 상기 하한 이상이면, 제1 경화성 조성물을 충분히 경화시키는 것이 용이하다. 경화제 (B)의 함유량이 상기 상한 이하이면, 경화에 관여하지 않는 잉여 경화제 (B)가 발생하기 어려워진다. 이로 인해, 경화물의 내열성 및 접착성이 보다 한층 높아진다.

상기 제2 경화성 조성물에 포함되어 있는 상기 전체 수지 성분 X2의 합계 100중량％ 중, 경화제 (B)의 함유량은 바람직하게는 0.5중량％ 이상, 보다 바람직하게는 1중량％ 이상, 바람직하게는 50중량％ 이하, 보다 바람직하게는 40중량％ 이하이다. 경화제 (B)의 함유량이 상기 하한 이상이면, 제2 경화성 조성물을 충분히 경화시키는 것이 용이하다. 경화제 (B)의 함유량이 상기 상한 이하이면, 경화에 관여하지 않는 잉여 경화제 (B)가 발생하기 어려워진다. 이로 인해, 경화물의 내열성 및 접착성이 보다 한층 높아진다. 또한, 본 명세서에 있어서, 상술한 경화제는 모두 수지 성분에 포함된다.

(무기 충전재 (C))

상기 제1, 제2 절연층은 각각 무기 충전재 (C)를 포함한다. 상기 제1 절연층에 포함되어 있는 무기 충전재 (C)의 열전도율은 10W/m·K 이상이다. 상기 제1, 제2 경화성 조성물은 각각 무기 충전재 (C)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 경화성 조성물에 포함되어 있는 무기 충전재 (C)의 열전도율은 10W/m·K 이상이다. 무기 충전재 (C)의 사용에 의해 경화물의 열전도성이 높아진다. 이 결과, 경화물의 열전도성이 높아진다. 상기 제1, 제2 절연층에 각각 사용하는 무기 충전재 (C)는 1종만이 사용될 수도 있고, 2종 이상이 병용될 수도 있다. 상기 제1 절연층에 사용하는 무기 충전재 (C)와 상기 제2 절연층에 사용하는 무기 충전재 (C)는 동일할 수도 있고, 상이할 수도 있다.

경화물의 열전도성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 제1 절연층 및 제1 경화성 조성물에 포함되어 있는 무기 충전재 (C)의 열전도율은 바람직하게는 15W/m·K 이상, 보다 바람직하게는 20W/m·K 이상이다. 경화물의 열전도성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 제2 절연층 및 제2 경화성 조성물에 포함되어 있는 무기 충전재 (C)의 열전도율은 바람직하게는 10W/m·K 이상, 보다 바람직하게는 15W/m·K 이상, 더욱 바람직하게는 20W/m·K 이상이다. 무기 충전재 (C)의 열전도율의 상한은 특별히 한정되지 않는다. 열전도율이 300W/m·K 정도인 무기 충전재는 널리 알려져 있고, 또한 열전도율이 200W/m·K 정도인 무기 충전재는 용이하게 입수할 수 있다.

무기 충전재 (C)는, 알루미나, 합성 마그네사이트, 결정성 실리카, 질화붕소, 질화알루미늄, 질화규소, 탄화규소, 산화아연 및 산화마그네슘으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종인 것이 바람직하고, 알루미나, 결정성 실리카, 질화붕소 및 질화알루미늄으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종인 것이 보다 바람직하다. 이들의 바람직한 무기 충전재의 사용에 의해 경화물의 열전도성이 보다 한층 높아진다. 경화물의 열전도성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 제1 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재 및 상기 제2 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재가 각각 알루미나, 결정성 실리카, 질화붕소 및 질화알루미늄으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종인 것이 바람직하다. 경화물의 열전도성을 보다 한층 높이기 위해, 상기 제1 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재가 알루미나, 결정성 실리카 및 질화붕소로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종인 것도 바람직하다. 또한, 상기 제2 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재가 알루미나, 결정성 실리카 및 질화붕소로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종일 수도 있다.

무기 충전재 (C)는 구상 알루미나, 파쇄 알루미나, 결정성 실리카, 질화붕소, 응집 입자 및 구상 질화알루미늄으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종인 것이 보다 바람직하다. 이들의 바람직한 충전재의 사용에 의해 경화물의 열전도성이 보다 한층 높아진다. 상기 질화붕소와 상기 응집 입자는, 응집 입자가 아닌 질화붕소와 질화붕소 응집 입자인 것이 바람직하다.

무기 충전재 (C)는 신모스 경도가 12 이하인 무기 충전재를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 신모스 경도가 12 이하인 무기 충전재의 신모스 경도는, 보다 바람직하게는 9 이하이다. 신모스 경도가 상기 상한 이하인 무기 충전재의 사용에 의해 경화물의 가공성이 보다 한층 높아진다.

경화물의 가공성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 무기 충전재 (C)는 합성 마그네사이트, 결정 실리카, 산화아연 및 산화마그네슘으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종인 것이 바람직하다. 이들 무기 충전재의 신모스 경도는 9 이하이다.

무기 충전재 (C)는 구상의 충전재(구상 충전재)를 포함하고 있을 수도 있고, 파쇄된 충전재(파쇄 충전재)를 포함하고 있을 수도 있고, 판상의 충전재(판상 충전재)를 포함하고 있을 수도 있다. 무기 충전재 (C)는 구상 충전재를 포함하는 것이 특히 바람직하다. 구상 충전재는 고밀도로 충전 가능하기 때문에, 구상 충전재의 사용에 의해 경화물의 열전도성이 보다 한층 높아진다.

상기 파쇄 충전재로서는, 파쇄 알루미나 등을 들 수 있다. 파쇄 충전재는, 예를 들어 1축 파쇄기, 2축 파쇄기, 해머크러셔 또는 볼 밀 등을 사용하여 괴상의 무기 물질을 파쇄함으로써 얻어진다. 파쇄 충전재의 사용에 의해, 절연층 중의 충전재가 가교 또는 효율적으로 근접된 구조로 되기 쉽다. 따라서, 경화물의 열전도성이 보다 한층 높아진다. 또한, 파쇄 충전재는 일반적으로 통상의 충전재에 비하여 저렴하다. 이로 인해, 파쇄 충전재의 사용에 의해 적층체의 비용이 낮아진다.

상기 파쇄 충전재의 평균 입자 직경은, 바람직하게는 12㎛ 이하, 보다 바람직하게는 10㎛ 이하, 바람직하게는 1㎛ 이상이다. 파쇄 충전재의 평균 입자 직경이 상기 상한 이하이면, 제1, 제2 경화성 조성물 중에 파쇄 충전재를 고밀도로 분산시키는 것이 가능하고, 경화물의 내전압성이 보다 한층 높아진다. 파쇄 충전재의 평균 입자 직경이 상기 하한 이상이면 파쇄 충전재를 고밀도로 충전시키는 것이 용이해진다.

파쇄 충전재의 종횡비는 특별히 한정되지 않는다. 파쇄 충전재의 종횡비는, 바람직하게는 1.5 이상, 바람직하게는 20 이하이다. 종횡비가 1.5 미만인 충전재는 비교적 고가이어서 적층체의 비용이 높아진다. 상기 종횡비가 20 이하이면, 파쇄 충전재의 충전이 용이하다.

상기 파쇄 충전재의 종횡비는, 예를 들어 디지털 화상 해석 방식 입도 분포 측정 장치(니혼 루프토사제 「FPA」)를 사용하여, 충전재의 파쇄면을 측정함으로써 구하는 것이 가능하다.

무기 충전재 (C)가 구상 충전재인 경우에는, 구상 충전재의 평균 입자 직경은, 바람직하게는 0.1㎛ 이상, 바람직하게는 40㎛ 이하이다. 평균 입자 직경이 0.1㎛ 이상이면 무기 충전재 (C)를 고밀도로 용이하게 충전할 수 있다. 평균 입자 직경이 40㎛ 이하이면 경화물의 내전압성이 보다 한층 높아진다.

상기 「평균 입자 직경」이란, 레이저 회절식 입도 분포 측정 장치에 의해 측정한 체적 평균에서의 입도 분포 측정 결과로부터 구해지는 평균 입자 직경이다.

상기 판상 충전재의 평균 장경은, 바람직하게는 0.1㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.5㎛ 이상, 더욱 바람직하게는 1㎛ 이상, 바람직하게는 10㎛ 이하, 보다 바람직하게는 9㎛ 이하이다. 판상 충전재의 평균 장경이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 복수의 무기 충전재가 접촉되기 쉬워진다. 이로 인해, 경화물의 열전도성이 보다 한층 높아진다. 또한, 판상 충전재의 평균 장경이 상기 하한 이상이면 판상 충전재의 충전이 용이하다. 판상 충전재의 평균 장경이 상기 상한 이하이면 경화물의 절연성이 높아진다.

상기 판상 충전재의 평균 두께는 100nm 이상인 것이 바람직하다. 판상 충전재의 두께가 상기 하한 이상이면 경화물의 열전도성이 더욱 한층 높아진다. 또한, 상기 판상 충전재의 종횡비는, 바람직하게는 2 이상, 보다 바람직하게는 3 이상, 바람직하게는 50 이하, 보다 바람직하게는 45 이하이다. 판상 충전재의 종횡비가 상기 상한 이하이면 판상 충전재의 충전이 용이해진다. 판상 충전재의 종횡비는 3 내지 45의 범위 내에 있는 것이 보다 바람직하다.

상기 판상 충전재는 알루미나 및 질화붕소 중 적어도 한 쪽인 것이 바람직하다. 이 경우에는, 경화물의 열전도성이 보다 한층 높아진다.

경화물의 열전도성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 제1 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재 (C)는 판상 충전재를 포함하는 것이 바람직하다.

경화물의 열전도성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 제1 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재 (C)는 파쇄 충전재 또는 구상 충전재와, 판상 충전재를 포함하는 것이 바람직하다.

무기 충전재 (C) 전체의 충전성을 높이고, 절연층 전체에서의 열전도성과, 경화물인 제2 절연층과 도전층의 접착성 양쪽을 밸런스 좋게 높이는 관점에서는, 상기 제1 절연층 100중량％ 중 판상 충전재의 함유량은 바람직하게는 50중량％ 미만, 보다 바람직하게는 30중량％ 미만, 더욱 바람직하게는 10중량％ 미만이다.

상기 제1 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재 (C)가 파쇄 충전재 또는 구상 충전재와, 판상 충전재를 포함하는 경우에, 상기 제1 절연층은 파쇄 충전재와 구상 충전재와 판상 충전재를 중량비로 9.5:0.5 내지 5:5로 포함하는 것이 바람직하고, 9:1 내지 7:3으로 포함하는 것이 보다 바람직하다.

경화물의 두께 편차를 억제하여 경화물의 열전도성을 효과적으로 높이는 관점에서는, 무기 충전재 (C)의 최대 입자 직경은, 바람직하게는 70㎛ 이하, 보다 바람직하게는 50㎛ 이하이다. 또한, 상기 파쇄 충전재 및 상기 판상 충전재의 최대 입자 직경은 최대 입자의 장경을 의미한다. 또한, 상기 관계를 만족하도록, 필터링 또는 체에 의한 분급 등의 방법에 의해, 실질적으로 최대 입자 직경이 큰 충전재가 거의 존재하지 않도록 처리된 충전재를 사용할 수도 있다. 무기 충전재의 최대 입자 직경은, 예를 들어 디지털 화상 해석 방식 입도 분포 측정 장치(니혼 루프토사제 「FPA」)를 사용하여, 무기 충전재 100개를 관찰했을 때의 최대 입자 직경을 측정함으로써 구하는 것이 가능하다.

제1 절연층 100중량％ 중 무기 충전재 (C)의 함유량은 86중량％ 이상 97중량％ 미만이다. 제1 경화성 조성물 100중량％ 중 무기 충전재 (C)의 함유량은 86중량％ 이상 97중량％ 미만인 것이 바람직하다. 제1 절연층 및 제1 경화성 조성물에 있어서의 무기 충전재 (C)의 함유량이 86중량％ 이상 97중량％ 미만인 것으로, 경화물인 제1 절연층의 경화 상태가 양호해지며, 열전도성이 상당히 높아진다.

제2 절연층 100중량％ 중 무기 충전재 (C)의 함유량은 67중량％ 이상 95중량％ 미만이다. 제2 경화성 조성물 100중량％ 중 무기 충전재 (C)의 함유량은 67중량％ 이상 95중량％ 미만인 것이 바람직하다. 제2 절연층 및 제2 경화성 조성물에 있어서의 무기 충전재 (C)의 함유량이 67중량％ 이상 95중량％ 미만인 것으로, 경화물인 제2 절연층의 경화 상태가 양호해지며, 경화물인 제2 절연층과 도전층의 접착성이 상당히 높아진다.

절연층 전체에서의 열전도성과, 경화물인 제2 절연층과 도전층의 접착성 양쪽을 밸런스 좋게 높이는 관점에서는, 제1 절연층 100중량％ 중의 무기 충전재 (C)의 함유량은 제2 절연층 100중량％ 중의 무기 충전재 (C)의 함유량보다도 많은 것이 바람직하고, 1중량％ 이상 많은 것이 보다 바람직하고, 5중량％ 이상 많은 것이 보다 바람직하고, 10중량％ 이상 많은 것이 바람직하다.

절연층 전체에서의 열전도성과, 경화물인 제2 절연층과 도전층의 접착성 양쪽을 밸런스 좋게 높이는 관점에서는, 제2 절연층 100중량％ 중의 무기 충전재 (C)의 함유량의, 제1 절연층 100중량％ 중의 무기 충전재 (C)의 함유량에 대한 비(제2 절연층 100중량％ 중의 무기 충전재 (C)의 함유량/제1 절연층 100중량％ 중의 무기 충전재 (C)의 함유량)는, 바람직하게는 0.7 이상, 바람직하게는 0.95 이하이다.

(난연제)

상기 제1, 제2 절연층 중 적어도 한 쪽은 난연제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 난연제는 인 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 인 화합물의 사용에 의해 경화물의 난연성이 보다 한층 양호해진다. 상기 제1 절연층이 인 화합물을 포함하고 있을 수도 있고, 상기 제2 절연층이 인 화합물을 포함하고 있을 수도 있고, 상기 제1, 제2 절연층 양쪽이 인 화합물을 포함하고 있을 수도 있다. 상기 인 화합물은 1종만이 사용될 수도 있고, 2종 이상이 병용될 수도 있다.

경화물의 난연성을 보다 한층 양호하게 하는 관점에서는, 상기 인 화합물은 하기 식 (1) 또는 하기 식 (2)로 표시되는 인 화합물인 것이 바람직하다. 따라서, 상기 제1, 제2 절연층 중 적어도 한 쪽은 하기 식 (1) 또는 하기 식 (2)로 표시되는 인 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1, 제2 절연층 중 적어도 한 쪽은 트리페닐포스핀 또는 트리스클로로에틸포스페이트를 포함하는 것이 바람직하다.

상기 제1 절연층 100중량％ 중 상기 인 화합물의 함유량은 바람직하게는 0.5중량％ 이상, 보다 바람직하게는 1중량％ 이상, 바람직하게는 20중량％ 이하, 보다 바람직하게는 15중량％ 이하이다. 상기 제2 절연층 100중량％ 중 상기 인 화합물의 함유량은 바람직하게는 0.5중량％ 이상, 보다 바람직하게는 1중량％ 이상, 바람직하게는 20중량％ 이하, 보다 바람직하게는 15중량％ 이하이다. 상기 제1, 제2 절연층의 전체 100중량％ 중 상기 인 화합물의 함유량은 바람직하게는 0.5중량％ 이상, 보다 바람직하게는 1중량％ 이상, 바람직하게는 20중량％ 이하, 보다 바람직하게는 15중량％ 이하이다. 상기 인 화합물의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 경화물의 절연성을 높게 유지하며 난연성을 보다 한층 양호하게 할 수 있다. 상기 인 화합물은 수지 성분에 포함된다.

(다른 성분)

상기 제1, 제2 절연층 및 상기 제1, 제2 경화성 조성물은, 중량 평균 분자량이 10000 이상인 중합체를 포함하고 있을 수도 있다. 상기 중합체는 1종만이 사용될 수도 있고, 2종 이상이 병용될 수도 있다.

상기 중합체로서, 열가소성 수지 및 열경화성 수지 등의 경화성 수지 등이 사용 가능하다. 상기 중합체는 경화성 수지인 것이 바람직하다.

상기 열가소성 수지 및 열경화성 수지는 특별히 한정되지 않는다. 상기 열가소성 수지로서는 특별히 한정되지 않고, 스티렌 수지, 페녹시 수지, 프탈레이트 수지, 열가소성 우레탄 수지, 폴리아미드 수지, 열가소성 폴리이미드 수지, 케톤 수지 및 노르보르넨 수지 등을 들 수 있다. 상기 열경화성 수지로서는 특별히 한정되지 않고, 아미노 수지, 페놀 수지, 열경화성 우레탄 수지, 에폭시 수지, 열경화성 폴리이미드 수지 및 아미노알키드 수지 등을 들 수 있다. 상기 아미노 수지로서는, 요소 수지 및 멜라민 수지 등을 들 수 있다.

경화물의 산화 열화를 억제하여 경화물의 내냉열 사이클 특성 및 내열성을 보다 한층 높게, 또한 경화물의 흡수율을 보다 한층 낮게 하는 관점에서는, 중합체는 스티렌 수지, 페녹시 수지 또는 에폭시 수지인 것이 바람직하고, 페녹시 수지 또는 에폭시 수지인 것이 보다 바람직하고, 페녹시 수지인 것이 더욱 바람직하다. 특히, 페녹시 수지 또는 에폭시 수지의 사용에 의해, 경화물의 내열성이 보다 한층 높아진다. 또한, 페녹시 수지의 사용에 의해 경화물의 탄성률이 보다 한층 낮아지며 경화물의 내냉열 사이클 특성이 보다 한층 높아진다. 또한, 중합체는 에폭시기 등의 환상 에테르기를 갖고 있지 않을 수도 있다.

상기 스티렌 수지로서, 구체적으로는 스티렌계 단량체의 단독중합체 및 스티렌계 단량체와 아크릴계 단량체의 공중합체 등이 사용 가능하다. 그 중에서도, 스티렌-메타크릴산글리시딜의 구조를 갖는 스티렌 중합체가 바람직하다.

상기 스티렌계 단량체로서는, 예를 들어 스티렌, o-메틸스티렌, m-메틸스티렌, p-메틸스티렌, p-메톡시스티렌, p-페닐스티렌, p-클로로스티렌, p-에틸스티렌, p-n-부틸스티렌, p-tert-부틸스티렌, p-n-헥실스티렌, p-n-옥틸스티렌, p-n-노닐스티렌, p-n-데실스티렌, p-n-도데실스티렌, 2,4-디메틸스티렌 및 3,4-디클로로스티렌 등을 들 수 있다.

상기 페녹시 수지는, 구체적으로는, 예를 들어 에피할로히드린과 2가의 페놀 화합물을 반응시켜 얻어지는 수지, 또는 2가의 에폭시 화합물과 2가의 페놀 화합물을 반응시켜 얻어지는 수지이다.

상기 페녹시 수지는, 비스페놀 A형 골격, 비스페놀 F형 골격, 비스페놀 A/F 혼합형 골격, 나프탈렌 골격, 플루오렌 골격, 비페닐 골격, 안트라센 골격, 피렌 골격, 크산텐 골격, 아다만탄 골격 및 디시클로펜타디엔 골격으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1개의 골격을 갖는 것이 바람직하다. 그 중에서도, 상기 페녹시 수지는 비스페놀 A형 골격, 비스페놀 F형 골격, 비스페놀 A/F 혼합형 골격, 나프탈렌 골격, 플루오렌 골격 및 비페닐 골격으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종의 골격을 갖는 것이 보다 바람직하고, 플루오렌 골격 및 비페닐 골격 중 적어도 1종의 골격을 갖는 것이 더욱 바람직하다. 이들의 바람직한 골격을 갖는 페녹시 수지의 사용에 의해 경화물의 내열성이 더욱 한층 높아진다.

상기 에폭시 수지는, 상기 페녹시 수지 이외의 에폭시 수지이다. 상기 에폭시 수지로서는, 스티렌 골격 함유 에폭시 수지, 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 S형 에폭시 수지, 페놀노볼락형 에폭시 수지, 비페놀형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지, 플루오렌형 에폭시 수지, 페놀아르알킬형 에폭시 수지, 나프톨아르알킬형 에폭시 수지, 디시클로펜타디엔형 에폭시 수지, 안트라센형 에폭시 수지, 아다만탄 골격을 갖는 에폭시 수지, 트리시클로데칸 골격을 갖는 에폭시 수지 및 트리아진 핵을 골격에 갖는 에폭시 수지 등을 들 수 있다. 상기 중합체는 수지 성분에 포함된다.

상기 제1, 제2 절연층 및 상기 제1, 제2 경화성 조성물은 고무 입자를 포함하고 있을 수도 있다. 상기 고무 입자의 사용에 의해 경화물의 응력 완화성 및 유연성이 높아진다. 상기 고무 입자는 수지 성분에 포함된다.

상기 제1, 제2 절연층 및 상기 제1, 제2 경화성 조성물은 분산제를 포함하고 있을 수도 있다. 상기 분산제의 사용에 의해 경화물의 열전도성 및 내전압성이 보다 한층 높아진다.

상기 분산제는 수소 결합성을 갖는 수소 원자를 포함하는 관능기를 갖는 것이 바람직하다. 상기 분산제가 수소 결합성을 갖는 수소 원자를 포함하는 관능기를 가짐으로써 경화물의 열전도성 및 내전압성이 보다 한층 높아진다. 상기 수소 결합성을 갖는 수소 원자를 포함하는 관능기로서는, 예를 들어 카르복실기(pKa=4), 인산기(pKa=7) 및 페놀기(pKa=10) 등을 들 수 있다.

상기 수소 결합성을 갖는 수소 원자를 포함하는 관능기의 pKa는, 바람직하게는 2 이상, 보다 바람직하게는 3 이상, 바람직하게는 10 이하, 보다 바람직하게는 9 이하이다. 상기 관능기의 pKa가 상기 하한 이상이면 상기 분산제의 산성도가 지나치게 높아지지 않는다. 따라서, 제1, 제2 경화성 조성물 및 경화 전의 제1, 제2 절연층의 저장 안정성이 보다 한층 높아진다. 상기 관능기의 pKa가 상기 상한 이하이면 상기 분산제로서의 기능이 충분히 완수되어, 경화물의 열전도성 및 내전압성이 보다 한층 높아진다.

상기 수소 결합성을 갖는 수소 원자를 포함하는 관능기는 카르복실기 또는 인산기인 것이 바람직하다. 이 경우에는, 경화물의 열전도성 및 내전압성이 더욱 한층 높아진다.

상기 분산제로서는, 구체적으로는, 예를 들어 폴리에스테르계 카르복실산, 폴리에테르계 카르복실산, 폴리아크릴계 카르복실산, 지방족계 카르복실산, 폴리실록산계 카르복실산, 폴리에스테르계 인산, 폴리에테르계 인산, 폴리아크릴계 인산, 지방족계 인산, 폴리실록산계 인산, 폴리에스테르계 페놀, 폴리에테르계 페놀, 폴리아크릴계 페놀, 지방족계 페놀 및 폴리실록산계 페놀 등을 들 수 있다. 상기 분산제는 1종만이 사용될 수도 있고, 2종 이상이 병용될 수도 있다.

상기 전체 수지 성분 X1 및 상기 전체 수지 성분 X2의 합계 100중량％ 중 상기 분산제의 함유량은, 바람직하게는 0.01중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.1중량％ 이상, 바람직하게는 20중량％ 이하, 보다 바람직하게는 10중량％ 이하이다. 상기 분산제의 함유량이 상기 하한 이상 및 상한 이하이면, 무기 충전재 (C)의 응집이 억제되며, 경화물의 열전도성 및 내전압성이 보다 한층 높아진다. 상기 분산제는 수지 성분에 포함된다.

상기 제1, 제2 절연층 및 상기 제1, 제2 경화성 조성물은 유리 섬유, 유리 부직포, 아라미드 부직포 등의 기재 물질을 포함하고 있을 수도 있다. 상기 제1, 제2 절연층은 각각 프리프레그일 수도 있지만, 프리프레그가 아닌 것이 바람직하다. 상기 제1, 제2 절연층 및 상기 제1, 제2 경화성 조성물은 기재 물질을 포함하지 않는 것이 바람직하고, 특히 유리 섬유를 포함하지 않는 것이 바람직하다. 상기 제1, 제2 절연층 및 상기 제1, 제2 경화성 조성물이 상기 기재 물질을 포함하지 않은 경우에는, 절연층 전체의 두께가 얇아지고, 경화물의 열전도성이 보다 한층 높아지고, 또한 필요에 따라 절연층에 레이저 가공 또는 드릴 천공 가공 등의 각종 가공을 용이하게 행할 수 있다.

또한, 상기 제1, 제2 절연층 및 상기 제1, 제2 경화성 조성물은, 필요에 따라 실란 커플링제, 산화 방지제, 이온 포착제, 점착성 부여제, 가소제, 틱소트로픽성 부여제, 광증감제 및 착색제 등을 포함하고 있을 수도 있다. 상기 실란 커플링제는 수지 성분에 포함된다.

(제1, 제2 절연층의 다른 상세)

상기 적층체의 제조 방법은 특별히 한정되지 않는다. 상기 제조 방법으로서, 예를 들어 열전도체 상에 상술한 제1 경화성 조성물을 용제 캐스트법 등으로 도공하고, 제1 경화성 조성물의 경화를 진행시켜 제1 절연층을 형성한 후, 상기 제1 절연층 상에 상술한 제2 경화성 조성물을 용제 캐스트법 등으로 도공하고, 필요에 따라 제2 경화성 조성물의 경화를 진행시켜 제2 절연층을 형성하는 방법, 및 이형 필름 상에 상술한 제1 경화성 조성물을 용제 캐스트법 등으로 도공하고, 제1 경화성 조성물의 경화를 진행시켜 제1 절연층을 형성한 후, 상기 제1 절연층 상에 상술한 제2 경화성 조성물을 용제 캐스트법 등으로 도공하고, 필요에 따라 제2 경화성 조성물의 경화를 진행시켜 제2 절연층을 형성하여 적층 필름을 얻은 후, 이형 필름을 박리하고, 제1, 제2 절연층을 제1 절연층측으로부터 열전도체 상에 적층하는 방법 등을 들 수 있다. 또한, 제1 경화성 조성물의 경화는 제2 경화성 조성물의 도공 후에 행해질 수도 있다. 제1 경화성 조성물의 경화는 제1 절연층이 열전도체에 적층되기 전에 행해질 수도 있고, 적층된 후에 행해질 수도 있다. 또한, 제1, 제2 절연층을 압출 성형법에 의해 형성할 수도 있다. 또한 상기 적층체의 제조 방법은 이들 방법에 한정되지 않는다.

제1 절연층의 열전도율은, 바람직하게는 3W/m·K 이상, 보다 바람직하게는 4W/m·K 이상, 더욱 바람직하게는 5W/m·K 이상이다. 제1 절연층의 열전도율이 높을수록 절연층 전체에서의 열전도성이 충분히 높아진다.

제2 절연층의 열전도율은, 바람직하게는 1W/m·K 이상, 보다 바람직하게는 1.5W/m·K 이상, 더욱 바람직하게는 2W/m·K 이상이다. 제2 절연층의 열전도율이 높을수록 절연층 전체에서의 열전도성이 충분히 높아진다.

경화물인 제1, 제2 절연층 전체에서의 절연 파괴 전압은, 바람직하게는 30kV 이상, 보다 바람직하게는 40kV 이상, 더욱 바람직하게는 50kV 이상, 특히 바람직하게는 80kV 이상, 가장 바람직하게는 100kV 이상이다. 절연 파괴 전압이 높을수록, 적층체가 예를 들어 전력 소자용과 같은 대전류 용도에 사용된 경우에, 절연성을 충분히 확보할 수 있다.

(적층체)

도 1에 본 발명의 일 실시 형태에 관한 적층체의 일례를 단면도로 도시한다.

도 1에 도시하는 적층체(1)는, 열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체(2)와, 반경화물 또는 경화물인 제1 절연층(3)과, 미경화물 또는 반경화물인 제2 절연층(4)을 구비한다.

제1 절연층(3)은 열전도체(2)의 표면에 적층되어 있다. 제1 절연층(3)은 열전도체(2) 중 적어도 한쪽 표면에 적층되어 있으면 되고, 2개의 제1 절연층이 열전도체의 양측의 표면에 1개씩 적층되어 있을 수도 있다. 제2 절연층(4)은 제1 절연층(3)의 열전도체(2)측과는 반대의 표면에 적층되어 있다.

제1 절연층(3)은 열전도율이 10W/m·K 이상인 무기 충전재를 86중량％ 이상 97중량％ 미만으로 포함하며, 제2 절연층(4)은 무기 충전재를 67중량％ 이상 95중량％ 미만으로 포함한다. 제1 절연층(3)의 경화율은 50％ 이상이고, 제2 절연층(4)의 경화율은 80％ 미만이며, 제1 절연층(3)의 경화율은 제2 절연층(4)의 경화율보다도 크다.

도 2에 본 발명의 일 실시 형태에 관한 파워 반도체 모듈용 부품의 제조 방법에 의해 얻어지는 파워 반도체 모듈용 부품의 일례를 단면도로 도시한다.

도 2에 도시하는 파워 반도체 모듈용 부품(11)은 상술한 적층체(1)를 사용하여 형성되어 있다. 단, 적층체(1)에 있어서의 제1 절연층(3)이 반경화물인 경우에는, 파워 반도체 모듈용 부품(11)에서는 제1 절연층(3)은 경화되어 있다. 적층체(1)에 있어서의 제2 절연층(4)은 미경화물 또는 반경화물인 것에 반하여, 파워 반도체 모듈용 부품(11)에서는 제2 절연층(4)은 경화되어 있다.

파워 반도체 모듈용 부품(11)은, 열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체(2)와, 경화물인 제1 절연층(3)과, 경화물인 제2 절연층(4)과, 도전층(12)과, 몰드 수지(13)를 구비한다.

도전층(12)은 제2 절연층(4)의 제1 절연층(3)측과는 반대의 표면에 적층되어 있다. 열전도체(2)와 제1 절연층(3)과 제2 절연층(4)과 도전층(12)은, 몰드 수지(13) 내에 매입되어 있다. 도전층(12)의 일부는 몰드 수지(13)로부터 노출되어 있는 것이 바람직하다.

파워 반도체 모듈용 부품(11)은, 적층체(1)에 있어서의 제2 절연층(4)의 제1 절연층(3)측과는 반대의 표면에 도전층(12)을 적층하고, 다음에 제2 절연층(4)을 경화시키며, 제1 절연층(3)이 반경화물인 경우에 제1 절연층(3)을 경화시키고, 또한 열전도체(2)와 제1 절연층(3)과 제2 절연층(4)과 도전층(12)을 몰드 수지(13) 내에 매입함으로써 얻어진다. 이때, 도전층(12)의 일부가 노출되도록, 열전도체(2)와 제1 절연층(3)과 제2 절연층(4)과 도전층(12)을 몰드 수지(13) 내에 매입하는 것이 바람직하다. 또한, 열전도체(2)와 제1 절연층(3)과 제2 절연층(4)과 도전층(12)을 몰드 수지(13) 내에 매입한 후에, 제1, 제2 절연층(3, 4)을 경화시킬 수도 있다. 예를 들어, 몰드 수지(13)의 경화 시에 제1, 제2 절연층(3, 4)을 경화시킬 수도 있다.

본 발명에 관한 적층체는 파워 반도체 모듈용 부품을 얻기 위하여 사용되는 적층체인 것이 바람직하다. 또한, 상기 적층체의 용도는 상술한 파워 반도체 모듈용 부품에 한정되지 않는다. 상기 적층체를 사용하여, 예를 들어 양면에 구리 회로가 설치된 적층판 또는 다층 배선판, 구리박, 구리판, 반도체 소자 또는 반도체 패키지 등의 각 도전층에, 제1, 제2 절연층을 통해 금속체가 접착되어 있는 각종 전기 부품을 얻을 수도 있다. 상기 적층체는, 기판 상에 반도체 소자가 실장되어 있는 반도체 장치의 도전층에 열전도체를 접착하기 위하여 적절하게 사용된다. 또한, 상기 적층체는, 반도체 소자 이외의 전자 부품 소자가 기판 상에 탑재되어 있는 전자 부품 장치의 도전층에 열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체를 접착하기 위해서도 적절하게 사용된다.

상기 열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체는 특별히 한정되지 않는다. 상기 열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체로서는, 예를 들어 알루미늄, 구리, 알루미나, 베릴리아, 탄화규소, 질화규소, 질화알루미늄 및 그래파이트 시트 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 상기 열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체는 구리 또는 알루미늄인 것이 바람직하다. 구리 또는 알루미늄은 방열성이 우수하다.

이하, 본 발명의 구체적인 실시예 및 비교예를 예시함으로써 본 발명을 밝힌다. 또한, 본 발명은 이하의 실시예에 한정되지 않는다.

이하의 재료를 준비하였다.

[경화성 화합물 (A)]

(1) 비스페놀 A형 액상 에폭시 수지(미쯔비시 가가꾸사제 「에피코트 828US」, Mw=370)

(2) 비스페놀 F형 액상 에폭시 수지(미쯔비시 가가꾸사제 「에피코트 806L」, Mw=370)

(3) 나프탈렌 골격 액상 에폭시 수지(DIC사제 「에피클론 HP-4032D」, Mw=304)

(4) 비페닐 골격 에폭시 수지(미쯔비시 가가꾸사제 「에피코트 YX4000」, Mw=368)

[중합체]

(1) 비스페놀 A형 페녹시 수지(미쯔비시 가가꾸사제 「E1256」, Mw=51000)

(2) 폴리스티렌(도요 스티렌사제 「HRM26」, Mw=30만)

[경화제 (B)]

(1) 지환식 골격 산 무수물(신닛본 리카사제 「MH-700」)

(2) 비페닐 골격 페놀 수지(메이와 가세이사제 「MEH-7851-S」)

(3) 디아미노디페닐메탄(융점 90℃)

(4) 디시안디아미드(융점 208℃)

(5) 이소시아누르 변성 고체 분산형 이미다졸(시꼬꾸 가세사제 「2MZA-PW」, 융점 253℃)

[무기 충전재 (C): 열전도율이 10W/m·K 이상]

(1) 5㎛ 파쇄 알루미나(파쇄 충전재, 닛본 게긴조꾸사제 「LT300C」, 평균 입자 직경 5㎛, 최대 입자 직경 15㎛, 열전도율 36W/m·K, 신모스 경도 12)

(2) 2㎛ 파쇄 알루미나(파쇄 충전재, 닛본 게긴조꾸사제 「LS-242C」, 평균 입자 직경 2㎛, 최대 입자 직경 20㎛, 열전도율 36W/m·K, 신모스 경도 12)

(3) 구상 알루미나(덴까사제 「DAM-10」, 평균 입자 직경 10㎛, 최대 입자 직경 30㎛, 열전도율 36W/m·K, 신모스 경도 12)

(4) 질화알루미늄(도요 알루미늄사제 「TOYALNITE-FLX」, 평균 입자 직경 14㎛, 최대 입자 직경 30㎛, 열전도율 200W/m·K, 신모스 경도 11)

(5) 결정성 실리카(다쯔모리사제 「크리스탈라이트 CMC-12」, 평균 입자 직경 5㎛, 최대 입자 직경 20㎛, 열전도율 10W/m·K, 신모스 경도 9)

(6) 판상 질화붕소(쇼와 덴꼬사제 「UHP-1」, 평균 입자 직경 8㎛, 최대 입자 직경 50㎛, 열전도율 60W/m·K, 신모스 경도 2)

(7)질화붕소 응집 입자(모멘티브사제 「TPX25」, 평균 입자 직경 25㎛, 최대 입자 직경 100㎛, 열전도율 60W/m·K, 신모스 경도 2)

[무기 충전재 (C): 열전도율이 10W/m·K 미만]

(1) 용융 실리카(토쿠야마사제 「SE15」, 평균 입자 직경 15㎛, 최대 입자 직경 60㎛, 열전도율 2W/m·K, 신모스 경도 7)

[난연제]

(1) 트리페닐포스핀(TPP)

(2) 트리스클로로에틸포스페이트(TCEP)

[첨가제]

(1) 에폭시실란 커플링제(신에쯔 가가꾸 고교사제 「KBE403」)

[용제]

(1) 메틸에틸케톤

(실시예 1)

호모 디스퍼형 교반기를 사용하여, 하기의 표 1에 나타내는 비율(배합 단위는 중량부)로 각 성분을 배합하고 혼련하여, 제1 절연층을 형성하기 위한 제1 경화성 조성물 및 제2 절연층을 형성하기 위한 제2 경화성 조성물을 제조하였다.

상기 제1 경화성 조성물을 두께 50㎛의 이형 PET 시트 상에 도공하고, 90℃의 오븐 내에서 30분 건조하여, PET 시트 상에 두께 80㎛의 제1 절연층을 제작하였다. 또한, 상기 제2 경화성 조성물을 두께 50㎛의 이형 PET 시트 상에 도공하고, 90℃의 오븐 내에서 30분 건조하여, PET 시트 상에 두께 80㎛의 제2 절연층을 제작하였다.

얻어진 제1 절연층을 두께 0.5mm의 구리판 상에 열 라미네이터를 사용하여 접합한 후에 200℃에서 1시간(제1 경화성 조성물의 경화 조건) 경화시켰다. 그 후, 제1 절연층 상에 제2 절연층을 열 라미네이터를 사용하여 접합한 후에, 130℃에서 3분간 경화(제2 경화성 조성물의 경화 조건)시켜, 적층체를 제작하였다.

또한, 얻어진 적층체를 사용하여, 적층체의 제2 절연층측에 두께 35㎛의 전해 구리박을 1MPa의 압력으로 가압하면서, 200℃에서 1시간 가열하여, 적층 구조체를 얻었다.

(실시예 2 내지 54 및 비교예 1 내지 7)

제1, 제2 경화성 조성물에 사용한 각 성분의 종류 및 배합량, 제1, 제2 경화성 조성물의 경화 조건, 제1, 제2 절연층의 두께, 적층체를 얻을 때에 사용한 구리판의 두께를 하기의 표 1 내지 표 12에 나타내도록 한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 하여 제1, 제2 경화성 조성물을 제조하고, 적층체 및 적층 구조체를 제작하였다.

(평가)

(1) 적층체에 있어서의 경화 전의 미경화물 또는 반경화물인 제2 절연층의 130℃에서의 점도

적층체의 제2 절연층을 직경 2㎝의 원판상으로 가공하였다. 회전형 동적 점탄성 측정 장치(레올로지카 인스트루먼트사제 「VAR-100」)를 사용하여, 제2 절연층의 130℃에서의 점도를 직경 2㎝의 패러렐형 플레이트에 의해, 오실레이션 왜곡 제어 모드, 개시 응력 10Pa, 주파수 1Hz 및 왜곡 1％의 조건에서, 23℃로부터 승온 속도 8℃/분의 조건에서 가열하면서 측정하였다.

(2) 열전도율

적층체의 제1 절연층 및 제2 절연층을 취출하였다. 열전도율계(교토 덴시 고교사제 「신속 열전도율계 QTM-500」)를 사용하여, 제1 절연층의 열전도율 및 제2 절연층의 열전도율을 측정하였다.

(3) 경화물인 제2 절연층에 대한 도전층의 박리 강도

얻어진 적층 구조체의 전해 구리박을 10mm 폭으로 에칭하였다. 그 후, 제2 절연층으로부터 전해 구리박을 90도의 각도로 50mm/분의 인장 속도로 박리했을 때의 박리 강도를 측정하였다.

(4) 제1 절연층의 열선팽창률

적층체에 있어서의 제1 절연층을 3mm×25mm의 크기로 잘라냈다. 제1 절연층이 경화물인 경우에는, 그 경화물을 테스트 샘플로 하였다. 제1 절연층이 반경화물인 경우에, 제1 절연층을 200℃의 오븐 내에서 1시간 경화시켜 경화물인 테스트 샘플을 제작하였다. TMA 장치(SII 나노테크놀로지사제 「TMA/SS7000」)를 사용하여, 얻어진 테스트 샘플을 10℃/분의 승온 속도로 320℃까지 1회 승온한 후, -45℃까지 냉각하고, 다음에 -45℃부터 130℃까지 10℃/분으로 승온했을 때의 온도-TMA 직선의 기울기를 측정하여, 그의 역수를 -45 내지 130℃에서의 열선팽창률로서 산출하였다.

(5) 절연 파괴 전압(내전압성)

적층체의 제1, 제2 절연층을 취출하였다. 제1, 제2 절연층을 100mm×100mm의 크기로 잘라내어 테스트 샘플을 얻었다. 얻어진 테스트 샘플을 200℃의 오븐 내에서 1시간 경화시켜 경화물인 절연층을 얻었다. 내전압 시험기(엑스텍 일렉트로닉스사제 「MODEL7473」)를 사용하여, 절연층간에 1kV/초의 속도로 전압이 상승하도록, 교류 전압을 인가하였다. 절연층이 파괴한 전압을 절연 파괴 전압으로 하였다.

(6) 적층체의 휨

적층체를 10mm×500mm의 크기로 가공하고, 구리판측을 아래로 향하게 하여 수평한 대 위에 두고, 적층체의 상면의 높이의 최대값과 최소값의 차를 적층체의 휨으로서 평가하였다. 적층체의 휨을 하기의 기준으로 판정하였다.

[적층체의 휨의 판정 기준]

○: 휨이 0.1mm 미만

△: 휨이 0.1mm 이상 0.5mm 미만

×: 휨이 0.5mm 이상

(7) 절연층의 저장 안정성

얻어진 적층 구조체의 전해 구리박을 10mm 폭으로 에칭하였다. 그 후, 적층 구조체를 40℃의 오븐 내에서 1개월 방치하였다. 이어서, 제2 절연층으로부터 전해 구리박을 90도의 각도로 50mm/분의 인장 속도로 박리했을 때의 박리 강도를 측정하였다.

상기 (3) 경화물인 제2 절연층에 대한 도전층의 박리 강도에서의 측정값(초기값)에 대하여, 40℃에서 1개월 방치한 후의 박리 강도의 측정값이 어느 정도 유지되고 있는지를 평가하였다. 절연층의 저장 안정성을 하기의 기준으로 판정하였다.

[절연층의 저장 안정성의 판정 기준]

○: 박리 강도가 초기값의 70％ 이상

△: 박리 강도가 초기값의 50％ 이상 70％ 미만

×: 박리 강도가 초기값의 50％ 미만

(8) 가공성

적층체를 직경 2.0mm의 드릴(유니온툴사제 「RA 시리즈」)을 사용하여, 회전 수 30000 및 테이블 이송 속도 0.5m/분의 조건에서 루터 가공하였다. 버르(burr)가 발생할 때까지의 가공 거리를 측정하였다. 가공성을 이하의 기준으로 평가하였다.

[가공성의 판정 기준]

○: 버르가 발생하지 않고 5m 이상 가공 가능

△: 버르가 발생하지 않고 1m 이상 5m 미만 가공 가능

×: 1m 미만의 가공에 의해 버르가 발생

(9) 난연성

적층체를 200℃의 오븐 내에서 1시간 경화시켰다. 경화물인 제1, 제2 절연층을 13㎝×12.5㎝의 크기로 잘라내어 시험편을 얻었다. UL94 규격에 준거하여, 길이 방향이 상하 방향으로 되도록 수직으로 보유 지지한 시험편의 하단부에 가스버너의 불꽃을 10초 접염시키고, 연소가 멈추면 재차 10초 접염시켜, 시험편의 연소의 정도를 조사하였다. 난연성을 하기의 기준으로 판정하였다.

[난연성의 판정 기준]

○○: 시험편 길이의 5％ 미만이 연소

○: 시험편 길이의 5％ 이상 10％ 미만이 연소

△: 시험편 길이의 10％ 이상 50％ 미만이 연소

×: 시험편 길이의 50％ 이상이 연소

(10) 방열성

적층체를 200℃의 오븐 내에서 1시간 경화시켰다. 경화 후의 적층체를 경화물인 제2 절연층측으로부터 동일한 크기의 60℃로 제어된 표면 평활한 발열체에 196N/㎠의 압력으로 가압하였다. 구리판의 표면의 온도를 열전대에 의해 측정하였다. 방열성을 하기의 기준으로 판정하였다.

[방열성의 판정 기준]

○: 발열체와 구리판의 표면의 온도차가 3℃ 초과 6℃ 이하

△: 발열체와 구리판의 표면의 온도차가 6℃ 초과 10℃ 이하

×: 발열체와 구리판의 표면의 온도차가 10℃ 초과

배합 성분 및 결과를 하기의 표 1 내지 표 12에 나타낸다. 또한, 하기의 표 7 내지 표 12에 있어서, * 1은 제1 절연층 또는 제2 절연층 중에서의 「파쇄 충전재와 구상 충전재의 합계의 함유량:판상 충전재의 함유량」을 나타낸다. *2는 제1 절연층 중에서의 경화성 화합물 (A) 100중량％ 중의 다환식 방향족 골격을 갖는 경화성 화합물의 함유량(중량％)을 나타낸다. 또한, 하기의 표 7 내지 표 12에 있어서, 사용한 구리판의 두께의 란에 「○」를 부여하였다.

1: 적층체
2: 열전도체
3: 제1 절연층
4: 제2 절연층
11: 파워 반도체 모듈용 부품
12: 도전층
13: 몰드 수지

Claims (19)

1. 파워 반도체 모듈용 부품을 얻기 위하여 사용되는 적층체이며,
   열전도율이 10W/m·K 이상인 열전도체와,
   상기 열전도체의 표면에 적층되어 있으며, 경화가 진행되고 있으며 더욱 경화 가능한 반경화물 또는 경화를 종료시킨 경화물인 제1 절연층과,
   상기 제1 절연층의 상기 열전도체측과는 반대의 표면에 적층되어 있으며, 경화가 진행되고 있으며 더욱 경화 가능한 반경화물인 제2 절연층을 구비하고,
   상기 제1 절연층이 열전도율이 10W/m·K 이상인 무기 충전재를 86중량％ 이상 97중량％ 미만으로 포함하고, 상기 제2 절연층이 무기 충전재를 67중량％ 이상 95중량％ 미만으로 포함하며, 상기 제1 절연층 100중량％ 중의 상기 무기 충전재의 함유량이 상기 제2 절연층 100중량％ 중의 상기 무기 충전재의 함유량보다도 많고,
   상기 제1 절연층의 경화율이 50％ 이상이고, 상기 제2 절연층의 경화율이 10％ 이상 80％ 미만이며, 상기 제1 절연층의 경화율이 상기 제2 절연층의 경화율보다도 큰 적층체.
2. 제1항에 있어서, 상기 제1 절연층의 경화율이 상기 제2 절연층의 경화율보다도 10％ 이상 큰 적층체.
3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제1 절연층이 경화물인 경우에 경화물인 상기 제1 절연층의 열선팽창률이 20ppm/℃ 이하이고,
   상기 제1 절연층이 반경화물인 경우에 경화 후의 경화물인 상기 제1 절연층의 열선팽창률이 20ppm/℃ 이하인 적층체.
4. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제2 절연층의 130℃에서의 점도가 1000Pa·s 이상 20000Pa·s 이하인 적층체.
5. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제2 절연층의 두께의 상기 제1 절연층의 두께에 대한 비가 0.3 이상 1 이하인 적층체.
6. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제1 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재의 최대 입자 직경이 50㎛ 이하이며, 상기 제2 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재의 최대 입자 직경이 50㎛ 이하인 적층체.
7. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제1 절연층에 포함되어 있는 무기 충전재가 알루미나, 결정성 실리카, 질화붕소 및 질화알루미늄으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종인 적층체.
8. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제1 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재 및 상기 제2 절연층에 포함되어 있는 상기 무기 충전재가 각각 알루미나, 결정성 실리카, 질화붕소 및 질화알루미늄으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종인 적층체.
9. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제1 절연층이 환상 에테르기를 갖는 경화성 화합물과 경화제를 사용하여 형성되어 있는 적층체.
10. 제9항에 있어서, 상기 제1 절연층에 사용되고 있는 경화제가, 융점이 180℃ 이상인 아민 경화제인 적층체.
11. 제9항에 있어서, 상기 제1 절연층에 사용되고 있는 상기 환상 에테르기를 갖는 경화성 화합물이 환상 에테르기 및 다환식 방향족 골격을 갖는 경화성 화합물을 포함하는 적층체.
12. 제11항에 있어서, 상기 다환식 방향족 골격이 비페닐 골격인 적층체.
13. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제2 절연층이 환상 에테르기를 갖는 경화성 화합물과 경화제를 사용하여 형성되어 있는 적층체.
14. 제13항에 있어서, 상기 제2 절연층에 사용되고 있는 경화제가, 융점이 180℃ 이상인 아민 경화제인 적층체.
15. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 열전도체의 두께가 100㎛ 이상 1mm 이하인 적층체.
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