KR101551019B1 - 폴리프로필렌 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 (A) (A) 고결정성 폴리프로필렌 베이스 수지 65 ~ 75 중량%; (B) 에틸렌-부텐 러버(EBR), 에틸렌-옥텐 러버(EOR) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 고무탄성체 15 ~ 25 중량%; (C) 무기충전제 5 ~ 10 중량%; 및 (D) 발포제 1.5 ~ 3.5 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것이다.
본 발명에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 표면 굴곡을 개선하여 성형품의 외관을 우수하게 하며, 고강성 등의 우수한 기계적 물성을 갖기에 자동차 외장재용 소재로 특히 루프랙에 유용하게 적용할 수 있으며, 나아가 저비중으로 인해 자동차의 경량화에 기여할 수 있다.

Description

폴리프로필렌 수지 조성물{Polypropylene resin composition}
본 발명은 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 고결정성 폴리프로필렌 베이스 수지에, 에틸렌-부텐 러버(EBR), 에틸렌-옥텐 러버(EOR) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 고무탄성체와 무기충전제 및 발포제를 소정량 함유시켜, 표면 굴곡(Sink Mark)을 개선하여 성형품의 외관이 우수하고, 저비중이면서, 고강성 등의 기계적 물성도 우수하여 하중에 의한 변형을 현저하게 줄일 수 있는 자동차 외장재용 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것이다.
'루프랙'은 부피가 커서 트렁크나 자동차 내부에 실을 수 없는 짐을 싣기 위해 차량 지붕에 임시로 설치하는 짐칸 또는 짐받이를 말하며, 이를 고정하기 위해 설치되는 부분을 '루프랙 커버' 라고 한다.
'루프랙 커버'는 현재 엔지니어링 플라스틱 소재(ABS, acrylonitrile-butadiene-styrene resin)를 사용하여 사출 성형 기술로 제작되고 있다. ABS 소재는 성형성, 강성, 내충격성, 내약품성, 내스크래치성 등이 우수하여 자동차 부품 용도로 폭넓게 사용되고 있는 실정이다. 그러나 ABS 소재는 비결정성 수지가 가지고 있는 근본적인 내화학성이 떨어져, 세차 용품이나 외부에 노출되어 있는 이물질로 인해 크랙이 발생하거나 깨짐 현상이 발생할 수 있다는 단점이 있다.
한편, 폴리프로필렌 수지는 성형성, 내충격성, 내약품성 등이 뛰어나고 저비중 및 저가의 장점을 가지고 있었기 때문에 자동차 부품으로 폭 넓게 사용되고 있다. 그러나 성형수축률이 ABS 소재 대비하여 크기 때문에 금형 제작이 별도로 필요로 하고 성형품 외관의 변형이 발생하게 된다.
따라서 충격강도, 강성 등의 기계적 성질이 우수하면서도, 가공성이 우수하여, 표면 굴곡(Sink Mark)의 발생률이 저하된 우수한 성형품 외관을 갖는 수지 조성물의 개발이 필요한 실정이다.
한편 한국 등록특허 제10-1299316호는 결정성 올레핀계 수지; 폴리올레핀계 엘라스토머; 탈크; 및 침상형 칼슘 메타-실리케이트 충진재를 포함하는 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것으로, 우수한 기계적 물성과 내스트래치성을 갖기에 자동차의 내/외장재를 제조하는데 사용할 수 있는 폴리프로필렌을 개시하고 있다. 하지만 이러한 수지 조성물은 마찰 또는 충격 등에는 손상이 적어 우수한 표면 특성을 갖으나 사출 성형 시에 표면 굴곡 등의 수축이 일어날 수 있어 성형성에 있어서 여전히 제한이 있다.
이에 자동차 외장재로 사용할 수 있는 폴리프로필렌 수지 조성물로서, 사출 성형 시에 발생할 수 있는 표면 굴곡을 개선하여 성형품의 외관이 우수하면서, 저비중이고 기계적 물성 등이 우수하여 하중에 의한 변화를 현저하게 줄일 수 있는, 자동차 외장재용으로 더욱 적합한 폴리프로필렌 수지 조성물의 개발이 절실히 요구되는 실정이다.
1: 한국 등록특허 제10-1299316호
이에 본 발명자들은 고결정성 폴리프로필렌 베이스 수지에, 에틸렌-부텐 러버, 에틸렌-옥텐 러버 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 고무탄성체와 무기충전제 및 발포제를 소정량 혼합하는 경우, 충격강도, 강성 등의 기계적 물성 특성이 우수하면서 가공성도 우수하여 표면 굴곡(Sink Mark)을 개선하여 우수한 성형품의 외관을 갖는 것을 알게 되어 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
따라서, 본 발명의 목적은 우수한 성형성 및 가공성으로 인한 표면 굴곡의 개선 및 고강성 등의 물성적 특성을 갖는 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공하는데 있다.
또한 본 발명의 다른 목적은 상기 폴리프로필렌 수지 조성물로 제조된 자동차 외장재를 제공하는데 있다.
위와 같은 과제를 해결하기 위해, 본 발명은 (A) 고결정성 폴리프로필렌 베이스 수지 65 ~ 75 중량%; (B) 에틸렌-부텐 러버, 에틸렌-옥텐 러버 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 고무탄성체 15 ~ 25 중량%; (C) 무기충전제 5 ~ 10 중량%; 및 (D) 발포제 1.5 ~ 3.5 중량%를 포함하는 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공한다.
또한 본 발명은 상기 폴리프로필렌 수지 조성물로 제조된 자동차용 외장재를 제공한다.
본 발명에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 우수한 성형성 및 가공성으로 인한 표면 굴곡의 개선 및 고강성 등의 물성적 특성을 갖기에 자동차의 루프랙과 같은 외장재에 유용하게 적용될 수 있다.
또한 본 발명에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 저비중을 갖기에 차량의 중량 절감으로 인한 연비를 향상하는데 일조할 수 있다.
도 1은 비교예 4(좌측) 및 실시예 1(우측)에 따라 제조된 시편의 사진을 나타낸 것이다.
이하에서 본 발명을 하나의 구현예로서 보다 상세히 설명한다.
본 발명은 (A) 고결정성 폴리프로필렌 베이스 수지 65 ~ 75 중량%; (B) 에틸렌-부텐 러버, 에틸렌-옥텐 러버 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 고무탄성체 15 ~ 25 중량%; (C) 무기충전제 5 ~ 10 중량%; 및 (D) 발포제 1.5 ~ 3.5 중량%을 포함하는 수지 조성물을 제공한다.
상기 (A)는 베이스 수지는 자동차 외장재용 폴리프로필렌 수지 조성물의 기본 원료로서, 고결정성 폴리프로필렌을 사용하며, 이는 폴리프로필렌 수지 조성물 전체 중량 대비 65 ~ 75 중량%을 포함하는 것이 바람직하다.
구체적으로 상기 고결정성 폴리프로필렌은 아이소택틱 지수(isotactic index, 13C-NMR 측정 시)가 97 % 이상으로 고결정인 것을 사용하는 것이 바람직하고, 용융흐름지수가 10 ~ 60 g/10분(230℃, 2.16 kg)인 것을 사용하는 것이 좋다. 고결정성 폴리프로필렌의 용융흐름지수가 10 g/10분 미만인 경우 성형성이 좋지 못하다는 한계가 있고, 60 g/10분 초과인 경우 폴리프로필렌 수지의 충격강도, 강성 등의 기계적 강도가 감소되어 자동차 내장재의 소재로 사용하는데 한계가 있기 때문이다.
아울러, 고결정성 폴리프로필렌이 폴리프로필렌 전체 중량 대비 65 ~ 75 중량%을 포함하는 것이 바람직한데, 고결정성 폴리프로필렌 함량이 65 중량% 미만인 경우 강성이 저하되는 문제가 있고, 75 중량% 초과인 경우 내충격성이 저하되어 자동차 외장재용 재료로 부적합하기에 상기 범위 내에서 포함하는 것이 좋다.
다음으로, 상기 (B) 고무탄성체는 에틸렌-부텐 러버(EBR, Ethylene Butene Rubber), 에틸렌-옥텐 러버(EOR, Ethylene Octene Rubber) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것으로, 이는 용융흐름지수가 5 ~ 35 g/10분(190℃, 2.16 kg)인 것을 사용하는 것이 좋다. 용융흐름지수가 5 g/10분 미만인 경우 성형성이 좋지 못해 외관의 불량이 생길 수 있는 문제가 있고, 35 g/10분 초과인 경우 IZOD 충격강도가 저하되는 문제가 있기에 상기 범위 내에서 사용하는 것이 좋다.
또한 상기 고무탄성체는 폴리프로필렌 수지 조성물 전체 중량 대비 15 ~ 25 중량% 사용하는 것이 바람직하다. 고무탄성체가 15 중량% 미만인 경우 충격 특성이 저하되고 성형 수축률 편차에 영향이 거의 없으며, 25 중량% 초과인 경우 성형 수축률 편차는 개선되지만 강성 등의 기계적 물성이 저하되는 문제가 있기에 상기 범위 내에서 포함하는 것이 좋다.
본 발명에서 사용하는 상기 (C) 무기충전제는 마그네슘 휘스커를 사용할 수 있다. 여기서 휘스커란 침상의 섬유체로서, 무기충전제는 강화제로 사용되며 무기 침상 형상으로 고결정성 폴리프로필렌 수지 내에서 분산되어 있다.
그리고 무기충전제는 평균 직경이 0.5 ~ 1.5 ㎛이고, 평균 섬유길이가 30 ~ 50 ㎛인 것을 사용하는 것이 바람직하다. 평균 직경이 0.5 ㎛ 미만인 경우 강성 저하의 문제가 있고, 1.5 ㎛ 초과인 경우 수축율 편차 문제가 있으며, 동일하게 평균 섬유길이가 30 ㎛ 미만인 경우 강성 저하의 문제가 있으며, 50 ㎛ 초과인 경우 방향성으로 인해 수축율의 편차 문제가 있기에 상기 범위 내의 무기충전제를 사용하는 것이 좋다.
상기 무기충전제는 폴리프로필렌 수지 조성물 전체 중량 대비 5 ~ 10 중량%을 포함하는 것이 바람직하다. 무기충전제가 5 중량% 미만인 경우 강성이 감소되는 문제가 있고, 10 중량% 초과인 경우 비중이 높아지는 문제가 생기기 때문에 상기 범위 내에서 사용하는 것이 좋다.
본 발명에서 사용하는 상기 (D) 발포제는 화학발포제 또는 물리발포제를 사용할 수 있으며 발포제의 종류에는 특별히 제한되지 않는다. 또한 상기 발포제는 마스터배치 형태로 사용된다. 상기 발포제의 분해 온도(decomposition temperature)는 150 ~ 220℃인 것으로, 150℃ 미만인 것을 사용하는 경우 원활한 압출공정이 이루어지지 않는 문제가 있고, 220℃ 초과인 것을 사용하는 경우 수지분해가 발생하여 물성저하 문제가 있기에 상기 범위 내의 특징을 갖는 발포제를 사용하는 것이 바람직하다.
또한 상기 발포제는 폴리프로필렌 수지 조성물 전체 중량 대비 1.5 ~ 3.5 중량%을 사용하는 것이 바람직하다. 발포제가 1.5 중량% 미만인 경우 발포제의 효과인 다공질 구조가 잘 형성되지 못하는 한계가 있고, 3.5 중량% 초과인 경우 성형품 표면에 발포 가스(gas)가 생겨 성형품의 외관을 악화시키는 문제가 발생하기에 상기 범위 내에서 발포제를 포함하는 것이 좋다.
그리고 본 발명의 수지 조성물은 상기 주요 성분 이외에도 성형품의 성능 및 가공상의 특성을 향상시키기 위하여 난연제, 윤활제, 산화방지제, 광안정제, 이형제, 안료, 대전 방지제, 항균제, 가공조제, 금속 불활성화제, 억연제, 불소계 적하방지제 및 커플링 에이전트로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 첨가제를 더 포함할 수 있다.
이렇게 상기 성분들로 이루어진 본 발명에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물은 폴리프로필렌에 발포제를 사용함으로써 ABS 수지와 동등한 성형품의 외관을 가질 수 있어 루프랙과 같은 자동차 외장재용 소재로 광범위하게 사용될 수 있다.
이하, 본 발명을 실시예를 통하여 더욱 상세히 설명한다. 그러나 이들 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이들에 의해 한정되는 것은 아니다.
실시예 1 ~ 4
하기 표 1의 조성 비율에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물을 상온에서 5 분 동안 배합하여 제조하고, 상기 조성물을 드라이 블렌드 한 후 200℃로 설정된 이축압출기(제조사: SM, 직경 Ø45)를 사용하여 압출한 다음, 폴리프로필렌 수지 조성물에 대한 펠렛을 제조하였다. 여기에 발포제로 (주)동진세미켐의 GRADE : C#850MT를 사용하였다. 상기 펠렛상의 조성물을 사출성형기(제조사: LG기전사, 형체력: 140 ton)에서 210℃로 설정하여 실시예 1 ~ 4의 물성 측정용 시험편과 외관 평가용(Sink Mark 평가) 시편을 사출하였다.
비교예 1 ~ 5
상기 실시예 1 ~ 4와 동일한 방법으로, 하기 표 1의 조성 비율에 따라 비교예 1 ~ 5의 물성 측정용 시험편과 외관 평가용(Sink Mark 평가) 시편을 사출하였다.
폴리프로필렌 수지 조성물(단위: 중량%)
구분 고결정성PP1 ) 고무탄성체2 )
(EBR,EOR)		 무기충전제3 )
(마그네슘 휘스커)		 발포제4 ) 첨가제5 ) ABS 함량
실
시
예		 1 72 16 6.5 2.5 3.0 - 100
2 68 20 6.5 2.5 3.0 - 100
3 68 18 8.5 2.5 3.0 - 100
4 65 21 8.5 2.5 3.0 - 100
비
교
예		 1 - - - - - 100 100
2 88 - 6.5 2.5 3.0 - 100
3 78.5 16 - 2.5 3.0 - 100
4 74.5 16 6.5 - 3.0 - 100
5 69.5 16 6.5 5 3.0 - 100
1) 용융지수(230℃, 2.16 kg) 45 g/10분
2) 용융지수(190℃, 2.16 kg) 6 g/10분
3) 무기충전제 평균 직경 0.7㎛, 평균 섬유 길이 35㎛
4) 발포제:(주)동진세미켐의 GRADE : C#850MT
5) 첨가제: 송원산업의 GRADE : SONGNOX 11B
상기 실시예 1 ~ 4 및 비교예 1 ~ 5에 따라 제조된 물성 측정용 시험편과 외관 측정용 시험편에 대하여 다음과 같은 방법으로 물성을 측정하고 물성 값을 하기 표 3에 나타내었다.
상기 실시예 1 ~ 4 및 비교예 1 ~ 5에 따라 제조된 물성 측정용 시험편과 외관 측정용 시험편에 대하여 다음과 같은 방법으로 물성을 측정하고 물성 값을 하기 표 3에 나타내었다.
실험예 : 물성 측정
하기 표 3에 나타낸 물성 결과는 5개의 시편의 물성결과를 상한치와 하한치를 제외한 평균값을 나타낸 것으로, 이에 대한 시험방법은 다음과 같다.
(1) 비중 측정: ASTMD790 기준의 굴곡 시편을 절단하여 비중 측정용 시험편을 제작한 후 ASTM D792법으로 측정하였다. 사용된 측정설비는 DENSITY METER (제조사: MIRAGE, 측정범위: 200g/0.0001g)를 사용하였다.
(2) 굴곡강도/굴곡탄성율 측정: ASTM D790법을 기준으로 측정하였다. 이때 시험속도(Crosshead speed)는 10mm/min이다. 사용된 측정설비는 INSTRON사의 UTM을 사용하였다.
(3) 충격강도 측정: ASTM D256법을 기준으로 측정하였다. 저온(-30℃)에서 실시하였다. 사용된 측정설비는YASUDA사의 충격시험기를 사용하였다.
자동차 외장재용 소재로 사용되기 위해서는 상기 물성이 정해진 규격에 만족하여야 하며, 어느 한 항목이라도 규격을 만족하지 못하면 제품 성형 후 실제 사용 시에 문제가 발생하여 자동차 외장용 소재로 사용할 수 없으므로 불합격으로 판정하였다.
자동차 외장재용 소재로 적용되기 위해 기준 규격
구분　
항목 요구물성 단위
비중 0.955 이하 -
굴곡탄성율 1,850 이상 MPa
충격강도(-30℃) 30 이상 J/m
열변형온도(1.84MPa) 115 이상 ℃
외관 Sink등 없이 양호할 것 -
물성 측정 결과
구분 비중 굴곡탄성률 충격강도
(저온 30℃)		 H.D.T.
(1.84MPa)		 외관
(Sink Mark)		 합격판정
단위 - MPa J/m ℃ - -
실
시
예		 1 0.945 2,030 40.7 124 양호 합격
2 0.945 1,920 44.8 122 양호 합격
3 0.955 2,180 40.5 127 양호 합격
4 0.955 1,990 46.2 122 양호 합격
비
교
예		 1 1.060 2,210 43.0 118 양호 합격
2 0.955 2,370 17.0 128 양호 불합격
3 0.915 1,511 55.8 102 양호 불합격
4 0.955 1,870 38.2 118 외관 불량
(Sink Mark 발생)		 불합격
상기 표 3의 결과를 통해 실시예 1 ~ 4의 폴리프로필렌수지 조성물은 비중, 강성, 내충격성 및 외관(Sink Mark)에 있어서 요구 특성을 모두 만족하는 것을 확인할 수 있었다. 비교예 1의 경우 현행 ABS 소재로서, 기계적 물성과 외관(Sink Mark) 모두, 실시예 1 ~ 4와 비교해 모두 만족하는 결과를 보였다.
한편 비교예 2의 경우 고무탄성체를 제외한 것으로 기계적 강성, 외관(Sink Mark)에서는 유리하나 충격강도에서는 만족할 수 없었다. 비교예 3의 경우 무기충전제를 제외한 것으로 성형성은 만족하였으나 충격강도, 외관(Sink Mark)은 양호하나 기계적 물성에서는 만족할 수 없었다. 비교예 4의 경우 발포제만을 제외하고 사용한 것으로 외관(Sink Mark)의 요구 특성을 만족하지 않는 결과를 보였다.
또한 도 1은 비교예 4(좌측) 및 실시예 1(우측)에 따라 제조된 시편의 사진으로서, 이를 통해 본 발명에 따라 제조된 시편의 경우 표면 굴곡(Sink Mark)이 개선된 우수한 외관을 가짐을 육안으로 확인할 수 있었다.
이상 살펴본 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예 1 ~ 4의 폴리프로필렌 수지 조성물은 각 성분들 간의 적절한 사용으로 본 발명의 구성범위를 벗어난 비교예 1 ~ 5와 대비하여, 표면 굴곡을 개선하여 성형품의 외관을 우수하게 하며, 저비중이면서도 고강성 등의 우수한 기계적 물성을 갖기에, 자동차 외장재용 소재로 특히 루프랙커버에 유용하게 적용할 수 있음을 확인할 수 있었다.

Claims (9)

  1. (A) 고결정성 폴리프로필렌 베이스 수지 65 ~ 75 중량%;
    (B) 에틸렌-부텐 러버(EBR), 에틸렌-옥텐 러버(EOR) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 고무탄성체 15 ~ 25 중량%;
    (C) 무기충전제 5 ~ 10 중량%; 및
    (D) 발포제 1.5 ~ 3.5 중량%;
    를 포함하고,
    상기 고무탄성체는 용융흐름지수가 5 ~ 35 g/10분(190℃, 2.16 kg)인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 (A) 고결정성 폴리프로필렌은 용융흐름지수가 10 ~ 60 g/10분(230℃, 2.16 kg)인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 (A) 고결정성 폴리프로필렌은 에틸렌-폴리프로필렌 공중합체인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
  4. 삭제
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 무기충전제는 마그네슘 휘스커(Magnesium whisker )인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
  6. 제 1 항 또는 제 5 항에 있어서, 상기 무기충전제는 평균 직경이 0.5 ~ 1.5 ㎛이고, 평균 섬유길이가 30 ~ 50 ㎛인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 발포제는 화학발포제 또는 물리발포제로 마스터 배치 형태인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
  8. 제 1 항 또는 제 7 항에 있어서, 상기 발포제의 분해 온도(decomposition temperature)는 150 ~ 220℃인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
  9. 제 1 항 내지 제 3 항, 제 5 항 및 제 7 항 중에서 선택된 어느 한 항의 폴리프로필렌 수지 조성물로 제조된 자동차 외장재.
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