KR101549337B1 - 전극 조립체의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명에 따른 전극 조립체의 제조 방법은 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체나, 또는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체를 제조하는 제1 단계; 및 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 또는 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 제2 단계를 포함한다. 여기서 분리막의 말단은 인접한 분리막의 말단과 접합되지 않는다. 그리고 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 적층된 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지며, 또한 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 적층하면, 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성된다.

Description

전극 조립체의 제조 방법 {METHOD FOR ELECTRODE ASSEMBLY}
본 발명은 전극 조립체의 제조 방법에 관한 것으로서, 보다 자세하게는 스택형 구조나 스택/폴딩형 구조와 구별되는 새로운 구조의 전극 조립체를 제조하는 전극 조립체의 제조 방법에 관한 것이다.
이차전지는 전극 조립체의 구조에 따라 다양하게 분류될 수 있다. 일례로 이차전지는 스택형 구조, 권취형(젤리롤형) 구조 또는 스택/폴딩형 구조로 분류될 수 있다. 그런데 스택형 구조는 전극 조립체를 구성하는 전극 단위(양극, 분리막 및 음극)가 서로 별개로 적층되기 때문에, 전극 조립체를 정밀하게 정렬하는 것이 매우 어려울 뿐만 아니라, 전극 조립체를 생산하기 위해 매우 많은 공정이 요구된다는 단점이 있다. 그리고 스택/폴딩형 구조는 일반적으로 2대의 라미네이션 장비와 1대의 폴딩 장비가 요구되기 때문에, 전극 조립체의 제조 공정이 매우 복잡하다는 단점이 있다. 특히, 스택/폴딩형 구조는 폴딩을 통해 풀셀이나 바이셀을 적층하기 때문에 풀셀이나 바이셀을 정밀하게 정렬하기 어렵다는 단점도 있다.
따라서 본 발명은 위와 같은 문제들을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 본 발명의 과제는 스택형 구조나 스택/폴딩형 구조와 구별되는 새로운 구조를 통해 정밀한 정렬과 단순한 공정을 가능하게 하는 전극 조립체의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명에 따른 전극 조립체의 제조 방법은 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체나, 또는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체를 제조하는 제1 단계; 및 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 또는 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 제2 단계를 포함한다. 여기서 분리막의 말단은 인접한 분리막의 말단과 접합되지 않는다. 그리고 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 적층된 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지며, 또한 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 적층하면, 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성된다.
본 발명에 따르면, 스택형 구조나 스택/폴딩형 구조와 구별되는 새로운 구조로 인해 정밀한 정렬과 단순한 공정을 가능하게 하는 전극 조립체의 제조 방법을 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 기본 단위체의 제1 구조를 도시하고 있는 측면도
도 2는 본 발명에 따른 기본 단위체의 제2 구조를 도시하고 있는 측면도
도 3은 도 1의 기본 단위체의 적층으로 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 측면도
도 4는 본 발명에 따른 기본 단위체의 제3 구조를 도시하고 있는 측면도
도 5는 본 발명에 따른 기본 단위체의 제4 구조를 도시하고 있는 측면도
도 6은 도 4의 기본 단위체와 도 5의 기본 단위체의 적층으로 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 측면도
도 7은 본 발명에 따른 기본 단위체를 제조하는 공정을 도시하고 있는 공정도
도 8은 다른 크기를 가지는 기본 단위체가 적층되어 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 사시도
도 9는 도 8의 단위체 스택부를 도시하고 있는 측면도
도 10은 다른 기하학적 형상을 가지는 기본 단위체가 적층되어 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 사시도
도 11은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제1 구조를 도시하고 있는 측면도
도 12는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제2 구조를 도시하고 있는 측면도
도 13은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제3 구조를 도시하고 있는 측면도
도 14는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제4 구조를 도시하고 있는 측면도
도 15는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제5 구조를 도시하고 있는 측면도
도 16은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제6 구조를 도시하고 있는 측면도
도 17은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제7 구조를 도시하고 있는 측면도
도 18은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제8 구조를 도시하고 있는 측면도
도 19는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제9 구조를 도시하고 있는 측면도
도 20은 본 발명에 따른 기본 단위체, 제1 보조 단위체 및 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제10 구조를 도시하고 있는 측면도
도 21은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제11 구조를 도시하고 있는 측면도
이하에서는 첨부의 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세하게 설명한다. 그러나 본 발명이 이하의 실시예에 의해 제한되거나 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 전극 조립체의 제조 방법은 기본 단위체를 제조하는 제1 단계 및 제1 단계에서 제조된 기본 단위체를 기초로 단위체 스택부를 제조하는 제2 단계를 포함한다. 이와 같이 제조된 단위체 스택부를 기초로 전지의 전극 조립체를 구성할 수 있다. 이하에서 우선 기본 단위체를 제조하는 제1 단계에 대해 살펴본다.
기본 단위체의 제조 단계(제1 단계)
기본 단위체의 제조 단계(제1 단계)는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체나, 또는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체를 제조하는 단계이다. 이하에서 보다 상술한다.
[기본 단위체의 구조]
본 발명에 따른 전극 조립체에서 기본 단위체는 전극과 분리막이 교대로 적층되어 형성된다. 이때 전극과 분리막은 같은 수만큼 적층된다. 예를 들어, 도 1에서 도시하고 있는 것과 같이, 기본 단위체(110a)는 2개의 전극(111, 113)과 2개의 분리막(112, 114)이 적층되어 형성될 수 있다. 이때 양극과 음극은 당연히 분리막을 통해 서로 마주 볼 수 있다. 기본 단위체가 이와 같이 형성되면, 기본 단위체의 일측 말단에 전극(도 1과 2에서 도면부호 111의 전극 참조)이 위치하게 되고, 기본 단위체의 타측 말단에 분리막(도 1과 2에서 도면부호 114의 분리막 참조)이 위치하게 된다.
본 발명에 따른 전극 조립체는 기본 단위체의 적층만으로 단위체 스택부(즉, 전극 조립체)를 형성할 수 있다는 점에 기본적인 특징이 있다. 즉, 본 발명은 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하여, 또는 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 형성할 수 있다는 점에 기본적인 특징이 있다. 이와 같은 특징을 구현하기 위해 기본 단위체는 이하와 같은 구조를 가질 수 있다.
첫째로, 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 보다 구체적으로 기본 단위체(110a, 110b)는 도 1에서 도시하고 있는 것과 같이 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 상측에서 하측으로 차례로 적층되어 형성되거나, 또는 도 2에서 도시하고 있는 것과 같이 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 하측에서 상측으로 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 이와 같은 구조를 가지는 기본 단위체를 이하에서 제1 기본 단위체라 한다. 이때 제1 전극(111)과 제2 전극(113)은 서로 반대되는 전극이다. 예를 들어, 제1 전극(111)이 양극이면 제2 전극(113)은 음극이다.
이와 같이 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 기본 단위체가 형성되면, 후술할 단위체 스택부의 제조 단계(제2 단계)를 통해 도 3에서 도시하고 있는 것과 같이, 1종의 기본 단위체(110a)를 반복적으로 적층하는 것만으로도 단위체 스택부(100a)를 형성할 수 있다. 여기서 기본 단위체는 이와 같은 4층 구조 이외에도 8층 구조나 12층 구조를 가질 수 있다. 즉, 기본 단위체는 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가질 수 있다. 예를 들어, 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 형성될 수도 있다.
둘째로, 기본 단위체는, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극 및 제1 분리막이 차례로 적층되어 형성되거나, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 전자의 구조를 가지는 기본 단위체를 이하에서 제2 기본 단위체라 하고, 후자의 구조를 가지는 기본 단위체를 이하에서 제3 기본 단위체라 한다.
보다 구체적으로 제2 기본 단위체(110c)는 도 4에 도시되어 있는 것과 같이 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113), 제2 분리막(114), 제1 전극(111) 및 제1 분리막(112)이 상측에서 하측으로 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 또한 제3 기본 단위체(110d)는 도 5에 도시되어 있는 것과 같이 제2 전극(113), 제2 분리막(114), 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 상측에서 하측으로 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 이와 반대로 하측에서 상측으로 차례로 적층되어 형성될 수도 있다.
제2 기본 단위체(110c)와 제3 기본 단위체(110d)를 하나씩만 적층하면 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성된다. 따라서 제2 기본 단위체(110c)와 제3 기본 단위체(110d)를 하나씩 교대로 계속 적층하면, 도 6에서 도시하고 있는 것과 같이 제2 및 제3 기본 단위체의 적층만으로도 단위체 스택부(100b)를 형성할 수 있다.
이와 같이 본 발명에서 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 배치된 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가진다. 또한 본 발명에서 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 배치하면, 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조가 형성된다. 예를 들어, 전술한 제1 기본 단위체는 4층 구조를 가지고, 전술한 제2 기본 단위체와 제3 기본 단위체를 각각 1개씩 총 2개를 적층하면 4층 구조가 반복적으로 적층된 12층 구조가 형성된다.
따라서 본 발명에서 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 또는 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하면, 단지 적층만으로도 단위체 스택부(즉, 전극 조립체)를 형성할 수 있다.
[기본 단위체의 제조]
도 7을 참조하여 대표적으로 제1 기본 단위체를 제조하는 공정에 대해 살펴본다. 먼저 제1 전극 재료(121), 제1 분리막 재료(122), 제2 전극 재료(123) 및 제2 분리막 재료(124)를 준비한다. 여기서 제1 분리막 재료(122)와 제2 분리막 재료(124)는 서로 동일한 재료일 수 있다. 그런 다음 제1 전극 재료(121)를 커터(C1)를 통해 소정 크기로 절단하고, 제2 전극 재료(123)도 커터(C2)를 통해 소정 크기로 절단한다. 그런 다음 제1 전극 재료(121)를 제1 분리막 재료(122)에 적층하고, 제2 전극 재료(123)를 제2 분리막 재료(124)에 적층한다.
그런 다음 라미네이터(L1, L2)에서 전극 재료와 분리막 재료를 서로 접착시키는 것이 바람직하다. 이와 같은 접착으로 전극과 분리막이 일체로 결합된 기본 단위체가 제조될 수 있다. 결합의 방법은 다양할 수 있다. 라미네이터(L1, L2)는 접착을 위해 재료에 압력을 가하거나 압력과 열을 가한다. 이와 같은 접착은 단위체 스택부를 제조할 때 기본 단위체의 적층을 보다 용이하게 한다. 또한 이와 같은 접착은 기본 단위체의 정렬에도 유리하다. 이와 같은 접착 후에 제1 분리막 재료(122)와 제2 분리막 재료(124)를 커터(C3)를 통해 소정 크기로 절단하면, 기본 단위체(110a)가 제조될 수 있다. 이와 같은 과정 중에 분리막의 말단은 인접한 분리막의 말단과 접합되지 않는다.
이와 같이 기본 단위체에서 전극은 인접한 분리막에 접착될 수 있다. 또는 분리막이 전극에 접착된다고 볼 수도 있다. 이때 전극은 분리막을 바라보는 면에서 전체적으로 분리막에 접착되는 것이 바람직하다. 이와 같으면 전극이 안정적으로 분리막에 고정될 수 있기 때문이다. 통상적으로 전극은 분리막보다 작다.
이를 위해 접착제를 분리막에 도포할 수 있다. 그러나 이와 같이 접착제를 이용하려면 접착제를 접착면에 걸쳐 매시(mesh) 형태나 도트(dot) 형태로 도포할 필요가 있다. 접착제를 접착면의 전체에 빈틈없이 도포한다면, 리튬 이온과 같은 반응 이온이 분리막을 통과할 수 없기 때문이다. 따라서 접착제를 이용하면, 전극을 전체적으로 (즉, 접착면의 전체에 걸쳐서) 분리막에 접착시킬 수는 있다 하더라도 전체적으로 빈틈없이 접착시키기는 어렵다.
또는 접착력을 가지는 코팅층을 구비하는 분리막을 통해 전체적으로 전극을 분리막에 접착시킬 수 있다. 보다 상술한다. 분리막은 폴리올레핀 계열의 분리막 기재와 같은 다공성의 분리막 기재, 및 분리막 기재의 일면 또는 양면에 전체적으로 코팅되는 다공성의 코팅층을 포함할 수 있다. 이때 코팅층은 무기물 입자들과 무기물 입자들을 서로 연결 및 고정하는 바인더 고분자의 혼합물로 형성될 수 있다.
여기서 무기물 입자는 분리막의 열적 안정성을 향상시킬 수 있다. 즉, 무기물 입자는 고온에서 분리막이 수축되는 것을 방지할 수 있다. 그리고 바인더 고분자는 무기물 입자를 고정시켜 분리막의 기계적 안정성도 향상시킬 수 있다. 또한 바인더 고분자는 전극을 분리막에 접착시킬 수 있다. 바인더 고분자는 코팅층에 전체적으로 분포하므로, 전술한 접착제와 다르게 접착면의 전체에서 빈틈없이 접착이 일어날 수 있다. 따라서 이와 같은 분리막을 이용하면 전극을 보다 안정적으로 분리막에 고정 시킬 수 있다. 이와 같은 접착을 강화하기 위해 전술한 라미네이터를 이용할 수 있다.
그런데 무기물 입자들은 충전 구조(densely packed structure)를 이루어 코팅층에서 전체적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨(interstitial volumes)을 형성할 수 있다. 이때 무기물 입자들이 한정하는 인터스티셜 볼륨에 의해 코팅층에는 기공 구조가 형성될 수 있다. 이러한 기공 구조로 인해 분리막에 코팅층이 형성되어 있더라도 리튬 이온이 분리막을 양호하게 통과할 수 있다. 참고로 무기물 입자들이 한정하는 인터스티셜 볼륨은 위치에 따라 바인더 고분자에 의해 막혀 있을 수도 있다.
여기서 충전 구조는 유리병에 자갈이 담겨 있는 것과 같은 구조로 설명될 수 있다. 따라서 무기물 입자들이 충전 구조를 이루면, 코팅층에서 국부적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨이 형성되는 것이 아니라, 코팅층에서 전체적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨이 형성된다. 이에 따라 무기물 입자의 크기가 증가하면 인터스티셜 볼륨에 의한 기공의 크기도 함께 증가한다. 이와 같은 충전 구조로 인해 분리막의 전체면에서 리튬 이온이 원활하게 분리막을 통과할 수 있다.
한편, 단위체 스택부에서 기본 단위체도 기본 단위체끼리 서로 접착될 수 있다. 예를 들어, 도 1에서 제2 분리막(114)의 하면에 접착제가 도포된다거나 전술한 코팅층이 코팅된다면, 제2 분리막(114)의 하면에 다른 기본 단위체가 접착될 수 있다.
이때 기본 단위체에서 전극과 분리막간의 접착력은 단위체 스택부에서 기본 단위체간의 접착력보다 클 수 있다. 물론 기본 단위체간의 접착력은 없을 수도 있다. 이와 같으면 전극 조립체(단위체 스택부)를 분리할 때 접착력의 차이로 인해 기본 단위체 단위로 분리될 가능성이 높다. 참고로, 접착력은 박리력으로 표현할 수도 있다. 예를 들어, 전극과 분리막간의 접착력은 전극과 분리막을 서로 떼어낼 때 필요한 힘으로 표현할 수도 있다. 이와 같이 단위체 스택부 내에서 기본 단위체는 인접한 기본 단위체와 결합되지 않거나, 또는 기본 단위체 내에서 전극과 분리막이 서로 결합된 결합력과 다른 결합력으로 인접한 기본 단위체와 결합될 수 있다.
참고로, 분리막이 전술한 코팅층을 포함할 경우 분리막에 대한 초음파 융착은 바람직하지 않다. 분리막은 통상적으로 전극보다 크다. 이에 따라 제1 분리막(112)의 말단과 제2 분리막(114)의 말단을 초음파 융착으로 서로 결합시키려는 시도가 있을 수 있다. 그런데 초음파 융착은 혼으로 대상을 직접 가압할 필요가 있다. 그러나 혼으로 분리막의 말단을 직접 가압하면, 접착력을 가지는 코팅층으로 인해 분리막에 혼이 들러붙을 수 있다. 이로 인해 장치의 고장이 초래될 수 있다.
단위체 스택부의 제조 단계(제2 단계)
단위체 스택부의 제조 단계(제2 단계)는 제1 단계에서 제조된 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 또는 제1 단계에서 제조된 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라, 예를 들어 교호적으로 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 단계이다. 본 발명에서 단위체 스택부는 기본 단위체가 기본 단위체 단위로 적층되어 형성된다. 즉, 먼저 기본 단위체를 제작한 다음에 이를 반복적으로 또는 교호적으로 적층하여 단위체 스택부를 제작한다. (도 3 및 도 6 참조)
이와 같이 본 발명은 기본 단위체의 적층만으로 단위체 스택부를 형성할 수 있다. 따라서 본 발명은 기본 단위체를 매우 정밀하게 정렬시킬 수 있다. 기본 단위체가 정밀하게 정렬되면 전극과 분리막도 단위체 스택부에서 정밀하게 정렬될 수 있다. 또한 본 발명은 단위체 스택부(즉, 전극 조립체)의 생산성을 매우 향상시킬 수 있다. 공정이 매우 단순해지기 때문이다.
기타
[기본 단위체의 변형]
지금까지 서로 같은 크기를 가지는 기본 단위체만을 설명했다. 그러나 기본 단위체는 서로 다른 크기를 가질 수도 있다. 서로 다른 크기를 가지는 기본 단위체를 적층하면 단위체 스택부를 다양한 형상으로 제조할 수 있다. 여기서 기본 단위체의 크기는 분리막의 크기를 기준으로 설명한다. 통상적으로 분리막이 전극보다 크기 때문이다.
도 8과 도 9를 참조하여 보다 상술하면, 기본 단위체는 복수 개의 서브 단위체(1101a, 1102a, 1103a)를 포함할 수 있다. 이와 같은 서브 단위체의 적층으로 단위체 스택부(100c)가 형성될 수 있다. 이때 서브 단위체들은 서로 다른 크기의 적어도 2개의 그룹으로 나뉠 수 있다. 그리고 서브 단위체들은 서로 같은 크기의 서브 단위체끼리 적층되어 복수 단을 형성할 수 있다. 도 8과 도 9는 3개의 그룹으로 나뉘는 서브 단위체들(1101a, 1102a, 1103a)이 서로 같은 크기의 서브 단위체끼리 적층되어 3개의 단을 형성한 예를 도시하고 있다. 참고로, 한 개의 그룹에 속하는 서브 단위체들이 2개 이상의 단을 형성해도 무방하다.
그런데 이처럼 복수 단을 형성하는 경우, 기본 단위체(서브 단위체)는 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조, 즉 제1 기본 단위체의 구조를 가지는 것이 가장 바람직하다. (본 명세서에서 서브 단위체들이 서로 적층 구조가 동일하면 서로 크기가 다르더라도 1종의 기본 단위체에 속하는 것으로 본다.)
이에 대해 상술하면, 1개의 단에서 양극과 음극은 서로 같은 수만큼 적층되는 것이 바람직하다. 그리고 단과 단의 사이에서 서로 반대되는 전극이 분리막을 통해 서로 대향하는 것이 바람직하다. 그런데 예를 들어 제2 및 제3 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 2종의 기본 단위체가 필요하게 된다.
그러나 도 9에 도시되어 있는 것과 같이 제1 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 1종의 기본 단위체(서브 단위체)만 필요하게 된다. 따라서 기본 단위체(서브 단위체)가 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지면, 복수 단을 형성하더라도 기본 단위체(서브 단위체)의 가짓수를 줄일 수 있다.
또한 예를 들어 제2 및 제3 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 2종의 기본 단위체를 적어도 1개씩 적층할 필요가 있으므로, 1개의 단은 최소 12층의 구조를 가지게 된다. 그러나 제1 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 1종의 기본 단위체(서브 단위체)만 적층하면 되므로, 1개의 단은 최소 4층의 구조를 가지게 된다. 따라서 기본 단위체(서브 단위체)가 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지면, 복수 단을 형성할 때 각 단의 두께를 매우 용이하게 조절할 수 있다.
한편, 기본 단위체(서브 단위체)는 서로 다른 크기를 가질 수도 있을 뿐만 아니라, 서로 다른 기하학적 형상을 가질 수도 있다. 예를 들어, 도 10에서 도시하고 있는 것과 같이, 서브 단위체들은 크기뿐만 아니라, 모서리 형상에 있어 차이가 있을 수 있고, 천공 유무에 있어 차이가 있을 수 있다. 보다 구체적으로 도 10에서 도시하고 있는 것과 같이, 3개의 그룹으로 나뉘는 서브 단위체들이 서로 같은 기하학적 형상의 서브 단위체끼리 적층되어 3개의 단을 형성할 수도 있다. 이를 위해 기본 단위체는 적어도 2개의 그룹(각 그룹은 서로 다른 기하학적 형상을 가짐)으로 나뉘는 서브 단위체들을 포함할 수 있다. 이때도 동일하게 기본 단위체(서브 단위체)는 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조, 즉 제1 기본 단위체의 구조를 가지는 것이 가장 바람직하다. (본 명세서에서 서브 단위체들이 서로 적층 구조가 동일하면 서로 기하학적 형상이 다르더라도 1종의 기본 단위체에 속하는 것으로 본다.)
[보조 단위체의 적층 단계(제3 단계 및 제4 단계)]
단위체 스택부는 제1 보조 단위체와 제2 보조 단위체 중의 적어도 어느 하나를 더 포함할 수 있다. 즉, 본 발명에 따른 전극 조립체의 제조 방법은 전술한 제1 단계와 제2 단계 이외에 제1 보조 단위체를 적층하는 제3 단계와 제2 보조 단위체를 적층하는 제4 단계 중의 적어도 어느 하나를 더 포함할 수 있다. (본 명세서에서 각 단계의 숫자가 반드시 각 단계의 순서를 나타내는 것은 아니다.)
먼저 제1 보조 단위체에 대해 살펴본다. 본 발명에서 기본 단위체는 일측 말단에 전극이 위치하고 타측 말단에 분리막이 위치한다. 따라서 기본 단위체를 순차적으로 적층하면, 단위체 스택부의 가장 위쪽이나 가장 아래쪽에 전극(도 11에서 도면부호 116의 전극 참조, 이하 '말단 전극'이라 한다)이 위치하게 된다. 제1 보조 단위체는 이와 같은 말단 전극에 추가적으로 적층된다. (참고로, 단위체 스택부는 보조 단위체까지 모두 포함하여 구성되는 것으로 볼 수도 있다.)
보다 구체적으로 말단 전극(116)이 양극이면, 제1 보조 단위체(130a)는 도 11에서 도시하고 있는 것과 같이, 말단 전극(116)으로부터 차례로, 즉 말단 전극(116)으로부터 외측으로 분리막(114), 음극(113), 분리막(112) 및 양극(111)이 순차적으로 적층되어 형성될 수 있다. 또한 말단 전극(116)이 음극이면, 제1 보조 단위체(130b)는 도 12에서 도시하고 있는 것과 같이, 말단 전극(116)으로부터 차례로, 즉 말단 전극(116)으로부터 외측으로 분리막(114) 및 양극(113)이 순차적으로 적층 되어 형성될 수 있다.
단위체 스택부(100d, 100e)는 도 11과 도 12에 도시되어 있는 것과 같이, 제1 보조 단위체(130a, 130b)를 통해 말단 전극 측의 가장 외측에 양극을 위치시킬 수 있다. 이때 가장 외측에 위치하는 양극, 즉 제1 보조 단위체의 양극은 집전체의 양면 중에 기본 단위체를 바라보는 일면(도 11을 기준으로 아래쪽을 바라보는 일면)에만 활물질층이 코팅되는 것이 바람직하다. 이와 같이 활물질층이 코팅되면, 말단 전극 측의 가장 외측에 활물질층이 위치하지 않게 되므로, 활물질층이 낭비되는 것을 방지할 수 있다. 참고로, 양극은 (예를 들어) 리튬 이온을 방출하는 구성이므로 가장 외측에 양극을 위치시키면 전지 용량에 있어 유리하다.
다음으로 제2 보조 단위체에 대해 살펴본다. 제2 보조 단위체는 기본적으로 제1 보조 단위체와 동일한 역할을 수행한다. 보다 상술한다. 본 발명에서 기본 단위체는 일측 말단에 전극이 위치하고 타측 말단에 분리막이 위치한다. 따라서 기본 단위체를 순차적으로 적층하면, 단위체 스택부의 가장 위쪽이나 가장 아래쪽에 분리막(도 13에서 도면부호 117의 분리막 참조, 이하 '말단 분리막'이라 한다)이 위치하게 된다. 제2 보조 단위체는 이와 같은 말단 분리막에 추가적으로 적층된다.
보다 구체적으로 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 양극이면, 제2 보조 단위체(140a)는 도 13에서 도시하고 있는 것과 같이, 말단 분리막(117)으로부터 차례로 음극(111), 분리막(112) 및 양극(113)이 적층되어 형성될 수 있다. 또한 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 음극이면, 제2 보조 단위체(140b)는 도 14에서 도시하고 있는 것과 같이 양극(111)으로 형성될 수 있다.
단위체 스택부(100f, 100g)는 도 13과 도 14에 도시되어 있는 것과 같이, 제2 보조 단위체(140a, 140b)를 통해 말단 분리막 측의 가장 외측에 양극을 위치시킬 수 있다. 이때 가장 외측에 위치하는 양극, 즉 제2 보조 단위체의 양극도 제1 보조 단위체의 양극과 동일하게, 집전체의 양면 중에 기본 단위체를 바라보는 일면(도 13을 기준으로 위쪽을 바라보는 일면)에만 활물질층이 코팅되는 것이 바람직하다.
그런데 제1 보조 단위체와 제2 보조 단위체는 전술한 구조와 다른 구조를 가질 수도 있다. 먼저 제1 보조 단위체에 대해 살펴본다. 도 15에서 도시하고 있는 것과 같이 말단 전극(116)이 양극이면, 제1 보조 단위체(130c)는 분리막(114) 및 음극(113)이 말단 전극(116)으로부터 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 또한 도 16에 도시되어 있는 것과 같이 말단 전극(116)이 음극이면, 제1 보조 단위체(130d)는 분리막(114), 양극(113), 분리막(112) 및 음극(111)이 말단 전극(116)으로부터 차례로 적층되어 형성될 수 있다.
단위체 스택부(100h, 100i)는 도 15와 도 16에 도시되어 있는 것과 같이, 제1 보조 단위체(130c, 130d)를 통해 말단 전극 측의 가장 외측에 음극을 위치시킬 수 있다.
다음으로 제2 보조 단위체에 대해 살펴본다. 도 17에서 도시하고 있는 것과 같이, 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 양극이면, 제2 보조 단위체(140c)는 음극(111)으로 형성될 수 있다. 또한 도 18에서 도시하고 있는 것과 같이, 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 음극이면, 제2 보조 단위체(140d)는 양극(111), 분리막(112) 및 음극(13)이 말단 분리막(117)으로부터 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 단위체 스택부(100j, 100k)는 도 17과 도 18에 도시되어 있는 것과 같이, 제2 보조 단위체(140c, 140d)를 통해 말단 분리막 측의 가장 외측에 음극을 위치시킬 수 있다.
참고로, 음극은 전위차로 인해 전지 케이스(예를 들어, 파우치형 케이스)의 알루미늄층과 반응을 일으킬 수 있다. 따라서 음극은 분리막을 통해 전지 케이스로부터 절연되는 것이 바람직하다. 이를 위해 도 15 내지 도 18에서 제1 및 제2 보조 단위체는 음극의 외측에 분리막을 더 포함할 수도 있다. 예를 들어, 도 15의 제1 보조 단위체(130c)와 대비하여 도 19의 제1 보조 단위체(130e)는 가장 외측에 분리막(112)을 더 포함할 수도 있다. 참고로, 보조 단위체가 분리막을 포함하면 보조 단위체를 기본 단위체에 정렬할 때 보다 용이하다.
한편, 도 20에서 도시하고 있는 것과 같이 단위체 스택부(100m)를 형성할 수도 있다. 기본 단위체(110b)는 하측에서 상측으로 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제1 전극(111)은 양극일 수 있고 제2 전극(113)은 음극일 수 있다.
그리고 제1 보조 단위체(130f)는 분리막(114), 음극(113), 분리막(112) 및 양극(111)이 말단 전극(116)으로부터 순차적으로 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제1 보조 단위체(130f)의 양극(111)은 집전체의 양면 중에 기본 단위체(110b)를 바라보는 일면에만 활물질층이 형성될 수 있다.
또한 제2 보조 단위체(140e)는 말단 분리막(117)으로부터 순차적으로 양극(111, 제1 양극), 분리막(112), 음극(113), 분리막(114) 및 양극(118, 제2 양극)이 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제2 보조 단위체(140e)의 양극 중 가장 외측에 위치한 양극(118, 제2 양극)은 집전체의 양면 중에 기본 단위체(110b)를 바라보는 일면에만 활물질층이 형성될 수 있다.
마지막으로 도 21에서 도시하고 있는 것과 같이 단위체 스택부(100n)를 형성할 수도 있다. 기본 단위체(110e)는 상측에서 하측으로 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제1 전극(111)은 음극일 수 있고 제2 전극(113)은 양극일 수 있다. 그리고 제2 보조 단위체(140f)는 음극(111), 분리막(112), 양극(113), 분리막(114) 및 음극(119)이 말단 분리막(117)으로부터 순차적으로 적층되어 형성될 수 있다.
100a ~ 100n: 단위체 스택부 110a ~ 110e: 기본 단위체
111: 제1 전극 112: 제1 분리막
113: 제2 전극 114: 제2 분리막
116: 말단 전극 117: 말단 분리막
121: 제1 전극 재료 122: 제1 분리막 재료
123: 제2 전극 재료 124: 제2 분리막 재료
130a ~ 130f: 제1 보조 단위체 140a ~ 140f: 제2 보조 단위체

Claims (22)

  1. 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체나, 또는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체를 제조하는 제1 단계; 및
    상기 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 또는 상기 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 제2 단계를 포함하며,
    상기 분리막의 말단은 인접한 분리막의 말단과 접합되지 않고,
    상기 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 적층된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지고,
    상기 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 적층하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 단계에서 상기 1종의 기본 단위체는 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지는 제1 기본 단위체를 포함하며,
    상기 제2 단계에서 상기 단위체 스택부는 상기 제1 기본 단위체가 반복적으로 적층된 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 단계에서 상기 2종 이상의 기본 단위체는,
    제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극 및 제1 분리막이 차례로 적층된 구조를 가지는 제2 기본 단위체와,
    제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층된 구조를 가지는 제3 기본 단위체를 포함하며,
    상기 제2 단계에서 상기 단위체 스택부는 상기 제2 기본 단위체와 상기 제3 기본 단위체가 교호적으로 적층된 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 단계에서 상기 1종의 기본 단위체는 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지는 서브 단위체들을 포함하며,
    상기 서브 단위체들은 서로 다른 크기의 적어도 2개의 그룹으로 나뉘고,
    상기 제2 단계에서 상기 서브 단위체들은 크기에 따라 적층되어 상기 단위체 스택부에서 복수 단을 형성하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 단계에서 상기 1종의 기본 단위체는 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지는 서브 단위체들을 포함하며,
    상기 서브 단위체들은 서로 다른 기하학적 형상의 적어도 2개의 그룹으로 나뉘고,
    상기 제2 단계에서 상기 서브 단위체들은 기하학적 형상에 따라 적층되어 상기 단위체 스택부에서 복수 단을 형성하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 단계에서 상기 전극은 인접한 분리막에 접착되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 제1 단계에서 상기 전극은 상기 인접한 분리막을 바라보는 면에서 전체적으로 상기 인접한 분리막에 접착되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  8. 청구항 6에 있어서,
    상기 제1 단계에서 상기 전극은 라미네이팅에 의해 상기 인접한 분리막을 바라보는 면에서 전체적으로 상기 인접한 분리막에 접착되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  9. 청구항 6에 있어서,
    상기 기본 단위체 내에서 상기 전극과 상기 인접한 분리막간의 접착력은 상기 단위체 스택부 내에서 상기 기본 단위체간의 접착력보다 큰 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  10. 청구항 6에 있어서,
    상기 분리막은 다공성의 분리막 기재, 및 상기 분리막 기재의 일면 또는 양면에 전체적으로 코팅되는 다공성의 코팅층을 포함하고,
    상기 코팅층은 무기물 입자들과 상기 무기물 입자들을 서로 연결 및 고정하는 바인더 고분자의 혼합물로 형성되며.
    상기 전극은 상기 코팅층에 의해 상기 인접한 분리막에 접착되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  11. 청구항 10에 있어서,
    상기 무기물 입자들은 충전 구조(densely packed structure)를 이루어 상기 코팅층에서 전체적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨(interstitial volumes)을 형성하고, 상기 무기물 입자들이 한정하는 인터스티셜 볼륨에 의해 상기 코팅층에 기공 구조가 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  12. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부의 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 전극인 말단 전극에 제1 보조 단위체를 적층하는 제3 단계를 더 포함하며,
    상기 말단 전극이 양극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막, 음극, 분리막 및 양극이 적층되어 형성되고,
    상기 말단 전극이 음극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막 및 양극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  13. 청구항 12에 있어서,
    상기 제1 보조 단위체의 양극은,
    집전체; 및
    상기 집전체의 양면 중에 상기 기본 단위체를 바라보는 일면에만 코팅되는 활물질을 구비하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  14. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부의 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 제2 보조 단위체를 적층하는 제4 단계를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 양극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 음극, 분리막 및 양극이 적층되어 형성되고,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 음극일 때 상기 제2 보조 단위체는 양극으로 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  15. 청구항 14에 있어서,
    상기 제2 보조 단위체의 양극은,
    집전체; 및
    상기 집전체의 양면 중에 상기 기본 단위체를 바라보는 일면에만 코팅되는 활물질을 구비하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  16. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부의 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 전극인 말단 전극에 제1 보조 단위체를 적층하는 제3 단계를 더 포함하며,
    상기 말단 전극이 양극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막 및 음극이 적층되어 형성되고,
    상기 말단 전극이 음극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막, 양극, 분리막 및 음극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  17. 청구항 16에 있어서,
    상기 제1 보조 단위체는 상기 음극의 외측에 분리막을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  18. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부의 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 제2 보조 단위체를 적층하는 제4 단계를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 양극일 때 상기 제2 보조 단위체는 음극으로 형성되고,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 음극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 양극, 분리막 및 음극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  19. 청구항 18에 있어서,
    상기 제2 보조 단위체는 상기 음극의 외측에 분리막을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  20. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부의 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 제2 보조 단위체를 적층하는 제4 단계를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 음극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 제1 양극, 분리막, 음극, 분리막 및 제2 양극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 전극 조립체의 제조 방법.
  21. 청구항 20에 있어서,
    상기 제2 보조 단위체의 제2 양극은,
    집전체; 및
    상기 집전체의 양면 중에 상기 기본 단위체를 바라보는 일면에만 코팅되는 활물질을 구비하는 것을 특징으로 전극 조립체의 제조 방법.
  22. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부의 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 제2 보조 단위체를 적층하는 제4 단계를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 양극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 제1 음극, 분리막, 양극, 분리막 및 제2 음극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 전극 조립체의 제조 방법.
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