KR101543920B1

KR101543920B1 - 인조흑연을 활용한 대구경 단결정 성장장치 및 방법

Info

Publication number: KR101543920B1
Application number: KR1020130163413A
Authority: KR
Inventors: 여임규; 박노형; 이승석; 김장열; 은태희; 김흥락; 서한석
Original assignee: 주식회사 포스코; 재단법인 포항산업과학연구원
Priority date: 2013-12-26
Filing date: 2013-12-26
Publication date: 2015-08-12
Also published as: KR20150076273A

Abstract

본 발명은 인조흑연을 활용한 대구경 단결정 성장장치 및 방법에 관한 것으로, 도가니 내부에 설치되는 종자정 받침대; 종자정 받침대에 적층되는 인조흑연 시트; 및 인조흑연 시트에 적층되는 종자정을 포함하는 단결정 성장장치를 제공한다.

Description

인조흑연을 활용한 대구경 단결정 성장장치 및 방법{Apparatus and method for large single crystal growth using artificial graphite}

본 발명은 단결정 성장장치 및 방법에 관한 것으로, 특히 인조흑연을 활용한 대구경 단결정 성장장치 및 방법에 관한 것이다.

종래에 탄화규소 단결정 성장방법으로 PVT(Physical Vapor Transport) 방법이 높은 수율과 고품질화된 실리콘 카바이드를 제작할 수 있는 장점이 있어, 현재 널리 통용되고 있다. 상기 성장방법은 가열방법에 있어서 세부적으로 크게 유도가열과 저항가열로 분류되고, 대부분의 경우 목표온도와 이에 도달하는 시간에 큰 제약이 없는 유도가열 방법을 주로 사용한다.

상기 성장방법은 4인치 이하의 구경이 작은 단결정 제작에 있어서 큰 영향을 미치지 않는다. 그러나, 대구경 적용에 있어서 상기와 같은 방식 적용은 여러 가지 문제를 야기할 수 있다. 구체적으로, 단결정의 직경이 넓어지게 되면, 도가니 크기도 이에 비례하여 가로로 넓어지게 되므로, 도가니 내벽부와 도가니 중심부의 온도 편차가 크게 되고, 원료 파우더의 균일한 승화가 불가능하게 된다. 이에 따라, 성장된 잉곳(ingot)도 편평하지 못하고 중앙이 볼록해진 형태가 되기 때문에, 고품질의 단결정 구현이 힘들어지는 문제점이 있다. 또한, 낮은 중심부의 온도에 의해 승화되지 못한 원료 파우더가 도가니 내부에 잔류하여 최종적으로 잉곳의 수율도 저하되고, 단결정을 성장시키는 공정 시간이 길어지게 되는 한계점이 있다(도 1 참조).

따라서, 본 발명의 목적은 인조흑연 시트(artificial graphite sheet)를 활용하여 종자정 중심과 외각의 온도 편차를 감소시켜 크랙 및 결함을 제어하고 그 발생 빈도를 최소화할 수 있는 단결정 성장장치 및 성장방법을 제공하는 것이다.

본 발명은 상기 목적을 달성하기 위해, 도가니 내부에 설치되는 종자정 받침대; 종자정 받침대에 적층되는 인조흑연 시트; 및 인조흑연 시트에 적층되는 종자정을 포함하는 단결정 성장장치를 제공한다.

본 발명에서 인조흑연 시트의 순도는 99.99% 이상, 인조흑연 시트의 두께는 25 내지 50 ㎛, 인조흑연 시트의 X축 및 Y축 열전도도는 1,000 내지 1,600 W/m·K, 인조흑연 시트의 Z축 열전도도는 15±5 W/m·K인 것이 바람직하다.

본 발명은 탄화규소 단결정 성장에, 특히 100 mm 이상의 대구경 탄화규소 단결정 성장에 유용하게 적용될 수 있다.

또한, 본 발명은 도가니 내부에 설치되는 종자정 받침대, 종자정 받침대에 적층되는 인조흑연 시트, 및 인조흑연 시트에 적층되는 종자정을 구비하는 단결정 성장장치를 이용하여 단결정을 성장시키는 단계를 포함하는 단결정 성장방법을 제공한다.

본 발명에 따르면, X-Y 방향으로 열전달이 뛰어난 인조흑연 시트를 사용하여 종자정 중심부와 외각부의 온도편차를 감소시킬 수 있고, 온도편차 감소로 인해 높은 곡률반경의 잉곳을 제작할 수 있으며, 잉곳 내부 격자구조의 휨 현상이 감소하여 결함 및 크랙 생성을 방지할 수 있고, 최종적으로 성장된 단결정 잉곳의 품질을 향상시킬 수 있다.

도 1은 도가니의 크기에 따른 온도 편차를 나타낸 것이다.
도 2는 인조흑연 시트의 구조를 나타낸 것이다.
도 3은 단결정 성장장치의 구성을 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명에 따라 인조흑연 시트를 종자정 받침대 및 종자정 사이에 적층한 구조를 나타낸 것이다.
도 5는 곡률 반경의 개념을 나타낸 것이다.
도 6은 본 발명에 따라 인조흑연 시트를 사용하여 얻은 잉곳의 사진이다.
도 7은 인조흑연 시트를 사용하지 않고 얻은 잉곳의 사진이다.

이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.

100 mm 이상 대구경 탄화규소 단결정 성장에 있어서, 직경이 넓어지게 되면 도가니(graphite crucible) 크기도 이에 비례하여 가로로 넓어지게 되므로, 도가니 내벽부와 도가니 중심부의 가로 온도편차가 크게 된다. 따라서 탄화규소 성장 시 종자정의 온도구배가 균일하지 못하기 때문에, 성장된 잉곳(ingot)의 형상도 편평(flat)한 형태가 아니고 중앙이 볼록(convex)한 형태가 된다. 볼록한 형태의 경우, 잉곳 내부의 잔류 응력(residual stress)이 존재하므로, 크랙 및 결함 발생 빈도가 높아진다.

따라서, 본 발명에서는 종자정의 온도구배를 최대한 균일하게 유지하기 위해, 가로방향으로 열전달이 뛰어난 인조흑연 시트를 종자정과 종자정 받침대 사이에 삽입시킴으로써, 열 분포를 고르게 하여 온도편차를 감소시키고, 최종적으로 대구경의 고품질 단결정을 얻을 수 있다.

인조흑연 시트

인조흑연 시트(artificial graphite sheet)는 방열소재로 제작 시 불순물을 포함하지 않아, 본래의 특징인 열전도성, 내열성, 내화학성을 가지고 있을 뿐만 아니라, 유연성을 갖고 있는 재료이다. 또한, 인조흑연 시트는 구조상 X-Y 축으로 열전도성이 매우 우수하고, Z축 방향으로 열전도성이 낮은 것을 특징으로 한다(도 2 참조).

본 발명에서 인조흑연 시트가 갖춰야 될 물성으로는, 첫째 순도가 4N(99.99%) 이상이어야 한다. 인조흑연 시트는 반응기 내부에 위치하게 되므로, 고순도의 인조흑연 시트를 사용하여 오염문제를 최소화시킬 수 있다.

둘째, 인조흑연 시트의 두께는 25 내지 50 ㎛인 것이 바람직하다. 인조흑연 시트의 두께가 25 ㎛ 미만일 때에는, 인조흑연 시트가 종자정과 종자정 받침대 사이의 완충 층(buffer layer) 역할을 하지 못할 수 있다. 인조흑연 시트의 두께가 50 ㎛를 초과할 경우에는, Z축이 길어져 열 전달이 힘들어질 수 있다.

셋째, 인조흑연 시트의 X축 및 Y축 열전도도는 1,000 내지 1,600 W/m·K인 것이 바람직하다. 또한, 인조흑연 시트의 Z축 열전도도는 15±5 W/m·K인 것이 바람직하다.

성장장치 및 공정

도 3은 본 발명의 일 실시 예에 따른 성장장치를 도시한 도면이다.

도 3을 참고하면, 성장장치는 원료 분말(3)이 장입되는 내부공간이 마련된 도가니(4), 도가니(4)를 둘러싸는 단열재(5) 및 석영관(6), 석영관(6) 외부에 마련되어 도가니(4)를 가열하기 위한 가열수단인 코일(7)을 포함할 수 있다.

본 발명의 일 실시 예에 따르면, PVT(Physical Vapor Transport) 방법을 이용하여 종자정 상에 4H-SiC로 이루어진 단결정을 성장시킬 수 있다. 이를 위해, 먼저 도가니(4)의 내부에 원료물질(3)을 장입한다. SiC로 이루어진 종자정(2)을 마련하고, 접착제를 이용하여 인조흑연 시트(1)를 종자정(2)과 종자정 받침대(8) 사이에 부착한다. 이어서, 종자정(2)이 부착된 종자정 받침대(8)를 성장장치 내로 인입시키고, 이를 도가니(4) 내부 상부에 장착한다. 그리고 1,000℃ 미만의 온도와 진공압력으로 2시간 내지 3시간 동안 가열하여 도가니(4)에 포함된 불순물을 제거한다. 이후, 불활성 가스, 예를 들어 아르곤(Ar) 가스를 주입하여 도가니(4) 내부 및 도가니(4)와 단열재(5) 사이에 남아있는 공기를 제거한다. 여기서 불활성 가스를 이용한 퍼징(purging) 공정을 2 내지 3회 반복하는 것이 바람직하다. 이어서 압력을 대기압으로 높인 후, 가열수단(7)을 이용하여 도가니를 2,000℃ 내지 2,300℃의 온도로 가열한다. 여기서, 대기압을 유지하는 이유는 결정 성장 초기에 원하지 않는 결정 다형의 발생을 방지하기 위함이다. 즉, 먼저 대기압을 유지하며 원료 물질을 성장 온도까지 승온시킨다. 그리고, 성장장치 내부를 1 torr 내지 20 torr로 감압하여 성장 압력으로 유지시키면서, 원료 물질을 승화시켜 단결정을 성장시킨다.

대구경 단결정 성장에 있어서, 유도가열은 특성상 도가니의 가장자리가 가장 뜨겁고 중심부로 갈수록 온도가 낮아진다. 따라서 탄화규소 성장 시 종자정의 온도구배가 균일하지 못하기 때문에, 종래의 경우 성장된 잉곳의 형상도 편평한 형태가 아니고 중앙이 볼록한 형태가 된다.

따라서, 본 발명에서는 종자정의 온도구배를 최대한 균일하게 유지하기 위해, 도 4에 도시된 바와 같이, 가로방향으로 열전달이 뛰어난 인조흑연 시트(1)를 종자정(2)과 종자정 받침대(8) 사이에 삽입시킴으로써, 열 분포를 고르게 하여 온도편차를 감소시키는 것을 특징으로 한다. 인조흑연 시트(1)는 X-Y 축으로 열전도도가 매우 우수하기 때문에, 도가니에서 전달되는 전도열을 종자정(2)에 균일하게 공급할 수 있다. 따라서 최종적으로 고품질의 단결정을 얻을 수 있다. 종자정(2)은 예를 들어 탄화규소로 이루어질 수 있고, 종자정 받침대(8)는 예를 들어 흑연으로 이루어질 수 있다.

시험예

종자정에서 성장된 잉곳의 형상을 보고 가로 온도구배를 유추할 수 있다. 중심부와 외각부의 온도편차가 클 경우 형상이 볼록(Convex) 또는 오목(Concave)할 것이며, 편차가 작을 경우 편평(flat)한 형상을 가진다. 잉곳 형상은 곡률반경(radius of curvature)으로 설명할 수 있다. 곡률반경(r)은 점 P₀과 점 P의 호의 길이를 ΔS, 그 접선이 이루는 각을 Δθ라 할 때, 하기 식으로 표시할 수 있다. 따라서 곡률반경(r) 값이 무한대로 갈수록 잉곳의 형상은 편평해진다(도 5 참조).

도 6에서 확인할 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따라 인조흑연 시트를 사용하여 성장시킨 잉곳의 경우, X-Y축의 높은 열전도도에 의해 중심부와 외각부의 온도편차가 작기 때문에, 높이 차가 적은 편평한 잉곳의 형상을 얻을 수 있다.

그러나, 도 7에서 확인할 수 있는 바와 같이, 종래의 방법으로 성장된 잉곳은 중심부와 외각부의 온도편차가 크기 때문에, 높이 차가 상대적으로 크게 된다. 이로 인해 잉곳 내부 격자구조의 휨 현상이 발생하여 결함 또는 크랙이 발생할 수 있다.

1: 인조흑연 시트
2: 종자정
3: 분말
4: 도가니
5: 단열재
6: 석영관
7: 코일
8: 종자정 받침대

Claims

도가니 내부에 설치되는 종자정 받침대;
종자정 받침대에 적층되고, 두께가 25 내지 50 ㎛인 인조흑연 시트; 및
인조흑연 시트에 적층되는 종자정을 포함하는 단결정 성장장치.
제1항에 있어서,
인조흑연 시트의 순도는 99.99% 이상인 것을 특징으로 하는 단결정 성장장치.
삭제
제1항에 있어서,
인조흑연 시트의 X축 및 Y축 열전도도는 1,000 내지 1,600 W/m·K인 것을 특징으로 하는 단결정 성장장치.
제1항에 있어서,
인조흑연 시트의 Z축 열전도도는 15±5 W/m·K인 것을 특징으로 하는 단결정 성장장치.
제1항에 있어서,
단결정은 탄화규소 단결정인 것을 특징으로 하는 단결정 성장장치.
제1항에 있어서,
단결정의 구경은 100 mm 이상인 것을 특징으로 하는 단결정 성장장치.
도가니 내부에 설치되는 종자정 받침대, 종자정 받침대에 적층되고 두께가 25 내지 50 ㎛인 인조흑연 시트, 및 인조흑연 시트에 적층되는 종자정을 구비하는 단결정 성장장치를 이용하여 단결정을 성장시키는 단계를 포함하는 단결정 성장방법.