KR101523312B1 - A capture solution of radioactive iodine species containing platinum group metal elements and a capture method of radioactive iodine species thereof - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 방사성 요오드 포집 용액 및 이를 이용한 방사성 요오드의 포집 방법에 관한 것이다.
The present invention relates to a radioactive iodine collection solution and a method for collecting radioactive iodine using the same.
방사성 요오드는 원자로 사고 시 대기로 누설되기 쉬운 핵분열 생성물 중 하나이다. 특히, I-131은 방사선 준위가 높고 인체 흡수성이 높기 때문에 사고 시 특별히 관심을 가져야 하는 핵종이다.
Radioactive iodine is one of the fission products that are liable to leak into the atmosphere during reactor accident. Particularly, I-131 is a nuclide which should have special attention in case of accident because of high radiation level and high absorbability of human body.
일반적으로 방사성 요오드는 사용후핵연료 내에서 세슘의 요오드화물(CsI)로 존재하며 상기 요오드화물 형태로 연료 외부로 방출된다. 원전 중대사고 시, 방사성 요오드는 기체, 에어로졸, 유기 요오드 등의 형태로 격납 건물 내부 공기에 존재할 수 있다. 사고 시, 격납 건물 내부의 온도가 상승하여 내부 압력이 높아지면 수증기를 함유한 내부 대기를 배기하게 된다. 이때, 오염된 공기는 여과 배기 시스템을 통과하면서 방사성 물질은 여과 배기 시스템의 포집 용액이나 금속 필터에 여과되고 정화된 공기가 배출된다.
Generally, radioactive iodine exists as cadmium iodide (CsI) in the spent nuclear fuel and is released to the outside of the fuel in the iodide form. In the event of a nuclear accident, radioactive iodine can be present in the air inside the containment building in the form of gas, aerosol, organic iodine, In the event of an accident, if the temperature inside the containment building rises and the internal pressure rises, the internal atmosphere containing water vapor is exhausted. At this time, the contaminated air passes through the filtration and exhaust system, while the radioactive material is filtered through the trapping solution or the metal filter of the filtration and exhaust system, and the purified air is discharged.
한편, 휘발성이 높은 분자성 요오드는 알카리 조건과 환원 환경에서 안정한 이온성으로 존재하여 아이오다이드 이온(I-: Iodide ion)과 결합하고 안정한 트리아이오다이드 이온(I3 -: Tri-iodide ion)을 형성하므로 포집 용액은 일반적으로 알칼리 물질, 환원제 그리고 비방사성 아이오다이드 화합물을 포함한다. 알칼리 물질은 수산화계, 인산계, 아민계 등의 화합물을 사용하고, 환원제는 티오설페이트, 하이드라진 등을 사용한다. 비방사성 아이오다이드 화합물은 나트륨 및 칼륨의 염을 사용한다. 그리고 휘발성 물질의 용해를 촉진시키기 위하여 고분자 계면활성제를 사용하는 경우도 있다.
On the other hand, volatility, high molecular iodine to exist in a stable ionic in alkaline conditions and a reducing environment iodide ion-: in combination with (I Iodide ion) and stable tree iodide ion (I 3 -: Tri-iodide ion ), The collection solution generally comprises an alkali substance, a reducing agent and a non-radioactive iodide compound. The alkaline substance may be a hydroxide, phosphoric acid or amine compound, and the reducing agent may be thiosulfate or hydrazine. Non-radioactive iodide compounds use salts of sodium and potassium. In addition, polymer surfactants may be used to promote dissolution of volatile materials.
상기와 같이, 방사능 오염 기체로부터 휘발성 방사성 물질을 포집하는 일례를 살펴보면, 대한민국 공개특허 제10-2012-0089558호에서는 수용액 내에 있는 방사성 종의 포집, 제거, 및 폐기 방법이 개시된 바 있다. 상세하게는, 마크로 다공성 비드 형태 격리 수지를 제공하는 단계; 상기 비드 형태 격리 수지를 수용액 내에 함유된 방사성 종에 가하여 상기 비드 형태 격리 수지가 상기 방사성 종을 포집할 수 있도록 하는 단계; 및 상기 방사성 종을 방사성 보관 시설에 폐기하는 단계를 포함하는 방법에 관한 것이다.
As described above, an example of collecting volatile radioactive material from a radioactive contaminated gas is disclosed in Korean Patent Laid-Open No. 10-2012-0089558, which discloses a method of collecting, removing, and disposing radioactive species in an aqueous solution. In particular, there is provided a method of making a macroporous bead type isolation resin comprising: providing a macroporous bead type isolation resin; Applying the bead type isolation resin to a radioactive species contained in the aqueous solution so that the bead type isolation resin can capture the radioactive species; And disposing the radioactive species in a radioactive storage facility.
그러나, 원전 사고 시 여과 배기 시스템이 가동되면 여과 배기 시스템의 포집 용액에는 방사성 요오드를 포함하여 방사성 세슘 등 많은 휘발성 방사성 물질이 축적되어 방사선 준위가 높아지게 된다. 이러한 높은 방사능 환경에서는 포집 용액에 존재하는 물 분자가 방사 분해되어 불안정한 라디칼 등을 형성시킨다. 이와 같이 불안정한 방사 분해물 중, OH 라디칼 및 과산화수소 등은 안정하게 용해되어 있는 아이오다이드 이온을 다시 휘발도가 높은 분자성 요오드나 유기 요오드로 변화시켜 포집 용액으로부터 분리되는 문제가 있다.
However, when the filter exhaust system is activated during a nuclear accident, many volatile radioactive materials including radioactive iodine are accumulated in the collection solution of the filtration and exhaust system, so that the radiation level is increased. In this highly radioactive environment, the water molecules present in the capture solution are radically decomposed to form unstable radicals. Among such unstable radiolytic products, OH radicals and hydrogen peroxide have a problem that iodide ions which are stably dissolved are converted into molecular iodine or organic iodine having high volatility and separated from the collection solution.
이에, 본 발명자들은 방사성 요오드 포집 용액에 대하여 연구하던 중, 백금족 원소를 통해 방사 분해 생성물을 물 분자로 재결합시키는 반응을 촉진시켜 방사성 요오드의 휘발성 상승을 효과적으로 억제할 수 있는 방사성 요오드 포집 용액을 개발하고, 본 발명을 완성하였다.
Accordingly, the inventors of the present invention developed a radioactive iodine collection solution capable of effectively suppressing the volatile increase of radioactive iodine by promoting the reaction of recombining radiolytic products with water molecules through a platinum group element while studying a radioactive iodine capture solution , Thereby completing the present invention.
본 발명의 목적은 방사성 요오드 포집 용액 및 이를 이용한 방사성 요오드의 포집 방법을 제공하는 데 있다.
It is an object of the present invention to provide a radioactive iodine capture solution and a method of capturing radioactive iodine using the same.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은In order to achieve the above object,
백금족 원소를 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 요오드 포집 용액을 제공한다.
The present invention provides a radioactive iodine collection solution characterized by containing a platinum group element.
또한, 본 발명은In addition,
상기의 방사성 요오드 포집 용액을 포함하는 방사능 오염 기체로부터의 방사성 요오드 포집 장치를 제공한다.
There is provided a radioactive iodine collecting apparatus from a radioactive contaminated gas containing the radioactive iodine collecting solution.
나아가, 본 발명은Further,
방사성 요오드를 포함하는 흐름을 상기에 따른 장치에 통과시키는 단계를 포함하는 방사성 요오드의 포집 방법을 제공한다.
And passing the stream containing radioactive iodine through the apparatus according to the above.
본 발명에 따른 방사성 요오드 포집 용액은 백금족 원소를 포함하는 방사성 요오드 포집 용액으로, 상기 백금족 원소는 방사 분해 생성물을 물 분자로 재결합시키는 반응을 촉진시키는 촉매로 작용하기 때문에, 장시간 사용 후에도 그 성능이 저하되지 않고 지속 가능하여 기존의 포집 용액 성능과 비교하여 우월성을 가진다. 또한, 원전 여과 배기 계통과 같은 방사성 요오드 포집 장치에 사용되어 휘발성 방사성 핵종 특히 방사성 요오드의 포집 성능을 향상시킬 수 있다.
The radioactive iodine collecting solution according to the present invention is a radioactive iodine collecting solution containing a platinum group element. Since the platinum group element acts as a catalyst for promoting the reaction of recombining the radiolytic product with water molecules, its performance is lowered even after prolonged use And it is superior to the existing collection solution performance. In addition, it can be used in a radioactive iodine collection device such as a nuclear filter and exhaust system to improve the collection performance of volatile radionuclides, particularly radioactive iodine.
도 1은 원자력 시설 내부의 공기 여과 배기 시스템의 개략도이고;
도 2는 본 발명에 따른 실시예 1 및 비교예 2에서 제조된 방사성 요오드 포집 용액을 감마선 조사 환경에 노출시킨 후 측정한 UV/VIS 스펙트럼의 그래프이다.1 is a schematic view of an air filtering and exhausting system within a nuclear power plant;
FIG. 2 is a graph of UV / VIS spectra measured after exposing the radioactive iodine collection solution prepared in Example 1 and Comparative Example 2 according to the present invention to a gamma irradiation environment. FIG.
본 발명은The present invention
백금족 원소를 포함하는 것을 특징으로 하는 방사성 요오드 포집 용액을 제공한다.
The present invention provides a radioactive iodine collection solution characterized by containing a platinum group element.
이하, 본 발명에 따른 방사성 요오드 포집 용액에 대하여 상세히 설명한다.
Hereinafter, the radioactive iodine collection solution according to the present invention will be described in detail.
본 발명은 원자력 발전소 및 사용후핵연료 중간 저장 시설 등 원자력 시설에서 발생하는 중대한 사고를 대비하는 기술이다. 원자력 시설에서 발생하는 중대 사고는 높은 방사능을 가진 휘발성 방사성 핵종이 핵연료로부터 누설되는 경우를 포함한다. 이러한 방사성 핵종을 시설 내부에서 외부 환경으로 배출이 필요한 경우에는, 오염된 공기에 포함되어 있는 기체 및 에어로졸 형태의 방사성 물질을 여과 배기 시스템과 같은 장치를 이용하여 포집하고 정화된 대기를 환경으로 배출한다. The present invention is a technology for preparing for a serious accident occurring in a nuclear facility such as a nuclear power plant and a spent fuel intermediate storage facility. Critical accidents at nuclear facilities include the leakage of volatile radionuclides with high radioactivity from nuclear fuel. When it is necessary to discharge these radionuclides from the inside of the facility to the outside environment, the gas and aerosol type radioactive material contained in the contaminated air is collected using a device such as a filtration and exhaust system, and the purified atmosphere is discharged to the environment .
현재 방사성 요오드 포집 용액으로 사용되는 아이오다이드 이온을 제공하는 아이오다이드 화합물, 환원제 등을 포함하는 포집 용액은 요오드 화학종을 포집하는 성능이 매우 우수한 것으로 알려져 있다. 그러나 방사성 물질이 포집 용액에 계속적으로 누적되면 이들 물질로부터 방출되는 방사선에 의해서 물 분자가 방사 분해되며, OH 라디칼과 과산화수소 등과 같은 방사 분해 생성물에 의해 안정하게 용해된 요오드 화학종이 다시 휘발할 수 있다. 또한, 상기 방사 분해 생성물에 의해 포집 용액에 포함되는 환원제의 농도가 감소 되기 때문에 요오드 포집 성능이 저하될 수 있는 문제점을 가지고 있다.Currently, the capture solution containing iodide compounds, reducing agents, and the like, which provide iodide ions for use as radioactive iodine capture solutions, is known to have excellent ability to capture iodine species. However, if the radioactive material accumulates continuously in the collection solution, the water molecules are radiated by the radiation emitted from these materials, and the iodine chemical species stably dissolved by the radiolytic products such as OH radical and hydrogen peroxide can be volatilized again. In addition, since the concentration of the reducing agent contained in the trapping solution is reduced by the radiolysis product, the iodine trapping performance may be deteriorated.
이를 해결하기 위하여, 본 발명에서는 방사성 요오드 포집 용액에 백금족 원소 성분을 추가적으로 첨가한다. 상기 백금족 원소를 포집 용액에 분산시키면 방사선에 의해 생성된 방사 분해 생성물을 백금족 원소 표면에서 물 분자로 신속하게 재결합시킨다. 따라서, OH 라디칼 및 과산화수소 등에 의해서 발생하는 분자성 요오드의 생성 반응을 억제시켜 요오드 화학종의 용해 안정성을 장기간 확보할 수 있다.In order to solve this problem, a platinum group element is added to the radioactive iodine collection solution. When the platinum group elements are dispersed in the collecting solution, the radiolytic products produced by the radiation are rapidly recombined from the platinum group element surface to water molecules. Therefore, it is possible to inhibit the generation reaction of molecular iodine generated by OH radicals, hydrogen peroxide, and the like, and to secure long-term stability of iodine species dissolution.
이에, 본 발명에 따른 방사성 요오드 포집 용액은 장시간 사용 후에도 그 성능이 저하되지 않고 지속 가능한 특성이 있으므로 기존의 포집 용액 성능과 비교하여 우월성을 가진다.
Thus, the radioactive iodine capture solution according to the present invention has superior properties compared with the conventional capture solution performance because the performance of the radioactive iodine capture solution according to the present invention is not degraded even after prolonged use, and is sustainable.
본 발명에 따른 방사성 요오드 포집 용액에 있어서, 상기 백금족 원소는 백금(Pt), 팔라듐(Pd) 및 로듐(Rh) 등의 백금족 원소를 사용할 수 있다. 일례로써, OH 라디칼, H 라디칼, 용존수소와 과산화수소의 재결합 촉매 반응을 위해 수소 분자의 흡착특성이 우수한 백금 금속을 사용할 수 있다.
In the radioactive iodine collecting solution according to the present invention, the platinum group elements may be platinum group elements such as platinum (Pt), palladium (Pd) and rhodium (Rh). As an example, a platinum metal having excellent adsorption characteristics of hydrogen molecules can be used for the catalytic reaction of OH radical, H radical, recombination of dissolved hydrogen and hydrogen peroxide.
또한, 상기 백금족 원소의 함량은 방사성 요오드 포집 용액에 대하여 0.001 내지 0.5 중량%일 수 있다. 일례로써, 백금족 원소의 미세 입자는 방사성 요오드 포집 용기 내 존재하는 다공성 표면 및 틈새 침적 등으로 일정 부분 손실된다. 만약, 상기 백금족 원소의 함량이 방사성 요오드 포집 용액에 대하여 0.001 중량% 미만일 경우에는 유효 함량 미만으로 성능 저하 문제가 있으며, 0.5 중량%를 초과하는 경우에는 촉매 성능이 포화 되어 효율이 떨어지거나 과다한 입자 성분으로 인하여 기체 유동을 방해하는 문제가 발생할 수 있다.
The content of the platinum group element may be 0.001 to 0.5% by weight based on the radioactive iodine collection solution. By way of example, the fine particles of the platinum group element are lost to some extent by porous surfaces and crevice deposits present in the radioactive iodine collection vessel. If the content of the platinum group element is less than 0.001% by weight based on the radioactive iodine collection solution, there is a problem in performance degradation below the effective content. If the content of the platinum group element exceeds 0.5% by weight, the catalytic performance is saturated, Which may interfere with the gas flow.
나아가, 상기 백금족 원소에 의한 물의 방사 분해 생성물 재결합은 백금족 원소의 표면에서 촉매 반응을 통하여 진행된다. 따라서, 상기 백금속 원소는 단위 질량당 표면적이 높은 형태일 수 있으며, 미세 입자, 다공성 물질, 박막, 섬유, 그물 및 액체 등의 형태로 유효 표면적이 넓은 형태로 존재하여 촉매 성능을 높일 수 있다. Further, the recombination of the radial decomposition products of water by the platinum group element proceeds through the catalytic reaction on the surface of the platinum group element. Therefore, the white metal element may have a high surface area per unit mass, and may have a wide effective surface area in the form of fine particles, a porous material, a thin film, a fiber, a net, and a liquid.
일례로써, 상기 백금족 원소는 물에 용해되는 백금 화학종을 이용하여 포집 용액 내에서 환원시키는 방법으로 미세 콜로이드 입자를 생성시켜 표면적을 넓혀 사용할 수 있으며, 또 다른 일례로써 백금족 원소가 포함된 물질의 형태 중 손쉽게 제조할 수 있고 요오드 포집 용액 매질에서 분산이 용이한 미세 입자 형태로 적용할 수 있다. 이때, 상온 수용액에서 분산이 용이한 미세 입자의 평균 직경은 콜로이드로 존재할 수 있는 1 ㎛ 이하이나, 포집 용액과 같이 매질의 요동이 존재하는 환경에서는 직경이 수십 ㎛ 정도의 크기를 가지는 입자도 잘 분산시킬 수 있다. 이때, 상기 미세 입자 형태인 백금족 원소의 표면적은 단위 그램 당 0.1 평방미터 이상일 수 있으며, 단위 그램 당 0.1 내지 1,000 평방미터일 수 있다.For example, the platinum group element may be formed by forming fine colloidal particles in a collection solution by using a platinum species dissolved in water to enlarge the surface area. As another example, a platinum group element And can be applied in the form of fine particles which can be easily dispersed in the iodine capture solution medium. In this case, the average diameter of fine particles which can be easily dispersed in an aqueous solution at room temperature is 1 μm or less which can exist as a colloid, but particles having a size of several tens of μm in diameter are well dispersed . In this case, the surface area of the platinum group element in the form of fine particles may be 0.1 square meter or more per gram of the unit, and may be 0.1 to 1,000 square meters per gram of the unit.
또한, 상기 미세 입자 형태인 백금족 원소의 평균 직경은 10.0 nm 내지 1.0 mm일 수 있다. 만약, 상기 미세 입자 형태인 백금족 원소의 평균 직경이 10.0 nm 미만일 경우에는 일반 정화 필터를 통과하는 등 취급에 어려운 문제가 있으며, 1.0 mm를 초과하는 경우에는 낮은 표면적으로 효율성 저하와 안정한 분산이 어렵게 되는 문제가 있다.
In addition, the average diameter of the platinum group elements in the form of fine particles may be 10.0 nm to 1.0 mm. If the average diameter of the platinum group element is less than 10.0 nm, it is difficult to handle such as passing through a general purifying filter. When the average diameter is more than 1.0 mm, the efficiency is lowered and stable dispersion is difficult there is a problem.
본 발명에 따른 방사성 요오드 포집 용액에 있어서, 상기 포집 용액은 금속 할로겐 염(Metal halide salt), 알칼리 화합물(Alkali compound) 및 환원제(Reducing agent) 등을 포함할 수 있다.
In the radioactive iodine collection solution according to the present invention, the collection solution may include a metal halide salt, an alkali compound, and a reducing agent.
이때, 상기 금속 할로겐 염은 염소 이온(Cl-), 아이오다이드 이온(I-) 및 브롬 이온(Br-) 등의 할로겐 이온을 포함하는 염을 사용할 수 있다. 일례로써, 방사성 요오드를 안정화시킬 수 있는 할로겐 이온 중에서 아이오다이드 이온(I-: Iodide ion)은 하기 반응식 1에 나타낸 반응에 의해서 휘발성이 높은 분자성 요오드과 반응하여 안정한 용해성 트리아이오다이드 이온(i3 -: Tri-iodide ion)을 형성함으로 요오드의 휘발도를 저하시킨다. 이에, 아이오다이드 이온을 포함하는 금속염을 사용할 수 있다.
At this time, the metal halide salt may be a salt containing a halogen ion such as chlorine ion (Cl - ), iodide ion (I - ) and bromine ion (Br - ). As an example, among halogen ions capable of stabilizing radioactive iodine, an iodide ion (I - ) is reacted with highly volatile molecular iodine by the reaction shown in the following
<반응식 1><
I- (aq) + I2 (dissolved gas) → I3 - (aq)
I - (aq) + I 2 (dissolved gas) - I 3 - (aq)
또한, 상기 아이오다이드 이온을 포함하는 금속염은 나트륨(Na), 칼륨(K) 및 칼슘(Ca) 등의 요오드화물일 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
The metal salt containing the iodide ion may be iodide such as sodium (Na), potassium (K) and calcium (Ca), but is not limited thereto.
나아가, 상기 알칼리 화합물은 분자성 요오드(I2: Iodine)를 하기 반응식 2에서 나타낸 반응을 통하여 분해하여 안정 용해 화학종인 아이오다이드 이온(I-)과 요오드산 이온(IO3 -: Iodate)으로 각각 환원/산화시키는 강력한 안정화 물질이며, 상기 분자성 요오드는 휘발도가 높은 요오드 화학종으로 오염 공기에 포함될 수 있다. 또한, 포집 용액 내 포집된 방사성 물질에서 방출되는 방사선에 의해서 아이오다이드 이온이 재산화되면서 발생할 수도 있다.
Further, the alkali compound decomposes molecular iodine (I 2 ) through the reaction shown in the following
<반응식 2><
3I2 (dissolved gas) + 6OH- → 5I- (aq) + IO3 - (aq)+ 3H2O
3I 2 (dissolved gas) + 6OH - → 5I - (aq) + IO 3 - (aq) + 3H 2 O
이때, 상기 알칼리 화합물은 알칼리 금속류, 수산화 이온, 암모늄 이온 및 칼슘 산화물을 포함하는 화합물을 사용할 수 있다. 일례로써, 상기 알칼리 화합물은 리튬, 칼륨 및 나트륨 등의 이온화 경향이 높은 알칼리 금속류를 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
At this time, the alkali compound may be a compound containing an alkali metal, a hydroxide ion, an ammonium ion and a calcium oxide. For example, the alkali compound may be alkali metals having a high ionization tendency such as lithium, potassium, and sodium, but the present invention is not limited thereto.
또한, 상기 환원제는 분자성 요오드(I2)를 안정한 용해성 화학종인 I-로 환원시켜 휘발도를 저하시키는 역할을 하는 물질로써, 티오설페이트 이온(S2O3 2 -) 또는 주석 이온(Sn2 +)을 포함하는 염, 하이드라진, 아연-수은 아말감 및 인산계 환원제 등을 사용할 수 있다. 일례로써, 하기 반응식 3에는 상기 환원제인 티오설페이트 이온이 분자성 요오드를 안정한 용해 물질인 아이오다이드 이온으로 환원시키는 반응을 나타내었다.
The reducing agent reduces the volatility by reducing molecular iodine (I 2 ) to a stable soluble chemical species I - . The reducing agent is a thiosulfate ion (S 2 O 3 2 - ) or a tin ion (Sn 2 + ), Hydrazine, zinc-mercury amalgam, and phosphoric acid-based reducing agents. For example, in the following
<반응식 3><
2S2O3 2 - (aq) + I2 (gas) → S4O6 2 - (aq) + 2I- (aq)
2S 2 O 3 2 - (aq) + I 2 (gas) -> S 4 O 6 2 - (aq) + 2I - (aq)
이때, 상기 환원제는 티오설페이트 이온을 발생시키는 나트륨, 칼륨의 염 화합물을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
At this time, the reducing agent may be a salt compound of sodium or potassium which generates thiosulfate ion, but is not limited thereto.
또한, 본 발명은In addition,
상기의 방사성 요오드 포집 용액을 포함하는 방사능 오염 기체로부터의 방사성 요오드 포집 장치를 제공한다.
There is provided a radioactive iodine collecting apparatus from a radioactive contaminated gas containing the radioactive iodine collecting solution.
현재 원자력 발전소의 중대 사고를 대비하여 설치되고 있는 격납 건물 여과 배기 계통에서 사용하는 방사성 핵종 포집 용액의 성분은 알칼리물질, 환원제, 그리고 아이오다이드 화합물로 구성되어 있다. 상기 용액으로 방사성 핵종을 효과적으로 포집할 수 있으나, 포집된 방사성 핵종의 농도가 높아지면 이들 물질로부터 방출되는 방사선에 의해서 포집 용액의 물 분자가 방사 분해된다. 이러한 물 분자의 방사 분해를 통해 생성된 방사 분해 생성물의 일부 화학종, OH 라디칼 또는 과산화수소는 안정하게 용해되어 있는 요오드 화학종을 휘발성이 높은 화학종으로 산화시킬 수 있는 문제가 있다. 이와 함께 포집 용액의 주요 성분 중 하나인 환원제와 반응하여 서로 상쇄됨으로써 방사성 핵종의 포집 성능을 저하시킬 수 있는 문제가 있다.The components of the radionuclide collection solution used in the containment building filtration and exhaust system, which is currently being installed in preparation for a major accident at a nuclear power plant, are composed of an alkali substance, a reducing agent, and an iodide compound. The solution can effectively capture radionuclides, but as the concentration of captured radionuclides increases, the water molecules in the capture solution are radiated by radiation emitted from these materials. Some of the chemical species, OH radicals, or hydrogen peroxide of the radiolytic products produced through the radial degradation of such water molecules have the problem of oxidizing stably dissolved iodine species to highly volatile species. At the same time, they react with one of the major components of the capture solution, which are mutually canceled, thereby deteriorating the capturing performance of the radionuclide.
이에, 본 발명은 원자력 발전소 여과 배기 계통과 같은 방사성 요오드 포집 장치에 사용되어 방사성 핵종 특히, 방사성 요오드의 포집 성능을 향상시킬 수 있는 포집 장치를 제공한다. 본 발명에 따른 방사성 요오드 포집 장치는 백금족 원소를 포함하는 방사성 요오드 포집 용액을 사용하여 방사능 오염 기체로부터 방사성 요오드를 포집하는 장치이다.Accordingly, the present invention provides a collecting device which can be used in a radioactive iodine collecting apparatus such as a nuclear power plant filter exhaust system to improve the collecting performance of a radioactive nuclide, in particular, radioactive iodine. The apparatus for collecting radioactive iodine according to the present invention is a device for collecting radioactive iodine from a radioactive contaminated gas using a radioactive iodine collection solution containing a platinum group element.
상기 백금족 원소를 방사성 요오드 포집 용액에 분산시키게 되면 방사선에 의해 생성된 방사 분해 생성물을 물 분자로 신속하게 재결합시킨다. 따라서, OH 라디칼 및 과산화수소 등에 의해서 발생하는 분자성 요오드의 생성 반응을 억제시켜 요오드 화학종의 용해 안정성을 장기간 확보할 수 있다.When the platinum group element is dispersed in the radioactive iodine collection solution, the radiolysis product produced by the radiation is rapidly recombined with water molecules. Therefore, it is possible to inhibit the generation reaction of molecular iodine generated by OH radicals, hydrogen peroxide, and the like, and to secure long-term stability of iodine species dissolution.
결과적으로, 본 발명에 따른 방사성 요오드 포집 장치는 장시간 사용 후에도 그 성능이 저하되지 않고 지속 가능한 특성이 있으므로 기존 포집 장치의 성능과 비교하여 우월성을 가진다.
As a result, the radioactive iodine collecting apparatus according to the present invention has superior characteristics compared with the existing collecting apparatuses because the apparatus has a sustainable characteristic without deteriorating its performance even after prolonged use.
본 발명에 따른 방사성 요오드 포집 장치는, 일례로써 도 1에 나타낸 바와 같은 구성일 수 있다. 구체적으로, 포집 용액부(미도시)에 요오드 포집 용액(1)이 채워져 있으며, 포집 용액부 상부에는 방사능 오염 기체가 이동하기 위한 주입관(2)과 포집 용액 보충관(4)이 위치한다. 또한, 상기 주입관(2)에는 파열판식 밸브(3)가 위치하고, 상기 포집 용액 보충관(4)에는 보충 밸브(5)가 위치한다. 이때, 상기 주입관(2)은 요오드 포집 용액(1) 내부까지 연결되고, 상기 주입관(2)의 노즐(6)은 방사성 요오드 포집 용액(1) 내에 위치하게 된다. 또한, 포집 용액부 하부와 우측 상단에는 배수관(7)이 위치하며, 포집 용액부 하부에 위치한 배수관(7)에는 배수 밸브(8)가 위치한다. 또한, 상기 배수관(7) 하부에는 포집 용액 처리 저장소(미도시)가 위치할 수 있다. 나아가, 포집 용액부 우측 상단에는 배출관(6)이 위치한다.
The radioactive iodine collecting apparatus according to the present invention may be configured as shown in Fig. 1 as an example. Specifically, the
나아가, 본 발명은Further,
방사성 요오드를 포함하는 흐름을 상기에 따른 포집 장치에 통과시키는 단계를 포함하는 방사성 요오드의 포집 방법을 제공한다.
And passing the stream containing radioactive iodine through a collecting device according to the above.
본 발명에 따른 방사성 요오드의 포집 방법은 방사성 요오드를 포함하는 흐름을 백금족 원소를 포함하는 방사성 요오드 포집 용액을 사용한 방사성 요오드 포집 장치에 통과시켜 수행되는 방사성 요오드를 포집하는 방법이다.The method for collecting radioactive iodine according to the present invention is a method for collecting radioactive iodine which is performed by passing a stream containing radioactive iodine through a radioactive iodine collection device using a radioactive iodine collection solution containing a platinum group element.
상기 백금족 원소를 포함하는 방사성 요오드 포집 용액은 OH 라디칼 및 과산화수소 등에 의해서 발생하는 분자성 요오드의 생성 반응을 억제시켜 요오드 화학종의 용해 안정성을 장기간 확보할 수 있다.
The radioactive iodine collection solution containing the platinum group element can inhibit generation of molecular iodine generated by OH radicals, hydrogen peroxide, and the like, so that the dissolution stability of the iodine species can be secured for a long time.
구체적으로, 상기 방사성 요오드를 포함하는 흐름은 방사능 오염 기체에서 발생한다. 일례로써, 방사능 오염 기체에서 발생하는 방사성 요오드 기체일 수 있다.
Specifically, the flow comprising the radioactive iodine occurs in the radioactive contaminated gas. As an example, it may be a radioactive iodine gas generated in a radioactive contaminated gas.
이하, 하기 실시예 및 실험예에 의하여 본 발명을 상세히 설명한다.
Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the following examples and experimental examples.
단, 하기 실시예 및 실험예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 발명의 범위가 실시예 및 실험예에 의해 한정되는 것은 아니다.
It should be noted, however, that the following examples and experimental examples are illustrative of the present invention, but the scope of the invention is not limited by the examples and the experimental examples.
<실시예 1> 방사성 요오드 포집 용액의 제조 1Example 1 Preparation of radioactive
5.0 mM의 NaI 용액에 백금 미세 입자(입자 직경: 0.15 내지 0.45 ㎛)를 총 용액에 대하여 0.1 중량%로 첨가하여 방사성 요오드 포집 용액을 제조하였다.
To the 5.0 mM NaI solution, platinum fine particles (particle diameter: 0.15 to 0.45 탆) were added at 0.1 wt% with respect to the total solution to prepare a radioactive iodine capturing solution.
<실시예 2> 방사성 요오드 포집 용액의 제조 2Example 2 Preparation of radioactive
5.0 mM의 NaI 용액에 백금 미세 입자(입자 직경: 0.15 내지 0.45 ㎛)를 총 용액에 대하여 0.2 중량%로 첨가하여 방사성 요오드 포집 용액을 제조하였다.
To the 5.0 mM NaI solution, platinum fine particles (particle diameter: 0.15 to 0.45 탆) were added at 0.2 wt% with respect to the total solution to prepare a radioactive iodine collection solution.
<실시예 3> 방사성 요오드 포집 용액의 제조 3≪ Example 3 > Preparation of radioactive
5.0 mM의 NaI 용액에 백금 미세 입자(입자 직경: 0.15 내지 0.45 ㎛)를 총 용액에 대하여 0.3 중량%로 첨가하여 방사성 요오드 포집 용액을 제조하였다.
A radioactive iodine collection solution was prepared by adding platinum fine particles (particle diameter: 0.15 to 0.45 mu m) to a 5.0 mM NaI solution at 0.3 wt% with respect to the total solution.
<실시예 4> 방사성 요오드 포집 용액의 제조 4Example 4 Preparation of radioactive
5.0 mM의 NaI 용액에 백금 미세 입자(입자 직경: 0.5 내지 1.0 ㎛)를 총 용액에 대하여 0.1 중량%로 첨가하여 방사성 요오드 포집 용액을 제조하였다.
To the 5.0 mM NaI solution, platinum fine particles (particle diameter: 0.5 to 1.0 mu m) were added at 0.1 wt% with respect to the total solution to prepare a radioactive iodine collection solution.
<실시예 5> 방사성 요오드 포집 용액의 제조 5Example 5 Production of radioactive
5.0 mM의 NaI 용액에 백금 미세 입자(입자 직경: 0.5 내지 1.0 ㎛)를 총 용액에 대하여 0.2 중량%로 첨가하여 방사성 요오드 포집 용액을 제조하였다.
To the 5.0 mM NaI solution, platinum fine particles (particle diameter: 0.5 to 1.0 mu m) were added at 0.2 wt% with respect to the total solution to prepare a radioactive iodine collection solution.
<실시예 6> 방사성 요오드 포집 용액의 제조 6Example 6 Production of radioactive
5.0 mM의 NaI 용액에 백금 미세 입자(입자 직경: 0.5 내지 1.0 ㎛)를 총 용액에 대하여 0.3 중량%로 첨가하여 방사성 요오드 포집 용액을 제조하였다.
A radioactive iodine collection solution was prepared by adding platinum fine particles (particle diameter: 0.5 to 1.0 mu m) to a 5.0 mM NaI solution at 0.3 wt% with respect to the total solution.
<비교예 1>≪ Comparative Example 1 &
5.0 mM의 NaI 용액을 준비하였다.
5.0 mM NaI solution was prepared.
<실험예 1> 아이오다이드 이온의 산화 반응을 억제하는 현상 분석EXPERIMENTAL EXAMPLE 1 Phenomena Analysis for Suppressing Oxidation of Iodide Ion
본 발명에 따른 방사성 요오드 포집 용액의 효과를 확인하기 위하여, 상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 방사성 요오드 포집 용액을 사용하여 하기와 같은 실험을 수행하였다.
In order to confirm the effect of the radioactive iodine capturing solution according to the present invention, the following experiment was performed using the radioactive iodine capturing solution prepared in Example 1 and Comparative Example 1.
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 방사성 요오드 포집 용액을 각각 10 kGy 세기의 감마선 조사 환경에서 1 시간 동안 노출시켰다. 감마선은 물 분자를 분해시켜 산화력이 있는 화학종과 환원력이 있는 화학종을 동시에 발생시킨다. 이 중 산화력이 있는 화학종이 아이오다이드 이온을 분자성 요오드로 산화시켜 요오드의 휘발성을 증가시킨다. 분자성 요오드는 아이오다이드 이온과 공존하면 하기 반응식 4와 같이 트리아이오다이드 이온(I3 -)을 형성시킨다. 트리아이오다이드 이온은 UV/VIS 분광 광도계로 288, 351 nm의 파장에서 검출이 용이하므로 본 실험에서는 과량의 아이오다이드 이온을 사용하여 트리아이오다이드 이온(I3 -)의 형성을 유도하였으며, 이를 통하여 분자성 요오드의 생성량을 평가하였다. 그 결과를 도 2에 나타내었다.
The radioactive iodine collection solution prepared in Example 1 and Comparative Example 1 was exposed for 1 hour in a gamma irradiation environment of 10 kGy intensity. Gamma rays break down water molecules and generate both oxidizing and reducing chemistries simultaneously. Among them, oxidizing chemical species oxidize iodide ion to molecular iodine to increase the volatility of iodine. When molecular iodide coexists with an iodide ion, it forms a triiodide ion (I 3 - ) as shown in the following reaction formula (4). The triiodide ion is easily detected at a wavelength of 288 or 351 nm with a UV / VIS spectrophotometer. Therefore, in this experiment, excessive iodide ion was used to induce the formation of triiodide ion (I 3 - ) , And the amount of molecular iodine produced was evaluated. The results are shown in Fig.
<반응식 4><
I2 (dissolved gas) + I- (aq) → I3 - (aq)
I 2 (dissolved gas) + I - (aq) - I 3 - (aq)
도 2에 나타낸 바와 같이, 백금 금속 입자를 첨가하지 않은 방사성 요오드 포집 용액인 비교예 1은 산화성 방사 분해 생성물인 OH 라디칼과 과산화수소 등에 의해서 아이오다이드 이온(I-)의 일부가 아이오딘(I2)으로 산화(2I- + 2OHㆍ → I2 + 2OH-)되고 이어 안정한 트리아이오다이드 이온(I3 -)을 생성시킨다. 상기 반응은 288, 351 nm에서 발생하는 2 개의 UV/VIS 흡수 피크로부터 확인할 수 있다. 실제 사고 환경에서는 아이오다이드 이온의 농도가 낮아 트리아이오다이드 이온보다는 용존기체인 아이오딘으로 존재하여 요오드의 휘발도를 높이게 된다.
2, the no added platinum metal particles, radioactive compare the iodine absorption solution that Example 1 is iodide ion (I -) such as by oxidizing the radiation degradation products of OH radicals and hydrogen peroxide, a portion of iodine (I 2 (2I - + 2OH - > I 2 + 2OH - ) and then to produce a stable triiodide ion (I 3 - ). This reaction can be confirmed from two UV / VIS absorption peaks occurring at 288 and 351 nm. In an actual accident environment, the concentration of iodide ion is low, and it exists as a dissolved gas, iodine, rather than a triiodide ion, so that the volatility of iodine is increased.
반면, 백금 미세 입자를 포함하는 방사성 요오드 포집 용액인 실시예 1의 경우에는, 288, 351 nm에서 트리아이오다이드 이온(I3 -)의 흡수 스팩트럼이 관찰되지 않았다. 이는, 아이오다이드 이온(I-)이 아이오딘(I2)으로 산화되는 반응이 극히 미미하다는 것을 보여 주는 것이다. 또한, 감마선에 의해서 생성된 산화성 방사 분해 생성물이 백금 미세 입자 표면에서 촉매 반응에 의해 환원성 분해 생성물과 재결합되어 빠르게 소멸 되기 때문이다. On the other hand, the absorption spectrum of triiodide ion (I 3 - ) at 288 and 351 nm was not observed in the case of Example 1, which is a radioactive iodine capturing solution containing platinum fine particles. This shows that the oxidation of the iodide ion (I - ) to iodine (I 2 ) is extremely slight. Also, the oxidative decarboxylation product produced by the gamma ray is recombined with the reducing decomposition product by the catalytic reaction at the surface of the platinum fine particle and disappears rapidly.
따라서, 상기 실험을 통하여 본 발명에 따른 백금 미세 입자를 포함하는 방사성 요오드 포집 용액은 물의 방사 분해 생성물에 의한 요오드의 휘발도 상승을 억제할 수 있는 효과적인 수단이 될 수 있음을 확인할 수 있었다.
Therefore, it was confirmed through the above experiments that the radioactive iodine collection solution containing the platinum fine particles according to the present invention can be an effective means for suppressing the increase in the volatility of iodine by the radial decomposition product of water.
1 : 요오드 포집 용액
2 : 주입관
3 : 파열판식 밸브
4 : 포집 용액 보충관
5 : 보충 밸브
6 : 노즐
7 : 배수관
8 : 배수 밸브
9 : 배출관1: iodine capture solution
2: Injection tube
3: Rupture valve
4: Collection solution replenishment tube
5: Replacement valve
6: Nozzle
7: Water pipe
8: Drain valve
9: discharge pipe
Claims (14)
백금족 원소를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 기체 상의 방사성 요오드 포집 용액.
A gaseous radioactive iodine collection solution containing an iodide compound containing an iodide ion, an alkali compound and a reducing agent,
Further comprising a platinum group element. ≪ RTI ID = 0.0 > 8. < / RTI >
상기 백금족 원소는 백금(Pt), 팔라듐(Pd) 및 로듐(Rh)으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1 종 이상인 것을 특징으로 하는 기체 상의 방사성 요오드 포집 용액.
The method according to claim 1,
Wherein the platinum group element is at least one selected from the group consisting of platinum (Pt), palladium (Pd), and rhodium (Rh).
상기 백금족 원소의 함량은 방사성 요오드 포집 용액에 대하여 0.001 내지 0.5 중량%인 것을 특징으로 하는 기체 상의 방사성 요오드 포집 용액.
The method according to claim 1,
Wherein the content of the platinum group element is 0.001 to 0.5 wt% with respect to the radioactive iodine collection solution.
상기 알칼리 화합물은 알칼리 금속류, 수산화 이온, 암모늄 이온 및 칼슘 산화물로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1 종 이상을 포함하는 화합물인 것을 특징으로 하는 기체 상의 방사성 요오드 포집 용액.
The method according to claim 1,
Wherein the alkali compound is a compound containing at least one member selected from the group consisting of alkali metals, hydroxide ions, ammonium ions and calcium oxide.
상기 환원제는 티오설페이트 이온(S2O3 2-) 또는 주석 이온(Sn2+)을 포함하는 염, 하이드라진, 아연-수은 아말감 및 인산계 환원제로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1 종 이상인 것을 특징으로 하는 기체 상의 방사성 요오드 포집 용액.
The method according to claim 1,
Wherein the reducing agent is at least one selected from the group consisting of a salt containing a thiosulfate ion (S 2 O 3 2- ) or a tin ion (Sn 2+ ), a hydrazine, a zinc-mercury amalgam and a phosphoric acid-based reducing agent Gaseous radioactive iodine capture solution.
상기 백금족 원소는 미세 입자, 다공성 물질, 박막, 섬유, 그물 및 액체로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1 종의 형태인 것을 특징으로 하는 기체 상의 방사성 요오드 포집 용액.
The method according to claim 1,
Wherein the platinum group element is one type selected from the group consisting of fine particles, porous materials, thin films, fibers, nets and liquids.
상기 백금족 원소는 미세 입자 형태인 것을 특징으로 하는 기체 상의 방사성 요오드 포집 용액.
The method according to claim 1,
Wherein the platinum group element is in the form of a fine particle.
상기 미세 입자 형태인 백금족 원소의 표면적은 단위 그램 당 0.1 내지 1,000 평방미터인 것을 특징으로 하는 기체 상의 방사성 요오드 포집 용액.
10. The method of claim 9,
Wherein the surface area of the platinum group element in the form of fine particles is 0.1 to 1,000 square meters per gram of radioactive iodine.
상기 미세 입자 형태인 백금족 원소의 평균 직경은 10.0 nm 내지 1.0 mm인 것을 특징으로 하는 기체 상의 방사성 요오드 포집 용액.
10. The method of claim 9,
Wherein the average diameter of the platinum group elements in the form of fine particles is 10.0 nm to 1.0 mm.
상기 포집 용액부 내부로 연결되고, 방사성 요오드를 포함하는 방사능 오염 기체가 이동하기 위한 주입관;
상기 포집 용액부에 포집 용액을 보충하기 위한 포집 용액 보충관;
상기 포집 용액부 하부에 위치하고, 포집 용액을 배출하기 위한 배수관; 및
상기 포집 용액부 상부에 위치하고, 방사성 요오드가 포집된 기체를 배출하기 위한 배출관;을 포함하는 기체 상의 방사성 요오드를 포함하는 방사능 오염 기체로부터 기체 상의 방사성 요오드 포집 장치.
A collection solution part comprising the gaseous radioactive iodine collection solution of claim 1;
An inlet tube connected to the inside of the collection solution section for moving radioactive contaminated gas containing radioactive iodine;
A collection solution replenishment tube for replenishing the collection solution in the collection solution portion;
A drain pipe positioned below the collection solution unit and discharging the collection solution; And
And a discharge pipe located above the collection solution section for discharging the gas in which the radioactive iodine is captured, the radioactive iodine-containing gas containing radioactive iodine on the gaseous phase.
A method of collecting radioactive iodine comprising passing a stream comprising gaseous radioactive iodine through a collecting device according to claim 12.
상기 기체 상의 방사성 요오드를 포함하는 흐름은 방사능 오염 기체에서 발생하는 것을 특징으로 하는 방사성 요오드의 포집 방법.14. The method of claim 13,
Characterized in that the stream comprising radioactive iodine on the gaseous phase is generated in the radioactive contaminated gas.
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