KR101451306B1 - Organic thin-film transistor using amorphous metal oxide interlayer between organic insulator and organic semiconductor - Google Patents

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Abstract

본 발명은 유기절연체와 유기반도체 사이에 형성된 비정질의 금속산화물 층간-박막을 이용한 유기 박막 트랜지스터, 이의 제조방법 및 이를 이용한 유기 박막 트랜지스터의 전기적 특성 향상 방법에 관한 것으로, 구체적으로 유기절연체와 유기반도체 사이에 비정질의 금속산화물, 예를 들어 비정질의 알루미나 층간-박막을 형성시킴으로써 유기절연체의 절연특성은 저하시키지 않으면서 유기반도체의 분자정렬을 향상시킬 뿐만 아니라, 비정질 금속산화물 층간-박막을 형성시키기 위한 잔여 전구체 물질에 의해 전하이동이 향상시킴으로써, 유기 박막 트랜지스터의 전기적 특성을 향상시켜, 최종적으로 소자의 성능을 향상시키는 효과가 있다.
또한, 본 발명에 따른 유기절연체와 유기반도체 사이에 비정질의 금속산화물 층간-박막은 용액공정에 의한 코팅 및 저온의 열처리에 의해 형성될 수 있으므로, 투명-고분자 기판에도 적용이 가능할 뿐만 아니라 비용적으로 경제적이고 공정이 간소하므로 차세대 플렉서블 유기 박막트랜지스터의 제조에 유용하게 사용될 수 있다.The present invention relates to an organic thin film transistor using an amorphous metal oxide interlayer formed between an organic insulator and an organic semiconductor, a method for manufacturing the same, and a method for improving the electrical characteristics of an organic thin film transistor using the same. More particularly, For example, an amorphous alumina interlayer-thin film is formed on the amorphous metal oxide interlayer-thin film, thereby improving the molecular alignment of the organic semiconductor without deteriorating the insulating properties of the organic insulator, By improving the charge transfer by the precursor material, it is possible to improve the electrical characteristics of the organic thin film transistor and ultimately improve the performance of the device.
In addition, since the amorphous metal oxide interlayer-thin film between the organic insulator and the organic semiconductor according to the present invention can be formed by a coating process by a solution process and a heat treatment at a low temperature, it is applicable not only to a transparent-polymer substrate, It is economical and has a simple process so that it can be usefully used for manufacturing a next-generation flexible organic thin film transistor.

Description

유기절연체와 유기반도체 사이의 비정질의 금속산화물 층간-박막을 이용한 유기 박막 트랜지스터{Organic thin-film transistor using amorphous metal oxide interlayer between organic insulator and organic semiconductor}BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention [0001] The present invention relates to an organic thin film transistor using an amorphous metal oxide interlayer-thin film between an organic insulator and an organic semiconductor.

본 발명은 유기절연체와 유기반도체 사이에 형성된 비정질의 금속산화물 층간-박막을 이용한 유기 박막 트랜지스터, 이의 제조방법 및 이를 이용한 유기 박막 트랜지스터의 전기적 특성 향상 방법에 관한 것이다.
The present invention relates to an organic thin film transistor using an amorphous metal oxide interlayer-thin film formed between an organic insulator and an organic semiconductor, a method for manufacturing the same, and a method for improving electrical characteristics of the organic thin film transistor using the same.

디스플레이 산업이 급속히 발전하면서, 디스플레이 산업의 핵심 기술인 박막 트랜지스터를 제작하기 위한 연구가 많이 이루어지고 있다. 박막 트랜지스터는 절연성 기판 위에 유기반도체 또는 금속산화물 반도체 박막을 입혀 만든 전계 효과 트랜지스터(Field Effect Transistor, FET)로 정의할 수 있다.
As the display industry rapidly develops, many researches have been conducted to fabricate thin film transistors, which are core technologies of the display industry. The thin film transistor can be defined as a field effect transistor (FET) formed by depositing an organic semiconductor or a thin film of a metal oxide semiconductor on an insulating substrate.

특히 유기반도체를 이용하는 박막 트랜지스터의 경우, 가격이 저렴하고, 대면적에 적용가능할 뿐만 아니라, 충격에 의해 깨지지 않으며 구부리거나 접을 수 있어 차세대 플렉시블(flexible) 디스플레이 등에서 구동스위칭 소자로서 각광받고 있다.
In particular, in the case of a thin film transistor using an organic semiconductor, it is inexpensive and applicable not only to a large area but also to a next-generation flexible display because it can be bent or folded without being broken by an impact.

또한, 저가의 플렉서블 유기박막트랜지스터의 실현을 위해서는 높은 소자 성능을 가능하게 하는 용액공정용 전자 소재(전도체(conductor), 절연체(insulator), 반도체(semiconductor))의 개발이 필요한 실정이다.
Further, in order to realize a flexible organic thin film transistor at a low cost, it is necessary to develop an electronic material (a conductor, an insulator, and a semiconductor) for a solution process which enables a high device performance.

특히, 유기 박막 트랜지스터의 구성에 있어서 절연체 층은 반도체 층과 계면을 형성하게 되므로 절연체의 계면 특성에 따라 반도체의 결정성, 형태 등이 좌우되기 때문에 절연체는 최종 박막 트랜지스터의 소자 특성에 핵심적인 부분이다. 일반적으로, 절연체로는 무기물인 실리콘 다이옥사이드(silicon dioxide), 실리콘 질화물(silicon nitride), 바륨 스트론튬(barium strontium), 바륨 티타네이트(barium titanate) 등이 사용되고, 유기물로는 폴리비닐알코올(PVA), 폴리비닐 페놀(PVP), 폴리메틸메타아크릴레이트(PMMA) 및 폴리이미드(PI) 등이 사용되고 있다.
In particular, since the insulator layer forms an interface with the semiconductor layer in the structure of the organic thin film transistor, the crystallinity and the shape of the semiconductor depend on the interface characteristics of the insulator, and thus the insulator is a key part of the device characteristics of the final thin film transistor . In general, silicon dioxide, silicon nitride, barium strontium, barium titanate, and the like are used as the insulator, and polyvinyl alcohol (PVA), barium titanate, Polyvinylphenol (PVP), polymethylmethacrylate (PMMA), and polyimide (PI).

그러나, 성능이 우수한 용액공정용 유기 박막 트랜지스터에 대한 연구는 유기물을 이용한 게이트 절연체에 대해서는 매우 제한적이다. 예를 들어, 성능이 좋은 유기반도체 중에서 Cn-BTBT(2,7-dialky[1]benzothieno[3,2-b][1]benzothiophenes)는 용액공정이 가능하고 대기 중에서 안정한 p-type 유기반도체로 알려져 있고, SiO2를 열적으로 성장시킨 게이트 절연체를 이용한 Cn-BTBT 박막트랜지스터는 성능이 좋은 것으로 알려져 있다.
However, studies on organic thin film transistors for solution processes with excellent performance are very limited for gate insulators using organic materials. For example, C n -BTBT (2,7-dialky [1] benzothieno [3,2-b] [1] benzothiophenes) And a C n -BTBT thin film transistor using a gate insulator in which SiO 2 is thermally grown is known to have a good performance.

예를 들어, 드롭-캐스팅(drop-casting)에 의해 SiO2 게이트 절연막을 증착시킨 C8-BTBT 박막트랜지스터의 경우, 전하이동도가 6 cm2/V·s인 것으로 보고되고 있다 (T. Uemura, Y. Hirose, M. Uno, K. Takimiya and J. Takeya, Appl . Phys . Express, 2009, 2, 111501. 및 J. Soeda, Y. Hirose, M. Yamagishi, A. Nakao, T. Uemura, K. Nakayama, M. Uno, Y. Nakazawa, K. Takimiya and J. Takeya, Adv . Mater., 2011, 23, 3309.)
For example, in the case of a C 8 -BTBT thin film transistor in which a SiO 2 gate insulating film is deposited by drop-casting, the charge mobility is reported to be 6 cm 2 / V · s (T. Uemura , Y. Hirose, M. Uno, K. Takimiya and J. Takeya, Appl. Phys. Express, 2009, 2, 111501. and J. Soeda, Y. Hirose, M. Yamagishi , A. Nakao, T. Uemura, K. Nakayama, M. Uno, Y. Nakazawa, K. Takimiya and J. Takeya, Adv . Mater. , 2011, 23 , 3309.)

또한, 더블-샷 잉크 젯 프린팅법에 의해 패럴린-C(Parylene C) 게이트 절연막을 화학 기상 증착시킨 단결정 C8-BTBT 박막 트랜지스터의 경우에도 전하이동도가 31 cm2/V·s 이상인 것으로 보고되고 있다(H. Minemawari, T. Yamada, H. Matsui, J. Tsutsumi, S. Haas, R. Chiba, R. Kumai and T. Hasegawa, Nature, 2011, 475, 364.).
In addition, the charge mobility of the monocrystalline C 8 -BTBT thin film transistor obtained by chemical vapor deposition of a parylene C gate insulating film by the double-shot ink jet printing method is more than 31 cm 2 / V · s (H. Minemawari, T. Yamada, H. Matsui, J. Tsutsumi, S. Haas, R. Chiba, R. Kumai and T. Hasegawa, Nature , 2011, 475 , 364.).

그러나, 유기 박막 트랜지스터를 저가이면서 유연한 전기소자에 응용하기 위해서는, 상기 열적으로 성장시킨 SiO2 또는 화학 기상 증착시킨 패럴린-C(Parylene C)를 대신할, 용액공정이 가능한 유기절연체를 사용할 필요성이 있다. 그러나 용액공정가능한 유기절연체를 이용한 Cn-BTBT 박막 트랜지스터에 대해서는 연구가 미미한 실정이다.
However, in order to apply the organic thin film transistor to a low-cost and flexible electric device, the thermally grown SiO 2 Or a solution processable organic insulator that replaces the chemical vapor deposited Parylene C (C). However, research on C n -BTBT thin film transistors using organic insulators that can be processed in solution is limited.

종래, 용액공정가능한 유기절연체를 이용한 Cn-BTBT 박막트랜지스터에 대한 연구 내용을 살펴보면, 용액공정가능한 폴리이미드 게이트 절연체를 사용한 경우 최대 전하 이동도가 0.56 cm2/V·sd이고, 스레스홀드 전압이 -44.0 V에 그친다(K.-S. Jang, W. S. Kim, J.-M. Won, Y.-H. Kim, S. Myung, J.-W. Ka, J. Kim, T. Ahn, M. H. Yi, Phys . Chem . Chem . Phys ., 2013, 15, 950). 또한, Cn-BTBT는 낮은 HOMO 준위 때문에 대기 중에서 안정하지만, 스레스홀드 전압의 음의 이동 값이 큰 단점이 있다. 이에, 상대적으로 전하 이동도가 낮고, 스레스홀드 전압의 음의 이동이 큰 Cn-BTBT 박막 트랜지스터의 성능을 향상시키기 위한 기술의 개발이 필요하다.
Conventionally, a study on the C n -BTBT thin film transistor using a solution processable organic insulator revealed that the maximum charge mobility was 0.56 cm 2 / V · sd when a solution processable polyimide gate insulator was used, and the threshold voltage (K.-S. Jang, WS Kim, J.-M. Won, Y.-H. Kim, S. Myung, J.-W. Ka, J. Kim, T. Ahn , MH Yi, Phys. Chem. Chem. Phys., 2013, 15, 950). In addition, C n -BTBT is stable in the atmosphere due to a low HOMO level, but has a disadvantage that the negative shift value of the threshold voltage is large. Therefore, it is necessary to develop a technique for improving the performance of a C n -BTBT thin film transistor having a relatively low charge mobility and a large negative shift of the threshold voltage.

이에, 본 발명자들은 저가의 플렉서블 유기 박막 트랜지스터의 실현을 위해서 성능이 우수한 용액공정용 유기 박막 트랜지스터에 대해 관심을 가지고 연구를 진행하던 중, 유기절연체 층과 유기반도체 층 사이에 용액공정에 의한 코팅 및 저온 열처리 공정에 의해 비정질의 금속산화물, 예를 들어 비정질의 알루미나 층간-박막을 도입하는 경우, 유기 박막 트랜지스터의 전기적 특성이 향상되는 것을 확인하고 본 발명을 완성하였다.
Therefore, the inventors of the present invention have been studying an organic thin film transistor for a solution process with high performance for realizing a low-cost flexible organic thin film transistor, and have found that a coating by a solution process between an organic insulator layer and an organic semiconductor layer, It has been confirmed that the electric characteristics of an organic thin film transistor are improved when an amorphous metal oxide, for example, an amorphous alumina interlayer-thin film is introduced by a low temperature heat treatment process, and the present invention has been completed.

본 발명의 목적은 저가의 플렉서블 유기 박막 트랜지스터의 실현을 위해서 용액공정이 가능하면서도 성능이 향상된 유기 박막 트랜지스터를 제공하는 데 있다.
An object of the present invention is to provide an organic thin film transistor capable of performing a solution process and having improved performance in order to realize a low-cost flexible organic thin film transistor.

상기의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은In order to achieve the above object,

기판, 게이트 전극, 유기절연체 층, 유기반도체 층, 소스/드레인 전극을 포함하고, 상기 유기절연체 층과 유기반도체 층 사이에 비정질의 금속산화물 층간-박막이 형성된 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터를 제공한다.
There is provided an organic thin film transistor comprising a substrate, a gate electrode, an organic insulator layer, an organic semiconductor layer, and source / drain electrodes, and an amorphous metal oxide interlayer thin film is formed between the organic insulator layer and the organic semiconductor layer .

또한, 본 발명은 In addition,

기판 상에 게이트 전극을 형성하는 단계 (단계 1);Forming a gate electrode on the substrate (step 1);

상기 게이트 전극 상에 유기절연체 층을 형성하는 단계(단계 2);Forming an organic insulator layer on the gate electrode (step 2);

상기 유기절연체 층 상에 비정질의 금속산화물 층간-박막을 형성하는 단계(단계 3);Forming an amorphous metal oxide interlayer-thin film on the organic insulator layer (step 3);

상기 비정질의 금속산화물 층간-박막 상에 유기반도체 층을 형성하는 단계(단계 4); 및Forming an organic semiconductor layer on the amorphous metal oxide interlayer-thin film (step 4); And

상기 유기반도체 층 상에 소스/드레인 전극을 형성하는 단계(단계 5);Forming a source / drain electrode on the organic semiconductor layer (step 5);

를 포함하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법을 제공한다.
And a method of manufacturing the organic thin film transistor.

나아가, 본 발명은Further,

유기절연체 층과 유기반도체 층 사이에 형성된 비정질의 금속산화물 층간-박막을 이용하여 유기 박막 트랜지스터의 전기적 특성을 향상시키는 방법을 제공한다.
There is provided a method for improving the electrical characteristics of an organic thin film transistor using amorphous metal oxide interlayer thin film formed between an organic insulator layer and an organic semiconductor layer.

본 발명에 따르면, 유기절연체를 이용한 유기 박막 트랜지스터에 있어서, 유기절연체와 유기반도체 사이에 비정질의 금속산화물, 예를 들어 비정질의 알루미나 층간-박막을 형성시킴으로써 유기절연체의 절연특성은 저하시키지 않으면서 유기반도체의 분자정렬을 향상시킬 뿐만 아니라, 비정질 금속산화물 층간-박막을 형성시키기 위한 잔여 전구체 물질에 의해 전하이동이 향상시킴으로써, 유기 박막 트랜지스터의 전기적 특성을 향상시켜, 최종적으로 소자의 성능이 향상시키는 효과가 있다.According to the present invention, in an organic thin film transistor using an organic insulator, by forming an amorphous metal oxide, for example, an amorphous alumina interlayer-thin film between an organic insulator and an organic semiconductor, Not only improves the molecular alignment of the semiconductor but also improves the electric characteristics of the organic thin film transistor by improving the charge transfer by the residual precursor material for forming the amorphous metal oxide interlayer thin film, .

또한, 본 발명에 따른 유기절연체와 유기반도체 사이에 비정질의 금속산화물 층간-박막은 용액공정에 의한 코팅 및 저온의 열처리에 의해 형성될 수 있으므로, 투명-고분자 기판에도 적용이 가능할 뿐만 아니라 비용적으로 경제적이고 공정이 간소하므로 차세대 플렉서블 유기 박막트랜지스터의 제조에 유용하게 사용될 수 있다.
In addition, since the amorphous metal oxide interlayer-thin film between the organic insulator and the organic semiconductor according to the present invention can be formed by a coating process by a solution process and a heat treatment at a low temperature, it is applicable not only to a transparent-polymer substrate, It is economical and has a simple process so that it can be usefully used for manufacturing a next-generation flexible organic thin film transistor.

도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 유기절연체(폴리이미드)와 유기반도체(C10-BTBT) 사이에 비정질의 금속산화물(a-alumina) 층간-박막이 형성된 박막 트랜지스터를 나타내는 단면도이다.
도 2는 실시예 1의 a-alumina 층간-박막을 형성함에 있어서, a-alumina의 전구체((Al(NO3)3)·9H2O) 분말에 대한 열적 거동을 평가한 결과 그래프이다.
도 3은 실시예 1의 ITO 기판에 형성된 a-alumina/유기절연막의 XRD(X-ray diffraction) 분석 결과 그래프이다.
도 4는 실시예 1의 a-alumina/유기절연막 및 비교예 1의 순수 유기절연막 표면의 AFM(Atomic Force Microscope) 분석 이미지이다.
도 5는 실시예 1의 a-alumina/유기절연막 및 비교예 1의 순수 유기절연막의 유전특성을 분석한 결과 그래프이다.
도 6은 실시예 1의 a-alumina/유기절연막 및 비교예 1의 순수 유기절연막의 절연특성을 분석한 결과 그래프이다.
도 7은 실시예 1의 a-alumina/유기절연막과 비교예 1의 순수 유기절연막을 적용한 박막 트랜지스터의 전이(transfer)(I ds vs. V gs) 특성을 분석한 결과 그래프이다.
도 8은 실시예 1의 a-alumina/유기절연막과 비교예 1의 순수 유기절연막을 적용한 박막트랜지스터의 출력(output)특성(I ds vs. V ds)을 분석한 결과 그래프이다.
도 9는 실시예 1의 a-alumina/유기절연막을 적용한 박막트랜지스터의 전이(transfer)(I ds vs. V gs) 특성을 분석한 결과 그래프이다.
도 10은 비교예 1의 순수 유기절연막을 적용한 박막트랜지스터의 전이(transfer)(I ds vs. V gs) 특성을 분석한 결과 그래프이다.
도 11은 비교예 2의 SiO2 무기절연막을 적용한 박막트랜지스터의 전이(transfer)(I ds vs. V gs) 특성을 분석한 결과 그래프이다.
도 12는 실시예 1의 a-alumina/유기절연막 위에 형성된 C10-BTBT 반도체층 및 비교예 1의 순수 유기절연막 위에 형성된 C10-BTBT 반도체층의 표면 AMF 이미지이다.
도 13은 순수 유기절연막 및 a-alumina/유기절연막 위에 형성된 C10-BTBT XRD 분석 결과 그래프이다.
도 14는 실시예 1의 a-alumina/유기절연막 위에 형성된 C10-BTBT의 IR 분석 결과 그래프이다1 is a cross-sectional view illustrating a thin film transistor in which an amorphous metal oxide (a-alumina) interlayer is formed between an organic insulator (polyimide) and an organic semiconductor (C 10 -BTBT) according to an embodiment of the present invention.
2 is a graph showing the results of evaluating the thermal behavior of a-alumina precursor ((Al (NO 3 ) 3 .9H 2 O) powder in forming an a-alumina interlayer-thin film in Example 1.
3 is a graph of X-ray diffraction (XRD) analysis results of an a-alumina / organic insulating film formed on an ITO substrate of Example 1. Fig.
4 is an AFM (Atomic Force Microscope) analysis image of the surface of the a-alumina / organic insulating film of Example 1 and the surface of the pure organic insulating film of Comparative Example 1. Fig.
5 is a graph showing the dielectric characteristics of an a-alumina / organic insulating film of Example 1 and a pure organic insulating film of Comparative Example 1.
6 is a graph showing the results of analysis of insulation characteristics of the a-alumina / organic insulating film of Example 1 and the pure organic insulating film of Comparative Example 1. Fig.
FIG. 7 is a graph showing the transfer characteristics ( I ds vs. V gs ) of an a-alumina / organic insulating film of Example 1 and a pure organic insulating film of Comparative Example 1.
8 is a graph showing an output characteristic ( I ds vs. V ds ) of an a-alumina / organic insulating film of Example 1 and a thin film transistor using a pure organic insulating film of Comparative Example 1.
FIG. 9 is a graph illustrating the transfer characteristics ( I ds vs. V gs ) of a thin film transistor to which the a-alumina / organic insulating film of Example 1 is applied.
10 is a graph showing the results of analysis of transfer characteristics ( I ds vs. V gs ) of a thin film transistor to which a pure organic insulating film of Comparative Example 1 is applied.
Figure 11 is a SiO 2 Comparative Example 2 ( I ds vs. V gs ) characteristics of a thin film transistor using an inorganic insulating film.
12 is a surface AMF image of the C 10 -BTBT semiconductor layer formed on the a-alumina / organic insulating film of Example 1 and the C 10 -BTBT semiconductor layer formed on the pure organic insulating film of Comparative Example 1.
13 is a graph of a C 10 -BTBT XRD analysis result formed on a pure organic insulating film and a-alumina / organic insulating film.
14 is a graph showing IR analysis results of C 10 -BTBT formed on the a-alumina / organic insulating film of Example 1

본 발명은 유기절연체와 유기반도체 사이에 형성된 비정질의 금속산화물 층간-박막을 이용한 유기 박막 트랜지스터, 이의 제조방법 및 이를 이용한 유기 박막 트랜지스터의 전기적 특성 향상 방법에 관한 것이다.
The present invention relates to an organic thin film transistor using an amorphous metal oxide interlayer-thin film formed between an organic insulator and an organic semiconductor, a method for manufacturing the same, and a method for improving electrical characteristics of the organic thin film transistor using the same.

이하 본 발명을 상세히 설명한다.
Hereinafter, the present invention will be described in detail.

본 발명은 기판, 게이트 전극, 유기 절연체층, 유기 반도체층, 소스/드레인 전극을 포함하고, 상기 유기절연체 층과 유기반도체 층 사이에 비정질의 금속산화물 층간-박막이 형성된 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터를 제공한다.
The organic thin film transistor of the present invention comprises an amorphous metal oxide interlayer thin film formed between a substrate, a gate electrode, an organic insulator layer, an organic semiconductor layer, and a source / drain electrode and between the organic insulator layer and the organic semiconductor layer. Lt; / RTI >

구체적으로, 본 발명의 유기 박막 트랜지스터에 있어서 상기 비정질의 금속산화물 층간-박막은 알루미나(alumina), 타이타니아(titania) 및 지르코니아(zirconia) 중에서 1종 이상의 비정질 금속산화물을 선택하여 사용할 수 있으며, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 200 ℃ 이하의 저온에서 박막 형성이 가능한 장점이 있는 비정질 알루미나를 선택하여 사용할 수 있다.
Specifically, in the organic thin film transistor of the present invention, the amorphous metal oxide interlayer-thin film may be selected from at least one amorphous metal oxide selected from the group consisting of alumina, titania, and zirconia, According to one embodiment of the present invention, amorphous alumina having the advantage of forming a thin film at a low temperature of 200 ° C or lower can be selected and used.

또한, 본 발명의 유기 박막 트랜지스터에 있어서 상기 비정질의 금속산화물 층간-박막은 유기절연체 층에 대하여 1:0.01 0 1:0.5 두께 비율로 형성되는 것이 바람직하다. 상기 비정질의 금속산화물 층간-박막의 두께 비율이 0.1 미만인 경우 매끄러운 표면을 형성하기 어렵다는 문제점이 있고, 0.5 초과인 경우 전체 누설전류가 크게 증가하는 문제점이 있으므로, 상기 두께 비율을 유지하는 것이 좋다.
In the organic thin film transistor of the present invention, it is preferable that the amorphous metal oxide interlayer-thin film is formed at a ratio of 1: 0.01: 1: 0.5 thickness with respect to the organic insulator layer. When the amorphous metal oxide interlayer-thin film thickness ratio is less than 0.1, there is a problem that it is difficult to form a smooth surface. When the amorphous metal oxide interlayer-thin film thickness ratio is more than 0.5, there is a problem that the total leakage current is greatly increased.

본 발명에 따르면 상기 유기 절연체 층과 유기반도체 층 사이에 형성된 비정질의 금속산화물 층간-박막은 유기절연체의 절연특성은 저하시키지 않으면서 유기반도체의 분자정렬을 향상시킬 뿐만 아니라, 비정질 금속산화물 층간-박막을 형성시키기 위한 잔여 전구체 물질에 의해 전하이동이 향상되는 효과가 있으며, 이로 인해 유기 박막 트랜지스터의 전기적 특성이 향상되는 효과가 있다.
According to the present invention, the amorphous metal oxide interlayer-thin film formed between the organic insulator layer and the organic semiconductor layer not only improves the molecular alignment of the organic semiconductor without deteriorating the insulating property of the organic insulator, The charge transport is improved by the residual precursor material for forming the organic thin film transistor, thereby improving the electrical characteristics of the organic thin film transistor.

나아가, 본 발명의 유기 박막 트랜지스터에 있어서, 절연체 층으로는 유기절연체를 사용하며, 유기절연체는 저온에서 용액공정이 가능하고, 유연한 기판에 적용할 수 있는 장점이 있다. 구체적으로, 본 발명에 있어서, 상기 유기절연체 층은 폴리이미드(PI), 폴리비닐알코올(PVA), 폴리비닐 페놀(PVP), 폴리메틸메타아크릴레이트(PMMA) 및 폴리스타이렌(PS) 중에서 1종을 선택하여 사용할 수 있다. 본 발명의 일 실시예에 따르면, 폴리이미드계 고분자 화합물을 선택하여 사용할 수 있다.
Further, in the organic thin film transistor of the present invention, an organic insulator is used as an insulator layer, and an organic insulator can be applied to a flexible substrate because a solution process can be performed at a low temperature. Specifically, in the present invention, the organic insulator layer may be formed of one of polyimide (PI), polyvinyl alcohol (PVA), polyvinyl phenol (PVP), polymethyl methacrylate (PMMA), and polystyrene You can choose to use it. According to one embodiment of the present invention, a polyimide-based polymer compound can be selected and used.

또한, 본 발명의 유기 박막 트랜지스터에 있어서, 반도체 층으로는 유기반도체를 사용하며, 유기반도체도 저온에서 용액공정이 가능하고, 유연한 기판에 적용할 수 있는 장점이 있다. 구체적으로, 본 발명에 있어서, 상기 유기반도체 층은 Cn-BTBT(n은 4 - 20의 정수이다), 펜타센(Ptacene), 금속 프탈로시아닌(Phthalocyanine), 금속 포르피린(Porphyrin), 폴리티오펜(Polythiophene), 페닐렌비닐렌(paraphenylenevinylene)), C60, 페닐렌테트라카르복실산2무수물(phenylenetetracarboxylic dianydride), 나프탈렌테트라카르복실산2무수물(naphthalenetetracarboxylic dianydride), 플루오르화 프탈로시아닌(fluorophthalocyanine) 및 이들의 유도체 중에서 1종 이상을 선택하여 사용할 수 있다. 본 발명의 일 실시예에 따르면, 성능이 우수한 C10-BTBT를 사용할 수 있다.
In addition, in the organic thin film transistor of the present invention, an organic semiconductor is used as a semiconductor layer, an organic semiconductor can also be subjected to a solution process at a low temperature, and the organic semiconductor can be applied to a flexible substrate. Specifically, in the present invention, the organic semiconductor layer may be formed of Cn-BTBT (n is an integer of 4 to 20), Ptacene, metal phthalocyanine, metal porphyrin, Polythiophene ), Phenylenevinylene), C 60 , phenylenetetracarboxylic dianhydride, naphthalenetetracarboxylic dianhydride, fluorophthalocyanine, and derivatives thereof. One or more species can be selected and used. According to one embodiment of the present invention, a C 10 -BTBT having excellent performance can be used.

한편, 본 발명은 On the other hand,

기판 상에 게이트 전극을 형성하는 단계 (단계 1);Forming a gate electrode on the substrate (step 1);

상기 게이트 전극 상에 유기절연체 층을 형성하는 단계(단계 2);Forming an organic insulator layer on the gate electrode (step 2);

상기 유기절연체 층 상에 비정질의 금속산화물 층간-박막을 형성하는 단계(단계 3);Forming an amorphous metal oxide interlayer-thin film on the organic insulator layer (step 3);

상기 비정질의 금속산화물 층간-박막 상에 유기반도체 층을 형성하는 단계(단계 4); 및Forming an organic semiconductor layer on the amorphous metal oxide interlayer-thin film (step 4); And

상기 유기반도체 층 상에 소스/드레인 전극을 형성하는 단계(단계 5);Forming a source / drain electrode on the organic semiconductor layer (step 5);

를 포함하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법을 제공한다.
And a method of manufacturing the organic thin film transistor.

이하, 본 발명의 유기 박막 트랜지스터의 제조방법을 더욱 상세히 설명한다.
Hereinafter, a method of manufacturing the organic thin film transistor of the present invention will be described in more detail.

먼저, 본 발명의 유기 박막 트랜지스터의 제조방법에 있어서 단계 1은 기판 상에 게이트 전극을 형성하는 단계이다.
First, in the method of manufacturing an organic thin film transistor of the present invention, step 1 is a step of forming a gate electrode on a substrate.

구체적으로, 단계 1의 상기 기판은 유리 기판 또는 플라스틱 기판을 사용할 수 있다. 본 발명은 저온 용액공정이 가능한 유기 절연체 및 유기 반도체를 사용하므로 상대적으로 열에 약한 폴리카르보네이트(polycarbonate), 폴리설폰(polysulfone), 폴리에테르설폰(polyethersulfone) 등의 플라스틱 기판 위에서도 적용이 가능하다.
Specifically, the substrate of step 1 may be a glass substrate or a plastic substrate. The present invention can be applied to plastic substrates such as polycarbonate, polysulfone, and polyethersulfone which are relatively weak to heat because organic insulators and organic semiconductors capable of low temperature solution processes are used.

또한, 단계 1의 상기 게이트 전극은 ITO(indium-tin oxide)), IZO(Indium Zinc Oxide), 금(Au), 은(Ag) 및 알루미늄(Al) 중에서 1종 이상을 선택하여 사용할 수 있으며, 본 발명의 일 실시예에 따르면 ITO를 사용할 수 있다. 예를 들어 기판에 ITO 층을 코팅한 후 게이트 전극의 형상으로 패터닝하여 기판 상에 ITO 게이트 전극을 형성할 수 있다.
The gate electrode of step 1 may be selected from at least one of indium tin oxide (ITO), indium zinc oxide (IZO), gold (Au), silver (Ag), and aluminum (Al) ITO may be used according to one embodiment of the present invention. For example, an ITO gate electrode may be formed on a substrate by coating an ITO layer on the substrate and then patterning the gate electrode.

다음으로, 본 발명의 박막 트랜지스터의 제조방법에 있어서 단계 2는 상기 게이트 전극 상에 유기절연체 층을 형성하는 단계이다.
Next, in the method of manufacturing a thin film transistor of the present invention, step 2 is a step of forming an organic insulator layer on the gate electrode.

구체적으로, 단계 2의 상기 유기 절연체층은 폴리이미드(PI), 폴리비닐알코올(PVA), 폴리비닐 페놀(PVP), 폴리메틸메타아크릴레이트(PMMA) 및 폴리스타이렌(PS) 중에서 1종 이상을 선택하여 사용할 수 있으며, 본 발명의 일 실시예에 따르면 폴리이미드계 고분자 화합물을 선택하여 사용할 수 있다. .
Specifically, the organic insulator layer in step 2 is at least one selected from polyimide (PI), polyvinyl alcohol (PVA), polyvinyl phenol (PVP), polymethyl methacrylate (PMMA) and polystyrene According to one embodiment of the present invention, a polyimide-based polymer compound can be selected and used. .

또한, 단계 2의 상기 유기 절연체층은 고분자 물질을 용매에 용해시킨 후, 스핀코팅, 잉크젯 프린팅, 롤코팅, 스크린 프린팅 또는 딥핑법 등의 용액공정을 통해 형성될 수 있으며, 본 발명의 일 실시예에 따르면 스핀코팅법에 의하여 형성될 수 있다.
The organic insulator layer in step 2 may be formed through a solution process such as spin coating, inkjet printing, roll coating, screen printing or dipping after dissolving the polymer material in a solvent. In one embodiment of the present invention Can be formed by a spin coating method.

나아가, 단계 2의 상기 유기 절연체 층의 두께는 100 - 500 nm 범위로 조절할 수 있다. 상기 두께 범위를 벗어나 너무 얇은 경우에는 유기절연막의 절연성이 크게 저하되고, 너무 두꺼운 경우에는 최종 박막 트랜지스터의 구동전압이 높아지는 문제가 있어, 상기 범위를 유지하는 것이 좋다.
Further, the thickness of the organic insulator layer in step 2 can be controlled in the range of 100 - 500 nm. If the thickness is out of the above-mentioned range, the insulating property of the organic insulating film is greatly deteriorated. If the thickness is too thick, the drive voltage of the final thin film transistor becomes high.

다음으로, 본 발명의 유기 박막 트랜지스터의 제조방법에 있어서 단계 3은 상기 유기절연체 층 상에 비정질의 금속산화물 층간-박막을 형성하는 단계이다.
Next, in the method of manufacturing an organic thin film transistor of the present invention, step 3 is a step of forming an amorphous metal oxide interlayer-thin film on the organic insulator layer.

구체적으로, 단계 3의 상기 비정질의 금속산화물 층간-박막은 알루미나(alumina), 타이타니아(titania) 및 지르코니아(zirconia) 중에서 1종 이상의 비정질 금속산화물을 선택하여 사용할 수 있으며, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 200 ℃ 이하의 저온에서 박막 형성이 가능한 장점이 있는 비정질 알루미나를 선택하여 사용할 수 있다.
Specifically, the amorphous metal oxide interlayer-thin film in Step 3 may be selected from at least one amorphous metal oxide selected from the group consisting of alumina, titania and zirconia. In one embodiment of the present invention, According to the present invention, amorphous alumina having the advantage of being able to form a thin film at a low temperature of 200 ° C or lower can be selected and used.

또한, 단계 3의 상기 비정질의 금속산화물 층간-박막은 유기절연체 층에 대하여 1:0.01 0 1:0.5 두께 비율로 형성되는 것이 바람직하다. 상기 비정질의 금속산화물 층간-박막의 두께 비율이 0.1 미만인 경우 매끄러운 표면을 형성하기 어렵다는 문제점이 있고, 0.5 초과인 경우 전체 누설전류가 크게 증가하는 문제점이 있으므로, 상기 두께 비율을 유지하는 것이 좋다.
In addition, it is preferable that the amorphous metal oxide interlayer-thin film of Step 3 is formed at a ratio of 1: 0.01-0: 0.5 thickness with respect to the organic insulator layer. When the amorphous metal oxide interlayer-thin film thickness ratio is less than 0.1, there is a problem that it is difficult to form a smooth surface. When the amorphous metal oxide interlayer-thin film thickness ratio is more than 0.5, there is a problem that the total leakage current is greatly increased.

나아가, 단계 3의 상기 비정질의 금속산화물 층간-박막은 금속산화물염의 수화물을 포함하는 전구체 용액으로부터 형성될 수 있다. 상기 금속산화물염은 질산염, 클로라이드염 및 아세테이트염 중에서 1종 이상의 금속산화물염을 선택하여 사용할 수 있으며, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 200 ℃ 이하의 저온에서 박막 형성이 가능한 질산금속산화물염의 수화물을 선택하여 사용할 수 있다.
Further, the amorphous metal oxide interlayer-thin film of step 3 may be formed from a precursor solution comprising a hydrate of a metal oxide salt. The metal oxide salt may be at least one metal oxide salt selected from a nitrate salt, a chloride salt and an acetate salt. According to an embodiment of the present invention, a hydrate of a nitrate metal oxide salt capable of forming a thin film at a low temperature of 200 ° C or lower Can be selected and used.

또한, 단계 3의 상기 금속산화물염의 수화물을 포함하는 전구체 용액의 용매는 2-부톡시에탄올(2-buthoxyethanol), 2-메톡시에탄올(2-methoxyethanol), 물 및 에탄올(ethanol) 중에서 1종 이상을 선택하여 사용할 수 있으며, 본 발명의 일 실시예에 따르면 2-부톡시에탄올(2-butoxyethanol)를 선택하여 사용할 수 있다.
The solvent of the precursor solution containing the hydrate of the metal oxide salt of step 3 may be at least one of 2-buthoxyethanol, 2-methoxyethanol, water and ethanol. And 2-butoxyethanol may be selected according to one embodiment of the present invention.

나아가, 단계 3의 상기 비정질의 금속산화물 층간-박막은 상기 전구체 용액을 유기절연체 층 위에 코팅한 후 150 - 300 ℃ 온도에서 열처리에 의해 형성가능한 것을 특징으로 한다. 즉, 본 발명에 따른 비정질의 금속산화물 층간-박막은 용액공정에 의한 코팅 및 150 - 300 ℃의 저온의 열처리에 의해 형성될 수 있다. 만약, 상기 열처리 온도가 150 ℃ 미만인 경우 금속산화물 박막이 형성되지 않는 문제점이 있고, 300 ℃ 초과인 경우 유연한 기판에 적용이 불가능한 문제점이 있어, 상기 온도 범위에서 박막 형성이 가능한 전구체 물질을 사용하는 것이 바람직하다.
Further, the amorphous metal oxide interlayer-thin film of step 3 may be formed by coating the precursor solution on the organic insulator layer and then forming the amorphous metal oxide layer by heat treatment at a temperature of 150-300 ° C. That is, the amorphous metal oxide interlayer-thin film according to the present invention can be formed by coating by a solution process and heat treatment at a low temperature of 150 - 300 ° C. If the annealing temperature is lower than 150 ° C, there is a problem that a metal oxide thin film is not formed. If the annealing temperature is higher than 300 ° C, it can not be applied to a flexible substrate. Therefore, a precursor material capable of forming a thin film in the temperature range desirable.

본 발명에 따른 상기 비정질의 금속산화물 층간-박막을 도입하는 기술은 상기와 같이 용액공정에 의해 코팅한 후, 저온 열처리에 의해 형성될 수 있으므로, 투명-고분자 기판에도 적용이 가능할 뿐만 아니라 비용적으로 경제적이고 공정이 간소하므로 차세대 플렉서블 유기 박막트랜지스터의 소자 성능을 향상시키는 방법으로 유용하게 사용될 수 있다.
The technique of introducing the amorphous metal oxide interlayer-thin film according to the present invention can be applied to a transparent-polymer substrate since it can be formed by a low temperature heat treatment after coating by a solution process as described above, It can be used effectively as a method for improving the device performance of the next generation flexible organic thin film transistor.

다음으로, 본 발명의 박막 트랜지스터의 제조방법에 있어서 단계 4는 상기 비정질의 금속산화물 층간-박막 상에 유기반도체 층을 형성하는 단계이다.
Next, in the method of manufacturing a thin film transistor of the present invention, step 4 is a step of forming an organic semiconductor layer on the amorphous metal oxide interlayer-thin film.

구체적으로, 단계 4의 상기 유기반도체 층은 Cn-BTBT(n은 4 - 20의 정수이다), 펜타센(Ptacene), 금속 프탈로시아닌(Phthalocyanine), 금속 포르피린(Porphyrin), 폴리티오펜(Polythiophene), 페닐렌비닐렌(paraphenylenevinylene)), C60, 페닐렌테트라카르복실산2무수물(phenylenetetracarboxylic dianydride), 나프탈렌테트라카르복실산2무수물(naphthalenetetracarboxylic dianydride), 플루오르화 프탈로시아닌(fluorophthalocyanine) 및 이들의 유도체 중에서 1종 이상을 선택하여 사용할 수 있다. 본 발명의 일 실시예에 따르면, 성능이 우수한 C10-BTBT를 사용할 수 있다.
Specifically, the organic semiconductor layer of the step 4 may be formed of Cn-BTBT (n is an integer of 4 to 20), Ptacene, metal phthalocyanine, metal porphyrin, polythiophene, Among them, one kind selected from the group consisting of paraphenylenevinylene), C 60 , phenylenetetracarboxylic dianhydride, naphthalenetetracarboxylic dianhydride, fluorophthalocyanine, Or more can be selected and used. According to one embodiment of the present invention, a C 10 -BTBT having excellent performance can be used.

또한, 단계 4의 상기 유기반도체 층은 고분자 물질을 용매에 용해시킨 후, 스핀코팅, 잉크젯 프린팅, 롤코팅, 스크린 프린팅 또는 딥핑법 등의 용액공정을 통해 형성될 수 있으며, 본 발명의 일 실시예에 따르면 스핀코팅법에 의하여 형성될 수 있다.
In addition, the organic semiconductor layer in step 4 may be formed through a solution process such as spin coating, inkjet printing, roll coating, screen printing or dipping after dissolving the polymer material in a solvent, Can be formed by a spin coating method.

본 발명에 따르면, 상기 유기절연체와 유기반도체 사이에 비정질의 금속산화물, 예를 들어 비정질의 알루미나 층간-박막을 형성시킴으로써 유기절연체의 절연특성은 저하시키지 않으면서 유기반도체의 분자정렬을 향상시킬 뿐만 아니라, 상기 비정질 금속산화물 층간-박막을 형성시키기 위한 전구체 물질이 전화되지 않고 남은 경우에도, 예를 들어 "nitarate"가 잔존하는 경우 오히려 유기반도체와의 전하이동을 향상시키므로, 유기 박막 트랜지스터의 전기적 특성을 향상시켜 최종적으로 소자의 성능을 향상시키는 효과가 있다.
According to the present invention, by forming an amorphous metal oxide, for example, an amorphous alumina interlayer-thin film between the organic insulator and the organic semiconductor, not only the molecular alignment of the organic semiconductor can be improved without deteriorating the insulating property of the organic insulator Even if the precursor material for forming the amorphous metal oxide interlayer-thin film is left untransferred, for example, when the "nitarate" remains, the charge transfer to the organic semiconductor is improved. So that the performance of the device is finally improved.

또한, 본 발명의 박막 트랜지스터의 제조방법에 있어서, 상기 유기절연체 층, 비정질의 금속산화물 층간-박막 및 유기반도체 층은 모두 스핀코팅, 잉크젯 프린팅, 롤코팅, 스크린프린팅, 전사법 또는 딥핑법 등의 용액공정 방법으로 형성할 수 있으며, 본 발명의 일 실시예에 따르면 스핀코팅법을 선택하여 형성시킬 수 있다.
In the method of manufacturing a thin film transistor of the present invention, the organic insulator layer, the amorphous metal oxide interlayer-thin film and the organic semiconductor layer may all be formed by spin coating, inkjet printing, roll coating, screen printing, Solution process. According to one embodiment of the present invention, a spin coating method may be selected.

저가의 플렉서블 유기 박막 트랜지스터의 실현을 위해서는, 높은 소자 성능을 가능하게 하는 용액공정용 전자 소재의 개발이 필수적이며, 본 발명에 따르면, 유기절연체 층, 유기반도체 층뿐만 아니라, 소자의 성능을 향상시키기 위해 도입한 비정질의 금속산화물 층간-박막도 저온 용액 공정에 의해 형성될 수 있으므로, 유기 박막 트랜지스터의 제조에 더욱 유용하게 사용될 수 있다.
In order to realize a low-cost flexible organic thin film transistor, it is essential to develop an electronic material for a solution process that enables high device performance. According to the present invention, not only an organic insulator layer, an organic semiconductor layer, An amorphous metal oxide interlayer-thin film introduced into the organic thin film transistor can also be formed by a low temperature solution process, and thus can be more effectively used for the production of an organic thin film transistor.

다음으로, 본 발명의 박막 트랜지스터의 제조방법에 있어서 단계 5는 상기 금속산화물 반도체층 상에 소스/드레인 전극을 형성하는 단계이다.
Next, in the method of manufacturing a thin film transistor of the present invention, step 5 is a step of forming source / drain electrodes on the metal oxide semiconductor layer.

구체적으로, 상기 소스/드레인 전극은 ITO(indium-tin oxide), IZO(indium- zinc oxide), 금(Au), 은(Au) 및 알루미늄(Al) 중에서 1종 이상을 선택하여 사용할 수 있으며, 본 발명의 일 실시예에 따르면 알루미늄(Al)을 선택하여 사용할 수 있다.
Specifically, the source / drain electrode may be selected from at least one of indium tin oxide (ITO), indium zinc oxide (IZO), gold (Au), silver (Au), and aluminum (Al) According to one embodiment of the present invention, aluminum (Al) can be selected and used.

한편, 본 발명은 유기 절연체층과 금속산화물 반도체층 사이에 형성된 금속산화물 층간-박막을 이용하여 박막 트랜지스터의 소자 성능을 향상시키는 방법을 제공한다.
The present invention provides a method for improving device performance of a thin film transistor using a metal oxide interlayer-thin film formed between an organic insulator layer and a metal oxide semiconductor layer.

종래, 유기 박막트랜지스터에 있어서 절연체 층으로 열적으로 성장시킨 SiO2 또는 화학 기상 증착시킨 패럴린-C(Parylene C)를 적용할 경우 소자의 성능이 우수한 장점이 있으나 용액공정이 가능하지 않은 단점이 있었고, 절연체 층으로 유기절연체를 사용할 경우에는 소자의 성능이 상대적으로 좋지 못한 단점이 있었다.
Conventionally, in an organic thin film transistor, SiO 2 (Parylene C), which is a chemical vapor deposition method, has a merit in that the performance of the device is excellent. However, there is a disadvantage in that a solution process is not possible, and when an organic insulator is used as an insulator layer, There was a bad disadvantage.

그러나 본 발명에 따르면, 유기절연체를 이용한 유기 박막 트랜지스터에 있어서, 유기절연체와 유기반도체 사이에 비정질의 금속산화물, 예를 들어 비정질의 알루미나 층간-박막을 형성시킴으로써 유기절연체의 절연특성은 저하시키지 않으면서 유기반도체의 분자정렬을 향상시킬 뿐만 아니라, 비정질 금속산화물 층간-박막을 형성시키기 위한 잔여 전구체 물질에 전하이동을 향상시키는 효과가 있으므로, 이로 인해 유기 박막 트랜지스터의 전기적 특성을 향상시켜, 최종적으로 소자의 성능이 향상시키는 효과가 있다.
However, according to the present invention, in an organic thin film transistor using an organic insulator, by forming an amorphous metal oxide, for example, an amorphous alumina interlayer-thin film between the organic insulator and the organic semiconductor, Not only improves the molecular alignment of the organic semiconductor but also has an effect of improving the charge transfer to the residual precursor material for forming the amorphous metal oxide interlayer thin film thereby improving the electrical characteristics of the organic thin film transistor, There is an effect of improving the performance.

또한, 본 발명에 따른 유기절연체와 유기반도체 사이에 비정질의 금속산화물 층간-박막은 용액공정에 의한 코팅 및 저온의 열처리에 의해 형성될 수 있으므로, 투명-고분자 기판에도 적용이 가능할 뿐만 아니라 비용적으로 경제적이고 공정이 간소하므로 차세대 플렉서블 유기 박막트랜지스터의 제조에 유용하게 사용될 수 있다.
In addition, since the amorphous metal oxide interlayer-thin film between the organic insulator and the organic semiconductor according to the present invention can be formed by a coating process by a solution process and a heat treatment at a low temperature, it is applicable not only to a transparent-polymer substrate, It is economical and has a simple process so that it can be usefully used for manufacturing a next-generation flexible organic thin film transistor.

아래에 실시예 및 실험예를 통하여 본 발명을 더 구체적으로 설명한다. 단, 하기 실시예 및 실험예는 본 발명의 예시에 불과한 것으로서 본 발명의 특허 청구 범위가 이에 따라 한정되는 것은 아니다.
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples and Experimental Examples. However, the following examples and experimental examples are merely examples of the present invention, and the claims of the present invention are not limited thereto.

<< 실시예Example 1>  1> 비정질의Amorphous 알루미나 층간-박막을 이용한 유기 박막 트랜지스터 Organic thin film transistor using alumina interlayer-thin film

본 발명에 따른 유기절연체와 유기반도체 사이에 형성된 비정질의 금속산화물 층간-박막을 이용한 박막 트랜지스터의 성능을 평가하기 위하여 하부-게이트, 상부-접촉 형식의 유기 박막 트랜지스터 소자를 제작하였다. 도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 비정질 금속산화물 층간-박막이 형성된 박막 트랜지스터의 구조의 단면도이다. 유기절연체는 폴리이미드계 고분자 화합물을 사용하였고, 유기반도체는 용액공정이 가능하고, 대기 중에서 안정한 p-타입의 유기반도체인 C10-BTBT을 사용하였으며, 비정질 금속산화물 층간-박막은 알루미나를 사용하였다.
In order to evaluate the performance of a thin film transistor using an amorphous metal oxide interlayer-thin film formed between an organic insulator and an organic semiconductor according to the present invention, a bottom-gate, top-contact type organic thin film transistor device was fabricated. 1 is a cross-sectional view of a structure of an amorphous metal oxide interlayer-thin film transistor formed according to an embodiment of the present invention. The organic insulator was a polyimide-based polymer compound, the organic semiconductor was a solution-processable C 10 -BTBT, which is a stable p-type organic semiconductor in the atmosphere, and the amorphous metal oxide interlayer-thin film was alumina .

구체적으로, 폴리이미드 전구체인 BPDA-p-PDA 폴리아믹산 고분자 화합물을 합성하기 위하여, 다이안하이드라이드 단량체인 BPDA(3,3',4,4'-biphenyl tetracarboxylic dianhydride) 및 다이아민 단량체인 p-PDA(p-phenylenediamine)를 동일한 mol 비율로 NMP(N-methyl-2-pyrollidone)용매에 전체 단량체의 농도가 20 중량 wt%가 되도록 용해시킨 후, 상기 반응물 용액을 용액의 점도가 포화점에 도달할 때까지 교반시켰다. 이미드화 온도를 낮추기 위하여, 염기촉매인 DBU(1,8-diazabicyclo[5.4.0]undec-7-ene) 5 중량%를 추가로 첨가하였다.
Specifically, a polyimide precursor BPDA- p -PDA polyamic acid polymer compound to synthesize, Diane anhydride monomer of BPDA (3,3 ', 4,4'-biphenyl tetracarboxylic dianhydride) and diamine monomer p-PDA (p-phenylenediamine) is dissolved in an NMP ( N- methyl-2-pyrollidone) solvent to have a total monomer concentration of 20 wt%, the viscosity of the solution reaches a saturation point Lt; / RTI &gt; In order to lower the imidization temperature, 5 wt% of DBU (1,8-diazabicyclo [5.4.0] undec-7-ene) as a base catalyst was further added.

다음으로, ITO 가 코팅된 유리 기판을 준비하고, 게이트 전극을 형성시키기 위하여 ITO를 2mm 너비로 패터닝하였다. 다음으로, 상기 폴리아믹산 용액을 ITO가 코팅된 유리기판에 스핀코팅하고. 대기에서 핫플레이트를 이용하여 90 ℃에서 10분간, 200 ℃에서 40분 동안 어닐링하여 기판에 120 nm 두께의 유기절연막을 형성시켰다.
Next, a glass substrate coated with ITO was prepared, and ITO was patterned with a width of 2 mm to form a gate electrode. Next, the polyamic acid solution was spin-coated on a glass substrate coated with ITO. The substrate was annealed at 90 DEG C for 10 minutes and at 200 DEG C for 40 minutes using a hot plate to form an organic insulating film having a thickness of 120 nm on the substrate.

다음으로, 상기 폴리이미드 게이트 절연막 위에 스핀-코팅법을 이용하여 비정질 알루미나 층간-박막을 증착시켰다. 구체적으로, (Al(NO3)3)·9H2O(Aluminum(Ⅲ)·9H2O)를 2-부톡시에탄올(2-butoxyethanol)에 7 wt%로 용해시켜 전구체 용액을 제조하였다. 상기 전구체 용액을 폴리이미드 유기 절연막 위에 2000 rpm 속도로 30 초간 스핀코팅시킨 후, 대기에서 핫플레이트를 이용하여 90 ℃에서 10 분간, 200 ℃에서 40 분간 어닐링하여 20 nm의 비정질 알루미나 박막을 형성시켰다.
Next, amorphous alumina interlayer-thin film was deposited on the polyimide gate insulating film by spin coating. Specifically, a precursor solution was prepared by dissolving 7 wt% of (Al (NO 3 ) 3 ) 9H 2 O (aluminum (III) 9H 2 O) in 2-butoxyethanol. The precursor solution was spin coated on the polyimide organic insulating film at a rate of 2000 rpm for 30 seconds and then annealed at 90 ° C for 10 minutes and 200 ° C for 40 minutes using a hot plate in the atmosphere to form an amorphous alumina thin film of 20 nm in thickness.

다음으로, 알루미나 박막 위에 스핀 코팅 법을 이용하여 C10-BTBT 유기반도체층을 증착시켰다. 구체적으로, Svoboda's method(Liq. Cryst., 2003, 30, 603)에 의해 C10-BTBT를 합성하고, 클로로폼 용매에 0.4 wt%로 용해시킨 후 알루미나 박막 위에 3000 rpm 속도로 30 초간 스핀코팅시킨 후, 대기에서 핫플레이트를 이용하여 80 ℃에서 30 분간 어닐링하여 C10-BTBT 유기반도체층을 형성시켯다.
Next, a C 10 -BTBT organic semiconductor layer was deposited on the alumina thin film by spin coating. Specifically, C 10 -BTBT was synthesized by Svoboda's method (Liq. Cryst., 2003, 30, 603), dissolved in chloroform solvent at 0.4 wt%, and spin-coated on the alumina thin film at 3000 rpm for 30 seconds After that, the substrate was annealed at 80 캜 for 30 minutes using a hot plate in the atmosphere to form a C 10 -BTBT organic semiconductor layer.

마지막으로, 50 nm 두께의 소스 및 드레인 금(Au) 전극을 열기상증착법에 의해 상기 유기반도체층 위에 쉐도우 마스크를 이용하여 증착시켰으며, 이로부터 제조된 최종 무기 박막 트랜지스터는 체널길이가 50 ㎛ ,채널너비가 1000 ㎛였다.
Finally, a source and drain gold (Au) electrode with a thickness of 50 nm was deposited on the organic semiconductor layer using a shadow mask by a hot-air evaporation method. The final inorganic thin film transistor fabricated therefrom had a channel length of 50 μm, The channel width was 1000 mu m.

<< 비교예Comparative Example 1> 순수 유기절연체를 이용한 유기 박막 트랜지스터 1> Organic thin film transistor using pure organic insulator

실시예 1에 있어서, 비정질 알루미나 층간-박막을 형성시키는 단계를 수행하지 않은 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법을 수행하여 비교예 1의 유기 박막 트랜지스터를 제작하였다.
The organic thin film transistor of Comparative Example 1 was fabricated in the same manner as in Example 1, except that the step of forming an amorphous alumina interlayer-thin film was not performed.

<< 비교예Comparative Example 2> 무기절연체를 이용한 유기 박막 트랜지스터 2> Organic thin film transistor using inorganic insulator

비교예 1에 있어서, 폴리이미드 유기절연체 대신에 SiO2 무기 절연체층을 사용한 것을 제외하고는 비교예 1과 동일한 방법을 수행하여 비교예 2의 유기 박막 트랜지스터를 제작하였다.
The organic thin film transistor of Comparative Example 2 was fabricated in the same manner as in Comparative Example 1, except that a SiO 2 inorganic insulator layer was used instead of the polyimide organic insulator.

<실험에 1> <Experiment 1> 비정질Amorphous 알루미나 전구체 분말의 열적 거동 평가 Evaluation of thermal behavior of alumina precursor powders

본 발명에 있어서, 비정질 알루미나 층간-박막을 형성시키기 위해 적합한 열처리 온도를 확인하기 위하여, 비정질 알루미나 전구체 분말에 대하여 열중량 분석(TGA; Thermal Gravimetric Analysis)를 수행하고, 그 결과를 도 2에 나타내었다.
In the present invention, thermal gravimetric analysis (TGA) was performed on the amorphous alumina precursor powder in order to confirm a suitable heat treatment temperature for forming amorphous alumina interlayer-thin film, and the result is shown in FIG. 2 .

도 2는 (Al(NO3)3)·9H2O 전구체 분말의 25 - 500 ℃ 온도 범위에 따른 열적 거동(a) 및 200 ℃에서 열처리 시간에 따른 열적 거동(b)을 나타낸 그래프이다. 도1을 참조하면, (Al(NO3)3)·9H2O 전구체 분말의 경우 200 ℃에서 50 min 기준으로 중량 손실이 76.5%이고(도 1, (b)), 이는 450°에서 열 분해에 의한 최대 중량 손실인 82.9%에 비해 적음을 확인할 수 있다(도 1, (a)).
FIG. 2 is a graph showing the thermal behavior (a) of the (Al (NO 3 ) 3 ) .9H 2 O precursor powder according to the temperature range of 25 - 500 ° C and the thermal behavior (b) at 200 ° C according to the heat treatment time. Referring to FIG. 1, in the case of (Al (NO 3 ) 3 ) .9H 2 O precursor powder, the weight loss was 76.5% based on 50 min at 200 ° C (FIG. 1, Which is less than the maximum weight loss of 82.9% (Fig. 1 (a)).

상기 실험결과로부터, 본 발명에 있어서 비정질 알루미나 층간-박막을 형성시키기 위한 적합한 열처리 온도로서 200 ℃가 적합함을 알 수 있고, 상기 온도는 유연한 소자를 제작하기 위한 투명 고분자 기판에도 적용가능함을 확인할 수 있다.
From the above experimental results, it can be seen that 200 ° C. is suitable as a suitable heat treatment temperature for forming an amorphous alumina interlayer-thin film in the present invention, and that the temperature can be applied also to a transparent polymer substrate for producing a flexible device have.

<< 실험예Experimental Example 2> 유기 절연막의 표면특성 평가 2> Evaluation of surface characteristics of organic insulating film

본 발명에 따른 비정질 금속산화물 층간-박막이 유기절연막의 표면특성에 미치는 영향을 알아보기 위하여, 실시예 1의 a-alumina/유기절연막 및 비교예 1의 순수 유기절연막에 대하여 XRD 분석, AFM 이미지 분석 및 표면에너지를 측정하였다.
In order to examine the influence of the amorphous metal oxide interlayer-thin film according to the present invention on the surface characteristics of the organic insulating film, X-ray diffraction (XRD) analysis and AFM image analysis were performed on the a-alumina / organic insulating film of Example 1 and the pure organic insulating film of Comparative Example 1 And surface energy were measured.

도 3은 실시예 1의 a-alumina/유기절연막의 XRD(X-ray diffraction) 분석 그래프이다. XRD 분석 결과, 유기절연막 위에 형성된 a-alumina 층간-박막은 비정질(비결정질)인 것을 확인할 수 있다.
3 is an XRD (X-ray diffraction) analysis graph of the a-alumina / organic insulating film of Example 1. Fig. As a result of XRD analysis, it can be confirmed that the a-alumina interlayer-thin film formed on the organic insulating film is amorphous (amorphous).

다음으로, 도 4는 실시예 1의 a-alumina/유기절연막과 비교예 1의 순수 유기절연막 표면의 AFM(Atomic Force Microscope) 분석 이미지이다. 또한, 5㎛ x 5㎛ 면적에 대하여 표면 거칠기(Surface root-mean-square roughness)를 분석하였으며, 그 결과 비교예 1의 순수 유기절연막의 경우 표면 거칠기가 1.02 nm인 반면, 실시예 1의 a-alumina/유기절연막의 경우 표면 거칠기가 0.70 nm 임을 확인할 수 있다. 이로부터, a-alumina 층간-박막 코팅 후에도 표면 거칠기가 1 이하인 순수 유기절연막에 비해 더 매끄러운 표면을 얻을 수 있음을 알 수 있다.
Next, FIG. 4 is an AFM (Atomic Force Microscope) analysis image of the surface of the a-alumina / organic insulating film of Example 1 and the surface of the pure organic insulating film of Comparative Example 1. In addition, the surface roughness (surface root-mean-square roughness) of the 5 μm × 5 μm area was analyzed. As a result, the surface roughness of the pure organic insulating film of Comparative Example 1 was 1.02 nm, The surface roughness of alumina / organic insulating film is 0.70 nm. From this, it can be seen that a smoother surface can be obtained than a pure organic insulating film having a surface roughness of 1 or less even after interlayer-thin-film coating of a-alumina.

또한, 물 및 다이아이오도메탄(diiodomethane) 대한 접촉각으로부터 표면에너지를 계산한 결과, 비교예 1의 순수 유기절연막의 경우 51.4 dyne/cm 이고, 실시예 1의 a-alumina/유기절연막의 경우 69.3 dyne/cm 임을 확인할 수 있다. 이로부터 유기절연막에 a-alumina 박막을 증착하는 경우 막의 표면에너지가 증가함을 알 수 있다.
The surface energy of the pure organic insulating film of Comparative Example 1 was 51.4 dyne / cm, and that of the a-alumina / organic insulating film of Example 1 was 69.3 dyne / cm. &lt; / RTI &gt; From this, it can be seen that when the a-alumina thin film is deposited on the organic insulating film, the surface energy of the film increases.

<< 실험예Experimental Example 3> 유기 절연막의 절연특성 및 유전특성 평가 3> Evaluation of insulation and dielectric properties of organic insulating film

본 발명에 따른 비정질 금속산화물 층간-박막이 유기절연막의 절연특성 및 유전특성에 미치는 영향을 알아보기 위하여, 실시예 1의 a-alumina/유기절연막 및 비교예 1의 순수 유기절연막에 대하여, MIM(Metal-Insulator-Metal) 구조의 커패시터 소자를 제작하고 절연특성 및 유전특성을 비교 평가하고, 그 결과를 하기 표 1, 및 도 5, 도 6에 나타내었다. MIM 구조의 커패시터 소자는 하부 전극으로는 ITO 전극을, 상부 전극으로는 금(Au)을 사용하였으며, 최종 소자의 활성면적은 50.24 mm2이다. In order to investigate the influence of the amorphous metal oxide interlayer-thin film according to the present invention on the insulating characteristics and dielectric properties of the organic insulating film, the a-alumina / organic insulating film of Example 1 and the pure organic insulating film of Comparative Example 1 were subjected to MIM Metal-Insulator-Metal) capacitor elements were fabricated and their insulation and dielectric properties were compared and evaluated. The results are shown in the following Table 1, FIG. 5, and FIG. The capacitor element of the MIM structure uses ITO electrode as the lower electrode and gold (Au) as the upper electrode, and the active area of the final device is 50.24 mm 2 .

유전상수Dielectric constant 누설전류밀도
[A/cm2]Leakage current density
[A / cm 2 ] 표면거칠기
[nm]Surface roughness
[nm] 표면에너지
[dyne/nm]Surface energy
[dyne / nm] 비교예 1
순수유기절연막Comparative Example 1
Pure organic insulating film 3.133.13 7.64 x10-7 7.64 x 10 -7 1.021.02 51.451.4 실시예 1
a-alumina/유기절연막Example 1
a-alumina / organic insulating film 3.263.26 3.01 x10-9 3.01 x10 -9 0.700.70 69.369.3

도 5는 40 Hz - 10 kHz의 주파수 범위에서 유전특성을 분석한 결과 그래프이다. 도 5를 참조하면, 비교예 1의 순수 유기절연막의 경우 유전상수가 3.1 - 3.2인 반면, 실시예 1의 a-alumina/유기절연막의 경우 유전상수가 3.2 - 3.4임을 확인할 수 있다. 도 6은 0 - 1 MV/cm의 전계 범위에서 누설전류밀도를 분석한 결과 그래프이다. 도 6을 참조하면, 1 MV/cm에서 비교예 1의 순수 유기절연막의 경우 누설전류밀도가 7.64 x 10-7A/cm2인 반면, 실시예 1의 a-alumina/유기절연막의 경우 누설전류밀도가 3.01 x 10-9 A/cm2 인 것을 확인할 수 있다. 즉, 본 발명과 같이 유기절연막 위에 a-alumina 박막을 증착한 경우 누설전류밀도가 오히려 감소하는 것을 알 수 있다.
FIG. 5 is a graph showing an analysis of dielectric characteristics in the frequency range of 40 Hz to 10 kHz. Referring to FIG. 5, the dielectric constant of the pure organic insulating film of Comparative Example 1 is 3.1 - 3.2 while the dielectric constant of the a-alumina / organic insulating film of Example 1 is 3.2 - 3.4. FIG. 6 is a graph showing a result of analysis of leakage current density in an electric field range of 0-1 MV / cm. 6, the leakage current density of the pure organic insulating film of Comparative Example 1 was 7.64 x 10 -7 A / cm 2 at 1 MV / cm, while in the case of the a-alumina / organic insulating film of Example 1, It can be confirmed that the density is 3.01 x 10 &lt; -9 &gt; A / cm &lt; 2 &gt;. That is, when the a-alumina thin film is deposited on the organic insulating film as in the present invention, the leakage current density is rather reduced.

따라서, 상기 실험 결과로부터 본 발명과 같이 유기절연체 층 위에 비정질 금속산화물 층간-박막을 형성시킬 경우, 유기절연체의 절연특성이 더욱 증가하여 이를 이용하는 경우 최종 유기 박막트랜지스터의 소자 성능을 향상시킬 수 있음을 유추할 수 있다.
Therefore, when the amorphous metal oxide interlayer-thin film is formed on the organic insulator layer as in the present invention, the insulating properties of the organic insulator are further increased and the device performance of the final organic TFT can be improved Can be inferred.

<< 실험예Experimental Example 4> 박막 트랜지스터의 전기적 특성 평가  4> Evaluation of electrical characteristics of thin film transistor

본 발명의 유기절연체 층과 유기반도체 층 사이에 형성된 비정질의 금속산화물 층간-박막이 박막 트랜지스터의 소자 특성에 미치는 영향을 알아보기 위하여, 실시예 1 및 비교예 1, 2의 박막 트랜지스터에 대하여 전기적 특성을 비교 평가하였다.
In order to investigate the influence of the amorphous metal oxide interlayer-thin film formed between the organic insulator layer and the organic semiconductor layer of the present invention on the device characteristics of the thin film transistor, the electrical characteristics of the thin film transistor of Example 1 and Comparative Examples 1 and 2 .

도 7 및 도 8은 실시예 1과 비교예 1의 박막 트랜지스터의 전이(transfer)(I ds vs. V gs) 특성 및 출력(output)특성(I ds vs. V ds)을 나타낸 그래프이고, 도 9 - 11은 각각 실시예 1 및 비교예 1, 2의 박막 트랜지스터의 전이(transfer)(I ds vs. V gs) 특성을 나타낸 그래프이다. 또한, 실시예 1 및 비교예 1, 2의 박막 트랜지스터 전기적 특성을 하기 표 2에 요약하였다.
7 and 8 are graphs showing transfer characteristics ( I ds vs. V gs ) and output characteristics ( I ds vs. V ds ) of the thin film transistors of Example 1 and Comparative Example 1, 9-11 are graphs showing transfer characteristics ( I ds vs. V gs ) of the thin film transistor of Example 1 and Comparative Examples 1 and 2, respectively. The electrical characteristics of the thin film transistors of Example 1 and Comparative Examples 1 and 2 are summarized in Table 2 below.

전하 이동도
(cm2/Vs)Charge mobility
(cm 2 / Vs) 점멸비
(Ion/Ioff)Flashing Ratio
(I on / I off ) 문턱전압
(V/decade)Threshold voltage
(V / decade) 서브스레스홀드 전압 (Vth)The sub-threshold voltage (V th ) 실시예 1
(a-alumina/유기절연막)Example 1
(a-alumina / organic insulating film) 1.42(1.35±0.28)1.42 (1.35 + 0.28) 2.06 x 106 2.06 x 10 6 -7.0-7.0 0.420.42 비교예 1
(순수 유기절연막)Comparative Example 1
(Pure organic insulating film) 0.18(0.35±0.15)0.18 (0.35 + 0.15) 3.39 x 105 3.39 x 10 5 -18.6-18.6 3.273.27 비교예 2
(SiO2 절연막)Comparative Example 2
(SiO2 insulating film) 0.41(0.39±0.11)0.41 (0.39 + 0.11) 6.33 x 105 6.33 x 10 5 -21.9-21.9 2.462.46

도 7 내지 도 11 및 상기 표 2를 참조하면, 실시예 1의 a-alumina/유기절연막을 적용한 박막 트랜지스터의 경우, 비교예 1의 순수 유기절연막 뿐만 아니라 종래 비교예 2의 SiO2 무기절연막을 적용한 박막 트랜지스터와 비교하여도 소자 성능이 더욱 향상됨을 확인할 수 있다.
7 to 11 and Table 2, in the case of the thin film transistor using the a-alumina / organic insulating film of Example 1, not only the pure organic insulating film of Comparative Example 1 but also SiO 2 It can be confirmed that the device performance is further improved as compared with the thin film transistor using the inorganic insulating film.

구체적으로, C10-BTBT 박막 트랜지스터는 전형적인 p-형 박막 트랜지스터의 특성을 나타냈다. 박막 트랜지스터의 성능을 비교 평가하기 위하여, 10 개 소자를 제작하고, 전기적 특성의 평균값을 계산하였다. 실시예 1의 a-alumina/유기절연막을 적용한 박막트랜지스터의 경우 전하 이동도가 0.18 cm2/Vs에서 1.42 cm2/Vs로 증가하고, 문턱전압이 -18.3V에서 -7.0 V로 증가하며, 서브스레스홀드 전압 3.27 V/decade에서 0.42 V/decade로 감소함을 확인할 수 있다. 또한, 실시예 1의 박막 트랜지스터의 경우 전류 점멸비가 10 개의 소자 모두 105 이상이었으며, 이력 현상은 1 V 미만인 것을 확인할 수 있다. 상기 실험결과로부터 a-alumina 층간-박막을 도입할 경우 박막 트랜지스터로서 적합한 성능을 나타냄을 확인할 수 있다.
Specifically, the C 10 -BTBT thin film transistor exhibited characteristics of a typical p-type thin film transistor. To compare and evaluate the performance of the thin film transistor, 10 devices were fabricated and the average value of the electrical characteristics was calculated. In the case of the thin film transistor using the a-alumina / organic insulating film of Example 1, the charge mobility increases from 0.18 cm 2 / Vs to 1.42 cm 2 / Vs, the threshold voltage increases from -18.3 V to -7.0 V, It can be seen that the response voltage decreases from 3.27 V / decade to 0.42 V / decade. In the case of the thin film transistor of Example 1, the current blink ratio was 10 5 or more for all 10 devices, and hysteresis phenomenon was confirmed to be less than 1 V. [ From the above experimental results, it can be confirmed that when a-alumina interlayer-thin film is introduced, it exhibits a suitable performance as a thin film transistor.

<< 실험예Experimental Example 5> 유기반도체 층의 표면 특성 평가  5> Evaluation of surface characteristics of organic semiconductor layer

본 발명에 따른 비정질 금속산화물 층간-박막이 그 위에 형성된 유기반도체의 표면특성에 미치는 영향을 알아보기 위하여, 실시예 1의 a-alumina/유기절연막 및 비교예 1의 순수 유기절연막 위에 형성된 유기반도체 층에 대하여 AFM 이미지 분석, XRD 분석을 수행하였다.
In order to investigate the influence of the amorphous metal oxide interlayer-thin film according to the present invention on the surface characteristics of the organic semiconductor formed thereon, the a-alumina / organic insulating film of Example 1 and the organic semiconductor layer formed on the pure organic insulating film of Comparative Example 1 AFM image analysis and XRD analysis were performed.

도 12는 실시예 1의 a-alumina/유기절연막 위에 형성된 C10-BTBT 반도체층 및 비교예 1의 순수 유기절연막 위에 형성된 C10-BTBT 반도체층의 표면 AMF 이미지이다. 도 9를 참조하면, 실시예 1과 비교예 1 모두 1 C10-BTBT의 2차원 층상 결정(two-demensional layers)과 3차원 섬상 결정(three-dimensional islands)이 존재하는 것을 확인할 수 있다.
12 is a surface AMF image of the C 10 -BTBT semiconductor layer formed on the a-alumina / organic insulating film of Example 1 and the C 10 -BTBT semiconductor layer formed on the pure organic insulating film of Comparative Example 1. Referring to FIG. 9, it can be confirmed that two-dimensional layers and three-dimensional islands of 1 C 10 -BTBT are present in both Example 1 and Comparative Example 1.

구체적으로, 비교예 1은 3차원 섬상 결정의 직경이 실시예 1에 비해 더 크고, 2차원 층상 결정은 실시예 1에 비해 더 많이 존재한다. 효과적인 전하 수송을 위해서는 2차원 층간 결정(layer-by-layer)의 형성이 3차원 섬상 결정의 형성에 비해 유리한데, 도 13의 XRD 분석 결과 그래프를 참조하면, a-alumina 층간 박막을 도입함으로써 C10-BTBT의 층간 결정성이 향상되었음을 확인할 수 있다.
Specifically, in Comparative Example 1, the diameter of the three-dimensional ordered phase crystal is larger than that of Example 1, and the two-dimensional layered crystal exists more than in Example 1. [ For efficient charge transport, the formation of a two-dimensional layer-by-layer is more advantageous than the formation of a three-dimensional ordered crystal. Referring to the XRD analysis graph of FIG. 13, The interlayer crystallinity of 10- BTBT is improved.

도 13(a)은 순수 유기절연막 및 a-alumina/유기절연막 위에 형성된 C10-BTBT 층의 XRD 패턴의 면외(out-of-plane) 그래프를 나타낸다. 도 13(a)의 XRD 패턴 분석 결과를 참조하면, 3.32 nm와 3.41 nm의 면간 거리 공간(d-spacing)에서 (001) 회절 피크가 존재함을 확인할 수 있는데, 이는 단결정 C10-BTBT 단위 격자의 C-축 길이에 부합한다. 즉, 순수 유기절연막과 a-alumina/유기절연막 위에 형성된 C10-BTBT의 분자 정렬은 c-축에 따라 형성된 2차원 층간 결정 구조에 의해 특징지어지는데, 실시예 1의 a-alumina/유기절연막 위에 형성된 C10-BTBT의 (001)의 피크 세기가 순수 유기절연막에 비해 약 1.2배 더 큰 것을 확인할 수 있다. 또한, FWHM값(full width at half maximum)을 (002) 회절 피크의 락킹 곡선(rocking curve)으로부터 계산하였다. 그 결과, C10-BTBT 층간 결정의 FWHM 값이 비교예 1은 0.99°이고, 실시예 1은 0.79°로 계산되었다. C10-BTBT가 순수유기절연막 위에서 더 넓은 rocking curve의 특성을 보이는 것은, 직경이 더 큰 3차원 섬상 결정이 관찰되는AFM 이미지와도 부합한다. 따라서, 상기 실험결과로부터, 유기절연체와 유기반도체 사이에 a-alumina 층간-박막을 도입함으로써, C10-BTBT의 2차원 층간 결정의 결정성이 향상됨을 확인할 수 있다.
13 (a) shows an out-of-plane graph of an XRD pattern of a C 10 -BTBT layer formed on a pure organic insulating film and a-alumina / organic insulating film. Referring to the XRD pattern analysis results of FIG. 13 (a), it can be seen that there is a (001) diffraction peak in the interplanar spacing of 3.32 nm and 3.41 nm, which is a single crystal C 10 -BTBT unit lattice Axis length of the C-axis. That is, the molecular alignment of the C 10 -BTBT formed on the pure organic insulating film and the a-alumina / organic insulating film is characterized by a two-dimensional interlayer crystal structure formed along the c-axis. On the a-alumina / organic insulating film of Example 1 The peak intensity of (001) of the formed C 10 -BTBT is about 1.2 times larger than that of the pure organic insulating film. In addition, the FWHM value (full width at half maximum) was calculated from the rocking curve of the (002) diffraction peak. As a result, the FWHM value of the C 10 -BTBT interlayer crystal was calculated to be 0.99 ° in Comparative Example 1 and 0.79 ° in Example 1. The fact that C 10 -BTBT exhibits a wider rocking curve characteristic on the pure organic insulating film is also consistent with AFM images where larger diameter three-dimensional crystallites are observed. Therefore, it can be seen from the above experimental results that the crystallinity of the two-dimensional interlayer crystal of C10-BTBT is improved by introducing an a-alumina interlayer between the organic insulator and the organic semiconductor.

게이트 절연체의 표면 특성은 하부-게이트 형식의 박막 트랜지스터에 있어서, 유기반도체의 형태에 영향을 준다. 특히, 유기반도체의 2차원 층간 결정의 형성은 유기반도체 간의 상호작용에 비해 유기반도체와 유기절연체 간의 상호작용이 더 높은 경우 유도되는 반면, 3차원 섬상 결정의 형성은 유기반도체 간의 상호작용에 비해 유기반도체와 유기절연체 간의 상호작용이 더 약한 경우 유도된다. C10-BTBT의 표면에너지는 35.6d dyne/cm이고, 유기반도체와 유기절연체의 접합에너지( adhesion energy)를 유기반도체와 유기절연체의 표면에너지로부터 계산한 결과, 비교예 1의 순수유기절연막에 형성된 C10-BTBT은 접합에너지가 82.9 dyne/cm 이고, a-alumina/유기절연막에 형성된 C10-BTBT은 접합에너지가 86.22 dyne/cm였다. 이는, a-alumina/유기절연막에서 C10-BTBT가 형성될 경우, 유기반도체와 유기절연체의 상호작용이 강해져, 3차원 섬상 결정의 직경이 더 작아지고, 2차원 층간 결정이 더 많이 형성된 것으로 판단된다.
The surface characteristics of the gate insulator affect the shape of the organic semiconductor in the lower-gate type thin film transistor. In particular, the formation of two-dimensional interlayer crystals of organic semiconductors is induced when the interaction between the organic semiconductor and the organic insulator is higher than the interaction between the organic semiconductors, whereas the formation of the three- It is induced when the interaction between the semiconductor and the organic insulator is weaker. The surface energy of the C 10 -BTBT was 35.6 dyne / cm. The adhesion energy of the organic semiconductor and the organic insulator was calculated from the surface energy of the organic semiconductor and the organic insulator. As a result, The bonding energy of C 10 -BTBT was 82.9 dyne / cm, and the bonding energy of C 10 -BTBT formed in a-alumina / organic insulating film was 86.22 dyne / cm. It is considered that when C 10 -BTBT is formed in a-alumina / organic insulating film, the interaction between the organic semiconductor and the organic insulator becomes strong, and the diameter of the three-dimensional ordered crystal becomes smaller and the two- do.

또한, 박막 트랜지스터 소자의 성능 향상은 결정성 향상뿐만 아니라, 유기반도체와 절연체 사이의 계면에 전하를 잡아두는 특성에 의해서도 영향을 받는다. "trap and release model"에 따르면, 유기반도체와 절연체의 계면에 "trap"은 전계-효과 이동자(field-effect carrier)를 잡아두면, 전계-효과 이동자(field-effect carrier)에 의해 점유된 "trap" 상태에서의 전압은 서브스레스홀드 전압에 영향을 미친다. 상기, TGA 분석 결과에 따르면 200 ℃에서 열처리되어 형성된 a-alumina 층간-박막에 전환되지 않은 전구체에 의해 유기잔여물이 남아있음을 유추할 수 있는데, 이를 IR 분석을 통해 확인하고, 전하이동에 미치는 영향을 분석하였다.
In addition, the improvement of the performance of the thin film transistor element is influenced not only by the improvement of the crystallinity but also by the property of holding the electric charge at the interface between the organic semiconductor and the insulator. According to the "trap and release model", trapping the field-effect carrier at the interface between the organic semiconductor and the insulator allows trapping of the "trap" by the field-effect carrier Quot; &lt; / RTI &gt; state affects the subthreshold voltage. According to the above TGA analysis, it can be deduced that an organic residue remained by the precursor which was not converted to the a-alumina interlayer-thin film formed by heat treatment at 200 ° C. It can be confirmed by IR analysis, The effects were analyzed.

도 14는 실시예 1의 a-alumina/유기절연막 위에 형성된 C10-BTBT의 IR 분석 결과 그래프이다. 도 14를 참조하면, nitrate의 비대칭 신장 모드(antisymetric stretching mode, (v3, 1385 cm-1)), water의 벤딩 모드(banding mode, (1728 cm-1))에 의해 NO3(H2O)x의 존재가 확인된다. 실시예 1이 비교예 1에 비해 문턱 전압이 양의 값으로의 이동하고, 전하이동도가 증가한 것은 C10-BTBT와 잔존하는 nitrate 간의 전하이동에 기인하는 것으로 판단된다. 또한, 누설전류밀도 분석 결과에서도 확인되었듯이, 잔존하는 nitrate는 누설전류는 증가시키지 않는 것으로 확인된다.
14 is a graph showing the IR analysis results of C 10 -BTBT formed on the a-alumina / organic insulating film of Example 1. Fig. 14, NO 3 (H 2 O) was determined by the asymmetric stretching mode of nitrate (v 3, 1385 cm -1) and the bending mode of water (1728 cm -1) the presence of x is confirmed. Example 1 The shift of the threshold voltage to a positive value and the increase of the charge mobility as compared with Comparative Example 1 are judged to be attributable to the charge transfer between the C 10 -BTBT and the remaining nitrate. In addition, as confirmed from the results of the leakage current density analysis, it is confirmed that the residual nitrate does not increase the leakage current.

즉, 상기 실험결과로부터 본 발명의 유기절연체와 유기반도체 사이에 형성된 비정질의 금속산화물 층간-박막은 최종적으로 박막유기반도체 전기적 특성을 향상시키는 결과는, 유기반도체의 분자정렬의 향상과 비정질 알루미나 층간-박막에 남아있는 nitrate에 기인하는 것으로 판단된다. That is, from the experimental results, it was found that the amorphous metal oxide interlayer-thin film formed between the organic insulator and the organic semiconductor of the present invention improves the electrical characteristics of the thin film organic semiconductor finally, It is believed that this is due to the nitrate remaining in the thin film.

Claims (11)

투명 고분자 기판, 게이트 전극, 유기절연체 층, 유기반도체 층, 소스/드레인 전극을 포함하고, 상기 유기절연체 층과 유기반도체 층 사이에 금속염을 포함하는 금속 전구체 용액으로부터 비정질의 금속산화물 층간-박막이 형성된 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터.
An amorphous metal oxide interlayer-thin film is formed from a solution of a metal precursor including a transparent polymer substrate, a gate electrode, an organic insulator layer, an organic semiconductor layer, and a source / drain electrode and including a metal salt between the organic insulator layer and the organic semiconductor layer Wherein the organic thin film transistor is a thin film transistor.
제1항에 있어서, 상기 비정질의 금속산화물 층간-박막은 알루미나(alumina), 타이타니아(titania) 및 지르코니아(zirconia)로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 비정질의 금속산화물을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터.
The method of claim 1, wherein the amorphous metal oxide interlayer-thin film comprises at least one amorphous metal oxide selected from the group consisting of alumina, titania, and zirconia. Thin film transistor.
제1항에 있어서, 상기 비정질의 금속산화물 층간-박막은 유기절연체 층에 대하여 1:0.01 - 1:0.5 두께 비율로 형성되는 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터.
The organic thin film transistor according to claim 1, wherein the amorphous metal oxide interlayer-thin film is formed at a ratio of 1: 0.01 - 1: 0.5 thickness with respect to the organic insulator layer.
제1항에 있어서, 상기 유기절연체 층은 폴리이미드(PI), 폴리비닐알코올(PVA), 폴리비닐 페놀(PVP), 폴리메틸메타아크릴레이트(PMMA) 및 폴리스타이렌(PS)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터.
The method of claim 1, wherein the organic insulator layer is selected from the group consisting of polyimide (PI), polyvinyl alcohol (PVA), polyvinyl phenol (PVP), polymethyl methacrylate (PMMA), and polystyrene And at least one organic thin film transistor.
제1항에 있어서, 상기 유기반도체 층은 Cn-BTBT(n은 4 - 20의 정수이다), 펜타센, 금속 프탈로시아닌, 금속 포르피린, 폴리티오펜, 페닐렌비닐렌, C60, 페닐렌테트라카르복실산2무수물(phenylenetetracarboxylic dianydride), 나프탈렌테트라카르복실산2무수물(naphthalenetetracarboxylic dianydride), 플루오르화 프탈로시아닌(fluorophthalocyanine) 및 이들의 유도체로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터.
The method of claim 1, wherein the organic semiconductor layer is Cn-BTBT (n 4 - is an integer of 20), pentacene, metal phthalocyanine, metal porphyrin, polythiophene, polyphenylene vinylene, C 60, phenylene tetracarboxylic Wherein the organic thin film transistor comprises at least one selected from the group consisting of phenylenetetracarboxylic dianhydride, naphthalenetetracarboxylic dianhydride, fluorophthalocyanine, and derivatives thereof. .
투명 고분자 기판 상에 게이트 전극을 형성하는 단계 (단계 1);
상기 게이트 전극 상에 유기절연체 층을 형성하는 단계(단계 2);
상기 유기절연체 층 상에 금속염을 포함하는 금속 전구체 용액으로부터 비정질의 금속산화물 층간-박막을 형성하는 단계(단계 3);
상기 비정질의 금속산화물 층간-박막 상에 유기반도체 층을 형성하는 단계(단계 4); 및
상기 유기반도체 층 상에 소스/드레인 전극을 형성하는 단계(단계 5);
를 포함하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법.
Forming a gate electrode on the transparent polymer substrate (step 1);
Forming an organic insulator layer on the gate electrode (step 2);
Forming an amorphous metal oxide interlayer-thin film from the metal precursor solution containing the metal salt on the organic insulator layer (step 3);
Forming an organic semiconductor layer on the amorphous metal oxide interlayer-thin film (step 4); And
Forming a source / drain electrode on the organic semiconductor layer (step 5);
Wherein the organic thin film transistor is formed on the substrate.
제6항에 있어서, 상기 비정질의 금속산화물 층간-박막은 질산염, 클로라이드염 및 아세테이트염으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 금속염의 수화물을 포함하는 전구체 용액으로부터 형성되는 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법.
7. The organic thin film transistor of claim 6, wherein the amorphous metal oxide interlayer-thin film is formed from a precursor solution comprising a hydrate of at least one metal salt selected from the group consisting of nitrate, chloride and acetate salts. Gt;
제7항에 있어서, 상기 비정질의 금속산화물 층간-박막은 상기 전구체 용액을 유기절연체 층 위에 코팅한 후 150 - 300 ℃ 온도에서 열처리에 의해 형성가능한 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법.
8. The method of claim 7, wherein the amorphous metal oxide interlayer-thin film is formed by coating the precursor solution on the organic insulator layer and then performing heat treatment at a temperature of 150-300 &lt; 0 &gt; C.
제6항에 있어서, 상기 유기절연체 층, 비정질의 금속산화물 층간-박막 및 유기반도체 층은 스핀코팅, 잉크젯 프린팅, 롤코팅, 스크린프린팅, 전사법 및 딥핑법으로부터 선택되는 어느 하나의 용액 공정법에 의해 형성되는 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터의 제조방법.
7. The method according to claim 6, wherein the organic insulator layer, the amorphous metal oxide interlayer-thin film and the organic semiconductor layer are formed by any one of a solution process selected from spin coating, inkjet printing, roll coating, screen printing, Wherein the organic thin film transistor is formed on the substrate.
유기절연체 층과 유기반도체 층 사이에 금속염을 포함하는 금속 전구체 용액으로부터 형성된 비정질의 금속산화물 층간-박막을 이용하여 유기 박막 트랜지스터의 전기적 특성을 향상시키는 방법.
A method for improving electrical characteristics of an organic thin film transistor using amorphous metal oxide interlayer-thin film formed from a metal precursor solution containing a metal salt between an organic insulator layer and an organic semiconductor layer.
제1항에 있어서,
상기 유기 박막 트랜지스터는 금속 전구체 물질이 잔존하는 것을 특징으로 하는 유기 박막 트랜지스터.The method according to claim 1,
Wherein the organic thin film transistor has a metal precursor material remaining therein.
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