KR101429695B1 - High efficiency dye-sensitized solar cells comprising 3-D photonic crystal structure, and the preparation method thereof - Google Patents
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Abstract
본 발명은 3차원 광결정 구조를 포함하는 고효율 염료감응 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 상세하게는 기판, 투명전극 및 염료 활성층이 순차적으로 적층된 양극부; 역오팔(Inverse opal) 구조인 3차원 광결정 구조층, 기판, 투명전극 및 상대전극 층이 순차적으로 적층된 음극부; 및 상기 양극부와 음극부 사이의 공간에 구비되는 전해질;을 포함하는 염료감응 태양전지를 제공한다. 본 발명에 따른 3차원 광결정 구조를 포함하는 고효율 염료감응 태양전지는 조사된 빛은 완전히 전반사시킬 수 있는 3차원 광결정 구조를 포함함에 따라 태양전지내로 조사된 빛의 광수확효율을 향상시킬 수 있으며, 이로 인하여 궁극적으로 광전변환효율을 향상시킬 수 있다. 아울러, 상기 3차원 광결정 구조를 포함하되, 염료감응 태양전지의 운동 밸랜스, 즉 전하 분리 및 재결합에 영향을 주지 않아 염료감응태양전지의 구성 요소 변화로 인한 단락전류(Jsc) 또는 개방전압(Voc)이 감소되는 것을 방지하여 광전변환효율이 더욱 향상될 수 있는 효과가 있다. The present invention relates to a high-efficiency dye-sensitized solar cell including a three-dimensional photonic crystal structure and a method of manufacturing the same, and more particularly, to a high-efficiency dye-sensitized solar cell comprising a cathode unit, a transparent electrode, and a dye active layer sequentially laminated; A cathode portion in which a three-dimensional photonic crystal structure layer, an inverse opal structure, a substrate, a transparent electrode, and a counter electrode layer are sequentially stacked; And an electrolyte disposed in a space between the anode and the cathode. The high efficiency dye-sensitized solar cell including the three-dimensional photonic crystal structure according to the present invention can improve light harvesting efficiency of light irradiated into a solar cell by including a three-dimensional photonic crystal structure capable of totally reflecting the irradiated light, As a result, photoelectric conversion efficiency can be improved ultimately. In addition, since the three-dimensional photonic crystal structure including the three-dimensional photonic crystal structure is not influenced by the motion balance of the dye-sensitized solar cell, that is, charge separation and recombination, short-circuit current Jsc or open- Can be prevented from decreasing, and the photoelectric conversion efficiency can be further improved.
Description
본 발명은 3차원 광결정 구조를 포함하는 고효율 염료감응 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것으로, The present invention relates to a high-efficiency dye-sensitized solar cell including a three-dimensional photonic crystal structure and a method of manufacturing the same,
상세하게는 3차원 광결정 구조를 포함하여 광수확효율 및 광전변환효율이 향상된 고효율 염료감응 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
And more particularly, to a high-efficiency dye-sensitized solar cell including a three-dimensional photonic crystal structure and improved light harvesting efficiency and photoelectric conversion efficiency, and a method of manufacturing the same.
일반적으로, 태양전지(Solar Cell)는 입사되는 빛에너지를 직접 전기에너지로 전환시키는 소자이다. 태양전지는 무한한 에너지원인 태양광을 이용해 전기를 생산하는 것으로, 이미 우리생활에 널리 이용되고 있는 실리콘 태양전지가 대표적이며, 차세대 태양전지로 염료감응 태양전지가 연구되고 있다. 이러한 염료감응 태양전지는 태양광을 흡수하여 전자-홀 쌍을 생성할 수 있는 염료 분자와 생성된 전자를 전달하는 반도체 산화물 전극으로 나누어진 구조를 가지고 있다. 현재까지 알려진 염료감응 태양전지의 대표적인 예로는 1991년 스위스의 그라첼(Gratzel) 등에 의하여 발표된 것이 있으며, 이러한 염료감응 태양전지는 기존의 태양전지에 비해 전력당 제조 원가가 저렴하기 때문에 기존의 태양전지를 대체할 수 있다는 가능성을 가지고 있다는 점에서 많은 사람들의 관심을 끌고 있다.
In general, a solar cell is a device that converts incident light energy directly into electric energy. Solar cells produce electricity using solar energy, which is an infinite energy source. Silicon solar cells, which have already been widely used in our daily life, represent a typical example. Dye-sensitized solar cells are being studied as next generation solar cells. This dye-sensitized solar cell has a structure divided into a dye molecule capable of absorbing sunlight to generate electron-hole pairs and a semiconductor oxide electrode transmitting generated electrons. A representative example of dye-sensitized solar cells known to date is disclosed by Gratzel et al., Switzerland, 1991. Since these dye-sensitized solar cells are less costly to manufacture per solar cell than conventional solar cells, It has attracted the attention of many people in that it has the potential to replace batteries.
한편, 일반적인 염료감응 태양전지는 양극부, 음극부 및 전해질을 포함하여 구성될 수 있으며, 상기 양극부에 구비되는 광감응 염료가 흡착된 다공성 금속산화물을 포함하는 염료 활성층에서는 입사된 광에 의해 전자를 생성한다. In general, the dye-sensitized solar cell may include an anode, a cathode, and an electrolyte. In the dye active layer including the porous metal oxide on which the photosensitive dye provided on the anode is adsorbed, .
즉, 입사된 태양광에 의하여 광감응 염료가 여기되어 HOMO(High Occupied Molecular Orbital)의 전자가 LUMO(Lowest Unoccupied Molecular Orbital)로 들뜨게 된다. 이렇게 생성된 전자는 다공성 금속산화물의 전도대로 이동되고, 이를 통하여 양극부로 전자가 전달되며 외부 회로로 이동하여 전기 에너지를 생성한다. 또한, 전자를 송출한 광감응 염료는 음극부로부터 전해질의 산화-환원 반응에 의하여 전자를 공급받아 원래의 상태로 돌아가게 된다.
That is, the photo-sensitive dye is excited by the incident sunlight and the electrons of the HOMO (High Occupied Molecular Orbital) are excited to LUMO (Lowest Unoccupied Molecular Orbital). The generated electrons are transferred to the conduction band of the porous metal oxide, through which the electrons are transferred to the anode and transferred to the external circuit to generate electrical energy. In addition, the photo-sensitive dye that has sent out the electrons is returned to its original state by receiving electrons by the oxidation-reduction reaction of the electrolyte from the cathode portion.
이때, 염료감응 태양전지와 같은 태양전지의 광전변환효율은 광흡수에 의해 생성된 전자의 양에 비례하기 때문에, 많은 양의 전자를 생성하기 위해서는 염료분자의 흡착량을 증가시키고자 하는 연구가 수행된 바 있으며, 예를 들어 단위 면적당 흡착된 염료분자의 농도를 증가시키기 위해서 전이금속 산화물 입자를 나노 크기로 제조한 후, 이의 분산성을 향상시킴으로써 비표면적을 최대화하고자 하는 연구가 수행된 바 있다. At this time, the photoelectric conversion efficiency of a solar cell such as a dye-sensitized solar cell is proportional to the amount of electrons generated by light absorption. Therefore, in order to generate a large amount of electrons, For example, to increase the concentration of dye molecules adsorbed per unit area, and to improve the dispersibility of the transition metal oxide particles to nano size, thereby maximizing the specific surface area.
아울러, 최근 몇몇 연구그룹에서 광결정구조의 광증폭 효과를 염료감응 태양전지에 도입하기 위하여 노력하고 있으며, 예를 들어 티타늄 전구체(n-butoxide 또는 iso-butyl butoxide)를 광결정구조에 채운 후 솔-젤 반응을 유도하여 산화티타늄 역오팔(inverse opal) 구조를 제조한 바 있다(P.R. Somani, C. Dionigi, M. Murgia, D. Palles, P. Nozar, G. Ruani, Sol. Energy Mater. Sol. Cells, 87, 2005, 513-19).
Recently, several research groups have been trying to introduce the optical amplification effect of the photonic crystal structure into the dye-sensitized solar cell. For example, after filling a photonic crystal structure with a titanium precursor (n-butoxide or iso-butyl butoxide) The reaction was induced to produce a titanium oxide inverse opal structure (PR Somani, C. Dionigi, M. Murgia, D. Palles, P. Nozar, G. Ruani, Sol. Energy Mater. , 87, 2005, 513-19).
그러나, 이러한 솔-젤 반응으로부터 형성된 산화티타늄 입자는 원하는 결정구조(역오팔 구조)로 제어되기 어려운 문제점이 있다. 즉, 종래의 방법에 따라 제조된 산화티타늄 입자는 분산성이 낮아 광결정구조에 산화티타늄 입자가 균일하게 분산되거나 채워지지 못한다. 이에 따라, 산화티타늄 역오팔(inverse opal) 구조가 원하는 대로 제조되지 못하여, 광증폭 효과가 미비한 문제점이 있다.
However, there is a problem that the titanium oxide particles formed from such sol-gel reaction are difficult to control with a desired crystal structure (reverse opal structure). That is, the titanium oxide particles produced according to the conventional method have a low dispersibility and the titanium oxide particles can not be uniformly dispersed or filled in the photonic crystal structure. As a result, the inverse opal structure of titanium oxide can not be manufactured as desired, resulting in a problem of insufficient optical amplification effect.
한편, 상기한 바와 같이 염료감응태양전지의 광전변환효율은 각 구성들의 최적화 및 호환성에 따라 달라질 수 있으며, 종래의 연구에 따르면 염료감응태양전지의 성능을 개선하기 위해 상이한 금속산화물을 사용하거나, 염료 또는 이온 전도체, 또는 나노 구조체를 변경하는 연구가 수행된 바 있다. 그러나, 대부분의 경우 염료감응태양전지 구성 요소의 변화는 단락전류(Jsc)를 증가시키지만, 이와 동시에 개방전압(Voc)이 감소하며, 이와 반대로 개방전압(Voc)이 증가하면 단락전류(Jsc)가 감소하는 문제가 있다. As described above, the photoelectric conversion efficiency of the dye-sensitized solar cell can be varied depending on the optimization and compatibility of the respective structures. According to conventional studies, it is possible to use different metal oxides or to improve the performance of the dye- Or ion conductors, or nanostructures have been studied. However, in most cases, a change in the dye-sensitized solar cell component increases the shortcircuit current Jsc, while at the same time the open-circuit voltage Voc decreases and, conversely, the open-circuit voltage Voc increases, There is a problem of decrease.
이는 염료감응태양전지 내에 존재하는 인터페이스의 고유 특성으로 염료감응태양전지 내에서의 변화에 대한 전하 분리와 재결합 역학의 감도 때문이다. 즉, 염료감응태양전지는 이미 520 나노미터(nm) 파장의 스펙트럼 범위에서는 최대 양자 효율을 달성하였지만, 붉은 색과 가까운 적외선 범위에서의 빛을 수확하는 염료감응태양전지의 성능은 상대적으로 여전히 낮은 것으로 알려져 있다. This is due to the intrinsic properties of the interfaces present in the dye-sensitized solar cell and the sensitivity of charge separation and recombination dynamics to changes in the dye-sensitized solar cell. That is, the dye-sensitized solar cell has already achieved the maximum quantum efficiency in the spectrum of 520 nm (nm) wavelength, but the performance of the dye-sensitized solar cell harvesting light in the red and near infrared range is still relatively low It is known.
따라서, 전하 분리 및 재결합 사이의 운동 밸런스에 영향을 주지 않고 광전변환효율를 향상하는 방법이 요구되고 있지만, 표면 텍스처링과 같은 기하학적 광학 기술을 채용하는 것은 염료감응태양전지와 같은 액체 반도체 헤테로 접합 전지에서는 실현되기 어려운 문제가 있다.
Therefore, there is a demand for a method of improving the photoelectric conversion efficiency without affecting the motion balance between charge separation and recombination. However, the adoption of the geometrical optical technology such as surface texturing is realized in a liquid semiconductor heterojunction cell such as a dye- There is a problem that is difficult to be done.
이에 본 발명자들은 전하 분리 및 재결합 사이의 운동 밸런스에 영향을 주지 않고 광전변환효율를 향상하는 방법을 연구하던 중, 3차원 광결정구조를 음극부에 포함하여 입사되는 빛은 전반사시킴으로써 광수확효율이 향상되고, 궁극적으로 광전변환효율이 향상된 염료감응 태양전지를 개발하고 본 발명을 완성하였다.
Therefore, the present inventors have studied a method of improving the photoelectric conversion efficiency without affecting the motion balance between charge separation and recombination. In this case, the light harvesting efficiency is improved by including the three-dimensional photonic crystal structure in the cathode portion and totally reflecting incident light , And ultimately developed a dye-sensitized solar cell having improved photoelectric conversion efficiency and completed the present invention.
본 발명의 목적은 3차원 광결정 구조를 포함하는 고효율 염료감응 태양전지 및 이의 제조방법을 제공하는 데 있다.
It is an object of the present invention to provide a high-efficiency dye-sensitized solar cell including a three-dimensional photonic crystal structure and a method of manufacturing the same.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은In order to achieve the above object,
기판, 투명전극 및 염료 활성층이 순차적으로 적층된 양극부; A positive electrode part in which a substrate, a transparent electrode, and a dye active layer are sequentially stacked;
역오팔(Inverse opal) 구조인 3차원 광결정 구조층, 기판, 투명전극 및 상대전극 층이 순차적으로 적층된 음극부; 및A cathode portion in which a three-dimensional photonic crystal structure layer, an inverse opal structure, a substrate, a transparent electrode, and a counter electrode layer are sequentially stacked; And
상기 양극부와 음극부 사이의 공간에 구비되는 전해질;을 포함하는 염료감응 태양전지를 제공한다.
And an electrolyte disposed in a space between the anode and the cathode.
또한, 본 발명은In addition,
기판, 투명전극 및 염료 활성층을 순차적으로 적층시켜 양극부를 제조하는 단계(단계 1);A step of sequentially laminating a substrate, a transparent electrode, and a dye active layer to manufacture an anode part (step 1);
기판상에 콜로이드 입자를 포함하는 오팔 주형을 형성하는 단계(단계 2);Forming an opal template comprising colloidal particles on the substrate (step 2);
상기 단계 2에서 형성된 오팔 주형의 간극으로 유전물질을 충진하는 단계(단계 3); Filling the dielectric material with the gap of the opal mold formed in step 2 (step 3);
상기 단계 2에서 형성된 오팔 주형을 제거하여 역오팔 구조인 3차원 광결정 구조를 형성시키는 단계(단계 4);Forming a three-dimensional photonic crystal structure having an inverse opal structure by removing the opal template formed in the step 2 (step 4);
단계 2의 기판에 있어 상기 광결정 구조가 형성되지 않은 표면상에 투명전극 및 상대전극층을 순차적으로 형성시켜 음극부를 제조하는 단계(단계 5); 및(Step 5) of sequentially forming a transparent electrode and a counter electrode layer on a surface of the substrate of the step 2 on which the photonic crystal structure is not formed, thereby forming a cathode part; And
상기 단계 1 및 5에서 제조된 양극부와 음극부를 결합한 후, 양극부 및 음극부 사이의 공간으로 전해질을 충진시키는 단계(단계 6);를 포함하는 제1항에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법을 제공한다.
The method of manufacturing a dye-sensitized solar cell according to claim 1, further comprising a step (6) of filling the space between the anode part and the cathode part with the anode part and the cathode part manufactured in steps 1 and 5 .
본 발명에 따른 3차원 광결정 구조를 포함하는 고효율 염료감응 태양전지는 조사된 빛은 완전히 전반사시킬 수 있는 3차원 광결정 구조를 포함함에 따라 태양전지내로 조사된 빛의 광수확효율을 향상시킬 수 있으며, 이로 인하여 궁극적으로 광전변환효율을 향상시킬 수 있다. 아울러, 상기 3차원 광결정 구조를 포함하되, 염료감응 태양전지의 운동 밸랜스, 즉 전하 분리 및 재결합에 영향을 주지 않아 염료감응태양전지의 구성 요소 변화로 인한 단락전류(Jsc) 또는 개방전압(Voc)이 감소되는 것을 방지하여 광전변환효율이 더욱 향상될 수 있는 효과가 있다.
The high efficiency dye-sensitized solar cell including the three-dimensional photonic crystal structure according to the present invention can improve light harvesting efficiency of light irradiated into a solar cell by including a three-dimensional photonic crystal structure capable of totally reflecting the irradiated light, As a result, photoelectric conversion efficiency can be improved ultimately. In addition, since the three-dimensional photonic crystal structure including the three-dimensional photonic crystal structure is not influenced by the motion balance of the dye-sensitized solar cell, that is, charge separation and recombination, short-circuit current Jsc or open- Can be prevented from decreasing, and the photoelectric conversion efficiency can be further improved.
도 1은 본 발명에 따른 염료감응 태양전지를 개략적으로 나타낸 그림이고;
도 2는 본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법을 순차적으로 나타낸 그림이고;
도 3은 N719 염료의 양자효율곡선과, TiO2 나노입자의 광학적 투과도를 나타낸 그래프이고;
도 4 및 도 5는 금속 반사막, TiO2 랜덤 산란 레이어, 3차원 광결정 구조의 광학적 반사도를 나타낸 그래프이고;
도 6은 광결정 구조의 균질성에 따른 반사도를 측정한 그래프이고;
도 7은 본 발명에 따른 실시예 및 비교예에서 제조된 염료감응 태양전지의 광전변환효율을 측정한 그래프이다.1 is a schematic view of a dye-sensitized solar cell according to the present invention;
FIG. 2 is a sequential view illustrating a method of manufacturing a dye-sensitized solar cell according to the present invention;
3 is a graph showing a quantum efficiency curve of N719 dye and optical transmittance of TiO 2 nanoparticles;
FIGS. 4 and 5 are graphs showing optical reflectivities of the metal reflection film, the TiO 2 random scattering layer, and the three-dimensional photonic crystal structure;
FIG. 6 is a graph showing the reflectivity according to the homogeneity of the photonic crystal structure;
7 is a graph illustrating the photoelectric conversion efficiency of the dye-sensitized solar cell manufactured in Examples and Comparative Examples according to the present invention.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
Hereinafter, the present invention will be described in detail.
본 발명은The present invention
기판, 투명전극 및 염료 활성층이 순차적으로 적층된 양극부; A positive electrode part in which a substrate, a transparent electrode, and a dye active layer are sequentially stacked;
역오팔(Inverse opal) 구조인 3차원 광결정 구조층, 기판, 투명전극 및 상대전극 층이 순차적으로 적층된 음극부; 및A cathode portion in which a three-dimensional photonic crystal structure layer, an inverse opal structure, a substrate, a transparent electrode, and a counter electrode layer are sequentially stacked; And
상기 양극부와 음극부 사이의 공간에 구비되는 전해질;을 포함하는 염료감응 태양전지를 제공한다.
And an electrolyte disposed in a space between the anode and the cathode.
이때, 본 발명에 따른 염료감응 태양전지를 도 1의 그림을 통해 개략적으로 나타내었으며, 이하, 도면을 참조하여 본 발명을 상세히 설명한다.
Here, the dye-sensitized solar cell according to the present invention is schematically shown in FIG. 1, and the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
도 1은 본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 일 실시예를 개략적으로 나타낸 그림으로, 도 1을 참조하면 본 발명에 따른 염료감응 태양전지는 기판(미도시)상에 투명전극(10), 염료활성층(20)이 순차적으로 적층된 양극부(30)와; 3차원 광결정 구조층(40), 기판(미도시), 투명전극(20), 및 상대전극 층(미도시)이 순차적으로 적층된 음극부(50)를 포함한다. 나아가, 본 발명에 따른 염료감응 태양전지는 상기 양극부(30) 및 음극부(50)가 결합되고, 결합된 상기 양극부 및 음극부 사이의 공간으로 구비되는 전해질(60)을 포함한다. 1 is a schematic view illustrating an embodiment of a dye-sensitized solar cell according to the present invention. Referring to FIG. 1, the dye-sensitized solar cell according to the present invention includes a
이때, 도 1에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 염료감응 태양전지는 음극부(50)로, 상세하게는 음극부(50)의 기판(미도시) 양 표면으로 3차원 광결정 구조층(40) 및 투명전극(20)이 구비되며, 상기 광결정 구조층(40)은 태양전지 내로 조사되는 빛을 전반사하여 상기 염료활성층(20)에서의 광수확효율을 향상시킬 수 있고, 이에 따라 본 발명에 따른 염료감응 태양전지가 우수한 광전변환효율을 나타낼 수 있다.
1, the dye-sensitized solar cell according to the present invention includes a
상기한 바와 같이, 종래의 염료감응 태양전지의 효율을 향상시키는 방법으로는 투명전극, 염료활성층과 같은 구성들의 변화를 통한 연구가 활발히 진행되어 왔으나, 이 경우 전하 분리 및 재결합 사이의 운동 밸런스에 영향을 줄 수 있어 단락전류(Jsc)가 증가되면 개방전압(Voc)이 감소할 수 있고, 이와 반대로 개방전압(Voc)이 증가하면 단락전류(Jsc)가 감소되는 문제가 있었다. As described above, as a method of improving the efficiency of a conventional dye-sensitized solar cell, studies have been actively conducted through changes in structures such as a transparent electrode and a dye active layer. In this case, however, The open circuit voltage Voc can be reduced when the short circuit current Jsc is increased and the short circuit current Jsc is reduced when the open circuit voltage Voc is increased.
반면, 본 발명에 따른 염료감응 태양전지는 이러한 투명전극, 염료활성층과 같은 구성들의 변화가 아닌, 태양전지 내로 도입되는 빛을 효율적으로 흡수시키고자 3차원 광결정 구조층을 음극부로 포함하고 있으며, 상기 3차원 광결정 구조층에서는 조사되는 빛의 전반사가 수행되어 도 1의 그림에서와 같이 염료활성층(20)으로 빛이 모두 전반사될 수 있다.
On the other hand, the dye-sensitized solar cell according to the present invention includes a three-dimensional photonic crystal structure layer as a cathode to efficiently absorb light introduced into a solar cell, rather than changing the structures such as the transparent electrode and the dye active layer. The light is totally reflected from the three-dimensional photonic crystal structure layer to the dye
이때, 상기 광결정(photonic crystals)이란, 서로 다른 굴절률(또는 유전상수)을 갖는 물질이 규칙적으로 배열되어 결정격자를 이루고 있는 것을 의미하는 것으로, 빛을 완전히 반사하는 특성을 나타낸다. 즉, 상기 광결정으로 빛이 조사되었을 경우, 광결정 내부에 존재하는 각각의 규칙적인 격자점에 의해 산란되는 빛 사이에서 간섭현상이 중첩적으로 일어나며, 이에 따라 전체적으로 빛이 그 물질 내부로 투과하지 못하게 된다. 따라서, 광결정 물질로 빛이 흡수되지 않는 한 조사된 빛은 완전히 반사, 즉 전반사 될 수 있다.At this time, the photonic crystals means that materials having different refractive indexes (or dielectric constants) are regularly arranged to form a crystal lattice, and exhibit a property of completely reflecting light. That is, when light is irradiated onto the photonic crystal, interference phenomenon occurs superimposedly between light scattered by each regular lattice point existing in the photonic crystal, so that light can not penetrate into the material as a whole . Thus, the irradiated light can be completely reflected, i.e., totally reflected, unless the light is absorbed by the photonic crystal material.
한편, 본 발명에 따른 염료감응 태양전지는 상기 3차원 광결정 구조로 역오팔(Inverse opal) 구조인 3차원 광결정 구조층을 이용한다. 광결정 구조를 적용하기 위해서는 빛과 빛이 투과하는 매질의 상호작용을 해석하여야 한다. 이에, 본 발명자들은 매질이 빛을 흡수하지 않는 경우 전·자기 모드가 독립적인 맥스웰(Maxwell) 방정식을 이용하여 전산모사를 수행하였고, 그 결과 면심입방체의 결정격자로 공기의 공동(cavity)이 매질 속에 배열된, 즉 역오팔(Inverse opal) 구조는 모든 방향에 대한 광밴드갭을 가지는 것을 확인하여 이를 본 발명에 따른 염료감응 태양전지에 적용하였다. Meanwhile, the dye-sensitized solar cell according to the present invention uses a three-dimensional photonic crystal structure layer having an inverse opal structure as the three-dimensional photonic crystal structure. In order to apply the photonic crystal structure, the interaction of light and light medium must be analyzed. The present inventors conducted computational simulation using Maxwell's equation in which the electromagnetic modes were independent when the medium did not absorb light, and as a result, the cavity of the air as the crystal lattice of the face- , That is, an inverse opal structure, has a photonic bandgap in all directions, and is applied to the dye-sensitized solar cell according to the present invention.
본 발명에 따른 염료감응 태양전지가 역오팔 구조인 3차원 광결정 구조층을 포함함에 따라, 도입되는 빛이 3차원 광결정 구조층에서 모두 전반사되어 상기 염료활성층(20)으로 반사될 수 있으며, 이에 따라 상기 염료활성층이 전반사된 빛을 더욱 고효율로 수확할 수 있는 광수확효율이 향상될 수 있다.
As the dye-sensitized solar cell according to the present invention includes a three-dimensional photonic crystal structure layer having an inverse opal structure, the introduced light can be totally reflected on the three-dimensional photonic crystal structure layer and reflected by the dye
또한, 상기 광결정 구조층은 같은 크기의 결정구조가 똑같이 배열되어 있는 구조로 인하여 고유의 색깔이 구현될 수 있으며, 광결정 구조층이 나타내는 고유의 색과, 상기 염료 활성층의 염료가 나타내는 색이 조합됨에 따라 본 발명에 따른 염료감응 태양전지를 다양한 색깔로 제조할 수 있다. In addition, since the photonic crystal structure layer has the same size of crystal structure, the inherent color can be realized, and the intrinsic color represented by the photonic crystal structure layer and the color represented by the dye of the dye active layer are combined Accordingly, the dye-sensitized solar cell according to the present invention can be manufactured in various colors.
이는 상기 광결정 구조층이 고유 파장의 반사 특성 및 고유의 색깔을 나타낼 수 있기 때문으로, 만약 불규칙한 구조의 3차원 광결정이 적용되는 경우 고유 파장의 반사 특성을 갖지 못함에 따라 색깔의 구현 및 반사도의 세기가 감소되는 문제가 발생할 수 있다.
This is because the photonic crystal structure layer can exhibit the reflection characteristic of the intrinsic wavelength and the intrinsic color. Therefore, if the irregular three-dimensional photonic crystal is applied, the photonic crystal structure layer does not have the reflection characteristic of the intrinsic wavelength, May be reduced.
한편, 본 발명에 따른 염료감응 태양전지에 있어서, 상기 3차원 광결정 구조 공동의 크기는 100 nm 이상인 500 nm 미만인 것이 바람직하다. 만약 상기 3차원 광결정 구조가 상기 크기 미만이거나 이상인 경우에는 염료의 흡수 파장 범위 외의 빛을 반사하기 때문에 효과적인 광수확효율 향상을 기대할 수 없다. In the dye-sensitized solar cell according to the present invention, it is preferable that the size of the three-dimensional photonic crystal structure cavity is less than 500 nm, which is 100 nm or more. If the three-dimensional photonic crystal structure is smaller than or larger than the above-described size, the light outside the absorption wavelength range of the dye is reflected, so that it is not expected to improve the efficiency of light harvesting.
또한, 상기 3차원 광결정 구조층은 각각 100 내지 500 nm 크기인 공동들을 포함하는 복수개의 층으로 이루어진 다층구조인 것이 바람직하다. 이는 보다 넓은 범위의 빛을 반사하여 광흡수율을 향상시키기 위한 것으로, 이와 같이 3차원 광결정 구조층이 다층구조를 나타냄에 따라 본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 광전변환효율이 더욱 향상되는 효과가 있다. In addition, the three-dimensional photonic crystal structure layer is preferably a multi-layer structure composed of a plurality of layers each including cavities having a size of 100 to 500 nm. This is for improving the light absorptivity by reflecting a wider range of light, and thus the photoelectric conversion efficiency of the dye-sensitized solar cell according to the present invention is further improved as the three-dimensional photonic crystal structure layer has a multilayer structure .
이때, 상기 복수개의 층은 2개의 층인 것이 바람직하나, 상기 다층구조가 이에 제한되는 것은 아니다.
At this time, the plurality of layers are preferably two layers, but the multilayer structure is not limited thereto.
상기 3차원 광결정 구조층은 ZnO, TiO2, Al2O3, SnO2, Ga2O3, Si, GaAs, 및 GaP를 포함하는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 유전물질(dielectric materials)을 포함할 수 있으며, 상기 3차원 광결정 구조층이 유전물질들을 포함함에 따라 서로 다른 굴절률(또는 유전상수)을 갖는 물질이 규칙적으로 배열되어 결정격자를 이룰 수 있으며, 이로 인하여 광결정 구조의 전반사 특성이 구현될 수 있다.Wherein the three-dimensional photonic crystal structure layer comprises one or more dielectric materials selected from the group consisting of ZnO, TiO 2 , Al 2 O 3 , SnO 2 , Ga 2 O 3 , Si, GaAs, and GaP As the three-dimensional photonic crystal structure layer includes the dielectric materials, materials having different refractive indexes (or dielectric constants) are regularly arranged to form a crystal lattice, whereby the total reflection characteristic of the photonic crystal structure can be realized have.
아울러, 상기 3차원 광결정 구조는 서로 상이한 유전물질을 포함하는 다층구조로 형성될 수 있으나
In addition, the three-dimensional photonic crystal structure may be formed in a multi-layer structure including different dielectric materials
한편, 상기 역오팔 구조의 공동 직경은 100 내지 500 nm인 것이 바람직하다. 상기 역오팔 구조의 공동 직경이 상기 범위를 나타냄에 따라 효과적으로 투과된 빛을 반사할 수 있는 효과가 있다.
Meanwhile, the cavity diameter of the inverse opal structure is preferably 100 to 500 nm. As the cavity diameter of the inverse opal structure is in the above range, it is possible to effectively reflect the transmitted light.
또한, 본 발명에 따른 염료감응 태양전지에 있어서, 상기 기판으로는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN), 폴리카보네이트(PC) 및 폴리이미드(PI) 등의 고분자 또는 유리 기판을 사용할 수 있다. 이때, 상기 기판은 염료감응 태양전지의 기판으로 사용될 수 있는 통상적인 기판들을 선택하여 사용할 수 있으며, 바람직하게는 상기한 바와 같은 PET, PEN, PC, PI 등의 고분자 기판 또는 유리 기판을 사용할 수 있으나, 빛을 투과할 수 있는 투명한 기판이라면 이에 제한되는 것은 아니다.
In the dye-sensitized solar cell according to the present invention, a polymer or a glass substrate such as polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), polycarbonate (PC) and polyimide . At this time, the substrate can be selected from conventional substrates that can be used as a substrate of a dye-sensitized solar cell, and preferably a polymer substrate such as PET, PEN, PC, or PI as described above or a glass substrate can be used , But it is not limited thereto as long as it is a transparent substrate capable of transmitting light.
나아가, 본 발명에 따른 염료감응 태양전지에 있어서, 상기 투명전극으로는 플루오린 틴 옥사이드(FTO), 인듐 틴 옥사이드(ITO), 알루미늄 아연 옥사이드(AZO) 및 안티몬 틴 옥사이드(ATO)등의 산화물을 사용할 수 있으나, 기판상에 형성되어 전도성 및 투명성을 나타낼 수 있는 물질이라면 이에 제한되는 것은 아니다.
Further, in the dye-sensitized solar cell according to the present invention, an oxide such as fluorine tin oxide (FTO), indium tin oxide (ITO), aluminum zinc oxide (AZO) and antimony tin oxide (ATO) But it is not limited thereto as long as it is formed on the substrate and can exhibit conductivity and transparency.
아울러, 상기 염료 활성층은 산화물 반도체 및, 상기 산화물 반도체에 흡착된 염료를 포함할 수 있으며, 상기 염료 활성층은 산화물 반도체로서 티타늄(Ti), 아연(Zn), 실리콘(Si), 주석(Sn), 텅스텐(W), 지르코늄(Zr) 등의 산화물을 포함할 수 있으며, 경우에 따라 2종 이상이 혼합된 산화물들을 포함할 수 있다. 상기 산화물 반도체는 흡착된 염료로부터 전자를 전달받을 수 있는 물질들로서, 바람직하게는 산화티타늄(TiO2)을 사용할 수 있으나, 상기 산화물 반도체가 이에 제한되는 것은 아니며, 이들을 적절히 선택하여 단독 또는 두 가지 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
The dye active layer may include an oxide semiconductor and a dye adsorbed on the oxide semiconductor. The dye active layer may include at least one of titanium (Ti), zinc (Zn), silicon (Si), tin (Sn) Tungsten (W), zirconium (Zr), and the like, and may include oxides in which two or more kinds of oxides are mixed in some cases. The oxide semiconductor is a material capable of receiving electrons from the adsorbed dye and preferably titanium oxide (TiO 2 ) may be used. However, the oxide semiconductor is not limited thereto, Can be mixed and used.
한편, 상기 상대전극 층은 금(Au), 백금(Pt), 몰리브덴(Mo), 은(Ag), 구리(Cu), 니켈(Ni), 티타늄(Ti), 아연(Zn), 실리콘(Si), 주석(Sn), 텅스텐(W) 및 지르코늄(Zr)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 금속을 포함할 수 있다. 그러나, 상기 상대전극 층이 상기 금속들로 제한되는 것은 아니며, 상대전극의 역할을 수행할 수 있는 물질들을 적절히 선택하여 사용할 수 있다.
The counter electrode layer may include at least one of Au, Pt, Mo, Ag, Cu, Ni, Ti, Zn, Si, ), Tin (Sn), tungsten (W), and zirconium (Zr). However, the counter electrode layer is not limited to the metals, and materials capable of acting as a counter electrode may be appropriately selected and used.
또한, 본 발명은In addition,
기판, 투명전극 및 염료 활성층을 순차적으로 적층시켜 양극부를 제조하는 단계(단계 1);A step of sequentially laminating a substrate, a transparent electrode, and a dye active layer to manufacture an anode part (step 1);
기판상에 콜로이드 입자를 포함하는 오팔 주형을 형성하는 단계(단계 2);Forming an opal template comprising colloidal particles on the substrate (step 2);
상기 단계 2에서 형성된 오팔 주형의 간극으로 유전물질을 충진하는 단계(단계 3); Filling the dielectric material with the gap of the opal mold formed in step 2 (step 3);
상기 단계 2에서 형성된 오팔 주형을 제거하여 역오팔 구조인 3차원 광결정 구조를 형성시키는 단계(단계 4);Forming a three-dimensional photonic crystal structure having an inverse opal structure by removing the opal template formed in the step 2 (step 4);
단계 2의 기판에 있어 상기 광결정 구조가 형성되지 않은 표면상에 투명전극 및 상대전극층을 순차적으로 형성시켜 음극부를 제조하는 단계(단계 5); 및(Step 5) of sequentially forming a transparent electrode and a counter electrode layer on a surface of the substrate of the step 2 on which the photonic crystal structure is not formed, thereby forming a cathode part; And
상기 단계 1 및 5에서 제조된 양극부와 음극부를 결합한 후, 양극부 및 음극부 사이의 공간으로 전해질을 충진시키는 단계(단계 6);를 포함하는 제1항에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법을 제공한다.
The method of manufacturing a dye-sensitized solar cell according to claim 1, further comprising a step (6) of filling the space between the anode part and the cathode part with the anode part and the cathode part manufactured in steps 1 and 5 .
이때, 본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법을 순차적으로 나타낸 그림을 도 2에 나타내었으며, Here, FIG. 2 shows a sequential view of a method of manufacturing a dye-sensitized solar cell according to the present invention,
이하, 도면을 참조하여 본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.
Hereinafter, a method of manufacturing a dye-sensitized solar cell according to the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법에 있어서, 단계 1은 기판, 투명전극 및 염료 활성층을 순차적으로 적층시켜 양극부를 제조하는 단계로서, 상기 단계 1에서는 염료감응 태양전지의 양극부를 제조하기 위하여, 기판, 투명전극 및 염료활성층을 순차적으로 적층시켜 양극부를 제조한다.In the method of manufacturing a dye-sensitized solar cell according to the present invention, step 1 is a step of sequentially laminating a substrate, a transparent electrode and a dye active layer to form an anode part. In step 1, , A substrate, a transparent electrode, and a dye active layer are sequentially laminated to produce an anode portion.
이때, 상기 단계 1의 기판으로는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN), 폴리카보네이트(PC) 및 폴리이미드(PI) 등의 고분자 또는 유리 기판을 사용할 수 있으며,At this time, as the substrate of the step 1, a polymer or a glass substrate such as polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), polycarbonate (PC) and polyimide (PI)
상기 투명전극으로는 플루오린 틴 옥사이드(FTO), 인듐 틴 옥사이드(ITO), 알루미늄 아연 옥사이드(AZO) 및 안티몬 틴 옥사이드(ATO)등의 산화물을 사용할 수있고,As the transparent electrode, oxides such as fluorine tin oxide (FTO), indium tin oxide (ITO), aluminum zinc oxide (AZO), and antimony tin oxide (ATO)
상기 염료 활성층은 산화물 반도체를 형성한 후, 상기 산화물 반도체에 염료를 흡착시켜 제조될 수 있다. 이때, 상기 산화물 반도체로는 티타늄(Ti), 아연(Zn), 실리콘(Si), 주석(Sn), 텅스텐(W), 지르코늄(Zr) 등의 산화물을 이용할 수 있으며, 바람직하게는 산화티타늄(TiO2)을 사용할 수 있으나, 상기 산화물 반도체가 이에 제한되는 것은 아니며, 이들을 적절히 선택하여 단독 또는 두 가지 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
The dye active layer may be formed by forming an oxide semiconductor and then adsorbing the dye to the oxide semiconductor. At this time, the oxide semiconductor may be an oxide such as titanium (Ti), zinc (Zn), silicon (Si), tin (Sn), tungsten (W), or zirconium (Zr) TiO 2 ) may be used. However, the oxide semiconductor is not limited thereto, and the oxide semiconductor may be appropriately selected and used singly or in combination of two or more.
아울러, 상기 단계 1의 각 층들은 종래의 코팅 또는 증착공정, 예를 들어 스핀 코팅 공정과 같은 코팅 공정, 또는 마그네트론 스퍼터링과 같은 증착공정을 통해 기판 상에 형성될 수 있으나, 상기 단계 1의 양극부 제조가 상기 공정들로 제한되는 것은 아니며, 공지된 다양한 코팅 또는 증착공정을 이용하여 양극부를 제조할 수 있다.
In addition, the respective layers of step 1 may be formed on a substrate through a conventional coating or deposition process, for example, a coating process such as a spin coating process, or a deposition process such as magnetron sputtering, Manufacturing is not limited to these processes, and the anode can be made using a variety of known coating or deposition processes.
본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법에 있어서, 단계 2는 기판상에 콜로이드 입자를 포함하는 오팔 주형을 형성하는 단계이다.In the method of manufacturing a dye-sensitized solar cell according to the present invention, step 2 is a step of forming an opal template including colloidal particles on a substrate.
특수한 파장영역대인 빛에 대한 산란점의 집합은 매질에 분산된 일정한 크기의 콜로이드 입자를 침강 또는 증발을 통해 서서히 결정화시킴으로써 얻을 수 있는 것으로 알려져 있다. 이때, 상기 콜로이드 결정(colloidal crystals)이라고 부르는 상기 구조물은 특정한 결정 방향으로 입사된 빛 중 특정한 파장의 빛에 대해서만 높은 반사율을 나타내는 특성이 있다. 그러나, 상기 콜로이드 입자의 집합구조가 3차원 구조이긴 하나, 방향에 따라 반사되어 나타나는 빛의 파장영역대는 모두 다르기 때문에 모든 방향에 대해 공통적으로 반사되는 빛의 영역, 즉, 3차원 광밴드갭 특성을 갖는 구조를 나타낼 수는 없다. 따라서 변형된 구조, 즉 공동이 매질 속에 격자구조로 배열된 콜로이드 결정의 역전된 구조물을 제조하여야 한다.It is known that the set of scattering points for a specific wavelength range of light can be obtained by slowly crystallizing colloidal particles of a certain size dispersed in the medium by sedimentation or evaporation. At this time, the structure referred to as colloidal crystals has a characteristic of exhibiting a high reflectance only for light of a specific wavelength among light incident in a specific crystal direction. However, although the aggregate structure of the colloidal particles has a three-dimensional structure, since the wavelength region of light reflected by the direction is different, the region of light that is commonly reflected in all directions, that is, the three-dimensional photonic bandgap characteristic Can not be represented. Thus, a modified structure, that is, a reversed structure of colloidal crystals in which the cavities are arranged in a lattice structure in the medium, must be prepared.
이에, 본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법에서는 이러한 3차원 광밴드갭 특성을 갖는 구조, 즉 역오팔 구조인 3차원 광결정 구조를 구현해 내기 위하여 콜로이드 주형법(colloidal templating)을 이용하며, 이에 따라 상기 단계 2에서 도 2에 나타낸 바와 같이 기판(41)상에 콜로이드 입자를 포함하는 오팔 주형(42)을 형성한다.
Accordingly, in the method of fabricating a dye-sensitized solar cell according to the present invention, a colloidal templating method is used to realize a structure having such a three-dimensional photonic band gap characteristic, that is, a three-dimensional photonic crystal structure which is an inverse opal structure. Then, in step 2, an
이때, 상기 단계 2의 콜로이드 입자로는 폴리스타이렌, 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA), 실리카를 포함하는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 물질을 이용할 수 있다. 상기 물질들은 제어하고자하는 빛의 반파장 정도에 해당하는 지름을 갖는 균질한 물질들로서, 상기 물질들이 결정격자를 이루도록 배열하여 오팔 주형을 형성할 수 있다. At this time, as the colloidal particles of the step 2, one or more materials selected from the group including polystyrene, polymethyl methacrylate (PMMA) and silica can be used. The materials may be homogeneous materials having a diameter corresponding to half the wavelength of light to be controlled, and the materials may be arranged to form a crystal lattice to form an opal template.
이때, 상기 오팔 주형은 직경이 100 내지 500 nm인 복수개의 구형들로 이루어지는 것이 바람직하다. 상기 오팔 주형이 상기 범위를 벗어나는 크기의 구들로 이루어지는 경우에는 추후 형성되는 역오팔 구조의 공동 크기가 과도하게 커지거나 작아질 수 있는 문제가 있다.
At this time, it is preferable that the opal template has a plurality of spherical shapes having a diameter of 100 to 500 nm. In the case where the opal template is made of spheres having a size out of the above range, there is a problem that the cavity size of the inverse opal structure to be formed later becomes excessively large or small.
아울러, 상기 오팔 주형은 1 μm 이상의 두께로 형성되는 것이 바람직하며, 만약 오팔 주형의 두께가 상기 두께 미만인 경우에는 제조되는 광결정 구조층의 두께가 과도하게 얇아져 반사도의 효율이 감소하는 문제가 있다. If the thickness of the opal template is less than the thickness of the opal template, the thickness of the photonic crystal structure layer to be manufactured becomes excessively thin, thereby reducing the efficiency of reflectivity.
상기 오팔 주형은 각각 다른 크기 내지 다른 유전물질을 가지는 복수개의 층으로 이루어진 다층구조일 수 있으며, 이를 통해 다층구조의 3차원 광결정 구조층을 형성할 수 있는 바, 본 발명에 따라 제조되는 염료감응 태양전지가 더욱 우수한 광전변환효율을 나타낼 수 있는 효과가 있다. The opal template may have a multi-layer structure composed of a plurality of layers having different sizes or different dielectric materials, thereby forming a three-dimensional photonic crystal structure layer of a multi-layer structure. In this case, There is an effect that the battery exhibits more excellent photoelectric conversion efficiency.
이때, 상기 복수개의 층은 2개의 층인 것이 바람직하나, 상기 다층구조가 이에 제한되는 것은 아니다.
At this time, the plurality of layers are preferably two layers, but the multilayer structure is not limited thereto.
본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법에 있어서, 단계 3은 상기 단계 2에서 형성된 오팔 주형의 간극으로 유전물질을 충진하는 단계이다.In the method of manufacturing a dye-sensitized solar cell according to the present invention,
상기 단계 2에서 형성된 오팔 주형을 이루는 각각의 구형상들 사이로는 간극이 존재할 수 있으며, 상기 단계 3에서는 이와 같이 상기 단계 2에서 형성된 오팔 주형에 존재하는 간극으로 유전물질을 충진한다. 즉, 상기 단계 3에서는 도 2의 그림에 나타낸 바와 같이, 역오팔 구조를 제조하기 위하여 기판(41)상에 형성된 오팔 주형으로 유전물질(43)을 충진한다.There may be a gap between each of the spherical shapes forming the opal mold formed in step 2, and in
이때, 상기 유전물질로는 높은 굴절률을 가지며 빛을 흡수하지 않는 물질을 사용할 수 있으며, 예를 들어 ZnO, TiO2, Al2O3, SnO2, Ga2O3, Si, GaAs, 및 GaP를 포함하는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 유전물질(dielectric materials), 또는 이들 유전물질들의 전구체를 사용할 수 있다.
For example, ZnO, TiO 2 , Al 2 O 3 , SnO 2 , Ga 2 O 3 , Si, GaAs, and GaP may be used as the dielectric material. One or more dielectric materials selected from the group consisting of, or precursors of these dielectric materials.
본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법에 있어서, 단계 4는 상기 단계 2에서 형성된 오팔 주형을 제거하여 역오팔 구조인 3차원 광결정 구조를 형성시키는 단계이다. In the method of manufacturing a dye-sensitized solar cell according to the present invention, step 4 is a step of forming a three-dimensional photonic crystal structure having an inverse opal structure by removing an opal template formed in step 2.
상기 단계 3까지 수행됨에 따라, 도 2의 그림과 같이 기판(41) 상에 오팔 주형(42), 및 상기 오팔 주형에 충진된 유전물질(43)이 존재하게 된다. 이때, 상기 단계 3에서 오팔 주형을 제거함에 따라 역오팔 구조인 3차원 광결정 구조(40)가 기판 상에 형성될 수 있다.As the
이때, 상기 단계 4의 오팔 주형 제거는 오팔 주형을 가열 또는 용매에 용해시켜 수행될 수 있으며, 예를 들어 상기 단계 3의 유전물질이 전구체 형태로 오팔 주형에 충진되는 경우는 가열을 통해 오팔 주형의 제거 및 전구체를 유전물질로 반응시키는 것을 동시에 수행될 수 있다. 그러나, 상기 단계 4의 오팔 주형 제거가 이에 제한되는 것은 아니며, 오팔 주형으로 사용된 물질에 따라 적절한 방법을 선택하여 수행될 수 있다.
At this time, the opal mold removal in step 4 may be performed by heating or dissolving the opal mold in a solvent. For example, when the dielectric material of
본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법에 있어서, 단계 5는 단계 2의 기판에 있어 상기 광결정 구조가 형성되지 않은 표면상에 투명전극 및 상대전극층을 순차적으로 형성시켜 음극부를 제조하는 단계이다.In the method of manufacturing a dye-sensitized solar cell according to the present invention, step 5 is a step of forming a cathode part by sequentially forming a transparent electrode and a counter electrode layer on a surface of the substrate of step 2 on which the photonic crystal structure is not formed.
상기 단계 5는 상기 단계 4에서 형성된 광결정 구조가 형성되지 않은 기판 표면으로 투명전극 및 상대전극층을 순차적으로 형성시켜 음극부를 제조하는 단계로서, The step 5 is a step of sequentially forming a transparent electrode and a counter electrode layer on the surface of the substrate on which the photonic crystal structure formed in the step 4 is not formed,
상기 투명전극으로는 플루오린 틴 옥사이드(FTO), 인듐 틴 옥사이드(ITO), 알루미늄 아연 옥사이드(AZO) 및 안티몬 틴 옥사이드(ATO)등의 산화물을 사용할 수있고,As the transparent electrode, oxides such as fluorine tin oxide (FTO), indium tin oxide (ITO), aluminum zinc oxide (AZO), and antimony tin oxide (ATO)
상대전극 층으로는 금(Au), 백금(Pt), 몰리브덴(Mo), 은(Ag), 구리(Cu), 니켈(Ni), 티타늄(Ti), 아연(Zn), 실리콘(Si), 주석(Sn), 텅스텐(W) 및 지르코늄(Zr)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 금속을 이용할 수 있다. Examples of the counter electrode layer include gold (Au), platinum (Pt), molybdenum (Mo), silver (Ag), copper (Cu), nickel (Ni), titanium (Ti), zinc (Zn) At least one metal selected from the group consisting of tin (Sn), tungsten (W) and zirconium (Zr) can be used.
그러나, 상기 투명전극 및 상대전극 층이 상기 물질들로 제한되는 것은 아니며, 투명전극 또는 상대전극의 역할을 수행할 수 있는 물질들을 적절히 선택하여 사용할 수 있다.
However, the transparent electrode and the counter electrode layer are not limited to the above materials, and materials capable of acting as a transparent electrode or a counter electrode can be appropriately selected and used.
본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법에 있어서, 단계 6은 상기 단계 1 및 5에서 제조된 양극부와 음극부를 결합한 후, 양극부 및 음극부 사이의 공간으로 전해질을 충진시키는 단계이다.In the method for manufacturing a dye-sensitized solar cell according to the present invention,
상기 단계 6은 단계 1 및 5에서 제조된 양극부와 음극부를 결합한 후, 양극부 및 음극부 사이의 공간으로 전해질을 충진시키는 단계로서, 이를 통해 최종적으로 3차원 광결정 구조를 포함하는 염료감응 태양전지를 제조할 수 있으며, 상기 단계 6의 전해질로는 염료감응 태양전지의 전해질로 사용될 수 있는 공지된 전해질들을 제한없이 사용할 수 있다.
The
본 발명에 따른 상기 제조방법을 통해 제조되는 염료감응 태양전지는 역오팔 구조인 3차원 광결정 구조를 포함하여 태양전지 내로 조사되는 빛이 완전히 전반사될 수 있으며, 이에 따라 태양전지 내로 조사된 빛의 광수확효율을 향상시킬 수 있다. 아울러, 상기 광수확효율이 향상됨에 따라 궁극적으로 광전변환효율을 향상시킬 수 있으며, 상기 3차원 광결정 구조를 포함하되, 염료감응 태양전지의 운동 밸랜스, 즉 전하 분리 및 재결합에 영향을 주지 않아 염료감응태양전지의 구성 요소 변화로 인한 단락전류(Jsc) 또는 개방전압(Voc)이 감소되는 것을 방지할 수 있다.The dye-sensitized solar cell according to the present invention may include a three-dimensional photonic crystal structure having an inverted opal structure, so that light irradiated into the solar cell can be totally totally reflected, The harvesting efficiency can be improved. As the light harvesting efficiency is improved, ultimately, the photoelectric conversion efficiency can be improved. Since the dye-sensitized solar cell including the three-dimensional photonic crystal structure does not affect the motion balance, that is, charge separation and recombination, It is possible to prevent the short-circuit current Jsc or the open-circuit voltage Voc from being reduced due to the component change of the sensitive solar cell.
또한, 광결정 구조층이 나타내는 고유의 색과, 상기 염료 활성층의 염료가 나타내는 색이 조합됨에 따라 본 발명에 따라 제조된 염료감응 태양전지가 다양한 색깔를 나타낼 수 있는 바, 이를 건물의 창문, 유리 판넬 등으로 이용할 수 있다.
The dye-sensitized solar cell produced according to the present invention can exhibit various colors according to the combination of the inherent color represented by the photonic crystal structure layer and the color represented by the dye in the dye active layer. .
한편, 본 발명에 따른 상기 제조방법에 있어서, 단계 공정 중 단계 3 및 4의 유전물질 충진 및 제거는 오팔 주형의 간극으로 유전물질을 충진하지 않고, 일반적인 증착공정을 이용하여 실리콘과 같은 고굴절율 유전물질을 증착시키는 것으로 대체될 수 있으나, 상기 제조방법이 이에 제한되는 것은 아니다.
Meanwhile, in the manufacturing method according to the present invention, the filling and removal of the dielectric material in
이하, 본 발명을 실시예를 통해 보다 구체적으로 설명한다. 그러나, 하기 실시예는 본 발명을 설명하기 위한 것일 뿐, 하기 실시예에 의하여 본 발명의 권리범위가 한정되는 것은 아니다.
Hereinafter, the present invention will be described more specifically by way of examples. However, the following examples are intended to illustrate the present invention, but the scope of the present invention is not limited by the following examples.
<실시예 1> 3차원 광결정 구조를 포함하는 염료감응 태양전지의 제조 1≪ Example 1 > Preparation of dye-sensitized solar cell containing three-dimensional photonic crystal structure 1
단계 1 : 유리 기판상에 투명전극인 FTO를 500 nm의 두께로 진공증착공정을 통해 형성시켰으며, 상기 투명전극 상에 티타늄 산화물 반도체로 염료인 N719가 흡착된 염료 활성층을 형성시켜 양극부를 제조하였다.
Step 1: FTO, which is a transparent electrode, was formed on the glass substrate through a vacuum deposition process to a thickness of 500 nm, and a dye active layer having a dye oxide N719 adsorbed on the transparent electrode was formed to prepare a cathode .
단계 2 : 유리 기판상에 오팔 주형을 제조하였다. Step 2: An opal template was prepared on a glass substrate.
이때, 상기 오팔 주형은 폴리스타이렌 현탁액을 이용하여 제조하였으며, 상세하게는 폴리스타이렌과 탈이온수(deionized water)를 바이알 내에서 혼합하여 현탁액을 제조한 후, 이를 상기 바이알 내로 기판을 침지시킨 후, 55 ℃의 온도를 24 시간 동안 유지시켰다. 상기한 바와 같이 온도를 유지함에 따라 현탁액 내의 탈이온수가 증발하였으며, 이에 따라 유리 기판상에 면심입방체 (FCC) 구조인 오팔 주형이 형성되었다.Specifically, the opal template was prepared by using a polystyrene suspension. Specifically, polystyrene and deionized water were mixed in a vial to prepare a suspension, the substrate was immersed in the vial, The temperature was maintained for 24 hours. As described above, the deionized water in the suspension evaporated as the temperature was maintained, thereby forming an opal mold having a face-centered cubic (FCC) structure on the glass substrate.
이때, 제조된 오팔 주형의 두께는 15 μm 였으며, 오팔 주형을 이루는 구형의 직경은 약 198 nm를 나타내었다.
At this time, the thickness of the formed opal template was 15 μm and the diameter of the spherical opal template was about 198 nm.
단계 3 : 상기 단계 2에서 제조된 오팔 주형의 간극으로 유전물질인 ZnO를 충진시켰다.
Step 3: The gap of the opal mold prepared in step 2 was filled with ZnO as a dielectric material.
단계 4 : 상기 단계 3에서 유전물질이 충진된 오팔 주형을 500 ℃의 온도로 60 분간 가열하여 오팔 주형을 제거하였다. Step 4: In
상기 단계 4에서 오팔 주형이 제거됨에 따라 유리 기판상에 역오팔 구조인 3차원 광결정 구조가 형성되었다. 이때, 제조된 상기 3차원 광결정 구조의 두께는 15 μm를 나타내었으며, 역오팔 구조의 공동 크기는 198 nm를 나타내었다.
As the opal template was removed in step 4, a three-dimensional photonic crystal structure having an inverse opal structure was formed on the glass substrate. At this time, the thickness of the three-dimensional photonic crystal structure was 15 μm and the cavity size of the inverse opal structure was 198 nm.
단계 5 : 상기 단계 4에서 형성된 3차원 광결정 구조가 형성되지 않은 반대편 기판상에 투명전극인 FTO를 500 nm의 두께로 진공증착 공정을 통해 형성시켜 음극부를 제조하였다.
Step 5: FTO, which is a transparent electrode, was formed on the opposite substrate on which the three-dimensional photonic crystal structure formed in Step 4 was not formed through a vacuum deposition process to a thickness of 500 nm to prepare a cathode portion.
단계 6 : 상기 단계 1 및 5에서 제조된 양극부 및 음극부를 설린(surlyn) 필름을 이용하여 결합한 후, 상기 양극부 및 음극부 사이의 공간으로 마이크로 피펫을 통해 액체 전해질을 주입하여 3차원 광결정 구조를 포함하는 염료감응 태양전지를 제조하였다.
Step 6: After joining the anode and cathode portions manufactured in Steps 1 and 5 using a surlyn film, a liquid electrolyte is injected into the space between the anode portion and the cathode portion through a micropipette to form a three-dimensional photonic crystal structure To prepare a dye-sensitized solar cell.
<실시예 2> 3차원 광결정 구조를 포함하는 염료감응 태양전지의 제조 2≪ Example 2 > Preparation of dye-sensitized solar cell containing three-dimensional photonic crystal structure 2
상기 실시예 1에서 3차원 광결정 구조가 311 nm인 공동 크기로 제조된 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 3차원 광결정 구조를 포함하는 염료감응 태양전지를 제조하였다.
A dye-sensitized solar cell including a three-dimensional photonic crystal structure was fabricated in the same manner as in Example 1, except that the three-dimensional photonic crystal structure of Example 1 was fabricated to have a cavity size of 311 nm.
<실시예 3> 3차원 광결정 구조를 포함하는 염료감응 태양전지의 제조 3≪ Example 3 > Preparation of dye-sensitized solar cell containing three-dimensional
상기 실시예 1에서 3차원 광결정 구조가 375 nm인 공동 크기로 제조된 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 3차원 광결정 구조를 포함하는 염료감응 태양전지를 제조하였다.
A dye-sensitized solar cell including a three-dimensional photonic crystal structure was fabricated in the same manner as in Example 1 except that the three-dimensional photonic crystal structure in Example 1 was fabricated to have a cavity size of 375 nm.
<실시예 4> 3차원 광결정 구조를 포함하는 염료감응 태양전지의 제조 4<Example 4> Preparation of dye-sensitized solar cell including three-dimensional photonic crystal structure 4
상기 실시예 1에서 3차원 광결정 구조가 410 nm인 공동 크기로 제조된 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 3차원 광결정 구조를 포함하는 염료감응 태양전지를 제조하였다.
A dye-sensitized solar cell including a three-dimensional photonic crystal structure was fabricated in the same manner as in Example 1, except that the three-dimensional photonic crystal structure of Example 1 was fabricated to have a cavity size of 410 nm.
<실시예 5> 3차원 광결정 구조를 포함하는 염료감응 태양전지의 제조 5Example 5: Preparation of dye-sensitized solar cell containing three-dimensional photonic crystal structure 5
상기 실시예 1에서 공동 크기가 375 nm 및 411 nm 인 복층구조의 3차원 광결정 구조를 제조한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 3차원 광결정 구조를 포함하는 염료감응 태양전지를 제조하였다.
A dye-sensitized solar cell including a three-dimensional photonic crystal structure was manufactured in the same manner as in Example 1, except that a three-dimensional photonic crystal structure having a multilayer structure with a cavity size of 375 nm and 411 nm was prepared in Example 1 Respectively.
<비교예 1>≪ Comparative Example 1 &
상기 실시예 1에서 3차원 광결정 구조를 제조한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 수행하여 일반적인 염료감응 태양전지를 제조하였다.
A general dye-sensitized solar cell was fabricated in the same manner as in Example 1, except that the three-dimensional photonic crystal structure was fabricated in Example 1.
<비교예 2>≪ Comparative Example 2 &
상기 실시예 1에서 3차원 광결정 구조를 제조하지 않고, TiO2 랜덤 산란 레이어를 형성시킨 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 염료감응 태양전지를 제조하였다.
A dye-sensitized solar cell was prepared in the same manner as in Example 1 except that a three-dimensional photonic crystal structure was not fabricated in Example 1 but a TiO 2 random scattering layer was formed.
<비교예 3>≪ Comparative Example 3 &
상기 실시예 1에서 3차원 광결정 구조를 제조하지 않고, 은(Ag) 금속 반사막을 형성시킨 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 염료감응 태양전지를 제조하였다.
A dye-sensitized solar cell was fabricated in the same manner as in Example 1 except that a three-dimensional photonic crystal structure was not fabricated and a silver (Ag) metal reflective layer was formed.
<실험예 1> 광학적 투과도 분석<Experimental Example 1> Optical transmittance analysis
(1) N719 염료의 양자효율곡선과, 염료가 흡착된 TiO2 나노입자의 광학적 투과도를 UV-Vis 스펙트로미터를 통해 분석하였으며, 그 결과를 도 3에 나타내었다.(1) The quantum efficiency curve of the N719 dye and the optical transmittance of the dye-adsorbed TiO 2 nanoparticles were analyzed using a UV-Vis spectrometer. The results are shown in FIG.
도 3의 그래프를 통해 나타낸 바와 같이, N719 염료는 대략 300 nm에서 800 nm 까지의 빛을 흡수할 수 있음을 알 수 있다. 그러나, 염료가 흡착된 TiO2 나노입자는 300 nm에서 550 nm까지 빛은 충분히 흡수하고 있는 반면, 550 nm에서 800 nm 까지의 빛은 충분히 흡수하지 못하고 투과하고 있음을 알 수 있다. 즉, 상기한 바와 같이 흡수되지 않고 투과되는 550 nm에서 800 nm까지의 빛을 다시 반사시켜 흡수한다면 광수확효율이 향상되어 궁극적으로 광전변환효율이 향상될 수 있음을 알 수 있다.
As shown in the graph of FIG. 3, it can be seen that the N719 dye can absorb light from approximately 300 nm to 800 nm. However, TiO 2 nanoparticles adsorbed by dyes absorb light sufficiently from 300 nm to 550 nm, whereas light from 550 nm to 800 nm is not sufficiently absorbed and transmitted. That is, as described above, if light absorbed from 550 nm to 800 nm, which is transmitted without being absorbed, is reflected and absorbed, the light harvesting efficiency is improved and ultimately the photoelectric conversion efficiency can be improved.
(2) 상기 실시예 및 비교예에서 제조된 염료감응 태양전지가 포함하고 있는 Ag 금속 반사막, TiO2 랜덤 산란 레이어, 및 3차원 광결정 구조의 광학적 반사도를UV-Vis 스펙트로미터를 통해 분석하였으며, 그 결과를 도 4 및 도 5에 나타내었다.(2) The optical reflectivities of the Ag metal reflection film, the TiO 2 random scattering layer, and the three-dimensional photonic crystal structure included in the dye-sensitized solar cell manufactured in the above Examples and Comparative Examples were analyzed through a UV-Vis spectrometer. The results are shown in Fig. 4 and Fig.
도 4 및 도 5에 나타낸 바와 같이, 종래의 TiO2 랜덤 산란 레이어는 확산(diffuse) 산란을 보여주고 있으며, Ag 금속 반사막은 전반사(specular)만을 나타내는 것을 알 수 있다. 반면, 본 발명에 따른 실시예들에서 적용된 3차원 광결정구조는 특정파장에 대한 전반사와 확산(diffuse) 산란 반사 모두를 나타내고 있음을 알 수 있다.
As shown in FIGS. 4 and 5, the conventional TiO 2 random scattering layer exhibits diffuse scattering, and the Ag metal reflective film exhibits only a specular reflection. On the other hand, it can be seen that the three-dimensional photonic crystal structure applied in the embodiments of the present invention exhibits both total reflection and diffuse scattering reflections for a specific wavelength.
<실험예 2> 3차원 광결정구조의 반사도 분석EXPERIMENTAL EXAMPLE 2 Analysis of reflectance of a three-dimensional photonic crystal structure
3차원 광결정구조가 규칙적인 구조를 나타냄에 따른 반사도 변화를 분석하기 위하여, UV-Vis 스펙트로미터를 통해 규칙적인 구조인 3차원 광결정구조와, 불규칙적인 3차원 광결정구조의 반사도를 분석하였으며, 그 결과를 도 6에 나타내었다.The three-dimensional photonic crystal structure and the irregular three-dimensional photonic crystal structure were analyzed through the UV-Vis spectrometer in order to analyze the change of reflectivity according to the regular structure of the three-dimensional photonic crystal structure. Is shown in Fig.
도 6에 나타낸 바와 같이, 공동의 크기가 300 nm인 3차원 광결정과 220 nm 크기인 3차원 광결정을 혼합하여 만든 혼합불규칙구조의 3차원 광결정 구조는 고유 파장의 반사 특성을 갖지 못함과 동시에 반사도 세기가 감소하는 것을 알 수 있다. 반면, 규칙적인 구조를 갖는 3차원 광결정 구조는 3차원 광결정의 반사도 특성을 나타내고 있음을 알 수 있으며, 이를 통해 3차원 광결정 구조가 규칙적인 구조를 나타냄에 따라 우수한 반사도를 나타낼 수 있음을 알 수 있다.
As shown in FIG. 6, the three-dimensional photonic crystal structure of mixed irregular structure formed by mixing a three-dimensional photonic crystal having a cavity size of 300 nm and a three-dimensional photonic crystal having a size of 220 nm has no reflection characteristic of intrinsic wavelength, Is decreased. On the other hand, it can be seen that the three-dimensional photonic crystal structure having a regular structure exhibits the reflectivity characteristic of the three-dimensional photonic crystal, and it can be seen that the three-dimensional photonic crystal structure exhibits excellent reflectivity as a regular structure .
<실험예 3> 염료감응태양전지의 효율 분석<Experimental Example 3> Analysis of efficiency of dye-sensitized solar cell
상기 실시예 및 비교예에서 제조된 염료감응태양전지의 효율을 AM 1.5 광원에서 I-V 미터를 이용하여 분석하였고, 그 결과를 하기 표 1 및 도 7에 나타내었다.
The efficiency of the dye-sensitized solar cell fabricated in the Examples and Comparative Examples was analyzed using an IV meter in an AM 1.5 light source, and the results are shown in Table 1 and FIG.
상기 표 1 및 도 7에 나타낸 바와 같이, 이건 발명의 실시예에 따라 제조된 염료감응 태양전지는 광결정 구조가 포함되지 않은 비교예 1과 비교하여 더욱 우수한 광전변환효율을 나타내는 것을 알 수 있으며, 특히 다층구조의 광결정 구조를 포함하는 실시예 5의 경우 종래의 랜덤 산란 레이어, 또는 금속반사층이 적용된 비교예 2 및 3과 비교하여도 더욱 우수한 광전변환효율을 나타내는 것을 알 수 있다.
As shown in Table 1 and FIG. 7, it can be seen that the dye-sensitized solar cell manufactured according to the embodiment of the present invention exhibits better photoelectric conversion efficiency as compared with Comparative Example 1 in which the photonic crystal structure is not included, The photoelectric conversion efficiency of Example 5 including the photonic crystal structure of the multilayer structure is higher than that of Comparative Examples 2 and 3 in which the conventional random scattering layer or the metal reflection layer is applied.
10 : 투명전극
20 : 염료 활성층
30 : 양극부
40 : 3차원 광결정 구조
41 : 기판
42 : 오팔 주형
43 : 유전물질
50 : 음극부
60 : 전해질10: Transparent electrode
20: dye active layer
30: anode part
40: Three-dimensional photonic crystal structure
41: substrate
42: Opal mold
43: dielectric material
50: cathode part
60: electrolyte
Claims (12)
역오팔(Inverse opal) 구조인 3차원 광결정 구조층, 기판, 투명전극 및 상대전극 층이 순차적으로 적층된 음극부; 및
상기 양극부와 음극부 사이의 공간에 구비되는 전해질;을 포함하되,
상기 3차원 광결정 구조층은 공동 크기가 375 nm 및 411 nm 인 복층구조이며, 상기 3차원 광결정 구조층은 ZnO 유전물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
A positive electrode part in which a substrate, a transparent electrode, and a dye active layer are sequentially stacked;
A cathode portion in which a three-dimensional photonic crystal structure layer, an inverse opal structure, a substrate, a transparent electrode, and a counter electrode layer are sequentially stacked; And
And an electrolyte disposed in a space between the anode and the cathode,
Wherein the three-dimensional photonic crystal structure layer is a multilayer structure having a cavity size of 375 nm and 411 nm, and the three-dimensional photonic crystal structure layer includes a ZnO dielectric material.
The substrate according to claim 1, wherein the substrate is made of a material selected from the group consisting of PET (Poly Ethylene Terephthalate), PEN (Poly Ethylene Naphthalate), PC (Poly Carbonate), PP Or a glass substrate. The dye-sensitized solar cell according to claim 1,
The transparent electrode according to claim 1, wherein the transparent electrode is at least one selected from the group consisting of fluorine tin oxide (FTO), indium tin oxide (ITO), aluminum zinc oxide (AZO), and antimony tin oxide (ATO) Dye-sensitized solar cell.
The organic EL device according to claim 1, wherein the dye active layer comprises at least one oxide selected from the group consisting of Ti, Zn, Si, Sn, W and Zr Wherein the dye-sensitized solar cell comprises a dye-sensitized solar cell.
The method of claim 1, wherein the counter electrode layer comprises at least one of Au, Pt, Mo, Ag, Cu, Ni, Ti, , Silicon (Si), tin (Sn), tungsten (W), and zirconium (Zr).
기판상에 콜로이드 입자를 포함하는 오팔 주형을 형성하는 단계(단계 2);
상기 단계 2에서 형성된 오팔 주형의 간극으로 유전물질인 ZnO를 충진하는 단계(단계 3);
상기 단계 2에서 형성된 오팔 주형을 제거하여 역오팔 구조인 3차원 광결정 구조를 형성시키는 단계(단계 4);
단계 2의 기판에 있어 상기 광결정 구조가 형성되지 않은 표면상에 투명전극 및 상대전극층을 순차적으로 형성시켜 음극부를 제조하는 단계(단계 5); 및
상기 단계 1 및 5에서 제조된 양극부와 음극부를 결합한 후, 양극부 및 음극부 사이의 공간으로 전해질을 충진시키는 단계(단계 6);를 포함하는 제1항에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법.
A step of sequentially laminating a substrate, a transparent electrode, and a dye active layer to manufacture an anode part (step 1);
Forming an opal template comprising colloidal particles on the substrate (step 2);
Filling the opening of the opal mold formed in step 2 with ZnO as a dielectric material (step 3);
Forming a three-dimensional photonic crystal structure having an inverse opal structure by removing the opal template formed in the step 2 (step 4);
(Step 5) of sequentially forming a transparent electrode and a counter electrode layer on a surface of the substrate of the step 2 on which the photonic crystal structure is not formed, thereby forming a cathode part; And
The method of manufacturing a dye-sensitized solar cell according to claim 1, further comprising a step (6) of filling the space between the anode part and the cathode part with the anode part and the cathode part manufactured in steps 1 and 5 .
10. The dye-sensitized solar cell according to claim 9, wherein the colloidal particles in step 2 comprise at least one material selected from the group consisting of polystyrene, polymethylmethacrylate (PMMA), and silica. Way.
[10] The method of claim 9, wherein the opal mold removal in step 4 is performed by heating or dissolving the opal mold in a solvent.
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