KR101384801B1 - 환원철의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

환원철의 제조방법이 개시된다. 본 발명에 의한 환원철의 제조방법은 환원로에 철광석을 장입하고 환원가스를 취입하여 자철광석을 환원시키는 환원철 제조방법에 있어서, 환원로에 장입되는 철광석은 전체 철광석 질량비 기준으로 황(S) 함량이 0.1~1%가 되도록 고체 황화합물이 혼합되고, 상기 환원가스는 압력범위가 1기압 이상인 것을 특징으로 한다.

Description

환원철의 제조방법{METHOD FOR MANUFACTURING REDUCED IRON}
본 발명은 환원철의 제조방법에 관한 것으로 보다 상세하게는 황을 함유한 자철광의 환원율을 향상시킬 수 있는 환원철 제조방법에 관한 것이다.
환원로와 용융로를 이용하여 용철을 제조시 용융로에서는 석탄, 미분탄 등을 연소시켜서 환원철을 용융하여 용융철 및 슬래그를 생성한다. 또한, 환원로에서는 용융로에서 생성된 환원가스를 이용하여 철광석에서 산소를 분리하여 환원시킨다.
상기 환원로에 장입되는 철광석과 관련하여, 최근에 고품위 적철광의 고갈로 인해 자철광을 사용할 필요성이 높아지고 있다. 그러나 자철광은 환원이 용이하지 않은 이른바 난환원성 광석으로 분류된다.
환원가스에 포함된 일산화탄소와 수소에 의해 자철광이 환원될 때 자철광의 표면부터 환원이 진행되어 자철광의 표면에 금속 철(Fe)층을 형성한다.
이러한 금속 철층에는 침탄반응이 일어나지만 동시에 카본 석출반응이 일어나서 그라파이트가 형성된다. 그라파이트가 형성되면 환원가스가 철광석 내부로 침투하는 것을 방해하며, 이에 따라 철광석 내부의 산화철과 환원가스의 반응이 차단되게 된다.
따라서, 환원 속도를 증가시키기 위해 환원가스 중 수소의 사용량을 늘리더라도 상기와 같이 자철광의 표면에 형성된 표면 금속 철(Fe)층에 의해 되어 환원가스의 침투가 어려워져 환원속도가 감소하게 된다.
본 발명의 목적은 난환원성인 자철광 환원시 환원철 표면에 형성된 표면 철(Fe)층 형성에 의해 환원속도가 저하될 때 표면 철(Fe)층을 파괴하여 환원가스의 침투를 용이하게 함으로써 자철광의 환원효율을 향상시킬 수 있는 환원철의 제조방법을 제공함에 있다.
본 발명의 일 측면에 따른 환원철의 제조방법은 환원로에 철광석을 장입하고 환원가스를 취입하여 철광석을 환원시키는 환원철 제조방법에 있어서, 상기 철광석은 황(S) 함량이 0.1~1%인 자철광이며, 상기 환원가스는 압력범위가 1기압 이상일 수 있다.
상기 환원가스는 탄소 활동도(carbon activity)가 1 이상 일 수 있다.
또한, 본 발명의 다른 측면에 의한 환원철의 제조방법은 환원로에 철광석을 장입하고 환원가스를 취입하여 철광석을 환원시키는 환원철 제조방법에 있어서, 상기 철광석은 황(S) 함량이 100ppm 미만인 자철광석에 황(S) 함량이 높은 광석을 포함한 고체 황화합물을 상기 환원로에 장입되는 전체 광석 질량비를 기준으로 황의 질량비가 0.1~1% 되도록 혼합한 것이며, 상기 환원가스는 압력범위가 1기압 이상일 수 있다.
상기 환원가스는 탄소 활동도(carbon activity)가 1 이상 일 수 있다.
상기 환원로는 유동층형 환원로 또는 충전층형 환원로일 수 있다.
상기 환원가스는 일산화탄소 55~65%, 수소 15~25%, 이산화탄소 10% 미만, 질소 10~15% 를 포함할 수 있다.
본 발명에 따르면 자철광을 포함한 광석 또는 고체 황화합물에 존재하는 황이 분해되어 자철광석의 표면에 흡착함으로써 탄소의 침적은 방해하나 탄소의 침투는 가능하게 하여 자철광석의 환원효율 및 환원속도가 향상되므로 난환원성 광석을 용이하게 환원할 수 있다.
도 1은 일반적인 자철광의 환원 시에 반응시간에 따른 질량 감소율을 나타낸 그래프이다.
도 2는 황(S) 함량이 낮은 자철광을 수소가스를 이용하여 환원시키다가 일산화탄소와 수소의 혼합가스로 치환하였을 때의 반응시간에 따른 질량 감소율을 나타낸 그래프이다.
도 3은 황(S) 함량이 높은 자철광을 수소가스를 이용하여 환원시키다가 일산화탄소와 수소의 혼합가스로 치환시켰을 때의 반응시간에 따른 질량 감소율을 나타낸 그래프이다.
도 4는 황(S)에 의한 철광석의 환원 촉진 원리를 나타낸 도면이다.
도 5는 가압된 환원가스 이용 시 황(S) 함량이 높은 철광석의 반응시간에 따른 질량 감소율을 나타낸 그래프이다.
도 6는 황화합물을 환원반응에 이용하여 금속철층이 파괴되고 다공질화된 자철광 단면을 나타낸 사진이다.
이하, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예를 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 이하에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
본 발명에 일 실시예에 의한 환원철의 제조방법은 환원로에 철광석을 장입하고 환원가스를 취입하여 철광석을 환원시키는 환원철 제조방법에 있어서, 상기 철광석은 황(S) 함량이 0.1~1%인 자철광이며, 상기 환원가스는 압력범위가 1기압 이상인 것을 특징으로 한다.
탄소의 활동도는 다음과 같이 표현할 수 있다.
2CO = C + CO2 (식1)
(식1)의 평형상수는 다음과 같이 정의된다
K1=a C·PCO2/(PCO)2 (식2)
CO+H2=C+H2O (식3)
마찬가지로 (식3)의 평형상수도 아래와 같이 정의된다.
K2=a C·PH2O/(PCO)·(PH2) (식4)
여기서 aC는 가스 중 탄소의 활동도 이다. 일정온도에서 K1, K2는 일정하며, 전체 가스의 압력은 일정하다.
Ptotal=PCO+PCO2+PH2+PH2O+PN2=일정 (식5)
식2, 식3, 식5를 풀면 탄소의 활동도 aC를 구할 수 있다. 이러한 환원가스 중 탄소의 활동도는 전체 가스 압력에 비례하여 증가한다. 환원가스의 압력이 클수록 탄소의 활동도는 커진다.
상기 환원가스는 탄소 활동도(carbon activity)가 1 이상인 것을 특징으로 한다.
탄소의 활동도가 1보다 작으면 환원된 자철광 표면 Fe층에 침탄되는 속도가 느려 효과적이지 못하다. 탄소가 Fe층내로 확신을 증대시키기 위해서는 탄소 활동도가 1보다 커야 한다.
또한, 본 발명의 또 다른 실시예에 의한 환원철의 제조방법은 환원로에 철광석을 장입하고 환원가스를 취입하여 철광석을 환원시키는 환원철 제조방법에 있어서, 상기 철광석은 황(S) 함량이 100ppm 미만인 자철광석에 광석을 포함한 고체 황화합물을 상기 환원로에 장입되는 전체 광석 질량비를 기준으로 황의 질량비가 0.1~1%가 되도록 혼합한 것이며, 상기 환원가스는 압력범위가 1기압 이상일 수 있다.
상기 환원로는 유동층형 환원로 또는 충전층형 환원로인 것을 특징으로 한다.
상기 환원가스는 일산화탄소 55~65%, 수소 15~25%, 이산화탄소 10% 미만, 질소 10~15% 를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에서 환원로는 용융가스화로와 복수의 유동층 환원로가 다단으로 연결된 용철제조공정인 파이넥스(FINEX) 공정의 유동환원로가 될 수 있다. 또한, 상기 환원로는 충진층형 환원로가 될 수 있다. 충진층형 환원로를 사용할 경우, 장입되는 철광석은 괴상형태로 장입이 될 수 있다.
상기 환원로는 철광석과 석회석, 돌로마이트 등의 부원료를 함께 장입하고, 용융가스화로에서 생성되어 공급되는 일산화탄소, 수소를 함유하는 환원가스를 취입하여 상기 철광석을 환원시켜 환원철 형태로 제조하게 된다.
바람직하게는, 본 발명은 자철광을 파이넥스(FINEX) 공정에서 사용되는 유동층형 환원로에서 자철광을 환원시킬 때 사용될 수 있다.
유동층형 환원로에서 광석을 유동화시키는데 있어서 석탄가스화 반응을 통해 형성된 가스나 천연가스 등을 이용할 수 있는데 이 가스에서 공통적으로 미량의 황화수소(H2S)가 존재한다.
그러나 용철제조공정에 있어서 일반적으로 H2S는 불순물로 용선중 S의 함량을 증대시킬 수 있어 공정 중 S의 혼입을 최대한 억제한다. 그래서 석탄가스화 반응시 석탄 중 S의 함량을 최대한 낮춘다.
마찬가지로 광석 중 S의 함량이 높을 경우 사용이 제한될 수 있다.
그러나 현재 탈황 기술의 발달로 인해 용선 중 S는 효과적으로 제거될 수 있고 불순물 또는 유해물로 여겨지는 S를 이용할 경우 자철광의 환원속도가 개선될 수 있다.
석탄가스화 반응 또는 천연가스 개질 시 발생하는 CO+H2 혼합 가스는 광석이 장입된 유동층 환원로에 들어가 자철광을 환원시켜 표면에 Fe를 형성하게 된다.
이렇게 형성된 Fe에 침탄반응이 일어나나 동시에 카본 석출반응, 즉, 그라파이트가 형성되어 침탄과 환원을 억제하고 가스가 침투하는 것을 방해한다.
이 반응이 생기면 가스 중 존재하는 탄소는 모두 그라파이트로 바뀌게 되어 환원에 기여하지 못하여 가스 이용율을 크게 감소시킨다. 광석에 포함된 S화합물을 효과적으로 이용하면 그라파이트 형성을 억제하여 지속적으로 카본이 광석 내부로 침투하게 하여 환원을 촉진시키는 역할을 하게 된다.
이렇게 침투된 카본은 내부 산화철과 반응하여 가스를 형성하게 되고 동시에 Fe층을 파괴하게 된다.
한편, 자철광의 환원시 수소 함량이 증가할수록 자철광의 환원속도가 증대될 것이라는 예측은 고온영역, 즉 Fe 이온의 확산속도가 높을 경우에만 적용이 된다.
자철광을 수소를 이용해 환원시킬 경우 표면에 Fe층이 형성되어 가스 침투를 억제시켜 내부에 환원되지 못한 산화철과 가스와의 반응이 차단되어 환원속도가 급속하게 감소한다.
900℃ 이하 저온에서 수소 환원시킨 자철광의 환원패턴은 도 1과 같이 수소에 의해 초기 반응속도는 빠르나 곧 저하되는 것은 이미 잘 알려진 사실이며 실험으로도 쉽게 확인할 수 있다.
고온의 경우는 환원이 안된 산화철의 Fe 이온이 표면으로 이동하는 확산속도가 증대되기 때문에 자철광 표면 구조가 다양하게 변화할 수 있다.
그러나 앞에서 언급한 바와 같이 저온에서는 자철광 환원의 경우 반응율속단계(rate controlling step)가 Fe이온의 확산이기 때문에 수소를 이용할지라도 환원시 자철광 환원성은 크게 개선될 수 없다. 결국 자철광의 환원성을 개선하기 위해서는 가스의 침투를 방해하는 Fe층을 효과적으로 파괴해야 한다. 그러나 파괴를 위해 물리적 에너지를 이용한다면, 반응의 효율 측면에서 매우 곤란하고 방법의 구현 또한 난해하여 적용이 곤란하다.
즉, 화학적 에너지를 사용할 수 밖에 없는데, 가장 값싼 자원으로 광석중 포함된 불순물인 S화합물을 이용하고자 한다. S를 계면활성 물질로 매우 적은 양만 있어도 표면을 덮을 수 있고 그라파이트의 형성을 억제하여 금속 더스팅(metal dusting)과 같은 문제를 해결하고 아이언 카바이드(iron carbide) 형성을 촉진할 수 있다고 알려져 있다.
그러나 이러한 S의 장점을 활용하여 자철광의 환원성을 개선시키는 연구나 기술개발은 전무한 상태이다.
S를 효과적으로 이용할 경우 환원자철광의 구조를 변화시켜 환원성을 크게 개선할 수 있다.
도 2는 S함량이 낮은 자철광은 수소를 이용해 환원하다가 가스를 CO+H2혼합가스로 전환시 환원패턴 변화를 보여준다. 수소를 이용할 경우 초기 질량감소속도는 빠르나 곧 저하되고 CO+H2로 치환하였을 때는 오히려 질량이 크게 증가한다. 이러한 질량의 증가는 환원이 차단되고 표면에 그라파이트가 형성되는 탄소의 석출속도가 증가되기 때문이다.
도 3은 반대로 S함량이 높은 자철광을 수소환원시키다가 가스를 CO+H2혼합가스로 치환하였을 때 변화를 보여준다. 도 2와 마찬가지로 환원속도가 곧 저하되나 CO+H2 치환시 약간의 질량 증가를 거친 후 질량이 다시 감소하는 것을 보여준다. 질량의 증가는 환원 시 형성된 Fe 층 내부의 C 함량이 증가하는 것을 의미하며 질량의 감소는 산소가 제거되는 것 즉, 다시 환원이 시작된다는 것을 의미한다.
즉, 차단되었던 환원가스의 침투가 다시 시작되는 것으로 이해할 수 있다. 가스의 침투가 가능한 이유는 광석 중 존재하는 S에 의해 탄소 석출이 억제되어 침탄이 지속됨으로써 탄소가 직접 산화철을 만나가게 되고 반응 결과물로 CO가 생기고 다시 CO가 산화철과 반응하여 CO2가 형성되며 다시 CO2가 C와 만나 CO가 생성되는 반응을 반복해 Fe와 Fe-oxide 계면의 압력이 증대되어 Fe 층이 터져나가기 때문으로 이해될 수 있다.
이에 대한 반응기구(mechanism)은 도 4에 도시되어 있다.
한편, S함량이 낮은 광석에 S함량이 높은 광석을 혼합할 경우도 유사한 결과를 얻을 수 있다.
S 함량이 높은 광석 중 S가 S함량이 낮은 광석으로 전달되어 S함량을 높일 수 있기 때문이다. S 함량이 높은 광석의 혼합비는 전체 광석 질량 기준으로 0.1~1%가 되도록 혼합하는 것이 바람직하다.
지금까지 설명한 S를 이용한 환원시 자철광 구조 유도는 가압조건에서도 적용될 수 있다. 대기압에서 CO 55~65%, H2 15~25%, CO2 10% 미만, N2 10~15% 가 혼합되어 있는 가스 성분 (Carbon activity가 1.2 이상)에 해당하는 가스는 성분 변화 없이 가압을 통해서 자철광 환원을 개선할 수 있다.
이는 경제적 측면에서 연료의 추가적인 소비 없이 환원율을 높일 수 있다. 4기압 까지 가압할 경우 탄소 활동도(carbon activity)는 4까지 증가한다.
S 함량이 높은 자철광의 환원성 개선 효과를 도 5에 설명하였다. 광석 중 S 함량이 0.1%이상 1% 미만인 광석은 H2S 부하없이 환원성 증대가 가능하다. 도 6은 다공질화된 환원된 자철광의 단면을 보여준다.
이상 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 설명하였지만, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니며 특허청구범위와 발명의 상세한 설명 및 첨부한 도면의 범위 안에서 여러 가지로 변형하여 실시할 수 있다.

Claims (6)

  1. 환원로에 철광석을 장입하고 환원가스를 취입하여 철광석을 환원시키는 환원철 제조방법에 있어서,
    상기 철광석은 황(S) 함량이 0.1~1%인 자철광이며,
    상기 환원가스는 압력범위가 1기압 이상인 것을 특징으로 하는 환원철 제조방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 환원가스는 탄소 활동도(carbon activity)가 1이상인 것을 특징으로 하는 환원철 제조방법.
  3. 환원로에 철광석을 장입하고 환원가스를 취입하여 철광석을 환원시키는 환원철 제조방법에 있어서,
    상기 철광석은 황(S) 함량이 100ppm 미만인 자철광이며,
    상기 환원가스는 압력범위가 1기압 이상인 것을 특징으로 하는 환원철 제조방법.
  4. 환원로에 철광석을 장입하고 환원가스를 취입하여 철광석을 환원시키는 환원철 제조방법에 있어서,
    상기 철광석은 황(S) 함량이 100ppm 미만인 자철광석에 황(S) 함량높은 광석을 포함한 고체 황화합물을 상기 환원로에 장입되는 전체 광석 질량비를 기준으로 황의 질량비가 0.1~1% 되도록 혼합한 것이며,
    상기 환원가스는 압력범위가 1기압 이상인 것을 특징으로 하는 환원철 제조방법.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 환원로는 유동층형 환원로 또는 충전층형 환원로인 것을 특징으로 하는 환원철 제조방법.
  6. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 환원가스는 일산화탄소 55~65%, 수소 15~25%, 이산화탄소 10% 이하, 질소 10~15% 를 포함하는 것을 특징으로 하는 환원철 제조방법.
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