KR101326082B1 - Secondary Battery Having Electrode Tab of Excellent Productivity and Low Resistance - Google Patents

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Abstract

본 발명은 구리와 니켈을 포함하고 있고 구리의 함량이 80% 이상인(원소 함량 기준) 합금으로 이루어진 전극 탭이, 용접에 의해, 양극 집전체 또는 음극 집전체에 결합되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지에 관한 것이다.According to the present invention, an electrode tab including an alloy containing copper and nickel and having an copper content of 80% or more (based on element content) is bonded to a positive electrode current collector or a negative electrode current collector by welding. It is about.

Description

낮은 저항과 우수한 제조 공정성의 전극 탭을 포함하는 이차전지 {Secondary Battery Having Electrode Tab of Excellent Productivity and Low Resistance}Secondary Battery Having Electrode Tab of Low Resistance and Good Manufacturing Process {Secondary Battery Having Electrode Tab of Excellent Productivity and Low Resistance}

본 발명은 낮은 저항과 우수한 제조 공정성의 새로운 소재로 이루어진 전극 탭을 포함하는 이차전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는, 구리와 니켈을 포함하고 있고 구리의 함량이 80% 이상인(원소 함량 기준) 합금으로 이루어진 전극 탭이, 용접에 의해, 양극 집전체 또는 음극 집전체에 결합되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지에 관한 것이다.The present invention relates to a secondary battery comprising an electrode tab made of a new material of low resistance and excellent manufacturing process, and more particularly, an alloy containing copper and nickel and having a copper content of 80% or more (based on element content). The electrode tab which consists of a couple | bonded with a positive electrode electrical power collector or a negative electrode electrical power collector by welding is related with the secondary battery characterized by the above-mentioned.

최근 모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 이러한 이차전지의 적용 범위는 휴대폰, 노트북, 디지털 카메라 등의 디지털 기기뿐만 아니라, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차 등으로 확대되고 있다. 이에 따라 높은 에너지 밀도를 갖는 이차전지에 대한 요구가 증가하고 있고, 특히 고 에너지 밀도와 높은 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해지고 있다.Recently, as the development and demand for mobile devices increase, the demand for secondary batteries as a source of energy is rapidly increasing. The range of application of these batteries is not only digital devices such as mobile phones, laptops and digital cameras, but also electric vehicles and hybrids. It is expanding to electric vehicles. Accordingly, the demand for a secondary battery having a high energy density is increasing, and in particular, much research has been conducted on a lithium secondary battery having a high energy density and a high discharge voltage.

이차전지는 외부 및 내부의 구조적 특징에 따라 대략 원통형 전지, 각형 전지 및 파우치형 전지로 분류되며, 이차전지를 구성하는 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체의 구조에 따라 크게 젤리-롤형(권취형)과 스택형(적층형)으로 구분되고 그 중에서도 젤리-롤형 전극조립체(이하 '젤리-롤'로 약칭함)는, 제조가 용이하고 중량당 에너지 밀도가 높은 장점을 가지고 있으므로 널리 사용되고 있다.Secondary batteries are classified into roughly cylindrical cells, square cells, and pouch-type cells according to their external and internal structural characteristics, and are mainly jelly-roll type (wound type) according to the structure of the electrode assembly of the anode / separation membrane / cathode structure constituting the secondary battery. ) And stacked (stacked), among which jelly-roll type electrode assembly (hereinafter, abbreviated as "jelly-roll") is widely used because it has the advantages of easy manufacturing and high energy density per weight.

한편, 상기 젤리-롤이 내장된 원통형 전지, 각형 또는 파우치형 전지에서는 전지 내부의 저항을 감소시키는 것이 무엇보다 중요한 바, 이를 위해 음극 및 양극에 결합되어 외부단자로 연결하는 전극 탭의 저항을 감소시켜 결과적으로 전지 전체의 작동 성능을 향상시키는 것이 필요하다.On the other hand, in the cylindrical cell, square or pouch-type battery with the jelly-roll, it is most important to reduce the resistance inside the battery. For this, the resistance of the electrode tab coupled to the negative electrode and the positive electrode connected to the external terminal is reduced In turn, it is necessary to improve the operating performance of the entire battery.

일반적으로 양극 탭 및 음극 탭의 소재로는 알루미늄 또는 니켈 등이 사용되고 있는데, 그 중에서도 양극 탭은 알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 형성될 수 있고, 음극 탭은 니켈 또는 니켈 합금으로 형성될 수 있다.In general, aluminum or nickel is used as a material of the positive electrode tab and the negative electrode tab. Among them, the positive electrode tab may be formed of aluminum or an aluminum alloy, and the negative electrode tab may be formed of nickel or a nickel alloy.

그러나, 니켈 또는 니켈 합금으로 형성되는 음극 탭은 니켈 자체의 저항이 높아 이차전지의 충전 및 방전 시 많은 열이 발생되는 문제가 있다. 특히, 음극판과 음극 탭이 용접되는 부위는 이종금속이 접합하는 부위이므로, 내부 저항이 높아 발열이 집중될 수 있는데, 이는 고온 단락을 유발할 수 있고, 이로 인해 이차전지의 폭발의 위험을 야기할 수도 있다.However, a negative electrode tab formed of nickel or a nickel alloy has a high resistance of nickel itself, which causes a lot of heat generated during charging and discharging of a secondary battery. In particular, since the area where the negative electrode plate and the negative electrode tab are welded is a site where dissimilar metals are bonded, heat generation may be concentrated due to high internal resistance, which may cause a high temperature short circuit, which may cause a risk of explosion of the secondary battery. have.

이러한 점을 고려하여, 니켈 또는 니켈 합금보다 저항이 낮은 소재로 음극 탭을 형성하는 방안도 고려할 수는 있지만, 이 경우에는 낮은 저항으로 인해 초음파 용접 등에 의해 음극 탭을 음극판에 접합시킬 때 용접성 등 제조 공정성이 떨어지는 문제가 유발된다.In view of this, it is also possible to consider forming a negative electrode tab with a material having a lower resistance than nickel or a nickel alloy, but in this case, due to the low resistance, when welding the negative electrode tab to the negative electrode plate by ultrasonic welding or the like, the weldability is manufactured. The problem of poor fairness is caused.

따라서, 상기한 바와 같이 이차전지에 요구되는 낮은 저항을 가지면서도 제조 공정성이 우수한 전극 탭의 필요성이 높은 실정이다.Therefore, as described above, there is a high need for an electrode tab having low resistance required for a secondary battery and excellent manufacturing processability.

본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.SUMMARY OF THE INVENTION It is an object of the present invention to solve the above-described problems of the prior art and the technical problems required from the past.

본 출원의 발명자들은 이차전지에 대한 다양한 실험들과 심도 있는 연구를 거듭한 끝에, 이후 설명하는 바와 같은 특정한 소재의 전극 탭을 개발하기에 이르렀고, 이러한 전극 탭을 사용하여 이차전지를 제조하는 경우, 낮은 저항 특성을 가지면서도 전극조립체에 대한 용접 등 제조 공정성이 우수함을 확인하고 본 발명을 완성하기에 이르렀다.After various experiments and in-depth studies on the secondary battery, the inventors of the present application have developed an electrode tab of a specific material as described later, and when manufacturing the secondary battery using the electrode tab, Although it has a low resistance characteristic and confirmed that the manufacturing processability, such as welding to the electrode assembly is excellent, the present invention has been completed.

따라서, 본 발명에 따른 이차전지는, 구리와 니켈을 포함하고 있고 구리의 함량이 80% 이상인(원소 함량 기준) 합금으로 이루어진 전극 탭이, 용접에 의해, 양극 집전체 또는 음극 집전체에 결합되어 있는 것을 특징으로 한다.Accordingly, in the secondary battery according to the present invention, an electrode tab made of an alloy containing copper and nickel and having a copper content of 80% or more (based on element content) is bonded to a positive electrode current collector or a negative electrode current collector by welding. It is characterized by being.

일반적으로 합금은 특정한 금속 원소에 이것과 다른 원소를 한 가지 이상 첨가하여 얻은 복합 금속으로, 본 발명에 따른 이차전지의 전극 탭은 주성분으로서 구리와 부성분으로서 니켈을 포함하는 합금 구성에 의해, 이질적인 두 종류 원소들의 차별적인 특성들을 복합적으로 발휘하여, 낮은 저항과 우수한 제조 공정성을 동시에 발현할 수 있다.In general, an alloy is a composite metal obtained by adding one or more of these and other elements to a specific metal element. The electrode tab of the secondary battery according to the present invention is heterogeneous due to an alloy composition including copper as a main component and nickel as a secondary component. By combining the different characteristics of the element type, it is possible to express low resistance and excellent manufacturing processability at the same time.

전극 탭으로서 저항이 작은 구리만 사용했을 경우에는, 목적한 바와 같은 저항을 감소시키는 효과는 발휘할 수 있으나, 앞서 설명한 바와 같이, 용접에 의해 전극조립체의 전극판에 대한 우수한 결합 강도를 제공하기 어렵다.When only copper having a small resistance is used as the electrode tab, the effect of reducing the resistance as desired can be exerted. However, as described above, it is difficult to provide excellent bonding strength of the electrode assembly to the electrode plate by welding.

반면에, 본 발명의 이차전지에서 전극 탭은 저항 값이 매우 작은 구리의 함량을 80% 이상 포함함으로써, 충전 및 방전 시 낮은 저항에 의해 전지의 작동 성능을 향상시킬 수 있다. 또한, 이러한 전극 탭은 니켈을 소정량 포함하고 있어서, 양극 집전체 또는 음극 집전체에 대해 초음파 용접 등에 의해 접합시킬 때 우수한 결합 강도를 제공한다.On the other hand, in the secondary battery of the present invention, the electrode tab includes 80% or more of a content of copper having a very low resistance value, thereby improving operating performance of the battery due to low resistance during charging and discharging. In addition, such electrode tabs contain a predetermined amount of nickel, thereby providing excellent bonding strength when bonding the positive electrode collector or the negative electrode collector by ultrasonic welding or the like.

이후 설명하는 실험 내용에서 보는 바와 같이, 본 발명에 따른 이차전지의 전극 탭은 종래의 전극 탭과 비교하여 거의 유사한 용접 결합 강도를 가지면서도 10 내지 50%의 저항 감소를 나타냄을 확인할 수 있다.As can be seen in the experimental content to be described later, it can be seen that the electrode tab of the secondary battery according to the present invention exhibits a resistance reduction of 10 to 50% while having almost similar weld bond strength as compared with the conventional electrode tab.

앞서 정의한 바와 같은, 본 발명의 전극 탭에서 구리 함량은 원소의 몰량을 기준으로 80% 이상인 바, 구리 함량이 이보다 적으면 소망하는 낮은 저항 특성을 발휘하기 어려울 수 있다.As defined above, in the electrode tab of the present invention, the copper content is 80% or more based on the molar amount of the element, and if the copper content is less than this, it may be difficult to exhibit a desired low resistance property.

하나의 바람직한 예에서, 상기 합금에서 구리 함량은 80 ~ 99.9%이고, 니켈 함량은 0.1 ~ 20%일 수 있다.In one preferred example, the copper content in the alloy is 80 to 99.9%, the nickel content may be 0.1 to 20%.

본 발명자들이 실험적으로 확인한 바로는, 니켈 함량이 0.1% 미만이면 초음파 용접시 결합 강도가 구리의 결합 강도와 비교하여 실질적으로 우수하지 못하고, 20% 초과이면, 저항이 급격히 증가함을 확인하였다. 더욱 바람직한 예에서, 구리 함량은 90 ~ 99%이고, 니켈 함량은 1 ~ 10%일 수 있다.The inventors confirmed experimentally that, when the nickel content is less than 0.1%, the bond strength during ultrasonic welding is not substantially superior to the bond strength of copper, and when the nickel content is more than 20%, the resistance is rapidly increased. In a more preferred example, the copper content may be 90-99% and the nickel content may be 1-10%.

경우에 따라서는, 상기 합금은 구리와 니켈을 제외한 이종원소를 추가적으로 포함할 수 있는 바, 이러한 이종원소는 주석 및 규소로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.In some cases, the alloy may additionally include heteroatoms other than copper and nickel, and the heteroatoms may be at least one selected from the group consisting of tin and silicon.

주석은 니켈에 비해서 높은 강도, 낮은 저항 특성을 갖고, 규소 또한 니켈에 비해서 높은 강도를 갖고 반도체이므로 온도가 올라갈수록 저항이 더 낮아지는 특성이 있으므로 이차전지에 특히 바람직하다.Since tin has a higher strength and a lower resistance than nickel, and silicon also has a higher strength than nickel, it is particularly preferable for a secondary battery because it has a property of lowering resistance with increasing temperature.

상기 이종 원소의 함량은 바람직하게는 합금 전체 함량을 기준으로 0.1 내지 10%이다. 이 경우, 상기 합금은 구리 함량이 80 ~ 99.8%이고, 니켈 함량이 0.1 ~ 10%이며, 이종 원소 함량이 0.1 ~ 10%인 것이 바람직하다.The content of the heterogeneous element is preferably 0.1 to 10% based on the total content of the alloy. In this case, the alloy has a copper content of 80 to 99.8%, a nickel content of 0.1 to 10%, and a heterogeneous content of 0.1 to 10%.

전극 탭은 그것이 결합되는 집전체의 종류에 따라 양극 탭과 음극 탭으로 분류되며, 본 발명에 따른 전극 탭은 양극 탭일 수도 있고 음극 탭일 수도 있다. 본 발명자들이 실험적으로 확인한 바로는 상기와 같은 합금의 전극 탭은 초음파 용접시 양극 집전체와 음극 집전체에 대해 각각 우수한 결합 강도를 발휘한다.The electrode tab is classified into a positive electrode tab and a negative electrode tab according to the type of the current collector to which it is coupled, and the electrode tab according to the present invention may be a positive electrode tab or a negative electrode tab. The inventors have experimentally confirmed that the electrode tab of the alloy as described above exhibits excellent bonding strength for the positive electrode collector and the negative electrode collector, respectively, during ultrasonic welding.

양극 집전체에 결합되어 있는 전극 탭과 음극 집전체에 결합되어 있는 전극 탭은 바람직하게는 동일한 크기일 수 있다.The electrode tab coupled to the positive electrode current collector and the electrode tab coupled to the negative electrode current collector may be preferably the same size.

상기 양극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.The cathode current collector is generally made to have a thickness of 3 to 500 mu m. Such a positive electrode collector is not particularly limited as long as it has conductivity without causing chemical change to the battery, and may be formed on the surface of stainless steel, aluminum, nickel, titanium, sintered carbon or aluminum or stainless steel Carbon, nickel, titanium, silver, or the like may be used. The current collector may have fine irregularities on the surface thereof to increase the adhesive force of the cathode active material, and various forms such as a film, a sheet, a foil, a net, a porous body, a foam, and a nonwoven fabric are possible.

상기 음극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.The negative electrode collector is generally made to have a thickness of 3 to 500 mu m. Such an anode current collector is not particularly limited as long as it has high conductivity without causing chemical changes in the battery, and examples thereof include copper, stainless steel, aluminum, nickel, titanium, sintered carbon, copper or stainless steel Surface-treated with carbon, nickel, titanium, silver or the like, aluminum-cadmium alloy, or the like can be used. In addition, like the positive electrode collector, fine unevenness can be formed on the surface to enhance the bonding force of the negative electrode active material, and it can be used in various forms such as films, sheets, foils, nets, porous bodies, foams and nonwoven fabrics.

본 발명의 이차전지는 전극 탭이 집전체에 각각 결합되어 있는 양극 및 음극이 분리막에 의해 전기적으로 분리되어 있고, 이들에 리튬염 함유 비수 전해액이 함침되어 있는 구조로 이루어져 있다.The secondary battery of the present invention has a structure in which a positive electrode and a negative electrode each having an electrode tab bonded to a current collector are electrically separated by a separator, and a lithium salt-containing nonaqueous electrolyte is impregnated therein.

상기 양극은 양극 합제를 포함하고, 양극 합제에는 양극 활물질, 도전재, 바인더, 충진제 등이 포함될 수 있다.The positive electrode may include a positive electrode mixture, and the positive electrode mixture may include a positive electrode active material, a conductive material, a binder, a filler, and the like.

상기 양극 활물질은 리튬 이차전지인 경우, 예를 들어, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.When the positive electrode active material is a lithium secondary battery, for example, a layered compound such as lithium cobalt oxide (LiCoO 2 ), lithium nickel oxide (LiNiO 2 ), or a compound substituted with one or more transition metals; Lithium manganese oxides such as Li 1 + x Mn 2 -x O 4 (where x is 0 to 0.33), LiMnO 3 , LiMn 2 O 3 , LiMnO 2 and the like; Lithium copper oxide (Li 2 CuO 2 ); Vanadium oxides such as LiV 3 O 8 , LiFe 3 O 4 , V 2 O 5 and Cu 2 V 2 O 7 ; A Ni-site type lithium nickel oxide expressed by the formula LiNi 1-x M x O 2 (where M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B or Ga and x = 0.01 to 0.3); Formula LiMn 2-x M x O 2 ( where, M = Co, Ni, Fe , Cr, and Zn, or Ta, x = 0.01 ~ 0.1 Im) or Li 2 Mn 3 MO 8 (where, M = Fe, Co, Ni, Cu, or Zn); LiMn 2 O 4 in which a part of Li in the formula is substituted with an alkaline earth metal ion; Disulfide compounds; Fe 2 (MoO 4 ) 3 , and the like. However, the present invention is not limited to these.

상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.The conductive material is usually added in an amount of 1 to 30% by weight based on the total weight of the mixture including the cathode active material. Such a conductive material is not particularly limited as long as it has electrical conductivity without causing chemical changes in the battery, for example, graphite such as natural graphite or artificial graphite; Carbon black such as carbon black, acetylene black, ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, and summer black; Conductive fibers such as carbon fiber and metal fiber; Metal powders such as carbon fluoride, aluminum, and nickel powder; Conductive whiskeys such as zinc oxide and potassium titanate; Conductive metal oxides such as titanium oxide; Conductive materials such as polyphenylene derivatives and the like can be used.

상기 바인더는 활물질과 도전제 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합제 등을 들 수 있다.The binder is added to the binder in an amount of 1 to 30% by weight, based on the total weight of the mixture containing the cathode active material, as a component that assists in bonding between the active material and the conductive agent and bonding to the current collector. Examples of such binders include polyvinylidene fluoride, polyvinyl alcohol, carboxymethylcellulose (CMC), starch, hydroxypropylcellulose, regenerated cellulose, polyvinylpyrrolidone, tetrafluoroethylene, polyethylene , Polypropylene, ethylene-propylene-diene terpolymer (EPDM), sulfonated EPDM, styrene butylene rubber, fluorine rubber, and various copolymers.

상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합제; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.The filler is optionally used as a component for suppressing expansion of the anode, and is not particularly limited as long as it is a fibrous material without causing a chemical change in the battery. Examples of the filler include olefin-based polymerizers such as polyethylene and polypropylene; Fibrous materials such as glass fibers and carbon fibers are used.

양극은 상기와 같은 화합물들을 포함하는 양극 합제를 NMP 등의 용매에 혼합하여 만들어진 슬러리를 양극 집전체 상에 도포한 후 건조 및 압연하여 제조될 수 있다.The positive electrode may be prepared by applying a slurry prepared by mixing a positive electrode mixture including the above compounds with a solvent such as NMP onto a positive electrode current collector, followed by drying and rolling.

음극은, 예를 들어, 음극 집전체 상에 음극 활물질을 포함하고 있는 음극 합제를 도포한 후 건조하여 제조되며, 상기 음극 합제에는, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 포함될 수 있다.For example, the negative electrode is manufactured by applying a negative electrode mixture including a negative electrode active material on a negative electrode current collector and then drying the negative electrode mixture, and the negative electrode mixture may include components as described above, if necessary.

상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1 - xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.The negative electrode active material may include, for example, carbon such as non-graphitized carbon or graphite carbon; Li x Fe 2 O 3 (0≤x≤1 ), Li x WO 2 (0≤x≤1), Sn x Me 1 - x Me 'y O z (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me' : Metal complex oxides such as Al, B, P, Si, Group 1, Group 2, Group 3 elements of the periodic table, Halogen, 0 < x &lt; Lithium metal; Lithium alloy; Silicon-based alloys; Tin alloy; SnO, SnO 2, PbO, PbO 2, Pb 2 O 3, Pb 3 O 4, Sb 2 O 3, Sb 2 O 4, Sb 2 O 5, GeO, GeO 2, Bi 2 O 3, Bi 2 O 4, and Bi 2 O 5 ; Conductive polymers such as polyacetylene; Li-Co-Ni-based materials and the like can be used.

상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.The separation membrane is interposed between the anode and the cathode, and an insulating thin film having high ion permeability and mechanical strength is used. The pore diameter of the separator is generally 0.01 to 10 mu m and the thickness is generally 5 to 300 mu m. Such separation membranes include, for example, olefinic polymers such as polypropylene, which are chemically resistant and hydrophobic; A sheet or nonwoven fabric made of glass fiber, polyethylene or the like is used. When a solid electrolyte such as a polymer is used as an electrolyte, the solid electrolyte may also serve as a separation membrane.

상기 리튬염 함유 비수계 전해액은 전해액과 리튬염으로 이루어져 있으며, 상기 전해액으로는 비수계 유기용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.The lithium salt-containing nonaqueous electrolyte solution is composed of an electrolyte solution and a lithium salt. As the electrolyte solution, a nonaqueous organic solvent, an organic solid electrolyte, and an inorganic solid electrolyte may be used.

상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.Examples of the non-aqueous organic solvent include N-methyl-2-pyrrolidinone, propylene carbonate, ethylene carbonate, butylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, gamma -Butyrolactone, 1,2-dimethoxyethane, tetrahydroxyfuran, 2-methyltetrahydrofuran, dimethylsulfoxide, 1,3-dioxolane, formamide, dimethylformamide, dioxolane , Acetonitrile, nitromethane, methyl formate, methyl acetate, triester phosphate, trimethoxymethane, dioxolane derivatives, sulfolane, methylsulfolane, 1,3-dimethyl-2-imidazolidinone, propylene carbonate Nonionic organic solvents such as tetrahydrofuran derivatives, ethers, methyl pyrophosphate, ethyl propionate and the like can be used.

상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합제 등이 사용될 수 있다.Examples of the organic solid electrolyte include a polymer electrolyte such as a polyethylene derivative, a polyethylene oxide derivative, a polypropylene oxide derivative, a phosphate ester polymer, an agitation lysine, a polyester sulfide, a polyvinyl alcohol, a polyvinylidene fluoride, A polymer containing an ionic dissociation group and the like may be used.

상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.Examples of the inorganic solid electrolyte include Li 3 N, LiI, Li 5 NI 2 , Li 3 N-LiI-LiOH, LiSiO 4 , LiSiO 4 -LiI-LiOH, Li 2 SiS 3 , Li 4 SiO 4 , Nitrides, halides and sulfates of Li such as Li 4 SiO 4 -LiI-LiOH and Li 3 PO 4 -Li 2 S-SiS 2 can be used.

상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.The lithium salt is a material that is readily soluble in the non-aqueous electrolyte, for example, LiCl, LiBr, LiI, LiClO 4, LiBF 4, LiB 10 Cl 10, LiPF 6, LiCF 3 SO 3, LiCF 3 CO 2, LiAsF 6, LiSbF 6, LiAlCl 4, CH 3 SO 3 Li, CF 3 SO 3 Li, (CF 3 SO 2) 2 NLi, chloroborane lithium, lower aliphatic carboxylic acid lithium, lithium tetraphenyl borate and imide have.

또한, 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene carbonate), PRS(Propene sultone), FPC(Fluoro-Propylene carbonate) 등을 더 포함시킬 수 있다.For the purpose of improving the charge / discharge characteristics and the flame retardancy, the electrolytic solution is preferably mixed with an organic solvent such as pyridine, triethylphosphite, triethanolamine, cyclic ether, ethylenediamine, glyme, Benzene derivatives, sulfur, quinone imine dyes, N-substituted oxazolidinones, N, N-substituted imidazolidines, ethylene glycol dialkyl ethers, ammonium salts, pyrrole, 2-methoxyethanol, . In some cases, halogen-containing solvents such as carbon tetrachloride and ethylene trifluoride may be further added to impart nonflammability. In order to improve the high-temperature storage characteristics, carbon dioxide gas may be further added. FEC (Fluoro-Ethylene carbonate, PRS (propene sultone), FPC (fluoro-propylene carbonate), and the like.

하나의 바람직한 예에서, 상기 전극 탭이 결합되어 있는 전극조립체는 젤리-롤형 구조로 이루어질 수 있다.In one preferred embodiment, the electrode assembly to which the electrode tab is coupled may be of a jelly-roll structure.

젤리-롤형 전극조립체는 집전체로 사용되는 금속 호일에 전극 활물질 등을 코팅하고 건조 및 프레싱한 후, 소망하는 폭과 길이의 밴드 형태로 재단하고 분리막을 사용하여 음극과 양극을 격막한 후 나선형으로 감아 제조된다. 젤리-롤은 주로 원통형 전지에 사용되며, 경우에 따라서는, 이를 판상형으로 압축하여 각형 또는 파우치형 전지에 적용하기도 한다.The jelly-roll type electrode assembly is coated with an electrode active material, etc., on a metal foil used as a current collector, dried and pressed, cut into bands of a desired width and length, and the membrane is separated by using a separator to form a spiral. It is manufactured by winding. Jelly-rolls are mainly used in cylindrical cells, and in some cases, they may be compressed into plate-shaped and applied to square or pouch cells.

따라서, 본 발명에 따른 합금으로 이루어진 전극 탭은 상기 젤리-롤형 전극조립체의 양극 및 음극에 연결되는 바, 더욱 구체적으로는 활물질 층이 코팅되지 않은 전극 합제의 무지부에 결합된다.Therefore, the electrode tab made of an alloy according to the present invention is connected to the positive electrode and the negative electrode of the jelly-roll type electrode assembly, and more specifically, is bonded to the uncoated portion of the electrode mixture without the active material layer coated.

집전체에 전극 탭이 용접되는 방법은 다양할 수 있는 바, 예를 들어 아크 용접, 초음파 용접, 저항용접 등이 있다. 특히, 초음파 용접은 용접하고자 하는 용접물을 가압하면서 초음파를 인가하여 그 진동을 이용하는 방법으로, 20 KHz 정도의 초음파에 의해 발생된 고주파의 진동에너지에 의해 가압된 피용접물 사이에 존재하는 이물질 등이 제거되고 피용접물 사이 틈새가 원자간 거리로 좁혀지면서 용접이 이루어진다.The method of welding the electrode tab to the current collector may vary, for example, arc welding, ultrasonic welding, resistance welding, and the like. In particular, ultrasonic welding is a method of applying the ultrasonic wave while pressing the weld to be welded to use the vibration, and removes foreign substances, etc. present between the welded object pressed by the vibration energy of the high frequency generated by the ultrasonic wave of about 20 KHz. And the gap between the welds is narrowed to the interatomic distance, and welding is performed.

본 발명에 따른 전극 탭의 용접은 바람직하게는 초음파 용접에 의해 양극 집전체 또는 음극 집전체에 결합되는 바, 상기의 용접에 비해 접합 부위의 저항을 줄이고, 따라서 발생하는 열손상을 방지할 수 있다.Welding of the electrode tab according to the present invention is preferably bonded to the positive electrode current collector or the negative electrode current collector by ultrasonic welding, it is possible to reduce the resistance of the joining portion, and thus to prevent thermal damage generated compared to the above welding. .

이상 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 이차전지에서 전극 탭은 구리, 니켈 등을 포함하는 합금으로 이루어져 있으며, 낮은 저항 특성을 갖는 구리와, 높은 결합 강도 특성을 발휘하는 니켈 등을 포함함으로써, 이차전지의 충방전시 작동 특성을 향상시킬 수 있을 뿐만 아니라 우수한 제조 공정성을 제공할 수 있다.As described above, in the secondary battery according to the present invention, the electrode tab is made of an alloy including copper, nickel, and the like, and includes a secondary battery having low resistance and a nickel having high bond strength. It can not only improve the operation characteristics during charging and discharging, but also can provide excellent manufacturing processability.

이하, 실시예를 통해 본 발명을 더욱 상술하지만, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명의 범주가 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
Hereinafter, the present invention will be described in further detail with reference to the following examples. However, the following examples are for illustrative purposes only and are not intended to limit the scope of the present invention.

<실시예 1>&Lt; Example 1 >

구리의 함량이 96%(원소 함량 기준), 니켈의 함량이 3%, 주석의 함량이 1%인 합금의 음극 탭을 제조하였고, 알루미늄으로 이루어진 양극 탭을 준비하였다. 이러한 전극 탭들을 음극과 양극의 무지부에 초음파 융착하고, 양극과 음극 사이에 분리막이 개재된 상태로 권취하여 젤리-롤을 형성한 후, 스테인리스 스틸의 원통 캔에 삽입하고 전해액을 주입하여 전지셀을 제작하였다.
A negative electrode tab of an alloy having a copper content of 96% (based on element content), a nickel content of 3%, and a tin content of 1% was prepared, and a positive electrode tab made of aluminum was prepared. These electrode tabs are ultrasonically fused to the uncoated portion of the negative electrode and the positive electrode, wound with a separator interposed between the positive electrode and the negative electrode to form a jelly-roll, and then inserted into a cylindrical can of stainless steel and injected with an electrolyte solution to form a battery cell. Was produced.

<실시예 2><Example 2>

구리의 함량이 89%, 니켈의 함량이 10%, 주석의 함량이 1%인 합금의 음극 탭을 제조하여 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 전지셀을 제작하였다.
A battery cell was manufactured in the same manner as in Example 1, except that an anode tab of an alloy having a copper content of 89%, a nickel content of 10%, and a tin content of 1% was manufactured and used.

<비교예 1>&Lt; Comparative Example 1 &

니켈의 함량이 99%, 주석의 함량이 1%인 합금의 음극 탭을 제조하여 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 전지셀을 제작하였다.
A battery cell was manufactured in the same manner as in Example 1, except that an anode tab of an alloy having a nickel content of 99% and a tin content of 1% was used.

<실험예 1><Experimental Example 1>

우선, 상기 실시예 1 및 2와 비교예 1의 전지셀에 사용된 음극 탭들의 저항 및 강도를 측정하였다. 그 결과, 실시예 1 및 2의 음극 탭들은 비교예 1의 음극 탭과 비교하여 거의 유사한 결합 강도를 가지면서도 대략 10 ~ 50%의 범위에서 저항 감소 효과를 나타내는 것을 확인하였다.First, the resistance and strength of the negative electrode tabs used in the battery cells of Examples 1 and 2 and Comparative Example 1 were measured. As a result, it was confirmed that the negative electrode tabs of Examples 1 and 2 had a resistance reduction effect in the range of about 10 to 50% while having almost similar bond strengths as compared to the negative electrode tab of Comparative Example 1.

또한, 상기 실시예 1 및 2와 비교예 1에서 각각 제작된 전지셀들을 대상으로 100회 충방전 사이클 이후의 전지 성능을 테스트 하였다. 그 결과, 약 10% 이상의 성능 향상을 확인할 수 있었다.
In addition, the battery performance after 100 charge and discharge cycles were tested for the battery cells manufactured in Examples 1 and 2 and Comparative Example 1, respectively. As a result, a performance improvement of about 10% or more was confirmed.

본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.
Those skilled in the art will appreciate that various modifications, additions and substitutions are possible, without departing from the scope and spirit of the invention as disclosed in the accompanying claims.

Claims (9)

구리와 니켈을 포함하고 있고 구리의 함량이 80% 이상인(원소 함량 기준) 합금으로 이루어진 전극 탭이, 용접에 의해, 양극 집전체 또는 음극 집전체에 결합되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.A secondary battery, wherein an electrode tab comprising an alloy containing copper and nickel and having an copper content of 80% or more (based on element content) is bonded to a positive electrode current collector or a negative electrode current collector by welding. 제 1 항에 있어서, 상기 합금은 구리 함량은 80 ~ 99.9%이고, 니켈 함량은 0.1 ~ 20%인 것을 특징으로 하는 이차전지.The secondary battery of claim 1, wherein the alloy has a copper content of 80 to 99.9% and a nickel content of 0.1 to 20%. 제 1 항에 있어서, 상기 합금에는 주석 및 규소로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상의 이종 원소를 추가로 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.The secondary battery according to claim 1, wherein the alloy further comprises at least one hetero element selected from the group consisting of tin and silicon. 제 3 항에 있어서, 상기 이종 원소의 함량은 합금 전체 함량을 기준으로 0.1 내지 10%인 것을 특징으로 하는 이차전지.The secondary battery of claim 3, wherein the content of the different elements is 0.1 to 10% based on the total content of the alloy. 제 3 항에 있어서, 상기 합금은 구리 함량이 80 ~ 99.8%이고, 니켈 함량이 0.1 ~ 10%이며, 이종 원소 함량이 0.1 ~ 10%인 것을 특징으로 하는 이차전지.The secondary battery of claim 3, wherein the alloy has a copper content of 80 to 99.8%, a nickel content of 0.1 to 10%, and a heterogeneous content of 0.1 to 10%. 제 1 항에 있어서, 상기 양극 집전체에 결합되어 있는 전극 탭과 음극 집전체에 결합되어 있는 전극 탭은 동일한 크기로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지.The secondary battery of claim 1, wherein the electrode tab coupled to the positive electrode current collector and the electrode tab coupled to the negative electrode current collector have the same size. 제 1 항에 있어서, 상기 전극 탭이 결합되어 있는 전극조립체는 젤리-롤형 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지.The secondary battery of claim 1, wherein the electrode assembly to which the electrode tab is coupled has a jelly-roll structure. 제 1 항에 있어서, 상기 합금으로 이루어진 전극 탭이 양극 집전체와 음극 집전체에 각각 결합되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.The secondary battery of claim 1, wherein the electrode tab made of the alloy is coupled to the positive electrode current collector and the negative electrode current collector, respectively. 제 1 항에 있어서, 상기 전극 탭은 초음파 용접에 의해 양극 집전체 또는 음극 집전체에 결합되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
The secondary battery of claim 1, wherein the electrode tab is coupled to the positive electrode current collector or the negative electrode current collector by ultrasonic welding.
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