KR101315738B1 - Manufacturing method of prepreg for composite separation plate, and manufacturing method of composite separation plate for fuel cell using the same - Google Patents

Manufacturing method of prepreg for composite separation plate, and manufacturing method of composite separation plate for fuel cell using the same Download PDF

Info

Publication number
KR101315738B1
KR101315738B1 KR1020110013431A KR20110013431A KR101315738B1 KR 101315738 B1 KR101315738 B1 KR 101315738B1 KR 1020110013431 A KR1020110013431 A KR 1020110013431A KR 20110013431 A KR20110013431 A KR 20110013431A KR 101315738 B1 KR101315738 B1 KR 101315738B1
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
prepreg
release film
graphite foil
manufacturing
coated
Prior art date
Application number
KR1020110013431A
Other languages
Korean (ko)
Other versions
KR20120093701A (en
Inventor
서정도
안병기
이대길
유하나
김부기
Original Assignee
한국과학기술원
현대자동차주식회사
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 한국과학기술원, 현대자동차주식회사 filed Critical 한국과학기술원
Priority to KR1020110013431A priority Critical patent/KR101315738B1/en
Publication of KR20120093701A publication Critical patent/KR20120093701A/en
Application granted granted Critical
Publication of KR101315738B1 publication Critical patent/KR101315738B1/en

Links

Images

Classifications

    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02—Details
    • H01M8/0202—Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors
    • H01M8/0204—Non-porous and characterised by the material
    • H01M8/0223—Composites
    • H01M8/0228—Composites in the form of layered or coated products
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C49/00—Blow-moulding, i.e. blowing a preform or parison to a desired shape within a mould; Apparatus therefor
    • B29C49/071—Preforms or parisons characterised by their configuration, e.g. geometry, dimensions or physical properties
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29B—PREPARATION OR PRETREATMENT OF THE MATERIAL TO BE SHAPED; MAKING GRANULES OR PREFORMS; RECOVERY OF PLASTICS OR OTHER CONSTITUENTS OF WASTE MATERIAL CONTAINING PLASTICS
    • B29B11/00—Making preforms
    • B29B11/06—Making preforms by moulding the material
    • B29B11/12—Compression moulding
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29B—PREPARATION OR PRETREATMENT OF THE MATERIAL TO BE SHAPED; MAKING GRANULES OR PREFORMS; RECOVERY OF PLASTICS OR OTHER CONSTITUENTS OF WASTE MATERIAL CONTAINING PLASTICS
    • B29B11/00—Making preforms
    • B29B11/14—Making preforms characterised by structure or composition
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02—Details
    • H01M8/0202—Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors
    • H01M8/0204—Non-porous and characterised by the material
    • H01M8/0213—Gas-impermeable carbon-containing materials
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02—Details
    • H01M8/0202—Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors
    • H01M8/0204—Non-porous and characterised by the material
    • H01M8/0221—Organic resins; Organic polymers
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C2949/00—Indexing scheme relating to blow-moulding
    • B29C2949/07—Preforms or parisons characterised by their configuration
    • B29C2949/0715—Preforms or parisons characterised by their configuration the preform having one end closed
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M2008/1095—Fuel cells with polymeric electrolytes
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Sustainable Development (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Sustainable Energy (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Geometry (AREA)
  • Composite Materials (AREA)
  • Fuel Cell (AREA)

Abstract

본 발명은 분리판의 제조 과정에서 반경화 시트 형태로 제조된 프리프레그에 흑연 포일을 적층한 뒤 바로 금형(핫프레스 또는 핫롤러 등)에서 성형함에 따른 문제점, 즉 금형에 흑연 잔여물이 남는 문제점과 더불어, 흑연층의 두께를 조절할 수 없었던 문제점 등 종래의 여러 문제점이 해소될 수 있는 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법을 제공하는데 그 목적이 있는 것이다. 상기한 목적을 달성하기 위해, (a) 고분자 수지를 기지로 하여 탄소 소재로 강화된 반경화 시트(sheet) 상태의 탄소 장섬유 강화 프리프레그를 제공하는 과정과; (b) 상기 프리프레그 위로 흑연 포일이 코팅된 이형필름을 적층하는 과정과; (c) 상기 이형필름이 적층된 프리프레그를 핫롤러에 통과시키는 고온 압착 공정을 통하여 이형필름의 흑연 포일이 프리프레그의 표면에 전사되도록 함으로써 흑연 포일이 코팅된 최종의 프리프레그를 완성하는 과정;을 포함하는 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법이 개시된다.The present invention is a problem caused by forming in the mold (hot press or hot roller, etc.) immediately after laminating the graphite foil on the prepreg manufactured in the form of a semi-cured sheet in the manufacturing process of the separator plate, that is, the problem of remaining graphite residue in the mold In addition, it is an object of the present invention to provide a method for manufacturing a prepreg for a composite separator, in which various problems of the related art, such as a problem in which the thickness of the graphite layer cannot be adjusted, can be solved. In order to achieve the above object, (a) providing a carbon filament-reinforced prepreg of the semi-cured sheet state reinforced with a carbon material based on the polymer resin; (b) laminating a release film coated with graphite foil on the prepreg; (c) allowing the graphite foil of the release film to be transferred onto the surface of the prepreg through a high temperature pressing process of passing the prepreg in which the release film is laminated to a hot roller to complete the final prepreg coated with the graphite foil; Disclosed is a method of manufacturing a prepreg for a fuel cell composite separator comprising a.

Description

연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법, 및 이를 이용한 연료전지용 복합재료 분리판의 제조방법{Manufacturing method of prepreg for composite separation plate, and manufacturing method of composite separation plate for fuel cell using the same} Manufacturing method of prepreg for composite separation plate, and manufacturing method of composite separation plate for fuel cell using the same}

본 발명은 복합재료 분리판용 프리프레그에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 고분자 전해질 연료전지에 사용되는 탄소 장섬유 강화 복합재료의 분리판을 제조하기 위한 프리프레그의 제조방법, 및 이를 이용한 연료전지용 복합재료 분리판의 제조방법에 관한 것이다.
The present invention relates to a prepreg for a composite material separator, and more particularly, to a method for producing a prepreg for manufacturing a separator plate of carbon long fiber reinforced composite material used in a polymer electrolyte fuel cell, and a composite material for a fuel cell using the same. It relates to a method for producing a separator.

고분자 전해질 연료전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cells, PEMFC)는 반응가스인 수소와 산소(또는 공기)를 전기화학적으로 반응시켜 열 및 물과 함께 전기를 생성하는 장치로서, 다른 형태의 연료전지에 비해 효율이 높고 전류밀도 및 출력밀도가 크며 시동시간이 짧고 부하 변화에 빠른 응답 특성을 가지므로 무공해 차량의 동력원, 자가발전용, 이동용 및 군사용 전원 등 다양한 분야에서 응용될 수 있다.Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cells (PEMFC) are devices that generate electricity together with heat and water by electrochemically reacting hydrogen and oxygen (or air), which are reactive gases, and are more efficient than other types of fuel cells. Its high current density, high output density, short start-up time and fast response to load changes make it suitable for a wide range of applications including power sources, pollution-free power generation, mobile and military power supplies for vehicles.

도 1을 참조하여 고분자 전해질 연료전지용 스택의 각 구성에 대해 간략하게 살펴보면 다음과 같다.Referring to Figure 1 briefly described for each configuration of the polymer electrolyte fuel cell stack as follows.

연료전지 스택에서 가장 안쪽에는 전극막접합체(Membrane-Electrode Assembly, MEA)가 위치하고, 이 전극막접합체는 수소양이온(proton)을 이동시켜 줄 수 있는 고체 고분자 전해질막(60)과, 이 전해질막(60)의 양면에 촉매를 도포하여 구성되는 촉매전극(61), 즉 캐소드(cathode) 및 애노드(anode)로 구성되어 있다.At the innermost side of the fuel cell stack is an electrode membrane assembly (MEA), which is a solid polymer electrolyte membrane 60 capable of moving protons, and an electrolyte membrane ( It consists of a catalyst electrode 61, that is, a cathode and an anode, which is formed by applying a catalyst to both surfaces of the 60.

또한 전극막접합체의 바깥 부분, 즉 캐소드 및 애노드가 위치한 바깥 부분에 가스확산층(Gas Diffusion Layer, GDL)(40), 가스켓(gasket)(41) 등이 적층되고, 상기 가스확산층(40)의 바깥쪽에는 반응가스를 공급하고 반응에 의해 발생한 물을 배출하도록 유로(flow field)가 형성된 분리판(30)이 위치되며, 연료전지 스택의 가장 바깥쪽에는 각 구성들을 지지하기 위한 엔드플레이트(end plate)(50)가 결합된다.In addition, a gas diffusion layer (GDL) 40, a gasket 41, and the like are stacked on an outer portion of the electrode membrane assembly, that is, an outer portion where the cathode and the anode are located, and the outer portion of the gas diffusion layer 40. At the side is a separation plate 30 formed with a flow field to supply the reaction gas and discharge the water generated by the reaction, and at the outermost end of the fuel cell stack, an end plate for supporting the respective components. 50 is combined.

이러한 구성에서 연료전지의 애노드에서는 수소의 산화반응이 진행되어 수소이온(proton)과 전자(electron)가 발생하고, 이때 생성된 수소이온과 전자가 각각 전해질막과 분리판을 통해 캐소드로 이동하게 된다. In this configuration, the oxidation of hydrogen proceeds at the anode of the fuel cell to generate hydrogen ions (protons) and electrons (electrons), and the generated hydrogen ions and electrons move to the cathode through the electrolyte membrane and the separator, respectively. .

이에 캐소드에서는 애노드로부터 이동한 수소이온과 전자, 공기 중 산소가 참여하는 전기화학 반응을 통해 물을 생성하게 되며, 전기화학 반응 과정 중 물과 더불어 열이 발생하게 된다. 또한 전자의 흐름으로부터 전기에너지가 만들어지게 된다. Accordingly, the cathode generates water through an electrochemical reaction involving hydrogen ions, electrons, and oxygen in the air, which are moved from the anode, and heat is generated along with water during the electrochemical reaction. In addition, electrical energy is generated from the flow of electrons.

이와 같은 연료전지 스택에 있어서 분리판(30)은 연료전지 스택의 각 단위셀(unit cell)을 분리하는 동시에 셀 간의 전류 통로가 되고, 분리판(30)에 형성된 유로는 반응가스의 공급통로 및 반응에 의해 생성된 물의 배출통로가 된다.In such a fuel cell stack, the separator 30 separates each unit cell of the fuel cell stack and becomes a current path between the cells, and a flow path formed in the separator 30 is a supply passage for the reaction gas and It becomes the discharge passage of the water produced by the reaction.

반응에 의해 생성된 물은 연료전지 내 전해질막(60)에서 이루어지는 화학반응을 억제시키기 때문에 외부로 신속히 배출되는 것이 좋으며, 이에 분리판(30)의 재료로는 표면 에너지가 높아 물이 빠르게 퍼지거나(친수성), 아니면 표면 에너지가 매우 낮아 물이 굴러서 떨어질 수 있는 것(소수성)이 좋다.The water generated by the reaction is preferably discharged quickly to the outside because it suppresses the chemical reaction in the electrolyte membrane 60 in the fuel cell. (Hydrophilic), or the surface energy is very low so that the water can roll down (hydrophobic) is good.

특히, 연료전지 스택의 분리판 간에 전기저항 및 접촉저항을 최소화하는 것이 필요한데, 기존 분리판의 소재로는 흑연 또는 얇은 스테인리스강을 사용하거나, 고분자 기지(matrix)에 팽창 탄소(carbon) 입자나 흑연 입자를 섞은 복합재료 등을 사용하였으나, 최근 들어서는 탄소 장섬유를 사용하여 복합재료 분리판을 만들려는 시도가 이루어지고 있다.In particular, it is necessary to minimize the electrical resistance and contact resistance between the separator plates of the fuel cell stack. Existing separator plates are made of graphite or thin stainless steel, or expanded carbon particles or graphite on a polymer matrix. Although composite materials including particles have been used, in recent years, attempts have been made to make composite separators using carbon long fibers.

즉, 전기적, 화학적, 기계적 측면을 모두 만족시키는 탄소 장섬유 강화 복합재료 분리판에 대한 연구가 진행되고 있으며, 전기적 측면에서 가장 중요한 셀 간의 접촉저항을 줄일 수 있는 방안이 연구되고 있다.That is, research on carbon long fiber reinforced composite separator satisfying both electrical, chemical, and mechanical aspects is underway, and a method for reducing contact resistance between cells, which is the most important electrical aspect, is being studied.

탄소 장섬유를 사용한 종래의 복합재료 분리판 및 이의 제조방법에 대해서는 공개특허 제2009-112771호에 개시되어 있으며, 장섬유 강화 복합재료를 이용하여 분리판을 제조하되, 수소, 공기, 냉각수 등의 유로 형성을 위해 양각 및 음각의 유로 패턴을 갖는 핫프레스(hot press) 또는 핫롤러(hot roller)를 이용하여 분리판을 성형, 제조하여, 종래의 다른 재질의 분리판에 비해 충격강도, 성형성, 내화학성 등에서 우수하고 특히 굴곡강도에서 매우 우수한 분리판을 제조할 수 있도록 하고 있다.Conventional composite separator using carbon long fiber and a method for manufacturing the same are disclosed in Korean Patent Publication No. 2009-112771, which manufactures a separator using a long fiber reinforced composite material, such as hydrogen, air, cooling water, and the like. In order to form a flow path, the separator is formed and manufactured by using a hot press or a hot roller having an embossed and a negative flow path pattern, and thus, impact strength and formability are compared with those of other conventional separators. It is excellent in chemical and chemical resistance, and in particular, it is possible to manufacture a separator which is very excellent in flexural strength.

도 2는 이 특허에 개시된 복합재료 분리판의 제조방법을 나타내는 공정도이다. 도시된 바와 같이, 탄소 섬유가 고분자 결합체에 의해 둘러싸인 형태로 연속적인 섬유 구조를 형성하고 있는 장섬유 강화 복합재료(continuous carbon fiber composite)의 원재료(10)를 롤(roll)(12)에 말아서 구비하되, 이때 장섬유 강화 복합재료의 원재료(10)는 반경화 시트(sheet) 형태인 프리프레그(prepreg) 상태, 또는 반경화 상태인 SMC(Sheet Molding Compound) 상태로 구비된다.2 is a process chart showing a method of manufacturing a composite separator disclosed in this patent. As shown, roll 12 is provided with a raw material 10 of continuous carbon fiber composite in which carbon fibers form a continuous fiber structure surrounded by a polymer conjugate. However, at this time, the raw material 10 of the long fiber reinforced composite material is provided in a prepreg state in the form of a semi-cured sheet, or in a semi-cured sheet molding compound (SMC) state.

고분자 수지를 기지로 하는 장섬유 강화 복합재료인 프리프레그는 PE 필름과 같은 이형필름(release film) 위에 고분자 수지와 탄소 섬유를 차례로 투입하여 적층한 뒤 가열(heating) 공정에서 탄소 섬유가 고분자 수지에 함침되도록 하고 이어 반대면에 또 다른 이형필름을 입힌 뒤 압축하는 방식으로 제조하는 것이 일반적이다. Prepreg, a long-fiber reinforced composite material based on a polymer resin, is laminated with a polymer resin and carbon fibers sequentially placed on a release film such as a PE film, and then carbon fibers are applied to the polymer resin in a heating process. It is common to make it by impregnation, followed by coating another release film on the opposite side and then compressing it.

상기 이형필름은 프리프레그의 양면에 부착되는 것으로, 프리프레그의 오염 방지 및 핸들링 편의를 위한 것이며, 후술하는 프리프레그(원재료) 적층 단계 이전에 제거하게 된다.The release film is attached to both sides of the prepreg, and for the prevention of contamination and handling of the prepreg, and is removed before the prepreg (raw material) lamination step to be described later.

다음으로, 장섬유 강화 복합재료의 원재료(10)를 긴 롤 형태이면서 그 표면에 커터(16)가 장착된 복수개의 커팅롤러(18)에 통과시킴으로써, 원재료가 분리판의 길이로 커팅되고, 동시에 공용분배기 구멍과 조립홀이 형성된다.Next, by passing the raw material 10 of the long fiber reinforced composite material through a plurality of cutting rollers 18 having a long roll shape and a cutter 16 mounted on the surface thereof, the raw material is cut to the length of the separating plate and at the same time Common distributor holes and assembly holes are formed.

이어서, 분리판의 길이로 커팅된 복수개의 원재료를 적층한 뒤 압축롤러(20)에 통과시키거나, 분리판의 길이로 커팅된 복수개의 원재료를 0도/90도/0도 등의 패턴으로 적층한 뒤 압축롤러(20)를 통과시킨다.Subsequently, the plurality of raw materials cut to the length of the separator plate are stacked and passed through the compression roller 20, or the plurality of raw materials cut to the length of the separator plate are laminated in a pattern such as 0 degree / 90 degree / 0 degree. After passing through the compression roller (20).

다음으로, 원재료가 적층된 것을 고온 핫프레스(22)에 배치하여 고온 조건에서 가압 성형하거나, 고온 핫롤러에 통과시켜 가압 성형, 가열, 일부 경화가 이루어지도록 한다.Next, the laminated raw materials are placed on the hot hot press 22 to be press-molded at high temperature conditions, or passed through the hot-roller to be press-molded, heated, and partially cured.

이때, 고온 핫프레스(22) 및 고온 핫롤러의 표면에는 수소, 공기, 냉각수 등의 유로 형성을 위한 양각 및 음각의 유로 패턴(24)이 형성되어 있으며, 따라서 원재료(10)가 고온 핫프레스(22) 또는 고온 핫롤러에서 가열 및 가압 성형될 경우 원재료에 수소, 공기, 냉각수 등의 유로가 형성된다.At this time, on the surfaces of the hot hot press 22 and the hot hot roller, embossed and intaglio flow channel patterns 24 are formed to form flow paths such as hydrogen, air, and cooling water. 22) Alternatively, when heated and press-molded in a high temperature hot roller, a flow path of hydrogen, air, cooling water, etc. is formed in the raw material.

다음으로, 가열 및 가압 성형된 분리판으로부터 불필요한 부분을 트림 커터(26)를 이용하여 잘라주는 트림 단계가 진행되는바, 가열/가압된 분리판이 형상을 유지할 수 있는 정도의 경화도를 가지도록 최소한의 시간 내에 진행한다. Next, a trim step is performed to cut out unnecessary portions from the heated and press-formed separator plate using the trim cutter 26, so that the heated / pressurized separator plate has a degree of hardening to maintain the shape. Proceed in time.

마지막으로, 후경화(post cure) 공정, 즉 오토클래이브(autoclave)에 수백 장의 분리판을 한꺼번에 배치하여 열처리함으로써 분리판의 최종 경화가 이루어지도록 한다.Finally, a post cure process, that is, several hundred plates at a time in an autoclave, are placed and heat treated to achieve final curing of the separator.

상기와 같은 제조 공정은 롤(12) 및 커팅롤러(18) 등을 이용하여 탄소 장섬유 분리판을 연속 공정으로 제조할 수 있고, 기계적, 내화학적 물성이 우수한 분리판을 제조할 수 있는 장점을 가진다.The manufacturing process as described above can produce a carbon long fiber separator in a continuous process using the roll 12 and the cutting roller 18, and has the advantage of manufacturing a separator having excellent mechanical and chemical properties. Have

그러나, 상기와 같이 제조되는 탄소 장섬유 강화 복합재료 분리판은 그 표면층에 잉여 수지가 존재하게 되며, 이는 복합재료 분리판의 접촉저항 및 전기저항(단위셀 간의 전기저항)을 증가시키고, 결국 오믹 손실(ohmic loss)로 인한 연료전지 효율의 저하를 초래하게 된다.However, the carbon long fiber-reinforced composite separator prepared as described above has excess resin present in the surface layer thereof, which increases the contact resistance and electrical resistance (electric resistance between unit cells) of the composite separator and, ultimately, ohmic. This results in a decrease in fuel cell efficiency due to ohmic loss.

이에 탄소 장섬유 강화 복합재료 분리판의 접촉저항을 감소시키기 위한 방법으로 플라즈마 표면 처리를 통해 잉여 수지를 제거하는 방법이 제시된 바 있다. Accordingly, a method of removing surplus resin through plasma surface treatment has been proposed as a method for reducing the contact resistance of the carbon long fiber reinforced composite separator.

즉, 플라즈마 장비에서 탄소 장섬유 강화 복합재료 분리판의 표면을 플라즈마 에칭 처리하여 분리판 표면에서 탄소 소재를 노출시키면서 기지로 사용된 잉여 수지를 선택적으로 제거하는 후처리 공정을 추가로 진행하는 것이다.That is, the plasma equipment is further subjected to a post-treatment process in which the surface of the carbon long fiber-reinforced composite separator is plasma-etched to selectively remove the surplus resin used as the substrate while exposing the carbon material on the surface of the separator.

이와 같이 플라즈마 에칭 처리를 통해 잉여 수지를 제거함으로써 GDL과의 접촉면적을 증가시킬 수 있고, 이를 통해 접촉저항을 감소시킬 수 있게 된다.As such, by removing the excess resin through the plasma etching process, the contact area with the GDL can be increased, thereby reducing the contact resistance.

그러나, 플라즈마 에칭 처리라는 후처리 공정이 추가되므로 양산화를 위해서는 공정을 줄일 필요가 있게 되었고, 표면 처리하지 않은 복합재료 분리판에 비해 두께방향의 저항이 감소하였으나, 여전히 흑연 분리판이나 코팅 처리한 금속 분리판에 비해서는 오믹 손실이 높은 수준이다.However, as a post-treatment process called plasma etching treatment is added, it is necessary to reduce the process for mass production, and the resistance in the thickness direction is decreased compared to the composite separator without surface treatment, but still the graphite separator or the coated metal Compared to the separator, ohmic loss is high.

또한 흑연 포일을 적층하여 탄소 복합재료 분리판을 제조하는 방법이 제시된 바 있으며, 프리프레그에 흑연 포일을 함께 적층하여 표면에 흑연층(graphite layer)이 생성되도록 할 경우 두께방향의 저항을 감소시키는 효과가 있다. 높은 성형 압력에서 흑연이 섬유 사이사이로 함입되므로 접촉저항을 감소시킬 수 있는 것이다. In addition, a method of manufacturing a carbon composite separator by stacking graphite foils has been proposed, and when a graphite layer is formed on a surface by stacking graphite foils on a prepreg, the effect of reducing resistance in the thickness direction is reduced. There is. At high molding pressure, graphite is intercalated between the fibers, thereby reducing the contact resistance.

그러나, 현재 생산 가능한 가장 얇은 흑연 포일은 100 ㎛ 수준으로, 흑연 포일에 의해 형성되는 흑연층의 두께 조절이 어렵고, 프리프레그에 흑연 포일을 적층한 후 바로 금형(핫프레스 또는 핫롤러 등)에서 성형할 때 금형에 흑연 잔여물이 남는 문제점이 있다. However, the thinnest graphite foil that can be produced at present is about 100 μm, and it is difficult to control the thickness of the graphite layer formed by the graphite foil, and it is formed in a mold (hot press or hot roller, etc.) immediately after laminating the graphite foil on the prepreg. There is a problem that graphite residues remain in the mold.

따라서, 본 발명은 상기와 같은 점을 고려하여 발명한 것으로서, 분리판의 제조 과정에서 반경화 시트 형태로 제조된 프리프레그에 흑연 포일을 적층한 뒤 바로 금형(핫프레스 또는 핫롤러 등)에서 성형함에 따른 문제점, 즉 금형에 흑연 잔여물이 남는 문제점과 더불어, 흑연층의 두께를 조절할 수 없었던 문제점 등 종래의 여러 문제점이 해소될 수 있는 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법, 및 이를 이용한 연료전지용 복합재료 분리판의 제조방법을 제공하는데 그 목적이 있는 것이다.
Therefore, the present invention has been invented in view of the above, and is formed in a mold (hot press or hot roller, etc.) immediately after laminating graphite foil on a prepreg manufactured in the form of a semi-cured sheet in the manufacturing process of the separator. A method of manufacturing a prepreg for a composite separator, and a fuel cell using the same, which may solve various problems, such as a problem of leaving graphite residue in a mold and a problem in which the thickness of the graphite layer cannot be adjusted. It is an object of the present invention to provide a method for manufacturing a composite separator.

상기한 목적을 달성하기 위해, 본 발명은, (a) 고분자 수지를 기지로 하여 탄소 소재로 강화된 반경화 시트(sheet) 상태의 탄소 장섬유 강화 프리프레그를 제공하는 과정과; (b) 상기 프리프레그 위로 흑연 포일이 코팅된 이형필름을 적층하는 과정과; (c) 상기 이형필름이 적층된 프리프레그를 핫롤러에 통과시키는 고온 압착 공정을 통하여 이형필름의 흑연 포일이 프리프레그의 표면에 전사되도록 함으로써 흑연 포일이 코팅된 최종의 프리프레그를 완성하는 과정;을 포함하는 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법을 제공한다.In order to achieve the above object, the present invention, (a) providing a carbon long-fiber reinforced prepreg of the semi-cured sheet state reinforced with a carbon material based on the polymer resin; (b) laminating a release film coated with graphite foil on the prepreg; (c) allowing the graphite foil of the release film to be transferred onto the surface of the prepreg through a high temperature pressing process of passing the prepreg in which the release film is laminated to a hot roller to complete the final prepreg coated with the graphite foil; It provides a method for manufacturing a prepreg for a fuel cell composite separator comprising a.

그리고, 본 발명은, (a') 고분자 수지를 기지로 하여 탄소 소재로 강화된 반경화 시트(sheet) 상태의 탄소 장섬유 강화 프리프레그를 일정 길이로 절단하는 과정과; (b') 상기 절단된 단수의 프리프레그 또는 절단 후 복수개로 적층된 프리프레그를 흑연 포일이 코팅된 이형필름 위에 이격되게 순차적으로 투입하여 적층하는 과정과; (c') 상기 단수 또는 복수개가 적층된 프리프레그 위로 흑연 포일이 코팅된 이형필름을 적층하는 과정과; (d') 상기 이형필름이 적층된 프리프레그를 핫롤러에 통과시키는 고온 압착 공정을 통하여 이형필름의 흑연 포일이 프리프레그의 표면에 전사되도록 하는 과정과; (e') 상기 핫롤러를 통과한 뒤 개별적으로 흑연 포일이 코팅된 프리프레그로 분리되도록 흑연 포일 부분을 잘라주어, 양면에 흑연 포일이 코팅된 최종의 프리프레그를 완성하는 과정;을 포함하는 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법을 제공한다.In addition, the present invention comprises the steps of (a ') cutting the carbon long fiber reinforced prepreg of a semi-cured sheet state reinforced with a carbon material based on a polymer resin to a predetermined length; (b ') sequentially stacking the cut single prepreg or a plurality of prepregs stacked after cutting to be sequentially spaced apart on a release film coated with graphite foil; (c ') laminating a release film coated with graphite foil on the single or plural prepregs; (d ') allowing the graphite foil of the release film to be transferred to the surface of the prepreg through a high temperature pressing process of passing the prepreg in which the release film is laminated through a hot roller; (e ') cutting the portion of the graphite foil so as to separate the graphite foil coated prepreg after passing through the hot roller, thereby completing a final prepreg coated with graphite foil on both sides; A method for producing a prepreg for a battery composite separator is provided.

그리고, 본 발명은, 상기한 제조방법에 의해 최종 완성된 프리프레그를 분리판의 치수에 맞게 커팅하고, 커팅된 단수의 프리프레그 또는 커팅 후 복수개로 적층된 프리프레그를 사용하여 고온 핫프레스에서 가열 및 가압 성형하거나, 고온 핫롤러에서 가열 및 가압 성형하여 분리판을 제조하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 복합재료 분리판의 제조방법을 제공한다.In addition, the present invention, the final prepreg by the manufacturing method described above is cut in accordance with the dimensions of the separation plate, and heated in a hot hot press using a single cut prepreg or a plurality of prepregs laminated after cutting And it provides a method for producing a composite material separator plate for a fuel cell, characterized in that the pressure molding, or by heating and pressure molding in a high temperature hot roller to produce a separator.

또한 본 발명은, 상기한 제조방법에 의해 최종 완성된 단수의 프리프레그 또는 복수개로 적층된 프리프레그를 사용하여 고온 핫프레스에서 가열 및 가압 성형하거나, 고온 핫롤러에서 가열 및 가압 성형하여 분리판을 제조하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 복합재료 분리판의 제조방법을 제공한다.
In another aspect, the present invention, by using a single prepreg or a plurality of prepreg laminated by the above-described manufacturing method is heated and press-molded in a hot hot press, or heated and press-molded in a high-temperature hot roller to form a separation plate It provides a method for producing a composite separator for fuel cells characterized in that the manufacturing.

이에 따라, 본 발명에서는 흑연 포일의 코팅 공정을 장섬유 강화 복합재료 프리프레그의 제조 과정에 적용하여 흑연 포일이 코팅된 프리프레그를 제조함으로써, 분리판의 제조 과정에서 반경화 시트 형태로 제조된 프리프레그에 흑연 포일을 적층한 뒤 바로 금형(핫프레스 또는 핫롤러 등)에서 성형함에 따른 문제점, 즉 금형에 흑연 잔여물이 남는 문제점과 더불어, 흑연층의 두께를 조절할 수 없었던 문제점 등 종래의 여러 문제점이 해소될 수 있는 효과가 있다.
Accordingly, in the present invention, by applying the coating process of the graphite foil to the manufacturing process of the long fiber reinforced composite material prepreg to prepare a prepreg coated with the graphite foil, the preprepared in the form of a semi-cured sheet in the manufacturing process of the separator plate Various problems in the past, such as the problem of forming the graphite foil on the leg immediately after forming it in a mold (such as a hot press or a hot roller), that is, the remaining graphite residue in the mold, and the inability to control the thickness of the graphite layer. This has the effect of being solved.

도 1은 연료전지 스택의 구성을 설명하는 개략도이다.
도 2는 종래기술에 따른 고분자 전해질 연료전지용 복합재료 분리판의 제조 방법을 나타내는 공정도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조 방법을 나타내는 공정도이다.
도 4는 본 발명의 다른 실시예에 따른 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조 방법을 나타내는 공정도이다.
도 5는 도 3 내지 도 4의 과정으로 제조된 프리프레그를 사용하여 연료전지 복합재료 분리판을 제조하는 방법을 나타내는 공정도이다.
도 6은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조 방법을 나타내는 공정도이다.
도 7은 도 6의 과정으로 제조된 프리프레그를 사용하여 연료전지 복합재료 분리판을 제조하는 방법을 나타내는 공정도이다.
도 8은 본 발명에 따른 분리판 시편에 대하여 전기저항을 측정한 결과를 나타낸 도면이다.
도 9는 분리판 시편에 흑연층(graphie layer)이 형성된 것을 촬영한 전자 현미경 사진이다.1 is a schematic diagram illustrating a configuration of a fuel cell stack.
2 is a process chart showing a manufacturing method of a composite separator for a polymer electrolyte fuel cell according to the prior art.
3 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a prepreg for a fuel cell composite separator according to an exemplary embodiment of the present invention.
4 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a prepreg for a fuel cell composite separator according to another exemplary embodiment of the present invention.
FIG. 5 is a process diagram illustrating a method of manufacturing a fuel cell composite separator using the prepreg prepared in the process of FIGS. 3 to 4.
6 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a prepreg for a fuel cell composite separator according to still another embodiment of the present invention.
FIG. 7 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a fuel cell composite separator using a prepreg prepared in the process of FIG. 6.
8 is a view showing the results of measuring the electrical resistance for the specimen plate according to the invention.
FIG. 9 is an electron micrograph of a graphite layer formed on a separator plate specimen.

이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 실시예에 대해 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명하기로 한다.Hereinafter, exemplary embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings, which will be readily apparent to those skilled in the art to which the present invention pertains.

본 발명은 연료전지의 탄소 장섬유 강화 복합재료 분리판을 제조하기 위한 프리프레그의 제조방법에 관한 것으로서, 분리판의 제조 과정에서 반경화 시트 형태로 제조된 프리프레그에 흑연 포일(graphite foil)을 적층한 뒤 바로 금형(핫프레스 또는 핫롤러 등)에서 성형함에 따른 문제점, 즉 금형에 흑연 잔여물이 남는 문제점과 더불어, 흑연층의 두께를 조절할 수 없었던 문제점 등 종래의 여러 문제점을 해소하기 위하여, 흑연 포일의 코팅 공정을 프리프레그의 제조 과정에서 실시하는 점에 주된 특징이 있는 것이다.The present invention relates to a method for manufacturing a prepreg for manufacturing a carbon long fiber reinforced composite separator of a fuel cell, wherein a graphite foil is applied to a prepreg prepared in the form of a semi-cured sheet during the production of the separator. In order to solve the conventional problems, such as the problem of molding in a mold (hot press or hot roller, etc.) immediately after lamination, that is, a problem that graphite residue remains in the mold, and the thickness of the graphite layer cannot be adjusted. The main feature is that the coating process of the graphite foil is carried out in the manufacturing process of the prepreg.

즉, 본 발명은 흑연 포일의 코팅 공정을 장섬유 강화 복합재료 프리프레그의 제조 과정에 적용하여 흑연 포일이 코팅된 프리프레그를 제조하는 것에 진보된 특징이 있는 것이며, 흑연 포일이 코팅된 프리프레그를 분리판의 제조 공정에 투입하여 표면에 흑연층(graphie layer)이 형성된 연료전지용 복합재료 분리판을 제조할 수 있도록 한 것이다.That is, the present invention is an advanced feature in the production of graphite foil-coated prepreg by applying the coating process of the graphite foil to the manufacturing process of the long fiber reinforced composite prepreg, the graphite foil-coated prepreg It was put in the manufacturing process of the separator plate to be able to manufacture a composite separator plate for fuel cells having a graphite layer (graphie layer) on the surface.

도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조 방법을 나타내는 공정도이고, 도 4는 본 발명의 다른 실시예에 따른 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조 방법을 나타내는 공정도이다.3 is a process chart showing a method for manufacturing a prepreg for a fuel cell composite separator according to an embodiment of the present invention, and FIG. 4 is a process chart showing a method for manufacturing a prepreg for a composite material separator according to another embodiment of the present invention. to be.

본 발명에서 제조되는 프리프레그(10)는 연료전지용 복합재료 분리판을 제조하는데 사용하기 위한 반경화 시트 형태의 원재료로서, 탄소 섬유가 고분자 결합체에 의해 둘러싸인 형태로 연속적인 섬유 구조를 형성하고 있는 장섬유 강화 복합재료(continuous carbon fiber composite) 형태로 제조되며, 특히 일면 또는 양면에 흑연 포일이 코팅된 형태로 제조된다.The prepreg 10 manufactured in the present invention is a raw material in the form of a semi-cured sheet for use in manufacturing a composite separator for fuel cells, and has a continuous fiber structure in which carbon fibers are surrounded by a polymer conjugate. It is manufactured in the form of a continuous carbon fiber composite, in particular in the form of coated graphite foil on one or both sides.

도 3 및 도 4는 흑연 포일이 코팅된(흑연층이 형성된) 장섬유 강화 복합재료 프레프레그를 제조하는 과정을 나타내고 있는데, 도시된 바와 같이, 프리프레그의 제조 과정에서 흑연 포일이 코팅된 이형필름(114)을 사용하게 되며, 흑연 포일을 프리프레그의 표면에 고정하기 위하여, 흑연 포일이 코팅된 이형필름(114)을 적층한 뒤 핫롤러(hot roller)(107) 사이로 통과시켜, 흑연 포일을 프리프레그의 표면으로 전사하는 고온 압착 공정을 진행하게 된다.3 and 4 illustrate a process of manufacturing a long-fiber reinforced composite prepreg coated with graphite foil (with a graphite layer formed). As illustrated, the release film coated with graphite foil in the manufacturing process of the prepreg is illustrated. In order to fix the graphite foil on the surface of the prepreg, the graphite foil-coated release film 114 is laminated and passed between the hot rollers 107 to pass the graphite foil. The high temperature pressing process of transferring to the surface of the prepreg is performed.

먼저, PE 필름 등의 이형필름이 감겨진 롤(roll)(101)에서 이형필름(111)을 연속적으로 공급하며, 이형필름(111) 위로 시트 형상의 탄소 섬유 보강재(112)를 연속 투입하여 적층하고, 이어 고분자 수지를 함침시킨다. 이의 한 예로서, 수지 필름(resin film)(예를 들면, 에폭시 수지 필름)이 감겨진 롤(102)에서 고분자 수지 필름(113)을 탄소 섬유 보강재 위로 연속 투입하여 적층할 수 있다. First, the release film 111 is continuously supplied from a roll 101 on which a release film such as a PE film is wound, and the sheet-shaped carbon fiber reinforcement 112 is continuously added onto the release film 111 to be laminated. Then, the polymer resin is impregnated. As one example thereof, the polymer resin film 113 may be continuously stacked on the carbon fiber reinforcement and laminated on a roll 102 wound with a resin film (for example, an epoxy resin film).

이어 이형필름(111), 탄소 섬유 보강재(112), 고분자 수지 필름(113)의 순으로 적층된 상태로 가열장치(103)에 통과시켜 탄소 섬유가 고분자 수지에 함침되도록 한 뒤, 롤러(104)에 통과시켜 압착하여 1차로 반경화시키게 된다.Subsequently, the release film 111, the carbon fiber reinforcing material 112, and the polymer resin film 113 pass through the heating device 103 in a stacked state in order to impregnate the carbon fiber with the polymer resin, and then roller 104. It is compressed by passing through and semi-cured first.

여기서, 고분자 수지 필름(113)의 공급 역시 이형필름이 부착된 상태로 공급하는 것이 가능한데, 고분자 수지 필름에 부착되어 있던 이형필름(113a)은 반경화용 압착롤러(104)를 통과한 뒤 별도의 권취롤(105)에 권취하여 제거하게 된다. Here, the supply of the polymer resin film 113 can also be supplied in a state where the release film is attached. The release film 113a attached to the polymer resin film is wound separately after passing through the semi-cured compression roller 104. It is wound up by the roll 105 and removed.

이어 반경화용 압착롤러(104)를 통과시킨 반경화 시트 상태의 프리프레그 위로 흑연 포일이 코팅된 이형필름(114)을 투입하여 적층시킨 뒤, 소정 온도, 예컨대 60 ~ 100 ℃의 온도로 유지되는 핫롤러(107) 사이로 통과시켜 고온 압착에 의해 흑연 포일을 프리프레그의 표면에 전사시키며, 이로써 프리프레그의 표면에 소정 두께의 흑연층을 형성시킬 수 있게 된다. Subsequently, the graphite foil-coated release film 114 was put on the prepreg of the semi-cured sheet roller passed through the semi-cured compression roller 104 and laminated thereon, and then maintained at a predetermined temperature, for example, a temperature of 60 to 100 ° C. The graphite foil is transferred to the surface of the prepreg by passing through the rollers 107 by high temperature compression, whereby a graphite layer having a predetermined thickness can be formed on the surface of the prepreg.

상기한 핫롤러(107)에 의한 고온 압착 공정에서 온도를 60℃ 미만으로 하는 경우 수지의 점도가 낮아 흑연이 프리프레그로 전사되지 않는 문제가 있게 되고, 100℃를 초과하여 실시하는 경우 수지가 경화될 수 있으므로 상기한 온도 범위를 유지하는 것이 바람직하다.When the temperature is lower than 60 ° C. in the high temperature pressing process by the hot roller 107, the viscosity of the resin is low so that graphite is not transferred to the prepreg, and when the resin is carried out above 100 ° C., the resin is cured. It may be desirable to maintain the above temperature ranges.

또한 바람직한 실시예에서, 상기 흑연 포일이 코팅된 이형필름(114) 역시 이형필름이 감겨진 공급롤(106)에서 인출되어 압착롤러(104)를 통과한 프리프레그 위로 연속 투입, 적층되도록 하며, 이로써 프리프레그의 제조 공정 전체가 연속된 공정으로 진행될 수 있게 한다.In addition, in the preferred embodiment, the release film 114 coated with the graphite foil is also drawn out from the supply roll 106 wound around the release film is to be continuously added, laminated over the prepreg passed through the compression roller 104, thereby Allows the entire prepreg manufacturing process to proceed in a continuous process.

이와 같이 본 발명에서는 반경화 공정을 거친 프리프레그 위에 흑연 포일이 코팅된 이형필름을 적층한 뒤 핫롤러에서 고온 압착해주는 과정을 거치게 되는데, 핫롤러에 의한 고온 압착 공정에서 고분자 수지의 점도가 떨어지면서 흑연 포일이 프리프레그의 표면에 전사되어 코팅되고, 이때 프리프레그의 표면에서 고분자 수지가 흑연을 잡아주게 되면서 흑연 포일이 프리프레그의 표면에 더욱 안정적으로 고정된 상태를 유지하게 된다.Thus, in the present invention, after laminating the release film coated with graphite foil on the prepreg subjected to the semi-curing process, the hot roller is subjected to a high temperature compression process, while the viscosity of the polymer resin is decreased during the high temperature pressing process by the hot roller. The graphite foil is transferred to and coated on the surface of the prepreg. At this time, as the polymer resin grasps the graphite on the surface of the prepreg, the graphite foil is more stably fixed to the surface of the prepreg.

결국, 상술한 과정을 통해 흑연 포일이 코팅된 반경화 시트 형태의 프리프레그(10)가 최종적으로 제조될 수 있으며, 완성된 프리프레그(10)의 양면에는 이형필름, 즉 공정 전단의 롤(101)에서 최초 공급된 이형필름(111)과, 공급롤(106)에서 흑연 포일과 함께 공급된 이형필름이 부착된 상태가 된다.As a result, the prepreg 10 in the form of a semi-hardened sheet coated with graphite foil may be finally manufactured through the above-described process, and the roll 101 of the release film, that is, the process shear, may be formed on both surfaces of the finished prepreg 10. ) And the release film 111 first supplied from the) and the release film supplied together with the graphite foil from the supply roll 106 are attached.

이러한 프리프레그(10)의 이형필름은 오염 방지 및 핸들링 편의를 위한 것이므로, 후술하는 분리판 제조 공정 중 프리프레그의 절단 또는 적층 과정 이전에 제거하게 된다.Since the release film of the prepreg 10 is intended for contamination prevention and handling convenience, it is removed before the cutting or laminating process of the prepreg during the separation plate manufacturing process to be described later.

도 3에 도시된 제조 공정은 일면에만 흑연 포일이 코팅된(흑연층이 형성된) 프리프레그를 제조하는 공정으로서, 공정 전단에서 이형필름(111)만을 투입하고 그 위에 탄소 섬유 보강재(112), 고분지 수지 필름(113), 흑연 포일이 코팅된 이형필름(114)을 차례로 적층하여 프리프레그(10)를 제조하게 된다.3 is a process of manufacturing a prepreg coated with graphite foil (graphite layer formed) on only one surface, and injecting only the release film 111 at the front end of the process, and the carbon fiber reinforcement 112, high on it. The prepreg 10 is manufactured by sequentially stacking the branch resin film 113 and the release film 114 coated with graphite foil.

반면, 도 4에 도시된 제조 공정은 양면에 흑연 포일이 코팅된 프리프레그(10)를 제조하는 공정으로서, 공정 전단의 롤(101)에서 흑연 포일이 코팅된 이형필름(108)을 투입하고, 그 위에 탄소 섬유 보강재(112), 고분자 수지 필름(113), 흑연 포일이 코팅된 이형필름(114)을 차례로 적층하여 프리프레그(10)를 제조하게 된다.On the other hand, the manufacturing process shown in Figure 4 is a process for manufacturing the prepreg 10 coated with graphite foil on both sides, the release film 108 coated with graphite foil is introduced from the roll 101 of the process front end, The prepreg 10 is manufactured by sequentially stacking the carbon fiber reinforcement 112, the polymer resin film 113, and the release film 114 coated with graphite foil.

도 4의 공정에 따르면, 공정 전단의 롤(101)에서 공급된 흑연 포일과, 고온 압착 공정 직전에 공급롤(106)로부터 투입된 흑연 포일의 사이에, 탄소 섬유 보강재(112), 고분자 수지 필름(113)이 개재되는 형태가 되면서, 양면에 흑연 포일이 위치된 프리프레그(10)를 제조할 수 있게 된다.According to the process of FIG. 4, between the graphite foil supplied by the roll 101 of a process front end, and the graphite foil injected from the feed roll 106 just before a high temperature crimping process, the carbon fiber reinforcement 112 and the polymeric resin film ( 113) is interposed, it is possible to manufacture the prepreg 10 in which the graphite foil is located on both sides.

이 경우에도 각각의 이형필름에 코팅되어 있던 흑연 포일이 핫롤러(107)에 의한 고온 압착 공정을 거치게 되면서 프리프레그의 양면에 함께 전사되어 고정되게 된다. In this case, the graphite foil coated on each release film is transferred to and fixed on both sides of the prepreg while undergoing a high temperature pressing process by the hot roller 107.

이와 같이 흑연 포일이 코팅된 이형필름을 사용하게 되면, 이형필름에 부착된 흑연 입자들을 핫롤러에 의한 고온 압착 공정에서 프리프레그의 표면에 전사하는 방식으로 흑연 포일이 코팅된 프리프레그를 제조할 수 있고, 이를 사용하게 되면 접촉저항 및 전기저항의 최소화를 위한 흑연층이 형성된 분리판을 제조할 수 있게 된다.When the release film coated with the graphite foil is used as described above, the graphite foil coated prepreg may be manufactured by transferring the graphite particles attached to the release film to the surface of the prepreg in a high temperature pressing process by a hot roller. And, using this, it is possible to manufacture a separator plate formed with a graphite layer for minimizing contact resistance and electrical resistance.

상술한 프리프레그의 제조 과정 중 고분자 수지의 함량과 핫롤러의 온도, 핫롤러 사이에서의 압착력은 필요에 따라 적절히 조절 가능하며, 이들 조건을 조절함에 따라 프리프레그의 표면에 위치되는 흑연 포일의 두께(흑연층의 두께)를 조절하는 것이 가능해진다.The content of the polymer resin, the temperature of the hot roller, and the pressing force between the hot rollers can be appropriately adjusted as necessary during the manufacturing process of the prepreg described above, and the thickness of the graphite foil located on the surface of the prepreg according to these conditions is adjusted. It becomes possible to adjust (thickness of the graphite layer).

본 발명의 프리프레그 제조 과정에서 사용되는 흑연 포일은, 종래의 상업적(주로 가스켓 용도)으로 생산되는 흑연 포일(최소 생산 두께 100㎛)과는 차이가 있는 것으로, 접착성을 갖는 이형필름의 표면에 흑연 입자를 도포하거나 흑연층을 고정시킨 얇은 포일 형태로 제작되는 것이며, 종래 생산되는 흑연 포일과 비교할 때 두께를 자유롭게 조절하여 제작할 수 있고, 특히 종래의 흑연 포일에 비해 보다 얇은 두께(예, 2㎛ 이상)로 제작하는 것도 가능하다.The graphite foil used in the prepreg manufacturing process of the present invention is different from the graphite foil (minimum production thickness of 100 μm) produced in the conventional commercial (mainly for gasket use), and is used on the surface of the release film having adhesiveness. It is manufactured in the form of a thin foil coated with graphite particles or fixed with a graphite layer, and can be produced by controlling the thickness freely as compared with a graphite foil produced in the prior art, and in particular, a thickness thinner than a conventional graphite foil (eg, 2 μm). It is also possible to produce more than).

이와 같이 하여, 본 발명에 따른 프리프레그의 제조 과정에서는 흑연 포일이 코팅된 이형필름의 투입 및 적층, 그리고 고온 압착하는 공정을 추가하여 연속된 공정 형태로 반경화 시트인 프리프레그를 제조할 수 있으며, 제조된 프리프레그를 별도 롤에 감아 분리판 제조 공정에 투입하거나, 핫롤러를 통과한 프리프레그를 직접 분리판 제조 공정으로 투입하게 된다.In this way, in the manufacturing process of the prepreg according to the present invention it is possible to prepare a prepreg semi-cured sheet in a continuous process form by adding a process of adding and laminating a graphite film coated release film, and hot pressing. In addition, the prepared prepreg is wound in a separate roll and introduced into the separation plate manufacturing process, or the prepreg passed through the hot roller is directly introduced into the separation plate manufacturing process.

도 5는 도 3 내지 도 4의 과정으로 제조된 프리프레그를 사용하여 연료전지 복합재료 분리판을 제조하는 방법을 나타내는 공정도이다.FIG. 5 is a process diagram illustrating a method of manufacturing a fuel cell composite separator using the prepreg prepared in the process of FIGS. 3 to 4.

분리판 제조 공정에서는 먼저 흑연 포일이 코팅된 프리프레그를 분리판의 치수에 맞게 커팅하고 동시에 공용분배기 구멍과 조립홀 등을 형성하게 되는데, 프리프레그의 커팅을 위해서는 커팅롤러 또는 진공 흡착식 프리프레그 자동 절단기와 같은 통상의 절단장치가 이용될 수 있다. In the separating plate manufacturing process, the prepreg coated with graphite foil is first cut to fit the size of the separating plate, and at the same time, a common distributor hole and an assembly hole are formed. For cutting the prepreg, a cutting roller or a vacuum adsorption prepreg automatic cutter Conventional cutting devices such as may be used.

커팅롤러의 이용시에는 긴 롤 형태이면서 그 표면에 커터(도 2에서 도면부호 16임)가 장착된 복수개의 커팅롤러(도 2에서 도면부호 18임)에 프리프레그(10)를 통과시킴으로써 분리판의 길이로 커팅하는 동시에 공용분배기의 구멍과 조립홀 등을 형성하게 된다.In the use of the cutting roller, the prepreg 10 is passed through a plurality of cutting rollers (designated by reference numeral 18 in FIG. 2) having a long roll shape and a cutter (16 in FIG. 2) mounted on the surface thereof. It cuts to length and forms holes and assembly holes of common distributor.

또한 진공 흡착식 프리프레그 자동 절단기(도시하지 않음)에서는 진공 흡착 베드 위에서 프리프레그를 진공 흡착하여 고정한 상태로 커터를 이동시켜 프리프레그를 커팅하게 된다.In addition, in the vacuum adsorption type prepreg automatic cutter (not shown), the prepreg is cut by moving the cutter in a state in which the prepreg is vacuum-adsorbed and fixed on the vacuum adsorption bed.

이어 분리판의 길이로 커팅된 프리프레그(10)를 사용하여 분리판을 제작하게 되는데, 단수의 프리프레그를 사용하여 분리판을 제작하거나, 복수개의 프리프레그를 사용하여 분리판을 제작하는 것이 가능하다.Subsequently, the separation plate is manufactured using the prepreg 10 cut to the length of the separation plate. The separation plate may be manufactured using a single prepreg, or the separation plate may be manufactured using a plurality of prepregs. Do.

복수개의 프리프레그를 사용하는 경우, 커팅된 복수개의 프리프레그를 적층한 뒤 압축롤러(도 2에서 도면부호 20임)에 통과시키거나, 분리판의 길이로 커팅된 복수개의 원재료를 0도/90도/0도 등의 패턴으로 적층한 뒤 압축롤러(20)를 통과시키며, 이어 도 5에 나타낸 바와 같이 프리프레그가 적층된 것을 고온 핫프레스(22)에 배치하여 가압 성형하거나, 고온 핫롤러(28)에 통과시켜 가압 성형, 가열, 일부 경화가 이루어지도록 한다.In the case of using a plurality of prepregs, a plurality of cut prepregs are stacked and passed through a compression roller (denoted by reference numeral 20 in FIG. 2), or a plurality of raw materials cut to the length of the separator plate at 0 degrees / 90 degrees. After laminating in a pattern such as degrees / 0 degrees and passing through the compression roller 20, the prepreg laminated as shown in FIG. 5 is placed on the high temperature hot press 22 to be press-molded, or a high temperature hot roller ( 28) to allow pressure forming, heating, and partial curing.

이때, 고온 핫프레스(22) 및 고온 핫롤러(28)의 표면에는 수소, 공기, 냉각수 등의 유로 형성을 위한 양각 및 음각의 유로 패턴(24)이 형성되어 있으며, 따라서 프리프레그(10)(단수 또는 복수로 적층된 것)가 고온 핫프레스(22) 또는 고온 핫롤러(28)에서 가열 및 가압 성형되어 원재료에 수소, 공기, 냉각수 등의 유로가 형성된다.At this time, the embossed and intaglio flow path patterns 24 are formed on the surfaces of the high temperature hot press 22 and the high temperature hot roller 28 to form flow paths such as hydrogen, air, and cooling water, and thus the prepreg 10 ( The single or plural layers) are heated and press-molded by the hot hot press 22 or the hot hot roller 28 to form a flow path such as hydrogen, air, cooling water, or the like in the raw materials.

다음으로, 가열 및 가압 성형된 분리판(30)으로부터 불필요한 부분을 트림 커터(도 2에서 도면부호 26임)를 이용하여 잘라주는 트림 단계가 진행되는바, 가열 및 가압된 분리판이 형상을 유지할 수 있는 정도의 경화도를 가지도록 최소한의 시간 내에 진행한다. Next, a trimming step of cutting out unnecessary portions from the heated and press-formed separator 30 by using a trim cutter (26 in FIG. 2) is performed. Thus, the heated and pressurized separator may maintain its shape. Proceed in minimum time to achieve a degree of curing.

마지막으로, 후경화 공정, 즉 오토클래이브에 수백 장의 분리판을 한꺼번에 배치하여 열처리함으로써 분리판의 최종 경화가 이루어지도록 한다. Finally, the post-curing process, i.e., several hundred separator plates are placed at once in the autoclave and heat treated to achieve final curing of the separator plates.

상기와 같은 제조 공정은 소정 두께의 흑연 포일이 코팅된(흑연층이 형성된) 탄소 장섬유 강화 복합재료 분리판(30)을 연속 공정으로 제조할 수 있고, 기계적, 내화학적 물성이 우수한 분리판을 제조할 수 있는 장점을 가진다.The manufacturing process as described above may produce a carbon long fiber reinforced composite separator 30 coated with graphite foil having a predetermined thickness (with a graphite layer formed) in a continuous process, and a separator having excellent mechanical and chemical properties may be obtained. Has the advantage of manufacturing.

도 5의 우측에는 실제 제작된 흑연 포일이 코팅된 분리판 시편의 표면을 촬영한 사진이 나타나 있다.5 shows a photograph of the surface of the separator plate specimen coated with the graphite foil actually manufactured.

한편, 도 6은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조 방법을 나타내는 공정도이고, 도 7은 도 6의 과정으로 제조된 프리프레그를 사용하여 연료전지 복합재료 분리판을 제조하는 방법을 나타내는 공정도이다.6 is a flowchart illustrating a method of manufacturing a prepreg for a fuel cell composite separator according to another embodiment of the present invention, and FIG. 7 is used to separate the fuel cell composite material using the prepreg manufactured by the process of FIG. 6. It is process drawing which shows the method of manufacturing a board.

도 3 및 도 4의 실시예는 상술한 바와 같이 개별 프리프레그에 흑연 포일을 코팅하여 제조한 것이나, 도 6의 실시예는 고분자 수지를 기지로 하는 반경화 시트 상태인 프리프레그를 제조한 뒤 분리판의 치수에 맞게 절단하고 이어 절단된 복수개의 프리프레그를 적층한 뒤 그 양면에 흑연 포일을 코팅하여 프리프레그를 완성하는 점에 차이가 있는 것이다.3 and 4 are prepared by coating graphite foil on individual prepregs as described above, but the embodiment of FIG. 6 is prepared after separating the prepreg in a semi-cured sheet state based on a polymer resin. There is a difference in that the prepreg is completed by laminating a plurality of prepregs that are cut to the dimensions of the plate and then laminating the plurality of prepregs, and coating graphite foil on both sides thereof.

도 6 및 도 7의 제조 과정에 대해 좀더 상세히 설명하면, 먼저 프리프레그를 분리판의 치수에 맞춰 절단한 뒤 적층하게 된다.Referring to the manufacturing process of Figure 6 and 7 in more detail, first cut the prepreg to the dimensions of the separation plate and then laminated.

여기서, 프리프레그는 흑연 포일이 코팅되기 전 상태의 프리프레그로서, 종래의 통상적인 프리프레그 제조 과정을 거쳐 제공되는 프리프레그, 또는 도 3 및 도 4의 실시예에서 압착롤러(104)를 통과한 뒤 흑연 포일이 코팅된 이형필름(114)이 투입되기 직전의 프리프레그를 사용하며, 도 6에 나타낸 바대로 양면에 흑연 포일을 코팅하는 과정을 추가로 진행하여 흑연 포일이 코팅된 프리프레그(10)를 최종적으로 완성하게 된다. Here, the prepreg is a prepreg before the graphite foil is coated, and is provided through a conventional prepreg manufacturing process, or passed through the pressing roller 104 in the embodiment of FIGS. 3 and 4. After using the prepreg immediately before the release film 114 coated with the graphite foil is introduced, as shown in Figure 6 by further proceeding the process of coating the graphite foil on both sides prepreg coated with graphite foil (10 Is finally completed.

먼저, 반경화 상태의 프리프레그를 분리판의 치수를 고려하여 일정 길이로 절단한 뒤 분리판의 두께를 고려하여 적정 개수를 적층하게 된다. 물론, 반경화 상태의 프리프레그는 분리판의 두께에 맞추어 복수개를 적층하여 제조할 수도 있으나, 단수의 프리프레그를 사용하는 것도 가능하다. 즉, 복수개의 프리프레그를 적층한 것의 양면에, 또는 단수의 프리프레그의 양면에 흑연 포일을 코팅하여 최종의 프리프레그(10)를 제조할 수 있는 것이다.First, the prepreg in the semi-cured state is cut to a predetermined length in consideration of the dimensions of the separator plate, and then an appropriate number is laminated in consideration of the thickness of the separator plate. Of course, the prepreg in the semi-cured state may be manufactured by stacking a plurality of the prepreg in accordance with the thickness of the separator, it is also possible to use a single prepreg. That is, the final prepreg 10 can be manufactured by coating a graphite foil on both surfaces of a plurality of laminated prepregs or both surfaces of a single prepreg.

이어 하부의 롤(101)에 의해 연속적으로 공급되는 흑연 포일이 코팅된 이형필름(108)의 위로 프리프레그(10a)를 소정 간격으로 이격되게 순차적으로 올려놓고, 프리프레그(10a)의 위로 상부의 롤(106)에 의해 연속적으로 공급되는 흑연 포일이 코팅된 이형필름(114)을 적층하게 된다.Subsequently, the prepreg 10a is sequentially placed on the release film 108 coated with the graphite foil continuously supplied by the lower roll 101, spaced at predetermined intervals, and the upper portion of the upper part of the prepreg 10a. The release film 114 coated with graphite foil continuously supplied by the roll 106 is laminated.

이렇게 흑연 포일이 코팅된 이형필름(108,114)의 사이로 프리프레그(10a)가 넣어지도록 한 뒤 소정 온도, 예컨대 60 ~ 100 ℃의 온도로 유지되는 핫롤러(107) 사이로 통과시켜 고온 압착에 의해 흑연 포일을 프리프레그(10a)의 표면에 전사시키며, 이로써 프리프레그의 표면에 소정 두께의 흑연층을 형성시킨다. The prepreg 10a is inserted between the release films 108 and 114 coated with the graphite foil, and then passed between the hot rollers 107 maintained at a predetermined temperature, for example, 60 to 100 ° C., to thereby compress the graphite foil. Is transferred to the surface of the prepreg 10a, thereby forming a graphite layer having a predetermined thickness on the surface of the prepreg.

이어 긴 롤 형태이면서 그 표면에 커터(109a)가 장착된 복수개의 트림롤러(109)를 이용하여, 개별적으로 흑연 포일(도 7에서 도면부호 108a,114a)이 코팅된 프리프레그(10)로 분리되도록 흑연 포일 부분을 잘라주는 트림 단계가 진행되는바, 트림롤러(109)에 의해 잘라진 프리프레그(10)는 양면의 최외곽으로 이형필름이 부착된 상태가 되며, 특히 프리프레그(10)의 전, 후측 가장자리 부분에서 양면으로 코팅된 흑연 포일(108a,114a)이 직접적으로 연결된 구조(도 7 참조)가 되므로 전기전도도를 높일 수 있는 구조가 된다. Then, using a plurality of trim rollers 109 having a long roll shape and a cutter 109a mounted on the surface thereof, they are separated into prepregs 10 coated with graphite foils (108a and 114a in FIG. 7). As the trim step proceeds to cut the graphite foil as much as possible, the prepreg 10 cut by the trim roller 109 is in a state where the release film is attached to the outermost side of both sides, and in particular, the front of the prepreg 10 The graphite foils 108a and 114a coated on both sides of the rear edge portion are directly connected to each other (see FIG. 7), thereby increasing the electrical conductivity.

이와 같이 개별적으로 잘라진 프리프레그(10)는 분리판 제조 공정으로 투입되어 분리판을 제조하는데 사용되는데, 금형을 이용하여 성형하는 과정을 거쳐 분리판으로 완성되게 된다.The prepreg 10 cut in this manner is input to the separator manufacturing process and used to manufacture the separator, and is completed by the process of molding using a mold.

분리판 제조 공정에서는 이형필름을 제거한 뒤, 개별적으로 잘라진 단수의 프리프레그(10)를 성형하거나, 복수개의 프리프레그(10)를 적층하여 성형하는 것이 모두 가능하며, 복수개의 프리프레그를 사용하는 경우 적층 후 압축롤러(도 2에서 도면부호 20임)에 통과시켜 사용할 수 있다.In the separation plate manufacturing process, after removing the release film, the single prepreg 10 cut separately or the plurality of prepregs 10 can be laminated and molded, and a plurality of prepregs are used. After lamination, it can be used by passing through a compression roller (denoted by reference numeral 20 in FIG. 2).

이어 도 7에 나타낸 바와 같이 양면에 흑연 포일(108a,114a)이 코팅된 프리프레그(10)(단수 또는 복수개로 적층된 것)를 고온 핫프레스(22)에 배치하여 가열 및 가압 성형하거나, 고온 핫롤러(28)에 통과시켜 가압 성형, 가열, 일부 경화가 이루어지도록 한다.Subsequently, as shown in FIG. 7, prepreg 10 (single or plural layers) coated with graphite foils 108a and 114a on both surfaces thereof is disposed on a hot hot press 22 to be heated and press-molded, or Pass through the hot roller 28 to be pressure-molded, heated, and some curing.

이때, 고온 핫프레스(22) 및 고온 핫롤러(28)의 표면에는 수소, 공기, 냉각수 등의 유로 형성을 위한 양각 및 음각의 유로 패턴(24)이 형성되어 있으며, 따라서 프리프레그(10)가 고온 핫프레스(22) 또는 고온 핫롤러(28)에서 가열 및 가압 성형되어 원재료에 수소, 공기, 냉각수 등의 유로가 형성된다.At this time, on the surfaces of the hot hot press 22 and the hot hot roller 28, an embossed and intaglio flow channel pattern 24 for forming a flow path such as hydrogen, air, and cooling water is formed, and thus the prepreg 10 is formed. Heated and press-molded by the high temperature hot press 22 or the high temperature hot roller 28, the flow path of hydrogen, air, cooling water, etc. is formed in a raw material.

다음으로, 가열 및 가압 성형된 분리판(30)으로부터 불필요한 부분을 트림 커터(도 2에서 도면부호 26임)를 이용하여 잘라주는 트림 단계가 추가적으로 진행될 수 있으며, 가열 및 가압된 분리판이 형상을 유지할 수 있는 정도의 경화도를 가지도록 최소한의 시간 내에 진행한다. Next, a trimming step of cutting unnecessary portions from the heated and press-formed separator 30 using a trim cutter (26 in FIG. 2) may be further performed, and the heated and pressurized separator may maintain its shape. Proceed in a minimum amount of time to achieve a degree of curing.

마지막으로, 후경화 공정, 즉 오토클래이브에 수백 장의 분리판을 한꺼번에 배치하여 열처리함으로써 분리판의 최종 경화가 이루어지도록 한다. Finally, the post-curing process, i.e., several hundred separator plates are placed at once in the autoclave and heat treated to achieve final curing of the separator plates.

이와 같이 하여, 흑연 포일이 코팅된 프리프레그의 제조 과정, 흑연 포일이 코팅된 프리프레그를 사용하여 두께방향의 전기저항 및 접촉저항이 감소되는 분리판의 제조 과정에 대해 상세히 설명하였는바, 이러한 본 발명의 제조 과정에 따르면, 흑연 포일이 코팅된 이형필름을 적층한 뒤 핫롤러에 의한 고온 압착 공정을 통하여 탄소 장섬유 강화 복합재료의 표면에 흑연 포일을 전사하는 방식으로 프리프레그를 제조함으로써, 보다 다양한 두께의 흑연층이 형성된 프리프레그의 연속 제조가 가능해지고, 금형 내 흑연 잔여물이 남는 문제점 등 종래의 여러 문제점이 해소될 수 있게 된다. As described above, the manufacturing process of the prepreg coated with graphite foil and the manufacturing process of the separator plate in which the electrical resistance and the contact resistance in the thickness direction are reduced by using the prepreg coated with the graphite foil have been described in detail. According to the manufacturing process of the invention, the prepreg is prepared by laminating the graphite film coated release film and transferring the graphite foil to the surface of the carbon long fiber reinforced composite material through a high temperature pressing process by a hot roller. It is possible to continuously manufacture prepregs in which graphite layers of various thicknesses are formed, and various conventional problems, such as a problem of leaving graphite residues in a mold, can be solved.

한편, 도 8은 금형에서 탈형한 후 바로 분리판 시편의 두께방향 전기저항(면접촉저항임, Area Specific Resistance, ASR)을 측정한 결과를 나타낸 것으로, 그라파이트(graphite) 시편과, 상술한 본 발명의 제조 과정을 통해 제조된 분리판의 시편, 즉 표면에 2㎛, 50㎛의 흑연층이 형성된 분리판의 시편에 대하여 측정한 결과이다. 도 8의 결과는 기존의 복합재료 분리판에 비해 두께방향 저항이 86% 감소함을 보여주고 있는 것이다. On the other hand, Figure 8 shows the results of measuring the thickness direction electrical resistance (area contact resistance, ASR) of the separator specimen immediately after demolding from the mold, the graphite (graphite) specimen, the present invention described above It is the result of measuring the specimen of the separator produced through the manufacturing process, that is, the specimen of the separator plate 2㎛, 50㎛ graphite layer formed on the surface. The results of FIG. 8 show a 86% reduction in thickness direction resistance compared to the conventional composite separator.

또한 도 9는 각 시편의 단면에서 표면상태를 촬영한 사진으로, 본 발명의 제조 과정을 통해 제조된 분리판의 표면에는 잉여 수지층이 존재하지 않으므로 별도의 후처리 공정이 불필요하다. In addition, Figure 9 is a photograph of the surface state taken from the cross-section of each specimen, since the surplus resin layer does not exist on the surface of the separator produced by the manufacturing process of the present invention, no separate post-treatment process is required.

이상으로 본 발명의 실시예에 대해 상세히 설명하였는바, 본 발명의 권리범위는 상술한 실시예에 한정되지 않으며, 다음의 특허청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 포함된다.
While the present invention has been particularly shown and described with reference to exemplary embodiments thereof, it is to be understood that the scope of the present invention is not limited to the disclosed exemplary embodiments. Modified forms are also included within the scope of the present invention.

10 : 프리프레그 30 : 분리판
101 : 롤 102 : 롤
103 : 가열장치 104 : 압착롤러
105 : 권취롤 106 : 공급롤
107 : 핫롤러 108 : 흑연 포일이 코팅된 이형필름
108a : 흑연 포일 111 : 이형필름
112 : 탄소 섬유 보강재 113 : 고분자 수지 필름
114 : 흑연 포일이 코팅된 이형필름 114a : 흑연 포일10: prepreg 30: separation plate
101: roll 102: roll
103: heating device 104: compression roller
105: winding roll 106: feed roll
107: hot roller 108: release film coated with graphite foil
108a: graphite foil 111: release film
112: carbon fiber reinforcing material 113: polymer resin film
114: release film coated with graphite foil 114a: graphite foil

Claims (12)

(a) 고분자 수지를 기지로 하여 탄소 소재로 강화된 반경화 시트(sheet) 상태의 탄소 장섬유 강화 프리프레그를 제공하는 과정과;
(b) 상기 프리프레그 위로 흑연 포일이 코팅된 이형필름을 적층하는 과정과;
(c) 상기 이형필름이 적층된 프리프레그를 핫롤러에 통과시키는 고온 압착 공정을 통하여 이형필름의 흑연 포일이 프리프레그의 표면에 전사되도록 함으로써 흑연 포일이 코팅된 최종의 프리프레그를 완성하는 과정;
을 포함하는 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법.
(a) providing a carbon long fiber reinforced prepreg in a semi-cured sheet state reinforced with a carbon material based on a polymer resin;
(b) laminating a release film coated with graphite foil on the prepreg;
(c) allowing the graphite foil of the release film to be transferred onto the surface of the prepreg through a high temperature pressing process of passing the prepreg in which the release film is laminated to a hot roller to complete the final prepreg coated with the graphite foil;
Method for producing a prepreg for a fuel cell composite separator comprising a.
청구항 1에 있어서,
상기 (a)의 과정은,
이형필름이 감겨진 롤에서 이형필름을 연속 공급하는 단계와;
상기 이형필름 위로 시트 형상의 탄소 섬유 보강재를 연속 투입하여 적층하는 단계와;
고분자 수지를 공급하는 단계와;
적층된 상태의 이형필름, 탄소 섬유 보강재, 고분자 수지를 가열장치와 압착롤러에 차례로 통과시켜 탄소 섬유를 고분자 수지에 함침시킨 뒤 반경화시키는 단계;
의 연속된 공정을 통하여 반경화 시트 상태의 탄소 장섬유 강화 프리프레그를 제공하는 것을 특징으로 하는 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법.
The method according to claim 1,
The process of (a),
Continuously supplying the release film from the roll on which the release film is wound;
Stacking a continuous sheet-shaped carbon fiber reinforcement on the release film;
Supplying a polymer resin;
Passing the release film, the carbon fiber reinforcing material, and the polymer resin in the stacked state in order through the heating apparatus and the pressing roller to impregnate the carbon fiber with the polymer resin and then semi-curing it;
A method of manufacturing a prepreg for a fuel cell composite separator, comprising: providing a carbon long fiber reinforced prepreg in a semi-cured sheet state through a continuous process of;
청구항 1에 있어서,
상기 (a)의 과정에서 반경화 시트 상태의 탄소 장섬유 강화 프리프레그는 흑연 포일이 코팅된 이형필름 위에 적층된 상태로 제공되고,
상기 (c)의 고온 압착 공정에 의한 흑연 포일의 전사를 통하여 양면에 흑연 포일이 코팅된 최종의 프리프레그를 완성하는 것을 특징으로 하는 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법.
The method according to claim 1,
In the process of (a), the carbon long fiber reinforced prepreg in the semi-cured sheet state is provided in a state laminated on the release film coated with graphite foil,
A method of manufacturing a prepreg for a composite fuel cell composite plate, characterized in that the final prepreg coated with graphite foil on both sides is completed by transferring the graphite foil by the high temperature pressing process of (c).
청구항 3에 있어서,
상기 (a)의 과정은,
롤에서 흑연 포일이 코팅된 이형필름을 연속 공급하는 단계와;
상기 흑연 포일이 코팅된 이형필름 위로 시트 형상의 탄소 섬유 보강재를 연속 투입하여 적층하는 단계와;
고분자 수지를 투입하는 단계와;
적층된 상태의 흑연 포일이 코팅된 이형필름, 탄소 섬유 보강재, 고분자 수지를 가열장치와 압착롤러에 차례로 통과시켜 탄소 섬유를 고분자 수지에 함침시킨 뒤 반경화시키는 단계;
의 연속된 공정을 통하여 반경화 시트 상태의 탄소 장섬유 강화 프리프레그를 제공하는 것을 특징으로 하는 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법.
The method according to claim 3,
The process of (a),
Continuously supplying a release film coated with graphite foil in a roll;
Stacking a continuous sheet of carbon fiber reinforcing material on the graphite film coated release film;
Injecting a polymer resin;
A step of passing the release film, carbon fiber reinforcing material, and polymer resin coated with graphite foil in a laminated state in order through the heating apparatus and the pressing roller to impregnate the carbon fiber in the polymer resin and then semi-curing it;
A method of manufacturing a prepreg for a fuel cell composite separator, comprising: providing a carbon long fiber reinforced prepreg in a semi-cured sheet state through a continuous process of;
청구항 1에 있어서,
상기 (b) 및 (c)의 과정에서, 흑연 포일이 코팅된 이형필름을 공급롤로부터 인출하여 압착롤러를 통과한 프리프레그 위에 연속 투입, 적층되도록 한 뒤 핫롤러에 통과시키는 것을 특징으로 하는 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법.
The method according to claim 1,
In the process of (b) and (c), the release film coated with graphite foil is taken out of the feed roll, continuously fed onto the prepreg passed through the compression roller, laminated, and then passed through a hot roller. Method for producing prepreg for battery composite separator.
청구항 1 또는 청구항 5에 있어서,
상기 핫롤러에 의한 고온 압착 공정은 60 ~ 100 ℃의 온도로 실시되는 것을 특징으로 하는 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법.
The method according to claim 1 or 5,
The hot pressing process by the hot roller is a method of manufacturing a prepreg for a fuel cell composite separator, characterized in that carried out at a temperature of 60 ~ 100 ℃.
(a') 고분자 수지를 기지로 하여 탄소 소재로 강화된 반경화 시트(sheet) 상태의 탄소 장섬유 강화 프리프레그를 일정 길이로 절단하는 과정과;
(b') 상기 절단된 단수의 프리프레그 또는 절단 후 복수개로 적층된 프리프레그를 흑연 포일이 코팅된 이형필름 위에 이격되게 순차적으로 투입하여 적층하는 과정과;
(c') 상기 단수 또는 복수개가 적층된 프리프레그 위로 흑연 포일이 코팅된 이형필름을 적층하는 과정과;
(d') 상기 이형필름이 적층된 프리프레그를 핫롤러에 통과시키는 고온 압착 공정을 통하여 이형필름의 흑연 포일이 프리프레그의 표면에 전사되도록 하는 과정과;
(e') 상기 핫롤러를 통과한 뒤 개별적으로 흑연 포일이 코팅된 프리프레그로 분리되도록 흑연 포일 부분을 잘라주어, 양면에 흑연 포일이 코팅된 최종의 프리프레그를 완성하는 과정;
을 포함하는 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법.
(a ') cutting the carbon long fiber reinforced prepreg in a semi-cured sheet state reinforced with a carbon material based on a polymer resin to a predetermined length;
(b ') sequentially stacking the cut single prepreg or a plurality of prepregs stacked after cutting to be sequentially spaced apart on a release film coated with graphite foil;
(c ') laminating a release film coated with graphite foil on the single or plural prepregs;
(d ') allowing the graphite foil of the release film to be transferred to the surface of the prepreg through a high temperature pressing process of passing the prepreg in which the release film is laminated through a hot roller;
(e ') cutting the portion of the graphite foil so as to separate the graphite foil coated prepreg after passing through the hot roller, thereby completing a final prepreg coated with graphite foil on both sides;
Method for producing a prepreg for a fuel cell composite separator comprising a.
청구항 7에 있어서,
상기 (b') 및 (c')의 과정에서, 흑연 포일이 코팅된 이형필름을 롤에서부터 인출하여 연속 공급하고, 상기 이형필름 위로 프리프레그를 이격되게 올려준 뒤, 흑연 포일이 코팅된 이형필름을 또 다른 롤에서 인출하여 상기 프리프레그 위에 연속 투입, 적층되도록 하는 것을 특징으로 하는 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법.
The method of claim 7,
In the process of (b ') and (c'), the graphite foil-coated release film is withdrawn from the roll and continuously supplied, and the prepreg is spaced up on the release film, and then the graphite foil-coated release film The method of manufacturing a prepreg for a composite fuel cell composite plate, characterized in that withdrawal from another roll to be continuously added to, and laminated on the prepreg.
청구항 7에 있어서,
상기 핫롤러에 의한 고온 압착 공정은 60 ~ 100 ℃의 온도로 실시되는 것을 특징으로 하는 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법.
The method of claim 7,
The hot pressing process by the hot roller is a method of manufacturing a prepreg for a fuel cell composite separator, characterized in that carried out at a temperature of 60 ~ 100 ℃.
청구항 7에 있어서,
상기 흑연 포일 부분을 잘라준 최종의 프리프레그는 가장자리 부분에서 양면으로 코팅된 흑연 포일이 직접적으로 연결된 구조가 되는 것을 특징으로 하는 연료전지 복합재료 분리판용 프리프레그의 제조방법.
The method of claim 7,
The final prepreg cut out of the graphite foil portion is a method of manufacturing a pre-preg for composite fuel cell composite plate, characterized in that the graphite foil coated on both sides at the edge portion is directly connected.
청구항 1 내지 청구항 5 중 어느 한 항의 제조방법에 의해 최종 완성된 프리프레그를 분리판의 치수에 맞게 커팅하고, 커팅된 단수의 프리프레그 또는 커팅 후 복수개로 적층된 프리프레그를 사용하여 고온 핫프레스에서 가열 및 가압 성형하거나, 고온 핫롤러에서 가열 및 가압 성형하여 분리판을 제조하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 복합재료 분리판의 제조방법.
The final prepreg by the manufacturing method of any one of claims 1 to 5 is cut to fit the dimensions of the separation plate, using a single cut prepreg or a plurality of prepregs laminated after cutting in a hot hot press A method of manufacturing a composite material separator plate for fuel cell, characterized in that to produce a separator plate by heating and pressure molding, or by heating and pressure molding in a high temperature hot roller.
청구항 7 내지 청구항 10 중 어느 한 항의 제조방법에 의해 최종 완성된 단수의 프리프레그 또는 복수개로 적층된 프리프레그를 사용하여 고온 핫프레스에서 가열 및 가압 성형하거나, 고온 핫롤러에서 가열 및 가압 성형하여 분리판을 제조하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 복합재료 분리판의 제조방법.


A single prepreg or a plurality of laminated prepregs finally finished by the manufacturing method of any one of claims 7 to 10 are heated and press-molded in a hot hot press, or separated by heating and press-molding in a hot hot roller. A method for producing a composite separator for fuel cells, characterized in that the plate is manufactured.


KR1020110013431A 2011-02-15 2011-02-15 Manufacturing method of prepreg for composite separation plate, and manufacturing method of composite separation plate for fuel cell using the same KR101315738B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020110013431A KR101315738B1 (en) 2011-02-15 2011-02-15 Manufacturing method of prepreg for composite separation plate, and manufacturing method of composite separation plate for fuel cell using the same

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020110013431A KR101315738B1 (en) 2011-02-15 2011-02-15 Manufacturing method of prepreg for composite separation plate, and manufacturing method of composite separation plate for fuel cell using the same

Publications (2)

Publication Number Publication Date
KR20120093701A KR20120093701A (en) 2012-08-23
KR101315738B1 true KR101315738B1 (en) 2013-10-10

Family

ID=46885048

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
KR1020110013431A KR101315738B1 (en) 2011-02-15 2011-02-15 Manufacturing method of prepreg for composite separation plate, and manufacturing method of composite separation plate for fuel cell using the same

Country Status (1)

Country Link
KR (1) KR101315738B1 (en)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR101483282B1 (en) 2013-11-06 2015-01-16 한국과학기술원 Method for manufacturing graphite coated composite bipolar plate of cell
KR102608755B1 (en) * 2023-04-20 2023-12-04 주식회사 케이퓨얼셀 Separator for fuel cell and method of manufacturing the same

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR101698583B1 (en) 2014-11-24 2017-01-20 한국타이어 주식회사 Separator for fuel cell, method for manufacturing the same and fuel cell comprising the same
KR101692859B1 (en) 2014-12-09 2017-01-05 한국타이어 주식회사 Forming method of stack type seperator for fuel cell and seperator for fuel cell and fuel sell manufactured using the same
DE102016015318A1 (en) * 2016-12-22 2018-06-28 Daimler Ag A method of fabricating a separator plate for a fuel cell, separator plate and intermediate product for a separator plate
CN115699372A (en) 2020-06-05 2023-02-03 株式会社有泽制作所 Separator member for fuel cell and method for producing same
TWI806144B (en) * 2021-09-01 2023-06-21 臺灣塑膠工業股份有限公司 Prepreg fiber fabric impregnation device and method thereof

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20110060113A (en) * 2009-11-30 2011-06-08 현대자동차주식회사 Separation plate for polymer electrolyte membrane fuel cell and method for manufacturing the same

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20110060113A (en) * 2009-11-30 2011-06-08 현대자동차주식회사 Separation plate for polymer electrolyte membrane fuel cell and method for manufacturing the same

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR101483282B1 (en) 2013-11-06 2015-01-16 한국과학기술원 Method for manufacturing graphite coated composite bipolar plate of cell
KR102608755B1 (en) * 2023-04-20 2023-12-04 주식회사 케이퓨얼셀 Separator for fuel cell and method of manufacturing the same

Also Published As

Publication number Publication date
KR20120093701A (en) 2012-08-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR101315738B1 (en) Manufacturing method of prepreg for composite separation plate, and manufacturing method of composite separation plate for fuel cell using the same
KR101134482B1 (en) Separation plate for Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell and method for manufacturing the same
KR101219394B1 (en) Manufacturing method of composite separation plate for fuel cell and composite separation plate manufactured by the same
US8518603B2 (en) Sheet molding compound flow field plate, bipolar plate and fuel cell
US8790846B2 (en) Gas diffusion layer and process for production thereof, and fuel cell
KR101090704B1 (en) Separation plate for Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell and method for manufacturing the same
US7887927B2 (en) Highly conductive, multi-layer composite precursor composition to fuel cell flow field plate or bipolar plate
KR101371337B1 (en) Carbon fabric bipolar plate of fuel cell and method for manufacturing the same
WO2008001701A1 (en) Method for producing electrolyte membrane for fuel cell and method for producing membrane-electrode assembly
KR101483282B1 (en) Method for manufacturing graphite coated composite bipolar plate of cell
JP2005038738A (en) Gas diffusion layer electrode base material, its manufacturing method, and polymer electrolyte fuel cell
KR20080075037A (en) Method for manufacturing membrane electrode assembly and reinforced electrolyte membrane in polymer electrolyte fuel cell, and membrane electrode assembly and reinforced electrolyte membrane obtained by manufacturing method
JP5114907B2 (en) Method for producing reinforced electrolyte membrane and reinforced electrolyte membrane produced by the method
US9147889B2 (en) Composite separator for polymer electrolyte membrane fuel cell and method for manufacturing the same
US20080116609A1 (en) In-Situ Molding Of Fuel Cell Separator Plate Reinforcement
KR101168871B1 (en) Manufacturing equipment of ion exchange membrane
JP2009302037A (en) Separation board for fuel battery stack and its manufacturing method
KR101364072B1 (en) Separating plate for fuel cell and the method of manufacturing the same
KR20180136639A (en) A method for preparing a composite separation plate for battery using spread tow carbon fiber fabric and a composite separation plate for battery prepared therefrom
KR101731845B1 (en) Composite separation plate for fuel cell and method for manufacturing the same
CN117501481A (en) Battery composite for controlled guidance of a reactive fluid
JP2019057460A (en) Manufacturing method of fuel cell separator
JP2008071691A (en) Method of manufacturing fuel cell

Legal Events

Date Code Title Description
A201 Request for examination
E701 Decision to grant or registration of patent right
GRNT Written decision to grant
FPAY Annual fee payment

Payment date: 20180928

Year of fee payment: 6

FPAY Annual fee payment

Payment date: 20190926

Year of fee payment: 7