KR101212063B1 - NaI 측정기를 이용한 주괴 내의 방사능물질 측정방법 - Google Patents

NaI 측정기를 이용한 주괴 내의 방사능물질 측정방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 원자력연료의 가공 또는 생산시설에서 발생되는 금속 폐기물에 대해 용융제염이 이루어진 체적을 갖는 주괴 내의 방사능물질을 NaI 측정기를 이용하여 방사능농도를 측정할 수 있는 방법에 관한 것으로, 원자력연료의 가공 또는 생산시설에서 발생되는 금속 폐기물에 대해 용융제염이 이루어진 체적을 갖는 주괴에 대하여 NaI 측정기를 이용하여 감마분광법에 의해 우라늄 동위원소 중에서 U-235(185.72keV, 57.2%)에 대한 감마선을 측정하여 표준인증물질(CRM)에 의한 계측기 교정과 MCNP 전산코드를 이용한 매질밀도에 따른 자기흡수보정을 수행하여 주괴 내의 방사능물질을 측정함으로써, 용융제염이 이루어진 주괴에 대하여 자체처분 가/부를 신속하게 결정할 수 있는 효과가 있다.

Description

NaI 측정기를 이용한 주괴 내의 방사능물질 측정방법{Method for measuring radioactive matter of an ingot utilizing a NaI gamma scintillator}
본 발명은 NaI 측정기를 이용한 주괴 내의 방사능물질 측정방법에 관한 것으로, 특히 원자력연료 가공 또는 생산시설에서 발생되는 금속 폐기물에 대해 용융제염이 이루어진 체적을 갖는 주괴 내의 방사능물질을 NaI 측정기를 이용하여 방사능농도를 신속하며 효율적으로 측정할 수 있는 방법에 관한 것이다.
스테인레스 스틸 및 탄소강 류와 같은 철금속을 주성분으로 하는 산업폐기물들은 매우 귀중한 자원으로 취급되며, 타 폐기물들에 비하여 재활용율이 매우 높은 편에 속한다.
일반적으로 폐기물의 재활용은 천연자원 부족과 폐기물에 의한 대기, 수질, 토양오염으로 발생하는 문제에 대처함에 그 목적이 있으나, 금속물의 경우 재처리되는 폐기물이나 자원의 재활용에 들어가는 비용이 새로운 천연자원을 이용하여 제품을 생산하는 비용보다 훨씬 적게 소요되는 점 또한 주요하게 작용되므로, 발생되는 금속폐기물을 재활용하지 않은 채 폐기처분하는 것은 환경보호관점으로 보나 경제적으로 보나 큰 손실이라 할 수 있다.
원자력시설에서 발생되는 금속폐기물 역시 기타 산업금속폐기물과 마찬가지로 재활용 공정을 통해 재생하는 것이 가능하나, 이러한 금속폐기물은 인위적인 중성자 조사에 의하여 방사화되어 있거나, 원자력시설에서 사용되는 방사성물질에 의하여 표면 또는 체적이 오염되었을 가능성이 존재하기 때문에, 적합한 규제 없이 시장으로 무조건 방출될 경우 오염된 금속의 재활용에 따라 일반인의 무분별한 피폭이 예상될 수 있다. 따라서 원자력시설 내의 방사선관리구역에서 발생된 모든 금속폐기물은 원칙적으로 규제의 대상이 되고 있으나, 금속폐기물 내 방사성핵종의 농도가 극미량이어서 대중 및 환경으로의 방사선학적인 영향이 극히 미미한 경우에 대해서도 동일한 규제원칙을 적용하는 것은 불필요한 경제적 및 사회적인 비용증가를 야기시킬 수 있다. 이에 따라서 국내 원자력관계법령에서는 금속폐기물 내의 방사성핵종의 농도가 일정기준치(처분제한치) 미만, 즉 금속폐기물의 재활용에 따른 대중 및 환경으로의 방사선학적인 영향이 원자력관계법령에서 말하는 자체처분 기준치 이하인 경우만을 한정하여 폐기물을 규제 해제를 통해 처분(재활용)할 수 있도록 하고 있으며, 규제기관에서도 이와 관련된 방사선안전관리 및 방사선학적인 위해도 평가등도 엄격하게 요구하여, 자체처분에 따른 대중 및 환경으로의 방사선학적인 영향이 최소화되도록 하고 있다.
원전연료 가공 및 생산 시설에서 발생되는 필터 프레임, 중수로 분말드럼, 너트, 볼트 및 금속 스크랩 등과 같은 금속폐기물 역시 UO2, UO2F2 또는 U3O8 등과 같은 우라늄 화합물로 오염이 되어 있을 것으로 예상되기 때문에 방사성폐기물로 구분되어 규제대상이 되나, 상기 언급한 바와 같이 폐기물 내 방사성 오염원의 농도가 자체처분 기준 이하인 경우에 대해서는 규제해제(즉, 규제에서 제외)하여 재활용의 방법으로 자체처분이 가능하다.
그러나 기하학적 모양이 비교적 단순하고 표면이 매끄러운 평판형 또는 이와 유사한 금속폐기물에 대해서는 표면제염 방법만으로 재활용이 가능할 수 있으나, 제염 과정에 따른 방사능 농도의 실시간 판별은 원전연료 가공공장 현장에서 운영 중인 표면오염측정기를 통한 직접측정 및 스메어를 통한 간접 측정을 병행하여 사용하고 있기 때문에, 너트나 볼트와 같이 복잡한 기하학적 형상을 갖는 금속폐기물에 대해서는 표면오염 직접 측정이 불가하거나 스메어 측정법 적용이 어려우므로 이러한 금속폐기물에 대해서는 제염 및 방사능 측정에 어려운 점이 있다.
따라서 이와 같이 복잡한 구조를 갖는 금속폐기물을 높은 온도로 가열하여 용융하는 경우, 금속 내 방사성물질이 매질 내에서 균질하게 분포하게 됨은 물론, 용탕 내에서 오염원인 핵연료물질이 슬래그로 이동한다는 특성을 이용하여, 표면제염 및 직접측정이 어려운 금속폐기물을 용융제염하여 그 체적을 감용하고, 우라늄물질을 금속매질로부터 제거하여 자체처분이 가능할 수 있다.
방사성물질이 함유되어 있는 금속폐기물의 용융제염기술에 대해서는 국내외로 많은 연구가 진행되어 왔다. 특히, 그 오염원이 핵연료물질(우라늄핵종)인 경우, 용융 시에 대부분의 방사성오염원이 슬래그로 이동된다고 보고되고 있으며, 그 제염효과는 초기오염조건 및 사용되는 용융첨가제, 용융로 유형 등 운전조건에 따라 상이하지만, 금속물의 용융제염 시 슬래그로 이동되는 우라늄의 양은 주괴로 이동되는 우라늄 량의 1,000배 이상이며, 초기 오염도가 증가될수록 이러한 경향은 증가하는 것으로 보고된 바 있다.
예를 들어 등록특허 제10-1016223호는 방사능에 오염된 스크랩 메탈의 용융제염 처리 시스템에 관한 것으로, U-238, Ce-144, Cs-134, Cs-137, Sr-89, Sr-90, Ni-63, Co-58, Co-60, Cr-51 등을 제염 대상 핵종으로 하여 원자력시설에서 발생하는 방사능에 오염된 금속폐기물을 용융 제염처리하여 제염 처리된 주괴 및 방사능을 함유한 슬래그(slag)로 분리함으로써 제염된 주괴는 재활용하며 방사능을 함유한 슬래그는 방사성폐기물로 처리하기 위한 시스템을 제안하고 있다.
그러나 용융제염을 통해 생산된 주괴를 자체처분하기 위해서는 주괴 내 방사능 농도가 원자력관계법령에서 일컫는 처분제한치 미만임을 입증하여야 하며, 이를 위해서는 주괴 내 방사능 농도의 신뢰성있는 측정이 우선시되어야 한다.
용융제염을 수행하기 이전 금속물은 표면오염특성을 갖는 데에 비하여, 용융제염을 통해 생산된 주괴의 오염특성은 체적오염특성을 갖으며, 방사성 오염원인 우라늄 핵종은 알파 방출체이므로 우라늄 붕괴 시에 방출된 알파선은 매질과 반응하여 대부분 자기흡수되기 때문에, 기존과 같은 알파핵종 표면오염도 측정에 의한 방사능 농도 분석 방법은 주괴의 방사능 농도 분석에 대해서는 유효하지 못할 수 있다.
따라서 본 발명은 원자력연료 가공 또는 생산시설에서 발생되는 금속 폐기물에 대해 용융제염이 이루어진 체적을 갖는 주괴를 자체처분이 가능하도록 하기 위하여, 용융제염하여 얻어진 체적을 갖는 주괴의 방사능물질을 신속하며 효율적으로 측정할 수 있는 방법을 제시하고자 하는 것이다.
본 발명은 이러한 종래기술의 문제점을 개선하기 위한 것으로, 원자력연료 가공 또는 생산시설에서 발생되는 금속 폐기물에 대해 용융제염이 이루어진 체적을 갖는 주괴를 자체처분이 가능하도록 하기 위하여, NaI 측정기를 이용하여 용융제염하여 얻어진 체적을 갖는 주괴의 방사능물질을 신속하며 효율적으로 측정할 수 있는 방법을 제공하고자 한다.
이러한 목적을 달성하기 위해 본 발명에 따른 NaI 측정기를 이용한 주괴 내의 방사능물질 측정방법은, 원자력연료의 가공 또는 생산시설에서 발생되는 금속 폐기물에 대해 용융제염이 이루어진 체적을 갖는 주괴에 대하여 NaI 측정기를 이용하여 감마분광법에 의해 우라늄 동위원소 중에서 U-235(185.72keV, 57.2%)에 대한 감마선을 측정하여 표준인증물질(CRM)에 의한 계측기 교정과 MCNP 전산코드를 이용한 매질밀도에 따른 자기흡수보정을 수행하여 주괴 내의 방사능물질을 측정하여 달성될 수 있다.
바람직하게는 본 발명에 있어서, 상기 U-235는 농축도가 0.711 w/o ~ 5 w/o 인 것을 특징으로 하며, 보다 바람직하게는 상기 U-235의 농축도는 금속 폐기물의 발생원에 따라서 결정될 수 있으며, 바람직하게는 상기 U-235에 대해 검출값을 통해 U-235의 방사능 및 질량을 정량화하며, U-235의 농축도에 따라서 하기의 수학식으로부터 전체 우라늄의 방사능 값을 얻은 것을 특징으로 한다.
[수학식]
Figure 112012035472402-pat00001
;위 식에서 S.A는 U-235의 농축도(E235)에 의한 전체 우라늄의 비방사능.
바람직하게는 본 발명에 있어서, NaI 측정기를 이용한 주괴의 측정시간은 3,600초 ~ 7,200초인 것을 특징으로 한다.
바람직하게는 본 발명에 있어서, 상기 주괴의 두께는 1 ~ 5 ㎝인 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 NaI 측정기를 이용한 주괴 내의 방사능물질 측정방법은, 원자력연료의 가공 또는 생산시설에서 발생되는 금속 폐기물에 대해 용융제염이 이루어진 체적을 갖는 주괴에 대하여 NaI 측정기를 이용하여 감마분광법에 의해 우라늄 동위원소 중에서 U-235(185.72keV, 57.2%)에 대한 감마선을 측정하여 전체 우라늄에 의한 방사능을 신속하게 결정할 수가 있으므로, 금속 폐기물에 대한 용융제염된 주괴의 자체처분 가/부 결정을 신속하며 효율적으로 수행할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 NaI 측정기를 이용한 주괴 내의 방사능물질 측정방법에서 전체 우라늄의 방사능을 결정하기 위한 과정을 간략히 보여주는 흐름도,
도 2는 본 발명에 따른 방사능물질 측정방법에 있어서, 농축도에 따른 우라늄 방사능량을 보여주는 그래프,
도 3 및 도 4는 본 발명에 따른 방사능물질 측정방법에 있어서, 내부 및 외부 차폐체와 계측기 설치 상태를 보여주는 사진,
도 5는 본 발명에 따른 방사능물질 측정방법에 있어서, NaI 측정기의 에너지 및 효율교정의 예를 보여주는 도면,
도 6은 본 발명에 따른 방사능물질 측정방법에 있어서, (a)는 실제 방사능 검출 환경을 도시한 도면이며, (b)는 본 발명의 방사능 농도 산출 시 가정된 검출 환경을 도시한 도면,
도 7은 본 발명에 따른 방사능물질 측정방법에 있어서, 용융제염된 주괴 내에서 시료채취 지점을 보여주는 도면.
이하, 본 발명의 실시예를 첨부 도면을 참고하여 상세히 설명하면 다음과 같다.
일반적으로 원전 핵연료의 가공 또는 생산시설에서 발생되는 금속폐기물은 핵연료 가공 중에 발생한 분진 등으로 인하여 표면에 극미량의 핵연료물질에 의해 오염되어 있을 수 있다. 따라서 원전 핵연료를 가공 또는 생산하는 시설에서 발생되는 핵연료물질은 0.711 w/o(천연우라늄)에서부터 5 w/o 이하의 농축도를 가지는 UO2, U3O8등의 화학형태를 가지며 입자상으로 존재하게 된다.
원전연료 생산 시에 사용되는 우라늄광에 포함되어있는 방사선원은 우라늄 동위원소인 U-238, U-235, U-234등과 우라늄 동위원소의 붕괴에 의한 딸핵종, 핵분열생성물, 초우라늄 방사성핵종 등이 포함될 수 있으나 핵연료 제조를 위한 우라늄 정련과정, 변환 및 재변환 과정 등을 거치면서 우라늄 동위원소를 제외한 나머지 방사성핵종은 제거된다. 또한 이후 핵연료 집합체가 만들어지기까지 방사성붕괴에 의하여 생성되는 우라늄의 딸핵종들은 원전연료 가공 기간 등을 고려할 때 분석이 거의 불가능한 아주 극미량이 존재할 것으로 예상되며, 또한 금속폐기물은 용융제염의 과정을 거치면서 다시금 정련되기 때문에, 금속 폐기물로부터 생성된 주괴 내의 오염원 역시 U-238, U-235, U-234와 같은 우라늄 동위원소 및 Th-234 등과 같이 단기간 내에 방사평형을 이루는 딸핵종으로 한정될 수 있다.
또한, 핵연료가공시설에서는 원자력발전소와 같이 중성자 조사에 의하여 금속이 방사화될 가능성은 극히 희박하기 때문에, 금속폐기물 자체가 방사화되어 있을 가능성 또한 존재하지 않는다.
한편 우라늄 동위원소 U-234, U-235, U-238 핵종은 모두 알파붕괴를 하면서 감마선을 방출하며, 따라서 U-235와 같이 185.72keV의 감마선을 높은 확률(57.2%)로 방출하여 직접적으로 감마선을 측정하여 방사능을 계산할 수 있는 경우와는 달리, U-234, U-238을 직접 결정하는 것은 용이하지 않다. 예를 들어, U-234, U-238을 직접 결정하는 것은 천연상태에서 우라늄 계열의 그 딸핵종들과 영속평형을 이루고 있는 것을 이용하여 결정할 수가 있으나, 영속평형을 이루기까지 상당한 시간이 소요되어 적용이 용이하지 않다. 특히 핵연료 가공 또는 생산시설에서 발생되는 금속폐기물은 농축된 우라늄이 이용되어 우라늄과 그 딸핵종이 방사능 농도가 평형을 이루고 있지 않은 상태로 존재하게 되므로, 딸핵종에 대한 감마선 측정을 통해 U-234 또는 U-238의 방사능 산출은 불가능하다.
따라서 본 발명에서는 원자력연료의 가공 또는 생산시설에서 발생되는 금속 폐기물에 대해 용융제염이 이루어진 체적을 갖는 주괴에 대하여 NaI 측정기를 이용하여 감마분광법에 의해 우라늄 동위원소 중에서 U-235(185.72keV, 57.2%)에 대한 감마선을 측정하여 표준인증물질(CRM)에 의한 계측기 교정(에너지 및 효율교정)과 MCNP 전산코드를 이용한 매질밀도에 따른 자기흡수보정을 수행하여 얻은 우라늄농도에 의해 주괴 내의 방사능물질을 측정하는 것을 특징으로 한다.
한편, 본 발명에서 주괴는 금속폐기물을 용융제염하여 용탕 내에서 샘플링을 하여 몰드에 의해 성형되는 것으로, 통상적으로 알파분광법에 의한 방사능 측정이 유효하지 않은 대략 두께가 1㎝ 이상을 갖는다.
특히 본 발명은 전체 우라늄의 방사능 값을 얻기 위하여 U-235(185.72keV, 57.2%)만을 직접적인 측정값으로 하며, 측정된 U-235의 분석결과를 바탕으로 금속 폐기물의 발생원에 따라서 U-235의 농축도로 전체 우라늄의 비방사능을 결정할 수 있는 실험식에 의해 전체 우라늄의 방사능 값을 결정하는 것을 특징으로 한다.
이와 같은 본 발명의 방사능물질 측정방법은 NaI 측정기를 이용하여 주괴에 대한 측정시간이 3,600초 ~ 7,200초 범위 내에서 이루어질 수 있으므로, 용융제염된 주괴에 대한 자체처분의 가/부 결정이 신속하고 효율적으로 이루어질 수가 있다.
U-235는 붕괴 시에 185.7keV의 감마선이 57.2%의 높은 확률로 방출되기 때문에, U-235를 직접 측정하는 것이 가능하다. 다만 이 영역에서 측정되는 U-235가 방출하는 감마선은 자연계에 존재하는 Ra-226이 방출하는 186.2keV(3.59%)의 감마선에 의해 간섭을 받는다.
Figure 112012035472402-pat00002
즉, 185 ~ 186keV의 에너지 영역에서 계측된 계수율을 가지고 U-235의 방사능을 계산하기 위해서는 동 에너지 영역대에서 Ra-226의 붕괴에 의해 계측된 계수율을 보정해주어야 한다. 자연계에 존재하는 Ra-226은 그 딸핵종인 Pb-214 및 Bi-214와 영속평형 상태이므로, Ra-226이 붕괴하면서 방출하는 감마선의 계수율을 계산하기 위해서는, Pb-214와 Bi-214의 감마선을 측정함으로써 Ra-226이 방출하는 감마선의 계수율을 계산하는 것이 가능하다. 단, Ra-226의 딸핵종인 Rn-222는 가스상태로 존재하기 때문에 개봉된 상태로 방치될 경우 공기중으로 확산되므로, Ra-222가 공기중으로 방출되지 않도록, 반감기인 3.82일보다 충분히 긴 시간동안(약 한달 정도) 해당 시료를 밀봉한 채로 보관하여야 하는 절차가 필요하다.
Pb-214가 방출하는 295.2keV의 감마선의 계수율(count rate)과, Ra-226이 방출하는186.21keV의 감마선의 계수율(count rate)은 다음의 [수학식 1]과 같은 관계를 가진다.
[수학식 1]
Figure 112012035472402-pat00003
Pb-214는 351.9keV의 감마선 또한 방출하므로, 이를 이용하여 교차검증을 할 수 있다. 단 Pb-214가 방출하는 351.9keV의 감마선 계측수는 Bi-214가 방출하는 351.06keV의 감마선에 의해 간섭을 받을 수 있다. 단 Pb-214가 방출하는 351.9keV의 감마선 계측수는 Bi-214가 방출하는 351.06 keV의 감마선에 의해 간섭을 받을 수 있으나, 앞서 언급한 바와 같이, Bi-214는 Pb-214와 영속평형을 이루고 있으므로, 이를 통하여 각 핵종의 방사능값을 구하는 것이 가능하다.
Figure 112012035472402-pat00004
일반적으로, 모핵종과 딸핵종이 영속평형을 이루고 있는 자연계에서는 Ra-226 방사능이 U-238방사능과 같기 때문에, 자연상태의 U-238의 방사능으로 Ra-226, 186.21 keV의 감마선에 의한 영향을 계산하는 것이 가능하다. 천연우라늄이 함유되어 있는 자연상태의 시료의 경우 185~187 keV 에너지 영역에서의 피크의 면적 중 57.6 %는 Ra-226에 의한 것이므로, 콘크리트 등과 같이 자연방사성 핵종들을 함유하고 있는 시료가 핵연료물질에 의하여 오염된 경우에 대해 우라늄 방사능을 계산하기 위해서는, 이에 대한 보정을 필요로 한다.
그러나 금속폐기물과 같은 경우에는 매질 자체가 자연계에 존재하는 핵종을 함유하고 있지 않기 때문에, Ra-226 등에 의한 간섭효과가 존재하지 않는다. 단, 인위적으로 농축된 핵연료에 의해 시료가 오염된 경우, U-238에서 붕괴된 Ra-226의 감마선에 의해 U-235의 감마선 계측수가 과대평가 될 수도 있다. 하지만 인위적으로 오염된 U-238로부터 생성된 Ra-226에서 방출되는 감마선의 양이 U-235 정량에 영향을 미치게 될 때 까지는 수백만 년이 소요되므로, 핵연료 공장에서 인위적 우라늄 오염에 따른 Ra-226의 영향은 무시 가능하다.
원자력연료의 가공 또는 생산시설에서 취급하는 핵연료물질은 우라늄 동위원소만이 존재하며, 그 농축도 또한 통상적으로 0.711 w/o(천연우라늄) ~ 5.0 w/o 이하의 농축도를 갖는다. 또한 중수로 연료 제조 공정과 경수로 연료 제조 공정이 분리되어 있는 것과 마찬가지로, 사용되는 핵연료의 농축도별 공정이 상이하게 때문에 발생되는 금속폐기물의 기원에 따라 오염원인 핵연료물질의 농축도의 판별이 가능하며, 이에 따라 U-235의 정량만으로도 표 1과 같이 U-238, U-234의 방사능비 및 존재비의 추정이 가능하다.
[표 1] U-235 농축도에 따른 우라늄 동위원소 존재비와 방사능비
Figure 112012035472402-pat00005
도 1은 본 발명의 방법에 따라서 U-235(185.72keV) 검출을 통하여 우라늄 전체의 방사능 값을 산출하는 과정을 간략히 보여주는 도면으로, U-235에 대해 검출값을 통해 U-235의 방사능 및 질량을 정량화하며, U-235의 농축도로부터 [표 1]에서의 존재비를 이용하여 전체 우라늄 무게를 산출할 수 있으며, 또한 다음의 [수학식 2]로부터 전체 우라늄의 방사능 값을 얻을 수 있다(참고로, 도 2는 U-235 농축도에 따른 우라늄의 비방사능을 보여주는 그래프이다).
[수학식 2]
Figure 112012035472402-pat00006
;위 식에서 S.A는 U-235의 농축도(E235)에 의한 전체 우라늄의 비방사능.
예를 들어, U-235가 1 Bq로 측정되는 경우에 U-235의 비방사능은 8.00×104 Bq/g이므로, 이에 해당하는 무게는 1.25×10-5 g이며, 농축도가 2.0 w/o인 경우에 [표 1]을 통해 우라늄 전체 무게는 6.254×10-4 g임을 알 수 있으며, 이에 따라서 [수학식 2]에서 U-235 농축도(2 w/o)에 따라 얻은 전체 우라늄의 비방사능으로부터 전체 방사능 값은 27.14 Bq임을 산정할 수가 있다.
다음의 [표 2]는 대표적인 U-235 농축도에 따른 우라늄 방사능량을 계산한 것이다.
[표 2] 농축도에 따른 우라늄 방사능량
Figure 112012035472402-pat00007
이와 같이 U-235의 방사능 값이 결정되어 있는 경우에는, 우라늄의 농축도가 낮을수록 U-238의 예상 수량이 증가하며, 이에 따라서 우라늄 전체 수량이 증가하기 때문에 총 방사능 역시 증가하게 된다.
따라서 U-235의 농도는 감마핵종분석을 통하여 정량한 후, 가장 보수적인 결과를 도출하는 농축도를 적용하여 전체 우라늄의 방사능 농도를 추정할 수 있다.
그러나 이러한 방법은 4.5 w/o 우라늄을 취급하는 경수로 핵연료 제조공정에서 발생된 금속폐기물을 중수로 핵연료 제조공정에서 발생된 금속폐기물과 같이 취급되는 경우, 전자에 대하여 두 배에 가깝게 방사능 농도가 과대평가될 수 있기 때문에, 정확한 분석을 위해서는 금속폐기물을 발생원에 따라 분류하여 개별적으로 분석하는 작업이 필요하다. 물론 발생원이 불분명한 금속폐기물에 대해서는 가장 보수적인 결과가 유도되는 천연우라늄을 적용하여 방사능 평가를 수행할 수 있다.
-자기흡수보정-
본 발명에서는 MCNP(Monte Carlo N-Particle) 전산코드를 사용하여 인증표준물질(H2O : ρ = 1.0 g/㎤)과 매질의 밀도에 따른 감마핵종분석용 시료(주괴(chipped) : ρ = .1~7.8 g/㎤)를 각각 모사하고, 매질 내 U-235 붕괴 시 발생되는 감마선이 계측기까지 도달하는 확률을 각각 계산함을 통하여 주괴 시료의 흡수보정인자를 산출하였다.
실시예
본 발명의 실시예에서 사용된 핵종분석장비는 서모(Thermo)사에서 공급하는 identiFINDER 모델로써 다중채널분석기 및 NaI(1.4 in×2 in), GM 검출기, 중성자 검출기(3He tube)가 내장되어 있어 감마핵종의 분석 및 핵종 판별이 가능하며, 공간선량 또한 측정이 가능하다. 또한 계측기 내부에 3 nCi의 Cs-137이 내장되어 있어서 별도의 교정 선원이 없이 에너지 교정이 가능하며, 계측을 통하여 얻어진 스펙트럼을 100개까지 저장할 수 있고, 추후 PC와 연결하여 수집된 스펙트럼을 다운로드하여 PC상에서 분석할 수 있다.
일반적으로 계측기의 최소검출방사능(MDA)은 유효 계수시간(Live time)에 반비례하고 백그라운드 계수(Background count)의 제곱근에 비례한다. 따라서 측정 시 충분한 MDA값을 확보하기 위해서는 배경방사선의 영향을 최소화시켜야 하며, 일정 시간 이상의 계측시간을 확보하여야 한다.
일반적으로 추가적인 차폐를 수행하지 않는 이상 백그라운드 계수율(Background Count Rate)은 일정한 수준에서 유지되기 때문에, 계측시간이 증가할수록 MDA값은 계측시간의 제곱근에 비례하여 감소하게 된다. 따라서, 어느 이상이 되면 계측시간을 증가시키더라도 MDA값은 크게 줄어들지 않게 되므로, 배경방사선에 의한 영향을 차폐 등을 통해 최소화 하는 것이 중요하다.
본 실시예에서는 배경방사선에 의한 백그라운드 영향을 최대한 제거하기 위하여 차폐체를 도 3 및 도 4와 같이 내/외로 2단으로 제작하였다. 차폐체의 재질은 납으로 되어 있으며, 도3에서의 내부 차폐체의 경우 높이는 6.5 cm, 내경은 5.2 cm이며 외경은 20 cm 으로, 계측기의 NaI 프로브(Probe) 부분을 감쌀 수 있는 형태로 제작되었다.
도 4에서의 외부 차폐체(차폐 상자)의 사양은 420 mm × 620 mm × 410 mm 크기로, 용융제염을 통하여 생산되는 주괴를 차폐체 안에 넣을 수 있는 크기로 제작되었다. 배경방사선의 차폐를 위하여 차폐 상자 상부 및 벽면에 50 mm 두께의 납을 설치했으며, 바닥의 경우 주괴에 의한 자체 차폐(Self Shielding) 및 차폐상자의 형태 유지를 고려하여 25 mm의 스테인레스 스틸 재질 철판을 사용하였다. 차폐상자의 무게는 약 500 kg 안팎이며, 이 중 차폐를 위해 사용된 납의 무게는 약 420 kg이다.
차폐 영향 및 계측시간에 따른 MDA값을 산출하기 위하여 샘플 주괴를 대상으로 하여 측정시간에 따른 계측값 및 MDA값을 산출하였다. 이때 주괴는 ICP-MS를 통해 균질성 입증 및 방사능 농도가 정량되었으며, 따라서 NaI 계측기를 사용한 분석에서 충분히 표준물질(Reference Material)로 사용하는 것이 가능하다.
주괴는 차폐 상자 밖과 내에서 각각 측정되었으며, 우라늄 농도 분석을 위해 측정된 핵종은 U-235이다. 샘플주괴는 농축도 4.65 w/o의 우라늄 분말을 이용하여 인위적으로 오염을 시킨 후 용융제염을 수행하였기 때문에, 주괴 내 우라늄 농축도 또한 4.65 w/o일 것으로 예상되나, 추후 중수로 공정 과정에서 발생된 금속물 또한 용융제염을 통해 주괴로 생산될 수 있기 때문에, 추가적으로 주괴 내 우라늄 농축도를 0.711 w/o로 가정하여 MDA를 계산하였다. MDA는 상대적으로 간단할 뿐만 아니라, 피크 영역(peak region)에 대하여 반값 전폭(FWHM)을 기준으로 계산된 고정된 폭(width)을 사용하고, 기타 MDA 산출식과 유사한 형식을 갖으며, 독일 규제 준수(German regulatory compliance)에서 사용되는 KTA-Rule을 사용하였다.
KTA-Rule에 따른 MDA 산출식은 다음의 [수학식 3]과 같다.
[수학식 3]
Figure 112012035472402-pat00008
측정결과, 모든 측정에서 방사능은 검출되지 않았으나, MDA값 또한 주괴의 방사능 농도 기준값(0.0187 Bq/g)을 초과한 것으로 파악되었다. 해당 수준의 MDA값을 갖기 위해서는 차폐상자 내에서 약 3만초 이상을 측정해야 할 것으로 예상되기 때문에 현실적으로 측정이 불가한 바, 0.01 Bq/g 수준의 극저준위에서의 NaI를 이용한 방사능 농도 정량 분석은 어려울 것으로 판단되나, 금속 폐기물의 처분제한치인 0.497 Bq/g의 1/10 수준의 MDA는 차폐상자 내에서 약 3,600 초를 측정하는 경우 확보가 가능한 것으로 파악되었다. 단, 농축도가 상대적으로 낮음으로 인하여 U-235의 방출감마선의 검출이 어려운 중수로 공정에서 발생된 금속폐기물의 경우에는, 동일한 MDA값을 확보하기 위하여 경수로 공정에서 발생된 금속폐기물(약 4.5 w/o)의 약 1.5~2 배가량의 측정시간을 요구하는 것으로 계산되었으나, 감마핵종(U-235)분석을 통해 주괴 내의 방사능 농도를 분석하는 방법은 매우 보수적인 관점에서 이루어지고 있음을 고려할 때, 각각의 상황에 따라 측정시간을 적절히 결정하는 것이 필요하다.
[표 3] NaI 계측기를 이용한 샘플 주괴에 대한 측정결과(U 농도= 0.0187 Bq/g)
Figure 112012035472402-pat00009
[표 3]에서와 같이 측정시간 및 배경방사선의 차폐 정도에 따른 MDA를 계산하였으나, 실험에서 사용된 계측 대상 주괴의 방사능 농도는 극저준위이며 매질의 밀도 또한 비교적 높기 때문에, 통계적 요동 등에 의한 영향이 아닌, 매질 내부에서 발생된 감마선이 매질에 의한 흡수 효과를 고려하고서라도 검출기 표면까지 이동될 경우, 이를 계측할 수 있는 계측기의 성능 부분에 있어서는 의문이 제기될 수 있다. 따라서, U-235가 방출하는 방사선에 대한 계측 성능이 충분한지를 파악하기 위하여, 한쪽 면만이 오염된 주괴를 대상으로 실험을 수행하였다. 한쪽 면만이 오염된 주괴는 용융제염과정 중 용탕을 떠 직접 제작하였으며, 인위적으로 오염물질(슬래그)이 포함된 상태로 제작되었다. 따라서 슬래그와 용탕의 밀도차로 인하여 오염물질의 대부분은 주괴 상단에 분포하고 있을 것으로 예상되며, 표면오염측정기를 통한 측정결과 오염 예상 면에서는 비교적 높은 오염도를 보이는 데에 반해, 오염 반대편에서는 백그라운드(Background) 준위를 보이는 것을 확인하였다.
주괴의 두께는 2 cm로 용융제염시설을 통하여 생산되는 주괴에 비해서는 비교적 얇은 편이나, 실험을 수행하기에는 충분하다고 판단하였다. 한쪽 표면에 분포하고 있는 U-235에서 방출하는 185.72 keV의 감마선이 주괴의 두께인 2 cm를 통과하여 반대편까지 닿을 확률은 8.68 %로, 해당 값은 이론식인
Figure 112012035472402-pat00010
를 이용하여 계산하였다.
[표 4] 오염 주괴에 대한 표면오염도 측정값(identiFINDER)
Figure 112012035472402-pat00011
측정결과 비오염면에서의 계측수는 오염면에서의 계측수의 23 %로 이론값인 8.7% 에 비하여 큰 값을 나타내었다. 이는 주괴의 오염면을 균질하게 만드는 것이 현실적으로 어려우며, 또한 오염면으로부터 수직으로 2 cm 이격됨에 따라, 주괴 오염면에 대한 관심면적 또한 커졌기 때문이다. 또한, 이론상 계산은 주괴가 완벽하게 표면오염만이 되어 있는 것으로 가정되었으나, 실제로 오염 주괴 제작 시에는 어느 정도의 깊이까지는 우라늄 오염원이 침투될 수밖에 없으며, 이로 인하여 매질에 의한 자기흡수영향이 감소하였기 때문인 것으로 파악된다.
그러나 2 cm 정도의 두께를 갖는 주괴의 경우에 대하여 표면오염 부분에서의 우라늄 방출 감마선(U-235 ; 185.72 keV)이 반대면에서도 잘 검출되고 있는 것으로 보아, 해당 측정기를 사용하는 경우 주괴의 방사능을 충분히 분석할 수 있다. 단, 해당 측정기는 NaI 결정 면적(약 17.5 cm2 )이 표면오염측정기의 유효측정면적(166 cm2 )에 비하여 매우 작기 때문에 주괴의 표면 중 극히 일부분만의 측정이 가능하나, 주괴는 일반적으로 균질성을 갖고 있기 때문에 분석에 큰 영향을 주진 않으므로, 주괴 내 우라늄 방사능 분석에 대하여서는 유효한 계측기라고 볼 수 있다.
도 5는 표준물질을 사용하여 계측기의 에너지 및 효율교정을 수행한 것을 보여주고 있으며, (a)는 인증표준물질의 스펙트럼을 보여주고 있으며, (b)의 좌측과 우측은 각각 에너지 교정과 효율 교정을 보여주는 도면이다.
실제 방사능 검출기를 사용하여 주괴 내 방사선을 계측하는 경우, 계측기에 도달하는 방사선은 도 5의 (a)와 같이 주괴 전반에서 발생된 감마선이다.
그러나 주괴는 고 밀도의 금속 매질로 이루어져 있기 때문에 계측기 유효면적에서 어느 정도까지 멀리 떨어진 곳에서부터 발생되는 감마선이 계측기에 도달하는지에 대하여 정확히 판별하기가 힘들고, 이에 따라, 계측에 영향을 미치는 주괴의 수량이(체적/질량) 어느 정도인지 판별하는 것은 매우 어렵다.
따라서 본 발명에서는 주괴에 대한 계측 영역이 도 6의 (b)와 같다고 가정하였으며, 이 경우 실제로는 도 6의 (a)에서와 같이 주괴 전반에서 들어오는 방사선이 계측기의 검출부 면적에 해당하는 부분에서 발생되는 방사선이라고 가정되기 때문에, 결국 관심 영역에 대한 주괴 내 방사선 발생 밀도는 실제의 경우에 비하여 높아진다. 즉, 도 6의 (a)(b) 모두 계측기에 입사되는 방사선의 플럭스가 같다고 가정되는 경우, (a)에 비하여 (b)의 주괴에 대한 관심영역 체적이 작기 때문에, (b)와 같은 검출환경으로 가정하는 것이 주괴의 방사능 농도 분석에 있어 보수적으로 평가된다. 이때 이러한 가정은 주괴의 방사능 농도가 균질하다는 전제하에서 적용이 가능한 것이며, 다음에서 살펴보겠으나 용융제염에 의해 제작된 주괴의 방사능 농도가 균질하다는 가정은 본 발명의 기술적 사상의 범위 내에서 충분히 타당한 전제가 될 수 있다.
용탕 및 주괴의 균질성
본 발명에 있어서 용탕 및 주괴의 균일성과 관련하여 용융제염을 통하여 생산된 주괴의 균질성은 이미 많은 선행연구들에 의하여 규명되어진 상태이다. 예를 들어, M. Aoyama(2005)에 따르면 감손우라늄에 오염되어 있는 스테인레스 스틸 용융제염 실험 시 용탕 상부, 중부, 하부에서 각각 시료를 채취하여 ICP-MS를 통해 분석해 본 결과, 각각의 농도 값이 모두 비슷하다고 보고되고 있다.
또한 많은 상업 용융제염 시설에서도 용융제염을 통해 생산된 주괴는 모두 균질하다는 가정 하에 방사능 분석을 수행하고 있으며, 특히 Studsvik과 같은 경우 3~5 톤의 주괴에 대하여 소량의 단위의 시료만을 채취하여 분석하고 있는 바, 적은 시료량에 대한 분석으로도 대단위의 주괴의 대표성을 구현할 수 있는 것이 용융제염의 장점이라고 할 수 있겠다.
그러나 용융제염 시에 용융로의 유형 및 첨가제 등과 같은 운전조건에 따라 국부적으로 방사능 농도가 편차를 보일 수 있을 가능성 또한 존재하기 때문에, 본 발명에서는 다음과 같이 두 차례에 걸쳐 용융제염 실험을 수행하고, 용탕 및 주괴/슬래그에 대하여 ICP-MS를 통해 분석함으로써 용탕의 균질함을 확인하였다.
실험은 모두 두 차례에 걸쳐 진행되었으며, 첫 실험은 기 오염된 금속폐기물을 대상으로 용융제염을 수행하여, 생산된 10개의 주괴 중 용탕시료 1개, 주괴 2개를 선정하고, 선정된 주괴의 각기 다른 3개 지점에서 상, 중, 하, 즉 주괴 1개 당 9부분에서 시료를 채취하여 이를 ICP-MS를 통해 각각을 비교하였으며, 용탕시료 및 슬래그에 대해서는 HPGe를 이용한 감마핵종분석도 동시에 수행함으로써 교차분석을 수행하였다. 특히 슬래그에 대해서는 슬래그 발생 시기에 따라 용융제염 초기, 중기, 말기로 나누어 채취된 슬래그를 각각 분석하였다.
두 번째 실험은 용융제염에 따른 물질수지를 파악하기 위하여 오염이 되지 않은 일반 금속물에 인위적으로 4.65 w/o 농축도를 갖는 UO2 1 kg을 장입하였으며, 첫 번째 실험과 마찬가지로 용탕에서 1개의 시료를 채취하여 ICP-MS 및 감마핵종으로 교차분석을 수행하고, 생산된 주괴 중 두 개를 선정하여 한 개 주괴 당 9개 부분에서 시료를 채취하여 ICP-MS로 우라늄 농도 분석을 수행함을 통해 용탕 내의 균질성을 입증하였다. 또한 발생된 슬래그에 대하여 감마분석 및 ICP-MS 분석을 동시에 수행함으로써 제염계수를 파악하고, 물질수지를 산정하였다.
먼저, 용융제염과정에서 1 kg의 UO2분말을 용융로에 장입하며, 비교적 농축도가 높은 4.65 w/o 핵연료 분말을 사용하였다. 용융로에서의 용융제염은 약 3시간에 걸쳐 수행되었으며, 주괴를 몰드에서 분리하는 작업은 주괴가 충분히 냉각된 상태에서 이루어져야 하기 때문에, 용융제염이 이루어진 날 익일에 수행되었다.
시료의 채취는 1, 2차 용융실험 시 생산된 주괴 및 슬래그에 대해서 수행되었으며, ASTM-1806에 따라서 수행되었다. 채취된 시료 및 그에 따른 측정방법은 다음의 [표 5], [표 6]과 같으며, 도 7은 주괴 내에서 시료의 채취 지점을 보여주고 있다.
[표 5] 1차 용융제염실험에 대한 시료채취
Figure 112012035472402-pat00012
[표 6] 2차 용융제염실험에 대한 시료채취
Figure 112012035472402-pat00013
분석결과
1차 용융제염실험과 2차 용융제염실험에서 생산된 주괴 및 슬래그에 대하여 ICP-MS 및 HPGe 분석장비를 사용하여 분석하여 다음과 같은 결과를 얻을 수 있었다.
[표 7] 용융제염실험 주괴 및 슬래그 분석 결과
Figure 112012035472402-pat00014
1차 용융실험에서는 인위적으로 우라늄을 장입하지 않았기 때문에, 주괴 및 슬래그의 방사능 농도가 낮은 편이였으며, 측정이 어려운 오염 금속폐기물을 대상으로 용융제염을 수행하였기에 초기 오염농도를 파악할 수 없었다.
2차 용융실험에서는 초기오염도가 7.3×107 Bq 이었다.
주괴 내 방사능 농도를 ICP-MS를 통하여 측정해 본 결과, 1차실험에서는 0.0047 ~ 0.0096 Bq/g, 2차 실험에서는 0.0145 ~ 0.0250 Bq/g으로 상대 기준에서의 편차는 다소 존재하는 것으로 보이나, 해당 준위가 자연계 준위의 1/10 미만(0.0250 Bq/g는 약 0.3 ppm, 자연계 Soil 내 우라늄 농도는 약 3 ~ 5 ppm)에 해당하는 매우 낮은 준위이기 때문에, 이로 인하여 발생되는 측정상의 통계적 오차를 고려하였을 때, 이러한 결과 값은 용융제염 시 용탕 내 균질성을 입증하기에 충분하다고 판단된다.
특히 가장 높게 측정된 주괴에 대해서도 자체처분제한치인 0.497 Bq/g의 2 %미만 수준에 불과한 것으로 나타나, 용융을 통한 제염수준은 뛰어난 것으로 볼 수 있다.
다음의 [표 8] 내지 [표 13]은 각 주괴 시료 별 측정 결과 값을 기재하였다.
[표 8] 1차 용융제염실험 3번 주괴 분석결과(ICP-MS/HPGe)
Figure 112012035472402-pat00015
[표 9] 1차 용융제염실험 6번 주괴 분석결과(ICP-MS)
Figure 112012035472402-pat00016
[표 10] 1차 용융제염실험 7번 주괴 분석결과(ICP-MS)
Figure 112012035472402-pat00017
[표 11] 2차 용융제염실험 용탕 및 3번 주괴 분석결과(ICP-MS/HPGe)
Figure 112012035472402-pat00018
[표 12] 2차 용융제염실험 6번 주괴 분석결과(ICP-MS)
Figure 112012035472402-pat00019
[표 13] 2차 용융제염실험 7번 주괴 분석결과(ICP-MS)
Figure 112012035472402-pat00020

주괴 분석결과(NaI 이동형 검출기)
앞서의 HPGe 및 ICP-MS 분석방법은 그 특성상 매우 높은 정밀도와 정확성을 갖고 있지만, 분석 비용이 고가이며 측정을 위한 시료 전처리에 매우 많은 시간과 노력을 들여야 할 뿐만 아니라, 측정시간 또한 짧지 않기 때문에, 제염이 이루어지는 현장에서 해당 분석결과를 도출하여 이를 즉각적으로 피드백하기가 어려운 점이 있다.
따라서 제염작업에 대한 작업능률을 향상시키고 분석된 주괴의 방사능 농도를 즉각적으로 파악하기 위하여 현장에서 바로 방사능 농도를 측정할 수 있는 FHT-100 등의 표면오염측정기 등을 사용할 수 있으나, 체적오염 특성을 갖는 주괴에 대해서는 해당 계측기를 사용하여 방사능 농도를 측정하는 것은 어려운 것으로 파악되었다.
따라서 본 발명에서는 제염이 완료 된 주괴의 방사능 농도를 분석하기 위하여, 표면오염측정기에 비하여 감마 측정 효율이 상대적으로 높은 NaI 핵종분석장비를 사용하여 방사능 농도를 분석할 수 있다. 한편, 측정의 신뢰성을 확인하기 위하여 NaI를 통해 분석된 주괴에 대하여, 밀링을 수행하여 마리넬리 비이커 타입의 시료를 제작하였으며 이를 HPGe를 통해 분석함으로써 교차분석을 수행하였다.
교차분석에 사용된 측정대상 시료는 0114-3번 주괴를 포함한 20여개 주괴이며, 해당 주괴들은 경수로 핵연료 가공공정 중에 발생된 금속 폐기물을 용융제염의 방법으로 제염한 것으로, 일부는 자체처분을 위하여 제작하였으며(표 14), 일부는 방사능 분석과 관련된 일련의 실험을 위하여 의도적으로 방사능 농도가 높은 주괴를 제작하였다(표 15). 해당 주괴 내 우라늄 농축도는 4.0 w/o 인 것으로 파악되며, 이는 방사선관리구역 내에서 금속폐기물이 발생되는 경우 발생지역, 발생방법, 오염특성 등에 따라 철저히 분류작업이 이루어지며, 오염특성, 물리적 성질 등에 따라 각각 드럼 보관처리 되기 때문에, 용융제염을 통해 제작된 각각의 주괴에 대해서는 이력 조사가 가능한 바, 이를 통하여 유추되었다.
HPGe 및 NaI를 사용하여 주괴 내 방사능 농도 분석을 수행한 결과는 다음의 [표 14],[표 15]와 같다.
[표 14] 감마핵종분석 교차분석(HPGe & NaI) - 자체처분 대상
Figure 112012035472402-pat00021
[표 15] 감마핵종분석 교차분석(HPGe & NaI) - 고농도 준위
Figure 112012035472402-pat00022
NaI의 분석방법 특성 상 3,600 초 측정 시의 MDA값은 3.5× 0-2 Bq/g 근방으로 HPGe(10,000초 측정)의 MDA값에 비하여 2~10배정도 높은 값을 보이고 있기는 하지만, 이 값은 금속폐기물의 자체처분제한치인 0.497 Bq/g의 1/10 미만 수준이기 때문에, 주괴의 자체처분 가능 여부를 판별하기에는 충분한 수치라 할 수 있다. 또한, 비슷한 방사능 농도를 갖는 시료에 대하여 비교적 균일한 MDA값을 나타내고 있기 때문에, 계측기의 정상 작동 여부에 대한 신뢰도 또한 확보되었다 할 수 있다.
NaI를 통해 분석한 결과는 대부분 MDA 이하 값을 보였으며, 이는 용융제염되어 생산된 모든 주괴에 대하여 자체처분이 가능하다는 것을 의미한다. 단, NaI를 통해 측정한 결과 값을 보수적으로 MDA값으로 정하고 이를 HPGe 측정 결과 값과 비교하였을 때, NaI가 HPGe에 비하여 최대 88%까지 과소평가하는 경우가 존재하였으나(시료번호 : 0406-3), 이는 매우 낮은 방사능 농도로 인한 불확실성에 의한 것이라 할 수 있으며, 실제로 그 차이 값은 5.76×10-2 Bq/g 정도로, 자체처분 제한치의 농도 수준을 고려하였을 경우 충분한 마진이 보장되는 수준이다.
물론, 이와 같이 측정값에서 편차가 발생하는 것은 매우 낮은 극미량의 방사능 농도 준위에서만 국한될 것으로 이해될 수 있으며, 이를 확인하기 위하여 용융제염설비 운영초기에 첨가제 장입 실험 과정 중에서 발생된 다소 방사능 농도가 높은 주괴에 대하여(표 15) NaI로 방사능 측정을 수행하였다. 해당 주괴는 높은 방사능 준위의 금속물에 대한 HPGe 및 NaI의 교차분석을 위하여 방사능 농도가 비교적 높은 주괴를 생산하기 위해 첨가제의 수량을 조정하였기 때문에, 그 방사능 농도가 자체처분 제한치에 근접하거나 일부 초과하는 값을 갖는다.
해당 주괴들에 대하여 방사능 농도 측정을 수행한 결과 1.8×10-1 Bq/g 근방의 농도에서는 NaI와 HPGe분석결과 모두 비슷한 값을 보이나, 방사능 농도가 증가될수록 NaI를 통한 분석결과가 비교적 높게 나타나는 것으로 나타났다.
이는 분석 대상 주괴의 기하학적(Geometry) 설정 등과 같이 현실적으로 정량하여 분석 방법에 적용하기 어려운 부분에 대한 불확실성을 보수적으로 접근하였기 때문이라고 이해될 수 있으며, 이러한 효과는 방사능 농도가 증가할수록 크게 나타나는 것으로 보인다. 물론, NaI를 이용하여 계측된 방사능 농도의 정량적인 분석 및 이러한 현상이 발현되는 메커니즘을 규명하기 위해서는 추가적인 연구가 필요할 수도 있으나, 용융제염된 주괴에 대한 자체처분 가/부 여부를 판단하기 위해서는 이러한 NaI 측정 방법만으로도 충분히 유효하다.
이와 같이, 분석신뢰도 제고를 위하여 NaI를 통해 분석되고 있는 모든 주괴에 대하여 감마핵종분석기(HPGe)를 통해 교차분석을 수행하였으나, HPGe의 분석을 위한 시료제작 및 측정에 오랜 시간이 필요하고 분석에 소요되는 비용 또한 상당하므로, NaI의 신뢰도가 충분히 확보된 범위 내에서 현장의 실정에 맞추어 교차분석 수행의 범위를 조정할 수 있다.
또한, NaI 계측기의 결정 크기는 1.4×2 inch2로 계측면적이 전체 주괴 면적에 비하여 국부적이기 때문에 대표성의 문제가 제기될 수 있으나, 많은 국내외 연구들에서 동일 용탕에서 제작 된 주괴에 대해서는 그 방사능 농도가 균질한 것으로 보고하고 있으며, 검증을 위하여 한전원자력연료(주)에서 시행된 실증실험의 결과 역시 주괴 내 우라늄 핵종이 균질하게 분포되고 있었기 때문에, 주괴의 국부에 대한 방사능 농도를 측정하더라도 해당 농도는 주괴 전체, 더욱이 용탕 전체의 방사능 농도를 대표한다고 볼 수 있으며, 따라서 NaI를 통해 분석된 방사능 농도는 주괴 전체의 방사능 농도를 대표할 수 있으며, 이에 따라 해당 주괴의 자체처분 가/부 여부를 판단하는 데 유효하다.
이상에서 설명한 본 발명은 전술한 실시예 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니고, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 여러 가지 치환, 변형 및 변경이 가능함은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명백할 것이다.
S10 : U-235 측정과정
S20 : U-235 수량 정량과정
S30 : 우라늄 전체 수량 산정과정
S40 : 우라늄 전체 방사능 산정과정

Claims (6)

  1. 농축도가 0.711 w/o ~ 5 w/o인 원자력연료의 가공 또는 생산시설에서 발생되는 금속 폐기물에 대해 발생원에 따라서 선별되어 용융제염이 실시되어 두께가 1 ~ 5cm인 체적을 갖도록 주괴를 제작하며, NaI 측정기의 프로브 부분을 감싸도록 마련된 납을 재질로 하는 내부 차폐체 내에 제작된 주괴를 위치시키며, 상기 내부 차폐체는 배경방사선의 차폐를 위하여 상부 및 벽면에 50 mm 두께의 납이 설치되고 하부에는 자체 차폐를 고려하여 25 mm 두께의 스테인레스 재질 철판으로 이루어진 외부 차폐체 내에 수납되며, 상기 주괴에 대해 NaI 측정기를 이용하여 감마분광법에 의해 우라늄 동위원소 중에서 U-235(185.72keV, 57.2%)에 대한 감마선을 측정하여 표준인증물질(CRM)에 의한 계측기 교정(에너지 및 효율교정)과 MCNP 전산코드를 이용한 매질밀도에 따른 자기흡수보정을 수행하고 U-235의 방사능 및 질량을 정량화하며, 금속 폐기물의 발생원에 따라서 결정된 U-235의 농축도에 따라서 전체 우라늄 무게를 산출하고 하기의 수학식으로부터 주괴의 전체 우라늄의 방사능 값을 얻은 것을 특징으로 하는 주괴 내의 방사능물질을 측정하는 방법.
    [수학식]
    Figure 112012083190042-pat00031

    ;위 식에서 S.A는 U-235의 농축도(E235)에 의한 전체 우라늄의 비방사능.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 제1항에 있어서, NaI 측정기를 이용한 주괴의 유효 계수 시간은 3,600초 ~ 7,200초인 것을 특징으로 하는 주괴 내의 방사능물질을 측정하는 방법.
  6. 삭제
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Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN103901460A (zh) * 2014-03-05 2014-07-02 中国原子能科学研究院 一种复杂介质条件下自发射γ射线的自吸收校正方法
KR102182848B1 (ko) * 2020-07-02 2020-11-25 한전케이피에스 주식회사 방사성폐기물의 방사능을 분석하기 위한 방사능 분석 시스템 및 방사능 분석 방법
KR20210053590A (ko) * 2019-11-04 2021-05-12 주식회사 오르비텍 대규모 방사성 폐기물의 전수검사를 위한 방사능 측정 시스템
CN113534230A (zh) * 2021-07-02 2021-10-22 山东省科学院海洋仪器仪表研究所 一种海水放射性核素活度的探测方法
KR20240080019A (ko) 2022-11-29 2024-06-05 한국표준과학연구원 액상 금속 방사성 폐기물의 방사성 핵종 측정용 인증 표준물질 및 이의 제조방법

Families Citing this family (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN105738386A (zh) * 2016-03-09 2016-07-06 陈立 采用γ能谱法分析轻稀土镧金属及其化合物的总量方法
CN105806854A (zh) * 2016-03-09 2016-07-27 邓晓钦 一种γ能谱法分析轻稀土矿及其精矿品位的方法
CN109031440B (zh) * 2018-06-04 2020-02-21 南京航空航天大学 一种基于深度学习的伽马放射性成像方法
CN113466322B (zh) * 2021-06-17 2022-10-14 新疆众和股份有限公司 一种高纯铝熔炼用接触材质对铝液污染程度的检测方法
FR3140952A1 (fr) * 2022-10-13 2024-04-19 Commissariat A L'energie Atomique Et Aux Energies Alternatives Procede de detection d’une contamination en uranium et estimation de l’enrichissement 235u/238u par spectrometrie gamma basse resolution
CN116594054B (zh) * 2023-07-18 2023-09-26 清华大学 一种233Pa标准γ源及其制备方法和应用

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2001517304A (ja) 1997-02-13 2001-10-02 パッカード バイオサイエンス カンパニー 放射線分光に対する較正方法

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4857729A (en) * 1988-04-22 1989-08-15 Halliburton Logging Services, Inc. Method of radioactive well logging
JPH05340861A (ja) 1992-06-10 1993-12-24 Mitsubishi Nuclear Fuel Co Ltd 放射性廃棄物に含まれるウラン量の非破壊測定装置及び方法
KR101197002B1 (ko) 2010-02-05 2012-11-02 한국수력원자력 주식회사 핵물질 혼재 시료에서 핵물질별 정량분석을 하기 위한 비파괴측정장치와 통합 분석시스템을 갖춘 핵물질 통합 측정 시스템
KR101016223B1 (ko) 2010-05-31 2011-02-25 (주) 액트 방사능에 오염된 스크랩 메탈의 용융제염 처리 시스템

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2001517304A (ja) 1997-02-13 2001-10-02 パッカード バイオサイエンス カンパニー 放射線分光に対する較正方法

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN103901460A (zh) * 2014-03-05 2014-07-02 中国原子能科学研究院 一种复杂介质条件下自发射γ射线的自吸收校正方法
CN103901460B (zh) * 2014-03-05 2016-09-14 中国原子能科学研究院 一种复杂介质条件下自发射γ射线的自吸收校正方法
KR20210053590A (ko) * 2019-11-04 2021-05-12 주식회사 오르비텍 대규모 방사성 폐기물의 전수검사를 위한 방사능 측정 시스템
KR102321893B1 (ko) * 2019-11-04 2021-11-04 (주)오르비텍 대규모 방사성 폐기물의 전수검사를 위한 방사능 측정 시스템
KR102182848B1 (ko) * 2020-07-02 2020-11-25 한전케이피에스 주식회사 방사성폐기물의 방사능을 분석하기 위한 방사능 분석 시스템 및 방사능 분석 방법
CN113534230A (zh) * 2021-07-02 2021-10-22 山东省科学院海洋仪器仪表研究所 一种海水放射性核素活度的探测方法
KR20240080019A (ko) 2022-11-29 2024-06-05 한국표준과학연구원 액상 금속 방사성 폐기물의 방사성 핵종 측정용 인증 표준물질 및 이의 제조방법

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