KR101188434B1 - Method for Fabricating Micro- or Nano-Sized Patterns Using Liquid Crystal Phase and Defect Structure Thereof - Google Patents

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Abstract

본 발명은 액정(liquid crystal)의 다양한 상(phase) 또는 결함(defect) 구조를 이용하여 마이크로 또는 나노 크기 패턴을 형성하는 방법 및 이러한 방법으로 제조된 마이크로렌즈 어레이(microlens arrays)에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 자기조립 가능 액정의 상 또는 결함을 규칙적인 구조로 형성시키고, 액정 배향에 따른 굴절률 변화 또는 표면 구조를 이용하여 광학 또는 연성 리소그래피를 위한 마스크로 활용할 수 있는 패턴 형성 방법 및 마이크로렌즈 어레이에 관한 것이다.
본 발명에 따른, 액정분자의 상 또는 결함 구조를 이용한 패턴 형성 방법, 마이크로렌즈 어레이의 제조방법 및 연성 리소그래피 패턴 형성 방법은, 액정의 높은 유동성(mobility) 때문에 기존의 방식에 비하여 매우 빠르게 패턴을 형성하는 것이 가능하며, 제작공정이 간단하고 비용이 절감되는 장점이 있다. 한번 만들어진 액정 패턴은 반영구적으로 사용할 수 있다. 또한, 액정의 상 또는 결함을 외부 전기장 또는 자기장이나 액정분자층의 높이 등으로 간단하게 조절할 수 있기 때문에, 새로운 형태의 패턴으로 손쉽게 변화, 제어할 수 있는 장점이 있다. 또한, 직접적인 관찰이 매우 어려운 액정의 내부구조 및 배향에 대한 정보를 전사시킴으로써, 그 내부구조 해석에 대한 새로운 기법을 제시할 수 있다. The present invention relates to a method for forming micro or nano size patterns using various phase or defect structures of liquid crystals, and to microlens arrays manufactured by the method. In detail, a pattern formation method and a microlens array may be used as a mask for optical or soft lithography by forming an image or defect of a self-assembleable liquid crystal into a regular structure and using a refractive index change or surface structure according to liquid crystal alignment. It is about.
According to the present invention, a pattern formation method using a phase or defect structure of liquid crystal molecules, a method of manufacturing a microlens array, and a soft lithography pattern formation method form a pattern much faster than conventional methods due to the high mobility of liquid crystals. It is possible to do, and the manufacturing process is simple and the cost is reduced. Once created, the liquid crystal pattern can be used semi-permanently. In addition, since the phase or defect of the liquid crystal can be easily adjusted by an external electric field or a magnetic field or the height of the liquid crystal molecular layer, there is an advantage that it can be easily changed and controlled in a new pattern. In addition, by transferring information on the internal structure and orientation of the liquid crystal which is difficult to directly observe, it is possible to propose a new technique for the analysis of the internal structure.

Description

액정 상 및 결함 구조를 이용한 마이크로 또는 나노 크기 패턴을 형성하는 방법 {Method for Fabricating Micro- or Nano-Sized Patterns Using Liquid Crystal Phase and Defect Structure Thereof}Method for Fabricating Micro- or Nano-Sized Patterns Using Liquid Crystal Phase and Defect Structure Thereof}

본 발명은 액정(liquid crystal)의 다양한 상(phase) 또는 결함(defect) 구조를 이용하여 마이크로 또는 나노 크기 패턴을 형성하는 방법 및 이러한 방법으로 제조된 마이크로렌즈 어레이(microlens arrays)에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 자기조립 가능 액정의 상 또는 결함을 규칙적인 구조로 형성시키고, 액정 배향에 따른 굴절률 변화 또는 표면 구조를 이용하여 광학 또는 연성 리소그래피를 위한 마스크로 활용할 수 있는 패턴 형성 방법 및 마이크로렌즈 어레이에 관한 것이다.
The present invention relates to a method for forming micro or nano size patterns using various phase or defect structures of liquid crystals, and to microlens arrays manufactured by the method. In detail, a pattern formation method and a microlens array may be used as a mask for optical or soft lithography by forming an image or defect of a self-assembleable liquid crystal into a regular structure and using a refractive index change or surface structure according to liquid crystal alignment. It is about.

미니아처 소자(miniature devices)에서 사용하기 위한 마이크로렌즈 어레이(microlens arrays)의 발전은 지난 과거 10년간 마이크로-광학(micro-optics) 분야에서 주요한 이슈가 되어왔다. 주요 관심사는 빛 산광기(light diffusers), 생체 모방 인공조성 눈(biomimetic artificial compound eyes) 및 아웃-커플링 디스플레이 디바이스(out-coupling display devices)와 같은 다른 광학 시스템 구성요소와의 병행의 발전을 위한 우수한 표면 특징을 가지는 고도로 규칙적인 마이크로렌즈 어레이의 제조를 위한 기술에 맞춰져 왔다. 몇몇 기술들은 포토리소그래피(photolithography), 홀로그래픽(holographic), 리소그래피(lithography), 광열 패터닝(photothermal patterning), 잉크젯 프린팅(inkjet printing) 및 중합성 입자 자기조립체(polymeric particle self-assembly)을 포함하여 마이크로렌즈 어레이의 제조를 위해 사용되어 왔다. 이러한 시스템들은 자세히 연구되어 왔지만, 종종 미리 패턴된 주형, 비싼 장비 및 복잡한 공정 단계를 요구하는 것과 같은 문제점을 가지고 있다. The development of microlens arrays for use in miniature devices has been a major issue in micro-optics over the past decade. The main concern is for the development of parallel with other optical system components such as light diffusers, biomimetic artificial compound eyes and out-coupling display devices. It has been tailored to the technology for the fabrication of highly regular microlens arrays with good surface characteristics. Some technologies include photolithography, holographic, lithography, photothermal patterning, inkjet printing, and polymeric particle self-assembly. It has been used for the manufacture of lens arrays. Such systems have been studied in detail, but often have problems such as requiring pre-patterned molds, expensive equipment and complex process steps.

자기조립(self-assembled) 물질을 이용한 마이크로렌즈 포토리소그래픽(microlens photolithographic) 제조는 기술이 매우 간단하고 저비용이며 넓은 영역의 패턴을 제조하는 길을 제공하기 때문에 최근에 매력적인 과제로 부각되고 있었다. 콜로이드(colloids), 히드로겔(hydrogels) 및 액정(liquid crystals)을 포함하는 몇 가지 물질들은 포토리소그래픽 용도를 위한 자기조립 마이크로렌즈 어레이에 사용되어 왔다. 3 ㎛의 직경을 가지는 콜로이드의 마이크로스피어(colliodal microspheres)는 투명한 고분자 멤브레인(polymer membrane)에 박혀져서 이미지 평면(plane)에서 센티미터 규모의 이미지를 마이크로미터 규모의 이미지로 줄이는 렌즈로써 활용되었다. 이러한 마이크로스피어는 넓은 영역에서 적절한 특징 크기로 자발적인 조립을 생성하는 간단한 방법을 제공하며, 가시광선에 최적화된 마이크로렌즈 배열로서 이용되었다. 생체모방 히드로겔(biomimetic hydrogels)은 또한 포토리소그래피를 위한 마이크로렌즈 어레이 제조에 사용되었다. Microlens photolithographic fabrication using self-assembled materials has been an attractive challenge in recent years because the technology is very simple, inexpensive and provides a way to produce large area patterns. Several materials, including colloids, hydrogels and liquid crystals, have been used in self-assembled microlens arrays for photolithographic applications. Colloidal microspheres with a diameter of 3 μm were embedded in a transparent polymer membrane and used as a lens to reduce the centimeter scale image to the micrometer scale image in the image plane. These microspheres provide a simple way to create spontaneous assembly with appropriate feature sizes over a wide area and have been used as microlens arrays optimized for visible light. Biomimetic hydrogels have also been used to make microlens arrays for photolithography.

이러한 시스템은 모두 균질의 굴절률을 가지는 구형 또는 반구형의 기하학 형태를 포함하는 종래의 마이크로렌즈 시스템 형태학에 적용되었으나, 나노 규모의 정밀한 패턴을 형성하는 것에 대한 한계를 드러내고 있으며, 정밀 패턴을 위해 장시간이 소요되거나, 복잡한 공정 및 고가의 비용이라는 문제점을 획기적으로 극복하는 방안은 현재 제시되고 있지 않은 실정이다. All of these systems have been applied to conventional microlens system morphologies, including spherical or hemispherical geometry with homogeneous refractive indices, but reveal the limitations of forming nanoscale precise patterns, which takes a long time for precise patterns. Or, to overcome the problems of complicated processes and expensive costs is not currently proposed.

이에, 본 발명자들은 상기 문제점을 해결하기 위하여 예의 노력한 결과, 액정 상(phase) 또는 결함(defect) 구조를 이용하여 패턴을 형성하는 경우, 마이크로 또는 나노 크기의 정밀한 패턴을 단시간에 형성시킬 수 있고 패턴의 미세 조절이 간단하며 저비용으로 구현이 가능하다는 것을 확인하고, 본 발명을 완성하게 되었다.
Accordingly, the present inventors have made diligent efforts to solve the above problems, and when a pattern is formed using a liquid crystal phase or a defect structure, a precise pattern of micro or nano size can be formed in a short time and the pattern It was confirmed that the fine adjustment of the simple and low cost can be implemented, the present invention was completed.

본 발명의 목적은 액정분자의 상 또는 결함 구조를 이용한 마이크로 또는 나노 패턴을 형성하는 방법을 제공하는데 있다.An object of the present invention is to provide a method for forming a micro or nano pattern using a phase or defect structure of the liquid crystal molecules.

본 발명의 다른 목적은 액정분자의 상 또는 결함 구조를 이용한 마이크로 또는 나노 패턴이 형성된 마이크로렌즈 어레이의 제조방법을 제공하는데 있다. Another object of the present invention is to provide a method of manufacturing a microlens array in which a micro or nano pattern is formed using a phase or defect structure of liquid crystal molecules.

본 발명의 다른 목적은 액정분자의 결함 구조의 표면 구조를 이용하여 연성리소그래피 패턴을 형성하는 방법을 제공하는데 있다.
Another object of the present invention is to provide a method of forming a soft lithography pattern using the surface structure of a defect structure of liquid crystal molecules.

상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 (a) 기판 상에 액정분자층을 형성하는 단계; (b) 상기 액정분자층에 액정분자의 상(phase) 구조에 따른 규칙적인 구조를 형성하는 단계; 및 (c) 상기 액정분자의 규칙적인 구조를 포토마스크(photomask)로 이용하여 포토레지스트(photoresist)에 마이크로 또는 나노 크기 패턴을 형성하는 단계를 포함하는 마이크로 또는 나노 크기 패턴을 형성하는 방법을 제공한다. In order to achieve the above object, the present invention (a) forming a liquid crystal molecule layer on the substrate; (b) forming a regular structure according to the phase structure of the liquid crystal molecules in the liquid crystal molecule layer; And (c) forming a micro or nano size pattern in a photoresist using the regular structure of the liquid crystal molecules as a photomask. .

본 발명은 또한, (a) 기판을 표면처리 하는 단계; (b) 상기 표면처리된 기판 상에 액정분자층을 형성하는 단계; 및 (c) 상기 액정분자층에 외부 전기장 또는 자기장이 인가된 상태에서 액정 상 구조에 따른 규칙적인 구조를 형성하는 단계를 포함하는 마이크로렌즈 어레이(microlens arrays)의 제조방법을 제공한다. The present invention also comprises the steps of (a) surface treatment; (b) forming a liquid crystal molecule layer on the surface treated substrate; And (c) forming a regular structure according to the structure of the liquid crystal phase in a state in which an external electric field or a magnetic field is applied to the liquid crystal molecule layer.

본 발명은 또한, (a) 기판 상에 액정분자층을 형성하는 단계; (b) 상기 액정분자층에 액정분자의 결함(defect) 구조에 따른 규칙적인 구조를 형성하는 단계; 및 (c) 상기 액정 분자의 규칙적인 구조를 포토마스크(photomask)로 이용하여 포토레지스트(photoresist)에 마이크로 또는 나노 크기 패턴을 형성하는 단계를 포함하는 마이크로 또는 나노 크기 패턴을 형성하는 방법을 제공한다. The present invention also comprises the steps of (a) forming a liquid crystal molecule layer on the substrate; (b) forming a regular structure according to a defect structure of the liquid crystal molecules in the liquid crystal molecule layer; And (c) forming a micro or nano size pattern on the photoresist using the regular structure of the liquid crystal molecules as a photomask. .

본 발명은 또한, (a) 기판을 표면처리 하는 단계; (b) 상기 표면처리된 기판 상에 액정분자층을 형성하는 단계; 및 (c) 상기 액정분자층에 액정의 결함(defect) 구조에 따른 규칙적인 구조를 형성하는 단계를 포함하는 마이크로렌즈 어레이(microlens arrays)의 제조방법을 제공한다. The present invention also comprises the steps of (a) surface treatment; (b) forming a liquid crystal molecule layer on the surface treated substrate; And (c) forming a regular structure according to the defect structure of the liquid crystal in the liquid crystal molecule layer.

본 발명은 또한, (a) 기판 상에 액정분자층을 형성하는 단계; (b) 상기 액정분자층에 액정분자의 결함(defect) 구조에 따른 규칙적인 구조를 형성하는 단계; (c) 자외선 경화형 고분자를 상기 결함구조를 가지는 액정분자층 위에 도포하고 자외선 경화하는 단계; 및 (d) 경화된 고분자층을 액정 표면으로부터 분리하는 단계를 포함하는 마이크로 또는 나노 크기 연성리소그래피(soft lithography) 패턴을 형성하는 방법을 제공한다. The present invention also comprises the steps of (a) forming a liquid crystal molecule layer on the substrate; (b) forming a regular structure according to a defect structure of the liquid crystal molecules in the liquid crystal molecule layer; (c) applying an ultraviolet curable polymer onto the liquid crystal molecule layer having the defect structure and performing ultraviolet curing; And (d) separating the cured polymer layer from the surface of the liquid crystal.

본 발명은 또한, (a) 기판 상에 액정분자층을 형성하는 단계; (b) 상기 액정분자층에 액정분자의 결함(defect) 구조에 따른 규칙적인 구조를 형성하는 단계; (c) 상기 결함구조를 가지는 액정분자층 위에 자외선 경화형 고분자를 도포하고 자외선 경화하는 단계; (d) 경화된 고분자층을 액정 표면으로부터 분리하는 단계; (e) 상기 자외선 경화된 고분자층 위에 열경화형 고분자를 도포하고 열경화하는 단계; 및 (f) 상기 열경화된 고분자층을 분리하는 단계를 포함하는 마이크로 또는 나노 크기 연성리소그래피(soft lithography) 패턴을 형성하는 방법을 제공한다. The present invention also comprises the steps of (a) forming a liquid crystal molecule layer on the substrate; (b) forming a regular structure according to a defect structure of the liquid crystal molecules in the liquid crystal molecule layer; (c) applying an ultraviolet curable polymer on the liquid crystal molecular layer having the defect structure and performing ultraviolet curing; (d) separating the cured polymer layer from the liquid crystal surface; (e) applying and thermosetting a thermosetting polymer on the ultraviolet cured polymer layer; And (f) it provides a method for forming a micro or nano-sized soft lithography pattern comprising the step of separating the thermoset polymer layer.

본 발명은 또한, 상기 연성리소그래피 패턴 형성 방법으로 제조되고, 굴절률의 단계적인 변화에 따라 빛을 응집시키는 부분과 빛이 굴절되지 않고 통과하는 부분을 포함하는 규칙적인 구조를 가지는 마이크로렌즈 어레이를 제공한다.
The present invention also provides a microlens array fabricated by the soft lithography pattern forming method and having a regular structure including a portion which aggregates light according to a step change in refractive index and a portion where the light passes without refraction. .

본 발명에 따른, 액정분자의 상 또는 결함 구조를 이용한 패턴 형성 방법, 마이크로렌즈 어레이의 제조방법 및 연성 리소그래피 패턴 형성 방법은, 액정의 높은 유동성(mobility) 때문에 기존의 방식에 비하여 매우 빠르게 패턴을 형성하는 것이 가능하며, 제작공정이 간단하고 비용이 절감되는 장점이 있다. 한번 만들어진 액정 패턴은 반영구적으로 사용할 수 있다. 또한, 액정의 상 또는 결함을 외부 전기장 또는 자기장이나 액정분자층의 높이 등으로 간단하게 조절할 수 있기 때문에, 새로운 형태의 패턴으로 손쉽게 변화, 제어할 수 있는 장점이 있다. 또한, 직접적인 관찰이 매우 어려운 액정의 내부구조 및 배향에 대한 정보를 전사시킴으로써, 그 내부구조 해석에 대한 새로운 기법을 제시할 수 있다.
According to the present invention, a pattern formation method using a phase or defect structure of liquid crystal molecules, a method of manufacturing a microlens array, and a soft lithography pattern formation method form a pattern much faster than conventional methods due to the high mobility of liquid crystals. It is possible to do, and the manufacturing process is simple and the cost is reduced. Once created, the liquid crystal pattern can be used semi-permanently. In addition, since the phase or defect of the liquid crystal can be easily adjusted by an external electric field or a magnetic field or the height of the liquid crystal molecular layer, there is an advantage that it can be easily changed and controlled in a new pattern. In addition, by transferring information on the internal structure and orientation of the liquid crystal which is difficult to directly observe, it is possible to propose a new technique for the analysis of the internal structure.

도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 액정분자의 상을 이용한 패턴 형성 프로세스를 나타낸 것이다.
도 2의 (a)는 본 발명의 일 구현예에 의해 규칙적인 구조로 정렬된 액정분자층, (b)는 액정 패턴의 편광현미경 결과, (c)는 포토레지스트에 전사된 선형패턴의 광학현미경(SEM) 이미지 및 (d)는 포토레지스트에 전사된 선형패턴의 원자간력 현미경(AFM) 이미지를 나타낸 것이다.
도 3은 편광 방향에 따른 포토레지스트의 패턴 형성의 차이를 나타낸 SEM 이미지이다.
도 4는 본 발명에 따른 액정 결함구조를 이용한 패턴 형성 프로세스를 나타낸 것이다.
도 5의 (a)는 본 발명의 일 구현예에 의한 막대형 스멕틱 액정 구조 및 온도에 따른 상 변이를 나타낸 것, (b)는 TFCD 도메인의 대표적인 편광광학현미경(POM) 이미지를 나타낸 것, (c)는 TFCD 어레이의 도식적인 모델을 나타낸 것이다.
도 6은 TFCD 어레이 마스크를 이용한 포토리소그래피 공정 개략도 및 형성된 TFCD의 구조를 나타낸 것이다.
도 7은 본 발명의 일 구현예에 따른 액정분자의 결함 구조를 이용한 연성리소그래피 패턴 형성 프로세스를 나타낸 것이다.
도 8은 TFCD 어레이, NOA63 어레이 및 PDMS 어레이의 SEM 및 AFM 이미지를 나타낸 것이다.
도 9는 본 발명의 실시예 2에 따른 실험 개략도 및 포토레지스트 SEM 이미지를 나타낸 것이다.
도 10은 본 발명의 실시예 3에 따른 실험 셋업(setup) 개략도를 나타낸 것이다.
도 11은 TFCD 어레이, NOA63 어레이 및 PDMS 어레이에 의해 투사된 이미지의 광학현미경 이미지를 나타낸 것이다. 1 illustrates a pattern formation process using an image of liquid crystal molecules according to an embodiment of the present invention.
Figure 2 (a) is a liquid crystal molecular layer arranged in a regular structure according to an embodiment of the present invention, (b) is a polarizing microscope result of the liquid crystal pattern, (c) is an optical microscope of the linear pattern transferred to the photoresist (SEM) image and (d) show the atomic force microscope (AFM) image of the linear pattern transferred to the photoresist.
3 is an SEM image showing a difference in pattern formation of a photoresist according to a polarization direction.
4 shows a pattern formation process using a liquid crystal defect structure according to the present invention.
Figure 5 (a) shows the rod-shaped smectic liquid crystal structure and the phase shift according to the temperature according to an embodiment of the present invention, (b) shows a representative polarization optical microscope (POM) image of the TFCD domain, (c) shows a schematic model of the TFCD array.
6 shows a schematic of a photolithography process using a TFCD array mask and the structure of the formed TFCD.
7 illustrates a flexible lithography pattern formation process using a defect structure of liquid crystal molecules according to an embodiment of the present invention.
8 shows SEM and AFM images of TFCD arrays, NOA63 arrays and PDMS arrays.
9 shows an experimental schematic and a photoresist SEM image according to Example 2 of the present invention.
10 shows a schematic of an experimental setup according to Example 3 of the present invention.
11 shows optical microscopic images of images projected by TFCD arrays, NOA63 arrays and PDMS arrays.

본 발명은 액정분자의 상(phase) 또는 결함(defect) 구조를 이용하여 규칙적인 구조를 형성함으로써, 마이크로 또는 나노 크기 패턴을 형성하고, 이를 마이크로렌즈 어레이(microlens arrays)로 적용하며, 연성 리소그래피(soft lithography) 패턴을 형성하는 방법에 관한 것이다. The present invention forms a regular structure by using a phase or defect structure of liquid crystal molecules, thereby forming a micro or nano size pattern, applying the same to microlens arrays, and applying soft lithography ( soft lithography).

본 발명은 일 관점에서, (a) 기판 상에 액정분자층을 형성하는 단계; (b) 상기 액정분자층에 액정분자의 상(phase) 구조에 따른 규칙적인 구조를 형성하는 단계; 및 (c) 상기 액정분자의 규칙적인 구조를 포토마스크(photomask)로 이용하여 포토레지스트(photoresist)에 마이크로 또는 나노 크기 패턴을 형성하는 단계를 포함하는 마이크로 또는 나노 크기 패턴을 형성하는 방법에 관한 것이다. The present invention in one aspect, (a) forming a liquid crystal molecule layer on the substrate; (b) forming a regular structure according to the phase structure of the liquid crystal molecules in the liquid crystal molecule layer; And (c) forming a micro or nano size pattern on the photoresist using the regular structure of the liquid crystal molecules as a photomask. .

본 발명에 있어서, 상기 (a) 단계 이전에, 기판 상에 액정분자의 배향을 조절하기 위한 표면처리를 하는 단계를 추가로 포함할 수 있다. 상기 표면처리는 액정분자의 배향 방향성을 주기 위해서, 이미드 계열 고분자, 친수성 고분자 또는 소수성 고분자를 기판에 코팅하고 한쪽 방향으로 문지르는 것을 특징으로 할 수 있고, 바람직하게는 폴리이미드(polyimide), 폴리아마이드(polyamide), 나일론(nylon), 폴리비닐알콜(polyvinyl alcohol), 폴리에틸렌이민(polyethyleneimine), 친수성 또는 소수성 자기조립 단분자막 (self-assembled monolayer; SAM) 또는 테프론(Teflon)을 기판에 코팅하거나, 공기 또는 물에 기판을 노출하고, 한쪽 방향으로 문지르는 것을 특징으로 할 수 있다. In the present invention, before the step (a), it may further comprise the step of performing a surface treatment for adjusting the orientation of the liquid crystal molecules on the substrate. The surface treatment may be characterized in that the imide-based polymer, hydrophilic polymer or hydrophobic polymer is coated on the substrate and rubbed in one direction in order to give the orientation of the liquid crystal molecules, preferably polyimide, polyamide (polyamide), nylon (nylon), polyvinyl alcohol, polyethyleneimine, hydrophilic or hydrophobic self-assembled monolayer (SAM) or Teflon (Co) on the substrate, or air or The substrate may be exposed to water and rubbed in one direction.

본 발명에 있어서, 상기 (b) 단계는 액정 상변이온도 이상으로 올린 후에 서냉하는 것을 특징으로 할 수 있다. 액정 상변이온도는 등방성 온도(isotropic temperature)일 수 있으며, 액정 상변이온도 이상으로 올리면 액정분자층이 유동성을 가지고 기판 위에 균일하게 펴질 수 있다. 이후, 외부 전기장 또는 자기장을 인가하거나, 또는 인가하지 않은 상태에서 액정 상변이온도 이하로 서냉시키면 액정 분자체들이 배향성을 가지며 규칙적인 구조를 형성하게 된다. 전기장을 인가하는 경우, 전기장의 크기는 0.1 내지 50 V/㎛인 것이 바람직하다.In the present invention, the step (b) may be characterized by slow cooling after raising above the liquid crystal phase transition temperature. The liquid crystal phase transition temperature may be an isotropic temperature, and when raised above the liquid crystal phase transition temperature, the liquid crystal molecular layer may be uniformly spread on the substrate with fluidity. Subsequently, when an external electric field or magnetic field is applied or is not applied, the liquid crystal molecular sieves are aligned and form a regular structure when they are slowly cooled below the liquid crystal phase transition temperature. When an electric field is applied, the size of the electric field is preferably 0.1 to 50 V / µm.

본 발명에 있어서, 상기 (b) 단계는 액정분자를 형성하는 액정성 분자체들의 농도를 조절하여 액정분자의 상을 결정하는 것을 특징으로 할 수 있다. 액정성 분자체란 액정분자를 형성하기 위한 재료가 되는 분자체들을 말한다. 유방성 액정의 경우, 이러한 액정성 분자체의 농도를 조절하여 액정분자의 상을 결정할 수 있으며, 농도를 조절하여 결정된 액정분자의 상은 각 상의 구조에 따라 다양한 패턴을 형성할 수 있다. In the present invention, step (b) may be characterized by determining the phase of the liquid crystal molecules by adjusting the concentration of the liquid crystal molecular sieves forming the liquid crystal molecules. Liquid crystalline molecular sieves refer to molecular sieves that serve as materials for forming liquid crystal molecules. In the case of a breast liquid crystal, a liquid crystal molecule phase may be determined by adjusting the concentration of the liquid crystal molecular sieve, and the liquid crystal molecule phase determined by adjusting the concentration may form various patterns according to the structure of each phase.

본 발명에 있어서, 상기 액정분자의 상(phase)은 네마틱(nematic), 스멕틱(smectic), 콜레스테릭(cholesteric), 컬럼나(columnar), 페로엘렉트릭(ferroelectric), 헬리컬(helical), 마이셀(micelle), 큐빅(cubic) 또는 라멜라(lamellar) 액정 상인 것을 특징으로 할 수 있으며, 바람직하게는 상기 액정분자의 상은 콜레스테릭 액정 상인 것을 특징으로 할 수 있다. In the present invention, the phase of the liquid crystal molecules may be nematic, smectic, cholesteric, columnar, ferroelectric, helical, It may be characterized in that the micelle (micelle), cubic (cubic) or lamellar (lamellar) liquid crystal phase, preferably the liquid crystal molecule phase may be characterized in that the cholesteric liquid crystal phase.

본 발명에 있어서, 상기 (b) 단계의 규칙적인 구조는 액정 상이 가지는 주기(pitch)에 의한 선형 패턴을 가지는 것을 특징으로 할 수 있으며, 상기 선형 패턴은 액정분자의 배향에 따른 굴절률의 변화로 빛을 응집시키는 부분과 빛이 굴절되지 않고 투과되는 부분으로 구성되는 것을 특징으로 할 수 있다.In the present invention, the regular structure of step (b) may be characterized in that it has a linear pattern by the pitch (pitch) of the liquid crystal phase, the linear pattern is a light by the change of the refractive index according to the alignment of the liquid crystal molecules It may be characterized in that it is composed of a portion for condensing the portion and the light is transmitted without refraction.

도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른, 패턴 형성 프로세스를 나타낸 것이다. 콜레스테릭 액정 상에서 균일하게 서있는 나선형 구조는 편광 현미경으로 관찰이 가능하다. 수평배향을 유도하는 폴리이미드의 영향으로 콜레스테릭 액정은 등방성 온도에서 콜레스테릭 상으로 냉각을 시키면 분자체들이 기판 방향에 대해 평행하게 눕게 된다. 이때 나선형 주기와 셀의 두께에 따라 고유의 색깔이 나타나게 되며 셀 전체에서 하나의 색깔이 나오게 되면 균일하게 서있는 나선형 구조를 의미하게 된다. 전기장을 가해주면 콜레스테릭 액정들의 양의 유전상수로 인해 액정들이 전기장 방향으로 정렬하려고 한다. 이렇게 정렬된 액정들은 더 이상 기판에 수평 배향하지 않고 수직배향을 하게된다. 적정한 전기장을 가해주면 도 2의 (a)와 같이 나선의 축방향이 기판에 평행하게 되는 방향으로 배향을 하게 된다. 균일하게 배향되어 누워있는 나선형 구조들은 편광현미경 관찰 시 도 2의 (b)에서 나타낸 것과 같이 사람의 손 지문과 같은 균일한 간격의 줄무늬들이 관찰된다. 1 illustrates a pattern forming process, according to one embodiment of the invention. The spiral structure standing uniformly on the cholesteric liquid crystal can be observed with a polarization microscope. Under the influence of polyimide, which induces horizontal alignment, the cholesteric liquid crystal cools the cholesteric phase at an isotropic temperature, and molecular sieves lie parallel to the substrate direction. At this time, a unique color appears according to the spiral period and the thickness of the cell, and when one color comes out from the entire cell, it means a uniformly standing spiral structure. Applying an electric field causes the liquid crystals to align in the direction of the electric field due to the positive dielectric constant of the cholesteric liquid crystals. The aligned liquid crystals are no longer horizontally aligned with the substrate but are vertically aligned. When an appropriate electric field is applied, the axial direction of the spiral is aligned in a direction parallel to the substrate as shown in FIG. The uniformly oriented lying spiral structures have uniformly spaced stripes, such as human hand prints, as shown in FIG.

이렇게 형성된 나선형 구조를 포토리소그래피(photolithography) 공정에 포토마스크(photomask)로 이용할 수 있다. 도 2의 (c)의 광학현미경(SEM) 이미지에서 보는 바와 같이 콜레스테릭 액정 상을 이용한 포토마스크가 실질적으로 일반적인 크롬마스크와 같이 포토레지스트에 선 패턴을 형성시킬 수 있다. 일반적인 크롬마스크는 제작 공정이 복잡하고 완성하기까지 최소한 몇 일이 걸려 비용이 많이 들지만 액정 상을 이용한 마스크는 제작공정이 매우 간단하고 마스크의 패턴 형성까지 수초에서 수분밖에 걸리지 않아 매우 경제적이다. 도 2의 (d)의 원자간력 현미경(AFM) 이미지에서 보는 바와 같이 상기 방법으로 형성된 포토레지스트의 패턴은 포토레지스트의 선 패턴 간의 거리와 마스크인 콜레스테릭 액정의 선 패턴 간의 거리가 동일한 것을 볼 때 마스크의 콜레스테릭 액정 패턴이 전사된 것임을 확인할 수 있다. The spiral structure thus formed may be used as a photomask in a photolithography process. As shown in the optical microscope (SEM) image of FIG. 2C, a photomask using a cholesteric liquid crystal phase may form a line pattern on the photoresist, like a general chrome mask. A typical chrome mask is complicated and requires at least several days to complete, but a mask using a liquid crystal phase is very economical because the manufacturing process is very simple and it takes only a few seconds to several minutes to form a pattern of the mask. As shown in the atomic force microscope (AFM) image of FIG. 2D, the pattern of the photoresist formed by the above method has the same distance between the line pattern of the photoresist and the line pattern of the cholesteric liquid crystal, which is a mask. It can be seen that the cholesteric liquid crystal pattern of the mask is transferred.

패턴형성원리를 밝혀내기 위해 편광된 빛의 방향을 바꿔가면서 노광 실험을 해본 결과를 도 3에서 나타내었다. 편광된 빛의 방향은 콜레스테릭 액정의 나선형 축과 평행한 방향과 수직한 방향으로 비교될 수 있도록 조사되었다. 도 3을 보면, 콜레스테릭 액정의 나선형 축과 수직하게 편광된 빛은 포토레지스트에 패턴을 잘 형성한 반면 수평하게 편광된 빛은 포토레지스트에 패턴을 잘 형성하지 못한 것을 알 수 있다. 이는 빛의 편광성에 대해 콜레스테릭 액정 마스크가 선택성이 있다는 것을 말해준다. 콜레스테릭 액정의 나선형 축과 수직하게 편광된 빛에 패턴이 잘 형성되는 이유는 액정층의 굴절률이 나선형 축 방향으로는 주기적으로 변하기 때문이다. 즉 패턴을 따라 주기적으로 변하는 액정분자들 간의 굴절률 차이에 의해 조사되는 빛은 렌즈를 통과할 때와 마찬가지로 굴절률이 큰 쪽으로 모아지게 된다. 주기적으로 한 곳에 모아지는 빛들은 포토레지스트에 노광량을 주기적으로 차이가 나게 하며 결과적으로 선 패턴을 형성하는 것이다. 반면 나선형 축과 평행한 방향으로 편광된 빛은 빛의 굴절률이 액정을 통과하면서 나선형 축 방향으로 똑같은 값을 유지한다. 즉, 주기성이 없기 때문에 액정 분자체들간의 굴절률 차이가 없어 빛이 응집되지 않아 포토레지스트에 노광량 차이를 발생시키지 못한다.3 shows the results of exposure experiments while changing the direction of polarized light to reveal the principle of pattern formation. The direction of the polarized light was irradiated so that it could be compared in the direction parallel to the direction parallel to the spiral axis of the cholesteric liquid crystal. Referring to FIG. 3, light polarized perpendicularly to the helical axis of the cholesteric liquid crystal well formed a pattern in the photoresist, whereas horizontally polarized light did not form a pattern well in the photoresist. This indicates that the cholesteric liquid crystal mask is selective for the polarization of light. The reason why the pattern is well formed in light polarized perpendicular to the helical axis of the cholesteric liquid crystal is because the refractive index of the liquid crystal layer changes periodically in the helical axis direction. That is, light irradiated by the difference in refractive index between the liquid crystal molecules periodically changing along the pattern is collected in a larger refractive index as in the case of passing through the lens. Light that is periodically collected in one place causes a difference in exposure to the photoresist periodically, resulting in a line pattern. On the other hand, light polarized in a direction parallel to the spiral axis maintains the same value in the spiral axis direction as the refractive index of the light passes through the liquid crystal. That is, since there is no periodicity, there is no difference in refractive index between the liquid crystal molecular sieves, so that light does not aggregate and does not cause a difference in exposure amount in the photoresist.

본 발명에 따른 액정 상에 의한 규칙적인 구조는 액정분자의 배향에 따른 굴절률의 변화로 빛을 응집시키는 부분과 빛이 굴절되지 않고 투과되는 부분으로 구성되기 때문에 그 자체로 마이크로렌즈 어레이(microlens arrays)로 활용할 수 있다. The regular structure of the liquid crystal phase according to the present invention is a microlens arrays itself because it is composed of a portion which aggregates the light by the change of the refractive index according to the orientation of the liquid crystal molecules and a portion where the light is transmitted without being refracted. Can be utilized as

본 발명에 따른 액정 마스크는 마스크의 모양과 배향에 따라 다양한 패턴형성이 가능하다. 배선폭 조절은 액정분자의 상을 형성하기 위한 키랄첨가제의 양 또는 인가되는 전기장 또는 자기장의 세기에 따라 쉽게 조절될 수 있으며, 콜레스테릭 액정의 주기를 조절하면 배선폭을 수십 nm까지 줄일 수 있음을 확인하였다. 또한, 콜레스테릭 액정 상 이외의 다른 액정상을 이용하여도 유사한 결과를 얻을 수 있다. The liquid crystal mask according to the present invention can be formed in various patterns according to the shape and orientation of the mask. Wiring width control can be easily adjusted according to the amount of chiral additive to form the phase of liquid crystal molecules or the intensity of applied electric or magnetic field, and the wiring width can be reduced to several tens of nm by controlling the cycle of cholesteric liquid crystal. It was confirmed. Similar results can be obtained by using other liquid crystal phases other than the cholesteric liquid crystal phase.

본 발명은 다른 관점에서, (a) 기판 상에 액정분자층을 형성하는 단계; (b) 상기 액정분자층에 액정분자의 결함(defect) 구조에 따른 규칙적인 구조를 형성하는 단계; 및 (c) 상기 액정 분자의 규칙적인 구조를 포토마스크(photomask)로 이용하여 포토레지스트(photoresist)에 마이크로 또는 나노 크기 패턴을 형성하는 단계를 포함하는 마이크로 또는 나노 크기 패턴을 형성하는 방법에 관한 것이다. In another aspect, the present invention, (a) forming a liquid crystal molecule layer on the substrate; (b) forming a regular structure according to a defect structure of the liquid crystal molecules in the liquid crystal molecule layer; And (c) forming a micro or nano size pattern on the photoresist using the regular structure of the liquid crystal molecules as a photomask. .

본 발명에 있어서, 상기 (a) 단계 이전에, 기판 상에 액정분자의 배향을 조절하기 위한 표면처리를 하는 단계를 추가로 포함할 수 있으며, 상기 표면처리는 이미드 계열 고분자, 친수성 고분자 또는 소수성 고분자를 기판에 코팅하고 한쪽 방향으로 문지르는 것을 특징으로 할 수 있으며, 바람직하게는, 폴리이미드(polyimide), 폴리아마이드(polyamide), 나일론(nylon), 폴리비닐알콜(polyvinyl alcohol), 폴리에틸렌이민(polyethyleneimine), 친수성 또는 소수성 자기조립 단분자막 (self-assembled monolayer; SAM) 또는 테프론(Teflon)을 기판에 코팅하거나, 공기 또는 물에 기판을 노출하고, 한쪽 방향으로 문지르는 것을 특징으로 할 수 있다. 또한, 본 발명에 있어서, 상기 (b) 단계는 액정 상변이온도 이상으로 올린 후에 서냉하는 것을 특징으로 할 수 있다.In the present invention, before the step (a), it may further comprise the step of performing a surface treatment for controlling the orientation of the liquid crystal molecules on the substrate, the surface treatment is an imide-based polymer, hydrophilic polymer or hydrophobic It is characterized by coating the polymer on the substrate and rubbing in one direction, preferably, polyimide, polyamide, nylon, nylon, polyvinyl alcohol, polyethyleneimine ), Hydrophilic or hydrophobic self-assembled monolayer (SAM) or Teflon (Teflon) may be coated on the substrate, the substrate is exposed to air or water, and rubbed in one direction. In addition, in the present invention, the step (b) may be characterized by slow cooling after raising above the liquid crystal phase transition temperature.

본 발명에 있어서, 액정분자를 형성하는 액정성 분자체들의 농도를 조절하여 액정분자의 결함에 따른 규칙적인 구조를 형성하는 것을 특징으로 할 수 있다. 유방성 액정의 경우, 액정성 분자체들의 농도를 조절하여 액정분자의 상이 결정되고, 이러한 농도 조절에 의하여 결정된 서로 다른 상마다 서로 다른 액정분자의 결함이 형성되므로, 액정성 분자체의 농도를 조절하여 서로 다른 규칙적인 구조를 형성하는 것이 가능하다. In the present invention, it is possible to form a regular structure according to the defect of the liquid crystal molecules by adjusting the concentration of the liquid crystal molecular sieves forming the liquid crystal molecules. In the case of breast liquid crystal, the liquid crystal molecules are determined by adjusting the concentration of the liquid crystal molecular sieves, and different liquid crystal molecules are formed for each of the different phases determined by the concentration adjustment. It is possible to form different regular structures.

본 발명에서 상기 액정분자의 결함 구조는 액정분자층의 두께를 조절하는 것으로 그 크기를 조절할 수 있으며, 본 발명의 일 구현예에서 조절 가능한 액정 결함 구조의 크기는 1 내지 100㎛ 수준이다. In the present invention, the defect structure of the liquid crystal molecules may be adjusted in size by adjusting the thickness of the liquid crystal molecule layer. In one embodiment of the present invention, the size of the adjustable liquid crystal defect structure is about 1 to 100 μm.

본 발명에 있어서, 상기 결함 구조는 소용돌이형 액정 결함구조(toric focal conic domain; TFCD), 포물선형 액정 결함구조(parabolic focal conic domain; PFCD), 회위(disclination), 오일리 스트릭(oily streak) 또는 언듈레이션(undulation)인 것을 특징으로 할 수 있으며, 바람직하게는 스멕틱 액정(smectic LCs)의 소용돌이형 액정 결함구조(toric focal conic domain; TFCD)인 것을 특징으로 할 수 있다. 본 발명에 따른 결함구조는 자기조립 현상을 통해 육방형(hexagonal)으로 패턴 정렬될 수 있다. In the present invention, the defect structure is a toric focal conic domain (TFCD), a parabolic focal conic domain (PFCD), disclination, oily streak or undulation (undulation), and preferably a toric focal conic domain (TFCD) of smectic LCs. The defect structure according to the present invention may be pattern aligned in hexagonal shape through self-assembly.

본 발명의 일 구현예에서, 스멕틱(smectic) 액정의 소용돌이형 액정 결함구조(toric focal conic domain; TFCD)의 주기적인 토로이드(toroid) 형상의 홀은 조사되는 빛을 응집시킬 수 있는 고유의 분자 배향에 기인하여 마이크로렌즈(microlens)로 작용할 수 있다. 토로이드 홀 사이의 평평한 부분은 투명유리와 같이 작용하고 빛을 굴절시키지 않는다. 또한, 본 발명은 주기적인 마이크로 또는 나노 크기의 어레이뿐만 아니라 액정의 단계적인 굴절률 분포의 이점을 활용한다. In one embodiment of the present invention, the periodic toroidal holes of the toric focal conic domain (TFCD) of the smectic liquid crystal are inherent to aggregate the light to be irradiated. Due to molecular orientation it can act as microlens. The flat portions between the toroid holes act like transparent glass and do not refract light. In addition, the present invention takes advantage of the periodic micro or nano sized array as well as the stepwise refractive index distribution of the liquid crystal.

규칙적인 TFCD 구조는 부착된 기판의 표면 상에 액정에 분자 배향의 조절을 통해서 발생된다. TFCD를 통과한 빛은 굴절되고 TFCD에서 고유의 액정 분자 배향에 따른 단계적인 굴절률에 의해서 TFCD의 중심으로 응집된다. 그러므로, 액정-기반 TFCD 마이크로렌즈는 포토마스크(photomask)로 사용되었을 때, 투과된 빛의 편광 방향에 따라 광학적으로 선택적이다. 따라서, 빛의 양(또는 강도), TFCD 포토마스크의 크기, 포토레지스트(photoresist)의 톤(tone) 및 조명 광원의 편광방향을 간단히 조절하여 도메인 크기, 기하학적 형상 및 대칭(symmetry)이 조절된 다양한 마이크로 규모의 패턴들을 얻을 수 있다. Regular TFCD structures are generated through the control of molecular orientation in the liquid crystal on the surface of the attached substrate. Light passing through the TFCD is refracted and agglomerated to the center of the TFCD by a stepwise refractive index depending on the orientation of the liquid crystal molecules inherent in the TFCD. Therefore, liquid crystal-based TFCD microlenses are optically selective depending on the polarization direction of transmitted light when used as a photomask. Accordingly, the domain size, geometry and symmetry can be adjusted by simply adjusting the amount (or intensity) of light, the size of the TFCD photomask, the tone of the photoresist and the polarization direction of the illumination light source. Micro scale patterns can be obtained.

본 발명의 일 구현예에서, TFCD 구조를 발생시키기 위하여 에틸 4-하이드록시바이페닐카르복실레이트 (ethyl 4'-hydroxy-4biphenyl carboxylate)와 1H,1H,2H,2H,3H,3H,4H,4H-펄플루오로도데실 브롬(1H,1H,2H,2H,3H,3H,4H,4H-perfluorododecyl bromide)의 알킬레이션(alkylation)에 의해 준비된, 부분 불소화된 꼬리부분 작용기(semifluorinated tail group)와 리지드 바이페닐 코어(rigid biphenyl core)를 포함하는 간단한 막대형 스멕틱 액정(rodlike smectic liquid crystal) 물질을 사용할 수 있다. 도 5의 (a)에서는 상기 물질의 분자 구조 및 온도에 따른 상 변이를 나타내었다. 이 물질은 처리된 유리 기판의 표면상에 육방형으로 고도로 규칙적인(hexagonally highly ordered) 구조의 TFCD를 지속적으로 생산한다. In one embodiment of the invention, ethyl 4'-hydroxy-4biphenyl carboxylate and 1H, 1H, 2H, 2H, 3H, 3H, 4H, 4H are used to generate the TFCD structure. Rigid and partially fluorinated tail groups prepared by alkylation of perfluorododecyl bromine (1H, 1H, 2H, 2H, 3H, 3H, 4H, 4H-perfluorododecyl bromide) A simple rodlike smectic liquid crystal material can be used that includes a biphenyl core. In Figure 5 (a) shows the phase change according to the molecular structure and temperature of the material. This material continuously produces hexagonal highly ordered TFCD on the surface of the treated glass substrate.

본 발명에서, 등방성(isotropic)으로부터 스멕틱 A 상으로의 냉각화를 통하여, 정렬된 TFCD 도메인 어레이를 넓은 영역에 거쳐 생성할 수 있다. 냉각화는 서냉을 하는 것이 바람직하며, 약 -1℃/min 속도로 서냉하는 것이 좋다. 분자량이 작은 액정 구성요소는 높은 이동도(mobility)를 가지고 스멕틱 상에서 빠르게 반응하기 때문에 TFCD 마이크로렌즈 어레이의 제조는 다른 연성 자기조립체 빌딩 블록(soft self-assembly building block)에 비하여 매우 빠르고 간단하다. 본 발명에서, 균일한 TFCD 넓은 규모 어레이를 유리 기판 위에 생성하는 것은 단지 몇 초만이 요구된다는 것을 확인하였다. In the present invention, through cooling from isotropic to Smectic A phase, an array of aligned TFCD domains can be produced over a wide area. Cooling is preferably slow cooling and slow cooling at a rate of about −1 ° C./min. The production of TFCD microlens arrays is very quick and simple compared to other soft self-assembly building blocks because the low molecular weight liquid crystal components react quickly on smectic with high mobility. In the present invention, it has been found that creating a uniform TFCD wide scale array on a glass substrate requires only a few seconds.

도 5의 (b)는 편평한 PEI(polyethyleneimine)가 코팅된 유리기판 상의 스멕틱 액정의 TFCD 도메인의 대표적인 편광광학현미경(polarized optical microscopy; POM) 이미지를 나타낸 것이다. 도 5의 (b)에서는, 넓은 영역에 거쳐서 고도로 정렬된 주기적인 TFCD의 형성을 볼 수 있다. 각각의 작은 원형 도메인은 하나의 TFCD에 대응된다. 액정에 의하여 형성된 필름의 편광광학현미경 이미지를 자세히 관찰하면, 각 TFCD가 그 크기에 있어서 일정하고 육방형의(hexagonal) 어레이로 존재하며, 전형적인 스메틱 A 상의 특징을 가진다는 것을 확인할 수 있다. 각 원형의 모양을 가지는 TFCD의 내부구조는 액정 분자들의 배향이 TFCD의 중심을 기준으로 방사형으로 퍼져나가는 형태를 가지고 있기 때문에, 편광광학현미경으로 TFCD를 투과하여 관찰하였을 때, 특유의 몰타의 십자(Maltese cross) 패턴을 생성한다. 원형 기반(창문 부분)의 바깥에서, 분자들은 기판에 수직으로 정렬되어있고 이러한 부분들은 편광광학현미경 이미지에서 어둡게 나타났다. 도 5의 (c)는 TFCD 어레이의 도식적인 모델을 나타낸다. 유리로부터 공기-액정 계면까지 육방형으로 규칙적인 작은 붉은색 막대는 각각 액정의 메조게닉 유닛(mesogenic unit)을 가리킨다. 스멕틱 액정 TFCD의 굴절률은 TFCD 마이크로렌즈의 액정 분자 배향에 따라서 변경될 수 있다. FIG. 5 (b) shows a representative polarized optical microscopy (POM) image of the TFCD domain of the smectic liquid crystal on a flat PEI coated polyethylene substrate. In FIG. 5B, the formation of highly aligned periodic TFCDs can be seen over a wide area. Each small circular domain corresponds to one TFCD. A closer look at the polarized light microscopy image of the film formed by the liquid crystal reveals that each TFCD exists in a constant, hexagonal array in size and has typical Smematic A phase characteristics. Since the internal structure of the TFCD having a circular shape has a form in which the alignment of liquid crystal molecules radiates radially from the center of the TFCD, a characteristic Maltese cross is observed when the TFCD is transmitted through a polarizing optical microscope. Create a Maltese cross pattern. Outside the circular base (window part), the molecules are aligned perpendicular to the substrate and these parts appear dark in polarized light microscopy images. 5 (c) shows a schematic model of the TFCD array. Small red bars that are regular in hexagon from the glass to the air-liquid crystal interface each point to the mesogenic unit of the liquid crystal. The refractive index of the smectic liquid crystal TFCD may be changed depending on the liquid crystal molecular orientation of the TFCD microlens.

본 발명의 일 구현예에서는, TFCD 어레이를 포토마스크로서 사용하였다. 도 6은 리소그래픽 패턴의 발생을 도식적으로 묘사한 것이다. 포토레지스트 필름은 제조된 자기조립 유기 TFCD 포토마스크를 통하여 노광된다. 2㎛ 두께의 포토레지스트 필름은 실리콘 기판 위에 스핀-코팅(spin-coating)된다. 이 시스템에서, 각 TFCD는 빛을 응집시킬 수 있다. 유효한 굴절률은 TFCD의 중앙부분으로 증가되는 고유의 액정 분자 배향에 따라서 공간적으로(volumetrically) 변경될 수 있다. TFCD를 통과하는 입사광선은 굴절되어 TFCD의 중앙으로 응집된다. 각 TFCD 구조는 두 가지 구성요소로 이루어 질 수 있다. '창문(window)’부분은 평행한 스멕틱 층으로된 구조로 구성되며 스멕틱 액정분자는 기판에 대하여 수직 방향으로 정렬되어 있다. 따라서 액정 분자의 방향 필드는 정확하게 자외선 빛이 입사되는 방향과 일치한다. 다른 구조는 각 TFCD의 중앙부분인 “렌즈(lens)”부분이다. 스멕틱 액정분자의 배향은 TFCD 안의 스멕틱 층의 곡면에 따라 달라진다. 빛은 창분 부분을 통해서는 직선으로 통과되고 렌즈 부분에서는 특정의 초점거리(focal length)를 가지고 응집된다. 단일 TFCD 포토마스크 구조에서 창문과 렌즈 요소라는 기능적인 요소들의 조합이 포토레지스트 필름 위에 투사되는 패턴에 있어서 입사광 양(dose)의 차이에 기인하는 변형을 허용할 수 있다. TFCD 어레이에서의 두가지 광학 요소는 모두 도 6의 (c)에서 보인 것과 같이 원자간력 현미경(atomic force microscopy; AFM) 이미지에서 확인할 수 있다. In one embodiment of the invention, a TFCD array was used as the photomask. 6 diagrammatically depicts the generation of a lithographic pattern. The photoresist film is exposed through the fabricated self-assembled organic TFCD photomask. A 2 μm thick photoresist film is spin-coated onto the silicon substrate. In this system, each TFCD can aggregate light. The effective index of refraction can be altered spatially with the inherent liquid crystal molecular orientation increasing to the center portion of the TFCD. Incident light passing through the TFCD is refracted and aggregated to the center of the TFCD. Each TFCD structure may consist of two components. The 'window' part consists of parallel Smectic layers and Smectic liquid crystal molecules are aligned in a direction perpendicular to the substrate. Thus, the direction field of the liquid crystal molecules exactly coincides with the direction in which ultraviolet light is incident. The other structure is the "lens" part, which is the center part of each TFCD. The orientation of the smectic liquid crystal molecules depends on the curved surface of the smectic layer in the TFCD. Light passes straight through the window and agglomerates at a certain focal length in the lens. The combination of functional elements called window and lens elements in a single TFCD photomask structure may allow deformation due to the difference in dose of light in the pattern projected onto the photoresist film. Both optical elements in the TFCD array can be seen in atomic force microscopy (AFM) images as shown in Figure 6 (c).

또한, 액정 결함구조는 내부가 복굴절을 가지는 액정으로 이루어져 있기 때문에, 조사하는 자외선 광원의 빛에 편광성을 부여하면, 같은 액정 결함구조 마스크를 사용하더라도 완전히 다른 형태의 구조를 얻어낼 수 있다. 단지, 광원의 편광방향을 바꿈으로써, 다양한 형태의 패턴 제작이 가능하다. 본 발명의 일 실시예에서 보인 TFCD 액정 결함구조뿐만 아니라, 자연계에서 존재하는 다양한 형태의 액정 결함구조들 모두 액정 배향에 따른 굴절률 분포를 보이기 때문에, 새로운 개념의 포토리소그래피 마스크로 이용가능하다. 또한, 서로 다른 톤(tone)의 포토레지스트를 사용함으로써 상반된 패턴이 형성되도록 구성하는 것이 가능하다.In addition, since the liquid crystal defect structure is made of a liquid crystal having a birefringence therein, if the polarization is imparted to the light of the ultraviolet light source to be irradiated, a completely different structure can be obtained even if the same liquid crystal defect structure mask is used. However, by changing the polarization direction of the light source, various types of patterns can be produced. In addition to the TFCD liquid crystal defect structure shown in the embodiment of the present invention, various types of liquid crystal defect structures existing in nature show the refractive index distribution according to the liquid crystal alignment, it can be used as a new concept photolithography mask. It is also possible to configure such that opposite patterns are formed by using photoresists of different tones.

본 발명은 다른 관점에서, (a) 기판 상에 액정분자층을 형성하는 단계; (b) 상기 액정분자층에 액정분자의 결함(defect) 구조에 따른 규칙적인 구조를 형성하는 단계; (c) 자외선 경화형 고분자를 상기 결함구조를 가지는 액정분자층 위에 도포하고 자외선 경화하는 단계; 및 (d) 경화된 고분자층을 액정 표면으로부터 분리하는 단계를 포함하는 마이크로 또는 나노 크기 연성리소그래피(soft lithography) 패턴을 형성하는 방법에 관한 것이다. In another aspect, the present invention, (a) forming a liquid crystal molecule layer on the substrate; (b) forming a regular structure according to a defect structure of the liquid crystal molecules in the liquid crystal molecule layer; (c) applying an ultraviolet curable polymer onto the liquid crystal molecule layer having the defect structure and performing ultraviolet curing; And (d) separating the cured polymer layer from the surface of the liquid crystal.

본 발명은 또한, (a) 기판 상에 액정분자층을 형성하는 단계; (b) 상기 액정분자층에 액정분자의 결함(defect) 구조에 따른 규칙적인 구조를 형성하는 단계; (c) 상기 결함구조를 가지는 액정분자층 위에 자외선 경화형 고분자를 도포하고 자외선 경화하는 단계; (d) 경화된 고분자층을 액정 표면으로부터 분리하는 단계; (e) 상기 자외선 경화된 고분자층 위에 열경화형 고분자를 도포하고 열경화하는 단계; 및 (f) 상기 열경화된 고분자층을 분리하는 단계를 포함하는 마이크로 또는 나노 크기 연성리소그래피(soft lithography) 패턴을 형성하는 방법에 관한 것이다. The present invention also comprises the steps of (a) forming a liquid crystal molecule layer on the substrate; (b) forming a regular structure according to a defect structure of the liquid crystal molecules in the liquid crystal molecule layer; (c) applying an ultraviolet curable polymer on the liquid crystal molecular layer having the defect structure and performing ultraviolet curing; (d) separating the cured polymer layer from the liquid crystal surface; (e) applying and thermosetting a thermosetting polymer on the ultraviolet cured polymer layer; And (f) separating the thermoset polymer layer.

본 발명에 있어서, 상기 자외선 경화형 고분자는 폴리우레탄 계열 고분자인 것을 특징으로 할 수 있으며, 상기 열경화형 고분자는 실록산 계열 고분자인 것을 특징으로 할 수 있다. 실록산 계열 고분자로서 가장 많이 사용되는 물질로 폴리다이메틸실록산(polydimethylsiloxane; PDMS)를 들 수 있다. In the present invention, the ultraviolet curable polymer may be characterized in that the polyurethane-based polymer, the thermosetting polymer may be characterized in that the siloxane-based polymer. Polydimethylsiloxane (PDMS) is one of the most used materials as the siloxane-based polymer.

본 발명은 또한, 상기 연성 리소그래피 패턴 형성 방법에 의해 제조되고, 굴절률의 단계적인 변화에 따라 빛을 응집시키는 부분과 빛이 굴절되지 않고 통과하는 부분으로 구성되는 마이크로렌즈 어레이에 관한 것이다. The present invention also relates to a microlens array manufactured by the above-described soft lithography pattern forming method, and comprising a portion which aggregates light according to a step change in refractive index and a portion where light passes through it without refracting.

도 7은 본 발명의 일 구현예에 따른, 연성 리소그래피 패턴 형성 프로세스를 나타낸 것이다. 단단한 아로마틱 그룹과 불소화 말단을 포함하는 간단한 막대형 스메틱 A 물질을 사용하여 기판 상에 액정분자층을 형성하였다. 액정분자층은 등방성 온도 이상의 표면처리된 유리 기판 위에 도포 된다. 등방성에서 스멕틱 상으로 냉각하는 동안, 정렬된 TFCD 어레이는 넓은 영역에 거쳐서 생성된다. TFCD 어레이의 음성의 복제품(negative replica)은 자외선 경화형 프리-폴리머(pre-polymer)를 TFCD 어레이의 표면 위에 도포하여 형성할 수 있다. 모세관력은 프리-폴리머가 TFCD의 결함 구조를 가득 채울 수 있도록 이끌며, 그 결과 프리-폴리머층은 TFCD의 표면 위상학(topology)을 그대로 따르게 된다. 그 후, 프리-폴리머는 자외선 노출에 의해 경화되어 TFCD 어레이의 음성 복제를 형성한다. 자외선 경화형 고분자로는 폴리우레탄 계열 고분자인 것이 바람직하며, NOA63 고분자를 들 수 있다. 형성된 고분자 NOA63 음성 복제품 몰드는 2차 주형으로 사용될 수 있다. PDMS 프리-폴리머는 양각의 NOA63 기판 위에 도포되고 종래의 드라이 오븐에서 60℃로 8시간 동안 경화된다. 경화된 PDMS 몰드는 최초 TFCD 어레이 주형과 동일한 구조를 나타낸다. NOA63과 PDMS는 그들의 투명도, 열적 안정성, 균질의 굴절률 및 이러한 고분자들이 디자인된 몰드 형상을 채우기 용이한 점에 의해 둘 다 폴리머 마이크로렌즈 어레이에 적절한 물질이다.7 illustrates a flexible lithographic pattern formation process, in accordance with an embodiment of the present invention. A liquid crystal molecule layer was formed on the substrate using a simple rod-like Smetic A material containing a hard aromatic group and a fluorinated end. The liquid crystal molecule layer is applied on the surface-treated glass substrate having an isotropic temperature or higher. While cooling from isotropic to smectic, an aligned TFCD array is created over a large area. A negative replica of the TFCD array can be formed by applying an ultraviolet curable pre-polymer onto the surface of the TFCD array. Capillary forces allow the pre-polymer to fill the TFCD's defect structure, so that the pre-polymer layer follows the surface topology of the TFCD. The pre-polymer is then cured by ultraviolet exposure to form negative replication of the TFCD array. The ultraviolet curable polymer is preferably a polyurethane-based polymer, and may include a NOA63 polymer. The formed polymer NOA63 negative replica mold can be used as a secondary mold. The PDMS prepolymer is applied onto an embossed NOA63 substrate and cured for 8 hours at 60 ° C. in a conventional dry oven. The cured PDMS mold shows the same structure as the original TFCD array template. NOA63 and PDMS are both suitable materials for polymer microlens arrays because of their transparency, thermal stability, homogeneous refractive index, and ease of filling these mold shapes in which these polymers are designed.

도 8은 각각 TFCD 어레이(MLA-1), NOA63 어레이(MLA-2) 및 PDMS 어레이(MLA-3)의 SEM과 AFM 이미지를 나타낸다. 도 8에서는 유리 기판의 표면 위의 원형 TFCD로 구성된 넓은 영역 패턴을 확인할 수 있다. TFCDs는 유리 기판 위에서 평균 중앙-중앙 거리가 10.5㎛인 주기적인 어레이로 정렬된다. 작은 액정 분자는 높은 이동도와 스멕틱 상에 빠르게 반응하기 때문에, 스멕틱 액정 빌딩 블록 TFCD 시스템은 다른 연성 몰딩 시스템(soft molding system)이나 포토리소그래픽 방법에 비해 더욱 간단하고 빠르다. 균일한 TFCD 넓은 규모 어레이를 기판 위에 생성하는 것은 매우 빠르고, 단지 몇 초만을 필요로 한다. 중앙-중앙 거리로써 정의되는 도메인 크기는 액정 필름 두께에 강하게 의존한다. 도 8의 (b)는 AFM에 의해 나타낸 TFCD 어레이의 높이 프로파일이 대칭형 구조임을 확인할 수 있으며, 원형 결함을 함유하는 TFCD의 단면을 나타낸다. TFCD 구조의 깊이는 각 도메인의 중앙에서 2.2㎛로 나타났다. 도 8의 (c)는 TFCD 어레이 주형에 준비된 NOA63 몰드의 대표적인 SEM 이미지를 나타낸다. NOA63 프리-폴리머는 모세관력과 중력의 도움으로 TFCD 구조의 빈 공간을 뚫고 들어간다. 결과적으로, 전사된 원추형의 구조는 TFCD 어레이의 구조에 대해서 뒤집힌 것이다. TFCD 주형은 NOA63 프리-폴리머와의 몰딩 공정 하에서 물리적으로 안정하기 때문에 많은 복제품 몰드들이 마스터 TFCD 어레이 몰드로부터 제조될 수 있다. 유동적인 스멕틱 A 상 TFCD는 실온에서는 스멕틱 A 상에서 형성된 TFCD의 구조를 그대로 간직한 채, 연성 결정상으로 변화하여 고체화되기 때문에 장기간 보존될 수 있고 몰딩 공정에서 안정적일 수 있다. 주형의 TFCD 어레이 패턴과 NOA63 마이크로렌즈 어레이의 비교는 고도록 복잡한 밀도의 마이크로 또는 나노 구조가 성공적으로 TFCD어레이 주형에서 NOA63 복제품으로 전사되었음을 나타낸다. SEM 이미지에서의 흰 점은 원추형 구조를 가지는 나노-팁스(nano-tips)에 상응한다. 나노-팁 꼭대기는 250nm의 직경을 가지는 것으로 SEM과 AFM 측정장치에 의해 측정되었다. 원추형 구조 위의 나노-팁의 평균 높이는 TFCD 딤플 구조의 깊이보다 살짝 작은 1.8㎛이다. PDMS 마이크로렌즈 어레이는 첫 번째 NOA63 복제품 몰드의 복제품 몰딩에 의해서 제조되고 그들의 SEM 이미지를 도 8의 (e)에서 나타냈다. 높은 확대율 이미지는 움푹 파인 구조가 MLA-2 몰드로부터 반대로 생성되었음을 보여준다. 이러한 어레이들은 비록 움푹 파인 구조의 깊이가 두 번의 복제품 몰딩 공정을 반복한 후이기 때문에 오리지날 TFCD 어레이 주형의 그것보다 살짝 작을지라도 전체적인 형상에 있어서 TFCD 어레이로부터 일치한다. TFCD, NOA63 및 PDMS 어레이에서의 모든 도메인 간의 길이는 AFM 및 SEM 이미지에서 알 수 있듯이 동일하다.
FIG. 8 shows SEM and AFM images of TFCD array (MLA-1), NOA63 array (MLA-2) and PDMS array (MLA-3), respectively. In FIG. 8 a large area pattern composed of circular TFCDs on the surface of the glass substrate can be seen. TFCDs are arranged in a periodic array with an average center-center distance of 10.5 μm over the glass substrate. Because small liquid crystal molecules react quickly with high mobility and smectic phase, the smectic liquid crystal building block TFCD system is simpler and faster than other soft molding systems or photolithographic methods. Creating a uniform TFCD wide scale array on a substrate is very fast and requires only a few seconds. The domain size, defined as the center-center distance, strongly depends on the liquid crystal film thickness. 8 (b) shows that the height profile of the TFCD array represented by the AFM is a symmetrical structure, and shows a cross section of the TFCD containing circular defects. The depth of the TFCD structure was 2.2 μm at the center of each domain. FIG. 8C shows a representative SEM image of the NOA63 mold prepared in the TFCD array template. NOA63 prepolymers penetrate the voids of the TFCD structure with the help of capillary forces and gravity. As a result, the transferred conical structure is flipped over the structure of the TFCD array. Many replica molds can be made from a master TFCD array mold because the TFCD mold is physically stable under a molding process with the NOA63 pre-polymer. The fluid Smectic A phase TFCD can be preserved for a long time and stable in the molding process because the TFCD formed on Smectic A at room temperature is solidified by changing to a soft crystal phase. Comparison of the TFCD array pattern of the template with the NOA63 microlens array indicates that highly complex densities of micro or nanostructures have been successfully transferred from the TFCD array template to the NOA63 replica. White spots in the SEM image correspond to nano-tips with conical structures. The tip of the nano-tip has a diameter of 250 nm and was measured by SEM and AFM measuring device. The average height of the nano-tips on the conical structure is 1.8 μm, slightly smaller than the depth of the TFCD dimple structure. PDMS microlens arrays were prepared by replica molding of the first NOA63 replica mold and their SEM images are shown in Figure 8 (e). High magnification images show that the recessed structure was created inversely from the MLA-2 mold. These arrays coincide from the TFCD array in overall shape, although the depth of the recessed structure is slightly smaller than that of the original TFCD array mold since it is after two replicate molding processes. The length between all domains in the TFCD, NOA63 and PDMS arrays is the same as can be seen in the AFM and SEM images.

이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 한다. 이들 실시예는 오로지 본 발명을 예시하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되는 것으로 해석되지 않는 것은 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 자명할 것이다.
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples. It is to be understood by those skilled in the art that these embodiments are only for illustrating the present invention and that the scope of the present invention is not construed as being limited by these embodiments.

콜레스테릭Cholesteric 액정 상 구조를 이용한 선형 패턴 형성 Linear pattern formation using liquid crystal phase structure

(a) (a) 기판 상에On a substrate 액정분자층Liquid crystal molecules 형성  formation

인듐주석 산화물(ITO) 유리 기판을 물, 아세톤, 프로판을 이용하여 세척한 후, 5도 미만의 선경사각(pretilt angle)을 가지는 수평 배향 폴리이미드를 코팅하였다. 코팅은 2500rpm으로 25초 동안 스핀 코팅하였으며, 코팅 후 기판을 180℃의 핫 플레이트 위에서 90분 동안 올려놓아 용매를 증발시켰다. 코팅된 기판은 러빙머신을 이용하여 한쪽 방향으로 문질러 주었다. Indium tin oxide (ITO) glass substrates were washed with water, acetone, propane and then coated with horizontally oriented polyimide having a pretilt angle of less than 5 degrees. The coating was spin coated at 2500 rpm for 25 seconds, after which the substrate was placed on a hot plate at 180 ° C. for 90 minutes to evaporate the solvent. The coated substrate was rubbed in one direction using a rubbing machine.

자외선 경화형 고분자물질인 NOA63과 섞인 마이크로 구슬 스페이서를 이용하여 두 기판을 조립하여 하나의 셀을 만들고, 셀의 각각 기판에 전기장을 걸기 위한 전선을 인듐을 이용하여 연결하였다. 그 후, 콜레스테릭 액정을 40°C의 등방성 온도 이상에서 모세관 현상을 이용하여 셀에 주입시켰다. 콜레스테릭 액정물질로는 주 액정물질인 5CB에 키랄 첨가제 CB15를 첨가해서 얻은 복합체를 이용하였다.
Two substrates were assembled using a micro-bead spacer mixed with UVA-curable polymer material NOA63 to make a cell, and wires for applying an electric field to each substrate of the cell were connected using indium. Thereafter, the cholesteric liquid crystal was injected into the cell using a capillary phenomenon at an isotropic temperature of 40 ° C. or higher. As a cholesteric liquid crystal material, a complex obtained by adding chiral additive CB15 to 5CB, which is a main liquid crystal material, was used.

(b) (b) 액정분자층에On the liquid crystal molecules 규칙적인 구조 형성 Regular structure formation

상기 40℃ 이상의 셀에 0.4V/㎛의 전기장을 가해주면서 콜레스테릭 액정 상이 나타나는 33℃ 까지 냉각시켜주었다. 콜레스테릭 액정상이 나타나는 온도의 2℃ 아래인 31℃에서 온도를 고정시킨 후 전기장의 세기를 0.22V/㎛까지 천천히 낮추어 균일하게 누워있는 나선형 구조의 생성을 유도하였다.
The cell was cooled to 33 ° C. in which a cholesteric liquid crystal phase appeared while applying an electric field of 0.4 V / µm to the cell at 40 ° C. or higher. After fixing the temperature at 31 ° C. below 2 ° C. of the cholesteric liquid crystal phase, the electric field was slowly lowered to 0.22 V / µm to induce the production of a uniformly lying spiral structure.

(c) (c) 포토레지스트로With photoresist 전사 Warrior

포지티브 포토레지스트 AZ1505를 600nm 두께를 얻기 위해 1500rpm의 속도로 30초 동안 실리콘 기판 위에 스핀코팅하고 포토레지스트가 코팅된 실리콘 웨이퍼를 110℃의 핫 플레이트 위에서 2분 동안 경화시켜주었다. 0.22~0.25V/㎛의 전기장이 걸려있는 콜레스테릭 액정 셀 밑에 경화된 실리콘 웨이퍼를 밀착시키고, 나선형 축에의 수직방향으로 편광된 자외선에 셀과 밀착된 웨이퍼를 노출시켰다. 이때 노광 조건은 365nm의 파장을 쓰는 i-라인에서 100mJ/cm2의 편광된 빛의 양을 셀에 밀착된 포토레지스트에 노출시켰다. Positive photoresist AZ1505 was spin coated onto a silicon substrate for 30 seconds at a speed of 1500 rpm to obtain 600 nm thickness and the photoresist coated silicon wafer was cured on a 110 ° C. hot plate for 2 minutes. The cured silicon wafer was brought into close contact with the cholesteric liquid crystal cell in which an electric field of 0.22 to 0.25 V / µm was applied, and the wafer was brought into close contact with the cell in ultraviolet light polarized in a direction perpendicular to the spiral axis. At this time, the exposure conditions exposed the amount of polarized light of 100mJ / cm 2 in the i-line using a wavelength of 365nm to the photoresist in close contact with the cell.

현상 용매로는 AZ계열의 포토레지스트용 현상물질인 AZ300DIF를 1차 증류수와 3:1 비율로 섞어서 사용하였으며, 노광된 포토레지스트 필름을 현상하고, 현상된 필름을 1차 증류수를 이용하여 씻어내고 압축 공기 혹은 질소가스를 이용하여 건조시켰다.As a developing solvent, AZ300DIF, a AZ-based photoresist developer, was mixed with primary distilled water in a 3: 1 ratio. The exposed photoresist film was developed, and the developed film was washed with primary distilled water and compressed. It was dried using air or nitrogen gas.

상기 공정에 의해 형성된 패턴을 도 2에서 나타내었다. 도 2의 (b)는 액정 패턴의 POM 이미지를 나타낸 것으로, 선형 패턴이 규칙적으로 형성되어 있는 것을 확인하였다. 도 2의 (c)는 포토레지스트에 전사된 선형패턴을 SEM 이미지로 나타낸 것이다. 도 2의 (d)는 포토레지스트에 전사된 선행 패턴의 AFM 이미지로 나타낸 것으로, 액정이 가지고 있던 패턴이 그대로 전사된 것을 확인할 수 있었다.
The pattern formed by the above process is shown in FIG. 2B illustrates a POM image of the liquid crystal pattern, and it was confirmed that a linear pattern is formed regularly. Figure 2 (c) shows the SEM image of the linear pattern transferred to the photoresist. 2 (d) shows an AFM image of a preceding pattern transferred to a photoresist, and it was confirmed that the pattern possessed by the liquid crystal was transferred as it is.

소용돌이형Swirl 액정 결함구조를 이용한 패턴 형성 Pattern Formation Using Liquid Crystal Defect Structure

(a) (a) 기판 상에On a substrate 액정분자층Liquid crystal molecules 형성 formation

평평한 유리 기판을 물, 아세톤, 프로판을 이용하여 세척하고, 대기 플라즈마를 30~60초 처리한 후, 수평 배향을 유도하는 폴리에틸렌이민 (PEI)을 ~40nm 수준으로 스핀코팅하였다. 표면처리한 기판 위에 액정물질을 도포하고, 등방성 온도이상인 200℃이상으로 온도를 올려서 기판 위에 균일한 두께로 액정분자층을 형성하였다.
The flat glass substrates were washed with water, acetone, propane, and treated with atmospheric plasma for 30-60 seconds, followed by spincoating polyethyleneimine (PEI), which induces horizontal orientation, to ˜40 nm. A liquid crystal material was coated on the surface-treated substrate, and the temperature was raised to 200 ° C. or higher which is higher than the isotropic temperature to form a liquid crystal molecular layer with a uniform thickness on the substrate.

(b) (b) 액정분자층에On the liquid crystal molecules 규칙적인 액정결함구조 형성 Regular liquid crystal defect formation

상기 200℃ 이상의 액정물질이 도포된 기판을 스멕틱 액정상이 나타나는 온도 (195℃)부터 연성 고체 상태를 띄는 상온까지 천천히 온도를 낮추어 소용돌이형 액정 결함구조를 형성하고, 상온에서 상기 결함 구조가 안정적으로 유지되는 것을 확인하였다.
Slowly lowering the temperature of the substrate coated with the liquid crystal material above 200 ° C. (195 ° C.) from the temperature at which the smectic liquid crystal phase appears to room temperature exhibiting a soft solid state to form a swirl liquid crystal defect structure, and the defect structure stably at room temperature. It was confirmed to be maintained.

(c) (c) 포토레지스트로With photoresist 전사 Warrior

평평한 실리콘 웨이퍼판 위에 포토레지스트 물질을 2㎛ 수준으로 스핀코팅하였다. 노광 공정에 앞서 코팅된 실리콘 웨이퍼를 110℃의 핫 플레이트 위에서 2분 동안 경화시켜주었다. 빛이 투과할 수 있는 투명기판 위에 형성된 액정 결함구조 층을 포토레지스트가 코팅된 기판 위에 포토마스크로서 올려놓는다. 포토레지스트를 반응시키는 345nm 파장의 자외선 광원을 액정 결함구조 층을 통해 조사하고 포토레지스트를 현상(develope)하였다. 도 9에 나타낸 것과 같이, 액정 결함구조의 고유한 패턴들이 액정 결함구조 렌즈의 초점거리, 렌즈 주변의 투과 영역의 모양들로 전사되게 된 것을 확인할 수 있었다..The photoresist material was spin coated to a level of 2 μm on a flat silicon wafer plate. The coated silicon wafer was cured for 2 minutes on a 110 ° C. hot plate prior to the exposure process. The liquid crystal defect structure layer formed on the transparent substrate through which light can pass is placed on the photoresist-coated substrate as a photomask. An ultraviolet light source having a wavelength of 345 nm reacting the photoresist was irradiated through the liquid crystal defect structure layer, and the photoresist was developed. As shown in FIG. 9, it was confirmed that the unique patterns of the liquid crystal defect structure were transferred to the focal length of the liquid crystal defect structure lens and the shapes of the transmission region around the lens.

자외선의 편광 방향에 따른 패턴형성의 변화를 확인하기 위하여 조사용 광원을 편광판을 놓아줌으로써 한쪽 방향으로 편광된 빛을 조사하고 현상하였다. 그 결과 도 9에서 나타난 것과 같이 빛을 투과시키는 영역에서는 차이가 없는 반면에, 빛이 모이는 중심 부분은 편광방향과 같은 방향으로만 빛이 응집되기 때문에 비등방적인 패턴이 얻어졌다. 따라서, 같은 액정 결함구조를 사용하면서 편광방향만 다르게 한 실험에서 새로운 패턴이 형성된 것을 확인할 수 있었다.
In order to confirm the change in pattern formation according to the polarization direction of the ultraviolet rays, the light polarized in one direction was irradiated and developed by releasing the polarizing plate. As a result, as shown in FIG. 9, there is no difference in the region that transmits light, whereas an anisotropic pattern was obtained because light converges only in the same direction as the polarization direction. Therefore, it was confirmed that a new pattern was formed in an experiment in which only the polarization direction was changed while using the same liquid crystal defect structure.

소용돌이형Swirl 액정 결함구조의 표면구조를 이용한 연성  Ductility using surface structure of liquid crystal defect structure 리소그래피Lithography 패턴 형성 Pattern formation

(a) (a) 기판 상에On a substrate 액정분자층Liquid crystal molecules 형성 formation

평평한 유리 기판을 물, 아세톤, 프로판을 이용하여 세척하고, 대기 플라즈마를 30~60초 처리한 후, 수평 배향을 유도하는 폴리에틸렌이민 (PEI)을 ~40nm 수준으로 스핀코팅하였다. 표면처리한 기판 위에 액정물질을 도포하고, 등방성 온도이상인 200℃이상으로 온도를 올려서 기판 위에 균일한 두께로 액정분자층을 형성하였다.
The flat glass substrates were washed with water, acetone, propane, and treated with atmospheric plasma for 30-60 seconds, followed by spincoating polyethyleneimine (PEI), which induces horizontal orientation, to ˜40 nm. A liquid crystal material was coated on the surface-treated substrate, and the temperature was raised to 200 ° C. or higher which is higher than the isotropic temperature to form a liquid crystal molecular layer with a uniform thickness on the substrate.

(b) (b) 액정분자층에On the liquid crystal molecules 규칙적인 액정결함구조 형성 Regular liquid crystal defect formation

상기 200℃ 이상의 액정물질이 도포된 기판을 스멕틱 액정상이 나타나는 온도 (195℃)부터 연성 고체 상태를 띄는 상온까지 천천히 온도를 낮추어 소용돌이형 액정 결함구조를 형성하고 안정적으로 유지할 수 있었다. 형성된 액정결함구조의 표면 구조는 도 8의 (a)에서 나타낸 것과 같이 보조개와 같이 움푹 파인 구조를 가지고 있다.
The substrate coated with the liquid crystal material of 200 ° C. or higher was slowly lowered from the temperature at which the smectic liquid crystal phase appeared (195 ° C.) to room temperature exhibiting a soft solid state to form a swirl liquid crystal defect structure and stably maintained. The surface structure of the formed liquid crystal defect structure has a recessed structure such as dimples as shown in FIG.

(c) 액정결함구조로부터 투명 고분자 복제기판 제작(c) Fabrication of Transparent Polymer Duplicate Substrate from Liquid Crystal Defect Structure

상기 제작된 액정결함구조 층 위에 자외선 경화성 고분자인 NOA63 모노머를 도포한다. 수분 후, 모노머의 유동성이 사라지면 345nm 파장의 자외선을 30분 이상 조사하여 모노머를 고분자로 완전 경화시킨다. 70℃ 이상에서 NOA63의 접착력이 현저히 떨어짐을 이용하여, 80℃에서 접착된 두 층을 서로 분리한다. 분리된 자외선 경화 고분자 층의 표면은 도 8의 (c)와 같이 움푹 패인 액정결함구조 표면층과 상반된(negative) 원추형의 나노/마이크로 구조가 생성된다. The NOA63 monomer, which is an ultraviolet curable polymer, is coated on the prepared liquid crystal defect structure layer. After a few minutes, when the fluidity of the monomer disappears, the monomer is completely cured with a polymer by irradiating ultraviolet rays of 345 nm wavelength for 30 minutes or more. Using a significant drop in adhesion of NOA63 above 70 ° C., the two layers bonded at 80 ° C. are separated from each other. The surface of the separated UV-curable polymer layer has a conical nano / micro structure that is negative (negative) with the surface layer of the recessed liquid crystal defect structure as shown in (c) of FIG.

상기 제작된 자외선 경화 고분자층 위에, 열경화성 고분자인 PDMS 모노머-경화제 혼합체를 도포하고, 혼합과정에서 발생한 기포를 제거한다. 60℃ 오븐에서 8시간 이상 충분히 열경화 과정을 거친 후, 자외선 경화성 고분자인 NOA63 층으로부터 PDMS 층을 분리한다. 도 8의 (e)에서, PDMS 층에 형성된 표면 구조는 2번의 연속적인 몰딩 과정을 거쳤기 때문에, 초기 액정결함구조 층과 동일하게 움푹 패인 표면 구조를 가짐을 확인할 수 있다.
On the UV curable polymer layer, the PDMS monomer-curing agent mixture, which is a thermosetting polymer, is applied, and bubbles generated during the mixing process are removed. After sufficient heat curing in a 60 ° C. oven for at least 8 hours, the PDMS layer is separated from the UV curable polymer NOA63 layer. In (e) of FIG. 8, since the surface structure formed on the PDMS layer has been subjected to two successive molding processes, it can be seen that it has the same recessed surface structure as the initial liquid crystal defect structure layer.

(d) 액정 결함구조와 투명 고분자 복제기판을 이용한 마이크로렌즈 어레이 특성 평가(d) Evaluation of microlens array characteristics using liquid crystal defect structure and transparent polymer replica

상기 제작된 액정결함구조 층, 자외선 경화성 고분자 층 (NOA63), 열 경화성 고분자 층(PDMS)은 각각 빛을 응집할 수 있는 표면 구조를 가지고 있다. 빛의 응집되는 렌즈 효과를 확인하기 위해, 도 10과 같이 대물렌즈와 광원 사이에 각각의 층을 배치하였다. 정확한 빛의 응집현상을 확인하기 위해, 비대칭적인 글자로 선정된 “F" 글자를 광원 앞에 놓아서 관찰에 도움을 주었다. 일반적인 백색광을 투과하여 광학현미경을 통해 관찰할 결과, 도 11에서와 같이 마이크로 수준의 ”F" 상이 정확하게 맺히는 것을 확인하였다. 도 11의 (a), (b), (c)는 각각 액정결함구조 층, 자외선 경화 고분자 층, 열경화성 고분자 층에 의해 맺힌 상에 대한 광학 이미지와 초점이 맺히는 원리를 보여주는 개념도이다.
The prepared liquid crystal defect structure layer, the ultraviolet curable polymer layer (NOA63), and the thermosetting polymer layer (PDMS) each have a surface structure capable of aggregation of light. In order to confirm the coherent lens effect of light, as shown in FIG. 10, each layer was disposed between the objective lens and the light source. In order to confirm the coherence of light, the “F” letter selected as an asymmetric letter was placed in front of the light source to aid observation. As a result of observation through an optical microscope through general white light, as shown in FIG. It is confirmed that the "F" phase of is formed correctly. (A), (b), (c) of FIG. 11 are conceptual views showing a principle in which an optical image and a focus are focused on an image formed by a liquid crystal defect structure layer, an ultraviolet curable polymer layer, and a thermosetting polymer layer, respectively.

이상으로 본 발명 내용의 특정한 부분을 상세히 기술하였는 바, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 이러한 구체적 기술은 단지 바람직한 실시태양일 뿐이며, 이에 의해 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아닌 점은 명백할 것이다. 따라서, 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 청구항들과 그것들의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.
While the present invention has been particularly shown and described with reference to specific embodiments thereof, those skilled in the art will readily appreciate that many modifications are possible in the exemplary embodiments without materially departing from the novel teachings and advantages of this invention. something to do. Accordingly, the actual scope of the present invention will be defined by the appended claims and their equivalents.

Claims (52)

다음의 단계를 포함하는 마이크로 또는 나노 크기 패턴을 형성하는 방법:
(a) 기판 상에 액정분자층을 형성하는 단계;
(b) 상기 액정분자층에 액정분자의 상(phase) 구조에 따른 규칙적인 구조를 형성하는 단계; 및
(c) 상기 액정분자의 규칙적인 구조를 포토마스크(photomask)로 이용하여 포토레지스트(photoresist)에 마이크로 또는 나노 크기 패턴을 형성하는 단계.
A method of forming a micro or nano size pattern comprising the following steps:
(a) forming a liquid crystal molecule layer on the substrate;
(b) forming a regular structure according to the phase structure of the liquid crystal molecules in the liquid crystal molecule layer; And
(c) forming a micro or nano size pattern on the photoresist using the regular structure of the liquid crystal molecules as a photomask.
제 1 항에 있어서, 상기 (a) 단계 이전에, 기판 상에 액정분자의 배향을 조절하기 위한 표면처리를 하는 단계를 추가로 포함하는 방법.
The method of claim 1, further comprising, prior to step (a), performing a surface treatment for adjusting the orientation of liquid crystal molecules on the substrate.
제 2 항에 있어서, 상기 표면처리는 이미드 계열 고분자, 친수성 고분자 또는 소수성 고분자를 기판에 코팅하고 한쪽 방향으로 문지르는 것을 특징으로 하는 방법.
The method of claim 2, wherein the surface treatment is characterized in that the imide-based polymer, hydrophilic polymer or hydrophobic polymer is coated on the substrate and rubbed in one direction.
제 2 항에 있어서, 상기 표면처리는 폴리이미드(polyimide), 폴리아마이드(polyamide), 나일론(nylon), 폴리비닐알콜(polyvinyl alcohol), 폴리에틸렌이민(polyethyleneimine), 친수성 또는 소수성 자기조립 단분자막 (self-assembled monolayer; SAM) 또는 테프론(Teflon)을 기판에 코팅하거나, 공기 또는 물에 기판을 노출하고, 한쪽 방향으로 문지르는 것을 특징으로 하는 방법.
The method of claim 2, wherein the surface treatment is polyimide, polyamide, nylon, polyvinyl alcohol, polyethyleneimine, hydrophilic or hydrophobic self-assembled monolayer assembled monolayer (SAM) or Teflon (Co) on the substrate, or the substrate exposed to air or water and rubbed in one direction.
제 1 항에 있어서, 상기 (b) 단계는 액정 상변이온도 이상으로 올린 후에 서냉하는 것을 특징으로 하는 방법.
The method of claim 1, wherein the step (b) is characterized by slow cooling after raising above the liquid crystal phase transition temperature.
제 1 항에 있어서, 상기 (b) 단계는 액정분자를 형성하는 액정성 분자체들의 농도를 조절하여 액정의 상을 결정하는 것을 특징으로 하는 방법.
The method of claim 1, wherein the step (b) determines the phase of the liquid crystal by adjusting the concentration of the liquid crystal molecular sieves forming the liquid crystal molecules.
제 1 항에 있어서, 상기 (b) 단계는 외부 전기장 또는 자기장을 인가하여 상기 규칙적인 구조를 조절하는 것을 특징으로 하는 방법.
2. The method of claim 1, wherein step (b) adjusts the regular structure by applying an external electric or magnetic field.
제 1 항에 있어서, 상기 (b) 단계는 액정 상변이온도 이상으로 올린 후에 외부 전기장이 인가된 상태에서 서냉하는 것을 특징으로 하는 방법.
The method of claim 1, wherein the step (b) is slow cooling in a state where an external electric field is applied after raising the liquid crystal phase transition temperature or more.
제 7 항 또는 제 8 항에 있어서, 상기 전기장의 크기는 0.1 내지 50 V/㎛인 것을 특징으로 하는 방법.
9. A method according to claim 7 or 8, wherein the magnitude of the electric field is between 0.1 and 50 V / μm.
제 1 항에 있어서, 상기 액정분자의 상(phase)은 네마틱(nematic), 스멕틱(smectic), 콜레스테릭(cholesteric), 컬럼나(columnar), 페로엘렉트릭(ferroelectric), 헬리컬(helical), 마이셀(micelle), 큐빅(cubic) 또는 라멜라(lamellar) 액정 상인 것을 특징으로 하는 방법.
The phase of claim 1, wherein the phases of the liquid crystal molecules are nematic, smectic, cholesteric, columnar, ferroelectric, and helical. , Micelle, cubic or lamellar liquid crystal phase.
제 1 항에 있어서, 상기 액정분자의 상은 콜레스테릭 액정 상인 것을 특징으로 하는 방법.
The method of claim 1, wherein the phase of the liquid crystal molecule is a cholesteric liquid crystal phase.
제 1 항에 있어서, 상기 (b) 단계의 규칙적인 구조는 액정 상이 가지는 주기(pitch)에 의한 선형 패턴을 가지는 것을 특징으로 하는 방법.
The method of claim 1, wherein the regular structure of step (b) has a linear pattern due to the pitch of the liquid crystal phase.
제 12 항에 있어서, 상기 선형 패턴은 액정분자의 배향에 따른 굴절률의 변화로 빛을 응집시키는 부분과 빛이 굴절되지 않고 투과되는 부분으로 구성되는 것을 특징으로 하는 방법.
The method of claim 12, wherein the linear pattern comprises a portion which aggregates light by a change in refractive index according to the alignment of liquid crystal molecules and a portion where the light is transmitted without being refracted.
다음의 단계를 포함하는 마이크로렌즈 어레이(microlens arrays)의 제조방법:
(a) 기판을 표면처리 하는 단계;
(b) 상기 표면처리된 기판 상에 액정분자층을 형성하는 단계; 및
(c) 상기 액정분자층에 외부 전기장 또는 자기장이 인가된 상태에서 액정 상 구조에 따른 규칙적인 구조를 형성하는 단계.
Method of manufacturing microlens arrays comprising the following steps:
(a) surface treating the substrate;
(b) forming a liquid crystal molecule layer on the surface treated substrate; And
(c) forming a regular structure according to the liquid crystal phase structure in a state in which an external electric or magnetic field is applied to the liquid crystal molecule layer.
제 14 항에 있어서, 상기 (c) 단계는 상기 액정분자층의 액정 상변이온도 이상으로 가열한 후 서냉하는 것을 특징으로 하는 방법.
15. The method of claim 14, wherein the step (c) is performed after heating to above the liquid crystal phase transition temperature of the liquid crystal molecule layer.
제 14 항에 있어서, 상기 (c) 단계는 액정분자를 형성하는 액정성 분자체들의 농도를 조절하여 액정의 상을 결정하는 것을 특징으로 하는 방법.
The method of claim 14, wherein the step (c) determines the phase of the liquid crystal by adjusting the concentration of the liquid crystal molecular sieves forming the liquid crystal molecules.
제 14 항에 있어서, 상기 액정 상은 콜레스테릭 액정 상인 것을 특징으로 하는 방법.
15. The method of claim 14, wherein the liquid crystal phase is a cholesteric liquid crystal phase.
제 14 항에 있어서, 상기 규칙적인 구조는 액정분자의 배향에 따른 굴절률의 변화로 빛을 응집시키는 부분과 빛이 굴절되지 않고 투과되는 부분으로 구성되는 것을 특징으로 하는 방법.
15. The method of claim 14, wherein the regular structure comprises a portion in which light aggregates due to a change in refractive index according to the alignment of liquid crystal molecules and a portion in which light is transmitted without being refracted.
제 14 항 내지 제 18 항 중 어느 한 항의 방법에 의하여 제조되고, 액정분자의 배향에 따른 굴절률의 변화로 빛을 응집시키는 부분과 빛이 굴절되지 않고 투과되는 부분을 포함하는 규칙적인 구조를 가지는 마이크로렌즈 어레이.
19. A micro-manufactured by the method of any one of claims 14 to 18, and having a regular structure comprising a portion that aggregates light with a change in refractive index according to the orientation of the liquid crystal molecules and a portion where the light is transmitted without being refracted. Lens array.
제 19 항에 있어서, 상기 마이크로렌즈 어레이는 마이크로 또는 나노 크기의 패턴을 가지는 것을 특징으로 하는 규칙적인 구조를 가지는 마이크로렌즈 어레이.
20. The microlens array of claim 19, wherein the microlens array has a micro or nano size pattern.
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