KR101170471B1

KR101170471B1 - 천연식물로부터 유효성분을 추출/농축하여 엽록소를 얻는 제조방법

Info

Publication number: KR101170471B1
Application number: KR1020100024459A
Authority: KR
Inventors: 이배준
Original assignee: 이배준
Priority date: 2010-03-18
Filing date: 2010-03-18
Publication date: 2012-08-07
Also published as: KR20110105282A

Abstract

본원은 엽록소를 함유하고 있는 식물인 뽕잎, 민들레잎, 솔잎, 가시오가피, 조리대(산죽), 겨우사리, 엉겅퀴, 다시마, 감차, 곰피 등의 엽록소 함유 식물로부터 클로로필의 유효 영양성분이 파괴/훼손되지 않은 상태의 온화한(mild)조건에서 안전하게 추출 및 농축하여 클로로필을 제공하고자 하는 발명으로서, 엽록소를 함유하는 식물을 채취하여 바람이 잘 통하는 음지에서 건조시키고 분쇄하여 200~300 메쉬 크기의 분말입자로 얻는 제1단계; 정수(淨水)를 세라믹볼이나 황토볼 여과층을 통과시켜 NMR Spectrometer 를 이용한 ¹⁷O 핵자기공명 스펙트럼 반폭치가 70Hz 이하로 변환된 활성수를 얻는 제2단계; 상기 제2단계에서 얻은 활성수와 에틸알콜을 혼합하되 활성수3±1 : 에틸알콜7±1 비율로 혼합용액을 만들어 놓고 제1단계에서 얻은 식물분말을 주입하여 저속/간헐교반 조건, 10~24시간 범위로 엽록소를 추출하는 제3단계; 상기 제3단계에서 얻은 엽록소 추출물을 18±2℃ 범위에서 1~2일 범위로 숙성시키는 제4단계; 상기 제4단계의 숙성공정이 완료된 후 진공조건에서 농축조의 온도를 서서히 높여 먼저 33~35℃범위에서 진공도를 조절하여 에틸알콜을 먼저 증발시키고, 다시 농축조의 온도를 서서히 높여 38~40℃범위까지 온도를 높여 잔류하는 물을 제거하여 엽록소 80~90%의 농축도를 갖는 엽록소 농축물을 얻는 제5단계; 를 통하여 엽록소를 얻고자 하는 기술사상이 개시된다.

Description

천연식물로부터 유효성분을 추출/농축하여 엽록소를 얻는 제조방법{manufacturing method of chlorophyll for extracting and concentrating good component from natural plant}

본원은 뽕잎, 민들레잎, 솔잎, 가시오가피, 조리대(산죽), 겨우사리, 엉겅퀴, 다시마, 감차, 곰피, 등의 엽록소 함유 식물로부터 유효성분인 클로로필을 경제적 가치를 갖도록 효율적으로 추출 및 농축하여 클로로필을 얻는 제조방법에 관한 것이다.

클로로필이라고도 불리는 엽록소는 식물의 푸른 잎 세포 중의 엽록체의 기질(基質)에 카로틴이나 루테인, 크산토필 등과 함께 존재하는 것으로 엽록소에는 피부질환이나 화상 등의 회복 촉진 작용이나, 악취를 방지하는 작용 등이 밝혀지면서 클로로필 성분을 음료나 분말 또는 정제 등으로 가공하여 의약품이나 건강식품으로 제공하고자 하는 많은 시도가 있어 왔다.

그러나 클로로필(chlorophyll)은 엽록체의 그라나(grana) 속에 함유되어 그라나를 구성하고 있는 단백질과 결합하고 있고 또한 물에는 녹지 않으며 알콜, 에테르?벤젠?클로로폼 등의 유기용매에 녹는 특징을 가짐으로 종래의 방법에서는 클로로필을 함유하는 식물의 잎이나 줄기를 세정하고, 필요에 따라 예를 들면 믹서나 과즙기 등의 기계적 파쇄 수단을 이용하여 잘게 컷팅하여 파쇄하고, 이 파쇄된 식물의 잎이나 줄기를 압착기로 짜내어 엑기스물을 얻고자 하였으나 이 방법으로는 많은 엽록소를 추출할 수 없는 문제점을 갖고 있었다.

또한 식물의 세포벽 및 세포막 내에 존재하는 클로로필은 주지하는 바와 같이 엽록소의 화학구조(클로로필 핵) 자체가 여러 가지 물질과 결합하기 쉬운 성질을 갖고 있기 때문에 클로로필이 세포벽 및 세포막으로부터 추출된 경우 불안정한 상태로 되고 따라서, 클로로필은 예를 들면 공기 중의 산소, 열, 용매 등에 의하여 분자 변성을 일으키기 쉽고, 그 결과 분자 구조적으로 매우 유사한 유도체를 생성하기 때문에 클로로필의 유효 성분을 손상하지 않고 제품화하는 것과 그 선도를 유지하는 것이 극히 곤란한 문제점을 갖는다.

그동안 상기 클로로필(chlorophyll)의 유효성분을 인간의 건강유지에 적용하기 위한 연구도 많이 진행되어 클로로필이 인체 내에서 콜레스텔롤(cholesterol)의 대사에도 관여한다는 연구보고서가 있은 이래, 일본에서는 "클로렐라" 라는 상품으로 클로로필 관련 건강보조식품의 개발되어 위장병, 당뇨병, 여드름, 기미, 주근깨, 빈혈만성질환, 고혈압, 중풍, 간염, 간경화 등에 효과가 있는 것으로 선전되며 상용화 단계에 이르러 있고, 국내에서도 (주)대상과 (주)세모에서 "클로렐라" 관련 건강보조식품의 개발이 연구/시도되고 있다.

상기에서 살핀 바와 같이 클로로필이 여러 가지 유익한 약리효과를 가짐에도 불구하고 클로로필 성분은 빛이나 열에 극히 민감하여 클로로필의 영양성분이 파괴되기 쉽고, 클로로필의 유효성분이 물에 쉽게 녹지 않는 특성으로 인하여 유기용제를 사용하여 추출하고자 하는 공법이 적용되어 왔다.

클로로필의 유효성분을 추출하기 위한 수단을 갖고 제시된 선행기술들을 살펴보면, 등록특허 제0629927호 기술에서는 누에(잠사)를 주성분으로 하는 원료를 초음파 처리를 행하고 휘발성을 가진 에탄올에 용해시켜 클로로필을 포함하고 또한 유지성분 및 단백질을 포함하고 있는 클로로필 함유물을 추출해내는 추출공정과, 추출공정으로 처리된 액으로부터 잔사를 분리한 후 에탄올을 증발 제거하여 클로로필 함유물을 분리시키는 분리공정과, 상기 분리공정에서 얻어진 엽록소 함유물을 청정수와 혼합하고 초음파 유화처리를 수행하는 공정을 포함하여 이루어지는 클로로필 성분함유 음료수를 얻는 방법이 제시되어 있다.

그러나 상기 공정은 유기용매인 에탄올을 사용하여 클로로필 유효성분을 추출함에 있어서 과격한 초음파 처리를 실시하며 충격을 줌으로 인하여 빛이나 열에 극히 민감한 클로로필의 유효 영양성분이 파괴되어 경제적 목적을 달성하기 위한 측면에서 효율적인 적응방법이 되지 못하는 문제점을 갖고 있었다.

또한 등록특허 제0811680호 기술에서는 뽕잎의 동결 건조방법이 제시되어 있는바, 뽕잎을 급속하게 얼린 상태에서 얼음을 기체로 승화시키는 동결건조방법을 사용하여 건조된 뽕잎의 클로로필 성분 파괴를 방지하여 고품질의 클로로필 원료성분을 얻기 위한 수단으로, 뽕나무(Morus)에서 잎을 채취하여 깨끗한 물로 세척하는 단계; 세척된 뽕잎을 그늘에서 자연 건조시켜 수분을 제거하는 자연 건조단계; 자연 건조된 뽕잎을 바닥이 평평한 용기에 담는 단계; 뽕잎이 담겨진 용기를 -35～-45℃의 온도가 유지되는 동결실에 투입하여 23～25시간 급동결시키는 단계; 동결이 완료된 뽕잎을 용기와 함께 동결건조실로 옮겨 다단으로 장착된 냉열판에 올려놓고 50～70분간 감압(減壓)시켜 갑압실의 진공도가 0.3～0.2 토르(Torr)가 유지되도록 하는 감압단계; 동결건조실의 냉열판에 내장된 방열파이프에 열매체를 순환시켜 열판이 80℃의 온도에서 9～10시간, 70℃의 온도에서 9～10시간, 65℃의 온도에서 4～5시간, 60℃의 온도에서 3～4시간 동안 건조시키는 단계; 동결건조실의 냉열판을 순환하는 열매체의 공급을 정지시키고, 냉열판에 내장된 냉각파이프에 냉매를 순환시켜 열판이 -30～-35℃의 온도가 유지되도록 한 상태에서 50～70분간 냉각시키는 단계; 냉각이 완료된 뽕잎을 동결건조실에서 꺼낸 후 포장하는 단계로 이루어지는 뽕잎 동결건조방법이 개시되어 있다.

그러나 상기 방법으로 동결건조공정을 수행하여 유효 영양성분이 파괴되지 않은 상태의 뽕잎을 얻는 중간과정은 달성되었다 하더라도 식음하기에 편리하도록 수용성 클로로필의 액상추출물을 얻기까지의 처리단계가 제시되지 않고 있다.

따라서 본원은 빛이나 열에 극히 민감한 클로로필의 유효 영양성분이 파괴되지 않은 상태의 온화한(mild) 조건에서 안전하게 클로로필 유효성분을 추출/농축하여 고농도의 클로로필을 얻고자 하는 기술분야에 관한 것이다.

본원은 엽록소를 함유하고 있는 식물인 뽕잎, 민들레잎, 솔잎, 가시오가피, 조리대(산죽), 겨우사리, 엉겅퀴, 다시마, 감차, 곰피, 등의 엽록소 함유 식물로부터 클로로필의 유효 영양성분이 파괴/훼손되지 않은 상태의 온화한(mild) 조건에서 안전하게 추출 및 농축하여 경제적 효용가치를 갖는 클로로필을 제공하고자 하는 과제를 갖고 시작된 발명이다.

본원은 빛이나 열에 극히 민감한 클로로필의 유효 영양성분이 파괴되지 않은 상태로 안전한 상태의 클로로필 유효성분을 온화한(mild) 조건에서 추출하기 위한 수단으로서 에틸알콜과 활성수의 혼합조성을 이용하는 특정의 조건에서 엽록소를 함유하고 있는 식물로부터 클로로필을 추출하고 이를 농축시킨 후 알콜과 물을 진공 조건하에서 증발시켜 고농도의 클로로필을 얻는 제조방법을 제공하고자 하는 목적을 갖는다.

본원은 상기 목적을 달성하기 위한 수단으로서, 엽록소 함유 식물로부터 클로로필 성분을 유효농도로 추출 및 농축하여 클로로필을 얻는 제조방법으로서, 엽록소를 함유하는 식물로 뽕잎, 민들레잎, 솔잎, 가시오가피, 조리대(산죽), 겨우사리, 엉겅퀴, 다시마, 감차, 곰피, 등의 엽록소 함유 식물을 채취하여 바람이 잘 통하는 음지에서 건조시키고 분쇄하여 200~300 메쉬 크기의 분말입자로 얻는 제1단계공정을 통하여 원료를 준비한다.

또한, 상기의 제1단계에서 만들어진 엽록소 함유 분말입자로부터 클로로필 유효성분을 온화한(mild)조건에서 추출하기 위해서는 에틸알콜과 활성수를 이용하되, 활성수는 ¹⁷O 핵자기공명 스펙트럼 반폭치가 70Hz 이하로 변환된 활성수를 이용해야만 목적하는 효과를 얻을 수 있으므로, 제2단계에서는 활성수를 얻기 위한 수단으로, 깨끗한 정수(淨水)를 세라믹볼이나 황토볼 여과층을 통과시켜 NMR Spectrometer 를 이용한 ¹⁷O 핵자기공명 스펙트럼 반폭치가 70Hz 이하로 변환된 활성수를 얻는 제2단계공정이 필요하다.

물 분자 H₂O는 단분자(單分子)로 존재할 수 없고, 물 분자 사이에 작용하는 전기적인 힘에 의해 서로 묶여 수소 결합상태를 유지하며 몇 개의 집단을 이루어 결합되고 이것을 통상적으로 물의 군집 또는 클러스터(Cluster)라고 하는데, 클러스터의 크기에 따라 물이 맛있다, 맛없다라고 하는 것이 결정되고 클러스터의 크기가 작은 경우 클러스터의 크기가 큰 경우에 비해 물이 맛있다고 느껴지고, 약알카리수로, 이온수로, 자기수로 여러 가지 특성을 갖는 활성수로 제공되고 있다.

물의 클러스터는 수소결합에 의해 구조가 계속 일정하게 유지되고 있는 것이 아니라 에너지의 흡수 또는 완화 정도에 따라 대개 1x10^-12(1피크 초)초 즉 1조 분의 1초라는 극히 짧은 시간 동안 계속적으로 물의 군집구조의 재구성 및 해체가 계속 진행되는 것으로 알려지고 있는바, 물의 클러스터가 지속적, 평균적으로 큰 클러스터 구조를 갖는가 또는 작은 클러스터 구조를 갖는가 하는 사실이 중요한 요소가 된다.

즉, 물에 에너지를 감응시키면 안정한 상태에 있던 물의 원자핵이 에너지를 흡수하여 높은 에너지 준위(準位)상태로 여기 되는데, 이때 에너지를 흡수하는 현상을 공명이라 하고, 공명 현상에서 원자핵은 낮은 에너지 준위 상태에서 에너지를 흡수하여 높은 에너지 준위 상태로 올라가는 반면에 물 분자는 진동, 회전, 신축 또는 미크로 브라운(Micro Brown)운동을 하게 되며, 이러한 물 분자의 진동, 회전, 신축 또는 미크로 브라운 운동에 의한 에너지에 비해 원자핵이 흡수하는 에너지는 극히 미약하므로 공명된 상태의 물 원자핵은 물 분자의 진동, 회전, 신축 또는 미크로 브라운 운동으로 에너지를 넘겨주게 되는데, 이를 에너지의 완화(relaxation)라고 부르고, 이 에너지의 완화현상은 항상 일어나고 있는 것이다.

이러한 물이 갖는 에너지의 완화현상은 핵자기 공명 또는 핵자기공명분광법(Nuclear Magnetic Resonance; NMR)으로 선 폭의 변화상태를 측정하여 눈으로 확인할 수 있는바, 핵자기공명분광법(NMR)이란 흡수시간 에너지를 신호로 받아내는 것으로서, NMR 스펙트럼의 반폭 측정치가 좁다는 것은 완화시간이 길고, 반폭 측정치가 넓다는 것은 완화시간이 짧다는 사실을 나타내며, 완화시간이 길다는 사실은 물 분자의 운동이 대단히 빠르다는 것을 의미하며, 반폭 측정치가 넓다는 것은 물 분자의 운동이 느리다는 것을 의미한다.

일반적으로 물의 시료채취 위치와 대상에 따라 약간의 편차는 있겠지만 예를 들어, 빗물의 ¹⁷0 핵자기공명 스펙트럼의 반폭 측정치가 119 Hz 정도이고, 수도물은 117 Hz 정도이며, 일본의 세계 최장수촌의 미네랄 온천수는 79 Hz라고 알려져 있고, 사람의 혈청은 140 Hz 정도를 나타내는 것으로 보고되고 있는바, 반폭 측정치가 좁은 세계 최장수촌의 온천수는 반폭이 좁기 때문에 완화시간이 길고 이에 따라 물 분자의 운동이 활발히 이루어져 작은 클러스터 구조를 갖게 되고, 미네랄 성분을 다량 함유한 온천수는 물 분자에 포함하고 있는 미세 나트륨, 칼슘, 마그네슘 등이 금속 이온화되어 생체에 활성을 주기에 장수에 기여하는 것이라 예측할 수 있는 반면에, 반폭값이 넓은 수돗물, 빗물, 사람 혈청은 반폭 측정치가 넓기 때문에 완화시간이 짧고, 이에 따라 물 분자의 운동이 활발하지 못해 큰 클러스터 구조를 갖게 되며 상대적으로 물 분자가 포함하고 있는 미량금속이 이온화되지 못하므로 생체에 활성을 주지 못하는 것으로 예측할 수 있다.

본원에서는 순수 물에는 용해되지 않는 엽록소를 녹이기 위한 수단으로 상기 와 같이 핵자기공명 스펙트럼의 반폭 측정치가 작은 활성수를 만들어 그 자체만으로 엽록소를 녹여보고자 하였으나 용해되지 않았고, 에틸알콜과 활성수의 혼합용액에서는 온화한(mild) 조건에서도 용해됨을 확인하여 완성된 발명이다.

따라서 상기 제2단계에서 얻은 활성수와 에틸알콜을 혼합하되 활성수3±1 : 에틸알콜7±1 비율로 혼합용액을 만들어 놓고 제1단계에서 얻은 식물분말을 주입하여 저속/간헐교반 조건, 10~24시간 범위로 엽록소를 추출하는 제3단계공정이 실시되는바, 에틸알콜과 활성수의 혼합조성비는 에틸알콜 : 활성수의 부피비로 9 : 1부터 1: 9까지의 혼합비율이 이용될 수 있으나, 수많은 시행오차법을 통한 실험결과 에틸알콜과 활성수의 부피비가 7 : 3에서 가장 높은 추출율을 얻을 수 있었으며, 에틸알콜과 활성수의 부피비가 6 : 4나 에틸알콜과 활성수의 부피비가 8 : 2의 혼합비율에서도 근접한 추출효과를 얻을 수 있었다.

상기 제3단계 공정에서 얻은 엽록소 추출물을 18±2℃ 범위에서 1~2일 범위로 온화한 조건에서 클로로필 유효성분을 안정화시켜 숙성시키는 제4단계공정을 수행한다.

상기 제4단계의 숙성공정이 완료된 후 진공조건에서 농축조의 온도를 서서히 높여 먼저 33~35℃범위에서 진공도를 조절하여 에틸알콜을 먼저 증발시키고, 다시 농축조의 온도를 서서히 높여 38~40℃범위까지 온도를 높여 잔류하는 물을 제거하여 엽록소 80~90%의 농축도를 갖는 엽록소 농축물을 얻는 제5단계 공정이 수행되어 클로로필의 유효 영양성분이 파괴/훼손되지 않은 상태의 온화한(mild)조건에서 안전하게 클로로필을 추출 및 농축하여 경제적 효용가치를 갖는 고농도의 클로로필을 얻고자 하는 기술사상의 발명이다.

상기의 기술사상은 상기 제2단계에서 얻은 활성수와 에틸알콜을 혼합한 혼합용액으로 엽록소를 추출한 후 추출반응조에서 진공도를 조절하여 에틸알콜 성분을 먼저 증발시키고 제4단계 공정이 수행되는 방법의 적용이 더욱 바람직할 수 있으며, 상기 제3단계에서 사용하는 활성수는 pH 7.5 내지 pH 8.5 즉, pH 8±0.5 범위로 제공되는 활성수가 사용되는 것이 바람직하고, 또한 상기 제3단계에서 저속 교반조건은 50~200rpm범위이고, 간헐 교반조건은 30~60분 교반 후 30~60분 교반정지가 반복되는 수단으로 제공될 때 본원에서 원하는 엽록소를 얻을 수 있는 기술사상을 포함한다.

따라서 본원은 천연식물로부터 얻어지는 엽록소 농축액을 얻되, 엽록소를 함유하는 식물을 채취하여 건조 후 분쇄하여 200~300 메쉬 크기의 분말입자를 얻는 준비공정1과, 정수(淨水)를 세라믹볼이나 황토볼 여과층을 통과시켜 NMR Spectrometer 를 이용한 ¹⁷O 핵자기공명 스펙트럼 반폭치가 70Hz 이하로 변환된 활성수를 얻는 준비공정2를 갖고, 상기 활성수와 에틸알콜을 혼합하되 활성수3±1 : 에틸알콜7±1 비율로 혼합용액을 만들어 놓고 준비공정1에서 얻은 분말입자를 주입하여 엽록소를 추출하고 18±2℃ 범위에서 1~2일 범위로 숙성시킨 후, 농축조에서 진공도를 조절하며 33~35℃범위에서 에틸알콜을 증발시키고, 잔류하는 알콜과 물을 진공도를 조절하며 38~40℃범위에서 제거하여 80~90%의 농도를 갖는 엽록소 농축액을 얻을 수 있는 기술사상을 특징으로 한다.

본원은 엽록소를 함유하고 있는 식물인 뽕잎, 민들레잎, 솔잎, 가시오가피, 조리대(산죽), 겨우사리, 엉겅퀴, 다시마, 감차, 곰피, 등의 엽록소 함유 식물로부터 온화한(mild)조건에서 클로로필의 유효 영양성분이 파괴/훼손되지 않은 상태로 클로로필을 안전하게 추출 및 농축하여 경제적 효용가치를 갖는 클로로필을 얻을 수 있는 제조방법을 제공하는 효과를 갖는다.

또한 클로로필은 다양한 건강 보조식품이나 의약품으로 개발되어 위장병, 당뇨병, 여드름, 기미, 주근깨, 빈혈 만성질환, 고혈압, 중풍, 간염, 간경화 등에 효과가 있는 것으로 알려져 있는바, 클로로필의 영양성분을 다양한 용도에 이용될 수 있도록 저렴하게 제공하는 효과를 갖는다.

도 1 : 엽록소를 함유 식물에서부터 목적물인 클로로필을 얻기까지의 제조공정도.
도 2 : 본원에서 엽록소를 추출하기 위해 사용하는 활성수를 얻기 위한 단위활성수기 장치개요도.
도 3 : 도 2의 단위활성수기 다수 개가 연결된 구성의 활성수기 개요도.
도 4 : 본원의 농축조에서 진공농축이 이루어지는 장치개요도.

본원의 기술사상을 구현하기 위한 발명의 실시내용을 도면으로 제시하기에 앞서, 본 출원의 명세서나 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 될 것이며, 본원의 보호범위는 본원발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 할 것이며, 본 명세서나 도면에 제시된 사용예는 본 발명의 바람직한 일 실시예의 기재에 불과할 뿐이고 본원의 기술사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형 예들이 있을 수 있음을 이해하여야 할 것이다.

또한 본원의 기술사상에서 아래에 제시되는 도면의 실시양태는 도 1에서 엽록소를 함유 식물에서부터 목적물인 클로로필을 얻기까지의 제조공정도를 나타낸 것이고, 도 2에서는 본원에서 엽록소를 추출하기 위해 사용하는 활성수를 얻기 위한 단위활성수기 장치개요를 나타낸 것이며, 도 3에서는 도 2의 단위활성수기 다수 개가 연결되어 본원에서 사용하는 활성수를 얻는 활성수기 개요도를 나타낸 것이고, 도 4에서는 본원의 농축조에서 진공농축이 이루어지는 장치개요도를 나타낸 것이나 이는 본원의 기술사상을 구현하기 위한 하나의 적용예를 쉽게 설명하기 위해 제시된 것에 불과한 것으로, 본원에서 제시되는 도면에 의해 본원의 기술사상이 종속되는 것이 아님을 밝히며, 또한 본원에서 제시되는 구성 이외에 기존의 식품가공공정이나 음료가공공정이나 장치에 사용되는 시설이나 제어시스템이 추가되어 식품의 안전관리 기준을 충족하도록 적용될 수 있음은 당연하다.

도 1은 본원에서 엽록소를 함유 식물에서부터 최종 목적물인 고농도 클로로필을 얻기까지의 제조공정도를 나타낸 것으로, 본원의 일 실시예에 따른 제조공정을 요약하면, 엽록소를 함유하고 있는 식물인 뽕잎, 민들레잎, 솔잎, 가시오가피, 조리대(산죽), 겨우사리, 엉겅퀴, 다시마, 감차, 곰피, 등의 엽록소 함유 식물 중에서 선택되는 원료를 채취하여 바람이 잘 통하는 음지에서 건조시키고 200~300 메쉬 크기의 분말입자로 분쇄하여 원료저장조(10)에 넣어 보관하고, 교반기를 갖는 추출기에 에칠알콜저류조(20)와 활성수저류조(30')에서 에틸알콜7±1 : 활성수3±1 비율로 추출반응조(40)에 넣어 혼합용액을 만들어 놓고 100~120 rpm 속도로 시계침 방향으로 서서히 교반하면서 원료저장조(10)에 있는 엽록소 함유 식물분쇄물을 소량씩 주입하여 교반시켜 용해시키게 되는바, 에틸알콜과 활성수의 용매 사용량은 엽록소 함유 식물분쇄물인 용질중량의 5~10배의 양으로 용매를 사용할 수 있다.

본원의 추출공정에서 사용하는 활성수는 핵자기공명 스펙트럼의 반폭 측정치가 70Hz 미만으로 제공되고 pH가 7.5~8.5 범위로 제공되는 약알카리수가 사용되는바, 그 자체만으로 엽록소를 용해시키 못하였으나, 에틸알콜과 활성수가 5 : 5의 혼합용액에서는 온화한(mild)조건에서도 엽록소가 용해되는 사실을 확인할 수 있었고, 바람직하게는 활성수와 에틸알콜을 혼합하되 활성수3±1 : 에틸알콜7±1 비율로 혼합용액을 만들어 놓고 제1단계에서 얻은 식물분말을 주입하여 저속/간헐교반 조건, 10~24시간 범위로 엽록소를 추출하는 방법이 가장 바림직한 수단으로 적용될 수 있음을 확인하여 완성된 발명이다.

이때 클로로필의 사용용도에 따라 예를 들어, 당뇨 및 고형압의 예방 및 치료의 목적인 경우, 엽록소 함유 식물원료를 뽕잎가루 49%, 솔잎가루 10%, 산죽가루 10%, 겨우살이 15%, 엉겅퀴가루 15% 대추가루 1%의 순서로 넣어가며 용해시켜 추출물을 얻는 것도 가능하다.

또한 상기 추출공정이 완료된 후 진공증발장치가 겸하여 마련된 추출반응조를 이용하여 온도를 서서히 높여 40℃ 미만 범위에서 진공도를 조절하여 에틸알콜 사용량의 약 70~80%를 먼저 증발시켜서 내용물을 1/2 정도로 줄인 후 내용물을 원심부리기(50)로 보내 분리하여 잔사물을 제거하고 여과액은 숙성조(60)로 보내져서 약 18±2℃ 범위에서 1~2일 범위로 숙성시키며 클로로필을 안정화시키는 공정이 수행된다.

본원에서 제공되는 클로로필은 45℃ 이상의 온도가 되면 열화현상이 발생하여 불안정한 구조로 변형되기 쉽기 때문에 증류조건은 온도가 45℃ 이상이 되지 않도록 진공조건에서 증류를 실시해야 하며, 추출공정 후에 원심분리기로 분류하는 공정은 대부분의 엽록소 함유 식물원료 중의 클로로필 성분은 에틸알콜 및 활성수 혼합용매에 용해되어 추출되는 것으로 판단되나 사용되는 식물원료의 특성에 따라 클로로필 이외의 잔사물이 남게 되는바 이를 분리해내기 위한 공정이다.

상기 숙성공정이 완료된 후 진공조건에서 농축조(70)에 보내져서 온도를 서서히 높여 먼저 33~35℃범위에서 진공도를 조절하여 에틸알콜을 먼저 증발시키고, 다시 농축조의 온도를 서서히 높여 38~40℃범위까지 온도를 높여 잔류하는 물을 제거하여 엽록소 80~90%의 농축도를 갖는 엽록소 농축물을 얻을 수 있다.

도 2는 본원에서 엽록소를 추출하기 위해 사용하는 활성수를 얻기 위한 장치의 일 적용예를 나타낸 것으로, 도 2에 제시된 활성수 제조장치는 본원 발명자 중 한 사람인 백우현 교수가 발명하여 본원과 별도로 특허출원되는 발명으로서, 황토분말 70±15w%, 굴패각 소성분말 20±10w%, 톱밥 10±5w% 의 조성물에 물을 적당량 가하면서 약간의 점도가 느껴지는 정도로 혼합 반죽한 후 약 직경 3~20 ㎜ 크기로 볼 형상으로 성형하여 자연 건조하고, 성형된 볼을 1차로 450℃-550℃온도에서 10-12시간 동안 건조/소성시키고, 1차 소성된 황토볼을 2차로 1000℃-1300℃ 온도에서 소성하여 얻은 황토볼을 이용하는 기술로서, 황토볼에 대한 특성평가에서 원적외선 방사특성은 표 1의 결과를 얻을 수 있었고, pH 측정결과로 표 2를 얻었으며, NMR Spectrometer 를 이용한 ¹⁷O 특성시험결과로는 표 3을 얻을 수 있었다.

시료명	방사율 (5-20㎛)	방사에너지 (w/㎡㎛)	시험방법	비고
황토볼	0.918	3.70x10²	KICM -FIR-1005	중심파장 9.3㎛

시료	pH 값	측정장비
수돗물	7.02	TOA Electronic 사의 HM-149 pH meter
황토볼 통과수	8.01	TOA Electronic 사의 HM-149 pH meter

시간 시료	19분 50초	39분 4초	측정장비
수돗물	105.4490Hz	105.3360Hz	Varian사의 Unit Plus 300NMR Spectrometer
황토볼 통과수	52.1261Hz	53.9217Hz	Varian사의 Unit Plus 300NMR Spectrometer

본원은 상기의 물성을 갖는 황토볼을 이용하여 ¹⁷0핵자기공명 스펙트럼의 반폭 측정치가 70 Hz 미만으로 제공되는 활성수를 얻고 이를 에틸알콜과 혼합한 혼합용매를 이용하여 엽록소를 용해시키고자 하는 기술사상인바, 본원발명의 기술사상을 바람직하게 구현할 수 있는 활성수 제조장치의 일 적용예를 첨부된 도 2를 통하여 설명하기로 하는바 도 2는 단위 활성수기를 나타낸 것이고, 도 3은 단위 활성수기 다수기가 병열로 연결되어 원하는 농도의 활성수를 얻기 위한 장치이다.

도 2는 본원에서 이용 가능한 활성수기(30)가 상부하우징부에 2개의 황토볼여재층을 갖고 하부하우징에 필터부를 갖는 단순구성으로 상향류흐름구조로 제공될 수 있는 실시양태를 나타내고자 한 것으로, 상부로 황토볼여재층1(31)과 황토볼여재층2(32)를 갖고 하부로 필터부(33)를 갖는 단순구성으로 제공될 수 있으며, 활성수기 유입부(34)로 정수(淨水)가 유입되어 먼저 필터부(33)를 통하여 이물질이나 부유물이 여과된 후 황토볼여재층2(32)을 거친 물이 다시 황토볼여재층1(31)을 거쳐 흐르도록 유도되며 유입수가 황토볼층에 일정시간 이상 체류하여 활성수로 변환되어 상부 배출구(35)를 통해 배출시키는 시스템으로 제공될 수 있는바, 하부로 마련되는 필터부(33)는 부유물의 유입을 차단하도록 기능하는 것으로, 중앙부로 막힘구조(33a)를 갖고, 유입수가 중앙으로 흐르지 않고 측부로 분산되어 여과재(33b)를 거쳐 여과되는 구조를 이루며, 또한 여과재(23b)의 내구성을 높이기 위해 여과재의 중앙에 다공구조의 스텐레스판재 심지부(33c)를 갖고 심지부의 상하 외면을 여과재(33b)가 감싼 구조로 제공될 수 있으며, 필터부(33)를 거친 유입수는 황토볼여재층2(32)을 거치게 되는바, 황토볼여재층2(32)는 여재받침부(32a)의 중앙부에 유입부를 갖고 유입된 용수가 황토볼이 충진된 다수개의 격벽(32b)을 거치며 흐르도록 유도되되, 다수개의 격벽(32b)은 일측은 상부통수구(32c), 타측은 하부통수구(32d)를 교호적으로 갖도록 제공되고 격벽사이에는 황토볼이 충진되어 있어서 유입된 물이 한쪽의 황토볼 만을 경유하여 흐르지 않고 전체 격벽 사이에 충진된 황토볼을 경유하여 황토볼여재층1(31)으로 보내지게 되며, 황토볼여재층1(31)도 지그재그 형태로 흐름을 유도하기 위하여 여재받침부(31a)의 중앙부는 막히고 외측 격벽(32b) 외부쪽으로 유입수가 들어가서 황토볼이 충진된 다수개의 격벽(31b)을 거치며 지그재그 흐름을 이루도록 격벽(31b)이 일측에 부분적으로 상부통수구(31c), 타측에 부분적으로 하부통수구(31d)를 갖도록 제공되어 유입된 수돗물이 황토볼과 충분히 접촉되어 ¹⁷0핵자기공명 스펙트럼의 반폭치가 70 Hz 미만 범위로 제공되는 활성수로 변환시켜 중앙의 배출공(31e)을 거쳐 상부 배출구(35)를 통해 배출시키는 단위 활성수기로 제공될 수 있으며, 상부하우징을 이루는 황토볼여재층1(31)이나 황토볼여재층2(32) 및 필터(33)를 감싸는 하부하우징은 오링(36)이나 기타 실링재로 수밀구조를 이루면서 볼팅(37)체결되거나 상부하우징과 하부하우징사이에 암수 결합구조를 갖는 구성으로 제공되어 필요한 경우 상부하우징과 하부하우징을 쉽게 분리시켜 여재를 교환하거나 청소를 해줄 수 있도록 제공되는 것이 바람직하며, 하부하우징 저부 일측으로는 필터층을 통과하지 않는 찌끼를 배출하기 위한 드레인부(36)를 갖는 구성으로 단위 활성수기가 제공될 수 있는 있는 적용예를 나타낸 것이다.

도 3은 도 2의 단위 활성수기가 다수개의 병열구조로 설치될 수 있는 사용예를 나타낸 것으로, 본원에서 활성수로의 변환되는 규격기준으로 제시한 스펙트럼의 반폭치는 제조장치의 크기용량과 물 공급유량에 따라 차이가 날 것인바, 예를들어 본원의 지장수 제조장치를 이용하여 ¹⁷0핵자기공명 스펙트럼의 반폭값이 70 Hz 범위로 1일에 200ℓ의 활성수를 얻고자 설계되는 경우, 도 2와 같은 단위 활성수기를 내경 30㎝, 황토볼을 충진높이 60㎝로 제공되는 규격을 갖는 단위 활성수기를 다수개로 만들어 이들을 병열로 연결하여 설치하여 본원의 목적을 달성할 수 있는바, 예를들면 제1제조장치(30a)를 거친 물의 스펙트럼의 반폭치가 88 Hz, 제2제조장치(30b)를 거친 물의 스펙트럼의 반폭치가 78 Hz, 제3제조장치(30c)를 거친 물의 스펙트럼의 반폭치가 72 Hz, 제4제조장치(30d)를 거친 물의 스펙트럼의 반폭치가 68 Hz 정도로 제공될 수 있는 실험예를 나타낸 것이다.

도 4에서는 본원에서 엽록소를 추출/숙성 시킨 후 고농도의 클로로필을 얻기 위해 사용되는 농축조(70)의 운전 실시양태를 나타내고자 한 것으로, 농축조(70)는 하부 바닥면이 타원형 구조를 갖는 몸체(71)과 농축조의 내용물을 서서히 교반하기 위해 감속기를 부착한 모터(73)와 교반날개를 갖되 교반날개는 바닥면을 따라 곡선구조를 갖도록 제공되는 하부교반날개(72a)와 중간교반날개(72b)를 갖고 농축조의 하부 몸체(71)를 감싸 가열부를 이루는 이중자켓부(74)를 갖고 이중자켓에는 온수코일이 내장되거나 열판이 내장되어 농축조를 가열하도록 제공되고 농축조의 온도를 서서히 높여 먼저 33~35℃범위에서 진공도를 조절하여 에틸알콜을 먼저 증발시키고, 다시 농축조의 온도를 서서히 높여 38~40℃범위까지 온도를 높여 잔류하는 물을 제거하여 엽록소를 원하는 농도로 농축할 수 있는바, 도 4를 통하여 진공증류가 실시되는 과정을 설명하여 보면, 진공펌프(81)를 사용하여 농축조(70) 내부의 압력을 저 진공 상태로 낮추고 농축조 내용물의 온도를 서서히 높여 주면 먼저 35℃에서 진공도를 조절하여 에틸알콜을 먼저 증발시키고 증발된 알콜성분은 응축기(82)에 의해 냉각 액화되어 에틸알콜 증류분은 제1탱크(83)에 저장되며, 일차적으로 알콜성분이 증발된 내용물의 온도를 서서히 높여 40℃범위까지 온도를 높여 진공도를 조절하게 되면 잔류하는 알콜성분과 물의 혼합물이 응축기(82)에 의해 냉각 액화되어 제2탱크(84)에 저류될 수 있는바, 제1탱크(83) 및 제2탱크(84)로의 분배는 각 탱크의 상단에 응축기(82)와 연결되어 있는 관의 밸브를 통해 초기에는 제1탱크(83)의 상단 밸브가 열리고 제2탱크(84)의 상단 밸브는 폐쇄되어 제1탱크(83)로만 알콜액이 저장되고, 초기 알콜액 증류가 끝나면 역으로 제1탱크(83)의 상단밸브가 폐쇄되고 제2탱크(84) 상단의 밸브가 열려 잔량의 알콜분과 물의 혼합물이 제2탱크(84)에 저장되는 시스템으로 적용될 수 있음을 나타낸 것으로, 제1탱크의 알콜은 재사용되고, 제2탱크의 알콜 및 물은 제1정화필터(85) 및 제2정화필터(86)를 거쳐 타용도로 이용되거나 폐기될 수 있음을 나타낸 적용예시이다.

본원은 상기의 도 1 제조공정도에 따라 도 2 내지 도4 에 제시된 장치를 이용하여 본원에서 원하는 클로로필 농축액을 얻는 기술사상을 갖는바, 일 제조실시예를 기재하여 보면, 200ℓ규모에 진공농축 기능을 갖는 이중 자켓구조를 갖는 반응조에 먼저 ¹⁷0핵자기공명 스펙트럼의 반폭값이 68 Hz를 나타내는 활성수 50ℓ와 에틸알콜 80ℓ를 혼합한 혼합용매를 만들어 놓고 100 rpm 정도의 저속으로 교반하면서 뽕잎가루 8 ㎏, 솔잎가루 2 ㎏, 산죽가루 2 ㎏, 겨우살이 2 ㎏, 엉겅퀴가루 2 ㎏ 대추가루 400 g 을 %의 순서로 넣어가며 약 6시간 정도 교반하여 추출/용해시킨 후 약 6시간 정도를 30분 교반 30분 정지를 교대로 실시하여 추출공정을 진행 한 후, 도 4에 예시된 유사 증류시스템을 이용하여 반응조의 온도를 40℃로 올리고 진공도를 조절하여 알콜성분을 증류시켜 분리하고, 엽록소 추출물을 냉암소에서 18℃ 범위에서 24시간 숙성시켰으며, 숙성이 완료된 엽록소 추출물은 진공증류조건을 갖춘 농축조에서 50~100 rpm의 교반속도로 온도를 서서히 높여 먼저 35℃에서 진공도를 조절하여 에틸알콜 잔량을 먼저 증발시키고, 다시 농축조의 온도를 서서히 높여 40℃범위로 온도를 높이고 진공도를 조절하여 잔류하는 물을 제거하는 수단으로 80~90%의 농도를 갖는 엽록소 농축액을 얻고자 하는 기술사상이다.

10 : 엽록소 함유 식물 원료 20 : 에틸알콜저류조
30 : 활성수기 31 : 황토볼여재층1
32 : 황토볼여재층2 33 : 필터부 34 : 유입구 35 : 상부배출구 36 : 드레인부 40 : 추출기
50 : 원심분리기 60 : 숙성조
70 : 농축조 71 : 농축조 내부탱크
72 : 교반날개 73 : 모터
74 : 이중자켓부 80 : 농축시설부대설비
81 : 진공펌프 82 : 응축기
83 : 제1탱크 84 : 제2탱크
85 : 제1정화필터 86 : 제2정화필터
100 : 농축된 엽록소

Claims

천연식물로부터 엽록소 성분을 유효농도로 추출 및 농축하여 클로로필을 얻는 제조방법에 있어서,
엽록소를 함유하는 식물을 채취하여 바람이 잘 통하는 음지에서 건조시키고 분쇄하여 200~300 메쉬 크기의 분말입자로 얻는 제1단계;
정수(淨水)를 세라믹볼이나 황토볼 여과층을 통과시켜 NMR Spectrometer 를 이용한 ¹⁷O 핵자기공명 스펙트럼 반폭치가 70Hz 이하로 변환된 활성수를 얻는 제2단계;
상기 제2단계에서 얻은 활성수와 에틸알콜을 혼합하되 활성수3±1 : 에틸알콜7±1 부피비율로 혼합용액을 만들어 놓고 제1단계에서 얻은 식물분말을 주입하여 저속/간헐교반 조건, 10~24시간 범위로 엽록소를 추출하는 제3단계;
상기 제3단계에서 얻은 엽록소 추출물을 18±2℃ 범위에서 1~2일 범위로 숙성시키는 제4단계;
상기 제4단계의 숙성공정이 완료된 후 진공조건에서 농축조의 온도를 높여 먼저 33~35℃범위에서 진공도를 조절하여 에틸알콜을 먼저 증발시키고, 다시 농축조의 온도를 높여 38~40℃범위까지 온도를 높여 잔류하는 물을 제거하여 엽록소 80~90%의 농축도를 갖는 엽록소 농축물을 얻는 제5단계;
를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 클로로필의 제조방법.
제1항에 있어서,
상기 제1단계에서 사용되는 천연식물은 뽕잎, 민들레잎, 솔잎, 가시오가피, 조리대(산죽), 겨우사리, 엉겅퀴, 다시마, 감차, 곰피 중에서 선택되는 식물이 사용되는 것을 특징으로 하는 클로로필의 제조방법.
제1항에 있어서,
상기 제2단계에서 얻은 활성수와 에틸알콜을 혼합한 혼합용액으로 엽록소를 추출한 후 추출반응조(40)에서 진공도를 조절하여 에틸알콜 성분을 먼저 증발시키고 제4단계 공정이 수행되는 것을 특징으로 하는 클로로필의 제조방법.
제1항에 있어서,
상기 제3단계에서 사용하는 활성수는 pH 8±0.5 범위로 제공되는 활성수가 사용되는 것을 특징으로 하는 클로로필의 제조방법.
제1항에 있어서,
상기 제3단계에서 저속 교반조건은 50~200rpm범위이고, 간헐 교반조건은 30~60분 교반 후 30~60분 교반정지가 반복되는 수단으로 제공되는 것을 특징으로 하는 클로로필의 제조방법.
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